CN102049191A - 用来清洁内燃机废气的方法 - Google Patents

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Abstract

描述了一种用来清洁内燃机的废气的方法，该方法适于还原有害气体和粒子排放物。这里，要被清洁的废气在壁流式过滤器基体具有连续分布的空气比率λ的操作条件下被引导，该壁流式过滤器基体包括包含一种存储材料的催化活性涂料。该存储材料适于在一定操作条件下暂时存储一种或更多种废气成份并且在操作条件的合适变化的情况下以目标方式再次释放所述废气成份。涂料构造成使得该部件具有存储材料浓度和/或总涂料量的梯度，沿该部件的纵向的存储材料的最高浓度存在于流入侧上。相对于其总量的至少60％重量的存储材料存在于流入和流出导管之间的壁中，并且相对于其总量的至少50％重量的存储材料存在于壁流式过滤器基体中的第一流入侧区域中。

Description

用来清洁内燃机废气的方法
技术领域
本发明涉及一种方法，该方法使用存储废气成份的材料且使用粒子过滤器来清洁内燃机的废气，该方法特别适用于机动车辆。
背景技术
机动车辆中的内燃机的废气典型地包含有害气体一氧化碳(CO)和碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NOx)和可能的硫氧化物(SOx)，并且也包含主要是碳黑残余和可能的粘附有机团块组份的粒子。CO、HC和粒子是发动机的燃烧室中的燃料的不完全燃烧的产物。如果燃烧温度局部超过1000℃，则在汽缸中由吸入空气中的氮气和氧气产生氮氧化物。硫氧化物由总是小量存在于非合成燃料中的有机硫化合物的燃烧产生。为了从机动车辆的废气去除对环境和健康有害的这些排放物，已经发展出多种催化废气清洁技术，其基本原理通常基于把要被清洁的废气引导穿过催化转换器，该催化转换器包括通流蜂窝体和施加到其上的催化活性的涂料。所述催化转换器促进不同废气成份的化学反应以形成例如二氧化碳CO2和水的无害产物。
这里，使用的催化转换器的操作模式和组份根据要被清洁的废气的组份且根据在催化转换器处预期的废气温度水平而部分地显著不同。用作催化活性涂料的多种组份包含一种或更多种废气成份在某些操作条件下暂时被约束在其中的成份，其中所述废气成份可以在操作条件的合适变化的情况下以目标方式再次释放。这种成份在下面通常称为存储材料。
例如，氧存储材料用于三元催化转换器以便从以平均化学当量空气/燃料混合物操作的汽油发动机(火花点火发动机)的废气去除CO、HC和NOx。已知的氧存储材料是铈-锆混合氧化物，该铈-锆混合氧化物可掺杂有另外的氧化物，特别地掺杂有稀土金属氧化物，例如氧化镧、氧化镨、氧化钕或氧化钇。
为了从以主要稀的空气/燃料混合物操作的内燃机(柴油机或稀燃火花点火发动机)的废气去除氮氧化物，可使用氮氧化物存储催化转换器。氮氧化物存储催化转换器包含氮氧化物存储材料，该氮氧化物存储材料存储来自稀废气的氮氧化物并且可再次释放所述氮氧化物，并且在还原废气条件下为催化还原供应它们以形成氮。氮氧化物存储材料通常包含碱性氧化物、氢氧化物、氢氧化合物和/或碱金属的、碱土金属的和/或稀土金属的碳酸盐。优选地使用钾的、钠的、锶的、钡的、镧的和铈的氧化物、氢氧化物、氢氧化合物和/或碳酸盐。
包含氧存储材料的三元催化转换器和包含NOx存储材料的氮氧化物存储催化转换器的共同之处是它们在具有不连续分布的空气比率λ的条件下操作。它们以限定的方式经受空气比率λ的周期性变化并且因此经受氧化和还原废气条件的周期性变化。空气比率λ的所述变化在两种情况下对废气清洁结果来说都是必要的。
在三元催化转换器的情况下，以很短的循环时间(近似0.5到5Hz)和值λ＝1附近的0.005≤Δλ≤0.05的幅值Δλ调节废气的λ值(还原和氧化废气构成物相对彼此以化学当量比率存在)。由于车辆中的发动机的动态操作模式，出现了从所述状态的偏离。为了使在废气被引导穿过三元催化转换器时所述偏离对废气清洁结果没有不利影响，催化转换器中包含的氧存储材料由于它们按需要从废气吸收氧或将氧排入废气中而在一定程度上补偿所述偏离。
如例如在SAE950809中详细描述的，氮氧化物存储催化转换器在稀废气(λ＞2)中操作数秒，并且在这段时间期间吸收氮氧化物存储材料中的在稀条件下不能被还原的氮氧化物，而用废气中包含的氧来氧化CO和HC以形成CO2和水。如果氮氧化物存储变得充满，则氮氧化物存储催化转换器必须通过切换到浓操作条件(λ＜0.9)而再生。在所述操作阶段期间，氮氧化物再次从存储材料被释放并且与废气中包含的还原性成分CO和HC反应(在形成CO2和H2O的情况下)以形成氮。
上述存储材料通常是施加到通流蜂窝体的催化活性涂料的构成部分。为清洁柴油机废气，并且也越来越多地为了清洁火花点火发动机的废气，除了有害气体成份的还原之外，粒子排放物的去除也是必要的。这里，为了保持废气清洁单元的数量尽可能小，并且因此能够提供可能的最节省成本且节省燃料的方法，越来越频繁地使用催化活性粒子过滤器。这些通常是包含催化活性涂料的陶瓷壁流式过滤器基体。所述涂料可以在流入和/或流出导管中施加到流入和流出导管之间的壁上和/或壁中。
已经观察到，在具有不连续分布的空气比率λ的操作条件下，借助存储材料包含催化活性涂料的催化激活的粒子过滤器具有比对应地涂覆的通流蜂窝体显著差的存储效率。在催化涂覆的壁流式过滤器基体的情况下，存储效率的不足不能仅仅通过涂料量的线性增加被补偿。这种方法将导致涂覆的过滤器的废气压力损失的不可接受的升高。
发明内容
因此，本发明基于提供一种相对于现有技术改进的方法的目标，该方法用来还原内燃机的废气中的有害气体和粒子排放物，为了实现废气清洁目标，该方法使用至少一种存储材料，以最少可能废气清洁单元在总体上实现，并且在具有不连续分布的空气比率λ的操作条件下没有上述缺点。
为实现所述目标，本发明人最初执行测试以确定涂覆有存储材料的通流蜂窝体和涂覆有存储材料的壁流式过滤器基体如何在它们的存储效率方面不同。在模拟计算中，涂覆的通流蜂窝体[每平方厘米62单元；0.1mm壁厚；施加的涂料的层厚度：60μm]中和均匀涂覆的壁流式单块[每平方厘米46.5单元；0.33mm壁厚]中的流动条件被调节并且在与操作相关的条件[空间速度：37500h-1，温度：400℃]下的成份的存储效率被比较。这里使用的模拟模型解决用于代表性部分中的浓度的平衡方程，该代表性部分在每一种情况下包括一个流入和一个流出导管和两个导管之间的壁。Votsmeier et a1.，“Wall-flow filters with wall-integrated oxidation catalysts：A simulation study”，Appl.Catal.B 70(2007)233中详细描述了这种模型。
列举的参考文献解决催化反应而没有存储效果。为了说明壁中的存储效果(例如，氧存储)，求解用于存储在壁中的成份的另外的平衡方程。因为不需要为存储的成份考虑扩散和对流，因此平衡方程简化为：
( 1 ) ∂ C stored ∂ t = r
r表示对应存储反应的反应速率。相同的反应速率也适用于用于过滤器壁中的气体成份的平衡方程：
( 2 ) 0 = - ▿ · ( cu ) + ▿ · ( D ▿ c ) - r
为了说明方程2中的其它变量，参考上面列举的参考文献。在指定的例子中，如下计算反应速率：
(3)r＝k·cg·(Cmax-Cstored)
在所述方程中，Cg是相对于例如氧的流入浓度标准化的无量纲气相浓度，Cstored表示壁中的存储成份的浓度，并且Cmax表示壁的最大存储能力。Cstored和Cmax同样是无量纲的，并且相对于气相成份的进入浓度被具体指定。
为了能够计算存储效率，已经假定以下参数：
  参数：   通流单体：   壁流式单体：
  废气的扩散系数：   在涂料中：3＊10-6m2/s   在壁中：1＊10-5m2/s
  反应速度常数k：   100s-1   100s-1
  Cmax：   182   111
结果确定，在涂覆有存储材料的通流单体中，如果要被存储的废气成份突破催化转换器，则近似10％的存储材料保持未使用。在均匀涂覆有对应量的存储材料的壁流式单体中，在类似条件下至少25％的存储材料保持未使用。
在壁流式过滤器基体的涂料已经被引入流入导管侧处的壁的两种情况下，考虑均匀涂覆的成份(图1a：总体图；图1b：穿过长度为L的均匀涂覆的通流单体中的两个平行流动导管的纵向截面；图1c：穿过长度为L的均匀涂覆的壁流式单体中的流入和流出导管的纵向截面)。
令人吃惊地确定，如果包含存储材料的涂料以限定的方式被不均匀地引入壁流式过滤器基体，则被涂覆的壁流式过滤器基体中的存储材料的利用可以显著改善。这里，适当施加包含存储材料的涂料使得存储材料浓度和/或总涂料量的梯度形成，沿该部件的纵向的存储材料的最高浓度存在于流入侧上。为保证尽可能高的存储效率，包含存储材料的涂料必须主要存在于入口和出口导管之间的壁中。
结合壁流式过滤器基体中的特有废气流，通过所述类型的涂料保证进入粒子过滤器的要被清洁的废气在从过滤器出来之前直接接触最大可能量的存储材料。通过壁流式过滤器基体中主要的流动条件，要被清洁的废气“被迫”流过具有最大存储材料浓度的涂料区域。这样，存储材料的还未被使用的比例显著减小。
因此，通过一种用来还原内燃机的废气中的有害气体和粒子排放物的方法实现本发明所基于的目标，除了碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)和粒子之外，该废气包含氧气(O2)，在该方法中，在跨越具有不均匀涂料的长度L的壁流式过滤器基体具有不连续分布的空气比率λ的操作条件下引导要被清洁的废气。所述壁流式过滤器基体具有多个导管，该多个导管沿纵向延伸并且由壁形成，该壁沿纵向延伸并且界定且形成导管。该导管包括具有敞开入口端部和封闭出口端部的流入导管和具有封闭的入口端部和敞开的出口端部的流出导管。引入壁流式过滤器基体的是包含至少一种存储材料的催化活性涂料，相对于其总量的至少60％重量的存储材料存在于流入和流出导管之间的壁中，并且相对于其总量的至少50％重量的存储材料存在于壁流式过滤器基体的第一流入侧区域中，该第一流入侧区域从入口端部向着出口端部延伸并且该第一流入侧区域的长度对应于壁流式过滤器基体的长度的至多2/3。一种或更多种废气成份可以在某些操作条件下被约束在存储材料中，在操作条件的合适变化的情况下，可以再次从所述存储材料释放该废气成份。
在要用来执行该方法的根据本发明的壁流式过滤器基体中，优选的是，相对于其总量的至少75％重量的存储材料存在于流入侧区域中，该流入侧区域的长度对应于壁流式过滤器基体的长度的至多2/3。如果相对于其总量的至少30％重量，特别优选地40到50％重量的存储材料存在于第一流入侧区域中，则存储效率也被改善，该第一流入侧区域从入口端部沿出口端部的方向延伸并且其长度对应于壁流式过滤器基体的长度的至多1/3。通过存储材料浓度到部件中的要被清洁的废气的强制流动的所述调整，连续地改善存储材料的利用。下面借助图3到8基于特别实施例更详细地说明所述改善。
在这个文献的上下文中，不连续λ分布要被理解为意指在根据本发明的部件的操作期间，不设定近似恒定的λ值，而是产生空气比率λ的周期性变化。例如，如果在根据本发明的涂覆的壁流式过滤器基体中出现来自氧化(“稀”)和还原(“浓”)废气条件的周期性变化(“浓/稀变化”)，就是说，空气比率在值λ＞1和值λ＜1之间周期性地变化，则出现这种情况。这里，浓/稀变化的循环时间和λ值的最大偏离(Δλ)可以显著地变化。在该方法的特别优选的实施例中，空气比率以0.5到5Hz的频率在稀范围中的1≤λ≤1.05的值和浓范围中的1≥λ≥0.95的值之间周期性地变化。所述类型的浓/稀变化出现在平均起来以化学当量的空气/燃料混合物操作的汽油发动机(火花点火发动机)的废气中。为了使用根据本发明的方法清洁所述发动机产生的废气，优选地使用具有包含氧存储材料的涂料的催化活性粒子过滤器。
如果在发动机的瞬时操作状态中空气比率λ更显著地偏离λ＝1，则根据本发明的方法的优点特别明显。在所述情况中，利用存储材料的氧存储能力来抑制该偏离。如果实际上较少的存储材料是可用的，则来自存储材料的抑制所需的氧缓冲较低，并且不希望的污染物在较早的时间突破废气清洁部件。
此外，通常将废气清洁部件的氧存储能力用作其催化活性的度量，并且因此提供“车载诊断”(OBD)，该车载诊断是具有以平均化学当量操作的汽油发动机的机动车辆法律上必需的。这里，变化有目标地形成在浓和稀空气/燃料混合物之间，并且在这种情况下，确定废气清洁部件的氧存储能力。如果该部件的理论上存在的氧存储能力仅仅不足地被系统地使用，这阻碍可以在OBD中获得的数据的分析。
在根据本发明的方法的另一特别优选的实施例中，空气比率λ在1≤λ≤20的值和1≥λ≥0.85的值之间周期性地变化。这里，1≤λ≤20的稀阶段在调节循环中比1≥λ≥0.85的浓阶段长数秒。这种浓/稀情况出现在以主要地稀的空气/燃料混合物操作的柴油发动机或火花点火发动机的废气中。为了通过根据本发明的方法清洁所述发动机产生的废气，优选地使用具有包含一种或更多种氮氧化物存储材料的催化活性涂料的粒子过滤器。
用来执行根据本发明的方法的根据本发明的催化活性粒子过滤器包括壁流式过滤器基体和催化活性涂料，该催化活性涂料包含存储材料并且具有存储材料浓度和/或总涂料量的梯度，沿该部件的纵向的存储材料的最高浓度位于流入侧上。这构造成使得相对于其总量的至少60％重量的存储材料存在于流入和流出导管之间的壁中，相对于其总量的至少50％重量的存储材料存在于第一流入侧区域中，该第一流入侧区域从入口端部向着出口端部延伸，其长度对应于壁流式过滤器基体的长度的至多2/3。
在图3到8中示意性地示出一些优选实施例。在每一种情况下示出的是壁流式过滤器的入口导管(5)和出口导管(6)之间的壁(8)，该壁(8)可在位于入口导管侧(4a)处的壁上或位于出口导管侧(4c)处的壁上的壁(4b)的小孔中包含涂料。为了更好地说明存储材料的分级，该部件沿长度被分成三段，段(I)布置在沿废气流动方向的流入侧，段(III)布置在沿废气流动方向的流出侧，并且段(II)位于段(I)和(III)之间。三个层段(4a/4b/4c)与三个区域段(I/II/III)之间的差别获得具有总共九段[I.a/II.a/III.a用于入口导管侧涂料(在壁上)，I.b/II.b/III.b用于壁中的涂料并且I.c/II.c/III.c用于出口导管侧涂料(在壁上)，见图2]的图示，通过该图示，可以以简单的方式示出根据本发明的该部件的优选实施例中的存储材料的分级。
图3到8以所述示意性图示示出根据本发明的过滤器的优选实施例。所述图示出相对于存在于该部件中的存储材料的总量的以重量百分比表示的存储材料的百分量。不包含附图标记的段不包含存储材料，或者没有包含存储材料的涂料。
图3示出根据本发明的部件的实施例，其中，整个包含存储材料的涂料存在于流入和流出导管之间的壁中，相对于其总量的(60+20)％重量，即80％重量的存储材料存在于流入侧区域中，该流入侧区域的长度等于过滤器基体的总长度的2/3。与在壁中具有均匀分布的存储材料的对应的过滤器基体(其中仅仅近似75％的存储材料被使用)相比，所述类型的部件中的存储材料的使用是83％。为产生所述实施例，可以将本领域技术人员已知的所有常用标准方法用于壁流式过滤器基体中的区域的壁中涂料(浸渍方法；吸入/压力技术)。
如果在图3中示出的实施例中，总量的略微多于三分之一(3×12.5％＝37.5％)的存储材料从壁被去除并且被具有均匀存储材料分布的流出导管中的壁上涂料代替，则获得图4中示出的实施例。所述类型的部件具有85％的进一步改善的存储材料利用，但所述类型的部件的生产需要壁上和壁内涂料的结合，并且因此需要另外的涂覆步骤。
图5同样示出具有完全的壁内涂料的根据本发明的实施例。在所述实施例中，存储材料完全位于流入侧区域中，该流入侧区域的长度对应于过滤器基体的长度的2/3。所述类型的部件胜过图3中示出的实施例的优点是涂料可以在单个涂覆步骤中施加。然而，由于在壁的最后第三流出侧中完全没有存储材料，要被存储的废气成份的突破以更大的程度发生。在所述实施例中，存储材料的利用是81.5％。
如果存在于前两个区域中的仅仅14％的存储材料用作流入导管中的以壁上涂料的形式的另外的流入侧区域(图6)，则存储材料的利用提高到84％。存储材料到另外流出侧均匀壁上涂料中的另外重新分布(图7)导致进一步提高到90.5％。
然而，如果如图8中所示，存储材料的主要部分分布在流入侧区域(过滤器基体的长度的2/3)中的壁中，更确切地，分布在段I.b和II.b中，并且这由出口导管(段III.c)中的壁上的短的流出侧区域涂料(过滤器基体的长度的1/3)补充，则获得最佳结果。与均匀涂覆的通流单体中相比，在所述布置中，存在于涂覆的壁流式过滤器中的存储材料被更高效地使用。在这个最合适的实施例中，未使用的存储材料的比例仅仅是8％，就是说，存储材料利用增加到92％。此外，由于涂料的主要部分存在于壁中，所述实施例出色之处在于优秀的动态压力特性且容易使用本领域技术人员已知的常规涂覆方法在两个涂覆步骤中生产。
以平均化学当量空气/燃料混合物操作的汽油发动机的废气在周期性变化在稀范围中的1≤λ≤1.05和浓范围中的1≥λ≥0.95之间的情况下具有相对窄的宽度的设定空气比率范围。这里，特别适于执行根据本发明的方法的是粒子过滤器，该粒子过滤器的催化活性涂料包含氧存储材料。作为所述类型的氧存储材料，优选地使用铈-锆混合氧化物。在特别优选的实施例中，铈-锆混合氧化物掺杂有选自以下各物组成的组的另外稀土金属氧化物：氧化钇、氧化镧、氧化镨、氧化钕及其混合物。
小量的诸如铂、钯、铑、钌和/或金的贵金属优选地施加到氧存储材料。此外，涂料可包含选自铂、钯、铑、钌、金或其混合物组成的组的另外的贵金属，该另外的贵金属可以优选地施加到另外的大表面区域耐火支撑氧化物，例如氧化铝、氧化铈、氧化锆或其混合物。
来自柴油机或来自以主要稀的空气/燃料混合物操作的汽油发动机的废气具有稀范围中的1≤λ≤20和浓范围中的1≥λ≥0.85之间的周期性变化，稀阶段在调节循环中比浓阶段长数秒。在这种情况下，空气比率因此在相对大的范围上变化。因此，根据本发明的粒子过滤器必须具有优秀的氧化-催化性质并且同时具有优秀的还原-催化性质。特别适于执行根据本发明的方法的是根据本发明的粒子过滤器，该粒子过滤器的催化活性涂料包含氮氧化物存储材料，该氮氧化物存储材料优选地包含选自氧化物、氢氧化物、氢氧化合物和碱金属的、碱土金属的和稀土金属的碳酸盐的组的一种或更多种氮氧化物存储成份。为了提供足够的氧化催化性质，涂料也优选地包含铂和/或钯。在浓阶段期间在从氮氧化物存储材料吸附出之后，为改善根据本发明的部件的还原催化性质，并且特别地，为了促进NOx还原以形成氮，优选实施例也包含钯和/或铑。
为了执行根据本发明的方法，在具有连续分布的空气比率λ的操作条件下，相应地要被清洁的废气被引导穿过如上所述的根据本发明的部件。由于通过在该部件上的存储效率的根据本发明的分级布置相对于均匀涂覆的粒子过滤器获得的存储效率的改进，因此可以减小总涂覆量并且因此相对于涂覆有存储材料的常规过滤器减小该部件产生的废气背压并且具有相同的存储能力。这样，可以避免通常是使用涂覆的粒子过滤器的结果的燃料消耗和动力损失，同时获得良好的清洁作用。替代地，改善的存储效率允许使用较小的过滤器容积。
附图说明
以下附图和例子旨在具体地进一步说明用于执行根据本发明的方法的催化活性粒子过滤器。在该图中：
图1示出长度L(1)的蜂窝体的总体图(1a)和均匀涂覆的通流单体中的流动情况(1b)和根据现有技术的均匀涂覆的壁流式过滤器基体中的流动情况(1c)的比较示意图；图1b示出长度L的均匀涂覆的通流单体中穿过两个平行流动导管(2)的纵向截面，该流动导管(2)通过大体上气密的壁(3)彼此分离，包含存储材料的催化活性涂料施加到该气密的壁上；图1c示出穿过根据现有技术的长度L的均匀涂覆的壁流式单体中的流入导管(5)和流出导管(6)的纵向截面，其中流动导管被气密罩壳(7)交替地关闭并且其中涂料(4)在流入导管侧被施加到气体可渗透壁(8)中。
图2示出壁流式单体中的流入导管(5)和流出导管(6)之间的多孔壁(8)的示意图，该壁流式单体设置有壁内涂料(4b)，流入导管侧壁上涂料(4a)和流出导管侧壁上涂料(4c)，并且示出分为九段的其示意性划分以便说明优选实施例。
图3到8示出根据本发明的过滤器的优选实施例中的存储材料分布的示意性视图。
图9示出用来确定均匀涂覆有氧存储材料的现有技术的壁流式过滤器基体(VPF)和不均匀地涂覆有氧存储材料的根据本发明的两个壁流式过滤器基体(PF1根据图3且PF2根据图8)的可用氧存储能力的结果。
具体实施方式
可以使用涂覆有氧存储材料的过滤器示出通过施加不均匀涂覆的存储效率的改进。为了对应的测试，由具有14.37cm的直径、15.24cm的长度、46.5单元/cm2的单元密度和12μm的单元壁厚度的堇青石组份的三个壁流式过滤器基体在每一种情况下设置有80g/L(相对于壁流式过滤器基体的容积)的以下组份的涂覆悬浮液：
1g/L氧化锶
1g/L氧化镧
41g/L用3％重量镧稳定的氧化铝
18g/L包含50％重量的ZrO2的铈/锆混合氧化物
18g/L包含70％重量的ZrO2的铈/锆混合氧化物
0.12g/L来自硝酸铑的铑
1.3g/L来自硝酸钯的钯
为产生涂料悬浮液，用镧稳定的氧化铝和铈/锆混合氧化物悬浮在水中。在搅拌时，首先添加氢氧化锶和氧化镧，然后添加铑和钯硝酸溶液。由此获得的涂料悬浮液被研磨并且使用本领域技术人员熟悉的常规涂覆过程(吸入/压力技术)被引入壁流式过滤器基体。在施加涂料之后，过滤器基体在热空气中被干燥并且随后在500℃的空气中被煅烧2小时的持续时间。
对比实例VPF：
为产生根据现有技术的对比实例，相对于壁流式过滤器的容积的80g/L的上述涂料悬浮液在流入侧被均匀地引入壁流式过滤器基体的整个长度上的流入和流出导管之间的壁。
实例1：
为产生根据本发明的第一过滤器PF1，首先，相对于壁流式过滤器的总容积的48g/L的上述涂料悬浮液在流入侧被均匀地引入壁流式过滤器基体的整个长度上的流入和流出导管之间的壁。在干燥和中间煅烧之后，另外的32g/L(相对于该部件的总长度)的涂料悬浮液被引入流入侧区域中的流入和流出导管之间的壁，流入侧区域的长度对应于该部件的总长度的1/3。这获得对应于图3的根据本发明的过滤器PF1，该过滤器PF1包含80g/L的上述涂料悬浮液。
实例2：
为产生根据本发明的另外过滤器PF2，首先，相对于壁流式过滤器的总容积的68.8g/L的上述涂料悬浮液在流入侧被均匀地引入流入侧区域中的流入和流出导管之间的壁，该流入侧区域的长度对应于壁流式过滤器基体的总长度的2/3。在干燥和中间煅烧之后，相对于壁流式过滤器的总容积的另外的11.2g/L的涂料悬浮液作为壁上涂料被施加到作为流出侧区域的流出导管中，该流出侧区域的长度对应于该部件的总长度的1/3。这获得对应于图8的根据本发明的过滤器PF2，该过滤器PF2包含80g/L的上述涂料悬浮液。
如所述地产生的过滤器VPF、PF1和PF2在发动机测试台上被测试，该发动机测试台具有以平均化学当量的空气/燃料混合物操作的发动机的真实废气。首先执行λ＝0.95的15分钟调节，其中选择发动机的操作点，使得过滤器入口处的废气温度近似为600℃并且废气的空间速度近似为200kg/h。在调节之后，确定涂覆的过滤器的氧存储能力。为了这个目的，执行所谓的“台阶测试”，其中空气比率λ在0.96和1.04之间变化(“λ台阶”)。这里，选择发动机的操作点使得过滤器入口处的废气温度为470℃并且空间速度为60kg/h。在所述测试中，存储的氧量被确定为多个浓-稀台阶上的平均值。用来执行和评价这种“λ台阶测试”的方法在现有技术中是已知的并且为三元催化转换器领域中的本领域技术人员所熟悉。
图9示出在用于根据现有技术的涂覆的过滤器VPF和根据本发明的两个粒子过滤器PF1和PF2的台阶测试中获得的结果。示出的是在λ台阶期间可以观察到的以毫克为单位的存储的氧的平均量(也称为“OSC量”；对应于该部件中的可用氧存储能力)。
根据现有技术的粒子过滤器VPF1具有近似430mg的可用氧存储能力。根据本发明的过滤器PF1(它仅具有壁内涂料，在对应于图3中的图示的第一流入侧区域中具有相当富足的存储材料)具有相对于其近似大8％的可用氧存储能力(近似465mg)。在根据图8产生的根据本发明的粒子过滤器PF2中观察到最大的可用氧存储能力。所述粒子过滤器PF2的可用氧存储能力近似为505mg并且因此超过根据现有技术的均匀涂覆的对比过滤器VPF的可用氧存储能力近似17％。
因此，最初通过模拟计算获得的结果可以在发动机测试台上的测试中被确认，并且可以显示根据本发明的过滤器的存储效率相对于常规的均匀涂覆的过滤器的相当大的改进。

Claims (11)

1.一种用来还原内燃机的废气中的有害气体和粒子排放物的方法，该废气除了包含碳氢化合物HC、一氧化碳CO、氮氧化物NOx和粒子之外，还包含氧气O2，
在该方法中，在长度为L的壁流式过滤器基体具有不连续分布的空气比率λ的操作条件下引导要被清洁的废气，
所述壁流式过滤器基体具有多个导管，所述多个导管沿纵向延伸并且由沿纵向延伸的多个壁形成，所述壁界定并形成所述导管，并且所述导管包括具有敞开入口端部和封闭出口端部的多个流入导管以及具有封闭入口端部和敞开出口端部的多个流出导管，
所述壁流式过滤器基体包括包含至少一种存储材料的催化活性涂料，
相对于存储材料的总量的至少60％重量的存储材料存在于流入导管和流出导管之间的壁中，并且相对于存储材料的总量的至少50％重量的存储材料存在于所述壁流式过滤器基体中的第一流入侧区域中，所述第一流入侧区域从入口端部向着出口端部延伸，并且所述第一流入侧区域的长度对应于所述壁流式过滤器基体的长度的至多2/3，
并且一种或更多种废气成份在一定操作条件下被约束在存储材料中，在所述操作条件的合适变化的情况下，能够从所述存储材料再次释放所述废气成份。
2.根据权利要求1的方法，其特征在于，
相对于存储材料的总量的至少30％重量的存储材料存在于所述壁流式过滤器基体中的第一流入侧区域中，所述第一流入侧区域从所述入口端部沿所述出口端部的方向延伸，并且所述第一流入侧区域的长度对应于所述壁流式过滤器基体的长度的至多1/3。
3.根据权利要求1或2的方法，其特征在于，
所述空气比率λ在值λ＞1和值λ＜1之间周期性地变化。
4.根据权利要求3的方法，其特征在于，
所述空气比率λ在0.5到5Hz的频率下在1≤λ≤1.05的值和1≥λ≥0.95的值之间周期性地变化。
5.根据权利要求3的方法，其特征在于，
所述空气比率λ在1≤λ≤20的值和1≥λ≥0.85的值之间周期性变化，具有1≤λ≤20的稀阶段在调节循环中比具有1≥λ≥0.85的浓阶段长数秒钟。
6.用来执行根据权利要求1所述的方法的催化活性粒子过滤器，该催化活性粒子过滤器包括壁流式过滤器基体和催化活性涂料。
7.用来执行根据权利要求4所述的方法的催化活性粒子过滤器，该催化活性粒子过滤器包括壁流式过滤器基体和催化活性涂料，
其特征在于，所述催化活性涂料包含氧存储材料。
8.根据权利要求7的催化活性粒子过滤器，其特征在于，
所述氧存储材料是铈-锆混合氧化物。
9.根据权利要求8的催化活性粒子过滤器，其特征在于，
所述铈-锆混合氧化物掺杂有另外的稀土金属氧化物，该稀土金属氧化物选自以下氧化物组成的组：氧化钇、氧化镧、氧化镨、氧化钕及其混合物。
10.用来执行根据权利要求5所述的方法的催化活性粒子过滤器，该催化活性粒子过滤器包括壁流式过滤器基体和催化活性涂料，其特征在于，
所述催化活性涂料包括一种或更多种氮氧化物存储材料。
11.根据权利要求10的催化活性粒子过滤器，其特征在于，
所述氮氧化物存储材料包括一种或更多种氮氧化物存储成份，该氮氧化物存储成份选自氧化物、氢氧化物、氢氧化合物以及碱金属的、碱土金属的和稀土金属的碳酸盐的组。
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