CN101809782A - 电池包 - Google Patents
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Abstract
本发明的电池包(1)含有串联、并联或串并联组合地电连接的多个锂离子二次电池(10)、托盘(11)及外包装体(12)。多个所述锂离子二次电池(10)包含含有合金系负极活性物质作为负极活性物质的电极组,并具有封口面(10a)。在托盘(11)上载置锂离子二次电池(10)。外包装体(12)用于收容载置有锂离子二次电池(10)的托盘(11)。通过此构成,即使在锂离子二次电池(10)的内部因内部短路或过充电而生成高温的内容物的情况下,也能抑制高温的内容物向电池包(1)外部漏出,从而提高电池包(1)的安全性。
Description
技术领域
本发明涉及电池包(battery pack)。更详细地讲,本发明主要涉及电池包的内部结构的改进。
背景技术
以往,作为便携式电话、笔记本型个人计算机、摄像机、数码照相机、无绳电动工具等可便携的电子设备的电源,一直广泛使用电池包。电池包一般是将多个电池串联、并联或串联与并联组合地电连接,然后将其插入外包装体中而得到的。作为外包装体,一直使用由层压膜、金属材料、塑料材料等形成的袋状物、筐体等。此外,作为插入到外包装体中的电池,最近广泛使用锂离子二次电池。
在锂离子二次电池中,有作为负极活性物质含有碳材料的锂离子二次电池、含有合金系负极活性物质作为负极活性物质的锂离子二次电池等。合金系负极活性物质是通过与锂合金化而嵌入锂、并在负极电位下嵌入及脱嵌锂的材料,例如,已知有硅、含有硅的化合物、锡、含有锡的化合物等。
含有合金系负极活性物质的锂离子二次电池,其容量及输出非常高,与其它二次电池相比容易进行小型化及薄型化,在相对于使用者的安全性方面也优异。但是,由于是高输出,因此如果发生内部短路、过充电等,则发热量增大,有可能成为发烟等的原因。而且,不仅发烟,还有可能引起着火。从使用者的安全性的观点出发,需要设想在内部短路时、在过充电时等,锂离子二次电池的内部温度达到几百℃左右,内容物熔化而向电池外部流出的情况,预先采取对策。
此外,最近,可便携的电子设备的小型化及薄型化在发展,也要求电池包进一步小型化、薄型化及轻量化。为了回应此要求,作为电池包的外包装体的材料,一直使用将铝箔和合成树脂薄膜层叠而成的层压膜、铝、合成树脂等。如果使用由这些材料形成的外包装体,则能使外包装体的厚度减薄,从而使电池包轻量化。但是,如果暴露在几百℃的高温下,则合成树脂熔化,而且有可能燃烧。此外,如果铝熔化,则有可能使其附近的可燃物燃烧。
以往,为了提高包含锂离子二次电池的电池包的安全性,关于用于防止或者缓和发热的机构、用于缓和内容物从锂离子二次电池中流出的机构等,提出了多种提案。
例如,提出了收容有锂离子二次电池和过滤部、在过滤部附近设有排气孔的电池包(例如参照专利文献1)。过滤部在过充电时等吸收从锂离子二次电池的内部喷出的气体,释放不燃性气体。排气孔向电池包的外部排出从过滤部释放的不燃性气体。但是,过滤部由活性炭、纳米纤维等形成,因此难以缓和高温的内容物从锂离子二次电池中漏出。仅仅通过如专利文献1所述地使气体不燃化,不能说充分提高了电池包的安全性。
此外,还提出了在电池包的内部配置由吸液性树脂层构成的吸液片(例如参照专利文献2)。但是,该吸液片吸收因封口不良、及附加过度的来自外部的应力等而从锂离子二次电池中漏出的非水电解质。该吸液片由合成树脂形成,与专利文献1同样,不能缓和高温的内容物的漏出。这样,即使在电池包的内部设置吸液片,由于该吸液片是可燃物,因此也有可能因高温的内容物而燃烧。
此外,还提出了包含电池模件、外包装体、电池模件固定架及液托盘的电池包(例如参照专利文献3)。电池模件是多个电池连接而成的。外包装体收容电池模件。电池模件固定架将电池模件固定在外包装体上。电池模件、外包装体及电池模件固定架被配置液托盘的上方。液托盘是用于防止从构成电池模件的电池中漏出的非水电解质向电池包的外部漏出的部件。将液托盘形成为其平面形状大于电池模件的平面投影外形。
此外,专利文献3的液托盘被设置在外包装体的外部,托盘的侧壁的高度小于电池模件的厚度。如果因过充电、内部短路等使电池的内容物高温化并漏出,则电池的内容物的量多于非水电解质,因此有时从液托盘溢出。因此,不能充分地防止电池的内容物与存在于电池包周边的可燃物接触。其结果是,不能防止发烟等的发生。在专利文献3中,液托盘仅用于防止非水电解质从电池包漏出。
专利文献1:日本特开2006-228610号公报
专利文献2:日本特开2004-311387号公报
专利文献3:日本特开2007-328926号公报
发明内容
本发明的目的是提供一种安全性高的电池包,该电池包包含含有合金系负极活性物质的锂离子二次电池,该电池包即使在内部短路时、过充电时等高温的内容物从锂离子二次电池中漏出,也非常难以发生发烟等情况。
本发明者为解决上述课题进行了锐意研究。在其研究过程中,从含有合金系负极活性物质的锂离子二次电池的容量及输出高的目的出发,注重于即使薄型化仍具有充分的容量及输出。此外,在薄型化了的锂离子二次电池中,注重于即使内容物熔化而漏出,其量也比较小。从而,最终发现了将载置有锂离子二次电池的托盘收容在电池包的外包装体中的构成。
根据该构成,即使高温的内容物从锂离子二次电池中漏出,也被储存在托盘中。其结果是,可抑制内容物与电池包的外包装体的接触、及内容物向电池包外部的漏出等,发烟等的可能性显著减小。此外,通过适宜选择托盘的结构、材质及尺寸,能够充分满足电池包的薄型化的要求,而且电池包整体的机械强度提高。其结果是,可得到即使因落下、冲撞等从外部附加过大的应力,也难以发生破损、功能故障等情况的电池包。
也就是说,本发明提供一种电池包,其包含串联、并联或串并联组合地电连接的多个锂离子二次电池、托盘及外包装体。在本发明的电池包中,锂离子二次电池包含含有合金系负极活性物质作为负极活性物质的电极组,并具有封口面。托盘包含电池载置部和侧壁部,在电池载置部的表面上载置锂离子二次电池,侧壁部从电池载置部的边缘朝与电池载置部垂直的方向立起,侧壁部的高度大于锂离子二次电池的厚度。外包装体可收容多个载置有锂离子二次电池的托盘。
优选以封口面与外包装体的边缘部对置的方式配置锂离子二次电池。
在电极组是具有卷轴的卷绕型电极组时,优选锂离子二次电池的封口面与卷绕型电极组的卷轴正交。
优选在外包装体的边缘部中的锂离子二次电池的封口面附近部分设有排气机构。
在本发明的另一形态的电池包中,优选锂离子二次电池的个数与托盘的个数相同,在一个托盘上载置1个锂离子二次电池。
更优选在托盘和与其相邻的托盘之间设有隔离部件。
优选合金系负极活性物质为选自含有硅的合金系负极活性物质及含有锡的合金系负极活性物质之中的至少一种。
更优选含有硅的合金系负极活性物质为选自硅、硅氧化物、硅氮化物、含硅合金及硅化合物之中的至少一种。
更优选含有锡的合金系负极活性物质为选自锡、锡氧化物、含锡合金及锡化合物之中的至少一种。
本发明的电池包即使万一高温的内容物从锂离子二次电池中漏出,也很难产生发烟、着火等,对使用者的安全性显著提高。此外,本发明的电池包的机械强度(刚性)高,即使从外部附加过度的应力,也很难发生收容的锂离子二次电池的破损等。因此,例如作为由于携带而很有可能发生落下、冲撞等的便携式电子设备的电源是特别有用的。
附图说明
图1是简要地表示本发明的一实施方式的电池包的构成的纵向剖视图。
图2是图1所示的电池包的俯视图。
图3是简要地表示本发明的另一实施方式的电池包的构成的纵向剖视图。
图4是图3所示的电池包的俯视图。
图5是简要地表示本发明的另一实施方式的电池包的构成的纵向剖视图。
图6是示意性地表示本发明中使用的锂离子二次电池中所包含的负极的构成的纵向剖视图。
图7是示意性地表示图6所示的负极中包含的负极集电体的构成的立体图。
图8是示意性地表示图6所示的负极的负极活性物质层中包含的柱状体的构成的纵向剖视图。
图9是示意性地表示电子束式蒸镀装置的构成的侧视图。
图10是示意性地表示另一形态的蒸镀装置的构成的侧视图。
图11是表示采用图10所示的蒸镀装置形成负极活性物质层的方法的纵向剖视图。
具体实施方式
图1是简要地表示本发明的一实施方式的电池包1的构成的纵向剖视图。图2是图1所示的电池包1的俯视图。电池包1包含锂离子二次电池10、托盘11及外包装体12。
托盘11的个数为6个,被平面地配置在外包装体12的内部。托盘11包括电池载置部11a和侧壁部11b。在电池载置部11a的表面上载置有锂离子二次电池10。在本实施方式中,1个托盘11载置有1个锂离子二次电池10。侧壁部11b以从电池载置部11a的整个周边朝与电池载置部11a垂直的方向立起的方式设置。侧壁部11b的高度(侧壁部11b的垂直方向的长度)大于锂离子二次电池10的厚度。侧壁部11b的高度,严格地讲,意味着与电池载置部11a垂直的方向中的从电池载置部11a到侧壁部11b的顶端部的长度。侧壁部11b也可以相对于与电池载置部11a垂直的方向倾斜。
锂离子二次电池10的个数为6个,被逐一地载置在6个托盘11上。6个锂离子二次电池10被串联地连接。此外,锂离子二次电池10具有封口面10a,且以封口面10a与外包装体12的周边部12a对置的方式被载置在托盘11上。
在本实施方式中,在电池包1中收容有6个托盘11及6个锂离子二次电池10,但也不局限于此,可以收容多个任意数量的锂离子二次电池10。此外,在本实施方式中,串联地连接6个锂离子二次电池10,但也不局限于此,也可以并联地连接或串并联组合地连接。
锂离子二次电池10是薄型的方型电池,包括未图示的卷绕型电极组、正极引线、负极引线、电池壳及非水电解质。电池壳的长度方向的一方的端部开口。通过将该开口封口从而形成封口面10a。
作为卷绕型电极组,例如,可通过将隔膜夹在正极与负极之间,然后将其卷绕来制作。以卷绕型电极组的长度方向的轴心为卷轴。优选将卷绕型电极组以其卷轴与封口面10a大致垂直的方式收容在电池壳内。在内部短路时、过充电时等,电池10内的内容物多从封口面10a漏出。此时,通过如上所述地将卷绕型电极组收容在电池壳内,可缓和要使内容物向电池壳外部漏出的压力,能够防止喷出内容物。
卷绕型电极组的卷绕数没有特别的限定,但优选为2~100。卷绕数可通过适宜选择电池壳的尺寸(特别是厚度)、活性物质层的厚度等来调整到所希望的数值。所谓卷绕数,是卷绕型电极组的与卷轴垂直方向的截面中的从卷轴到该卷绕型电极组的外周之间存在的电极的数。所谓电极,是1个正极、1个隔膜及1个负极的层叠体。在卷绕型电极组中,在电极与电极之间还夹着隔膜。卷绕数每半圈增加0.5。更具体地讲,如果将电极卷绕2圈则卷绕数为2,如果将电极卷绕2圈+半圈则卷绕数为2.5。以后,即使增加卷绕电极的圈数,也可以同样地求出卷绕数。
正极包含正极集电体和正极活性物质层。作为正极集电体,能够使用该领域常用的正极集电体,例如可列举出由不锈钢、钛、铝、铝合金等金属材料或导电性树脂形成的多孔性或无孔的导电性基板。作为多孔性导电性基板,例如可列举出:网格体、网状体、冲孔板、板条体、多孔质体、泡沫体、纤维群成形体(无纺布等)等。作为无孔的导电性基板,例如可列举出:箔、片、薄膜等。导电性基板的厚度没有特别的限定,通常为1~500μm、优选为1~50μm、更优选为10~40μm、特别优选为10~30μm。
正极活性物质层被设在正极集电体的厚度方向的一面或两面的表面,含有可嵌入及脱嵌锂离子的正极活性物质。另外,正极活性物质层还与正极活性物质一同含有导电剂、粘结剂等。
作为正极活性物质,能够使用该领域常用的正极活性物质,例如可列举出:含锂复合金属氧化物、橄榄石型锂盐、硫族化合物、二氧化锰等。
含锂复合金属氧化物是含有锂和过渡金属的金属氧化物或所述金属氧化物中的过渡金属的一部分被异种元素置换而成的金属氧化物。这里,作为异种元素,例如可列举出:Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb、B等,优选Mn、Al、Co、Ni、Mg等。在异种元素为过渡金属时,可采用与所述金属氧化物中所含的过渡金属不同的过渡金属。异种元素可以是1种,也可以是2种以上。
即使在这些正极活性物质中,也优选使用含锂复合金属氧化物。作为含锂复合金属氧化物的具体例子,例如可列举出:LixCoO2、LixNiO2、LixMnO2、LixCoyNi1-yO2、LixCoyM1-yOz、LixNi1-yMyOz、LixMn2O4、LixMn2-yMyO4(在所述各式中,M表示选自Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb、V及B之中的至少1种元素。0<x≤1.2、y=0~0.9、z=2.0~2.3)等。表示锂的摩尔比的x值根据充放电而增减。此外,作为橄榄石型锂盐,例如可列举出:LiMPO4、Li2MPO4F(式中M与上述相同)等。在用所述M表示的元素中,优选Fe。作为硫族化合物,例如可列举出:二硫化钛、二硫化钼等。正极活性物质可以单独使用1种也可以2种以上组合使用。
作为导电剂,能够使用该领域常用的导电剂,例如可列举出:天然石墨、人造石墨等石墨类,乙炔黑、科琴黑、槽炭黑、炉黑、灯黑、热炭黑等炭黑类,碳纤维、金属纤维等导电性纤维类,氟化碳、铝等金属粉末类,氧化锌晶须、钛酸钾晶须等导电性晶须类,氧化钛等导电性金属氧化物,亚苯基衍生物等有机导电性材料等。导电剂可以单独使用1种,也可以两种以上组合使用。
作为粘结剂,能够使用该领域常用的粘结剂,例如可列举出:聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸、聚丙烯酸甲酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸己酯、聚甲基丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚甲基丙烯酸己酯、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯基吡咯烷酮、聚醚、聚醚砜、聚六氟丙烯、丁苯橡胶、改性丙烯酸橡胶、羟甲基纤维素等。
此外,作为粘结剂,也可以采用含有2种以上单体化合物的共聚物。作为所述单体化合物,例如可列举出:四氟乙烯、六氟丙烯、全氟烷基乙烯基醚、偏氟乙烯、三氟氯乙烯、乙烯、丙烯、五氟丙烯、氟代甲基乙烯基醚、丙烯酸、己二烯等。
粘结剂可以单独使用1种,也可以两种以上组合使用。
作为正极活性物质层,例如能够通过将正极合剂浆料涂布在正极集电体表面上,然后使其燥,根据要求进行压延来形成。正极合剂浆料能够通过使正极活性物质及根据需要的导电剂、粘结剂等溶解或分散在有机溶剂中来调制。作为有机溶剂,例如,能够使用二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、甲基甲酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、二甲基胺、丙酮、环己酮等。
在正极合剂浆料含有正极活性物质、导电剂及粘结剂时,这3种成分的使用比例没有特别的限定,但优选相对于这3种成分的合计使用量,从正极活性物质:80~98重量%、导电剂:1~10重量%及粘结剂:1~10重量%的范围中适宜选择,只要以合计量达到100重量%的方式使用就可以。正极活性物质层的厚度可根据各种条件适宜选择,例如在将正极活性物质层设在正极集电体的两面上时,优选正极活性物质层的合计厚度为30~100μm左右。
负极含有负极集电体和负极活性物质层。
作为负极集电体,能够使用该领域常用的负极集电体,例如可列举出:由不锈钢、镍、铜、铜合金等金属材料或导电性树脂形成的多孔性或无孔的导电性基板。作为多孔性导电性基板,例如可列举出:网格体、网状体、冲孔板、板条体、多孔质体、泡沫体、纤维群成形体(无纺布等)。作为无孔的导电性基板,例如可列举出:箔、片、薄膜等。多孔性或无孔的导电性基板的厚度没有特别的限定,通常为1~500μm、优选为1~50μm、更优选为10~40μm、特别优选为10~30μm。
负极活性物质层含有合金系负极活性物质。所谓合金系负极活性物质,是通过与锂合金化嵌入锂,并在负极电位下可逆地嵌入及脱嵌锂离子。合金系负极活性物质与以往使用的碳材料相比至少具有几倍以上的容量。所以,通过采用合金系负极活性物质,即使是在将锂离子二次电池10载置在托盘11上后收容在外包装体12内的构成,也能够实现电池包1本体的小型化及薄型化。其结果是,可得到能与便携式电子设备的薄型化对应的电池包1。
然而,如果采用以往作为负极活性物质而广泛使用的碳材料,为了得到高的输出,则负极活性物质层的厚度大于含有合金系负极活性物质的负极活性物质层的厚度。因此锂离子二次电池10必须达到某种程度的厚度,因而在将锂离子二次电池10载置在托盘11的构成中,有可能得不到能与便携式电子设备的薄型化对应的电池包1。
此外,作为合金系负极活性物质,其嵌入及脱嵌锂的能力比碳材料大,但导电性能比碳材料低。因此,即使在万一发生内部短路时,由于在含有合金系负极活性物质的负极活性物质层中电流比较难流动,因而具有能够缓和内部短路的进行的利处。此外,通过采用合金系负极活性物质,与以往相比还具有可得到高容量及高输出的电池包1的利处。
作为合金系负极活性物质,可以使用公知的物质,但优选含有硅的合金系负极活性物质及含有锡的合金系负极活性物质。作为含有硅的合金系负极活性物质,例如可列举出:硅、硅氧化物、硅氮化物、含硅合金及硅化合物等。作为含有锡的合金系负极活性物质,例如可列举出:锡、锡氧化物、含锡合金、锡化合物等。含有硅的合金系负极活性物质及含有锡的合金系负极活性物质分别能够单独使用1种,也能够2种以上组合使用。
作为硅氧化物,例如可列举出:用组成式:SiOa(0.05<a<1.95)表示的氧化硅。作为硅氮化物,例如可列举出:用组成式:SiNb(0<b<4/3)表示的氮化硅。作为含硅合金,例如可列举出:含有硅和选自Fe、Co、Sb、Bi、Pb、Ni、Cu、Zn、Ge、In、Sn及Ti之中的1种或2种以上的元素的合金。作为硅化合物,例如可列举出将硅、硅氧化物、硅氮化物或含硅合金中所含的硅的一部分用选自B、Mg、Ni、Ti、Mo、Co、Ca、Cr、Cu、Fe、Mn、Nb、Ta、V、W、Zn、C、N及Sn之中的1种或2种以上的元素置换而成的化合物。
作为锡氧化物,例如可列举出:SnO2、用组成式:SnOd(0<d<2)表示的氧化锡等。作为含锡合金,例如可列举出:Ni-Sn合金、Mg-Sn合金、Fe-Sn合金、Cu-Sn合金、Ti-Sn合金等。作为锡化合物,例如可列举出:SnSiO3、Ni2Sn4、Mg2Sn等。
在它们中,优选为硅、锡、硅氧化物、锡氧化物等,特别优选硅、硅氧化物等。合金系负极活性物质可以单独使用1种,也可以2种以上组合使用。
作为负极活性物质层,例如可按照溅射法、蒸镀法、化学气相沉积(CVD)法等公知的薄膜形成法形成于负极集电体的表面上。用这些方法形成的负极活性物质层中的合金系负极活性物质的含有率大致为100%,可进行高容量化及高输出化。此外,在采用薄膜形成法时,因与以往相比能够减薄负极活性物质层的厚度,因而例如能够容易与便携式电子设备的小型化、薄型化对应。所以,在本发明中,优选用溅射法、蒸镀法、化学气相沉积(CVD)法等形成的负极活性物质层。
负极活性物质层的厚度通常为3~100μm、优选为3~30μm、更优选为5~20μm。通过将负极活性物质层的厚度设定在所述范围,能够同时以高水准实现锂离子二次电池10进而电池包1的薄型化及锂离子二次电池10的高输出化。在负极活性物质层的厚度低于3μm时,缓和内部短路的进行的效果不显著,而且有可能不能实现锂离子二次电池10的高输出化。此外,如果负极活性物质层的厚度超过100μm,则电池包1的薄型化有可能不足。
也可以在负极活性物质层的表面上再形成锂金属层。此时,只要将锂金属的量规定为相当于初次放电时积蓄在负极活性物质层中的不可逆容量的量就可以。锂金属层例如可通过蒸镀等来形成。
隔膜被设置成夹在正极与负极之间。作为隔膜,可采用同时具备规定的离子透过度、机械强度、绝缘性等的薄片或薄膜。作为隔膜的具体例子,可列举出:微多孔膜、织布、无纺布等多孔质薄片或多孔质薄膜。微多孔膜可以是单层膜及多层膜(复合膜)中的任何一种。单层膜由1种材料形成。多层膜(复合膜)是由1种材料形成的单层膜的层叠体或是由不同的材料形成的单层膜的层叠体。也可以通过2层以上地层叠微多孔膜、织布、无纺布等构成隔膜。
作为隔膜的材料,可以使用各种塑料材料,但如果考虑到耐久性、关闭功能、电池的安全性等,则优选聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃。再有,所谓关闭功能,是在电池的异常发热时将在厚度方向贯通隔膜的细孔堵塞,从而抑制离子的透过、隔断电池反应的功能。
隔膜的厚度一般为10~300μm,但优选为10~40μm、更优选为10~30μm、进一步优选为10~25μm。此外,隔膜的空孔率优选为20~70%、更优选为30~60%。这里所谓空孔率,是存在于隔膜中的细孔的总容积在隔膜体积中所占的比。
正极引线的一端连接在正极集电体上,另一端从电池壳的开口向锂离子二次电池10的外部引出。作为正极引线的材质,可以使该领域常用的材质,例如,可列举出铝等。负极引线的一端连接在负极集电体上,另一端从电池壳的开口向锂离子二次电池10的外部引出。作为负极引线的材质,可以使用该领域常用的材质,例如,可列举出镍等。
电池壳是形状大致为长方体的方形容器,在长度方向的一端形成有用于将电极组、非水电解质等收容在其内部的开口。该开口在将卷绕型电极组、非水电解质等收容在其内部、且将正极引线及负极引线向电池壳外部引出后被密封,成为封口面10a。关于密封,可以通过使电池壳的开口端部熔敷来进行,此外,也可以夹着密封垫等合成树脂制封口部件地熔敷电池壳的开口端部。封口部件也可以是由含有阻燃剂的塑料材料成形的。作为阻燃剂,可列举出:卤系有机阻燃剂、磷系有机阻燃剂、金属氢氧化物系无机阻燃剂、金属氧化物系无机阻燃剂、锑系无机阻燃剂等。此外,也可以在封口面10a上设置公知的排气机构。
作为电池壳,例如能够使用由金属材料、合成树脂、层压膜等形成的电池壳。作为金属材料,例如可列举出:铝、镁、钛、它们的合金等。作为合成树脂没有特别的限制,但如果考虑到耐热性、成形加工性等,则优选氟树脂、ABS树脂、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二酯等。作为层压膜,可以使用该领域常用的层压膜,例如可列举出:金属箔等金属膜与树脂薄膜的层叠体。
作为所述层叠体的具体例子,例如可列举出:酸改性聚丙烯/聚对苯二甲酸乙二酯(PET)/铝箔/PET的层压膜、酸改性聚乙烯/聚酰胺/铝箔/PET的层压膜、离聚物树脂/镍箔/聚乙烯/PET的层压膜、乙烯醋酸乙烯酯/聚乙烯/铝箔/PET的层压膜、离聚物树脂/PET/铝箔/PET的层压膜等。
非水电解质是具有锂离子传导性的电解质,主要含浸在电极组中。作为非水电解质,有液状非水电解质、凝胶状非水电解质、固体状电解质(例如高分子固体电解质)等。
液状非水电解质含有溶质(支持盐)和非水溶剂,根据要求再含有各种添加剂。溶质通常溶解于非水溶剂中。
作为溶质,可以使用该领域常用的溶质,例如可列举出:LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiSbF6、LiSCN、LiCF3SO3、LiCF3CO3、LiAsF6、LiB10Cl10、低级脂肪族羧酸锂、LiCl、LiBr、LiI、LiBCl4、硼酸盐类、亚胺盐类等。
作为硼酸盐类,可列举出:双(1,2-苯二酚根合(2-)-O,O’)硼酸锂、双(2,3-萘二酚根合(2-)-O,O’)硼酸锂、双(2,2’-联苯二酚根合(2-)-O,O’)硼酸锂、双(5-氟-2-酚根合-1-苯磺酸-O,O’)硼酸锂等。
作为亚胺盐类,可列举出:双三氟甲烷磺酸酰亚胺锂((CF3SO2)2NLi)、三氟甲烷磺酸九氟丁烷磺酸酰亚胺锂((CF3SO2)(C4F9SO2)NLi)、双五氟乙烷磺酸酰亚胺锂(C2F5SO2)2NLi)等。溶质可以单独使用1种,也可以两种以上组合使用。
优选将溶质的相对于非水溶剂的溶解量规定为0.5~2摩尔/L的范围内。
作为非水溶剂,可以使用该领域常用的非水溶剂,例如可列举出:环状碳酸酯、链状碳酸酯、环状羧酸酯等。作为环状碳酸酯,可列举出:碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)等。作为链状碳酸酯,可列举出:碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)等。作为环状羧酸酯,可列举出:γ-丁内酯(GBL)、γ-戊内酯(GVL)等。非水溶剂可以单独使用1种,也可以根据需要两种以上组合使用。
作为添加剂,例如可列举出:可提高充放电效率的材料、使电池惰性化的材料等。可提高充放电效率的材料例如在负极上分解,形成锂离子传导性高的被膜,从而使充放电效率提高。作为这样的材料的具体例子,例如可列举出:碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸亚乙酯(FEC)、4-甲基碳酸亚烯酯、4,5-二甲基碳酸亚乙烯酯、4-乙基碳酸亚乙烯酯、4,5-二乙基碳酸亚乙烯酯、4-丙基碳酸亚乙烯酯、4,5-二丙基碳酸亚乙烯酯、4-苯基碳酸亚乙烯酯、4,5-二苯基碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯(VEC)、二乙烯基碳酸亚乙酯等。它们可以单独使用,也可以两种以上组合使用。其中,优选为选自碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯及二乙烯基碳酸亚乙酯之中的至少一种。再有,上述化合物也可以用氟原子置换其氢原子中的一部分。
使电池惰性化的材料例如可通过在电池的过充电时分解而在电极表面形成被膜来使电池惰性化。作为这样的材料,例如可列举出苯衍生物。作为苯衍生物,例如可列举出包含苯基及与苯基相邻的环状化合物基的苯化合物。作为环状化合物基,例如可列举出:苯基、环状醚基、环状酯基、环烷基、苯氧基等。作为苯衍生物的具体例,例如可列举出:环己基苯、联苯、二苯醚等。苯衍生物可以单独使用1种,也可以两种以上组合使用。但是,优选苯衍生物的在液状非水电解质中的含量相对于100体积份的非水溶剂为10体积份以下。
凝胶状非水电解质含有液状非水电解质、和保持液状非水电解质的高分子材料。高分子材料可使液状物凝胶化。作为该高分子材料,可使用该领域常用的高分子材料,例如可列举出:聚偏氟乙烯、偏氟乙烯和六氟丙烯的共聚物、聚丙烯腈、聚环氧乙烷、聚氯乙烯、聚丙烯酸酯等。
固体状电解质例如含有溶质(支持盐)和高分子材料。溶质可使用与上述例示相同的。作为高分子材料,例如可列举出:聚环氧乙烷(PEO)、聚环氧丙烷(PPO)、环氧乙烷和环氧丙烷的共聚物等。
锂离子二次电池10例如可按以下所述进行制造。
制作卷绕型电极组,将正极引线的一端连接在正极的正极集电体上,将负极引线的一端连接在负极的负极集电体上。将该电极组从电池壳的开口插入到电池壳内,将正极引线及负极引线的另一端引出到电池壳外部。在电池壳的内部注入非水电解质。接着,利用真空使电池壳内部减压,同时夹着密封垫地使电池的开口熔敷。由此,得到具有封口面10a的锂离子二次电池10。
托盘11包括电池载置部11a和侧壁部11b。托盘11与锂离子二次电池10一同被收容在外包装体12内部,在电池包1的使用状态下,被配置在锂离子二次电池10的垂直方向的下方。通过设置托盘11,即使高温的内容物万一从锂离子二次电池10中漏出,也储存在托盘11中。因此,能够抑制高温的内容物与外包装体12的接触、和高温的内容物向电池包1外部的漏出等。其结果是,能够防止发生发烟等情况。此外,还能够提高电池包1的机械强度。由此,即使因便携式电子设备的落下等从外部附加过度的应力,也可防止内部的锂离子二次电池10的损伤。
作为托盘11,能以可将规定尺寸的锂离子二次电池10收容在被其电池载置部11a的表面与侧壁部11b的内壁面围住的空间内的方式进行制作。所述空间的容积大于锂离子二次电池10的体积。优选将所述空间的容积调整到达到锂离子二次电池10的体积的1.5~3倍左右。由此,即使锂离子二次电池10的内容物因高温化而膨胀,也能确实防止其向托盘11的外部漏出、防止其与外包装体12接触。
在托盘11的电池载置部11a的表面上载置锂离子二次电池10。也可以根据需要用粘结剂等将锂离子二次电池10固定在电池载置部11a上。此外,也可以在电池载置部11a的表面形成与锂离子二次电池10的形状对应的凹部,将锂离子二次电池10安装在该凹部中。
侧壁部11b以从电池载置部11a的整个周边朝与电池载置部11a垂直的方向立起的方式设置。优选以相对于电池载置部11a而大致垂直的方式设置侧壁部11b。以比锂离子二次电池10的厚度大的方式形成侧壁部11b的高度(与电池载置部11a垂直的方向中的侧壁部11b的长度)。由此,即使高温的内容物万一从锂离子二次电池10中漏出,也能更加确实地防止内容物与外包装体12的接触。此外,也可以以侧壁部11b的内壁面与电池载置部11a所形成的角大于90°的方式设置侧壁部11b。
此外,在侧壁部11b上形成有穿通用于串联地连接6个锂离子二次电池10的导线的孔(未图示)。即使孔被形成为孔直径稍微大于导线,但由于锂离子二次电池10的内容物的粘度比较高,因此该内容物不会从孔与导线的间隙漏出。特别是如果一体地成形托盘11,则能确实防止内容物从穿通导线的孔向托盘11的外部漏出。
作为托盘11,例如可采用金属材料、纤维强化塑料材料等来制作。作为金属材料,例如可列举出:不锈钢、钛、钛合金、铁、镍、钴、钽、钼、钒、钨等。再有,在由金属材料形成的托盘11中,优选在电池载置部11a及侧壁部11b的内壁面形成隔热层。隔热层由隔热性材料形成,优选由具有可防止短路的绝缘性的隔热性材料形成。
由纤维强化塑料材料形成的托盘11例如可按以下方式来制作。制作金属框体,在其上实施有用于将锂离子二次电池10串联、并联或者串联与并联组合地连接的布线。在该金属框体上以通过模压成形、嵌入成形等成为规定形状的方式附着纤维强化塑料材料并使其固化。由此,得到托盘11。根据该构成,不需要形成穿通导线的孔。所以,能够更加确实防止锂离子二次电池10的内容物从托盘11漏出。再有,也能够通过注射成形等制作只由纤维强化塑料材料构成的托盘11。
也可以用塑料薄膜等绝缘性材料被覆托盘11的表面。优选将托盘11固定在外包装体12的内表面。作为托盘11的固定,例如可采用粘接剂、双面胶带等。
作为外包装体12,可使用与以往的电池包所采用的同样的外包装体。外包装体12的材质为与电池壳同样的金属材料、层压膜、塑料材料等。作为塑料材料,除了在电池壳的说明中例示的塑料材料以外,还能使用聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二酯等热塑性树脂、酚醛树脂等热固化性树脂等。
也可以在塑料材料中添加例如阻燃剂、填充剂等。作为阻燃剂,例如可列举出:卤系有机阻燃剂、磷系有机阻燃剂、金属氢氧化物系无机阻燃剂、锑系无机阻燃剂等。作为填充剂,例如可列举出:硅石、滑石等颗粒状填充剂、玻璃纤维、硅灰石、钛酸钾纤维等纤维状填充剂等。
在本实施方式中,采用由层压膜形成的外包装体12。
此外,也可以在外包装体12的边缘部12a中的、锂离子二次电池10的封口面10a附近部分上设置排气机构。作为排气机构,使用能够有选择性地只将气体排到外包装体12的外部的排气机构。具体地讲,可列举出包含多个将外包装体12在厚度方向上贯通的孔的排气机构。孔如果其直径十分小则可有选择性地只使气体通过。此外,作为排气机构,也可以采用气液分离膜。
再有,在外包装体12的边缘部12a,露出未图示的正极端子及负极端子,与内部的6个锂离子二次电池10接线。
图3是简要地表示本发明的另一实施方式的电池包2的构成的纵向剖视图。图4是图3所示的电池包2的俯视图。电池包2类似于电池包1,对于对应的部分附加相同的参照符号,省略其说明。
电池包2的特征在于,包含锂离子二次电池10、托盘11、外包装体12及板状的隔离部件13,在1个托盘11和与之相邻的托盘11之间设置隔离部件13(突出部15)。此外,电池包2的特征在于,将装载有锂离子二次电池10的6个托盘11经由隔离部件13(板状部14)层叠两段。也就是说,电池包2包含12个锂离子二次电池10及12个托盘11。
通过设置隔离部件13,即使1个锂离子二次电池10因内部短路等而发热,也能防止其它锂离子二次电池10因该发热而受到损伤,以至于发热等。所以,电池包2的安全性更加提高。
隔离部件13包含板状部14和突出部15。板状部14被设在垂直方向中的上下的托盘11之间。突出部15以从板状部14的厚度方向的两表面朝垂直方向下方及上方突出的方式设置。突出部15包含突出片15a、15b。突出片15a在板状部14的厚度方向的两表面各设2个,向板状部14的长度方向延伸。此外,突出片15b在板状部14的厚度方向的两表面各设1个,向与板状部14的长度方向垂直的方向(宽度方向)延伸。突出片15a、15b大致直角地交叉,如果从垂直方向上方或下方看交叉部分,则交叉部分形成大致十字的形状。
关于隔离部件13,例如可采用塑料材料通过注射成形、注模成形等来制作。作为塑料材料没有特别限制,例如可列举出:聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二酯等热塑性树脂、酚醛树脂等热固化性树脂等。塑料材料也可以含有例如阻燃剂、填充剂等。作为阻燃剂,可列举出:卤系有机阻燃剂、磷系有机阻燃剂、金属氢氧化物系无机阻燃剂、锑系无机阻燃剂等。作为填充剂,例如可列举出:硅石、滑石等颗粒状填充剂、玻璃纤维、硅灰石、钛酸钾纤维等纤维状填充剂等。
图5是简要地表示本发明的另一实施方式的电池包3的构成的纵向剖视图。电池包3类似于电池包1,对于对应的部分附加相同的参照符号,省略其说明。
电池包3的特征在于,包含9个圆筒形电池16,将这9个圆筒形电池16载置在1个托盘11上。圆筒形电池16是除了电池壳的形状是圆筒形以外、具有与电池10同样的构成的锂离子二次电池。圆筒形电池16被载置在托盘11的电池载置部11a上。圆筒形电池16的封口面被配置在相同的方向,与外包装体12的一方的边缘部对置。如本实施方式,能够在托盘11上载置1个或2个以上的锂离子二次电池。
在本发明使用的电池10、16中,优选负极活性物质层是多个柱状体的集合体。更优选在柱状体与柱状体之间设置用于缓和柱状体的膨胀及收缩的空间。如果作为多个柱状体的集合体而形成该负极活性物质层,则能以更高的水准实现负极活性物质层的薄型化及高输出化的双方。所以,即使是采用托盘11的构成,也能够容易实现电池包1、2、3的薄型化。
柱状体以从负极集电体表面朝外延伸的方式形成,且含有合金系负极活性物质。相邻的柱状体之间存在空隙,柱状体彼此隔离。在形成柱状体的集合体即负极活性物质层的情况下,优选在负极集电体表面设置多个凸部,在凸部表面形成柱状体。
图6是示意性地表示本发明中使用的负极20的构成的纵向剖视图。图7是示意性地表示图6所示的负极20中包含的负极集电体21的构成的立体图。图8是示意性地表示图6所示的负极20的负极活性物质层23中包含的柱状体25的构成的纵向剖视图。图9是示意性地表示用于制作柱状体25的电子束式蒸镀装置30的构成的侧视图。
负极20包含负极集电体21和负极活性物质层23。
负极集电体21如图7所示包含在其厚度方向的一方的表面21a(以下简称为“表面21a”)上设置的多个凸部22。再有,也可以将凸部22设在负极集电体21的厚度方向的双方的表面上。
凸部22是以从表面21a朝负极集电体21的外侧延伸的方式形成的突起物。凸部22的高度是在与表面21a垂直的方向上从表面21a到凸部22的相对于表面21a最远的部分(最顶端部分)的长度。凸部22的高度没有特别的限制,但作为平均高度优选为3~10μm。凸部22的与表面21a平行的方向中的截面径也没有特别的限制,例如作为平均截面径为1~50μm。
关于凸部22的平均高度,例如,可通过用扫描式电子显微镜(SEM)观察负极集电体21的厚度方向的截面,例如测定100个凸部22的高度,从得出的测定值算出平均值来确定。凸部22的平均截面径也能与凸部22的平均高度同样地确定。再有,没有必要将多个凸部22都形成相同的高度或相同的截面径。
凸部22在其生长方向的顶端部分具有大致平面状的顶部。所谓生长方向,是从表面21a朝负极集电体21的外侧的方向。通过使凸部22在顶端部分具有平面状的顶部,凸部22与柱状体25的接合性提高。在提高接合强度的方面上,更优选该顶端部分的平面与表面21a大致平行。
凸部22的形状在本实施方式中为圆形。凸部22的形状是在使负极集电体21的表面21a与水平面一致的状态下的凸部22的从垂直方向上方的正投影图的形状。凸部22的形状不局限于圆形,例如也可以是多角形、椭圆形、平行四边形、梯形、菱形等。考虑到制造成本等,优选多角形为3角形~8角形。
凸部22的个数、凸部22彼此间的间隔等没有特别的限定,可根据凸部22的尺寸(高度、截面径等)、形成于凸部22表面上的柱状体25的尺寸等适宜选择。如果示出凸部22的个数的一例子,为1万~1000万个/cm2左右。此外,优选以相邻的凸部22的轴线间距离达到2~100μm左右的方式形成凸部22。
凸部22的轴线在凸部22的形状是圆形时,是通过该圆的中心向与表面21a垂直的方向延伸的假想线。在凸部22的形状是多角形、平行四边形、梯形或菱形时,是通过对角线的交点向与表面21a垂直的方向延伸的假想线。在凸部22的形状是椭圆形时,是通过长轴和短轴的交点向与表面21a垂直的方向延伸的假想线。
表面21a上的凸部22的配置没有特别的限制,例如可列举出:交错格子配置、格子配置、致密填充配置等。在本实施方式中以交错格子状配置凸部22。
也可以在凸部22表面上进一步形成未图示的突起。优选突起的尺寸比凸部22的尺寸小。由此,凸部22和柱状体25的接合性进一步提高,能够更加确实防止柱状体25从凸部22的剥离等。突起从凸部22表面向凸部22的外侧突出。也可以形成多个突起。也可以以向圆周方向及/或凸部22的生长方向延伸的方式将突起形成于凸部22的侧面。此外,在凸部22的顶端部分是平面状的顶部时,也可以在顶部形成至少1个突起。形成于顶部的突起也可以是向一方向延伸的突起。
作为该突起,例如能够通过用光致抗蚀剂法在凸部22表面形成抗蚀剂图形,根据该图形施加金属镀覆来形成。此外,通过以比设计尺寸大的尺寸先形成凸部22,然后利用刻蚀法将凸部22表面的规定部位除去,也能够形成突起。
作为负极集电体21,例如可采用在金属片上形成凹凸的技术来制作。例如,使用表面形成有与凸部22对应的凹部的辊(以下称为“凸部用辊”)。与凸部22对应的凹部具有与凸部22的尺寸及形状对应的内部空间,个数及配置与凸部22相同。金属片由适合于负极集电体21的金属材料形成,具体是表面光滑的箔、薄膜等。当在金属片的一面形成凸部22时,可以以使它们各自的轴线达到平行的方式压接凸部用辊和表面光滑的辊,使金属片通过该压接部分,对金属片实施加压成形。表面光滑的辊也可以至少在表面设置弹性层。弹性层由弹性材料形成。
此外,当在金属片的两面形成凸部22时,以使它们各自的轴线达到平行的方式压接2根凸部用辊,使金属片通过该压接部分,对金属片实施加压成形。
辊的压接压可根据金属片的材质、厚度、凸部22的形状、尺寸、加压成形后的金属片即负极集电体21的厚度的设定值等适宜选择。
凸部用辊例如包含陶瓷辊、和形成于陶瓷辊表面的与凸部22对应的凹部(孔)。作为陶瓷辊,例如可采用包含芯用辊和喷镀层的辊。作为芯用辊,例如能够使用由铁、不锈钢等形成的辊。喷镀层通过在芯用辊表面均匀地喷镀氧化铬等陶瓷材料而形成。在喷镀层上形成凹部。关于凹部的形成,例如能够使用陶瓷材料等的成形加工中采用的一般的激光。
另一形态的凸部用辊包含芯用辊、衬底层和喷镀层。芯用辊与陶瓷辊的芯用辊相同。衬底层形成于芯用辊表面。在衬底层表面形成与凸部22对应的凹部。对于在衬底层上形成凹部,例如,只要成形一面具有凹部的树脂片,将该树脂片的形成有凹部的面的相反侧的面卷绕粘接在芯用辊表面上就可以。
作为构成树脂片的塑料材料,优选机械强度高的材料,例如可列举出:不饱和聚酯、热固化性聚酰亚胺、环氧树脂、氟树脂等热固化性树脂、聚酰胺、聚醚醚酮等热塑性树脂等。喷镀层通过沿着衬底层的表面的凹凸喷镀氧化铬等陶瓷材料而形成。所以,考虑到喷镀层的层厚,形成于衬底层上的凹处以比设计尺寸大出喷镀层的层厚的程度形成。
另一形态的凸部用辊包含芯用辊和超硬合金层。芯用辊与陶瓷辊的芯用辊相同。超硬合金层形成于芯用辊表面,含有碳化钨等超硬合金。超硬合金层能够通过将形成为圆筒状的超硬合金热套或冷套在芯用辊上来形成。所谓超硬合金的热套,是通过加温使圆筒状的超硬合金膨胀,然后嵌入在芯用辊上。此外,所谓超硬合金的冷套,是通过冷却芯用辊使其收缩,然后插入到超硬合金的圆筒中。在超硬合金层的表面例如通过激光加工形成与凸部22对应的凹部。
另一形态的凸部用辊是在硬质铁系辊的表面,例如通过激光加工形成与凸部22对应的凹部。硬质铁系辊例如可用于金属箔的轧制制造。作为硬质铁系辊,可列举出:由高速钢、锻钢等形成的辊。高速钢是通过添加钼、钨、钒等金属,进行热处理而提高了硬度的铁系材料。锻钢是通过对将钢水浇入铸模而成的钢块或由该钢块制造的钢坯进行加热,用压力机或锤进行锻造、或通过轧制及锻压加工进行锻造成形,然后对其进行热处理而制造的铁系材料。
进而,也能够利用将光致抗蚀剂法和镀覆法组合而成的方法来形成凸部22。
负极活性物质层23如图6所示是多个柱状体25的集合体。柱状体25从凸部22表面朝负极集电体21的外侧延伸。柱状体25延伸的方向是与负极集电体21的表面21a垂直的方向或相对于所述垂直方向具有斜度的方向。此外,柱状体25中,由于相邻的柱状体25之间具有空隙,相互隔离,因此可缓和由充放电时的膨胀及收缩引起的应力。其结果是,不易产生柱状体25从凸部22的剥离、及负极集电体21的变形等。
如图8所示,柱状体25是8个柱状块25a、25b、25c、25d、25e、25f、25g、25h的层叠体。在形成柱状体25时,首先,以被覆凸部22的顶部及与之相连的侧面的一部分的方式形成柱状块25a。接着,以被覆凸部22的剩余的侧面及柱状块25a的顶部表面的一部分的方式形成柱状块25b。也就是说,在图8中,将柱状块25a形成在包含凸部22的顶部的一个端部上,将柱状块25b部分地重叠在柱状块25a上,但将剩余的部分形成在凸部22的另一个端部上。
进而,以被覆柱状块25a的顶部表面的剩余部分及柱状块25b的顶部表面的一部分的方式形成柱状块25c。也就是说,主要与柱状块25a相接地形成柱状块25c。然后,主要与柱状块25b相接地形成柱状块25d。以下同样地,依次层叠柱状块25e、25f、25g、25h,由此形成柱状体25。再有,在本实施方式中,层叠8个柱状块,但也不局限于此,也能够通过层叠2个以上的任意个数的柱状块来形成柱状体。柱状块的层叠数没有特别的限定,但优选为2~100。
作为柱状体25,例如可通过图9所示的电子束式蒸镀装置30来形成。在图9中也用实线表示蒸镀装置30内部的各部件。
蒸镀装置30包含:腔室31、第1配管32、固定台33、喷嘴34、靶35、未图示的电子束发生装置、电源36及未图示的第2配管。
腔室31是具有内部空间的耐压性容器,在其内部空间中收容第1配管32、固定台33、喷嘴34、靶35及电子束发生装置。
第1配管32向喷嘴34供给原料气体。第1配管32的一端连接在喷嘴34上,另一端向腔室31的外侧延伸,经由未图示的质量流控制器连接在未图示的储气瓶或原料气体制造装置上。作为原料气体,例如可以使用氧、氮等。
固定台33是被旋转自如地支承的板状部件,可以将负极集电体21固定在其厚度方向的一面上。固定台33在图9中的用实线表示的位置和用点划线表示的位置之间旋转。用实线表示的位置是固定台33的固定有负极集电体21的一侧的面面对垂直方向下方的喷嘴34、固定台33与水平线形成的角的角度为α°的位置。用点划线表示的位置是固定台33的固定有负极集电体21的一侧的面面对垂直方向下方的喷嘴34、固定台33与水平线形成的角的角度为(180-α)°的位置。角度α°可根据要形成的柱状体25的尺寸等适宜选择。
喷嘴34将从第1配管32供给的原料气体释放到腔室31内。喷嘴34被设在垂直方向上的固定台33与靶35之间,与第1配管32的一端连接。
靶35用于收容合金系负极活性物质或其原料。
电子束发生装置对收容在靶35中的合金系负极活性物质照射电子束,进行加热,产生它们的蒸气。电源36被设在腔室31的外部,与电子束发生装置电连接,对电子束发生装置外加用于产生电子束的电压。第2配管导入成为腔室31内的气氛的气体。再有,具有与蒸镀装置30相同的构成的电子束式蒸镀装置例如可从日本真空株式会社(ULVAC)购买。
在采用电子束式蒸镀装置30时,首先,将负极集电体21固定在固定台33上,向腔室31内部导入氧气。在此状态下,在靶35中,对合金系负极活性物质或其原料照射电子束,进行加热,产生其蒸气。在本实施方式中,作为合金系负极活性物质使用硅。产生的蒸气向垂直方向上升,在通过喷嘴34时,与原料气体混合,然后再上升,供给固定在固定台33上的负极集电体21的表面,在未图示的凸部22表面上形成包含硅和氧的层。
此时,如果将固定台33配置在实线的位置,则在凸部表面上形成图8所示的柱状块25a。接着,如果使固定台33向点划线的位置旋转,则形成图8所示的柱状块25b。通过交替变更固定台33的位置,形成多个由图8所示的8个柱状块25a、25b、25c、25d、25e、25f、25g、25h形成的层叠体即柱状体25。其结果是,形成负极活性物质层23,得到负极20。
再有,在合金系负极活性物质是用SiOa(0.05<a<1.95)表示的硅氧化物时,也可以以在负极活性物质层23的厚度方向上形成氧的浓度梯度的方式来形成柱状体25。具体地讲,在靠近负极集电体21的部分提高氧含有率,随着远离负极集电体21而减小氧含量。由此,凸部22与柱状体25的接合性更加提高。
再有,在不从喷嘴34供给原料气体时,可形成以硅或锡单质为主成分的柱状体25。
实施例
以下通过列举参考例及实施例来具体地说明本发明。
(参考例1)
(1)正极的制作
将1kg的平均粒径大约为10μm的镍酸锂(LiNiO2、正极活性物质)粉末、30g的乙炔黑(导电剂)、80g的聚偏氟乙烯粉末(粘结剂)、及500ml的N-甲基-2-吡咯烷酮(以下称为“NMP”)充分混合,调制成正极合剂浆料。将该正极合剂浆料涂布到厚度为15μm的铝箔(正极集电体)的一面上,进行干燥及压延,由此形成厚度为55μm的正极活性物质层,制成正极。然后,在铝箔的形成有正极活性物质层的面的相反侧的面上连接铝制的正极引线的一端。
(2)负极的制作
在直径为50mm的铁制辊表面上喷镀氧化铬,形成厚度为100μm的陶瓷层。在该陶瓷层的表面,通过激光加工形成直径为12μm、深度为8μm的圆形凹部即孔,制成凸部用辊。该孔为相邻的孔的轴线间距离为20μm的致密填充配置。该孔的底部的中央部大致为平面状,底部周边部与孔的侧面相连的部分为带圆角的形状。
对相对于总量按0.03重量%的比例含有氧化锆的合金铜箔(商品名:HCL-02Z,厚度为20μm,日立电线株式会社制),在氩气气氛中,在600℃加热30分钟,进行退火。以使它们各自的轴线达到平行的方式压接凸部用辊和不锈钢制辊(直径为50mm),形成压接部,使该合金铜箔在2t/cm的线压下通过该压接部,使合金铜箔产生塑性变形,制作单面具有多个凸部的负极集电体片。用扫描式电子显微镜观察所得到的负极集电体片的厚度方向的截面,结果凸部的平均高度大约为8μm。
在按上述得到的负极集电体片上,采用图10所示的蒸镀装置40,形成图11所示的柱状体45的集合体即负极活性物质层。柱状体45是2层的柱状块45a、45c的层叠体。图10是示意性地表示另一形态的蒸镀装置40的构成的侧视图。在图10中,仅将蒸镀源54a、54b作为截面而示出。图11是表示负极活性物质层的形成过程的纵向剖视图。图11(a)示出从放卷辊51送出负极集电体片11的工序。图11(b)示出形成柱状块45b的工序。图11(c)示出形成柱状块45a的工序。图11(d)示出形成柱状块45d的工序。图11(e)示出形成柱状块45c的工序。
蒸镀装置40包括:放卷辊51、成膜辊52a、52b、52c、卷取辊53、蒸镀源54a、54b、气体导入喷嘴55a、55b、55c、55d、掩模56a、56b、56c、56d、真空容器57及真空泵58。
放卷辊51由未图示的支承机构旋转自如地支承着,在其圆周面,卷绕着长条状的负极集电体片41。再有,以形成有凸部43的面面对放卷辊51的轴芯的方式卷绕负极集电体片41。
成膜辊52a、52b、52c分别由未图示的支承机构旋转自如地支承着,张紧从放卷辊51送出的负极集电体片41,同时朝卷取辊53输送。在本实施方式中,成膜辊52a、52c被配置在以成膜辊52b为基准大致对称的位置上。
如后所述,在输送途中,在负极集电体片11的凸部43表面上形成柱状体45,得到负极片42。
卷取辊53由未图示的驱动机构旋转自如地支承着,将负极片42卷取在其圆周面上,通过使卷取辊53旋转,开始以下的一连串的动作,即:从放卷辊51送出负极集电体片41、利用成膜辊52a、52b、52c输送负极集电体片41、在其途中形成柱状体45、利用卷取辊53卷取负极片42。
使蒸镀源54a、54b产生硅、锡等活性物质原料的蒸气。
蒸镀源54a在垂直方向被配置在输送中的负极片41的下方,且在水平方向被配置在成膜辊52a、52之间。所以,从蒸镀源54a产生的蒸气向垂直方向上升,供给位于成膜辊52a、52b之间的负极集电体片41。
蒸镀源54b在垂直方向被配置在输送中的负极片41的下方,且在水平方向被配置在成膜辊52b、52c之间。所以,从蒸镀源54b产生的蒸气向垂直方向上升,供给位于成膜辊52b、52c之间的负极集电体片41。
活性物质原料的蒸气例如通过用未图示的电子束加热机构加蒸镀源54a、54b而产生。
气体导入喷嘴55a、55b、55c、55d被设在成膜辊52a、52b、52c与掩模56a、56b、56c、56d之间,靠近输送中的负极集电体片41。而且,向负极集电体片41上的负极活性物质层的成膜区域供给氧等原料气体。原料气体与活性物质原料的蒸气反应。例如,在活性物质原料为硅,且原料气体为氧时,形成由硅氧化物形成的柱状体45。再有,在形成由硅、锡等元素单质形成的柱状体45时,停止原料气体的供给。
掩模56a、56b、56c、56d是截面形状为钩状的板状部件,被配置在气体导入喷嘴55a、55b、55c、55d与蒸镀源54a、54b之间,其短边侧的顶端靠近输送中的负极集电体片41的表面。掩模56a、56b、56c、56d将负极集电体片41遮挡住活性物质原料的蒸气。
真空容器57是用于将放卷辊51、成膜辊52a、52b、52c、卷取辊53、蒸镀源54a、54b、气体导入喷嘴55a、55b、55c、55d、及掩模56a、56b、56c、56d收容在其内部的耐压性容器。
真空泵58与真空容器57连接,用于使真空容器58的内部呈减压状态。
在图11(a)所示的工序中,首先,使真空容器57内部呈真空状态。然后,从气体导入喷嘴55a、55b、55c、55d供给原料气体(在本实施方式中为氧),填充压力为3.5Pa的氧气氛。此外,从蒸镀源54a、54b产生活性物质原料(在本实施方式中为硅)的蒸气,蒸气上升。在此状态下,从放卷辊51送出负极集电体片41。负极集电体片41的输送方向通过成膜辊52a被反转。负极集电体片41在厚度方向的一个表面形成凸部43,1个凸部43和与其相邻的凸部43之间成为凹部44。
在图11(b)所示的工序中,在成膜辊52a、52b之间,一边维持规定的倾斜角度,一边向箭头59的方向(远离蒸镀源54a的方向)输送负极集电体片41。在该工序中,主要向负极集电体片41表面供给来自蒸镀源54a的硅蒸气与氧的混合气体。在掩模56a的附近,向负极集电体片41的凸部43表面,从箭头61的方向入射混合气体。入射角度为ω1。所谓入射角,是与负极集电体片41的表面垂直的线与箭头61形成的角度。在凸部43表面,硅的蒸气与氧反应生成SiOx,并蒸镀,形成柱状块45b。该SiOx是x值接近2、近似SiO2的硅氧化物。
如果从成膜辊52a朝成膜辊52b输送形成有柱状块45b的负极集电体片41,则硅蒸气的入射角缓慢增大,而且柱状块45b进一步生长。此时,在未被掩模56a、56b遮挡住硅蒸气的区域,硅蒸气粒子的数量及从气体导入喷嘴55a、55b供给的氧量根据负极集电体片41表面与蒸镀源54a的距离而变化。也就是说,在与蒸镀源54a的距离短时,形成x值小的SiOx,随着距离加大,形成x值大的SiOx。由此,柱状块45b以在向负极集电体片41的厚度方向上x值依次变化的状态而生长。
在图11(c)所示的工序中,硅蒸气从箭头62的方向入射在负极集电体片41表面。入射角度为与负极集电体片41表面垂直的线与箭头62形成的角,在图10中为ω2。在掩模56b附近,由于从气体导入喷嘴55b充分地供给氧,因此在柱状块45b表面沉积具有在SiOx中x值大的接近SiO2的组成的负极活性物质,形成第1层的柱状块45a。特别是,在柱状块45a的顶端部,当负极集电体片41在掩模56b的上方移动时,通过蔓延的硅蒸气,高效率地形成x值大的接近SiO2的组成。柱状块45a从凸部43表面向倾斜方向生长,从凸部43表面到顶端的长度为15μm。
在图11(d)所示的工序中,在成膜辊52b、52c之间,向箭头60的方向(靠近蒸镀源54b的方向),一边维持规定的倾斜角度,一边输送形成有柱状块45a的负极集电体片41。负极集电体片41的输送方向通过成膜辊52b被反转。在该工序中,主要向负极集电体片41表面供给来自蒸镀源54b的硅蒸气。硅蒸气在掩模56c附近从箭头63的方向入射在负极集电体片41表面,其入射角度为ω3。
在掩模56c附近,与图11(b)所示的工序同样地,通过以入射角度ω3入射的硅蒸气的蔓延部分和从气体导入喷嘴55c供给的氧,在柱状块45a的表面沉积具有在SiOx中x值大的接近SiO2的组成的活性物质,柱状块45d开始生长。
然后,伴随着负极集电体片41在成膜辊52b、52c间移动,入射角度从ω3向ω4缓慢变化,同时通过入射硅蒸气,第2层的柱状块45d进一步生长。在硅蒸气未被掩模56c、56d遮挡的区域,硅蒸气的粒子数及从气体导入喷嘴55c、55d供给的氧量根据负极集电体片41与蒸镀源54b的距离而变化。在负极集电体片41与蒸镀源54b的距离短时,形成x值小的SiOx,随着距离加大,形成x值大的SiOx。由此,柱状块45d以在负极集电体片41的厚度方向上x值依次变化的状态而生长。
在图11(e)所示的工序中,硅蒸气从箭头64的方向入射在负极集电体片41表面,其入射角度为ω4。在掩模56d附近,通过从气体导入喷嘴55d供给的氧,在柱状块45d的表面沉积具有在SiOx中x值大的接近SiO2的组成的负极活性物质,形成第2层的柱状块45c。特别是当负极集电体片41在掩模56d的截面中的短边侧顶端移动时,硅蒸气向远离负极集电体片41的方向蔓延。由此,具有x值大的接近SiO2的组成的负极活性物质高效率地沉积。
第2层的柱状块45c从第1层的柱状块45a表面向倾斜方向生长,从柱状块45a表面到顶端的长度为15μm。柱状块45a和柱状块45c向相反方向生长。由此,形成多个柱状体45的集合体即负极活性物质层,形成负极42。负极42通过成膜辊52c使输送方向反转,卷取在卷取辊53上。再有,通过重复进行图11(b)~图11(e)的工序,可得到层叠了任意数量的柱状块的柱状体。
负极活性物质层的厚度为16μm。关于负极活性物质层的厚度,可通过用扫描式电子显微镜观察其厚度方向的截面,从形成于凸部43表面上的柱状体45中选择任意的10个,测定10个柱状体45的高度,作为得到的10个测定值的平均值求出。此外,用燃烧法定量测定了负极活性物质层中所含的氧量,结果判明:构成负极活性物质层的活性物质的组成为SiO0.5。
接着,在负极活性物质层的表面蒸镀锂金属。通过蒸镀锂金属,向负极活性物质层填补了相当于初次充放电时蓄积的不可逆容量的锂。关于锂金属的蒸镀,在氩气氛下,采用电阻加热蒸镀装置(日本真空株式会社制)进行。将锂金属装填在电阻加热蒸镀装置内的钽制舟中,以负极活性物质层与钽制舟对置的方式固定负极,在氩气氛内,对钽制舟通电50A的电流,进行10分钟蒸镀。由此,得到在负极集电体41表面形成了多个柱状体45的集合体即硅薄膜的负极42。在负极集电体41的形成硅薄膜的面的相反面上连接镍制的负极引线的一端。
(3)电池的制作
以正极活性物质层与负极活性物质层经由聚乙烯微多孔膜(隔膜,商品名:Hipore,厚度为20μm,旭化成株式会社制)相对置的方式层叠正极、聚乙烯微多孔膜及负极,制作层叠型电极组。将该层叠型电极组插入由乙烯醋酸乙烯酯/聚乙烯/铝箔/聚对苯二甲酸乙二酯的层压膜形成的袋状的电池壳中。在使该电池壳的内部减压了的状态下,注入非水电解质。作为非水电解质,采用在按体积比1∶1的比例含有碳酸亚乙酯(EC)和碳酸甲乙酯(EMC)的混合溶剂中按1.2mol/L的浓度溶解了LiPF6而得到的非水电解质。
接着,将正极引线及负极引线从电池壳的开口引出到电池壳的外部,对电池壳内部进行真空减压,同时使电池壳的开口热熔敷,制作厚度为5.5mm、尺寸为5.0cm×5.0cm、电池容量为2.5Ah、平均电压为3.4V的方形锂离子二次电池。
(实施例1)
采用按参照例1得到的方形锂离子二次电池,按以下方式制作电池包。首先,将参考例1的6个电池逐个地收容在6个不锈钢制托盘中,如图2所示配置在同一平面上。利用树脂制的两面胶带将电池固定在不锈钢制托盘的电池载置部上。作为不锈钢制托盘,可采用厚度为30μm的不锈钢板制作,不锈钢制托盘的外形尺寸为高(侧壁部的高度)6.0mm×60mm×70mm。
再有,用引线将6个电池2个并联3个串联地连接。通过该连接,可得到51Wh的能量密度。计算式如下。2.5Ah×3=7.5Ah。7.5Ah×6.8V=51Wh。
然后,以保持所述配置的原状,将6个不锈钢制托盘插入长度方向的一端开口的袋状的外包装体的内部。利用树脂制的两面胶带将不锈钢制托盘的电池载置部的外侧底面固定在外包装体的内侧底面上。此外,外包装体的材质为聚对苯二甲酸乙二酯(PET)/二氧化硅玻璃复合体(商品名:Unilate阻燃性等级,Unitika株式会社制)。外包装体的外形尺寸为高10.0mm×190mm×150mm。接着,从外包装体的开口将引线的两端部引出到外包装体的外部,然后热熔敷开口,制成图1及图2所示的本发明的电池包。
本发明的电池包能够使锂离子二次电池的厚度减薄,因此尽管内部含有托盘,也将高度(厚度)抑制在10mm。所以,适合作为薄型的电子设备例如个人计算机等的电源使用。
本发明的电池包能够在与以往的锂离子二次电池相同的用途中使用,特别是作为个人计算机、便携式电话、移动设备、便携式信息终端(PDA)、便携式游戏机、摄像机等便携式电子设备的电源是有用的。此外,本发明的电池包还能期待着用作电动汽车、复合动力汽车、外接充电式复合动力汽车(plug-in HEV)、燃料电池汽车等的电机驱动用的主电源或辅助电源、及电动工具、吸尘器、机器人等的驱动用电源等。
Claims (9)
1.一种电池包,其含有串联、并联或串并联组合地电连接的多个锂离子二次电池、托盘及外包装体;
所述锂离子二次电池包含含有合金系负极活性物质作为负极活性物质的电极组,并具有封口面;
所述托盘包含电池载置部和侧壁部,在所述电池载置部上载置所述锂离子二次电池,所述侧壁部从所述电池载置部的边缘朝与所述电池载置部垂直的方向立起,所述侧壁部的高度大于所述锂离子二次电池的厚度;且
所述外包装体收容有载置多个所述锂离子二次电池的所述托盘。
2.根据权利要求1所述的电池包,其中,以所述封口面与所述外包装体的边缘部对置的方式配置所述锂离子二次电池。
3.根据权利要求1所述的电池包,其中,所述电极组是具有卷轴的卷绕型电极组,所述锂离子二次电池的所述封口面与所述卷绕型电极组的卷轴正交。
4.根据权利要求2所述的电池包,其中,在所述外包装体的所述边缘部中的所述锂离子二次电池的所述封口面附近部分设有排气机构。
5.根据权利要求1所述的电池包,其中,所述锂离子二次电池的个数与所述托盘的个数相同,在一个所述托盘上载置1个所述锂离子二次电池。
6.根据权利要求5所述的电池包,其中,在所述托盘和与其相邻的所述托盘之间设有隔离部件。
7.根据权利要求1所述的电池包,其中,所述合金系负极活性物质为选自含有硅的合金系负极活性物质及含有锡的合金系负极活性物质之中的至少一种。
8.根据权利要求7所述的电池包,其中,所述含有硅的合金系负极活性物质为选自硅、硅氧化物、硅氮化物、含硅合金及硅化合物之中的至少一种。
9.根据权利要求7所述的电池包,其中,所述含有锡的合金系负极活性物质为选自锡、锡氧化物、含锡合金及锡化合物之中的至少一种。
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