CN101914381B - 黄色荧光粉及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种黄色荧光粉，用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的材料组成，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4。其制备方法由原料预处理、配料、烧结、洗涤、制备黄色荧光粉步骤组成。本发明制备的黄色荧光粉的激发光谱为250～500nm间的宽带状光谱，激发光谱的中心波长为340nm和460nm，在340nm和460nm紫外光激发下，其发射光谱为位于470～700nm的带状谱线，中心波长为530～560nm，与常规黄色荧光粉的光谱一致，其颗粒粒径为2～4μm。本发明黄色荧光粉具有发光强度高、稳定性好、色纯度高的优点，可用于发光器件技术领域。
Description
技术领域
本发明属于材料技术领域，具体涉及到黄色荧光粉及其制备方法。
背景技术
目前，稀土发光材料已经成为信息显示、照明光源、光电器件等领域的支撑材料，荧光粉的高发光强度和良好的微观形貌可以有效地改善器件的使用性能，因此，新型荧光材料的研究和应用一直是材料化学和材料物理学的重要研究领域之一。现代科技的进步对发光材料不断提出新的要求，由于近年来发光二极管(LED)具有省电、体积小、可低压或低电流启动、寿命长、抗震耐冲、可回收、无污染、可平面封装、经济与环境效益明显等特点，使LED成为照明行业中最有力的竞争者之一。
实现产生白光主要有三种途径：(1)由红绿蓝三色LED芯片组装形成白光LED光源；(2)用紫外、深紫外LED激发三基色荧光材料；(3)用蓝光LED激发黄色荧光材料。由于途径(1)和(2)存在白光颜色随时间和温度的变化而退化或不稳定、混合过程复杂、黄-绿颜色之间有间隙等缺点，使蓝光、紫外、深紫外LED激发荧光材料产生白光的途径成为半导体白光照明技术的主要发展方向。但是，利用紫外、深紫外LED芯片激发三基色荧光材料产生白光的技术尚处于发展阶段，其芯片的发光功率小、发光效率低，近期内难以大规模应用。相比之下，利用蓝光LED芯片配合黄色或其他颜色的荧光材料产生白光的工艺则较为成熟，量产所需的蓝光LED芯片、封装材料(包括荧光粉)易于获得，是未来下游封装企业新的经济增长点，并将带动蓝光芯片和黄色荧光粉的快速发展。LED所采用的分子式为Y3Al5O12:Ce3+的黄色荧光粉(YAG)，在使用过程中存在老化及发光强度降低等技术问题，导致发光效率和色纯度下降。
在发光器件技术领域，当前迫切需要解决的一个技术问题是提供一种性能优良的黄色荧光粉及其制备方法。
发明内容
本发明所要解决的一个技术问题在于克服上述黄色荧光粉的缺点，提供一种发光强度高、稳定性好、色纯度高的黄色荧光粉。
本发明所要解决的另一个技术问题在于提供一种黄色荧光粉的制备方法。
解决上述技术问题所采用的技术方案是：用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉的材料组成，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4。
上述黄色荧光粉的制备方法由下述步骤组成：
1、原料的预处理
将氧化钇、氧化钆、氧化锑和氧化铈在高温炉中800℃预烧2小时，除去其中的水分和杂质。
2、配料
按通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex分别称取氧化钇、氧化锑、铝的氧化物或氢氧化物或无机盐、氧化钆、氧化铈、助熔剂，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物。
上述的铝的无机盐为四水合草酸铝或九水合硝酸铝；助熔剂为硼酸、氟化钡、氟化锂、氯化锂中的任意一种，助熔剂的添加量为制备的黄色荧光粉质量的1％～7％。
3、烧结
将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在活性炭或氢气与氮气的体积比为1∶16～99的混合气中，1300～1550℃烧结2～7小时，反应结束后，自然冷却到室温。
4、洗涤
将步骤3烧结后的产物放入去离子水中加热至沸腾，洗去助熔剂，重复洗涤2～3次。
5、制备黄色荧光粉
将步骤4洗涤后的产物放入烘箱内80～100℃干燥1～2小时，用研钵研磨至100目细度，制备成黄色荧光粉。
采用本发明方法制备的黄色荧光粉，用X-射线粉末衍射仪和PE荧光光谱仪进行测试以及环境扫描电子显微镜进行观测，测试和观测结果表明，所制备的荧光粉激发光谱为250～500nm间的宽带状光谱，激发光谱的中心波长为340nm和460nm，在340nm和460nm紫外光激发下，其发射光谱为位于470～700nm的带状谱线，中心波长为530～560nm，与常规黄色荧光粉的光谱一致，说明采用本发明方法所制备的荧光粉为黄色荧光粉。扫描电镜照片表明所制备的黄色荧光粉的颗粒粒径为2～4μm。
附图说明
图1是实施例1制备的黄色荧光粉的激发光谱。
图2是实施例1制备的黄色荧光粉激发波长为340nm的发射光谱。
图3是实施例1制备的黄色荧光粉激发波长为460nm的发射光谱。
图4是实施例1制备的黄色荧光粉的X射线衍射图。
图5是实施例1制备的黄色荧光粉的扫描电镜照片。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进一步详细说明，但本发明不限于这些实施例。
实施例1
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，x为0.05，y为0.02，z为1.0，所用的原料及其制备方法如下：
1、原料预处理
将氧化钇、氧化锑、氧化钆和氧化铈在高温炉中800℃预烧2小时，除去其中的水分和杂质。
2、配料
按通式Y1.93Gd1.0Sb0.02Al5O12:Ce0.05分别称取3.2759g氧化钇、0.0438g氧化锑、5.8634g氢氧化铝、0.1294g氧化铈、2.7248g氧化钆，再称取0.5g硼酸作为助熔剂，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物。
3、烧结
将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在活性炭中，1500℃烧结5小时，反应结束后，自然冷却到室温。
4、洗涤
将步骤3烧结后的产物放入去离子水中加热至沸腾，洗去助熔剂，重复洗涤2～3次。
5、制备黄色荧光粉
将步骤4洗涤后的产物放入烘箱内80～100℃干燥1～2小时，用研钵研磨至100目细度，制备成黄色荧光粉。
实施例2
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.05，y为0.02，z为1.0，所用的原料及其制备方法如下：
在配料步骤2中，按通式Y1.93Gd1.0Sb0.02Al5O12:Ce0.05分别称取氧化钇、氧化钆、氧化锑、氢氧化铝、氧化铈，用量与实施例1相同，助熔剂为0.1g硼酸，该步骤的其他步骤与实施例1相同，制备成原料混合物。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例3
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.05，y为0.02，z为1.0，所用的原料及其制备方法如下：
在配料步骤2中，按通式Y1.93Gd1.0Sb0.02Al5O12:Ce0.05分别称取氧化钇、氧化钆、氧化锑、氢氧化铝、氧化铈，用量与实施例1相同，助熔剂为0.7g硼酸，该步骤的其他步骤与实施例1相同，制备成原料混合物。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例4
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.005，y为0.01，z为0，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～3的配料步骤2中，按通式Y2.985Sb0.01Al5O12:Ce0.005分别称取氧化钇5.6718g、氧化锑0.0245g、氢氧化铝6.5637g、氧化铈0.0145g，助熔剂硼酸的用量与相应的实施例相同，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例5
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.15，y为0.15，z为2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～3的配料步骤2中，按通式Y0.3Gd2.4Sb0.15Al5O12:Ce0.15分别称取氧化钇0.4397g、氧化钆5.6475g、氧化锑0.2839g、氢氧化铝5.0635g、氧化铈0.3352g，助熔剂硼酸的用量与相应的实施例相同，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例6
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.005，y为0.15，z为2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～3的配料步骤2中，按通式Y0.445Gd2.4Sb0.15Al5O12:Ce0.005分别称取0.6586g氧化钇、5.7024g氧化钆、0.2866g氧化锑、5.1128g氢氧化铝、0.0113g氧化铈，助熔剂硼酸的用量与相应的实施例相同，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例7
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.15，y为0.01，z为0，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～3的配料步骤2中，按通式Y2.84Sb0.01Al5O12:Ce0.15分别称取5.3297g氧化钇、0.0242g氧化锑、6.4827g氢氧化铝、0.4291g氧化铈，助熔剂硼酸的用量与相应的实施例相同，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例8
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～7的配料步骤2中，所用的氢氧化铝用氧化铝或九水合硝酸铝或四水合草酸铝替换，铝元素的摩尔数相同，通式中x、y、z的取值与相应的实施例相同，该步骤的其他步骤与相应实施例相同。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例9
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～8的配料步骤2中，所用的硼酸用等质量的氟化锂或氟化钡或氯化锂替换，该步骤的其他步骤与相应实施例相同。其他步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。
实施例10
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～9的烧结步骤3中，将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在活性炭中，1300℃烧结7小时，反应结束后，自然冷却到室温。其他步骤与相应的实施例相同，制备成黄色荧光粉。
实施例11
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～9的烧结步骤3中，将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在活性炭中，1550℃烧结2小时，反应结束后，自然冷却到室温。其他步骤与相应的实施例相同，制备成黄色荧光粉。
实施例12
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～11的烧结步骤3中，将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在氢气与氮气的体积比为1∶50的混合气中，烧结温度和烧结时间与相应的实施例相同，反应结束后，自然冷却到室温。其他步骤与相应的实施例相同，制备成黄色荧光粉。
实施例13
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～11的烧结步骤3中，将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在氢气与氮气的体积比为1∶16的混合气中，烧结温度和烧结时间与相应的实施例相同，反应结束后，自然冷却到室温。其他步骤与相应的实施例相同，制备成黄色荧光粉。
实施例14
以制备用通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex表示的黄色荧光粉10g为例，式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，0.005≤x≤0.15，0.01≤y≤0.15，0≤z≤2.4，所用的原料及其制备方法如下：
在实施例1～11的烧结步骤3中，将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在氢气与氮气的体积比为1∶99的混合气中，烧结温度和烧结时间与相应的实施例相同，反应结束后，自然冷却到室温。其它步骤与相应的实施例相同，制备成黄色荧光粉。
为了确定本发明的最佳工艺步骤，发明人进行了大量的实验室研究试验，各种试验情况如下：
1、确定Ce3+的掺杂量
制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex(式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，y的取值为0.02，z的取值为1.0)的黄色荧光粉10份每份10g，称取0.5g硼酸10份，10份分别加入铈原子的摩尔数x为0.005、0.010、0.04、0.05、0.06、0.07、0.09、0.11、0.13、0.15的氧化铈，并依次加入钇原子的摩尔数为1.975、1.97、1.94、1.93、1.92、1.91、1.89、1.87、1.85、1.83的氧化钇，再加入钆原子摩尔数为1.0的氧化钆、锑原子摩尔数为0.02的氧化锑、铝原子摩尔数为5.0的氢氧化铝混合均匀，其他步骤与实施例1相同，制备成10份黄色荧光粉。所制备的黄色荧光粉用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表1。
表1 Ce3+掺杂量对发光强度的影响
| Ce3+掺杂量(mol) | 0.005 | 0.010 | 0.04 | 0.05 | 0.06 | 0.07 | 0.09 | 0.11 | 0.13 | 0.15 |
| 发光强度(a.u.) | 561 | 652 | 783 | 823 | 804 | 713 | 625 | 582 | 420 | 361 |
由表1可见，随Ce3+的掺杂量的变化Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex荧光粉的发光强度有明显的变化，发射中心波长为550nm。Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex荧光粉的发光强度随Ce3+掺杂量的增加先升高后降低，并且当Ce3+的摩尔数为0.05时其发光强度最高。本发明选择铈原子的摩尔数x的取值范围为0.005～0.15。
2、确定Sb3+的掺杂量
制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex(式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x的取值为0.05，z的取值为1.0)的黄色荧光粉15份每份10g，分别称取0.5g硼酸15份，15份分别加入锑原子的摩尔数y为0.01、0.02、0.03、0.04、0.05、0.06、0.07、0.08、0.09、0.10、0.11、0.12、0.13、0.14、0.15的氧化锑，并依次加入钇原子的摩尔数为1.94、1.93、1.92、1.91、1.90、1.89、1.88、1.87、1.86、1.85、1.84、1.83、1.82、1.81、1.80的氧化钇，再加入钆原子摩尔数为1.0的氧化钆、铝原子摩尔数为5.0的氢氧化铝、铈原子摩尔数为0.05的氧化铈混合均匀，其他实验步骤与实验1相同，制备成15份黄色荧光粉，用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表2。
表2 Sb3+掺杂量对发光强度的影响
由表2可见，随Sb3+的掺杂量的变化Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex荧光粉的发光强度有明显的变化，发射中心波长为550nm。Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex荧光粉的发光强度随Sb3+掺杂量的增加先升高后降低，并且当Sb3+的摩尔数为0.02时其发光强度最高。本发明选择锑原子的摩尔数y的取值范围为0.01～0.15。
3、确定Gd3+的掺杂量
制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex(式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x的取值为0.05，y的取值为0.02)的黄色荧光粉13份每份1og，分别称取0.5g硼酸13份，13份分别加入锑原子的摩尔数z分别为0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.2、1.4、1.6、1.8、2.0、2.2、2.4的氧化钆，并依次称取钇原子的摩尔数为2.93、2.73、2.53、2.33、2.13、1.93、1.73、1.53、1.33、1.13、0.93、0.73、0.53的氧化钇，再加入锑原子的摩尔数为0.02的氧化锑、铝原子的摩尔数为5.0的氢氧化铝、铈原子的摩尔数为0.05的氧化铈混合均匀，其他实验步骤与实验1相同，制备成13份黄色荧光粉，用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表3。
表3 Gd3+掺杂量对发射中心波长的影响
由表3可见，随Gd3+的掺杂量的变化Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex荧光粉的发光强度有明显的变化，发射中心波长也有明显的变化。Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex荧光粉的发射波长随Gd3+掺杂量的出现红移，所以本发明选择钆原子的摩尔数z的取值范围为0～2.4。
4、确定助熔剂的种类和加入量
(1)确定助熔剂的种类
制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex(式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x的取值为0.05，y的取值为0.02，z的取值为1.0)的黄色荧光粉10g，氧化钇、氧化钆、氢氧化铝、氧化铈、氧化锑的用量与实施例1相同。按制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex的黄色荧光粉质量的5％称取助熔剂0.5g，助熔剂分别为LiCl、NaCl、KCl、MgCl2、BaCl2、LiF、NaF、CaF2、BaF2、AlE3、Li2CO3、Na2CO3、K2CO3、H3BO3、(NaPO3)6。其他实验步骤与实施例1相同，制备成15份黄色荧光粉，用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表4。
表4助熔剂种类对发光强度的影响
| 助熔剂种类 | 发光强度(a.u.) | 助熔剂种类 | 发光强度(a.u.) | 助熔剂种类 | 发光强度(a.u.) |
| LiCl | 798 | LiF | 810 | Li2CO3 | 733 |
| NaCl | 504 | NaF | 378 | Na2CO3 | 513 |
| KCl | 549 | CaF2 | 495 | K2CO3 | 477 |
| MgCl2 | 459 | BaF2 | 819 | H3BO3 | 823 |
| BaCl2 | 522 | AlF3 | 711 | (NaPO3)6 | 441 |
由表4可见，随助熔剂种类的变化黄色荧光粉的发光强度有明显的变化，助熔剂为LiF、BaF2、LiCl、H3BO3时，所制备的黄色荧光粉的发光强度较高。本发明选择LiF或BaF2或LiCl或H3BO3作为制备黄色荧光粉的助熔剂。
(2)确定助熔剂的用量
分别以LiF、BaF2、LiCl、H3BO3作助熔剂，助溶剂的用量分别为所制备的黄色荧光粉质量的1％、3％、4％、5％、6％、7％、9％，其他实验方法与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。所制备的黄色荧光粉用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表5。
表5不同助熔剂添加量对黄色荧光粉发光强度的影响
由表5可见，助熔剂添加量对黄色荧光粉的发光强度有明显的影响，助熔剂的添加量为黄色荧光粉质量的1％～7％时，所制备的黄色荧光粉的发光强度较高，其中助熔剂的添加量为黄色荧光粉质量的5％时，黄色荧光粉的发光强度最高。本发明选择助熔剂添加量为黄色荧光粉质量的1％～7％，最佳添加量为5％。
5、烧结温度对黄色荧光粉发光强度的影响
制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex(式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x的取值为0.05，y的取值为0.02，z的取值为1.0)的黄色荧光粉6份每份10g，氧化钇、氧化钆、氢氧化铝、氧化铈、氧化锑、硼酸的用量与实施例1相同，制备成6份原料混合物。分别将6份原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在氢气与氮气的体积比为1∶50的混合气中，分别在1300、1350、1400、1450、1500、1550℃烧结5小时，反应结束后，自然冷却到室温。其他实验步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表6。
表6烧结温度对黄色荧光粉发光强度的影响
| 烧结温度(℃) | 1300 | 1350 | 1400 | 1450 | 1500 | 1550 |
| 发光强度(a.u.) | 702 | 753 | 796 | 810 | 823 | 741 |
由表6可见，随烧结温度的变化所制备的黄色荧光粉的发光强度有明显的变化，烧结温度为1300～1550℃，所制备的黄色荧光粉的发光强度均较高，其中烧结温度为1500℃时，黄色荧光粉的发光强度最高。本发明选择烧结温度为1300～1550℃，最佳烧结温度为1500℃。
6、烧结时间对黄色荧光粉发光强度的影响
制备通式为Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex(式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x的取值为0.05，y的取值为0.02，z的取值为1.0)的黄色荧光粉5份每份10g，氧化钇、氧化钆、氢氧化铝、氧化铈、氧化锑、硼酸的用量与实施例1相同，制备成5份原料混合物。分别将5份原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在氢气与氮气的体积比为1∶50的混合气中，分别在1500℃烧结2、3、4、5、6、7小时，反应结束后，自然冷却到室温。其他实验步骤与实施例1相同，制备成黄色荧光粉。用PE荧光光谱仪分别测试其发光强度，测试结果见表7。
表7烧结时间对黄色荧光粉发光强度的影响
| 烧结时间(小时) | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 |
| 发光强度(a.u.) | 654 | 710 | 747 | 823 | 802 | 753 |
由表7可见，随焙烧时间的变化黄色荧光粉的发光强度有明显的变化，烧结时间为2～7小时，所制备的黄色荧光粉的发光强度均较高，其中烧结时间为5小时，黄色荧光粉的发光强度最高。本发明选择烧结时间为2～7小时，最佳烧结时间为5小时。
为了验证本发明的有益效果，发明人采用本发明实施例1制备的通式为Y1.93Gd1.0Sb0.02Al5O12:Ce0.05的黄色荧光粉进行了测试，各种测试情况如下：
测试仪器：X-射线粉末衍射仪，型号为Rigaku D/max 2550，日本Rigalcu公司生产；PE荧光光谱仪，型号为F-4600，日本HITACHI公司生产；环境扫描电子显微镜，型号Quanta 200，FEI公司生产。
本发明实施例1制备的通式为Y1.93Gd1.0Sb0.02Al5O12:Ce0.05的黄色荧光粉采用PE荧光光谱仪测试紫外光谱，测试结果见图1、2、3；采用X-射线粉末衍射仪进行物相分析，测试结果见图4；黄色荧光粉的扫描电镜照片见图5。
由图1、2、3可见，荧光粉的激发光谱为250～500nm间的宽带状光谱，激发光谱的中心波长为340nm和460nm，在460nm紫外光激发下，其发射光谱为位于470～700nm的带状谱线，中心波长为550nm，与常规黄色荧光粉的光谱一致。说明采用本发明方法所制备的荧光粉为黄色荧光粉。由图4可见，本发明实施例1制备的黄色荧光粉具有立方结构。由图5可见，所制备的黄色荧光粉的颗粒粒径为2～4μm。
Claims (1)
1.一种黄色荧光粉的制备方法，由下述步骤组成：
(1)原料预处理
氧化钇、氧化锑、氧化钆和氧化铈在高温炉中800℃预烧2小时，除去其中的水分和杂质；
(2)配料
按通式Y3-x-y-zGdzSbyAl5O12:Cex分别称取氧化钇、氧化钆、氧化锑、铝的氧化物或氢氧化物或无机盐、氧化铈、助熔剂，在研钵中研磨20分钟，制备成原料混合物；
上述通式中x为铈原子的摩尔数，y为锑原子的摩尔数，z为钆原子的摩尔数，x为0.05，y为0.02，z为1.0；
上述的铝的无机盐为四水合草酸铝或九水合硝酸铝；助熔剂为硼酸、氟化钡、氟化锂、氯化锂中的任意一种，助熔剂的添加量为制备的黄色荧光粉质量的5％；
(3)烧结
将原料混合物装入刚玉坩埚中，置于高温炉内，在活性炭或氢气与氮气的体积比为1∶50的混合气中，1500℃烧结5小时，反应结束后，自然冷却到室温；
(4)洗涤
将步骤(3)烧结后的产物放入去离子水中加热至沸腾，洗去助熔剂，重复洗涤2～3次；
(5)制备黄色荧光粉
将步骤(4)洗涤后的产物放入烘箱内80～100℃干燥1～2小时，用研钵研磨至100目细度，制备成黄色荧光粉。
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