CN101971401A - 燃料电池系统 - Google Patents
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Abstract
提供一种具有电化学单元的氢循环式燃料电池系统，可在适当的时刻进行浓缩有杂质的阳极废气向系统外的排出，该燃料电池系统使含氢的燃料气体为了燃料电池中的电化学反应而供给其阳极，且具有循环路径以使来自该燃料电池的阳极废气的一部分或全部可再次为了该电化学反应而循环到该燃料电池的阳极电极侧，其中，具有电化学单元，可将通过向电极之间通以电流而在循环路径中流动的阳极废气中的氢选择性地供给阳极电极侧，根据由电化学单元中的氢透过所消耗的电力与排出部所排出的阳极废气中的氢残留浓度之间的相关决定的规定排出基准，控制将电化学单元的入口电极内的阳极废气排出到系统外的排出时刻。
Description
技术领域
本发明涉及一种含有燃料电池的燃料电池系统。
背景技术
在通过含有氢的燃料气体和氧化气体的电化学反应来进行发电的燃料电池系统中，周知有下述技术：为了将阳极废气中含有的氢有效地用于发电，使该阳极废气循环到燃料电池的阳极侧以实现氢的再利用。在该氢循环方式的燃料电池系统中，从阴极侧透过燃料电池的电解质膜而来的氮、燃料气体中含有的杂质等蓄积在燃料电池的阳极电极侧，使氢分压降低，从而导致燃料电池的发电效率降低，这一点也是周知的。
因此公开有如下技术：为了保持发电效率，在上述用于使阳极废气循环的循环路径中，设置选择性地使阳极废气中含有的氢透过从而使杂质浓缩的电化学单元，且该氢透过的结果是将浓缩的阳极废气中的杂质排出到系统外(例如参照专利文献1-4)。在这些技术中，利用用于进行氢透过的电化学单元上施加的电压值决定将浓缩的杂质排出到系统外的时刻，或以预先确定的规定周期进行该排出。这样一来，通过排出杂质，可提高阳极电极侧的氢分压。
专利文献1：日本特开2006-19120号公报
专利文献2：日本特开2006-19121号公报
专利文献3：日本特开2006-19123号公报
专利文献4：日本特开2006-19124号公报
发明内容
在具有电化学单元的氢循环式燃料电池系统中，阳极电极侧的氢分压的变动较大地取决于燃料电池的运转状态，因此，即使要周期性地将杂质浓缩的阳极废气排出到系统外，其排出时刻也不一定适当，因而可能因氢分压下降导致电化学单元的施加电压的过度上升、氢的无谓排放。
并且，在为了进行氢向燃料电池的阳极电极的循环而持续向电化学单元施加电压的情况下，该电化学单元的入口电极上浓缩的氮等杂质浓度相对于施加持续时间而增加。但与此同时，有效利用的电极面积减少，电化学单元的电阻增加，因此该时间过长时，担心该电化学单元的消消耗电力力增加而削弱在氢循环中进行氢浓缩的益处。
本发明鉴于以上问题而提出，其目的在于提供一种具有电化学单元的氢循环式燃料电池系统，其可在适当的时刻进行杂质浓缩的阳极废气向系统外的排出。
在本发明中，为了解决上述问题，考虑电化学单元的氢透过效率、换言之即氮等杂质的浓缩效率与该电化学单元所消耗的电力量的均衡，进行含有浓缩的杂质的阳极废气的排出。由此，可避免无谓的氢排出，并且在必要时刻将杂质排出到系统外，能够提高燃料电池系统的“能量效率”。
因此，详细地说，本发明是一种燃料电池系统，使含氢的燃料气体为了燃料电池中的电化学反应而供给到燃料电池的阳极电极侧，且具有循环路径以使来自该燃料电池的阳极废气的一部分或全部可再次为了该电化学反应而循环到该燃料电池的阳极电极侧，该燃料电池系统具有：电化学单元，具有隔着电解质膜设置的入口电极及出口电极，连接于上述循环路径以使从上述燃料电池排出的阳极废气的一部分或全部相对于上述入口电极供给，且电流在该入口电极和出口电极之间流动，从而使该阳极废气中含有的氢选择性地透过至该出口电极，并且该电化学单元连接成可使该透过的氢供给到该燃料电池的阳极电极侧；电流控制部，控制上述电化学单元中在上述入口电极和上述出口电极之间流动的电流；排出部，设置在上述电化学单元的入口电极侧，至少将该入口电极内的阳极废气排出到系统外；以及排出控制部，根据规定排出基准控制该排出部排出阳极废气的排出时刻，所述规定排出基准由上述电化学单元中的氢透过所消耗的电力与由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度之间的相关决定。
在上述燃料电池系统中，为了使阳极废气中含有的氢循环到燃料电池的阳极电极侧而设置循环路径，并且为了有效进行氢的循环而设置电化学单元。通过该电化学单元，到达入口电极侧的阳极废气中含有的氢能够与在该电化学单元的电极间流动的电流对应而透过到出口电极侧，由此可相对于燃料电池的阳极电极使尽量排出了杂质的氢气循环。
另一方面，电化学单元进行的氢透过的结果是，在其入口电极侧，阳极废气中含有的氮等杂质被浓缩。并且，由于在入口电极上杂质浓度上升时可对电化学单元产生各种不良情况，因此通过上述排出部进行含有浓缩的杂质的阳极废气向系统外的排出。其中，排出部排出阳极废气的排出时刻对燃料电池系统的燃耗改善有很大影响。具体而言，随着继续进行经过循环路径的氢循环，该循环路径、与其相连的燃料电池的阳极电极侧中的氢分压下降，因此燃料电池的发电效率下降。另一方面，如果为了恢复氢分压而进行排出部对阳极废气的排出则可恢复发电效率，但当其频率较快时，会导致无谓的氢排出，造成燃料电池系统的能量浪费。
并且，在用于进行对燃料电池的高效的氢循环的电化学单元中如上述进行氢透过时，其入口电极侧的氢分压下降，因此该氢透过的效率随着时间的推移而下降，另一方面，通过电力供给的继续，该电化学单元中的消消耗电力力增加，最终电化学单元可能无法实现和供给电力匹配的氢透过。
因此，在本发明涉及的燃料电池系统中，根据规定排出基准执行排出部对阳极废气的排出，所述规定排出基准由该电化学单元中氢透过所消耗的电力与因该电化学单元的氢透过而形成的、由排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度之间的相关决定。即，考虑电化学单元的氢透过所获得的氢循环的效果和由该电化学单元消耗的电力之间的均衡，遵循用于可享受与供给电力匹配的氢循环的益处的规定排出基准，由此在可避开无谓的氢排放的适当时刻内进行基于排出部的排出。
并且，在上述燃料电池系统中，上述排出控制部，在从上述排出部完成阳极废气排出的最近的规定完成时刻起的时间经过中在上述电化学单元的入口电极和出口电极之间施加的施加电压的累计值的时间平均超过与上述规定排出基准对应的第一基准电压值时，执行该排出部对阳极废气的排出。即可采用如下方式：利用在电化学单元的入口电极和出口电极之间施加的施加电压的累计值的时间平均作为执行上述排出部对阳极废气的排出的参数。如利用该时间平均，则可减少施加电压的瞬间变动、计测仪的精度、计测系统的噪声等产生的误差导致的错误判断、波动，并且还具有无需使用这种高价高精度计测仪的优点。另一方面，由于电化学单元中消耗的电力与施加电压成比例，因此作为用于决定基于上述规定排出基准的阳极废气的排出时刻的参数，也可使用瞬间的施加电压，但如上所述，优选使用施加电压的该时间平均。并且，第一基准电压值可根据燃料电池系统的具体构成(例如燃料电池的发电容量、电化学单元的氢透过能力等)适宜设定。
并且，在上述燃料电池系统中，上述排出控制部也可以进一步在上述电化学单元的入口电极和出口电极之间施加的施加电压值超过第二基准电压值时，执行上述排出部对阳极废气的排出，上述第二基准电压值根据上述电化学单元的入口电极的缺氢状态引起的对该电化学单元的负荷来决定。即，除了和施加电压的累计值的时间平均对应的第一基准电压外，也可将和施加电压对应的第二基准电压作为用于决定阳极废气的排出时刻的基准电压而采用。通过电化学单元中的氢透过的继续而在其入口电极侧发生缺氢状态时，入口电极和出口电极之间的施加电压上升，担心最终发生电化学单元的老化、破损。因此，在上述燃料电池系统中，为了可靠地避免该缺氢状态，还进行基于上述第二基准电压的阳极废气的排出，由此可实现在更适宜的时刻下的阳极废气的排出。此外，作为上述第二基准电压值的一例，可采用在上述电化学单元的入口电极上因缺氢状态而产生水电解的电压值。此外，也可采用产生电化学单元的电解质膜的分解反应的电压。
其中，在电化学单元中，控制入口电极和出口电极之间的电流时，在入口电极侧，因氮等杂质的浓缩，用于氢透过的电极的有效面积下降。因此施加到两电极间的电压值上升，该施加电压的累计值的时间平均、该施加电压到达上述第一基准电压、第二基准电压。此时，作为电特性，两电极间的施加电压的变化率随着时间经过而变大，因此即使要在到达各基准电压时通过排出部排出阳极废气，也担心实质的阳极废气的排出会延迟排出部动作所需的时间，难于实现在适宜时刻的排出。
因此，在上述为止的燃料电池系统中，也可以是：上述电流控制部调整上述入口电极和上述出口电极之间的施加电压来控制两电极间的电流，且在根据上述电化学单元的入口电极和出口电极之间施加的施加电压而由上述排出控制部执行阳极废气的排出前，使该两电极间的施加电压的时间变化率缓和。这样，通过电流控制部缓和两电极间的施加电压的时间变化率，从而可确保排出部动作所需时间，因此可进行在适宜时刻的阳极废气的排出。
其中，对于电流控制部对施加电压的时间变化率的缓和控制，可采用各种缓和方式，以下示出其例子。例如，上述电流控制部通过至少进行以下任意一种处理来执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和：使上述入口电极和上述出口电极之间的电流值比进行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和前的电流值降低；或使该两电极间的电流值暂时为零。这样通过降低两电极间的电流值来缓和施加电压的变化率即可。
并且，对于开始上述电流控制部进行的缓和控制的时刻，也可以是在与上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压相关的规定电压超过第三基准电压时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述第三基准电压设定得比由上述排出部执行阳极废气的排出时的基准电压值低。这里所说的规定电压是和排出部排出阳极废气的时刻控制相关的电压，可以是两电极间的施加电压本身，也可是从该施加电压导出的电压，例如上述施加电压的累计值的平均电压。并且，该第三基准电压优选考虑排出部动作所需的时间来决定。进一步，作为其他方式也可是，在与上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压的时间变化率相关的规定电压变化率超过基准变化率时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述基准变化率根据由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度决定。这里所说的规定电压变化率是和排出部排出阳极废气的时刻控制相关的电压变化率，可以是两电极间的施加电压的变化率，也可是从该施加电压导出的电压，例如上述施加电压的累计值的平均电压的变化率。并且，该规定变化率也优选考虑排出部动作所需的时间来决定。
进一步，作为电流控制部开始缓和控制的时刻的其他实施方式也可是，上述电流控制部在从最近由上述排出部完成阳极废气排出的规定完成时刻起的时间经过中的、上述电化学单元的入口电极和出口电极之间的累计电流值超过基准累计电流值时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述基准累计电流值根据由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度决定。从阳极废气的排出完成的最近的规定完成时间起算的累计电流值反映了在电化学单元中透过的氢量的累计值，因此是与施加电压的时间变化率的变动联动的参数。因此，基于上述累计电流值的缓和控制也是有效的。此外，上述基准累计电流值也优选考虑排出部动作所需时间来决定。
并且，在上述燃料电池系统中也可是，上述电流控制部在上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压的时间变化率属于与该两电极间的施加电压的时间变化率相关的控制映射中的规定区域时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述控制映射中的规定区域根据由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度决定。该控制映射及其中的规定区域根据具体的电化学单元中的施加电压的时间变化率来设定。
在具有电化学单元的氢循环式的燃料电池系统中，可在适当的时刻进行杂质浓缩的阳极废气向系统外的排出。
附图说明
图1是表示本发明的实施方式涉及的燃料电池系统的概要构成的图。
图2是表示进行阳极废气的选择性透过的电化学单元中的施加电压的推移的图。
图3A是表示使排出阀以开阀0.2秒、关阀6.0秒周期性开关时的、电化学单元的施加电压的推移的图。
图3B是表示使排出阀以开阀0.2秒、关阀7.0秒周期性开关时的、电化学单元的施加电压的推移的图。
图4是表示电化学单元的施加电压与通过排出阀排出的阳极废气中含有的杂质的浓度之间的相关的图。
图5是表示电化学单元的施加电压与燃料电池系统的燃耗增益之间的相关的图。
图6是表示在图1所示的燃料电池系统中进行的、用于阳极废气排出的控制流程的第一图。
图7是表示电化学单元的入口电极内的阳极废气中含有的杂质浓度和施加电压的变化之间的相关的图。
图8是表示电化学单元的入口电极内的阳极废气中含有的杂质浓度和施加电压的变化率之间的相关的图。
图9是表示在图1所示的燃料电池系统中进行的、用于阳极废气排出的控制流程的第二图。
图10A是表示以图9所示的控制流程中的处理进行的、用于缓和电化学单元的施加电压的变化率具体处理的第一图。
图10B是表示以图9所示的控制流程中的处理进行的、用于缓和电化学单元的施加电压的变化率具体处理的第二图。
图10C是表示以图9所示的控制流程中的处理进行的、用于缓和电化学单元的施加电压的变化率具体处理的第三图。
图11是表示以图9所示的控制流程中的处理进行的、用于缓和电化学单元的施加电压的变化率具体处理的第四图。
图12是表示以图9所示的控制流程中的处理进行的、用于缓和电化学单元的施加电压的变化率具体处理所使用的控制映射的图。
具体实施方式
参照附图详细说明本发明涉及的燃料电池系统的实施方式。本实施方式涉及的燃料电池系统10可作为下述供给源使用：向作为移动体的车辆的驱动装置即驱动马达提供电力的供给源；船舶、机器人等车辆以外的移动体中的电力供给源；对于不进行移动、但需要接收电力供给的物体的电力供给源。
实施例1
图1是表示本发明涉及的燃料电池系统10的概要构成的图。该燃料电池系统10具有固体高分子型的燃料电池1，并设有高压氢罐2，其存储作为燃料的氢气，通过氢供给路径11向燃料电池1的阳极电极提供燃料。该高压氢罐2上设有用于调整其内压的调整阀3，并且从高压氢罐2到氢供给路径11的供给通过供给阀4的开关来进行。并且，在燃料电池1的阴极电极上连接提供作为氧化剂的空气的压缩机5，通过压缩机5，压缩空气经由空气供给路径31供给燃料电池1。并且，上述提供的氢和该压缩空气中的氧通过燃料电池1的电解质产生电化学反应，进行发电。
其中，为了有效利用供给燃料电池1的氢气中未供于发电的电化学反应的氢气，在燃料电池系统10中，设置用于使阳极废气在燃料电池1的阳极电极侧循环的构造。具体而言，从燃料电池1的阳极电极排出的阳极废气经过循环路径12先送入到气液分离器17，在此进行阳极废气中含有的水分的去除。此外，由气液分离器17去除的水分通过阀18的开关排出到系统外。并且，在气液分离器17和氢供给路径11之间的循环路径12上设置泵19，通过该泵19的压送作用，去除了水分的阳极废气再次送到氢供给路径11，从而实现阳极废气中含有的氢气的再利用。
并且在燃料电池系统10中，以与气液分离器17和泵19之间的循环路径12的一部分并列的方式设置电化学单元15。电化学单元15具有隔着电解质膜15c设置的入口电极15a和出口电极15b，该入口电极15a通过连通路径13与循环路径12连接，并且该出口电极15b也通过连通路径14与循环路径12连接，但连通路径14和循环路径12的连接位置和连通路径13与循环路径12的连接位置相比，在沿着循环路径12内的阳极废气的流动的方向上位于下游侧，即靠近氢供给路径1的位置。
并且，该电化学单元15是如下装置：在隔着电解质膜15c设置的入口电极15a和出口电极15b二个电极之间通以电流，从而使入口电极15a侧存在的阳极废气中的氢分子离子化，透过到出口电极15b侧，可再次在出口电极15b侧作为氢分子存在。即，用于从送入到入口电极15a侧的阳极废气中选择性地使氢透过到出口电极15b侧，通过该氢透过作用，使入口电极15a侧中，阳极废气中含有的氮等杂质(以下称为“杂质”)浓缩，并且可提高循环到氢供给路径11的阳极废气中的氢浓度，由此提高氢的利用效率。此外在本说明书中，将作为电化学单元15的上述氢透过作用的结果而产生的在入口电极15a侧的杂质浓缩作用有时也称为电化学单元15的杂质浓缩作用。
因此，燃料电池系统10具有电化学单元15，从而可更有效利用氢，但另一方面在电化学单元15的入口电极15a侧，因该杂质的浓缩作用导致此处的氢浓度下降。并且因该氢浓度下降，会对电化学单元、燃料电池1产生各种不良影响(对该影响稍后详述)，因此需要在适当的时刻将入口电极15a内的阳极废气排出到系统外。因此，作为排出该阳极废气的具体构成，燃料电池系统10中具有：与入口电极15a内的最下游侧(即，在循环路径12中流动的阳极废气的一部分经过连通路径13送入到入口电极15a时，该连通路径13与该入口电极相连的部位定义为入口电极15a内的最上游侧，因此其最下游侧位于与该最上游侧相反一侧)连接的排出路径16；控制在该排出路径16中流动的气体流的排出阀20；进行在该排出路径16中流动的气体的减压的减压装置21。通过排出阀20的开阀，可将位于入口电极15a内的阳极废气排出到系统外。
在这种构成的燃料电池系统10中，具有进行系统整体运转控制的电子控制单元(ECU)30。在图1中，仅以虚线表示ECU30进行的部分控制相关的电连接的控制线，该ECU30也可进行系统内的其他构造的控制。其中，ECU30与电化学单元15及排出阀20电连接，通过控制入口电极15a内的氢浓度变化、换言之根据该入口电极15a中的杂质的浓缩程度控制排出阀20的开关，从而排除对电化学单元15等的不良影响。
其中，参照图2说明作为电化学单元15对杂质的浓缩作用的结果所产生的上述不良影响。图2是由本申请的申请人进行实验所获得的结果，表示为了由电化学单元15进行氢透过，在入口电极15a和入口电极15b之间通以恒定电流地控制两电极间的施加电压时的、该施加电压的时间变化。并且，图2中的标记为“开阀”的时间下，进行排出阀20的开阀，进行入口电极15a内的阳极废气的排出，在其以外的时刻，排出阀20变为关阀状态。可以理解，通过进行排出阀20的开阀，入口电极15a和出口电极15b之间的施加电压降低。
因此，通过电化学单元15的氢透过作用，入口电极15a内的氢浓度下降时，在该入口电极15a中杂质浓缩，该入口电极15a的表面积中实质上可用于氢透过的有效面积减少。其结果是，以一定电流值进行氢透过时，电流集中到单元面内氢浓度高的部分，结果使两电极间的施加电压上升。当该施加电压过度上升时，存在引起电极老化、电化学单元15的电解质膜15c破损的情况。例如，在图2中的T1所示的区域中，入口电极15a中的氢在一定程度上变为缺乏的状态，其结果是，两电极间的施加电压达到产生水的电解的电压(约1.2V左右)，从而引起电极老化的可能性极高。进一步，经过两电极间的施加电压上升的状态时(参照图2中的T2所示的区域)，促进了电化学单元15的电解质膜15c的分解，结果会产生电解质膜15c的破损。图2的T3是产生该破损时的施加电压的状态。
这样在电化学单元15中，为了排除与氢透过作用同时发生的杂质浓缩作用的不良影响，在适当的时刻排出该电化学单元15的入口电极15a内的阳极废气、即杂质浓缩的阳极废气是非常重要的。另一方面，为了避免该问题而频繁进行阳极废气的排出时，排出的阳极废气中含有的氢气量变多，会浪费地排出作为燃料的氢气，燃料电池系统100的燃耗恶化。
因此，要求考虑到燃料电池1的燃耗的阳极废气的排出时刻控制，对该控制参照图3A-图6进行说明。图3A及图3B是表示在燃料电池系统10中，改变排出阀20的开关时刻进行入口电极15a内的阳极废气的排出时的、入口电极15a和出口电极15b之间的施加电压的推移的图表。图3A所示的例子中，使排出阀20以开阀0.2秒、关阀6.0秒的循环周期性进行开关控制，图3B所示的例子中，使排出阀20以开阀0.2秒、关阀7.0秒的循环周期性进行开关控制。此外，两图所示的例子中的电化学单元15的运转条件是，送入的阳极废气中的氮浓度为20％，电解质膜15c的单元温度为60℃，加湿温度为60，阳极废气压力为140kPa，入口电极15a和出口电极15b之间流动的电流密度为0.8A/cm2地控制施加电压。
图3B所示的例子中，和图3A所示的例子相比，相对于1次循环中的排出阀20的开阀时间的关阀时间较长。因此在图3B所示的例子中的该一个循环中，入口电极15a内的杂质浓度高于图3A所示的例子，这一点也反映在各图所示的施加电压的峰值差上。即，因杂质浓度的上升，入口电极15a的有效面积减少，结果使图3B所示的例子中的电极间的施加电压大于图3A所示的例子。此时，从使电化学单元15动作所需的消耗电力的观点出发来研究图3A和图3B的各例子。消耗电力是单位时间下的耗能量，并且在各例子中使在电极间流动的电流控制成恒定，因此作为和消耗电力相关的参数，可使用瞬间的施加电压，但优选使用施加电压的累计值的时间平均(以下称为“平均施加电压”)，这是因为其具有以下优点：可减少施加电压的瞬间变动、计测仪的精度、测量系统的噪声等产生的误差导致的错误判断、波动，并且无需使用高价高精度计测仪。其中，图4表示图3A及图3B所示的例子中的平均施加电压、与排出阀20的开关的一次循环中排出到系统外的阳极废气中含有的氮等杂质浓度之间的相关。
图4是表示图3A所示的例子中的平均施加电压和由排出阀20排出的阳极废气中的杂质浓度之间的相关(平均施加电压为-0.07V前后的点)、及图3B所示的例子中的平均施加电压和该杂质浓度之间的相关(平均施加电压为-0.10V前后的点)、及由阳极废气的初始状态(即平均施加电压为0时，换言之作为电化学单元15不动作时的该杂质浓度的初始值的20％)导出的伴随平均施加电压推移的排出杂质浓度的推移的图表。该图表的导出的前提是，随着平均施加电压的绝对值的增加，排出杂质浓度渐近于100％。
其中，从图4所示的推移图表可以理解，即使令平均施加电压的绝对值为0.12V以上，排出的阳极废气中含有的杂质浓度也没有较大变化。由此本申请人发现以下结论。
(1)即使提高平均施加电压排出的杂质的浓缩效率也下降，而电化学单元15中的消耗电力上升。其结果是，要实现氢循环带来的氢的有效利用的燃料电池系统的燃耗恶化。
(2)通过平均施加电压的上升，产生电化学单元15的电极老化、电解质膜15c的破损的可能性增大。
并且，根据图4所示的平均施加电压和排出杂质的浓度推移，进行燃料电池系统10的燃耗增益的研究。这里的燃耗增益是指，和某一基本状态相比，燃料电池系统10的燃耗上升多少程度的指标，在本实施例中，该燃耗增益以作为燃料的氢的量表示，图5表示该燃耗增益的变化。图5的横轴表示平均施加电压，纵轴表示氢量。首先根据图4所示的图表绘制平均施加电压和排出氢量的相关(绘图标记使用菱形)。这里的排出氢量根据图4所示的排出杂质浓度唯一地决定。接着将通过电化学单元15产生平均施加电压的消耗电力换算为耗氢量，绘制该平均施加电压和该消耗电力之间的相关(绘图标记使用正方形)。此外，该耗氢量的换算以燃料电池1单体中的耗氢量和发电电力之间的相关为基准来进行。并且，将这些平均施加电压和排氢量之间的相关、及平均施加电压和消耗电力之间的相关相加，作为平均施加电压和燃耗增益之间的相关而绘图(绘图标记使用三角形)。此外，燃耗增益以不利用电化学单元进行氢透过作用的状态、即平均施加电压为0时的氢量为基准来计算。
从图5所示的燃耗增益的推移可知，燃耗增益随着平均施加电压从0V上升而变好，在接近-0.10V时变为最好的状态。而当平均施加电压超过0.10V上升时，燃耗增益反而恶化。这是因为，如图5所示，平均施加电压超过0.10V上升时，是无法有效进行排氢量的减少的状态，同时电化学单元15的消耗量增加。这样，在电化学单元15中，为了促进伴随氢透过作用的杂质浓缩作用而提高电极间的施加电压的值时，当该平均施加电压超过一定程度时，和由杂质浓缩作用所获得的氢的有效利用相比，电化学单元15中的电力损失变为主导，结果使燃料电池系统10的燃耗增益恶化。而在燃料电池系统10中，从上述燃耗增益的观点出发，控制排出阀20对阳极废气的排出时刻是有用的。因此，将用于由燃耗增益的观点出发决定的阳极废气的排出时刻的基准设定为第一基准，将根据该第一基准设定的作为基准的平均施加电压作为第一基准电压。
并且，在电化学单元15中，电压间的施加电压上升，达到约1.2V左右时，在入口电极15a侧发生水电解。施加电压进一步上升达到约1.2V-约2V左右时，促进入口电极15a的催化剂层中含有的基材的碳的氧化反应。并且，施加电压进一步上升达到约2V以上时，有可能会发展到破坏电解质膜15c。这样，随着施加电压的上升，电化学单元15老化的可能性也提高，因此从适当防止这一现象的观点出发，控制排出阀20对阳极废气的排出时刻是有用的。因此，将用于由燃耗增益的观点出发决定的阳极废气的排出时刻的基准设定为第二基准。此外，与电化学单元15的老化相关的上述水电解、碳的氧化反应等是瞬间可产生的现象，因此作为根据该第二基准设定的基准的电压，不采用上述平均施加电压，而采用时刻变化的施加电压本身，将其称为第二基准电压。
并且，在燃料电池系统10中，通过其具有的ECU30进行利用了上述第一基准电压和第二基准电压的、排出阀20排出阳极废气的时间控制(以下称为“废气排出控制”)。图6表示该废气排出控制的流程图。该废气排出控制由ECU30以规定的时刻、例如以一定间隔的时刻来进行，并且在控制开始时，排出阀20为关阀状态。
首先，在S101中，在电化学单元15中检测出入口电极15a和出口电极15b之间的施加电压Vn。此外，该施加电压Vn根据设置在电化学单元15侧的未图示的电压计的输出，可由ECU30检测。接着在S102中，根据在S101中检测出的施加电压Vn、及之前检测出的施加电压，计算出平均施加电压Vav。此外，当为了计算出平均施加电压Vn而检测出的施加电压的样本数过少时，存在难于使上述燃耗增益实质性负担于平均施加电压的情况，即易于受到突发性的施加电压较大变动的影响。因此，平均施加电压Vav的计算可在该样本数集中到规定数以上时进行。当S102的处理结束时，前进到S103。
接着在S103中，判断S102中计算出的平均施加电压Vav是否超过第一基准电压Vav0。该第一基准电压Vav0如上所述，是由燃料电池系统10的燃耗增益的观点决定的基准电压值，例如燃料电池系统10具有图5所示的燃耗增益的特性时，作为第一基准电压Vav0优选设定0.10V。在S103中为肯定判断时前进到S105，在S103中为否定判断时前进到S104。
接着在S104中，判断S101中计算出的施加电压Vn是否超过第二基准电压Vn0。该第二基准电压Vn0如上所述，是由电化学单元15的防老化观点决定的基准电压值。为了有效进行电化学单元15的老化防止，优选将上述电化学单元15的老化过程的初始阶段产生的水电解时的施加电压(约1.2V)设定成第二基准电压Vn。在S104中为肯定判断时前进到S105，在S104中为否定判断时前进到S108。
接着在S103或S104中为肯定判断而前进到S105时，排出阀20变为开阀状态。这样一来，至少进行了电化学单元15的入口电极15a内的阳极废气向系统外的排出。之后前进到S106，在此判断排出阀20开阀后是否经过了规定的时间。该规定时间是继续排出阀20的开阀的时间。在此为肯定判断时前进到S107，为否定判断时再次进行S106的判断。接着在S107中，排出阀20返回到关阀状态。S107的处理完成时，再次从S101开始进行废气排出控制。
并且在S104中为否定判断而前进到S108时，保持排出阀的关阀状态。即，不进行电化学单元15的入口电极15a内的阳极废气向系统外的排出。S108的处理结束时，再次从S101开始进行废气排出控制。
根据上述废气排出控制，根据第一基准电压和第二基准电压二个基准，控制排出阀20排出阳极废气的时刻。其结果是，能够进行考虑到了使具有循环路径12的燃料电池系统10的燃耗增益保持良好状态的观点、及防止电化学单元15的老化的观点的阳极废气排出，能够在具有该循环路径12的燃料电池系统10中实现高效且安全的氢利用。此外，在上述废气排出控制中，利用第一基准电压和第二基准电压二个基准电压控制阳极废气的排出时刻，但也可在燃料电池系统10中利用至少任意一个基准电压控制阳极废气的排出时刻。
实施例2
作为在具有电化学单元15的燃料电池系统10中利用排出阀20排出阳极废气的排出控制中最好考虑的事项，包括电化学单元15的电极间的施加电压的时间变化率(以下称为“电压变化率”)。这是因为，施加电压变化率因入口电极15a内的阳极废气中的杂质浓度不同而具有大幅不同的倾向，因此如果在施加电压的值超过规定的基准电压时进行排出阀20对阳极废气的排出控制时，物理性的排出阀20的动作来不及对应施加电压的剧烈变动，难于在适当的时刻下进行阳极废气的排出。因此在本实施例中，表示为了更适当进行上述实施例1的阳极废气的排出控制的实施方式。
在此，图7表示在电化学单元15中控制施加电压以使恒定的电流在电极间流动时的、与入口电极15a内的阳极废气中的不同的杂质浓度对应的施加电压的时间推移。作为该施加电压的时间推移的共同倾向，最初施加电压时，施加电压的变化极小，在经过一定时间的时刻，施加电压的变化变得急剧。并且，随着入口电极15a内的阳极废气中的杂质浓度变大，从开始电压施加到施加电压变化变得急剧为止的时间变短。这是因为，如上所述，因杂质的存在使入口电极15a的有效面积减少。
并且图8表示根据图7所示的施加电压的特性导出的、表示施加电压和电压变化率之间的相关的图表。由此可知，当阳极废气中的杂质浓度是较低的20％、25％时，施加电压即使在一定程度上较高，电压变化率也抑制得较低，而阳极废气中的杂质浓度较高时，即便将施加电压抑制得与20％、25％时为一样程度或比其还低，电压变化率也变为非常高的值。由此也可知，以施加到电极间的电压为基准进行排出阀20的排出控制时，随着阳极废气中的杂质浓度变高，难于准确控制排出阀20的开阀时刻。
因此，在本实施例涉及的废气排出控制中，为了切实在预期的时刻进行排出阀20的开阀动作，进行如下所述的处理：在电化学单元15的电极间的平均施加电压或施加电压到达上述第一基准电压或第二基准电压前，分别缓和施加电压的变化率。将用于进行该施加电压的变化缓和处理的基准称为变化缓和基准，并且在图9中表示进行该变化缓和处理的废气排出控制的流程图。此外，对图9所示的废气排出控制中和图6所示的废气排出控制相同的处理，附加同样的参照标记并省略其详细说明。
在本实施例涉及的废气排出控制中，S102的处理结束后前进到S201。并且，在S201中判断预先决定的参数是否达到变化缓和基准。在此为肯定判断时前进到S202，在S202中进行施加电压的变化缓和处理，之后进行S103以后的处理。并且在S201中为否定判断时，从S101的处理开始再次重复进行。在本实施例中，对到达上述变化缓和基准的判断(S201)和施加电压的变化缓和处理(S202)列举下述多个具体示例。此外，这些到达判断及作为变化缓和处理对象即施加电压是和实施例1所示的第一基准电压对应的平均施加电压、及和第二基准电压对应的施加电压两者，但在以下说明中为了避免重复记述、简化说明，将到达判断及变化缓和处理的对象仅称为“施加电压”。
(第1具体例)
在第1具体例中，如图10A的上段所示，超过施加电压到达第一基准电压或第二基准电压前必经的、设定得低于该第一基准电压或第二基准电压的、与变化缓和基准对应的第三基准电压时，换言之施加电压低于第三基准电压时，在上述到达判断中做出肯定判断。并且，之后进行变化缓和处理，但作为变化缓和处理的一例，如图10A的下段所示，使在电极间流动的电流比进行该变化缓和处理前降低，从而缓和施加电压的变化率。
并且，作为变化缓和处理的其他例子，也可以如图10B所示，在上述到达判断中为肯定判断时，立刻使在电极间流动的电流为零后，调整为图10A下段所示的较低的电流值。并且也可进行暂时通以电流后再次使电流为零的间歇性的电流流动方法。进一步作为变化缓和处理的其他例子，如图10C所示，在上述到达判断中为肯定判断时，立刻降低电流间的电流，进一步随着时间的经过逐渐降低电极间的电流。这样一来，施加电压在到达进行排出阀20的开阀的基准电压前使其变化率缓和，从而可避免在产生剧烈电压变化率的状态下使排出阀20开阀，从而可在预期的时刻进行排出阀20的开阀动作。
(第2具体例)
在第2具体例中，如图11所示，将施加电压的变化率作为上述到达判断的参数。图11的上段表示施加电压的推移，中段表示该施加电压的变化率的推移，下段表示电化学单元15的电极间的电流的推移。如图11的中段所示，施加电压的变化率到达和变化缓和基准对应的规定的基准变化率时，在上述到达判断中为肯定判断。并且，之后进行变化缓和处理，但作为变化缓和处理的一例，如图11的下段所示，使在电极间流动的电流比进行该变化缓和处理前降低，从而缓和施加电压的变化率。并且，也可进行图10B、图10C所示的电流调整。
(第3具体例)
在第3具体例中，ECU30具有用于进行上述到达判断的控制映射，当实际的施加电压和其电压变化率属于该控制映射内确定的进行变化缓和处理的区域时，进行上述到达判断中的肯定判断。其中，图12表示由施加电压和其变化率所确定的控制映射，该控制映射根据图8所示的图表导出。在此，为避免无法应对剧烈的施加电压的变化、排出阀20的开阀动作迟缓的情况，根据排出阀20的开阀响应性、与阳极废气中的杂质浓度对应的施加电压的变化速度等，决定进行变化缓和处理的区域(映射中的斜线区域)。例如阳极废气中的杂质浓度为25％左右时，排出阀20的响应性不存在问题，并且在施加电压极低的区域(例如-0.1V以下)中，排出阀20不要求如此严格的开阀动作，因此据此在图12中将斜线所示的区域设定为进行变化缓和处理的区域。
此外，当ECU30检测的施加电压及其变化率属于进行上述变化缓和处理的区域时，在上述到达判断中为肯定判断。并且之后进行变化缓和处理，但作为变化缓和处理的一例，如图10A的下段所示，通过使在电极间流动的电流低于进行该变化缓和处理前，可使施加电压的变化率缓和。并且，也可进行图10B、图10C所示的电流调整。
(第4具体例)
在第4具体例中，将从最近由排出阀20执行、完成阳极废气排出的最近完成时刻起在入口电极15a和出口电极15b之间流动的电流的累计值的累计电流值作为上述到达判断的参数。累计电流值反映在电化学单元15中透过的氢的累计透过量，因此也是反映对施加电压的变化率产生较大影响的阳极废气中的杂质浓度的参数。使累计电流值为上述到达判断的参数时，当累计电流值到达和变化缓和基准对应的规定的累计电流值时，在上述到达判断中为肯定判断。并且，之后进行变化缓和处理，但作为变化缓和处理的一例，如图10A的下段所示，通过使在电极间流动的电流低于进行该变化缓和处理前，可缓和施加电压的变化率。并且，也可进行图10B、图10C所示的电流调整。
Claims (10)
1.一种燃料电池系统，使含氢的燃料气体为了燃料电池中的电化学反应而供给到燃料电池的阳极电极侧，且具有循环路径以使来自该燃料电池的阳极废气的一部分或全部可再次为了该电化学反应而循环到该燃料电池的阳极电极侧，该燃料电池系统具有：
电化学单元，具有隔着电解质膜设置的入口电极及出口电极，连接于上述循环路径以使从上述燃料电池排出的阳极废气的一部分或全部相对于上述入口电极供给，且电流在该入口电极和出口电极之间流动，从而使该阳极废气中含有的氢选择性地透过至该出口电极，并且该电化学单元连接成可使该透过的氢供给到该燃料电池的阳极电极侧；
电流控制部，控制上述电化学单元中在上述入口电极和上述出口电极之间流动的电流；
排出部，设置在上述电化学单元的入口电极侧，至少将该入口电极内的阳极废气排出到系统外；以及
排出控制部，根据规定排出基准控制该排出部排出阳极废气的排出时刻，所述规定排出基准由上述电化学单元中的氢透过所消耗的电力与由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度之间的相关决定。
2.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其中，
上述排出控制部，在从上述排出部完成阳极废气排出的最近的规定完成时刻起的时间经过中在上述电化学单元的入口电极和出口电极之间施加的施加电压的累计值的时间平均超过与上述规定排出基准对应的第一基准电压值时，执行该排出部对阳极废气的排出。
3.根据权利要求2所述的燃料电池系统，其中，
上述排出控制部进一步在上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压值超过第二基准电压值时，执行上述排出部对阳极废气的排出，上述第二基准电压值根据上述电化学单元的入口电极的缺氢状态引起的对该电化学单元的负荷来决定。
4.根据权利要求3所述的燃料电池系统，其中，
上述第二基准电压值是在上述电化学单元的入口电极上因缺氢状态而产生水电解的电压值。
5.根据权利要求2至4的任意一项所述的燃料电池系统，其中，
上述电流控制部调整上述入口电极和上述出口电极之间的施加电压来控制两电极间的电流，且在根据上述电化学单元的入口电极和出口电极之间施加的施加电压而由上述排出控制部执行阳极废气的排出前，使该两电极间的施加电压的时间变化率缓和。
6.根据权利要求5所述的燃料电池系统，其中，
上述电流控制部通过至少进行以下任意一种处理来执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和：使上述入口电极和上述出口电极之间的电流值比进行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和前的电流值降低；或使该两电极间的电流值暂时为零。
7.根据权利要求5所述的燃料电池系统，其中，
上述电流控制部在与上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压相关的规定电压超过第三基准电压时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述第三基准电压设定得比由上述排出部执行阳极废气的排出时的基准电压值低。
8.根据权利要求5所述的燃料电池系统，其中，
上述电流控制部在与上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压的时间变化率相关的规定电压变化率超过基准变化率时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述基准变化率根据由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度决定。
9.根据权利要求5所述的燃料电池系统，其中，
上述电流控制部在从最近由上述排出部完成阳极废气排出的规定完成时刻起的时间经过中的、上述电化学单元的入口电极和出口电极之间的累计电流值超过基准累计电流值时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述基准累计电流值根据由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度决定。
10.根据权利要求5所述的燃料电池系统，其中，
上述电流控制部在上述电化学单元的入口电极和出口电极之间所施加的施加电压的时间变化率属于与该两电极间的施加电压的时间变化率相关的控制映射中的规定区域时，执行该两电极间的施加电压的时间变化率的缓和，上述控制映射中的规定区域根据由上述排出部排出的阳极废气中的氢残留浓度决定。
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