CN101817518A - 纳米碳纤维、燃料电池、及其形成方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种形成纳米碳纤维的方法,包括提供聚丙烯腈溶液;纺丝聚丙烯腈溶液以形成多条纳米纤维,其中纳米纤维叠合成网状;热氧化该些纳米纤维以形成多条纳米氧纤维;以及碳化纳米氧纤维以形成多条纳米碳纤维,其中纳米碳纤维交叠成网状。上述纳米纤维具有高导电性,可进一步提升燃料电池的表现性能。
Description
技术领域
本发明是涉及燃料电池,更特别涉及燃料电池中的气体扩散层与其形成方法。
背景技术
请参照图1,燃料电池(fuel cell,以下简称FC)是由一质子传导膜11夹于两块催化剂层13、气体扩散层15、双极板17(bipolar plate)、集电板18(current collector)、与端板19(end plate)间所组成。质子传导膜11分隔的两边分属阳极(氢气或重组气体或甲醇)与阴极(氧气或空气)。阳极进行氧化反应,阴极进行还原反应,当阳极的氢气(或甲醇)接触到阳极催化剂13(一般为白金或白金合金)时,会解离成为质子及电子,其中电子会经由衔接阳极与阴极的电桥、与电桥串接的装置16,自阳极游往阴极,质子则直接自阳极穿越薄膜电极组11到达阴极,特别强调的是此质子传导膜11为含湿性的薄膜,仅容许质子伴随水分子穿越,而其它气体分子均无法穿越。阴极端在催化剂的作用下,经由电桥到达的电子与氧结合成氧离子,与穿越质子传导膜11的质子合成形成水分子,此即电化学氧化与还原反应。
应用电化学反应使PEMFC或DMFC发电系统具有效率高、无污染、反应快等特性,并可通过串联提高电桥电压或增加电极反应面积以提高电流量,特别是在源源不断的氧气(通常使用空气)供给下,可持续提供电力供给装置16的需求。在这样的特点下,燃料电池除了可作为小型系统电力,也可设计成为大型电厂、分布式电力及可移动电力。
大部份形成气体扩散层基板的方法为抄纸制备工艺,包含形成碳纤维纸后浸入热塑性树脂,接着热压处理后再热碳化上述纸片,最后裁切成适当大小。在JP06-20710A、JP07-32362A、及JP07-220735A中的燃料电池的气体扩散层的形成方法为碳化树脂粘合碳纤维。然而上述方法繁复,增加生产成本并降低电池效能。
美国专利公开号US 2005100498公开以有机高分子化合物粘合不同微米级直径及毫米级长度的短碳纤维形成碳纸,其碳纤维含量占重量百分比40%以上。此碳纸含浸热塑型树酯经热压处理后,于1600至2000℃的惰性气体下加热制成多孔碳电极。其碳纤维直径介于4至7微米,碳纤维长度为3-6毫米,其体积密度(bulk density)介于0.3至0.8g/cm3,其碳纤维穿透电阻率小于10mΩ·cm2,其透气度为350至6000cm3/cm2/hr/mmAq。由于其切短的碳纤维以PVA纤维粘合后含浸于酚醛树脂,接着碳化成碳纸,因此纸质较硬。此外,此专利的加工程序多且碳化温度高(2000℃)。
在中国专利第CN 1417879号中,公开了以不同微米级直径与毫米级长度的短碳纤维作为造纸纸浆原料,其含量占重量百分比96%至99%。接着以传统抄纸法形成纸后作为燃料电池的气体扩散层。其碳纤维的长度介于0.5至5mm之间,基重为50至150g/m2,碳纤维体积电阻小于20mΩ·cm;碳纸体积电阻小于65mΩ·cm。
综上所述,本发明以新的方法制备气体扩散层可简化生产步骤及降低生产成本。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新的形成纳米碳纤维的方法,来制备气体扩散层,以此简化生产步骤及降低生产成本。
本发明的另一目的在于提供上述的纳米碳纤维,及使用其的染料电池。
本发明提供一种形成纳米碳纤维的方法,包括提供聚丙烯腈溶液;纺丝聚丙烯腈溶液以形成多条纳米纤维;热氧化纳米纤维以形成纳米氧纤维;以及碳化纳米氧纤维以形成纳米碳纤维,其中纳米碳纤维迭合成网状。
本发明也提供一种形成燃料电池方法,包括提供质子传导膜;依序形成催化剂层、气体扩散层、双极板、集电板、以及端板于质子传导膜的两侧,即形成燃料电池;其中气体扩散层包括上述形成纳米碳纤维的方法。
本发明也提供一种纳米碳纤维,迭合成网状,其直径介于100至800nm之间,且平均纤维直径介于200至600nm之间。
本发明更提供一种燃料电池包括质子传导膜夹设于两端板间;其中质子传导膜与端板之间依序为催化剂层、气体扩散层、双极板、以及集电板;其中气体扩散层包括上述的纳米碳纤维。
本发明的优点在于:本发明的纳米纤维具有高导电性,可进一步提升燃料电池的表现性能。
附图说明
图1是已知的燃料电池剖面图;
图2是本发明一实施例中的网状纳米碳纤维的上视图;
图3是本发明一实施例中的多层迭合纳米碳纤维的侧视图;
图4是本发明实施例8的纳米碳纤维与市售商品的电位-电流密度比较图;以及
图5是本发明实施例8的纳米碳纤维与市售商品的功率密度-电流密度比较图;
其中,主要组件符号说明:
11~质子传导膜;13~催化剂层;
15~气体扩散层;16~装置;
17~双极板; 18~集电板;
19~端板。
具体实施方式
本发明提供一种形成纳米碳纤维的方法。首先,将聚丙烯腈溶于极性溶剂以形成聚丙烯腈溶液。聚丙烯腈的来源可为自行合成或市售产品的聚丙烯腈共聚物,分子量介于150000至300000之间。适用于溶解聚丙烯腈的有机溶剂可为N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、二甲基亚砜,其浓度约介于5wt%至30wt%之间。
接着以纺丝上述聚丙烯腈溶液形成多条纳米纤维。纺丝法可为放电纺丝法或溶液喷丝法。放电纺丝法的施加电压为20至50kV,而溶液喷丝法的纺嘴气体压力介于1-5kg/cm2。越强的施加电压及纺嘴气体压力所形成的纳米纤维越细,而越低浓度的聚丙烯腈溶液所形成的纳米纤维越细。值得注意的是,纳米纤维是迭合而非交织成网状,纤维直径介于100至800nm之间,且平均纤维直径介于200至600nm之间。
上述形成的纳米纤维可进一步(非必要)含浸酚醛树脂。接着热氧化上述的纳米纤维,使其形成纳米氧纤维。热氧化制备工艺是于含氧氛围下以200至300℃的温度氧化聚丙烯腈,使其形成纳米氧纤维。若纳米纤维在热氧化前已含浸过酚醛树脂,此热氧化步骤也会氧化酚醛树脂。
接着碳化上述的纳米氧纤维使其形成纳米碳纤维。碳化制备工艺是于惰性气体氛围下,利用微波或传统热源如高温炉以900至1500℃加热纳米氧纤维,使其碳化成纳米碳纤维。图2是本发明一实施例中的网状纳米碳纤维的上视图。图3是本发明一实施例中的网状纳米碳纤维的侧视图。若纳米纤维在热氧化前已含浸过酚醛树脂,此碳化步骤将会碳化酚醛树脂氧化物。
上述纳米碳纤维的长径比大于1000,碳纤维直径介于100至800nm之间,且平均纤维直径介于200至600nm之间。上述纳米碳纤维表面电阻率小于1Ω/cm2(可低达0.4Ω/cm2),体积电阻率小于2m Ω·cm(可低达1.68mΩ/cm),体积密度介于0.27至0.35g/cm3,透气值介于17至20cm3/cm2/sec,且基重介于20至50g/m2。由于本发明的网状迭合的纳米碳纤维厚度薄、堆栈密度小,且具柔软性,非常适合作为燃料电池的气体扩散层。
值得注意的是,不论在热氧化前是否有含浸过酚醛树脂,其形成的纳米纤维均为100%碳材,可直接作为气体扩散层;也可与其它碳纤维网复合作为气体扩散层使用。
上述的气体扩散层15可应用于图1所示的燃料电池。在图1中,质子传导膜11夹于两块催化剂层13、气体扩散层15、双极板17、集电板18(current collector)、与端板19(end plate)间所组成。
为了让本发明的上述和其它目的、特征和优点能更明显易懂,下文特举数实施例作详细说明如下:
【实施例】
实施例1
取13g聚丙烯腈(购自东华合纤)溶于87g N,N-二甲基乙酰胺(以下简称DMAc)中,形成聚丙烯腈高分子溶液。利用放电纺丝法纺丝,其施加电压为39.5KV,形成网状的纳米纤维,其直径介于200至700nm。将上述的纳米纤维置于氧气中,以270℃加热180分钟,即得纳米氧纤维。将上述的纳米氧纤维置于氮气中,以1000℃碳化纳米氧纤维,制成纳米碳纤维,其表面电阻率为3.29Ω/cm2,体积电阻率为0.16Ω·cm。
实施例2
与实施例1类似,差别在于氧化纳米纤维的温度。将实施例1中纺丝形成的纳米纤维置于氧气中,以280℃加热180分钟,即得纳米氧纤维。后续碳化纳米氧纤维的条件相同,所得的纳米碳纤维,其表面电阻率为4.34Ω/cm2,体积电阻率为0.14Ω·cm。
实施例3
与实施例2类似,差别在于碳化纳米氧纤维的方法。以9kW的微波碳化实施例2中的纳米氧纤维,所得的纳米碳纤维,其表面电阻率为1.42Ω/cm2,体积电阻率为0.29Ω·cm。
实施例4
取17g聚丙烯腈(购自东华合纤)溶于83g DMAc中,形成聚丙烯腈高分子溶液。利用喷嘴气体压力为1.5kg/cm2的溶液喷丝法,形成网状的纳米纤维,其直径介于700至1000nm。将上述的纳米纤维置于氧气中,以280℃处理180分钟,即得纳米氧纤维。将上述的纳米氧纤维置于氮气中,以1000℃碳化纳米氧纤维,制成纳米碳纤维,其表面电阻率为8.68Ω/cm2,体积电阻率为0.08Ω·cm。
实施例5
与实施例4类似,差别在于碳化纳米氧纤维的方法。以9kW的微波碳化实施例4中的纳米氧纤维,所得的纳米碳纤维,其表面电阻率为0.32Ω/cm2,体积电阻率为0.02Ω·cm。
实施例6
与实施例4类似,差别在于在热氧化纺丝后的纳米纤维前,先将纳米纤维含浸于酚醛树脂(购自长春树酯)。后续热氧化及碳化步骤均与实施例4相同,形成的纳米碳纤维,其表面电阻率为6.54Ω/cm2,体积电阻率为0.05Ω·cm。
实施例7
与实施例6类似,差别在于氧化纳米纤维的温度以260℃处理180分钟。后续碳化纳米氧纤维的条件相同,所得的纳米碳纤维,其表面电阻率为8.14Ω/cm2,体积电阻率为0.09Ω·cm。
实施例8
与实施例6类似,差别在于氧化纳米纤维的温度以270℃处理180分钟。后续碳化纳米氧纤维的条件相同,所得的纳米碳纤维,其表面电阻率为6.37Ω/cm2,体积电阻率为0.09Ω·cm。
实施例9
与实施例6类似,差别在于氧化纳米纤维的温度以290℃处理180分钟,即得纳米氧纤维。后续碳化纳米氧纤维的条件相同,所得的纳米碳纤维,其表面电阻率为9.18Ω/cm2,体积电阻率为0.13Ω·cm。
上述实施例1-9的物性整理列表如表1所示:
表1
实施例 | 含浸酚醛树脂 | 氧化温度 | 碳化温度或微波功率 | 表面电阻率(Ω/cm2) | 体积电阻率(Ω·cm) |
1 | 无 | 270℃ | 1000℃ | 3.29 | 0.16 |
2 | 无 | 280℃ | 1000℃ | 4.34 | 0.14 |
3 | 无 | 280℃ | 9kW | 1.42 | 0.29 |
4 | 无 | 280℃ | 1000℃ | 8.68 | 0.08 |
5 | 无 | 280℃ | 9kW | 0.32 | 0.02 |
6 | 有 | 280℃ | 1000℃ | 6.54 | 0.05 |
7 | 有 | 260℃ | 1000℃ | 8.14 | 0.09 |
实施例 | 含浸酚醛树脂 | 氧化温度 | 碳化温度或微波功率 | 表面电阻率(Ω/cm2) | 体积电阻率(Ω·cm) |
8 | 有 | 270℃ | 1000℃ | 6.37 | 0.09 |
9 | 有 | 290℃ | 1000℃ | 9.18 | 0.13 |
实施例10
与实施例3类似,差别在于将实施例8的纳米纤维及一般碳纤维复合,再以9kW微波碳化条件进行碳化。
实施例11(燃料电池测试)
将实施例6-10与比较例1Toray 030及比较例2Toray060的试片裁切为5cm*5cm大小后,与购自杜邦公司的催化剂层(catalyst coated membrane,CCM)三层MEA组合,封入燃料电池测试模块,以Teflon垫片确认气密后,进行燃料电池测试。
阳极端的气体(H2)流速为0.3stpm,而阴极端的气体(O2)流速为0.3slpm,测试温度定为60℃。在负载0.3V电流密度测量结果如后:实施例6电流密度1442mA/cm2;实施例7电流密度1292mA/cm2;实施例8电流密度1577mA/cm2;实施例9电流密度1289mA/cm2;实施例10电流密度1195mA/cm2;比较例1电流密度1850mA/cm2;比较例2电流密度1573mA/cm2。
取实施例8、市售商品Toray030、Toray060(购自Toray)、及W0S1002(购自碳能科技)的电位-电流密度及功率密度-电流密度曲线分别如图4-5所示。本发明的电流密度与商品值接近。
虽然本发明已以数个实施例公开如上,然其并非用以限定本发明,任何所属技术领域中具有通常知识者,在不脱离本发明的精神和范围内,当可作任意的更动与润饰,因此本发明的保护范围当视后附的权利要求书所界定的范围为准。
Claims (11)
1.一种形成纳米碳纤维的方法,包括:
提供一聚丙烯腈溶液;
纺丝所述聚丙烯腈溶液以形成多条纳米纤维,其中所述纳米纤维迭合成网状;
热氧化所述纳米纤维以形成多条纳米氧纤维;以及
碳化所述纳米氧纤维以形成多条纳米碳纤维,其中所述纳米碳纤维迭合成网状。
2.根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法,其中所述聚丙烯腈溶液是丙烯腈溶于极性溶剂中,且所述极性溶剂维N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺或二甲基亚砜。
3.根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法,其中所述纺丝的步骤维放电纺丝法或溶液喷丝法。
4.根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法,其中所述热氧化的步骤的温度介于200至300℃。
5.根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法,其中所述碳化的步骤维采用微波或高温炉。
6.根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法,其中所述纳米碳纤维的直径介于100至800nm之间,且平均纤维直径介于200至600nm之间。
7.根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法,在热氧化所述纳米纤维的步骤前,还进一步将所述纳米纤维含浸于一酚醛树脂中。
8.一种形成燃料电池方法,包括:
提供一质子传导膜;
依序形成一催化剂层、一气体扩散层、一双极板、一集电板、以及一端板于所述质子传导膜的两侧,形成一燃料电池;
其中所述气体扩散层的形成步骤是根据权利要求1所述的形成纳米碳纤维的方法。
9.一种纳米碳纤维,迭合成网状,其直径介于100至800nm之间,且平均纤维直径介于200至600nm之间。
10.根据权利要求9所述的纳米碳纤维,其基重介于20至50g/m2之间。
11.一种燃料电池,包括:
一质子传导膜夹设于两端板间;
其中所述质子传导膜与所述端板之间依序为一催化剂层、一气体扩散层、一双极板、以及一集电板;
其中所述气体扩散层包括权利要求9所述的纳米碳纤维。
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