CN101973666B - 一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法及其装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及环境保护，具体是一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法及其装置。待处理原水中添加以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳进行酸化，使其pH达到5-3.9，酸化后的原水在有氧条件下通过金属去除柱，利用其中的填料去除重金属；去除重金属的原水进入反硝化反应柱，以酸化时所添加的添加量不过剩的小分子有机碳为碳源，以反硝化反应柱中的填料为电子供体源，通过异养和自养反硝化的协同作用去除原水中的硝酸盐，而后通过有氧循环过滤去除原水中残留物质，得到去除重金属和硝酸盐的饮用水。本发明处理可自动调节异养反硝化和自养反硝化的相对作用强度，有效去除原水中的硝酸盐，同时出水弱碱性，硫酸根浓度没有明显升高，重金属、亚硝酸盐、氨氮和有机碳含量也不超标。

Description

一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法及其装置
技术领域
本发明涉及环境保护，具体的说是一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法及其装置。
背景技术
由于地质成因或矿业生产活动，中国一些地区的饮用水，特别是地下饮用水中的砷、镉等重金属常常超标。这些地区也会因为农业生产过量施氮、畜禽养殖废水和城镇生活污水处理不足等导致地下饮用水硝酸盐超标严重。其结果是饮用水中的重金属和硝酸盐均超标，严重危害人们的身体健康。
活性炭对重金属有一定的物理吸附能力。含铁氧化物和锰氧化物的铁锰砂石也可通过物理化学作用吸附沉淀铁、锰、砷等重金属。但铁氧化物或锰氧化物的物理化学吸附能力受其微观形态与结构影响，新生铁氧化物和新生锰氧化物吸附重金属的能力较高。KDF(铜锌)合金和活性炭的组合已被用于去除饮用水中的重金属。饮用水中的重金属通过铜锌的氧化还原作用转化为易被活性炭吸附的形态而被去除。不过，这一过程会释放铜和锌，如果这些重金属超标较为严重，又可能导致出水铜和锌超标。
去除饮用水中硝酸盐的方法有离子交换法、反渗透法、化学法、生物反硝化法等。其中离子交换，反渗透法，成本昂贵，处理后产生的废水可造成二次污染。化学法，比如铁粉还原法，反应速率不易控制，副产物(如氨)多。
生物反硝化法去除饮用水硝酸盐一般需添加适量还原性物质作为电子供体。依据所用电子供体的不同，生物反硝化分为异养反硝化和自养反硝化。异养反硝化的电子供体既可是有机小分子，也可是生物可降解大分子(如棉花和碎木屑)。不过，依靠异养反硝化作用完全去除硝酸盐并确保出水亚硝酸根不超标，以有机小分子为碳源的添加量一般要达到理论上完全去除硝酸盐所需碳源量的120％以上，容易导致微生物过度生长和出水有机碳较高。同时，异养反硝化过程中产生碱度而需要添加无机酸来调控pH。生物可降解大分子一般做成通透性反硝化反应墙，用于地下水硝酸盐的原位去除。
自养反硝化法主要采用单质硫或氢气作为电子供体。当硝酸盐的浓度较高(比如45mgN/L以上)时，单纯依靠硫自养反硝化会导致出水pH下降，硫酸盐含量增加明显而超标。只要出水pH低于8.3，若用碳酸钙去硫酸根除又可能导致钙离子释放而增加出水硬度。用氢气作为自养源时，外源供氢安全管理要求高，一般采用电解方法供氢。不过，氢气在水中溶解度小，氢气利用率低。为了克服这一问题，通过调节外源电压，把电子传递到电极上，让生长在电极上的电化活性反硝化菌直接利用电子和水中的氢离子还原硝酸盐(如专利公开号CN 101381128A)。为了弥补单一方法的不足，也可用复合处理方法，比如自养反硝化与电化反硝化的复合处理方法(如授权公告号CN 1162356C)，异养反硝化与电化反硝化的复合处理方法(如授权公告号CN 1170780C)。
发明内容
本发明目的在于提供一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法及其处理装置。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法：待处理原水中添加以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳，添加量为异养反硝化作用完全去除原水中平均含量硝酸盐所需碳源的80-90％；以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳的添加使原水pH达到5-3.9；酸化后的原水在有氧条件下通过金属去除柱，利用其中的填料去除重金属；去除重金属的原水进入反硝化反应柱，利用添加量不过剩的小分子有机碳作为碳源，通过异养反硝化作用去除原水中的大部分硝酸盐，利用反硝化反应柱中的填料为电子供体源，通过自养反硝化作用去除原水中的残余硝酸盐；而后通过有氧循环过滤去除原水中其它残留物质，即得到去除重金属和硝酸盐的饮用水。
所述金属去除柱的填料层按石英砂与氧化铁层、石英砂层、活性炭与硫化亚铁层和石英砂层的顺序重复多次铺设而成；其中石英砂与氧化铁层、石英砂层、活性炭与硫化亚铁层和石英砂层的体积比为20-2∶1∶20-2∶1；所述石英砂与氧化铁层，石英砂与氧化铁的体积比为20-2∶1；所述活性炭与硫化亚铁层，活性炭与硫化亚铁的体积比为50-5∶1。
所述反硝化反应柱中的填料，上半部填料层为活性炭和硫化亚铁，按体积比为50-5∶1；下半部填料层为活性炭和氧化铁颗粒，按体积比为100-10∶1。
所述待处理原水中加入以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳使其pH达到5-3.9，酸化后的原水通过金属去除柱，利用其内填充材料氧化铁颗粒、活性炭和硫化亚铁颗粒吸附沉淀待处理原水中的重金属；填料中的硫化亚铁与原水中的溶解氧反应形成的新生铁氧化物也吸附沉淀待处理原水中的重金属；所述以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳为以甲酸为主的以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳的添加量为异养反硝化作用完全去除进水中平均含量硝酸盐所需碳源的80-90％。
待处理原水中进入混合池后pH在5-3.9之间，酸化后的原水通过金属去除柱，利用其内填充材料氧化铁颗粒、活性炭和硫化亚铁颗粒吸附沉淀待处理原水中的重金属。填料中的硫化亚铁与原水中的溶解氧反应形成的新生铁氧化物也吸附沉淀待处理原水中的重金属。
在所述反硝化反应柱内，以酸化待处理原水时所添加的添加量不过剩的小分子有机碳作为碳源，通过异养反硝化作用去除原水中的大部分硝酸盐，以填料硫化亚铁为电子供体源，通过亚铁自养反硝化和硫化自养反硝化作用去除原水中的剩余硝酸盐。
所述通过反硝化反应柱处理后的原水通过滴滤柱的有氧循环过滤作用去除原水中残余的亚硝酸盐和有机碳，而后再通过臭氧处理和活性炭过滤，即得到去除重金属和硝酸盐的饮用水。
所述滴滤柱由石英砂层和活性炭层构成，其中石英砂层和活性炭层的体积比为1∶5-25。
处理装置处理含重金属和硝酸盐的原水之前，反硝化反应柱和滴滤柱要经过一个为期五周的联合启动运行阶段。室温20-28℃条件下，用好氧活性污泥的100-200倍稀释悬浮液对反硝化反应柱和滴滤柱接种。第一周内，在含硝酸盐60-120mgN/L的原水中添加以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的碳源，使原水pH在5-3.9之间，然后原水以向上流形式通过重金属去除柱和反硝化反应柱，与来自滴滤池的向上循环水流汇合，向下流形式经过滴滤柱，进入所述滴滤池。足量以甲酸为主的碳源是指完全去除水中硝酸盐所需碳源量的120-140％。后四周期间运行期间，降低碳源添加量至完全去除硝酸盐所需量的50-70％，其它条件不变。当反硝化反应柱和滴滤柱完成启动阶段的培养后，处理装置可对重金属和硝酸盐复合污染饮用水进行处理。
被处理原水首先在原水池内曝气，然后经过原水池底部铺设的细石英砂层过滤进入配水池与配水池。只在配水池内添加以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的碳源。配水池和配水池的水按它们的体积比流入混合池。混合池内的水上流式依次通过重金属去除柱和反硝化反应柱。从反硝化反应柱流出的水与来自滴滤池的向上循环水流汇合，向下流形式经过滴滤柱，进入滴滤池。当滴滤池内水量超过一定体积后，自动溢出流入臭氧处理池。臭氧处理池储水满后，在臭氧发生器作用下，从臭氧处理池底部进行臭氧消毒，再经过活性炭柱过滤，进入储水池。
同步去除饮用水中重金属和硝酸盐方法的装置：包括原水池、配水池、混合池、重金属去除柱、反硝化反应柱、滴滤柱、滴滤池、臭氧处理池、臭氧发生器、活性炭柱及储水池；其中原水池、配水池、混合池、重金属去除柱、反硝化反应柱通过管路依次相连，反硝化反应柱的出水口通过管路与滴滤柱的进水口相连，滴滤柱的下方设有滴滤池，滴滤池通过管路与滴滤柱的出水口相连，滴滤池的出水口通过管路与臭氧处理池的进水口相连，臭氧处理池底部设有通过管路与其连接的臭氧发生器，臭氧处理池出水口依次连接活性炭柱、储水池。
所述原水池底部铺设石英砂层。所述原水池设有两个出水口，两个出水口分别通过管路连接第一配水池和第二配水池，第一配水池和第二配水池的出水口汇合后与混合池相连。
本发明所具有的优点：
1.本发明所处理的原水无需除氧，原水中的溶解氧和添加的有机酸强化重金属去除柱内氧化铁和硫化亚铁填料吸附沉淀去除原水中的重金属的能力。
2.本发明以甲酸为主要碳源并酸化原水，反硝化过程中无需调节水的pH。
3.本发明处理水时控制碳源添加量不过剩，一般为完全去除进水中平均含量硝酸盐所需碳源的80-90％，以异养反硝化为主，自养反硝化为辅，充分利用亚铁自养反硝化与硫自养反硝化的协同作用有效去除硝酸盐。当进水中的硝酸盐浓度提高或降低幅度小于10mgN/L时，本发明处理方法可自动调节异养反硝化和自养反硝化的相对作用强度而无需改变碳源供给和处理条件，有效去除原水中的硝酸盐。
4.本发明反硝化处理后的水进行有氧循环过滤处理，使得出水中亚硝酸盐、氨氮和有机碳含量低，利于臭氧快速消毒。
5.本发明处理后的水为弱碱性，硫酸根浓度没有明显升高，重金属、亚硝酸盐、氨氮和有机碳含量不超标。
附图说明
图1为本发明去除饮用水重金属和硝酸盐的处理装置图。
具体实施方式
实施例1
金属去除柱5的直径10cm，高100cm，其填料层按石英砂与氧化铁层、石英砂层、活性炭与硫化亚铁层和石英砂层的顺序重复五次铺设而成；石英砂与氧化铁层、石英砂层、活性炭与硫化亚铁层和石英砂层的体积比为4∶1∶4∶1；所述石英砂与氧化铁层中，石英砂与氧化铁的体积为5∶1；所述活性炭与硫化亚铁层中，活性炭与硫化亚铁的体积比为10∶1。石英砂和氧化铁的粒度为＜1mm，硫化亚铁和活性碳的粒度为1-4mm。
反硝化反应柱6的直径15cm，高1m，其上半部的填料为活性炭和硫化亚铁，体积比为10∶1；反硝化反应柱下半部的填料为活性炭和氧化铁，体积比为20∶1。石英砂和氧化铁的粒度为＜1mm，硫化亚铁和活性碳的粒度为1-4mm。
滴滤柱7的直径10cm，高1m，由石英砂层和活性炭层构成。石英砂层高10cm，粒度＜1mm，活性炭层高90cm，粒度1-4mm。
处理装置方处理含重金属和硝酸盐的原水之前，反硝化反应柱6和滴滤柱7进行了为期五周的联合启动运行。室温(20-28℃)条件下，用好氧活性污泥的200倍稀释悬浮液对反硝化反应柱6和滴滤柱7接种。第一周运行期间，配水池2与配水池3按1∶1体积进水，在配水池2与配水池3中均添加硝酸盐98mgN/L，但只在配水池2中添加10mM甲酸、1.5mM乙酸和6mM乙醇。配水池2和配水池3的出水以0.9L/h的相同流速进入混合池4混合，混合的水的pH为4.0。混合池4的出水以1.8L/h的流速依次上流式经过重金属去除柱5和反硝化反应柱6。反硝化反应柱6的出水与来自滴滤池8的向上循环水流(36L/h)汇合，向下流形式经过滴滤柱7，进入滴滤池8。后四周运行期间，配水池2中水的乙酸含量降低至0.5mM，其它条件不变，启动运转后反硝化反应柱6和滴滤柱7待用。
反硝化反应柱6和滴滤柱7完成五周的联合启动运行后，处理装置对重金属和硝酸盐复合污染饮用水进行如下处理：
处理过程：在室温条件下，将50L含重金属和硝酸盐的待处理原水饮用水(pH 7.1，硝酸盐56mg N/L，砷0.10mg/L，镉0.10mg/L)在50L原水池1曝气15分钟后经过石英砂层过滤进入25L配水池2和25L配水池3。配水池2与配水池3形状相同，各装水25L。配水池2内添加浓度为10mM甲酸和浓度为1mM乙醇，碳源添加量为理论上完全去除配水池2和配水池3水中硝酸盐所需碳源量的80％。配水池2的水面90％被泡沫板覆盖，且泡沫板可随水位变化而上下浮动。配水池2与配水池3的出水以相同的流速进入2L容积的混合池4后pH变为4.3。混合池4内的水以1.8L/h的流速上流式依次通过重金属去除柱5和反硝化反应柱6。金属去除柱5内的填充材料氧化铁颗粒、活性炭和硫化亚铁颗粒直接吸附沉淀待处理原水中的重金属。硫化亚铁与原水中的溶解氧反应形成的新生铁氧化物也可吸附沉淀去除原水中的重金属。少量溶解但未被氧气氧化的硫化亚铁，以HS-和Fe2+形式流出重金属去除柱5进入反硝化反应柱6，与反硝化反应柱6内的硫化亚铁填料共同成为自养反硝化的电子供体源。以反硝化反应柱的下半部为主，甲酸和乙醇作为碳源支持异养反硝化去除原水中的大部分硝酸盐；当甲酸等碳源被消耗殆尽后，以反硝化反应柱6的上半部为主，硫化亚铁作为电子供体源支持亚铁自养反硝化和硫化自养反硝化去除原水中的剩余硝酸盐。反硝化反应柱6的出水与来自滴滤池8的向上循环水流汇合，向下流形式经过滴滤柱7，进入滴滤池。其中滴滤池8的向上循环水流流速为36L/h。当滴滤池内水量超过25L后，自动溢出流入臭氧处理池9。50L原水用28个小时左右处理完毕。在臭氧发生器10作用下，从臭氧处理池9的底部对处理后的水进行臭氧消毒0.5小时，经过活性炭柱11过滤，进入储水池12，处理后水水质参见表1。
提高或降低原水中硝酸盐浓度10mg N/L，其他运行条件不变，运行28个小时。处理结果如表1所示，当原水中硝酸盐含量在46-66mgN/L范围之内变化时，不改变碳源供给和处理条件，该处理过程可有效去除NO3 -、砷和镉，并且出水中的NO2 -与TOC达标。
表1、重金属和硝酸盐污染的饮用水处理前后水质变化
Figure BSA00000288852500051
Figure BSA00000288852500061
实施例2
与实施例1不同之处在于：
依据处理56mg NO3 --N/L的所需碳源量的80％在配水池2内添加甲酸(10mM)和乙酸(1.5mM)，配水池2与配水池3的出水以1∶1流入混合池，流入混合池后水的pH为4.0。对于硝酸盐含量在中高浓度范围之内的三种原水(如表2所示)依次进行处理，其他运行条件与实施例1一致。处理结果如表2所示，对于硝酸盐含量在46-66mg N/L范围之内变化的原水，碳源供给和处理条件一样，但该处理系统可有效去除NO3 -、砷和镉，并且出水中的NO2 -与TOC达标。
表2、重金属和硝酸盐污染的饮用水处理前后水质变化
实施例3
与实施例1不同之处在于：
依据处理28mg NO3 --N/L的所需碳源量的80％在配水池2内添加8mM甲酸，配水池2与配水池3的出水以1∶1流入混合池，流入混合池后水的pH为4.9。对于硝酸盐含量在中低浓度范围之内的三种原水(如表3所示)依次进行处理。原水通过重金属去除柱和反硝化反应柱的流速为3.6L/h，其他运行条件与实施例1一致。处理结果如表3所示，对于硝酸盐含量在18-38mg N/L范围之内变化的原水，碳源供给和处理条件一样，但该处理系统可有效去除NO3 -、砷和镉，并且出水中的NO2 -与TOC达标。
表3、重金属和硝酸盐污染的饮用水处理前后水质变化
Figure BSA00000288852500063
实施例4
与实施例1不同之处在于
依据处理84mg NO3 --N/L的所需碳源量的90％添加在配水池2内添加12mM甲酸和2.5mM乙醇，配水池2与配水池3的出水以1∶1流入混合池，流入混合池后水的pH为3.9。对于硝酸盐含量在高度范围之内的三种原水(如表4所示)依次进行处理。原水通过重金属去除柱和反硝化反应柱的流速为1.2L/h，其他运行条件与实施例1一致。处理结果如表4所示，对于硝酸盐含量在74-94mg N/L范围之内变化的原水，碳源供给和处理条件一样，但该处理系统可有效去除NO3 -、砷和镉，并且出水中的NO2 -与TOC达标。
表4、重金属和硝酸盐污染的饮用水处理前后水质变化

Claims (8)

1.一种同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法，其特征在于：待处理原水中添加以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳进行酸化，使其pH达到5-3.9，酸化后的原水在有氧条件下通过金属去除柱，利用其中的填料去除重金属；去除重金属的原水进入反硝化反应柱，以酸化时所添加的添加量不过剩的小分子有机碳为碳源，以反硝化反应柱中的填料为电子供体源，通过异养和自养反硝化的协同作用去除原水中的硝酸盐，而后通过有氧循环过滤去除原水中残留物质，即得到去除重金属和硝酸盐的饮用水；
所述金属去除柱的填料层按石英砂与氧化铁层、石英砂层、活性炭与硫化亚铁层和石英砂层的顺序重复多次铺设而成；其中石英砂与氧化铁层、石英砂层、活性炭与硫化亚铁层和石英砂层的体积比为20-2∶1∶20-2∶1；所述石英砂与氧化铁层，石英砂与氧化铁的体积比为20-2∶1；所述活性炭与硫化亚铁层，活性炭与硫化亚铁的体积比为50-5∶1；
所述反硝化反应柱中的填料，上半部填料层为活性炭和硫化亚铁，按体积比为50-5∶1；下半部填料层为活性炭和氧化铁颗粒，按体积比为100-10∶1。
2.按权利要求1所述同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法，其特征在于：所述待处理原水中加入以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳使其pH达到5-3.9，酸化后的原水通过金属去除柱，利用其内填充材料氧化铁颗粒、活性炭和硫化亚铁颗粒吸附沉淀待处理原水中的重金属；填料中的硫化亚铁与原水中的溶解氧反应形成的新生铁氧化物也吸附沉淀待处理原水中的重金属；所述以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳的添加量为异养反硝化作用完全去除进水中平均含量硝酸盐所需碳源的80-90％；以甲酸为主的、以乙酸或乙醇为辅的小分子有机碳中，甲酸的添加量占70-100％，其余为乙酸或乙醇。
3.按权利要求1所述同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法，其特征在于：在所述反硝化反应柱内，以酸化待处理原水时所添加的添加量不过剩的小分子有机碳作为碳源，通过异养反硝化作用去除原水中的大部分硝酸盐，以填料硫化亚铁为电子供体源，通过亚铁自养反硝化和硫化自养反硝化作用去除原水中的剩余硝酸盐。
4.按权利要求1或3所述同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法，其特征在于：所述通过反硝化反应柱处理后的原水通过滴滤柱的有氧循环过滤作用去除原水中残余的亚硝酸盐和有机碳，而后再通过臭氧处理和活性炭过滤，即得到去除重金属和硝酸盐的饮用水。
5.按权利要求4所述同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的方法，其特征在于：所述滴滤柱由石英砂层和活性炭层构成，其中石英砂层和活性炭层的体积比为1∶5-25。
6.一种按权利要求1所述同步去除饮用水中重金属和硝酸盐方法的装置，其特征在于：包括原水池(1)、配水池、混合池(4)、金属去除柱(5)、反硝化反应柱(6)、滴滤柱(7)、滴滤池(8)、臭氧处理池(9)、臭氧发生器(10)、活性炭柱(11)及储水池(12)；其中原水池(1)、配水池、混合池(4)、金属去除柱(5)、反硝化反应柱(6)通过管路依次相连，反硝化反应柱(6)的出水口通过管路与滴滤柱(7)的进水口相连，滴滤柱(7)的下方设有滴滤池(8)，滴滤池(8)通过管路与滴滤柱(7)的出水口相连，滴滤池(8)的出水口通过管路与臭氧处理池(9)的进水口相连，臭氧处理池(9)底部设有通过管路与其连接的臭氧发生器(10)，臭氧处理池(9)出水口依次连接活性炭柱(11)、储水池(12)。
7.按权利要求6所述的同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的装置，其特征在于：所述原水池(1)底部铺设石英砂层。
8.按权利要求6所述的同步去除饮用水中重金属和硝酸盐的装置，其特征在于：所述原水池(1)设有两个出水口，两个出水口分别通过管路连接第一配水池(2)和第二配水池(3)，第一配水池(2)和第二配水池(3)的出水口汇合后与混合池(4)相连。
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