CN102078227A - 改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节及其制备方法,人工关节包括关节头和超高分子量聚乙烯关节臼,与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝一层仿生聚合物刷层,该聚合物刷层由具有超润滑和亲水性聚合物链连接在聚乙烯表面形成刷状结构。本发明模拟天然关节软骨浅表层滑膜腔的刷型结构和润滑减磨功能,在人工关节聚乙烯表面接枝生物形容性好的聚合物刷层,显著改善了人工关节的生物相容性和摩擦学性能,可减轻其组织反应和无菌松动;聚合物刷分子链是通过紫外光接枝技术化学键合于超高分子量聚乙烯表面,结合牢固;采用本发明涉及方法制备的人工关节摩擦表面润湿性与生物相容性好,摩擦系数低。可减轻人工关节无菌松动,提高其使用寿命。
Description
技术领域
本发明属于植入物医疗器械领域,特别是一种改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节及其制备方法。
背景技术
超高分子量聚乙烯关节臼与金属关节头组合形成的人工关节具有成本低的优势,目前仍然被临床广泛采用。日常活动中,人工关节在频繁的摩擦作用下极易发生磨损,尤其是软质材料侧。临床实验发现,超高分子量聚乙烯磨屑在体内积聚能诱发基体细胞产生一系列不良生物反应,导致假体周围骨质溶解和无菌松动,严重影响了人工关节的质量和使用寿命。因此,研究耐磨损、生物相容性好和性价比高的新型人工关节对提高人们的生活质量具有重要意义。
近年来,提高人工关节用超高分子量聚乙烯耐磨性的方法主要有γ射线辐照交联,碳纤维和填充纳米颗粒增强改性等。然而,这些方法在改善耐磨性的同时,是以牺牲超高分子量聚乙烯本身性能为代价,如射线辐照会导致聚乙烯降解,加速其老化;聚乙烯中填充的碳纤维和纳米颗粒对人体的影响如何还没有进行生物相容性和医学临床方面的评价。
研究发现,天然关节软骨表面滑膜腔及其浅表层界面处伸出由游离的蛋白聚糖和透明质酸聚等物质组成的刷状物。这种刷子型结构具有较强的水化能力,形成的水化层有效地起到润滑、降低摩擦力、减小磨损作用,赋予天然关节超润滑功能(摩擦系数在0.001到0.01之间)。天然关节软骨平均使用寿命达70年之久,远高于目前人工关节的使用寿命(20-30年)。模仿天然关节的软骨结构,在人工关节材料——聚乙烯表面接枝聚合物链形成类似于天然关节表面聚合物刷的结构,研究关节表面聚合物刷的构建及润滑机理具有重要的理论及实际应用价值。
2-甲基丙烯酰氧乙基磷脂酰胆碱(MPC)是细胞膜的重要组成部分之一,能阻止蛋白质沉积,具有极佳的生物形容性。
Uyama(Journal of Polymer Science Part C:Polymer Letters,1990,39:489-498)报道:通过紫外光照射将丙烯酰胺接枝到尼龙,聚丙烯,乙烯—醋酸乙烯酯共聚物,聚氟乙烯上后,发现水接触角和摩擦系数均大大降低。Kazuhiko Ishihara(Colloids and Surfaces B Biointerfaces,2000,18:325-335)在聚乙烯膜上接枝乙烯基比咯烷酮,2-甲基丙烯酰氧乙基磷酸胆碱,其生物相容性及润湿性显著改善。应用表面接枝技术,在聚乙烯人工关节材料表面构建仿生聚合物刷,既保持了基体原有的特性,又引入了新的功能,改善了聚乙烯表面的润湿性、生物相容性,减少摩擦和磨损,从而起到减轻无菌松动和骨溶解,提高人工关节使用寿命的作用。
发明内容
本发明的目的在于提供一种改善人工关节生物形容性和摩擦学性能的聚乙烯人工关节及制备方法,模拟天然关节软骨表层滑膜腔的刷型结构,在聚乙烯人工关节表面接枝聚合物刷,改善人工关节生物相容性与摩擦学性能。
实现本发明目的的技术解决方案为:一种改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节,包括关节头和超高分子量聚乙烯关节臼,与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝一层仿生聚合物刷层,该聚合物刷层由具有超润滑和亲水性聚合物链连接在聚乙烯表面形成刷状结构。
一种制备改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节的方法,聚乙烯关节臼的摩擦面上涂覆光敏剂,放入单体溶液中,紫外光照射,引发单体聚合,并与超高分子量聚乙烯发生共聚反应,即在与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝了一层仿生聚合物刷层。
本发明与现有技术相比,其显著优点:(1)模拟天然关节软骨表层滑膜腔的刷型结构和润滑减磨功能,在人工关节聚乙烯表面接枝生物形容性好的聚合物刷层,显著改善了人工关节的生物相容性,和摩擦学性能,可减轻其组织反应和无菌松动;(2)聚合物刷分子链是通过紫外光接枝技术化学键合于超高分子量聚乙烯表面,结合牢固;(3)采用本发明涉及方法制备的人工关节表面润湿性好,摩擦系数低。
下面结合附图对本发明作进一步详细描述。
附图说明
图1是人工髋关节摩擦副示意图。
图2是摩擦界面I的放大图。
具体实施方式
结合图1和图2,本发明改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节,包括关节头1和超高分子量聚乙烯关节臼2,与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝一层仿生聚合物刷层3,该聚合物刷层3由具有超润滑和亲水性聚合物链连接在聚乙烯表面形成刷状结构。所述聚乙烯为超高分子量聚乙烯,分子量为200-900万。聚合物链是通过紫外光接枝技术将聚合物链化学键合在聚乙烯表面。所述聚合物链是由2-甲基丙烯酰氧乙基磷酸胆碱(MPC)或丙烯酸单体溶液在紫外光作用下聚合而成。
一种改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节的制备方法,聚乙烯关节臼的摩擦面上涂覆光敏剂,放入单体溶液中,紫外光照射,引发单体聚合,并与超高分子量聚乙烯发生共聚反应,即在与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝了一层仿生聚合物刷层。其中光敏剂涂覆工艺过程为:选取二苯甲酮作为光敏剂溶解在丙酮溶液,二苯甲酮浓度为0.02-0.04g/ml的。将打磨清洗过超高分子量聚乙烯关节臼浸入上述丙酮溶液中40-90秒,最后在暗室真空干燥。紫外光引发接枝工艺如下:将涂覆有光敏剂的超高分子量聚乙烯关节臼浸渍在单体溶液中,单体浓度为0.5-1mol/L。通入氮气并不断的搅拌溶液,加热至30-60℃后恒温,在紫外光辐照10-60分钟,用40-50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例1
将分子量为200万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.02g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯样品浸渍在浓度为0.5mol/L的2-甲基丙基酰氧乙基磷酸胆碱水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至60℃后恒温,在500W紫外光辐照15分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例2
将分子量为300万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.04g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯样品浸渍在浓度为0.5mol/L的2-甲基丙基酰氧乙基磷酸胆碱水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至40℃后恒温,在500W紫外光辐照20分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例3
将分子量为500万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.02g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯样品浸渍在浓度为0.5mol/L的2-甲基丙基酰氧乙基磷酸胆碱水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至30℃后恒温,在500W紫外光辐照30分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例4
将分子量为500万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.04g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯样品浸渍在浓度为1mol/L的2-甲基丙基酰氧乙基磷酸胆碱水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至50℃后恒温,在500W紫外光辐照45分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例5
将分子量为900万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.04g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯样品浸渍在浓度为0.5mol/L的2-甲基丙基酰氧乙基磷酸胆碱水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至30-60℃后恒温,在500W紫外光辐照60分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例6
将分子量为300万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.02g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯浸渍在浓度为0.5mol/L的丙烯酸水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至60℃后恒温,在500W紫外光辐照10分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
实施例7
将分子量为500万的聚乙烯样品放入甲醇中超声波清洗30分钟,清洗两次,烘干;然后将其浸泡在浓度为0.04g/ml二苯甲酮的丙酮溶液中,2小时之后取出,室温下,在黑暗环境中真空干燥1小时以除去溶剂,制得预覆有光敏剂的聚乙烯。
将上述聚乙烯浸渍在浓度为1mol/L的丙烯酸水溶液中,通入氮气并不断的搅拌,加热至50℃后恒温,在500W紫外光辐照15分钟,用50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
对比例1
按照实施例1,2,3,4,5,6和7分别制备聚乙烯表面仿生聚合物刷样品,并测试其表面接触角,用于表征材料表面润湿性,测得接触角大小分别为23°,22°,26°,14°,16°,19°和15°远远低于对比例(未改性样品表面的接触角80°)。表明仿生接枝聚合物刷对改善聚乙烯表面润湿性效果显著。
对比例2
按照实施列4制备的聚乙烯表面仿生聚合物刷样品,溶血率测试结果为0.32%,明显低于对比例(未改性样品的0.56%)。血小板黏实验表明,表面接枝MPC后表面没有实质性的血小板黏附,而对比例中有血小板黏附,并且血小板有伪足伸出。说明聚乙烯表面接枝MPC后生物相容性明显改善。
对比例3
按照实施例4制备的聚乙烯表面表面仿生聚合物刷,在销盘式摩擦磨损试验机与Al2O3陶瓷球对磨测试摩擦系数。以25%的小牛血清溶液作为润滑剂,载荷为5MPa,速度为100cm/min在样品表面滑动。测得表面接枝聚合物刷的摩擦系数为0.04,低于对比例表面的摩擦系数0.67。
应用:按上述实施列技术方法在聚乙烯关节臼(图1中的2)表面接枝仿生聚合物刷层(图2中的3),即可取到减少置换关节的摩擦、改善生物相容性、减少组织反应和无菌松动,提高其使用寿命的作用。
Claims (7)
1.一种改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节,包括关节头和超高分子量聚乙烯关节臼,其特征在于与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝一层仿生聚合物刷层,该聚合物刷层由具有超润滑和亲水性聚合物链连接在聚乙烯表面形成刷状结构。
2.根据权利要求1所述的改善人工关节生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节,其特征在于:所述聚乙烯为超高分子量聚乙烯,分子量为200-900万。
3.根据权利要求1所述的改善人工关节生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节,其特征在于聚合物链是通过紫外光接枝技术将聚合物链化学键合在聚乙烯表面。
4.根据权利要求1、2或3所述得改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节,其特征在于所述聚合物链是由2-甲基丙烯酰氧乙基磷酸胆碱(MPC)或丙烯酸单体溶液在紫外光作用下聚合而成。
5.一种制备权利要求1所述的改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节的方法,其特征在于聚乙烯关节臼的摩擦面上涂覆光敏剂,放入单体溶液中,紫外光照射,引发单体聚合,并与超高分子量聚乙烯发生共聚反应,即在与关节头相摩擦的超高分子量聚乙烯关节臼表面上接枝了一层仿生聚合物刷层。
6.根据权利要求5所述的改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节的制备方法,其特征在于光敏剂涂覆工艺过程为:选取二苯甲酮作为光敏剂溶解在丙酮溶液,二苯甲酮浓度为0.02-0.04g/ml的。将打磨清洗过超高分子量聚乙烯关节臼浸入上述丙酮溶液中40-90秒,最后在暗室真空干燥。
7.根据权利要求5所述的改善生物相容性与摩擦学性能的聚乙烯人工关节的制备方法,其特征在于紫外光引发接枝工艺如下:将涂覆有光敏剂的超高分子量聚乙烯关节臼浸渍在单体溶液中,单体浓度为0.5-1mol/L。通入氮气并不断的搅拌溶液,加热至30-60℃后恒温,在紫外光辐照10-60分钟,用40-50℃乙醇和去离子水清洗,真空干燥24小时。
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