CN101784502A - 陶瓷组合物及其制造方法、陶瓷基板、以及陶瓷生坯层的制造方法 - Google Patents

陶瓷组合物及其制造方法、陶瓷基板、以及陶瓷生坯层的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种不仅烧结后的组成的离差少、而且烧结体的弯曲强度高、在微波带的Q值高的陶瓷组合物。所述陶瓷组合物例如为用于构成多层陶瓷基板(1)的陶瓷层(2)的陶瓷组合物，其中，含有47.0～67.0重量％的SiO2、21.0～41.0重量％的BaO、及10.0～18.0重量％的Al2O3，同时含有相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2、以及相对于SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的合计100重量份为2.5～5.5重量份的作为第2添加物的MnO，且不含Cr。进而，还可以含有作为第3添加物的Zr、Ti、Zn、Nb、Mg及Fe成分中的至少一种和作为第4添加物的Co及/或V成分。

Description

陶瓷组合物及其制造方法、陶瓷基板、以及陶瓷生坯层的制造方法
技术领域
本发明涉及陶瓷组合物及其制造方法、使用陶瓷组合物而构成的陶瓷基板、以及包含陶瓷组合物的陶瓷生坯层的制造方法。
背景技术
作为本发明感兴趣的陶瓷组合物，例如有日本特开2002-173362号公报(专利文献1)中记载的组合物。该专利文献1中记载的陶瓷组合物具体而言包含以下物质：换算成SiO2为35.0～65.0重量％的Si成分、换算成BaCO3为20.0～50.0重量％的Ba成分、换算成MnCO3为5.0～35.0重量％的Mn成分、换算成Al2O3为3.0～10.0重量％的Al成分、换算成Cr2O3为0.3～3.0重量％的Cr成分、及换算成CaCO3为0.3～3.0重量％的Ca成分，且不包含B2O3即B成分。
上述B成分在烧结时容易飞散，为包含该B成分的陶瓷组合物时，必须放入可以密闭氛围气的容器状的盒中进行烧结，因此，根据盒的尺寸及形状的精度的离差，连通盒内外的间隙的大小发生改变，其结果，烧结后的陶瓷组合物的组成有时产生离差，但上述专利文献1中记载的陶瓷组合物没有出现这样的问题。
另外，根据上述专利文献1中记载的陶瓷组合物，由于代替易飞散的B成分而含有Mn成分，因此，不必必须放入容器状的盒中进行烧结，可以在被称为setter的简单的搁板上进行烧结。
但是，由专利文献1中记载的陶瓷组合物得到的烧结体的弯曲强度为150～200Mpa，强度不充分。另外，微波带(例如3GHz)下的Q值不充分，不能得到高的Q×f值。
专利文献1：日本特开2002-173362号公报
发明内容
因此，本发明的目的在于，提供可以解决上述问题的陶瓷组合物及其制造方法。
本发明的其它目的在于，提供使用上述陶瓷组合物而构成的陶瓷基板。
本发明的目的还在于，提供包含上述陶瓷组合物的陶瓷生坯层的制造方法。
为了解决上述技术性课题，本发明的陶瓷组合物的特征在于，
(1)含有换算成SiO2为47.0～67.0重量％的Si成分、换算成BaO为21.0～41.0重量％的Ba成分、及换算成Al2O3为10.0～18.0重量％的Al成分，同时，
(2)含有相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份，换算成CeO2为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的Ce成分、以及
(3)相对于分别换算成SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的上述Si成分、上述Ba成分、上述Al成分及上述第1添加物的合计100重量份，换算成MnO为2.5～5.5重量份的作为第2添加物的Mn成分，并且
(4)实质上不含Cr。
本发明的陶瓷组合物优选相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份，进一步包含分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO、Nb2O5、MgO及Fe2O3为0.1～5.0重量份的作为第3添加物的Zr成分、Ti成分、Zn成分、Nb成分、Mg成分及Fe成分中的至少一种。
另外，本发明的陶瓷组合物优选相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份，进一步包含分别换算成CoO及V2O5为0.1～5.0重量份的作为第4添加物的Co成分及/或V成分。
本发明的陶瓷组合物受到进一步限定，其优选包含换算成Al2O3为15.0～17.0重量％的上述Al成分，且相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份，包含分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5为0.5～2.0重量份的上述第3添加物。
本发明的陶瓷组合物在其它实施方式中受到进一步限定，优选包含换算成SiO2为47.0～57.0重量％的上述Si成分，包含换算成Al2O3为10.0～15.0重量％的上述Al成分，且相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份，包含如下量的上述第3添加物：换算成ZrO2为2.0～4.0重量份的上述Zr成分、换算成TiO2为0.1～2.0重量份的上述Ti成分、分别换算成ZnO及Nb2O5为0.1～5.0重量份的上述Zn成分及上述Nb成分。
本发明的陶瓷组合物优选将预烧Si成分、Ba成分、Al成分及Ce成分而得的预烧粉和未进行预烧的Mn成分混合而得。
本发明还提供具备使上述本发明的陶瓷组合物烧结而得的陶瓷层的陶瓷基板。
本发明的陶瓷基板优选具备层叠多个陶瓷层而得的层叠体、且在层叠体的表面及/或内部具有规定的导体图案。
上述导体图案优选以金、银或铜为主要成分。
本发明还提供具有层叠结构这样的特定结构的陶瓷基板，所述层叠结构具备具有规定的热膨胀系数α1的第1及第2表层陶瓷部和具有比上述热膨胀系数α1大的热膨胀系数α2且位于第1及第2表层陶瓷部之间的内层陶瓷部。这样的陶瓷基板的特征在于，第1及第2表层陶瓷部以及内层陶瓷部均由本发明的陶瓷组合物的烧结体构成。
本发明还提供包含Si成分、Ba成分、Al成分、作为第1添加物的Ce成分及作为第2添加物的Mn成分且实质上不包含Cr的陶瓷组合物的制造方法。
本发明的陶瓷组合物的制造方法的特征在于，具备以下工序：
(1)预烧包含47.0～67.0重量％的SiO2、27.0～52.0重量％的BaCO3、10.0～18.0重量％的Al2O3、同时包含相对于这些SiO2、BaCO3及Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2的混合物，由此制作预烧粉的工序、和
(2)在上述预烧粉中添加相对于SiO2、BaCO3及Al2O3及第1添加物的合计100重量份为4.0～9.0重量份的作为第2添加物的MnCO3的工序。
进而，本发明还提供一种包含含有Si成分、Ba成分、Al成分、作为第1添加物的Ce成分及作为第2添加物的Mn成分且实质上不含有Cr的陶瓷组合物的陶瓷生坯层的制造方法。本发明的陶瓷生坯层的制造方法的特征在于，具备以下工序：
(1)预烧包含47.0～67.0重量％的SiO2、27.0～52.0重量％的BaCO3、10.0～18.0重量％的Al2O3、同时包含相对于这些SiO2、BaCO3及Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2的混合物，由此制作预烧粉的工序、和
(2)在上述预烧粉中添加相对于SiO2、BaCO3及Al2O3及第1添加物的合计100重量份为4.0～9.0重量份的作为第2添加物的MnCO3、同时添加有机粘合剂，由此制作陶瓷浆料的工序、和
(3)将上述陶瓷浆料成型，由此形成陶瓷生坯层的工序。
需要说明的是，上述“陶瓷生坯层”典型的是以陶瓷生片的方式准备的，其不限定于像陶瓷生片这样的可以单独使用的层，其也可以是通过涂布陶瓷浆料而形成，直接成为陶瓷层的方式。
利用具备烧结本发明的陶瓷组合物而得的烧结体具体而言为烧结本发明的陶瓷组合物而得的陶瓷层的陶瓷基板，与专利文献1中记载的陶瓷组合物相比，可以得到高的弯曲强度。即，可以使专利文献1中记载的陶瓷组合物的150～200MPa的弯曲强度提高至例如230MPa以上。这被认为是由于，本发明的陶瓷组合物中所含的Al成分比专利文献1中记载的陶瓷组合物多。
另外，利用本发明的陶瓷组合物，由于实质上不包含Cr，因此，可以抑制微波带下的Q值降低，例如得到在3GHz下为1000以上的Q×f值。
另外，利用本发明的陶瓷组合物，可以与专利文献1中记载的陶瓷组合物相同设定为实质上不包含B成分的结构，因此，烧结时没有必要使用容器状的盒，可以在简单的搁板上进行烧结。因此，不会出现由容器状的盒的精度离差导致的烧结后的陶瓷烧结体的组成离差这样的问题。进而，高温、高湿等的耐环境性提高，且还可以提高能抑制在镀敷液中的溶出这样的耐化学药品性。
本发明的陶瓷组合物中包含上述第3添加物及/或第4添加物时，可以使烧结体的弯曲强度进一步提高。
本发明的陶瓷组合物中包含上述第3添加物时，以包含换算成Al2O3为15.0～17.0重量％的Al成分且相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的Si成分、Ba成分及Al成分的合计100重量份包含分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5为0.5～2.0重量份的第3添加物的方式选择受到进一步限定的组成时，不仅可以维持在3GHz下为1000以上的Q×f值，而且可以得到280MPa以上的弯曲强度。
本发明的陶瓷组合物中包含上述第3添加物时，以包含换算成SiO2为47.0～57.0重量％的Si成分、包含换算成Al2O3为10.0～15.0重量％的Al成分、且相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的Si成分、Ba成分及Al成分的合计100重量份包含如下量的第3添加物：换算成ZrO2为2.0～4.0重量份的Zr成分、换算成TiO2为0.1～2.0重量份的Ti成分、分别换算成ZnO及Nb2O5为0.1～5.0重量份的Zn成分及Nb成分的方式选择受到进一步限定的组成时，不仅可以维持230MPa以上的弯曲强度，而且可以得到在3GHz下为1200以上的Q×f值。
本发明的陶瓷基板中具有导体图案且导体图案以金、银或铜为主要成分时，不仅可以与本发明的陶瓷组合物同时烧结，而且可以降低导体图案的电阻，可以减少由导体图案的电阻引起的插入损失。
本发明的陶瓷基板具有以下的层叠结构时，所述层叠结构为：具备分别具有规定的热膨胀系数α1及α2的第1及第2表层陶瓷部以及内层陶瓷部，在用于其制造的烧结后的冷却过程中，由于第1及第2表层陶瓷部分别受到来自内层陶瓷部的压缩应力，因此，可以提高陶瓷基板的抗弯强度。而且，由于第1及第2表层陶瓷部以及内层陶瓷部均由本发明的陶瓷组合物的烧结体构成，因此，该陶瓷基板具有上述优点。
本发明的陶瓷组合物的制造方法或陶瓷生坯层的制造方法中，在得到预烧Si成分、Ba成分、Al成分及Ce成分而得的预烧粉后，在上述预烧粉中添加未进行预烧的Mn成分，因此，可以使预烧粉的粒径微小化。由此，不仅可以简化预烧粉的粉碎工程，而且可以容易地促进使用其制作的陶瓷生坯层的薄层化。这被认为是由于，预烧时如果存在Mn成分，则可以促进预烧合成，但在本发明中，预烧时不存在Mn成分，因此会抑制预烧合成的反应。
另外，预烧时如果存在Mn成分，则引起Mn的氧化反应(Mn2+→Mn3 +)，预烧粉的颜色有变成深咖啡色的倾向。因此，使用这样的预烧粉制作陶瓷生坯层时，该陶瓷生坯层的色彩变得例如与Cu电极的色彩类似，在图像识别工序中有时产生不便。但是，利用本发明，由于预烧时不存在Mn成分，可以得到乳酪色的陶瓷生坯层，因此，可以有利地避免如上所述的不便。
附图说明
图1是图解表示使用本发明的陶瓷组合物而构成的第1实施方式的多层陶瓷基板1的剖面图。
图2是图解表示使用本发明的陶瓷组合物而构成的第2实施方式的陶瓷基板21的剖面图。
符号说明
1多层陶瓷基板
2陶瓷层
3层叠体
4，5外部导体膜
6内部导体膜
7通孔导体
21陶瓷基板
22，23表层陶瓷部
24内层陶瓷部
具体实施方式
图1是图解表示作为使用本发明的陶瓷组合物制造的陶瓷基板的一例的多层陶瓷基板1的剖面图。
多层陶瓷基板1具备由层叠的多个陶瓷层2构成的层叠体3。在该层叠体3中，与陶瓷层2的特定的结构关联而设置各种导体图案。
作为上述导体图案，具有：形成于层叠体3的层叠方向的端面上的若干外部导体膜4及5、沿陶瓷层2之间的特定的界面形成的若干内部导体膜6、以及贯穿陶瓷层2的特定的结构而形成的若干通孔导体7等。
上述外部导体膜4用于与搭载于层叠体3的外表面上的电子零件8及9连接。图1中，图示了例如半导体设备之类的具备凸缘电极(BumpElectrode)10的电子零件8、及例如片状电容器之类的具备面状的端子电极11的电子零件9。
另外，外部导体膜5用于与安装该多层陶瓷基板1的主插件板(未图示。)连接。
这样的多层陶瓷基板1中具备的层叠体3是通过烧结具有以下结构的生层叠体而得到的，所述结构为；形成陶瓷层2的多个层叠的陶瓷生坯层和由导电性浆料形成的内部导体膜6及通孔导体7、以及根据情况的不同而进一步具有的由导电性浆料形成的外部导体膜4及5。
上述生层叠体中的陶瓷生坯层的层叠结构典型的是通过层叠使陶瓷浆料成型而得的多片陶瓷生片而赋予的，导体图案、特别是内部的导体图案设置在层叠前的陶瓷生片上。
陶瓷浆料是通过在后述的本发明中的具有作为特征的组成的陶瓷组合物中加入聚乙烯醇缩丁醛之类的有机粘合剂、甲苯及异丙醇之类的溶剂、邻苯二甲酸二正丁酯之类的增塑剂和其它的根据需要加入的分散剂等添加物并进行浆料化而得到的。
使用陶瓷浆料进行用于得到陶瓷生片的成型时，例如，在由聚对苯二甲酸乙二醇酯之类的有机树脂构成的载体膜上，使用刮刀法将陶瓷浆料成型为片状。
将导体图案设置在陶瓷生片上时，例如，使用包含金、银或铜作为导电成分的主要成分的导电性浆料，在陶瓷生片上设置用于通孔导体7的贯穿孔，并在贯穿孔中填充导电性浆料，同时，通过例如丝网印刷法形成用于内部导体膜6的导电性浆料膜、以及根据需要设置的用于外部导体膜4及5的导电性浆料膜。
这样的陶瓷生片通过以规定的顺序层叠，并以例如1000kgf/cm2的压力沿层叠方向进行压接，得到生层叠体。
虽然未图示，但该生层叠体中还设置有用于收纳其它电子零件的空腔、用于固定覆盖电子零件8及9等的外罩的接合部分。
生层叠体在陶瓷生坯层中所含的陶瓷组合物能够烧结的温度以上例如900℃以上、且导体图案中所含的金属的熔点以下例如铜或金的情况下为1030℃以下的温度范围内进行烧结。
另外，导体图案中所含的金属为铜时，烧结在氮气氛围之类的非氧化性氛围中进行，且在900℃以下的温度使脱粘合剂结束或在降温时使氧分压降低，以使烧结结束时铜实质上没有氧化。
烧结温度例如为980℃以上时，作为导体图案中所含的金属，不可以使用银，但可以使用钯为20重量％以上的Ag-Pd系合金。该情况下，可以在空气中实施烧结。
烧结温度为例如950℃以下时，作为导体图案中所含的金属，可以使用银。
如上所述，结束烧结工程时，得到图1所示的层叠体3。
其后，根据需要形成外部导体膜4及5、并安装电子零件8及9，由此完成图1所示的多层陶瓷基板1。
需要说明的是，本发明并不限定于具备具有如上所述的层叠结构的层叠体的多层陶瓷基板，其也可以适用于仅具备1层陶瓷层的单层结构的陶瓷基板。
作为上述陶瓷浆料中所含的陶瓷组合物，使用如下所述的陶瓷组合物：
(1)含有换算成SiO2为47.0～67.0重量％的Si成分、换算成BaO为21.0～41.0重量％的Ba成分、及换算成Al2O3为10.0～18.0重量％的Al成分，同时，
(2)含有相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份，换算成CeO2为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的Ce成分、以及
(3)相对于分别换算成SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的上述Si成分、上述Ba成分、上述Al成分及上述第1添加物的合计100重量份，换算成MnO为2.5～5.5重量份的作为第2添加物的Mn成分，并且
(4)实质上不含Cr。
为了进一步提高烧结体即具备上述陶瓷层2的层叠体3的弯曲强度，使用进一步含有分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO、Nb2O5、MgO及Fe2O3为0.1～5.0重量份的作为第3添加物的Zr成分、Ti成分、Zn成分、Nb成分、Mg成分及Fe成分中的至少一种的陶瓷组合物。
另外，为了进一步提高烧结体即具备上述陶瓷层2的层叠体3的弯曲强度，使用进一步含有分别换算成CoO及V2O5为0.1～5.0重量份的作为第4添加物的Co成分及/或V成分的陶瓷组合物。需要说明的是，上述第4添加物作为着色剂起作用。
另外，为了进一步提高烧结体即具备上述陶瓷层2的层叠体3的弯曲强度，陶瓷组合物受到进一步限定，使用如下所述的陶瓷组合物：含有换算成Al2O3为15.0～17.0重量％的上述Al成分、且相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份含有分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5为0.5～2.0重量份的上述第3添加物。
另外，为了提高Q值，陶瓷组合物受到进一步限定，使用如下所述的陶瓷组合物：含有换算成SiO2为47.0～57.0重量％的上述Si成分、含有换算成Al2O3为10.0～15.0重量％的上述Al成分、且相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的上述Si成分、上述Ba成分及上述Al成分的合计100重量份含有如下量的上述第3添加物：第3添加物为上述Zr成分时，其量换算成ZrO2为2.0～4.0重量份，第3添加物为上述Ti成分时，其量换算成TiO2为0.1～2.0重量份，第3添加物为Zn成分时，其量换算成ZnO为0.1～5.0重量份，第3添加物为上述Nb成分时，其量换算成Nb2O5为0.1～5.0重量份。
本发明的陶瓷组合物可以为如上所述不包玻璃作为初始成分而在烧结后包含玻璃的组合物。为这样的结构时，可以不使用昂贵的玻璃而制作稳定的低温烧结陶瓷基板。另外，本发明的陶瓷组合物可以为不包含碱金属的组合物。为这样的结构时，对高温、高湿等的耐环境性提高，且还可以提高能抑制在镀敷液中的溶出这样的耐化学药品性。
该陶瓷组合物优选实质上不包含B(硼)。包含B(例如B2O3)作为原料成分时，由于B为烧结时易挥发的成分，因此，有时会导致烧结体的组成、进而其特性离差。该陶瓷组合物由于实质上不包含B，因此，烧结的离差少，可以有效地得到特性稳定的烧结体(陶瓷基板)。
具有如上所述的组成的陶瓷组合物优选通过下述工序进行制造，所述工序为：
(1)预烧含有47.0～67.0重量％的SiO2、27.0～52.0重量％的BaCO3、10.0～18.0重量％的Al2O3、同时含有相对于这些SiO2、BaCO3及Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2的混合物，由此制作预烧粉的工序、和
(2)在上述预烧粉中添加相对于SiO2、BaCO3及Al2O3及第1添加物的合计100重量份为4.0～9.0重量份的作为第2添加物的MnCO3的工序。
另外，包含如上所述的陶瓷组合物的陶瓷生坯层优选通过下述工序进行制造，所述工序为：
(1)预烧包含47.0～67.0重量％的SiO2、27.0～52.0重量％的BaCO3、10.0～18.0重量％的Al2O3、同时包含相对于这些SiO2、BaCO3及Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2的混合物，由此制作预烧粉的工序、和
(2)在上述预烧粉中添加相对于SiO2、BaCO3及Al2O3及第1添加物的合计100重量份为4.0～9.0重量份的作为第2添加物的MnCO3、同时添加有机粘合剂，由此制作陶瓷浆料的工序、和
(3)将上述陶瓷浆料成型，由此形成陶瓷生坯层的工序。
如上所述，制造陶瓷组合物或陶瓷生坯层时，如果在得到预烧Si成分、Ba成分、Al成分及Ce成分而得的预烧粉之后，在上述预烧粉中添加未进行预烧的Mn成分，则可以在预烧时抑制预烧合成的反应，因此，可以使预烧粉的粒径微小化。由此，不仅可以简化预烧粉的粉碎工程，而且可以容易地促进使用其制作的陶瓷生坯层的薄层化。
另外，可以防止预烧粉的颜色变为深咖啡色，因此，可以提高使用这样的预烧粉制作的陶瓷生坯层的图像识别性。
需要说明的是，陶瓷组合物中还可以进一步添加ZrO2、TiO2、ZnO、Nb2O5、MgCO3、Fe2O3、CoO及V2O5中的至少一种。该情况下，通过将上述添加物与SiO2、BaCO3、Al2O3及CeO2混合并进行预烧，制作预烧粉，然后将该预烧粉与MnCO3混合或将该预烧粉与MnCO3和有机粘合剂混合，制作陶瓷浆料并形成陶瓷生坯层，由此可以获得上述効果。
以下说明为了确认本发明的效果而实施的实验例。
[实验例1]
首先，准备粒径均为2.0μm以下的SiO2、BaCO3、Al2O3、CeO2、MnCO3、ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5的各粉末作为初始原料。接着，以烧结后为表1所示的组成比率的方式称量这些初始原料粉末，进行湿式混合粉碎，然后进行干燥，将得到的混合物在800～1000℃下预烧1～3小时，得到原料粉末。上述BaCO3在烧结后变成BaO，上述MnCO3在烧结后变成MnO。
[表1]
  样品号   SiO2[重量％]   BaO[重量％]   Al2O3[重量％]   CeO2[重量份]   ZrO2[重量份]   TiO2[重量份]   ZnO[重量份]   Nb2O5[重量份]   MnO[重量份]
  1*   46.0   40.0   14.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  2   47.0   40.0   13.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  3   48.0   40.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  4   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  5   66.0   22.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  6   67.0   22.0   11.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  7*   68.0   22.0   10.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  8*   66.0   20.0   14.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  9   63.0   20.0   17.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  10   48.0   41.0   11.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  11*   48.0   42.0   10.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  12*   62.0   31.0   7.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  13*   60.0   31.0   9.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  14   59.0   31.0   10.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  样品号   SiO2[重量％]   BaO[重量％]   Al2O3[重量％]   CeO2[重量份]   ZrO2[重量份]   TiO2[重量份]   ZnO[重量份]   Nb2O5[重量份]   MnO[重量份]
  15   54.0   31.0   15.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  16   52.0   31.0   17.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  17   51.0   31.0   18.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  18*   50.0   31.0   19.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0
  19*   57.0   31.0   12.0   -   0.5   -   -   -   4.0
  20*   57.0   31.0   12.0   0.5   0.5   -   -   -   4.0
  21   57.0   31.0   12.0   1.0   0.5   -   -   -   4.0
  22   57.0   31.0   12.0   2.0   0.5   -   -   -   4.0
  23   57.0   31.0   12.0   4.0   0.5   -   -   -   4.0
  24   57.0   31.0   12.0   5.0   0.5   -   -   -   4.0
  25*   57.0   31.0   12.0   6.0   0.5   -   -   -   4.0
  26   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   -   4.0
  27   57.0   31.0   12.0   3.0   0.1   -   -   -   4.0
  28   57.0   31.0   12.0   3.0   2.0   -   -   -   4.0
  样品号   SiO2[重量％]   BaO[重量％]   Al2O3[重量％]   CeO2[重量份]   ZrO2[重量份]   TiO2[重量份]   ZnO[重量份]   Nb2O5[重量份]   MnO[重量份]
  29   57.0   31.0   12.0   3.0   4.0   -   -   -   4.0
  30   57.0   31.0   12.0   3.0   5.0   -   -   -   4.0
  31△   57.0   31.0   12.0   3.0   6.0   -   -   -   4.0
  32   57.0   31.0   12.0   3.0   -   0.1   -   -   4.0
  33   57.0   31.0   12.0   3.0   -   0.5   -   -   4.0
  34   57.0   31.0   12.0   3.0   -   2.0   -   -   4.0
  35   57.0   31.0   12.0   3.0   -   4.0   -   -   4.0
  36   57.0   31.0   12.0   3.0   -   5.0   -   -   4.0
  37△   57.0   31.0   12.0   3.0   -   6.0   -   -   4.0
  38   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   0.1   -   4.0
  39   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   0.5   -   4.0
  40   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   2.0   -   4.0
  41   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   4.0   -   4.0
  42   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   5.0   -   4.0
  样品号   SiO2[重量％]   BaO[重量％]   Al2O3[重量％]   CeO2[重量份]   ZrO2[重量份]   TiO2[重量份]   ZnO[重量份]   Nb2O5[重量份]   MnO[重量份]
  43△   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   6.0   -   4.0
  44   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   0.1   4.0
  45   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   0.5   4.0
  46   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   2.0   4.0
  47   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   4.0   4.0
  48   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   5.0   4.0
  49△   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   -   6.0   4.0
  50*   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   2.0
  51   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   2.5
  52   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   5.0
  53   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   5.5
  54*   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   6.0
  55   57.0   31.0   12.0   3.0   0.2   0.2   -   -   4.0
  56   57.0   31.0   12.0   3.0   0.2   -   0.2   -   4.0
  样品号   SiO2[重量％]   BaO[重量％]   Al2O3[重量％]   CeO2[重量份]   ZrO2[重量份]   TiO2[重量份]   ZnO[重量份]   Nb2O5[重量份]   MnO[重量份]
  57   57.0   31.0   12.0   3.0   0.2   -   -   0.2   4.0
在表1中，SiO2、BaO及Al2O3以“重量％”为单位进行表示，它们的合计为100重量％。另外，CeO2、ZrO2、TiO2、ZnO、Nb2O5及MnO以“重量份”为单位进行表示。而且，CeO2、ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5以相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份的重量比率表示，MnO以相对于SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的合计100重量份的重量比率表示。
接着，在上述各样品的原料粉末中加入适量的有机粘合剂、分散剂及增塑剂，制作陶瓷浆料，然后，以浆料中的粉末粒径为1.5μm以下的方式进行混合并粉碎。
接着，将陶瓷浆料通过刮刀法成型为片状，并干燥，切割为适当的大小，得到厚度50μm的陶瓷生片。
接着，将得到的陶瓷生片切割为规定的大小并层叠，然后，在温度60～80℃及压力1000～1500kg/cm2的条件进行热压接，得到生层叠体。
接着，将生层叠体在氮气-氢气的非氧化性氛围中以900～1000℃的温度进行烧结，得到板状的陶瓷烧结体样品。
接着，对于得到的样品，通过摄动法测定3GHz下的相对介电常数εr及Q，对于Q，求出使其乘以共振频率f而得的Q×f值。另外，测定DC100V下的绝缘电阻(ρ)，求出logρ。进而，通过3点弯曲强度试验(JIS-R1061)测定弯曲强度。
将上述值的评价结果示于表2中。
[表2]
Figure GPA00001018027900141
在表2及上述的表1中，对于本发明的范围以外的样品，在样品号后附加＊。另外，在表2中，对于本发明的范围以外的样品，对成为不在本发明的范围内的原因的评价结果也附加＊。进而，在表2及上述的表1中，对于在本发明的范围内但不在更为优选的范围内的样品，在样品号后附加△。
参照表1及表2，满足下述
(1)SiO2为47.0～67.0重量％、BaO为21.0～41.0重量％、及Al2O3为10.0～18.0重量％，同时
(2)相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份，作为第1添加物的CeO2为1.0～5.0重量份，进而
(3)相对于SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的合计100重量份，作为第2添加物的MnO为2.5～5.5重量份，且
(4)不包含Cr
的条件的样品2～6、9、10、14～17、21～24、26～49、51～53、及55～57在本发明的范围内，显示230MPa以上的优异的弯曲强度，并且Q×f值也显示1000以上的值。
在上述的本发明的范围内的样品中，相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份包含0.1～5重量份的ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5中的至少一种作为第3添加物的样品2～6、9、10、14～17、21～24、27～49、51～53、及55～57显示240MPa以上的优异的弯曲强度。。
虽然不包含第3添加物也可以获得本发明的效果，但包含ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5中的至少一种时，烧结性提高，Q值提高，特别是其范围在0.1～5重量％时，弯曲强度为240MPa以上。但是，像附加了△的样品31、37、43及49那样其范围超过5重量％时，弯曲强度有不提高的倾向。
在上述的本发明的范围内的样品中，满足Al2O3为15.0～17.0重量％、且作为第3添加物的ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5中的任一种为0.5～2.0重量份这样的受到进一步限定的条件的样品9、15、及16得到280MPa以上的弯曲强度，获得了更优选的结果。
另外，在本发明的范围内的样品中，满足SiO2为47.0～57.0重量％、且Al2O3为10.0～15.0重量％、同时作为第3添加物包含ZrO2时为2.0～4.0重量份、包含TiO2时为0.1～2.0重量份、包含ZnO时为0.1～5.0重量份、包含Nb2O5时为0.1～5.0重量份这样的受到进一步限定的条件的样品28、29、32～34、38～42、及44～48得到1200以上的Q×f值，获得了更优选的结果。
相对于此，像样品1那样SiO2小于47.0重量％时，弯曲强度小于230MPa。另一方面，像样品7那样SiO2超过67.0重量％时，Q×f值小于1000。
另外，像样品8那样BaO小于21.0重量％时，在1000℃以下的烧结温度下不烧结。另一方面，像样品11那样BaO超过41.0重量％时，弯曲强度小于230MPa。
另外，像样品12及13那样Al2O3小于10.0重量％时，弯曲强度小于230MPa。另一方面，像样品18那样Al2O3超过17.0重量％时，在1000℃以下的烧结温度下不烧结。
另外，像样品19那样不包含CeO2时，在1000℃以下的烧结温度下不烧结，像样品20那样包含CeO2但其量小于1.0重量份时，弯曲强度小于230MPa。另一方面，像样品25那样CeO2超过5.0重量份时，Q×f值小于1000，弯曲强度小于230MPa。
另外，像样品50那样MnO小于2.5重量份时，在1000℃以下的烧结温度下不烧结，另一方面，像样品54那样MnO超过5.5重量份时，弯曲强度小于230MPa。
[实验例2]
首先，准备粒径均为2.0μm以下的SiO2、BaCO3、Al2O3、CeO2、MnCO3、ZrO2、MgCO3、Fe2O3、CoO及V2O5的各粉末作为初始原料。以烧结后为表3所示的组成比率的方式称量这些初始原料粉末，进行湿式混合粉碎，然后进行干燥，将得到的混合物在800～1000℃下预烧1～3小时，得到原料粉末。上述BaCO3在烧结后变成BaO，上述MgCO3在烧结后变成MgO。
[表3]
样品号   SiO2[重量％]   BaO[重量％]   Al2O3[重量％]   CeO2[重量份]   ZrO2[重量份]   MgO[重量份]   Fe2O3[重量份]   CoO[重量份]   V2O5[重量份]   MnO[重量份]
  101   57.0   31.0   12.0   3.0   -   0.1   -   -   -   4.0
  102   57.0   31.0   12.0   3.0   -   0.5   -   -   -   4.0
  103   57.0   31.0   12.0   3.0   -   2.0   -   -   -   4.0
  104   57.0   31.0   12.0   3.0   -   4.0   -   -   -   4.0
  105   57.0   31.0   12.0   3.0   -   5.0   -   -   -   4.0
  106△   57.0   31.0   12.0   3.0   -   6.0   -   -   -   4.0
  107   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   0.1   -   -   4.0
  108   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   0.5   -   -   4.0
  109   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   2.0   -   -   4.0
  110   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   4.0   -   -   4.0
  111   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   5.0   -   -   4.0
  112△   57.0   31.0   12.0   3.0   -   -   6.0   -   -   4.0
  113   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   0.1   -   4.0
  114   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   0.5   -   4.0
  115   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   2.0   -   4.0
  116   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   4.0   -   4.0
  117   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   5.0   -   4.0
  118△   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   6.0   -   4.0
  119   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   0.1   4.0
  120   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   0.5   4.0
  121   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   2.0   4.0
  122   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   4.0   4.0
  123   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   5.0   4.0
  124△   57.0   31.0   12.0   3.0   0.5   -   -   -   6.0   4.0
在表3中，SiO2、BaO及Al2O3以“重量％”为单位进行表示，它们的合计为100重量％。另一方面，CeO2、ZrO2、MgO、Fe2O3、CoO、V2O5及MnO以“重量份”为单位进行表示。而且，CeO2、ZrO2、MgO、Fe2O3、CoO及V2O5以相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份的重量比率表示，MnO以相对于SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的合计100重量份的重量比率表示。
接着，按照与实验例1的情况相同的处理顺序，使用上述各样品的原料粉末，制作陶瓷浆料，然后，将陶瓷浆料通过刮刀法成型为片状，得到厚度50μm的陶瓷生片。
接着，按照与实验例1的情况相同的要点，由得到的陶瓷生片制作生层叠体，并对其进行烧结，得到板状的陶瓷烧结体样品。
接着，对得到的样品进行与实验例1的情况相同的评价。将其评价结果示于表4。
[表4]
样品号   εr   Q×f[GHz]   绝缘电阻[logρ]   弯曲强度[MPa]
  101   6.7   1350   13   310
  102   6.6   1500   14   300
  103   6.5   1550   14   310
  104   6.5   1500   14   290
  105   6.6   1500   14   300
  106△   6.7   1300   14   280
  107   6.9   1300   13   300
  108   7.2   1200   13   320
  109   7.3   1100   12   330
  110   7.3   1150   12   320
  111   7.5   1100   12   320
  112△   7.5   1050   12   300
  113   6.7   1300   13   310
  114   6.7   1250   13   310
  115   6.7   1300   13   320
样品号   εr   Q×f[GHz]   绝缘电阻[logρ]   弯曲强度[MPa]
  116   6.7   1200   12   310
  117   6.7   1150   12   310
  118△   6.7   1100   12   280
  119   6.9   1300   12   300
  120   6.9   1100   12   310
  121   7.2   1150   12   310
  122   7.2   1150   12   320
  123   7.3   1100   12   310
  124△   7.5   1050   12   290
在表4及上述的表3中，对于在本发明的范围内但不在更为优选的范围内的样品，在样品号后附加△。
参照表3及表4，样品101～124均满足以下条件：
(1)SiO2为47.0～67.0重量％、BaO为21.0～41.0重量％、及Al2O3为10.0～18.0重量％，同时
(2)相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份，作为第1添加物的CeO2为1.0～5.0重量份，进而
(3)相对于SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的合计100重量份，作为第2添加物的MnO为2.5～5.5重量份，且
(4)不包含Cr。
这些样品101～124在本发明的范围内，显示280MPa以上的优异的弯曲强度，且Q×f值也显示1000以上的值。
在上述的本发明的范围内的样品中，相对于SiO2、BaO及Al2O3的合计100重量份包含0.1～5重量份的ZrO2、MgO及Fe2O3中的至少一种作为第3添加物的样品101～105、107～111、113～117、及119～123显示290MPa以上的优异的弯曲强度。
虽然不包含第3添加物也可以获得本发明的效果，但包含ZrO2、MgO及Fe2O3中的至少一种时，烧结性提高，Q值提高，特别是其范围为0.1～5重量％时，弯曲强度为290MPa以上。但是，像附加了△的样品106、112、118及124那样超过5重量％时，弯曲强度有不提高的倾向。
[实验例3]
准备粒径均为2.0μm以下的SiO2、BaCO3、Al2O3、CeO2、ZrO2、TiO2、Nb2O5及MnCO3的各粉末作为初始原料。接着，将这些初始原料粉末以SiO2为57重量％、BaCO3为31重量％、Al2O3为12重量％且相对这些SiO2、BaCO3及Al2O3的合计100重量份CeO2为3重量份、ZrO2为0.5重量份、TiO2为0.5重量份、Nb2O5为0.5重量份及MnCO3为6.5重量份的方式进行称量。
接着，在本发明的范围内的实施例中，将上述MnCO3以外的SiO2、BaCO3、Al2O3、CeO2、ZrO2、TiO2及Nb2O5的各粉末进行湿式混合粉碎，然后进行干燥，以800℃、840℃及880℃的各温度对得到的混合物进行2小时预烧，得到预烧粉。
另一方面，在本发明的范围外的比较例中，将SiO2、BaCO3、Al2O3、CeO2、ZrO2、TiO2、Nb2O5及MnCO3的各粉末均进行湿式混合粉碎，然后进行干燥，以800℃、840℃及880℃的各温度对得到的混合物进行2小时预烧，得到预烧粉。
对由此得到的实施例及比较例的各预烧粉测定粒径(D50)，得到以下的表5所示的结果。
[表5]
Figure GPA00001018027900191
由表5可知，与比较例相比，实施例可以使预烧粉的粒径微小化。
[实验例4]
相对于上述实验例3中得到的实施例的预烧粉100重量份，加入MnCO3粉末6.5重量份、有机粘合剂14重量份、分散剂2.6重量份、及增塑剂6重量份，进行混合，得到陶瓷浆料。接着，将该陶瓷浆料通过刮刀法成型为片状，并进行干燥，得到实施例的陶瓷生片。该陶瓷生片呈乳酪色。
另一方面，相对于上述实验例3中得到的比较例的预烧粉100重量份，加入有机粘合剂14重量份、分散剂2.6重量份、及增塑剂6重量份，进行混合，得到陶瓷浆料。接着，将该陶瓷浆料通过刮刀法成型为片状，并进行干燥，得到比较例的陶瓷生片。该陶瓷生片呈深咖啡色。
接着，通过在上述实施例及比较例的各陶瓷生片上印刷以Cu为导电成分的导电性浆料，作1mm×1mm的记号，通过照相机图像识别该记号。
其结果，在实施例的陶瓷生片中，可以清楚地图像识别记号，但比较例的陶瓷生片中，难以图像识别记号。
图2是图解表示使用本发明的陶瓷组合物而构成的第2实施方式的陶瓷基板21的剖面图。
陶瓷基板21具备以下的层叠结构，所述层叠结构具备：具有规定的热膨胀系数α1的第1及第2表层陶瓷部22及23和具有比上述热膨胀系数α1大的热膨胀系数α2且位于第1及第2表层陶瓷部22及23之间的内层陶瓷部24。
在这样的陶瓷基板21中，第1及第2表层陶瓷部22及23以及内层陶瓷部24均由本发明的陶瓷组合物的烧结体构成。
在陶瓷基板21中，通过如上所述选择第1及第2表层陶瓷部22及23的热膨胀系数α1和内层陶瓷部24的热膨胀系数α2的关系，在用于制造陶瓷基板21而实施的烧结工程之后的冷却过程中，第1及第2表层陶瓷部22及23分别受到来自内层陶瓷部24的压缩应力。由此，可以提高陶瓷基板21的抗弯強度。
需要说明的是，为了确实地获得如上所述的作用効果，上述热膨胀系数α1和热膨胀系数α2的差优选为0.5ppm/℃以上，表层陶瓷部22及23的各自的厚度优选为150μm以下。
另外，如上所述，由于第1及第2表层陶瓷部22及23以及内层陶瓷部24均由本发明的陶瓷组合物的烧结体构成，因此，可以以较低的温度进行烧结，另外，可以使陶瓷基板21为高频率特性优异的基板。进而，由于表层陶瓷部22及23和内层陶瓷部24由实质上为相同的组成的陶瓷烧结体构成，因此，如上所述，即使热膨胀系数相互不一样，也可以抑制裂缝及翘曲的产生，可以使陶瓷基板21为可靠性优异的基板。
需要说明的是，在图2中，省略了与陶瓷基板21关联而设置的导体图案的图示。作为导体图案，除设置于陶瓷基板21的外表面上的外部导体膜外，还有设置于陶瓷基板21的内部的内部导体膜及通孔导体等。
如上所述，设置内部导体膜及通孔导体时，通常，陶瓷基板21中具备的表层陶瓷部22及23分别具有由多层构成的层叠结构，或者内层陶瓷部24具有由多层构成的层叠结构，对于这些层叠结构，图2中也省略图示。
接着，对用于确认上述图2所示的陶瓷基板21中具备的特定结构带来的效果而实施的实验例进行说明。
[实验例5]
以上述实验例1中的样品30的组成形成第1及第2表层陶瓷部22及23，以实验例1中的样品48的组成形成内层陶瓷部24，以表层陶瓷部22及23与内层陶瓷部24层叠的状态实施烧结工程，得到作为样品的陶瓷基板21。
在该陶瓷基板21中，第1及第2表层陶瓷部22及23的各自的厚度设定为70μm，内层陶瓷部24的厚度设定为860μm。因此，满足表层陶瓷部22及23的各自的厚度为150μm以下这样的条件。
另外，样品30的陶瓷组合物的烧结体的热膨胀系数为10.5ppm/℃。另一方面，样品48的陶瓷组合物的烧结体的热膨胀系数为12.0ppm/℃。因此，满足内层陶瓷部24的热膨胀系数α2比表层陶瓷部22及23的热膨胀系数α1大这样的条件，进而，还满足热膨胀系数α1和热膨胀系数α2之差为0.5ppm/℃以上这样的条件。
测定得到的陶瓷基板21的抗弯强度，其结果，为350MPa。相对于此，如表2所示，样品30单独的抗弯强度为240MPa，另外，样品48单独的抗弯强度为240MPa。由此可知，与表层陶瓷部22及23以及内层陶瓷部24的各自单独的情况相比，可以提高陶瓷基板21的抗弯强度。

Claims (12)

1.一种陶瓷组合物，
其含有：换算成SiO2为47.0～67.0重量％的Si成分、换算成BaO为21.0～41.0重量％的Ba成分、及换算成Al2O3为10.0～18.0重量％的Al成分，
同时其含有：相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的所述Si成分、所述Ba成分及所述Al成分的合计100重量份，换算成CeO2为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的Ce成分，以及，相对于分别换算成SiO2、BaO、Al2O3及CeO2的所述Si成分、所述Ba成分、所述Al成分及所述第1添加物的合计100重量份，换算成MnO为2.5～5.5重量份的作为第2添加物的Mn成分，
并且，实质上不含Cr。
2.根据权利要求1所述的陶瓷组合物，其中，相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的所述Si成分、所述Ba成分及所述Al成分的合计100重量份，含有分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO、Nb2O5、MgO及Fe2O3为0.1～5.0重量份的作为第3添加物的Zr成分、Ti成分、Zn成分、Nb成分、Mg成分及Fe成分中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的陶瓷组合物，其中，相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的所述Si成分、所述Ba成分及所述Al成分的合计100重量份，含有分别换算成CoO及V2O5为0.1～5.0重量份的作为第4添加物的Co成分及/或V成分。
4.根据权利要求2所述的陶瓷组合物，其中，含有换算成Al2O3为15.0～17.0重量％的所述Al成分，且
相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的所述Si成分、所述Ba成分及所述Al成分的合计100重量份，含有分别换算成ZrO2、TiO2、ZnO及Nb2O5为0.5～2.0重量份的所述第3添加物。
5.根据权利要求2所述的陶瓷组合物，其中，含有换算成SiO2为47.0～57.0重量％的所述Si成分，
含有换算成Al2O3为10.0～15.0重量％的所述Al成分，且
相对于分别换算成SiO2、BaO及Al2O3的所述Si成分、所述Ba成分及所述Al成分的合计100重量份，含有如下量的所述第3添加物：所述第3添加物为所述Zr成分时，其量换算成ZrO2为2.0～4.0重量份，所述第3添加物为所述Ti成分时，其量换算成TiO2为0.1～2.0重量份，所述第3添加物为所述Zn成分时，其量换算成ZnO为0.1～5.0重量份，所述第3添加物为所述Nb成分时，其量换算成Nb2O5为0.1～5.0重量份。
6.根据权利要求1所述的陶瓷组合物，其通过将预烧所述Si成分、所述Ba成分、所述Al成分及所述Ce成分而得的预烧粉与未进行预烧的所述Mn成分混合而成。
7.一种陶瓷基板，其具备使权利要求1～6中任一项所述的陶瓷组合物烧结而得的陶瓷层。
8.根据权利要求7所述的陶瓷基板，其中，具备层叠多个所述陶瓷层而得的层叠体，且在层叠体的表面及/或内部具有规定的导体图案。
9.根据权利要求8所述的陶瓷基板，其中，所述导体图案以金、银或铜为主要成分。
10.一种陶瓷基板，其具有层叠结构，所述层叠结构具备具有规定的热膨胀系数α1的第1及第2表层陶瓷部，以及具有比所述热膨胀系数α1大的热膨胀系数α2且位于第1及第2表层陶瓷部之间的内层陶瓷部，其中，
所述第1及第2表层陶瓷部以及所述内层陶瓷部均为使权利要求1～6中任一项所述的陶瓷组合物烧结而成的陶瓷部。
11.一种陶瓷组合物的制造方法，所述陶瓷组合物含有Si成分、Ba成分、Al成分、作为第1添加物的Ce成分及作为第2添加物的Mn成分且实质上不含Cr，其中，所述陶瓷组合物的制造方法具有以下工序：
预烧混合物，由此制作预烧粉的工序，所述混合物含有47.0～67.0重量％的SiO2、27.0～52.0重量％的BaCO3、10.0～18.0重量％的Al2O3，同时含有相对于所述SiO2、所述BaCO3及所述Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2；和
在所述预烧粉中添加相对于所述SiO2、所述BaCO3及所述Al2O3及所述第1添加物的合计100重量份为4.0～9.0重量份的作为第2添加物的MnCO3的工序。
12.一种陶瓷生坯层的制造方法，所述陶瓷生坯层含有陶瓷组合物，所述陶瓷组合物含有Si成分、Ba成分、Al成分、作为第1添加物的Ce成分及作为第2添加物的Mn成分且实质上不含Cr，
其中，所述陶瓷生坯层的制造方法具有以下工序：
预烧混合物，由此制作预烧粉的工序，所述混合物含有47.0～67.0重量％的SiO2、27.0～52.0重量％的BaCO3、10.0～18.0重量％的Al2O3，同时含有相对于所述SiO2、所述BaCO3及所述Al2O3的合计100重量份为1.0～5.0重量份的作为第1添加物的CeO2；
在所述预烧粉中添加相对于所述SiO2、所述BaCO3及所述Al2O3及所述第1添加物的合计100重量份为4.0～9.0重量份的作为第2添加物的MnCO3，并同时添加有机粘合剂，由此制作陶瓷浆料的工序；和
将所述陶瓷浆料成型，由此形成陶瓷生坯层的工序。
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