CN107060959A - 用于清洁废气同时避免产生一氧化二氮的系统和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于清洁废气的方法，以及相应而设计的废气系统。本发明方法或相应的系统用于避免形成作为次级废气的一氧化二氮，其可主要在加载具有NH3的特定催化剂类型期间生成。

Description

用于清洁废气同时避免产生一氧化二氮的系统和方法
说明书
本发明涉及用于清洁废气的方法，以及相应而设计的废气系统。本发明方法或相应的系统用于避免形成作为次级废气的一氧化二氮，其可主要在加载具有NH3的特定催化剂类型期间生成。
机动车辆中内燃机的废气通常含有有害气体一氧化碳(CO)和烃类(HC)、氮氧化物(NOx)和可能的硫氧化物(SOx)以及微粒，所述微粒主要由烟尘残留物和可能附着的有机附聚物组成。这些物质被指定为是主要排放物。CO、HC和微粒是发动机燃烧室内的燃料不完全燃烧的产物。当燃烧温度在局部超过1400℃时，进气中的氮气和氧气会在气缸内形成氮氧化物。非合成燃料中总是存在少量的有机硫化合物，而有机硫化合物的燃烧会生成硫氧化物。为了去除机动车辆废气中这些对健康和环境有害的排放物，已经开发了多种用于净化废气的催化技术，其基本原理通常基于引导需要净化的废气通过由流通式或壁流式蜂窝状体和涂覆于其上的催化活性涂层组成的催化剂。这种催化剂促进不同废气组分的化学反应，同时形成无害产物，如二氧化碳和水。
在一定程度上，根据催化剂处要净化的废气组成和预期废气温度水平，所使用的操作方式和催化剂组成显著不同。多种用作催化剂中催化活性涂层的组合物含有这样的组分，其中，在一定的操作条件下，一种或多种废气组分可以被暂时束缚，而当操作条件发生适当改变时，该组分可被重新有意地释放。具有这种能力的组分在下文通常被称为储存材料。
氮氧化物储存催化剂(NSC、LNT、NSR)用于去除被称为稀燃混合物发动机(柴油机、Lean-GDI)的稀燃废气中所含的氮氧化物。其中的净化效果基于以下事实：在发动机的稀燃操作阶段(储存阶段，稀燃操作)，氮氧化物由储存催化剂的储存材料以硝酸盐的形式储存。在随后发动机的富燃操作阶段(再生阶段，富燃操作，DeNOx阶段)，先前形成的硝酸盐被分解，并且在富燃操作过程中，伴随着废气富燃组分的还原，再次释放的氮氧化物在储存催化剂处被转化为氮气、二氧化碳和水。除了别的以外，烃类、一氧化碳、氨气和氢气被指定为废气的富燃组分。
在SAE文献SAE 950809中详细描述了氮氧化物储存催化剂的操作原理。氮氧化物储存催化剂的组成是本领域技术人员非常熟悉的。氮氧化物储存材料通常是碱金属或碱土金属的碱性化合物，例如钡和锶的氧化物、氢氧化物或碳酸盐，其以精细分布的形式沉积在合适的基底材料上。此外，氮氧化物储存催化剂还具有催化活性的铂族贵金属，以及储氧材料。众所周知的储氧材料为氧化铈和铈与锆的混合氧化物，其中可能掺杂有另外的氧化物，尤其是掺杂有稀土金属氧化物，诸如氧化镧、氧化镨、氧化钕或氧化钇(Autoabgaskatalysatoren,Grundlagen–Herstellung–Entwicklung–Recycling-[Automobile Exhaust Gas Catalytic Converters,Foundations-Manufacture-Development-Recycling-Ecology],Christian Hagelüken,2nd edition,2005,p.49(汽车废气催化转换器，建立-制造-发展-回收-生态学)，Christian Hagelüken，第二版，2005年，第49页)；Catalytic Air Pollution Control,Commercial Technology,R.Heck et al.,1995,pp.73-112(催化空气污染控制，《商业技术》，R.Heck等人，1995年，第73-112页))。这种组成在化学计量操作条件下赋予了氮氧化物储存催化剂三元催化剂的功效(DE102010033689以及其中引用的文献)。
氮氧化物的储存阶段(稀燃操作)通常持续100至2000秒，并且取决于催化剂的储存容量和废气中氮氧化物的浓度。对于储存容量降低的老化催化剂来说，储存阶段的持续时间也可降至50秒或更少。相比之下，再生阶段(富集操作)总是显著较短并且仅持续几秒钟(5s-20s)。再生过程中从氮氧化物储存催化剂逸出的废气基本上没有有害物质，并且大致按化学计量构成。在此期间，所述废气的空气比[λ](λ：是指废气中的燃料与空气的比率，参见下文)几乎等于1。再生阶段结束时，所释放的氮氧化物和结合至催化剂的储氧组分的氧不再足以氧化所有的富燃废气组分。因而导致这些组分穿透催化剂，并且空气比降至低于1的值。穿透的废气可能包括大量的氨气(NH3)，这些氨气是过度还原氮氧化物而形成的。发生这种穿透意味着再生过程结束，并且这种穿透可借助于储存催化剂之后的所谓的λ探针(所谓的传感器控制系统)检测到。
三元催化剂(TWC)也同样长时间地被本领域的技术人员充分了解。它们在用化学计量燃油运行的汽油发动机中用作废气清洁组分。自上世纪八十年代以来，三元催化剂已获得合法批准。这里的实际催化剂质量包括具有高表面积的氧化基底材料的大部分，催化活性组分以最小分布沉积在其上面。铂族贵金属(铂、钯、铑、铱、钌和锇)特别适合用作用于清洁化学计量组成的废气的催化活性组分。例如，氧化铝、二氧化硅、氧化钛、氧化锆和它们的混合氧化物，以及沸石适合用作基底材料。优选使用具有超过10m2/g的特定表面(BET表面，根据DIN 66132测量)的被称为活性氧化铝的材料。此外，三元催化剂包括提高动态转化率的储氧组分。其中包括氧化铈、氧化镨和铈/锆混合氧化物(见上文；EP1181970A1)。同时，具有三元活性的分区和多层系统也已经为人所知(US8557204；US8394348)。
已知的是，三元催化剂在富燃废气混合物作用下产生NH3(SAE2011010307)。因此，借助于包含位置靠近发动机(cc)的三元催化剂(TWC)和位于底部(uf)的能够储存NH3的SCR催化剂的系统进行了研究，其中废气情况可得到进一步改善，甚至在内燃机平均而言、化学计量上主要操作时，特别是在这种情况下(如上文所述)由于它在轻微富至轻微贫燃空气/燃料范围内交替工作，因此，交替出现NH3产生和NOx下降(SAE2011010307、DE102009056390A1、US20120247088A1、US8522536B2)。
在平均而言稀燃的汽油发动机中，如果三元催化剂能够同样执行氮氧化物储存和氮氧化物减少的功能(被称为TWNSC催化剂)，也证明是有利的。此类催化剂在例如DE102009010711A1或WO2010097146A1中有所描述。TWNSC具有在化学计量空气/燃料范围内起类似标准三元催化剂作用的任务。然而，在更稀的范围内，标准三元催化剂不会减少氮氧化物。因此，可取的是如上所述通过将氮氧化物储存功能(如上文针对NSC所述)赋予三元催化剂，至少暂时降低废气的氮氧化物负载。对于位于废气管道中靠近电机的区域中的那些TWNSC而言，这是特别有利的。从而可以实现氮氧化物储存和转化窗口的显著加宽(SAE2013-01-1299)。
除了减少这些主要排放物之外，管理废气排放的最新法规(具体为美国GHG排放标准，SULEV)规定，不仅要大幅度减少主要排放物，而且还要最大程度遏制废气组分本身所产生的二次排放物形成，诸如甲烷(CH4)和强效温室气体一氧化二氮(N2O)(FederalRegister,vol.75,no.88,2010/Rules and Regulations,p.25399(《联邦公报》，第75卷，第88期，2010年，“规章制度”，第25399页)；Federal Register,vol.77,no.199,2012/Rulesand Regulations,p.62799(《联邦公报》，第77卷，第199期，2012年，“规章制度”，第62799页)；http://epa.gov/climatechange/ghgemissions/gases/n2o.html)。欧盟目前也正在讨论有关二次排放物NH3、CH4和N2O的排放指南，相关指南应最终被纳入随后的法规中。
在主要为稀燃操作的内燃机中，用于防止产生有害废气的现代系统通常利用至少两种氮氧化物催化剂工作，其中一种位于发动机附近用于更快加热，而另一种安装在更冷的底部区域(WO06069652A1、WO10034452A1、JP2009150282A2)。例如，如果是这种布置，氮氧化物储存催化剂的活性窗口可覆盖更大的温度范围。
上文所介绍的所有催化剂类型的共同点是，在富燃废气混合物的环境中，它们不仅能够将废气中储存或存在的氮氧化物还原成氮，还能还原成氨(NH3)。具体地讲，如果氮氧化物储存催化剂加载非常富燃的废气混合物，则会产生更多的NH3(SAE 2005-01-3876、DE102013218234A)。在由发动机(cc)附近的氮氧化物储存催化剂和位于底部(uf)的氮氧化物储存催化剂组成的系统中，这种危险是由于在发动机附近发生NH3氧化而导致uf-NSC产生N2O的结果，因为cc-NSC的再生必须在富燃空气/燃料混合物(DE102014206455A)中实现。该uf-NSC的床层温度在最佳一氧化二氮形成窗口220-350℃中连续移动。在置于底部区域的氮氧化物储存催化剂处的这种更冷的废气温度增加了由NH3形成温室气体N2O的危险，其中NH3是在再生期间在位置靠近电机的氮氧化物储存催化剂处形成的。这也适用于(必要的变更)上文所述催化剂类型的其他组合(例如，TWC-NSC；NSC-TWC；TWNSC-NSC，等)。
此外，必须注意，将燃料直接注入汽油发动机的燃烧室和依次布置在出口阀下游的涡轮增压器会导致废气温度持续冷却。因此，增加了uf-NSC更常出现在一氧化二氮形成窗口中的危险。此外，尤其是在都市驾驶和越野驾驶中，这些低温通常不再足以使底部催化剂(例如，在由cc-NSC和uf-NSC组成的系统后工作的底部催化剂)以足够的转化效率工作，尤其是N2O，其后果是N2O被释放到环境中。
EP1536111B1描述了用于减少二次排放物的方法，所述二次排放物诸如装配有NOx储存催化剂的内燃机的废气中的甲烷或N2O。为了能够在再生NOx储存催化剂的富燃操作期间减少后来形成的二次排放物，建议在NOx储存催化剂下游布置额外的催化剂。该催化剂能够氧化甲烷和N2O，并且由两种不同的催化活性材料组成。建议将含钯的催化剂用于氧化甲烷，并且建议将铁沸石催化剂用于还原N2O。已知甲烷或N2O可在稀燃气氛中被含钯催化剂或铁沸石催化剂有效转化。然而，N2O在稀燃气氛中被Pd催化剂的转化非常小，并且被铁沸石催化剂的转化仅仅在超过大约400℃的更高的温度下发生。为了确保用于N2O还原的催化剂的作用明显地变弱(这种情况对于转化甲烷必然可行)，EP1536111B1另外建议在位于下游的催化剂上游注入二次空气。然而，如一开始所述，这在低温下不会导致期望的N2O还原。
进一步采用靠近发动机的三元催化剂和位于下游的SCR催化剂的概念的废气系统在DE102009054046A1中有所描述。除了别的以外，还建议了一种cc-TWC之后跟随uf-SCR和进一步定位在其下游的uf-TWC的系统。根据本公开，布置在uf-SCR的废气出口侧的uf-TWC显然具有与靠近发动机的cc-TWC相同的设计。显然毫无例外地，它用于氧化NH3，其穿透uf-SCR催化剂。
DE102011121848A1还涉及由三元催化剂和随后的氨SCR催化剂组成的废气系统。氨SCR催化剂具有(1)碱金属离子取代的沸石和/或碱金属离子取代的磷酸硅铝，和(2)选自包含具有氧储存和释放能力的金属氧化物或混合金属氧化物的储氧材料。TWC和氨SCR催化剂的连续布置方式增加了在由发动机生成的具有低氧含量的废气流中NOx向N2的转化。本说明书的公开内容提到了下游氨SCR催化剂可根本地取代具有两种三元催化剂的系统中的次级三元催化剂的全部或一部分的事实。如所指出的那样，氨SCR催化剂具有储氧材料。
DE102010014468A1涉及用于后处理基本稀燃内燃机的废气的方法，以及适当有利的废气后处理系统。具体地讲，本发明涉及减少相应燃烧系统的全部废气中的温室气体N2O的比例，所述燃烧系统具有NOx储存催化剂作为废气净化元件。本发明的目的是一旦由NOx储存催化剂形成的N2O到达N2O还原催化剂，就在λ≤1条件下使布置在NOx储存催化剂下游的N2O还原催化剂发挥作用。
DE102013218234涉及随废气温度变化使用氮氧化物储存催化剂的不同再生策略。具体地讲，本专利申请涉及降低具有至少一种作为废气净化元件的NOx储存催化剂的废气后处理系统的总废气中的(在储存催化剂再生过程中作为二次排放物产生的)温室气体N2O的比例。
本发明的目标是明确一种可能性，即对于主要在平均稀燃条件下运行、具有由至少两种TWC、TWNSC或NSC型催化剂组成的废气系统的汽油发动机而言，N2O的排放在再生条件或给定的富燃废气条件下得到最佳抑制。因此适用于该系统或相应的系统的该方法从经济和生态观点来看应该是最稳健的，至少是与现有技术的系统相当的，但更优异。
通过具有目标权利要求1的特征的方法实现了这些目标以及对于本领域的技术人员从现有技术显而易见的其他目标。该方法的优选实施例在从属于权利要求1的子权利要求中有所描述。权利要求13涉及相应设计的废气后处理系统，并且权利要求16涉及相应的用途。
给定目标以稳健和非常有利的方式得到实现，在该方法中，采用通过具有至少两种选自NSC、TWC和TWNSC的催化剂的废气系统的帮助来减少有害的汽车废气组分的方法，其中[原文如此]如果这在能够由NH3形成N2O的温度窗口内，并且至少两种催化剂的上游催化剂产生NH3，那么废气在至少两种催化剂的下游催化剂附近转向。通过下游催化剂的包围，再生过程中由第一催化剂形成的NH3被引导穿过所述下游催化剂并被提供给可能的作为还原剂的后续催化剂，或者通过被称为氨氧化催化剂(AMOX)或氨泄漏催化剂(ASC)的催化剂使其氧化而形成氮。因此，令人惊奇的是，虽然采用根据本发明的测量，但没有检测到废气减少的其他损害。
本发明被认为可用于所有车辆，其中以组合形式使用了所引用催化剂中的一种以上。这些是优选地主要平均地以更稀薄的A/F比率(空气/燃料比率)工作的汽油发动机。由此表达“主要平均地”将以下事实纳入考虑，即现代汽油发动机不是静态地以固定的空气/燃料比率(A/F比率；λ值)工作。在涉及空气比率λ不连续提高的条件下通过汽油发动机使包含储氧材料的三元催化剂加载废气。所述条件包括空气比λ以限定的方式发生的周期性变化以及由此产生的废气氧化还原条件的周期性变化。在两种情况下，空气比率λ的这种改变对于废气净化结果而言都是显著的。为此，将废气的λ值调节为具有很短的循环时间(约0.5至5赫兹)，并且在λ值＝1时具有0.005≤Δλ≤0.07的振幅Δλ(还原和氧化的废气组分彼此之间呈化学计量关系)。因此，平均而言，在此类工作条件下的废气应被描述为“平均”化学计量的。为了不使这些偏差在废气流过三元催化转化器时对废气净化效果产生负面影响，催化剂中包含的储氧材料会通过从废气中吸收氧气，并根据需要将氧气释放到废气中的方式在一定程度上抵消这些偏差(Catalytic Air Pollution Control,CommercialTechnology,R.Heck et al.,1995,p.90(催化空气污染控制，《商业技术》，R.Heck等人，1995年，第90页))。然而，由于车辆中的发动机的动态操作方式，也会间歇地出现背离该条件的进一步情况。例如，在极端加速下或在滑坡刹车过程中，可以调整发动机进而废气的工作条件，并且平均而言可以是次化学计量的或超化学计量的。然而，根据本发明使用的汽油发动机具有主要(即，燃烧操作的大部分持续时间)以平均而言较稀薄的空气/燃料比率工作的废气。在优选的实施例中，至少两种催化剂的下游催化剂选自TWNSC和NSC。
此外，优选其中至少两种催化剂的废气系统下游具有至少一种NOx还原催化剂的变型形式。通过例如放置在下游的一种或多种氮氧化物储存催化剂(NSC)可以减少HC和CO以及NOx穿透至少两种上游TWC、NSC或TWNSC催化剂的情况。然而，特别优选的实施例是其中NOx还原催化剂被设计成一种或多种SCR催化剂，或者一种或多种SCR催化剂与一种或多种NSC催化剂的组合。如上文所指出的那样，在NSC或TWNSC的再生中或者在富燃废气条件下的TWC中容易形成氨。在具有氨储存能力的SCR催化剂中，这种氨可被储存，因此，使其可用于还原穿透上游催化剂的氮氧化物。储氨SCR催化剂是本领域技术人员熟知的并在下文中有进一步描述。特别优选的是先布置至少一种SCR催化剂，然后布置至少一种作为NOx还原催化剂的氮氧化物储存催化剂。
如上文所指出的那样，存在温度窗口，其中这里考虑的催化剂类型(NSC、TWC、TWNSC)可以使氨氧化，形成一氧化二氮，这主要是催化剂温度<350℃的情况。该温度窗口大约从220℃延伸至350℃，这就是在该范围内优选地发生废气在至少两种催化剂的下游催化剂周围绕道的原因。更优选的是当考虑中的催化剂在250℃-350℃的温度窗口内，特别优选地在270℃-330℃的温度窗口内时发生的绕道。
如果至少两种催化剂定位成尽可能靠近发动机，同样是有利的。由于上文已引用的原因，即这里认为的车辆废气总是逐渐变冷，所以当催化剂与最热的废气接触时，能得到有利的结果。如果至少两种催化剂优选地位于废气管道的前半部分，如从电机输出至排气管末端测量(图1)，则就是这种情况。此外，以此类方式设置的催化剂相应地比朝废气管道末端设置的单元更快地获得它们的活动范围，这进一步有助于减少污染物排放。所述至少两种催化剂优选地被设置在距离电机出口不超过1.5m，更优选地不超过70cm的位置。
本发明优选地在温度控制下进行。可通过车辆电子设备中的计算确定温度控制(Van Basshuysen/Handbuch Verbrennungsmotor[Manual of CombustionEngines]2nd edition(2002),Vieweg Verlag(燃烧发动机手册，第2版，2002年，ViewegVerlag)；Kanemitsu Nishio,The Fundamentals of Automotive Engine ControlSensors,1st Edition(2001),p.122ff.and p.128ff.,Fontis Media SA(KanemitsuNishio，汽车发动机控制传感器的基本原则，第1版，2001年，第122页和128页，FontisMedia SA)，以及Bosch Ottomotormanagement[Gasoline Engine Management],1stedition(1998),p.182ff.and 254ff.,Vieweg Verlag(汽油发动机管理，第1版，1998年，第182页和254页，Vieweg Verlag))。同样可以借助于温度传感器确定至少两种催化剂的下游催化剂的温度。其优选地位于废气管道中刚刚提到的催化剂的后面。此外，优选地使该温度传感器尽可能靠近相应的催化剂，以便能够从废气温度直接评估所述催化剂的温度并且不会有较大误差。在特别优选的实施例中，该温度传感器因此位于相应催化剂的下游，但位于在相应催化剂周围废气的转向和主废气管道的汇合处的上游。另外，另外的传感器可优选地位于废气管道的汇合处的下游。
为了能够尽可能准确地确定废气的温度，有利的是将第2和第3温度传感器设置在至少两种催化剂的相应下游催化剂的上游。该第2温度传感器可被布置在至少两种催化剂之间，优选地布置于在位于下游的催化剂周围转向的废气分支的上游。此外，优选的是第3温度传感器也位于至少两种催化剂的第一催化剂的上游。
优选地借助于用于激活和去激活转向的装置使废气在至少两种催化剂的下游催化剂周围转向，所述装置被定位在转向和主废气管道的汇合处。通过至少两种催化剂之间的废气管道中的分支和至少两种催化剂的下游催化剂后的废气管线的汇合来进行废气在至少两种催化剂的下游催化剂周围的转向。优选地借助于用于激活和去激活转向的阀或废气翼片形式的装置使废气在至少两种催化剂的下游催化剂周围转向，其中所述装置被定位在转向和主废气管道的汇合处(图1)。此类控制是本领域技术人员所熟知的(http:// www.pierburg-service.de/ximages/pg_pi_1004-_a_de_web.pdf、http:// www.tialsport.com/index.php/tial-products/wastegates/43-v60；EP2556223B1、DE102011101079A1)。
本发明还解决相应设计的用于废气后处理的废气系统，其包括选自NSC、TWC和TWNSC的至少两种催化剂，其中该系统被设计为使得在能够由NH3形成N2O的情况下废气可在至少两种催化剂的下游催化剂周围转向。因此，用于该方法的上文所述的优选的系统实施例在此处适用于考虑中的废气系统，还描述了该系统用于清洁主要用平均较稀薄的A/F混合物工作的汽油发动机的废气的用途。
可根据本领域技术人员已知的措施对本文所述的方法进行控整。如上所述，在任何时间测量废气具体组分的状态并将这些值传输到发动机控制单元(ECU)的各种传感器(温度传感器、NOx传感器和λ传感器)可用于支持调控和调节废气系统。然而，出于成本考虑，其中部分或完全由储存在ECU中的数据值(所谓的图)来调控和调节废气系统的实施例似乎是特别优选的。
NOx储存催化剂：
如所述，NOx储存催化剂由这样的材料构成，所述材料可在稀燃操作废气条件下从废气流中去除氮氧化物，并且可在λ＝1或富燃废气条件下释放并转化氮氧化物。
本文要使用的氮氧化物储存催化剂对本领域技术人员来说是非常熟悉的(EP0982066A2、EP1317953A1、WO2005/092481A1)。此外，参考EP1911506A1和EP1101528A2中的陈述以及其中引用的文献中有关氮氧化物储存催化剂(NSC)的设计和组成。根据本领域技术人员已知的方法，以整料惰性体上的涂层形式联合或彼此单独地应用所使用的催化剂材料，所述整料惰性体由陶瓷(例如堇青石)或者具有4或6面蜂窝的金属制成。所述蜂窝体具有流动通道，所述流动通道以狭窄栅格形式布置在所述蜂窝体的横截面中，并且平行于所述蜂窝体的纵轴，用于待净化的废气。所述催化活性涂层设置在限制流动通道的分隔壁的壁表面上或壁表面中，浓度为每升蜂窝体体积含50克至450克(g/l)，优选地为200g/l至400g/l，特别优选地为250g/l至350g/l。所述催化剂材料包含氮氧化物储存材料和催化活性组分。氮氧化物储存材料相应地由以高度分散形式沉积在基底材料上的实际氮氧化物储存组分组成。碱金属、碱土金属的碱性氧化物(具体为氧化钡)以及稀土金属(特别是氧化铈)主要用作储存组分，其与二氧化氮反应形成相应的硝酸盐。优选的储存材料是含有Mg、Ba、Sr、La、Ce、Mn和K的化合物。通常与储存组分一起沉积在基底材料上的铂族贵金属(例如，Pt、Pd、Rh)一般用作催化活性组分。在大部分情况下，将具有较大表面积的活性氧化铝用作载体材料。
TWC：
三元催化剂(TWC)能够同时从化学计量的废气混合物中去除三种污染物组分HC、CO和NOx(条件是λ＝1)。三元催化剂还可在富燃废气条件下转化氮氧化物。三元催化剂在大部分情况下包含铂族金属(诸如Pt、Pd和Rh，其中Pd和Rh是特别优选的)作为催化活性组分。催化活性金属通常以高分散形式沉积在铝、锆和钛的氧化物或它们的混合物上，所述氧化物具有较大表面积并且可通过另外的过渡元素(诸如La、Y、Pr等)稳定。三元催化剂还包含储氧材料(例如Ce/Zr混合氧化物；参见下文)。例如，合适的三元催化涂层由申请人在EP181970B1、WO2008-113445A1、WO2008-000449A2中描述，这些文献在本文中被引用。
储氧材料具有氧化还原性质，并且能在氧化气氛中与氧化组分(诸如氧或氮氧化物)反应，或在还原气氛中与还原组分(诸如氢或一氧化碳)反应。基本上在化学计量范围中操作的内燃机的废气后处理的实施例在EP1911506A1中有所描述。在这种情况下，使用拥有储氧材料的微粒过滤器。有利的是，此类储氧材料由铈/锆混合氧化物组成。尤其可含有稀土金属的另外氧化物。因此，根据本发明的微粒过滤器的优选实施例还包含氧化镧或氧化钕。最常用的是以Ce2O3以及CeO2存在的铈氧化物。就这一点而言，还参考了US6605264和US6468941的公开内容。
储氧材料的其他例子包括铈和镨或相应的混合氧化物，所述氧化物还可包含选自以下物质的组分：锆、钕、钇和镧。这些储氧材料常常掺杂有贵金属，诸如Pd、Rh和/或Pt，从而可改变储存容量和储存特性。如所述，这些物质能够从稀燃操作中的废气中去除氧并且在富燃废气条件下再将其释放。这可防止NOx被TWC转化而减少并且可防止在燃料-空气比率从λ＝1到稀燃操作的短期偏差过程中发生NOx穿透。此外，充满的氧储存可防止在废气短暂地进入富燃范围时发生HC和CO穿透，因为在富燃废气条件下，储存的氧在发生穿透之前首先与过量的HC和CO反应。在这种情况下，氧储存充当对抗λ＝1附近波动的缓冲物。半充满的氧储存在能够吸收从λ＝1的短期偏差方面具有最佳性能。使用λ传感器以便能够确定操作期间氧储存的填充水平。
储氧容量与整个三元催化剂的老化情况相关。作为OBD(车载诊断)的一部分，测定储存容量用于鉴定催化剂的当前活性，从而鉴定催化剂的老化情况。出版物中描述的储氧材料有利地是允许其氧化状态发生变化的那些。例如，其他此类储存材料和三元催化剂在WO05113126A1、US6387338BA、US7041622BB、EP2042225A1中有所描述。
TWNSC：
如上所述，这些催化剂由在化学计量废气条件下赋予催化剂三元催化剂功能并且在贫燃废气条件下具有氮氧化物储存功能的材料组成。优选地通过用于形成三元催化剂和氮氧化物储存催化剂的材料的组合来制造相应的TWNSC。由此，此处描述的TWNSC的两种功能可以在不同的层或区中共混或彼此分开的形式存在于载体上。此类催化剂的一个特别优选的实施例在例如WO2010097146A1或WO2015143191A1中有所描述。
SCR催化剂：
可根据本领域技术人员已知的类型设计位于底部(uf)的NH3储存SCR催化剂。一般来说，这是对SCR反应具有催化活性的支撑体，或者从催化活性材料挤压而成的支撑体。在第一种情况下，催化活性材料通常被理解为支撑体所具有的“载体涂料”(washcoat)。然而，除了单词正确含义上的‘催化活性’组分，它还可以包含其他材料，诸如来自过渡金属氧化物和大表面载体氧化物的粘合剂，诸如氧化钛、氧化铝，特别是γ-Al2O3、氧化锆或氧化铈。由下文所列材料中的一种组成的催化剂也适合用作SCR催化剂。然而，用相同或不同材料形成的分区、分层布置方式或多块式布置方式(优选2块或3块布置方式)也可以用作SCR组分。也可以设想一个块上具有不同材料的混合物。
根据本发明使用的实际催化活性材料优选地选自过渡金属交换的沸石或类沸石材料。这些类型的化合物是本领域技术人员所熟知的。就这一点而言，所述材料优选地选自插晶菱沸石、AEI、KFI、菱沸石、SAPO-34、ALPO-34、沸石β和ZSM-5。特别优选使用的是菱沸石类型的沸石或类沸石材料(具体地讲，CHA或SAPO-34)，以及LEV。为了确保足够的活性，这些材料优选地具有选自铁、铜、锰和银的过渡金属。应该提到，铜在这方面是尤其有利的。金属-铝-帧率(或，SAPO-34，金属-硅-帧率)通常在0.3和0.6之间，优选地为0.4–0.5。本领域的技术人员已知如何用过渡金属提供沸石或类沸石材料(EP324082A1、WO1309270711A1、PCT/EP2012/061382和本文引用的文献)，以便能够提供与用氨还原氮氧化物有关的良好活性。此外，钒化合物、氧化铈、铈/锆混合氧化物、氧化钛和含钨化合物以及它们的混合物也可以用作催化活性材料。
此外已被证明有利于储存NH3的应用的材料是本领域技术人员已知的(US20060010857AA、WO2004076829A1)。特别地，微孔固体材料，诸如所谓的分子筛，用作储存材料。可以使用选自下列的此类化合物：沸石，诸如丝光沸石(MOR)、Y-沸石(FAU)、ZSM-5(MFI)、镁碱沸石(FER)、菱沸石(CHA)和其他“小孔沸石”，诸如LEV、AEI或KFI，和β-沸石(BEA)；以及类沸石材料，诸如磷酸铝(AlPO)和磷酸硅铝SAPO或它们的混合物(EP0324082A1)。特别优选地使用ZSM-5(MFI)、菱沸石(CHA)、镁碱沸石(FER)、ALPO-或SAPO-34，以及β-沸石(BEA)。尤其优选地使用CHA、BEA以及AlPO-34或SAPO-34。极其优选地使用LEV或CHA型材料，并且这里最优选的是CHA或LEV。如果上文刚刚提到的沸石或类沸石化合物用作SCR催化剂中的催化活性材料，那么可以有利地、自然地不添加另外的NH3储存材料。总体而言，所使用的储氨组分的储存容量在200℃测量温度的新鲜状态下可总计超过0.9gNH3/每升催化剂体积，优选地在0.9和2.5g NH3/每升催化剂体积之间，特别优选地在1.2和2.0g NH3/每升催化剂体积之间，并且最特别优选地在1.5和1.8g NH3/每升催化剂体积之间。可使用合成气设备确定储氨容量。为此，首先在600℃下用含NO的合成气调理催化剂，以完全除去钻芯中的氨残留。气体冷却至200℃之后，将氨以例如30,000h-1的空速注入合成气中，直到钻芯中完全充满储存的氨，并且在钻芯下游测得的氨浓度与起始浓度相当。储氨容量由注入的总氨量与在下游侧测得的与催化剂体积相关的氨量的差值产生。合成气通常由450ppmNH3、5％的氧、5％的水和氮构成。在另一个优选的实施例中，SCR催化剂没有任何储氧容量。在这种情况下，uf-SCR催化剂没有任何具有储氧容量的材料。
基底：
催化剂(NSC,TWC,TWNSC)可被布置在单通道流动支撑体(流通)或壁流基底(壁流)或微粒过滤器上。
在现有技术中，流通式整料是典型的催化剂基底，其可由金属或陶瓷材料组成，正如前述过滤器材料一样。优选地使用耐火陶瓷，诸如堇青石。由陶瓷制成的流通式整料主要具有由连续通道组成的蜂窝状结构，这是流通式整料也被称作通道流整料的原因。废气可以流经通道，并且在这种情况下与涂覆有催化活性物质和可能覆盖有储存材料的通道壁接触。单位面积的通道数量是通过孔密度来表征的，孔密度通常介于每平方英寸300至900个孔之间(cpsi)。陶瓷中通道壁的壁厚介于0.5mm至0.05mm之间。
由现有技术中典型的金属和/或陶瓷材料制成的所有过滤体均可用作微粒过滤器。这些过滤体包括例如金属织物和针织过滤体、烧结金属体和由陶瓷材料制成的泡沫结构。优选地使用由堇青石、碳化硅或钛酸铝制成的多孔壁流式过滤器基底。这些壁流式过滤器基底具有入口通道和出口通道，其中入口通道的各下游端和出口通道的各上游端彼此错开，并由气密“塞”封闭。在这种情况下，迫使要净化的并流经过滤器基底的废气通过入口通道和出口通道之间的多孔壁，这会带来极佳的微粒过滤效果。微粒的过滤性能可借助于孔隙度、孔隙/半径分布和壁厚来设计。可以涂层的形式在入口通道和出口通道之间的多孔壁之中和/或之上提供催化剂材料。还可使用从相应的催化剂材料直接挤出或借助于粘合剂从相应的催化剂材料挤出的过滤器，意味着所述多孔壁直接由催化剂材料组成，例如基于沸石或钒的SCR催化剂就是这种情况。此类挤出的SCR过滤器可另外在多孔壁之中和/或之上具有SCR涂层(如上所述)。优选使用的过滤器基底可从EP1309775A1、EP2042225A1或EP1663458A1中了解。
涂层：
术语“涂层”是指较大的惰性支撑体上施加催化活性材料和/或储存组分，所述支撑体可被设计成如同前述的壁流式过滤器或流通式整料。涂层具有实际的催化功能并包含储存材料和/或催化活性金属，所述储存材料和/或催化活性金属在大部分情况下以高度分散形式沉积在具有较大表面积的温度稳定性金属氧化物上。在大部分情况下涂层经由向惰性支撑体壁上或其中施加储存材料和催化活性组分的水性悬浮液(也称为载体涂料)来实现。在施加悬浮液后，使基底干燥并且在适当的情况下高温煅烧。涂层可由一层组成或可多层组成，所述多层以依次在顶上(多层)和/或依次相对偏移(分区)的方式施加在支撑体上。
用汽油发动机工作的车辆产生烟尘颗粒，同样通过(或很快将通过)相应的法规对其进行调控。例如鉴于市中心的微粒负载，烟尘颗粒的排放尤其受到监测。鉴于此，有利的是在由此类发动机操作的车辆的废气系统中使用微粒过滤器。本领域技术人员知道如何将此类微粒过滤器有利地安置在相应的废气系统中。例如，在废气系统的前向区域(其天然经受比车辆底部中的废气系统可获得的热量更多的热量)中引入柴油微粒过滤器适于产生相对较冷的废气的柴油车辆。这种高热对于柴油微粒过滤器的充分再生特别有利。相比之下，采用稀燃汽油发动机的车辆产生相对较热的废气。这里，因此同样可以设想的是优选地将微粒过滤器设置在车辆的底部中。因此，可以有利地将这些微粒过滤器安装在uf-NOx还原催化剂前面或后面，或者将uf-NOx还原催化剂置于相应的过滤器上。然而，在本发明一个特别优选的实施例中，将微粒过滤器与两种氮氧化物储存催化剂中的一个组合，使得氮氧化物储存催化剂作为涂层而提供在微粒过滤器上或提供于微粒过滤器中。该实施例对于采用稀燃汽油发动机的车辆是最优选的。
就本文中讨论的底部(uf)而言，与本发明有关的是，所述底部涉及车辆中的某一区域，在该区域中，催化剂安装在发动机附近的至少两种催化剂的第一催化剂末端后0.2m至3.5m、更优选0.5m至2m、特别优选0.7m至1.5m的距离处，优选地安装在驾驶室下方(图1)。
在本发明范围内被指定为在发动机附近(cc)是指催化剂被布置在距发动机气缸的废气出口小于120cm、优选小于100cm、特别优选小于50cm的距离处。发动机附近的催化剂优选地直接布置在废气歧管与废气管道的交汇处之后。
将燃烧空气比(A/F比；空气/燃料比)设定为燃烧实际可获得的空气质量(airmass)mL,tats相对于完全燃烧所需的最小所需化学计量空气质量mL,st：
如果λ＝1，则该比率适用作化学计量空气-燃料比，其中mL,tats＝mL,st；这种情况是，在没有缺氧的情况下或在没有未燃烧的氧气被遗留的情况下，所有燃料分子可在理论上与大气氧气完全反应。
以下适用于内燃机：
λ<1(例如，为0.9)是指“空气缺乏”：富燃废气混合物
λ>1(例如，为1.1)是指“空气过剩”：稀燃废气混合物
说明：λ＝1.1是指相比于化学计量反应所需量多10％的空气存在。这同时被指定为空气过剩。然而，空气-燃料混合物优选地在再生过程中保持相当于0.8至1的λ值。该值特别优选地介于0.85和0.99之间，并且尤其优选地介于0.95和0.99之间。
附图说明：
图1：描述了相应的废气系统的完整布置图。
图2：位于电机附近区域的完整废气系统的局部区域，假定流经catBOX 2(旁路关闭)。
图3：位于电极附近区域的完整废气系统的局部区域，假定绕过catBOX 2(旁路打开)。
图4：完整的废气系统，假定流经cat BOX 2(旁路关闭)。
图5：完整的废气系统，假定绕过cat BOX 2(旁路打开)。
图6：300℃以下的负载范围内的NOx转化和相关的N2O形成
图7：350℃以下的负载范围内的NOx转化和相关的N2O形成；与图6的N2O形成相关联
图8：400℃以上的负载范围内的NOx转化和相关的N2O形成；与图6的N2O形成相关联
图9：NEDC中图1系统中的NOx转化和N2O形成，假定根据权利要求的旁路控制。
本发明操作模式的实例：
废气系统的完整布置图(参见图1)
操作模式：
1)对于大于1的λ而言，旁路是关闭的(图2中有对cat BOX 1和cat BOX 2的描述)。
对于假定λ大于1的电机操作而言，旁路是关闭的(图2)。来自电机废气的NOx储存在催化剂中，使得废气中NOx 1的浓度大于NOx 2的浓度，并且废气中NOx 2的浓度大于NOx3的浓度。这适用于以下温度：
·cat BOX 1的温度(温度2)低于350℃，并且cat BOX 2的温度(温度3)低于350℃。
·cat BOX 1的温度(温度2)高于350℃，并且cat BOX 2的温度(温度3)低于350℃。
·cat BOX 1的温度(温度2)高于350℃，并且cat BOX 2的温度(温度3)高于350℃。
2)对于小于1的λ而言，旁路是打开的；在温度2处测得的cat BOX1的最低温度高于350℃。
对于假定λ小于1的电机操作而言，如果cat BOX 1的温度(温度2)高于350℃，并且cat BOX 2的温度(温度3)低于350℃，则旁路是打开的(图3)。通过NOx传感器1或通过储存在ECU中的模型/映射实现在λ小于1时结束操作。
3)对于小于1的λ而言，如果在温度3处测得的cat BOX 2的最低温度高于350℃，则旁路是关闭的。
对于假定λ小于1的电机操作而言，如果cat BOX 1的温度(温度2)高于350℃，并且cat BOX 2的温度(温度3)高于350℃，则旁路是关闭的(图2)。通过NOx传感器2或通过储存在ECU中的模型/映射实现电机操作结束时给定λ小于1。
4)λ大于1时，NOx 2的浓度等于NOx 3的浓度；这意味着未通过
cat BOX 2储存NOx。
在给定λ大于1的电机操作和NOx 2浓度等于NOx 3浓度时(意味着cat BOX 2中没有储存NOx)，旁路是打开的(图3)。
5)如果cat BOX 3的最低温度(温度5)高于350℃，则λ小于1。
对于给定λ小于1的电机操作而言，如果cat BOX 1的温度(温度2)高于350℃，catBOX 2的温度(温度3)高于350℃，并且cat BOX 3的温度(温度5)也高于350℃，则旁路是关闭的(图4)。通过NOx传感器3或通过储存在ECU中的模型/映射实现在λ小于1时结束操作。
6)如果cat BOX 1的最低温度(温度2)高于350℃，则λ小于1。
对于给定λ小于1的电机操作而言，如果cat BOX 1的温度(温度2)高于350℃，并且cat BOX 2的温度(温度3)低于350℃，则旁路是打开的。通过NOx传感器1或通过储存在ECU中的模型/映射实现在λ小于1时结束操作。因此，对于cat BOX 3而言，优选SCR和NSC催化剂的组合，其中SCR催化剂被布置在NSC催化剂的上游(图5)。
另外的实例和废气测量：
在高动态电机测试站处进行静态测试，以获得图6、图7和图8的结果：
在对图1的系统进行的静态测试中，连续进行了10个富/贫循环。其中以50ppm NOx下降的贫燃操作的结束标准为
a)具有打开旁路的NOX传感器1位置；和
b)没有旁路的NOX传感器2位置。
通过电机测试站的富燃操作在确定的时间单位内进行NOx储存催化剂的再生。选择的时间单位要使得所有催化剂充分再生。
在10个富/贫循环中，最后5个用于计算NOx转化率。这确保系统保持平衡。本领域的技术人员还将这视为稳态。
通过电机测试站处负载的变化来产生催化剂处的各自目标温度。在测试中，命中3个不同的负载点，以便在cat BOX 1处产生<300℃、<350℃和>400℃的温度。用相应的探针分析测量例如N2O的二次排放。
在高动态测试站处进行动态运行循环，以获得图9的结果：
应用在高动态测试站处的运行循环NEDC时，从测试操作中的生产车辆读取电机数据并将其传送至高动态测试站的控制器。因此，要特别注意的是，所应用的测试的再现性达到最高精确度。
如果使用如上所述的测试条件，则在NEDC循环中具有旁路和没有旁路的情况下测试废气系统。
因此，通常通过λ传感器3或NOX传感器3来终止各自的贫燃或富燃阶段。

Claims (16)

1.借助于废气系统减少有害汽车废气组分的方法，所述废气系统具有至少两种选自NSC、TWC和TWNSC的催化剂，其中如果这在能够由NH3形成N2O的温度窗口内，并且所述至少两种催化剂的上游催化剂产生NH3，则所述废气在所述至少两种催化剂的下游催化剂周围转向。
2.根据权利要求1所述的方法，
其特征在于
所述废气由主要用平均较稀薄的A/F混合物工作的汽油发动机产生。
3.根据权利要求1和/或2所述的方法，
其特征在于
所述至少两种催化剂的所述下游催化剂选自TWNSC和NSC。
4.根据前述权利要求中的一项或多项所述的方法，
其特征在于
所述至少两种催化剂的所述废气系统下游具有至少一种NOx还原催化剂。
5.根据权利要求4所述的方法，
其特征在于
所述NOx还原催化剂由至少一种SCR和/或NSC催化剂组成。
6.根据权利要求5所述的方法，
其特征在于
所述至少一种SCR催化剂被布置在所述至少一种NSC催化剂的上游。
7.根据前述权利要求中的一项所述的方法，
其特征在于
当所述至少两种催化剂的所述下游催化剂具有低于350℃的温度时，发生所述废气的转向。
8.根据前述权利要求中的一项所述的方法，
其特征在于
所述至少两种催化剂位于所述废气管道的前半部分，如从电机输出至排气管末端测量。
9.根据前述权利要求中的一项所述的方法，
其特征在于
至少一个温度传感器沿所述废气的流动方向位于所述至少两种催化剂的所述下游催化剂后面。
10.根据前述权利要求中的一项所述的方法，
其特征在于
至少一个温度传感器位于所述至少两种催化剂之间。
11.根据前述权利要求中的一项所述的方法，
其特征在于
借助于用于激活和去激活所述转向的装置实现所述废气在所述至少两种催化剂的所述下游催化剂周围转向，所述装置被定位在所述转向和主废气管道的汇合处。
12.根据权利要求11所述的方法，
其特征在于
用于激活和去激活所述转向的所述装置为阀或废气翼片。
13.用于废气后处理的废气系统，所述系统具有选自NSC、TWC和TWNSC的至少两种催化剂，其中所述系统被设计为使得在能够由NH3形成N2O的条件下所述废气可在所述至少两种催化剂的所述下游催化剂周围转向。
14.根据权利要求13所述的系统，
其特征在于
所述至少两种催化剂的所述下游催化剂选自TWNSC和NSC。
15.根据权利要求13和/或14所述的系统，
其特征在于
所述至少两种催化剂的所述废气系统下游具有至少一种NOx还原催化剂。
16.根据权利要求13至15中的一项所述的系统在汽油发动机废气后处理中的用途，所述汽油发动机主要用平均较稀薄的A/F混合物工作。
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