CN101827917A - 用于燃料气处理的具有总硫量除去和烯烃饱和的构造和方法 - Google Patents

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Abstract

精炼厂废气是在设备中以两个加工步骤来进行处理过的，其中首先将该废气在洗涤柱中使用贫油进行洗涤，来除去重质硫醇和C5+烃，并且其中然后使用加氢器来使得烯烃饱和，并且减少含硫化合物。最优选的，在这样的构造中使用再循环贫油来控制加氢器反应器的温度，在该构造中，来自该加氢器反应器出口分离器的贫油与反应器供料进行混合，这里经由蒸发来冷却对该加氢器反应器。

Description

用于燃料气处理的具有总硫量除去和烯烃饱和的构造和方法
本申请要求我们的共同未决美国临时申请系列号60/955004的权益，该临时申请的申请日是2007年8月9日。
发明领域
本发明的领域是气体处理和加氢处理，特别是它涉及到从精炼厂废气中除去硫污染物和对烯烃进行饱和，来产生清洁的燃料气。
发明背景
CO2、H2S和其他硫污染物例如硫醇和有机硫通常是在许多常规的气体处理构造中从不同的气流来除去的。不幸的，虽然大部分的这些构造将酸性气体和硫污染物除去到了某种程度，但是它们在处理高污染的废气中是相对无效的，特别是处理这样的精炼厂废气，该废气包含了大量的重质烃、氧化物(例如一氧化碳和二氧化硫)、含氮化合物(例如氰化物和铵化合物)、不饱和烃(例如烯烃、二烯)、硫醇和其他有机含硫化合物(例如甲基硫醇、乙基硫醇、丁基硫醇、羰基硫、二甲基二硫、二硫化碳、丙烷硫醇、噻吩等等)。所以，在这样的已知的构造中处理过的气体经常仍然包含着不可接受程度的硫污染物(例如大于50ppmv)，并且因此无法满足目前的环境法规。另外，来自催化裂化装置和其他来源的废气包含了大量的不饱和烯属化合物，当用作燃料气时，该化合物经常会污染燃烧装置，并且产生有害的排放物。
化学溶剂例如胺类和烧碱通常在除去重质硫醇和有机硫(例如丙基硫醇和DMDS)方面是无效的。虽然物理溶剂能够吸收这些污染物，但是它们倾向于同时吸收过量的烃，该烃随后会在下游的加工单元例如除硫设备中发生问题。另外，许多不饱和烯烃(例如丙二烯，丁二烯)是反应性成分，其倾向于聚合并污染加工装置。此外，在酸性气体中相对高含量的重质烃和硫醇倾向于在除硫设备中产生不稳定性的运行，并且典型的在用于分解的克劳斯(Claus)反应炉中需要高的火焰温度，这明显的降低了该除硫设备的寿命。
为了解决至少一些与污染物除去不充分相关的问题，已经使用了不同的预处理和后处理方法。不幸的是，大部分这样的方法倾向于是相对无效和高成本的，并且在通过固定床吸附剂来除去污染物的情况中，它们会另外引起用过的吸附剂的处理问题。甚至在使用预处理和/或后处理方法时，在这样的处理设备中所产生的酸性气体的质量也经常是差的，并且处理过的气体仍然包含了大量的不期望的硫和烯烃以及芳烃成分，其不能满足燃料气的规格，并因此不能用作燃料气。
在仍然的其他已知的方法中，特别是在其中将硫醇催化转化为H2S的加氢处理操作中，烯烃和芳烃(例如乙烯，丙烯，丙二烯，丁烯，丁二烯，苯，甲苯和重质烯烃)与其他不期望的化合物是反应性的，这将总是产生了热交换器和反应器的污染，并且经常导致设备停转。此外，燃料气中残留的烯烃还将在转化、燃烧或者发电过程中产生不期望的副反应和排放物。
所以，虽然不同的气体加工处理和构造是本领域已知的，但是它们全部的或者几乎全部都具有一种或多种缺点，特别是在供料气体包含相对高含量的酸性气体、烯烃和芳烃、重质硫醇和/或有机硫污染物的情况中更是如此。
发明内容
本发明涉及处理不同的燃料气的构造和方法，该燃料气包含了不期望的大量的硫化合物和烯烃(例如燃料气是合成气、垃圾填埋气体或者精炼厂废气)。更具体的，将该气体首先用贫油流，典型的是用加氢处理过的贫油(lean oil)流和非加氢处理过的贫油流进行洗涤，这样来产生富油(rich oil)流体和汽提的气体，该汽提的气体然后进行加氢处理。在加氢处理之后，将贫油与加氢处理过的气体进行分离，并且以一定的量再循环到加氢器(hydrotreater)中，所述量能够经由贫油的蒸发来有效地控制加氢器中的温度。
在特别优选的方面中，将来自该分离器的气体相进一步进行COS水解，来产生水解的气体，在下游的分离器中从该水解气体中除去含有硫化氢的气体相。该下游分离器优选产生了一种额外的部分的贫油，其的至少一部分可以与再循环贫油流进行合并。最典型的，硫化氢除去单元(例如使用胺溶剂)从该含有硫化氢的气体相中除去了硫化氢。在仍然另外优选的方面中，将贫油和加氢处理过的贫油供给到贫油洗涤单元的分开的位置上。
所以，在本发明的一方面，一种处理燃料气的方法将包括步骤：在贫油洗涤单元中洗涤燃料气来除去C5+成分，并且形成富油和洗涤过的燃料气，和另一个步骤：将再循环贫油和该洗涤过的燃料气进行合并来形成加氢器供料。在仍然的另一个步骤中，将该加氢器供料与氢气进行混合和加氢处理，并且将加氢处理过的气体流出物分离成为气体相和再循环贫油。这样的方法将典型的进一步包括步骤：将该再循环贫油以一定的量再循环到加氢器或者加氢器上游的一定位置上，所述量能够经由再循环贫油的蒸发冷却而有效地将加氢器的温度保持在预定的值。
本发明不同的目标、特征、方面和优点将从下面对本发明优选的实施方案的详细说明中而变得显而易见。
附图说明
图1是根据本发明的气体处理设备的一种示例性的构造。
图2是一个表格，表示了在图1的设备中，对于所选择的流体来说，所计算其的热量和材料平衡。
图3是根据本发明的气体处理设备的另外一种示例性的构造。
具体实施方式
本发明涉及这样的构造和方法，在其中将精炼厂废气(其典型的用作燃料气)在两个加工步骤进行处理。最典型的，在第一步骤中，将该废气首先在洗涤柱中使用一种或多种贫油流体(例如，加氢处理的和/或非加氢处理的贫油)进行洗涤，来除去重质硫醇和C5+烃。在第二步骤中，将该洗涤过的气体然后进行加氢处理，来使得烯烃和芳烃饱和，以及来在一种加工构造中减少含硫化合物，在该构造中使用再循环贫油来控制加氢器反应器的温度，并且在这里从该加氢处理过的产物获得了一种再循环贫油，因此能够产生一种清洁的燃料气，并且可以供给到发电设备和/或蒸汽锅炉。在本发明优选的方面中，将贫油从加氢器反应器出口分离器通过与反应器供料进行混合来再循环，这样经由蒸发而冷却了该加氢器反应器，由此控制了加氢器中的反应温度，这有利的使得不期望的副产物(例如胶质物和碳沉积物)的形成被降到最低。
最理想的，经由蒸发来控制加氢器中的温度是通过控制供给到加氢器中的贫油的量来实现的(例如，使用温度传感器，控制阀，和相关的控制逻辑，或者通过使用预定量的贫油)，目的是将加氢器温度保持在大约490°F-大约550°F，并且反应器温度的升高不大于100°F，优选不大于75°F和最优选不大于50°F。因此二烯化合物与氢的不期望的副反应被最小化或者甚至完全被避免，这延长了持续的运行状态。在需要时或者有利的，加氢器可以流体连接到COS水解反应器中，该水解反应器水解了反应器出口中残留的COS，来形成进一步处理的气体。
图1表示了燃料气加氢处理方法的一种示例性构造，并且图2的表1表示了相应的所计算的热量和材料平衡。将污染的精炼厂供料气流1(其处于大约100°F的温度和大约100-大约420psig的压力)在柱51中使用精炼厂贫油蒸气3(例如具有小于0.1wt％的硫含量)和加氢处理过的贫油流2(典型的是硫贫化(sulfur depleted)的，例如小于50ppm)进行洗涤，来产生贫C5+的顶部蒸气流5和富含C5+的底部流4，该底部流优选被再循环到精炼厂。将流5与氢气流6混合来形成流7。最典型的，氢气补足量是通过测量/将反应器出口处的残留氢气的浓度保持在预定值(典型的是大约10％)来进行控制的，目的是需要完成烯烃饱和反应和使得烃焦化最小。然后将两相混合物7与贫油再循环流8混合来形成流9。
贫油再循环流8优选是一种C10-C13烃油。例如，并且从另外一种观点来看，该贫油可以包含烃贫油(例如这样的石脑油，其特征在于API比重范围为45-95，RVP(雷德蒸气压力)是2-12.0psia)来选择性的吸收复杂的硫污染物(例如，硫醇和有机硫)。所以，合适的贫油可以包括未加工的非加氢处理过的石脑油和加氢处理过的石脑油，或者这样的柴油烃，其与其他化合物(包括氧气、CO和/或CO2)相比而言具有对于复杂的硫污染物的亲合性。因此，典型的贫油因而可以包括来自精炼厂或者烃加工装置的石脑油或者柴油，并且其特征在于API比重范围是45-95，RVP(雷德蒸气压力)是2-11.0psia。
根据需要对再循环油的流量和组成进行调整，保持使用再循环油蒸发的热焓以及潜热进行冷却，来将反应器温度的升高保持在大约50°F。作为此处使用的，与数字相关联的术语“大约”指的是从包括该数字绝对值以下20％开始到高于该数字绝对值20％的数值范围。例如，术语“大约100°F”指的是80°F-120°F的范围，术语“大约100psig”指的是80psig-120psig的范围。
将气体油混合物流9在供料/流出物交换器52和蒸汽加热器53中使用高压蒸汽30进行加热来形成流11。如果不能利用高压蒸汽，则也可以使用其他的热源，包括电加热器或者燃料燃烧加热器。根据期望的加氢器(例如处于大约480°F-550°F)中的烯饱和度和总硫量转化率的需要，经由交换器和加热器来调整反应器入口温度。如同本领域技术人员将很容易的理解的那样，加氢器反应器54将包括合适的反应器内构件和分配器以及猝灭注射液(liquid injection quenching)来确保两相混合物的均匀分布。此外，应当承认全部已知的合适的催化剂可以与此处提出的教导相结合来使用。例如，钴钼或者镍钼基催化剂可以用来促进烯烃饱和反应和脱硫反应，这二者都是高度放热的反应。如果不控制该反应温度，则该极高的温度将引起失控的反应，产生副反应，其典型的会导致碳沉积物或者胶质物的形成。为了避免胶质物的形成(该胶质物将会引起热交换器和反应器的污染)，通过对流11中的贫油成分进行蒸发，来将加氢器反应器中的温度升高保持在小于100°F，更优选小于75°F，和最优选小于50°F。优选对该再循环油的速率进行控制，以使得流9，11，和12应当包含大约1％-50％的液体，更典型的是大约3％-40％的液体，最典型的是大约5％-30％的液体。这样的液体成分是特别优选的，因为该液体不仅用于温度控制，而且还可以用来清洁和清洗任何的反应副产物以及避免由于装置的污染引起的停工。反应器流出物12然后与供料气体9进行热交换，该供料气体9形成了流出物流13，流出物流13在分离器55中分离形成蒸气流16和液体流15。
液体流15然后通过泵57进行泵送来用于油再循环，蒸气流16在COS水解反应器56中进行加工，在这里COS通过水解反应COS+H2O←→H2S+CO2被转化成硫化氢。该水解反应是放热的，并且典型的能够转化至少大约95％的COS成分。将COS水解反应器流出物17用环境冷却器31进行冷却来形成流18，其在分离器58中分离来产生含有H2S的烃流19和闪蒸的贫油流20。对一小部分的该贫油的流21进行净化来保持再循环油的品质，并且将主要部分的贫油通过泵59再循环来形成流22。根据需要加入贫油补充流23而形成了流24，用来补充油存量。处理过的气体流19被供给到硫化氢除去单元60中，在这里使用贫胺溶剂流25来形成清洁的燃料气流27。将富胺流26以常规的方式进行加工和再生来形成贫胺流25。在期望之处，还可以使用可选择的硫化氢除去单元，并且合适的单元包括隔膜和/或溶剂基分离器，固体相吸收等等。
所以，并且从不同的观点来说，应当理解从污染的燃料气中除去C5+烃和硫化合物的设备和方法包括用至少一种，并优选至少两种的贫油对该燃料气进行处理，其中第一贫油供自精炼厂加工装置，并且其中第二贫油可以供自/再循环自加氢器单元。在这样的构造中，第一贫油用于大量的C5+烃的除去，第二贫油用于精制该供料气体来满足低硫规格。在期望的之处，可以增加COS水解阶段来进一步减少有害的硫化合物，典型的是通过下游的胺吸收剂来减少，因此形成了硫化氢。
可选择的，如图3所示，可以使用一种上游处理和污染物除去，在这里一种或者两种吸收剂被配置来除去大量的含硫化合物，其使用一种或多种贫油流。最优选的，硫化氢是在该吸收剂的上游在常规的硫化氢除去单元中除去的。
这里，供料气体压缩机170对燃料气1进行压缩，其然后发送到硫化氢除去单元90中来形成流91。吸收器74位于吸收器54的下游。进一步优选的是使用中冷器76通过除去吸收热对来自上游吸收器54的处理过的气体进行冷却，因此提高了下游吸收器74中的硫吸收效率。在这种构造中，将来自第一吸收器的过热蒸气流9与(典型的是未加氢处理过的)贫油流8进行混合，并且在在交换器76中冷却到大约90°F或者更低。将因此所形成的两相混合流77在下游吸收器74的底部闪蒸。用泵75对来自下游吸收器的富含硫醇的半贫油78(其典型的是加氢处理过的和非加氢处理过的贫油的混合物)进行泵送，形成了流79，其被供给到上游吸收器54来进行进一步的硫吸收。对上游吸收器54的底部流10减压来形成流13，其然后供给到蒸馏柱57，这产生了轻质过热蒸气7，该蒸气通过与流1合并而再循环返回燃料气中。来自蒸馏柱57的复杂的富硫贫油底部产物14(在冷却器70中冷却之后)再循环到精炼厂64(典型的包括加氢器单元，其提供了贫油和加氢处理过的贫油到该方法中)，这产生了贫油流8和烃产物流18。
将来自下游吸收器74的处理过的气体流80与贫油再循环流100混合来形成混合流101，并且在供料/流出物交换器153中进行加热来形成流102。使用第二加热器154(其典型的使用高压蒸汽)来将该两相混合物加热到大约450°F，来形成流103。如同前面那样，在加氢器反应器151中，将烯烃转化成链烷烃，将硫污染物(主要为硫醇)转化为硫化氢。典型的，使用钴钼或者镍钼基催化剂来促进烯饱和反应和脱硫反应，该反应是高放热反应。
通过蒸发流103中的至少一些贫油成分，来将加氢器反应器中的温度升高控制到优选的小于50°F-100°F的温度上升。反应器流出物104然后与加氢器供料气体101进行热交换，来形成流出物流105，其在COS水解反应器152中进一步加工，在这里将加氢器中所形成的COS重新转化回硫化氢。将COS水解反应器流出物106用环境冷却器156进行冷却来形成流107。该蒸发的贫油因此在分离器157中重新冷凝和分离，这产生了含有硫化氢的烃流108和贫油流109。除去一部分的该贫油(流111，例如用于控制贫油的组成)，将剩余的部分用泵159再循环到加氢器的前面部分中。根据需要将贫油流112补充到该单元中，并且与剩余的部分合并来形成再循环贫油流100。将处理过的气体流108在硫化氢除去单元158中典型的使用胺溶剂、隔膜装置或者固体相吸收来进行处理，这形成了清洁的气体流110。另外的合适的构造、方法和条件公开在我们的共同未决国际申请系列号PCT/US07/17054(申请日2007年7月30日)中，其在此引入作为参考。
因此，已经公开了从不同的气体中除去含硫污染物的具体的实施方案和应用。但是，对本领域技术人员来说，显而易见的是能够想到除了此处所述的这些之外的许多的改进，而不脱离本发明的主旨。本发明的主旨因此仅仅限于附加的权利要求的精神中。此外，在对说明书和权利要求二者的解释中，全部的术语应当在上下文中统一的以最宽的可能方式进行解释。具体的，术语“包含”和“含有”应当以非排他性的方式解释为指的是元件、成分或者步骤，这表示了所提及的元件、成分或者步骤可以存在，或者使用，或者与其他的没有明确提及的元件、成分或者步骤相结合。
权利要求书(按照条约第19条的修改)
1.一种燃料气处理设备，其包含：
贫油洗涤单元，该单元被配置来从燃料气中除去C5+成分，并且产生富油和洗涤过的燃料气；
流体连接到该洗涤单元下游的加氢器，该加氢器被配置来接收洗涤过的燃料气和再循环贫油的混合物以及对该洗涤过的燃料气和再循环贫油的混合物进行加氢处理，由此来形成加氢处理过的气体流出物；
流体连接到该加氢器下游的分离器，该分离器被配置来接收该加氢处理过的气体流出物，并且进一步配置来形成气体相和再循环贫油；和
流体连接到该分离器上的再循环管道，该管道被配置来将再循环贫油以一定的量再循环到加氢器的一定位置上，所述量能够经由再循环贫油的蒸发而有效地将加氢器的温度保持在预定的值。
2.权利要求1的设备，其进一步包含流体连接到分离器上的COS水解单元，该水解单元被配置来由所述的气体相产生水解的气体相，并且该设备进一步包含了连接到该COS水解单元上的第二分离器，该第二分离器被配置来接收该水解的气体相，并且由该水解的气体相来产生分离的额外的贫油和含有硫化氢的气体相。
3.权利要求2的设备，其进一步包含这样的管道，该管道被配置来将至少一部分的该额外的贫油与再循环贫油进行合并。
4.权利要求2的设备，其进一步包含流体连接到该第二分离器上的硫化氢除去单元，该单元被配置来由该含有硫化氢的气体相来产生烯烃和硫贫化的燃料气。
5.权利要求4的设备，其中该硫化氢除去单元包含胺单元。
6.权利要求1的设备，其中该贫油洗涤单元被配置来在分开的位置上接收贫油和加氢处理过的贫油。
7.权利要求1的设备，其进一步包含加热器和热交换器，其中该热交换器被配置来使用加氢处理过的气体流出物的热含量对洗涤过的燃料气进行加热。
8.权利要求1的设备，其中该燃料气是合成气、垃圾填埋气体或者精炼厂废气。
9.一种处理燃料气的方法，其包含：
在贫油洗涤单元中洗涤燃料气，来除去C5+成分，并且形成富油和洗涤过的燃料气；
将再循环贫油与该洗涤过的燃料气进行合并，并且在加氢器中加氢处理该合并的再循环贫油和洗涤过的燃料气，来形成加氢处理过的气体流出物；
将该加氢处理过的气体流出物分离成为气体相和再循环贫油；和
将该再循环贫油以一定的量再循环到加氢器或者加氢器上游的一定位置上，所述量能够经由再循环贫油的蒸发而有效地将加氢器的温度保持在预定的值。
10.权利要求9的方法，其进一步包含下面的步骤：在COS水解单元中水解该气体相来产生水解的气体相，和在第二分离器中分离该水解的气体相来产生额外的贫油和含有硫化氢的气体相。
11.权利要求10的方法，其进一步包含步骤：将至少一部分的该额外的贫油与再循环贫油进行合并。
12.权利要求10的方法，其进一步包含步骤：从含有硫化氢的气体相中除去硫化氢，由此来产生烯烃和硫贫化的燃料气。
13.权利要求12的方法，其中除去硫化氢的步骤是使用胺溶剂来进行的。
14.权利要求9的方法，其中贫油洗涤单元被配置来在分开的位置上接收贫油和加氢处理过的贫油。
15.权利要求9的方法，其中该洗涤过的燃料气是在热交换器中使用加氢处理过的气体流出物的热含量来进行加热的。
16.权利要求9的方法，其中该燃料气是合成气、垃圾填埋气体或者精炼厂废气。

Claims (16)

1.一种燃料气处理设备，其包含：
贫油洗涤单元，该单元被配置来从燃料气中除去C5+成分，并且产生富油和洗涤过的燃料气；
流体连接到该洗涤单元下游的加氢器，该加氢器被配置来对洗涤过的燃料气和再循环贫油的混合物进行加氢处理，由此来形成加氢处理过的气体流出物；
流体连接到该加氢器下游的分离器，该分离器被配置来接收该加氢处理过的气体流出物，并且进一步配置来形成气体相和再循环贫油；和
流体连接到该分离器上的再循环管道，该管道被配置来将再循环贫油以一定的量再循环到加氢器的一定位置上，所述量能够经由再循环贫油的蒸发而有效地将加氢器的温度保持在预定的值。
2.权利要求1的设备，其进一步包含流体连接到分离器上的COS水解单元，该水解单元被配置来由所述的气体相产生水解的气体相，并且该设备进一步包含了连接到该COS水解单元上的第二分离器，该第二分离器被配置来接收该水解的气体相，并且由该水解的气体相来产生分离的额外的贫油和含有硫化氢的气体相。
3.权利要求2的设备，其进一步包含这样的管道，该管道被配置来将至少一部分的该额外的贫油与再循环贫油进行合并。
4.权利要求2的设备，其进一步包含流体连接到该第二分离器上的硫化氢除去单元，该单元被配置来由该含有硫化氢的气体相来产生烯烃和硫贫化的燃料气。
5.权利要求4的设备，其中该硫化氢除去单元包含胺单元。
6.权利要求1的设备，其中该贫油洗涤单元被配置来在分开的位置上接收贫油和加氢处理过的贫油。
7.权利要求1的设备，其进一步包含加热器和热交换器，其中该热交换器被配置来使用加氢处理过的气体流出物的热含量对洗涤过的燃料气进行加热。
8.权利要求1的设备，其中该燃料气是合成气、垃圾填埋气体或者精炼厂废气。
9.一种处理燃料气的方法，其包含：
在贫油洗涤单元中洗涤燃料气，来除去C5+成分，并且形成富油和洗涤过的燃料气；
将再循环贫油与该洗涤过的燃料气合并来形成加氢处理过的气体流出物；
将该加氢处理过的气体流出物分离成为气体相和再循环贫油；和
将该再循环贫油以一定的量再循环到加氢器或者加氢器上游的一定位置上，所述量能够经由再循环贫油的蒸发而有效地将加氢器的温度保持在预定的值。
10.权利要求9的方法，其进一步包含下面的步骤：在COS水解单元中水解该气体相来产生水解的气体相，和在第二分离器中分离该水解的气体相来产生额外的贫油和含有硫化氢的气体相。
11.权利要求10的方法，其进一步包含步骤：将至少一部分的该额外的贫油与再循环贫油进行合并。
12.权利要求10的方法，其进一步包含步骤：从含有硫化氢的气体相中除去硫化氢，由此来产生烯烃和硫贫化的燃料气。
13.权利要求12的方法，其中除去硫化氢的步骤是使用胺溶剂来进行的。
14.权利要求9的方法，其中贫油洗涤单元被配置来在分开的位置上接收贫油和加氢处理过的贫油。
15.权利要求9的方法，其中该洗涤过的燃料气是在热交换器中使用加氢处理过的气体流出物的热含量来进行加热的。
16.权利要求9的方法，其中该燃料气是合成气、垃圾填埋气体或者精炼厂废气。
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