CN101731748A - 神农香菊叶的提取方法及其提取物在卷烟中的应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了神农香菊叶的提取方法及其提取物在卷烟中的应用,属于烟用香料技术领域。神农香菊叶的提取方法按以下步骤依次进行:(1)粉碎成粗粉;(2)将神农香菊叶粗粉进行酶解;(3)将酶解后混合料液提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到乙醇中,得提取液A;(4)将提取挥发油的剩余混合料液过滤,滤出液挥干,得干浸膏;过滤残渣置于烘箱中低温烘干;(5)将上述干浸膏与残渣合并,对干浸膏和残渣回流提取所得即为提取香原料B。将提取液A按0.01-0.08%的比例进行加香;将提取香原料B制成溶液,以0.05-0.2%的比例进行加料。本发明方法简单,实施容易,能对卷烟产生良好的加香加料效果。

Description

神农香菊叶的提取方法及其提取物在卷烟中的应用
技术领域
本发明属于烟用香料技术领域,具体涉及一种从废弃的神农香菊叶中提取香精香料的方法,及其提取物在卷烟中的应用。
背景技术
神农香菊叶为菊科植物神农香菊Dendranthema indicum(L.)Des Monl.vararomaticum的干燥叶,“神农香菊”系菊科菊属(Dendranthema)的一个新变种,为神农架地区特有植物,具有平肝明目、清热解毒、散风降压的功效,民间作辛凉解表、清热药。因其具有特殊的浓郁香气,民间以其花、叶阴干作香囊。神农香菊花作为香原料已在卷烟中得到应用,但其叶一般废弃不用。对于神农香菊叶的开发研究,未见报道。
发明内容
针对现有技术的上述不足,本申请人要解决的技术问题是提供一种神农香菊叶的提取方法,从废物中提取了有用的宝物。本申请人要解决的另一技术问题是将提取物应用到卷烟中,使其产生良好的加香加料效果。
本发明的技术方案是:神农香菊叶的提取方法按以下步骤依次进行:
(1)将神农香菊叶粉碎成小于20目的粗粉;
(2)配制含有1~2%复合酶的pH为3.0~5.0的磷酸缓冲溶液,将神农香菊叶粗粉以1∶12的比例添加到上述缓冲溶液中,水温40~50℃,进行酶解3~5小时;
(3)将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,所得到的乙醇溶液即是神农香菊叶的提取液A;
(4)将提取挥发油的剩余混合料液过滤,滤出液90℃-100℃下加热挥发溶剂至干,得干浸膏;过滤残渣置于烘箱中低温烘干;
(5)将上述干浸膏与残渣合并,用其重量10~14倍量的60~95%乙醇作溶剂,对干浸膏和残渣回流提取2次,每次1.0~2.0小时,过滤,合并两次所得滤液,将滤液减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,80℃-90℃下干燥,所得干物质即为神农香菊叶的提取香原料B。
所述的复合酶由纤维素酶和果胶酶组成,复合酶中纤维素酶∶果胶酶=3∶1。所述的纤维素酶和果胶酶为工业生产酶。
用上述方法提取的神农香菊叶提取物的应用,其特别之处在于:将神农香菊叶的提取液A按0.01-0.08%的比例添加到配方烟丝中进行加香;将神农香菊叶的提取香原料B按现有技术的方法加热制成溶液,以0.05-0.2%的比例添加到烟叶中进行加料。
本发明方法简单,实施容易,将废弃的神农香菊叶子加以利用,并能对卷烟产生良好的加香加料效果,成本低廉,使用方便,是一种绿色生产的积极措施。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明的有关技术问题作进一步详细的描述。
本申请人通过研究发现,神农香菊叶的挥发油提取物和黄酮类提取物与其花具有相似的化学成分和香味特征,将其应用于卷烟中,可产生良好的加香加料效果,从而完成了本发明。本发明先用生物酶处理技术对神农香菊叶进行预处理,然后提取挥发油,再对其黄酮类化合物进行提取,选取了最佳工艺,充分提取了可用成分。本发明的方法简单实用,技术措施得当,充分提取了神农香菊叶中的可用成分挥发油提取物和黄酮类提取物。本发明的提取物具有与神农香菊花相似的化学成分和香味特征,将其应用于卷烟中,可产生良好的加香加料效果。
下面是本申请人提取工艺的几个实施例。
实施例1.
将神农香菊的花粉碎成小于20目的粗粉,用PH为3.5的磷酸缓冲溶液配制含有1.0%的复合酶溶液,纤维素酶∶果胶酶=3∶1;将粉碎成粗粉的神农香菊叶5千克以1∶12的比例添加该溶液,水温控制在40±0.5℃,进行酶解3.5小时;将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,得到提取液A;将剩余混合料液过滤,滤出液挥干,得干浸膏,残渣置于烘箱中低温烘干,干浸膏与残渣合并,用8倍量95%乙醇作溶剂,回流提取2次,每次提1.5小时,滤过,合并两次所得滤液,减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,干燥,即得提取香原料B;
实施例2.
将神农香菊的花粉碎成小于20目的粗粉,用PH为4.5的磷酸缓冲溶液配制含有1.2%的复合酶溶液,纤维素酶∶果胶酶=3∶1;将粉碎成粗粉的神农香菊叶5千克以1∶12的比例添加该溶液,水温控制在40±0.5℃,进行酶解5.0小时;将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,得到提取液A;将剩余混合料液过滤,滤出液挥干,得干浸膏,残渣置于烘箱中低温烘干,干浸膏与残渣合并,用12倍量95%乙醇作溶剂,回流提取2次,每次提1.0小时,滤过,合并两次所得滤液,减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,干燥,即得提取香原料B;
实施例3.
将神农香菊的花粉碎成小于20目的粗粉,用PH为5.0的磷酸缓冲溶液配制含有1.5%的复合酶溶液,纤维素酶∶果胶酶=3∶1;将粉碎成粗粉的神农香菊叶5千克以1∶12的比例添加该溶液,水温控制在40±0.5℃,进行酶解4.0小时;将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,得到提取液A;将剩余混合料液过滤,滤出液挥干,得干浸膏,残渣置于烘箱中低温烘干,干浸膏与残渣合并,用12倍量70%乙醇作溶剂,回流提取2次,每次提1.5小时,滤过,合并两次所得滤液,减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,干燥,即得提取香原料B;
实施例4.
将神农香菊的花粉碎成小于20目的粗粉,用PH为3.0的磷酸缓冲溶液配制含有2.0%的复合酶溶液,纤维素酶∶果胶酶=3∶1;将粉碎成粗粉的神农香菊叶5千克以1∶12的比例添加该溶液,水温控制在40±0.5℃,进行酶解3.0小时;将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,得到提取液A;将剩余混合料液过滤,滤出液挥干,残渣置于烘箱中低温烘干,干浸膏与残渣合并,用10倍量70%乙醇作溶剂,回流提取2次,每次提2.0小时,滤过,合并两次所得滤液,减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,干燥,即得提取香原料B;
实施例5.
将神农香菊的花粉碎成小于20目的粗粉,用PH为4.0的磷酸缓冲溶液配制含有1.8%的复合酶溶液,纤维素酶∶果胶酶=3∶1;将粉碎成粗粉的神农香菊叶5千克以1∶12的比例添加该溶液,水温控制在40±0.5℃,进行酶解4.0小时;将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,得到提取液A;将剩余混合料液过滤,滤出液挥干,得干浸膏,残渣置于烘箱中低温烘干,干浸膏与残渣合并,用10倍量60%乙醇作溶剂,回流提取2次,每次提1.5小时,滤过,合并两次所得滤液,减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,干燥,即得提取香原料B;
本申请人对神农香菊提取液A进行了分析测定,具体结果如下:
气质联用仪分析方法:分别取供试品溶液3μL,进行GC-MS分析,分析条件为:色谱柱:DB-WAX(30m×0.32mm×0.25μm)石英毛细管柱;程序升温:60℃,保持3分钟,先以3℃/分钟升温至120℃,再以1℃/分钟升温至140℃,保持3min,最后以8℃/分钟升温至240℃,保持5分钟;进样口温度250℃;载气:99.999%氦气;载气流速:1.2mL/min;分流比30∶1;溶剂延时3min。质谱条件:离子源:EI源;离子源温度:230℃;四级杆温度:150℃;电子能量:70eV;倍增管电压:1.2KV;接口温度:250℃;质量扫描范围30-450amu。
分析结果:通过HP MSD化学工作站检索NIST标准质谱图库,同时结合有关质谱图文献解析,寻找神农香菊叶挥发油中特征香成分。按各峰的质谱图经计算机质谱数据库检索,并按各峰的质谱裂片图与文献资料核对,确定了其中57个组分,其中有36种特征香成分与神农香菊花的一致(见表1)。
由表可知,神农香菊叶挥发性成分主要为单萜、倍半萜类及其含氧衍生物和脂肪族化合物等烟叶香气物质的重要前体物;另外芳樟醇具有似芫荽香气,增加烟气的木香与青香;松油醇是烟草中本身含有的制香物质,对卷烟的吸味有着重要的影响,具有松针香气;桉树脑是重要的烟草天然味香成分,可以赋予卷烟新鲜、樟脑样和胡椒样的吸味;丁香子酚是现在卷烟加香常用的香味成分,赋予卷烟辛甜气息;这些成分与香气前提物质共同构成了提取液A的特征香气。
表1提取液A中与神农香菊花挥发油一致的成分表
  编号   化合物名称   化学式
  1   α-Phellandrene,α-水芹烯   C10H16
  编号   化合物名称   化学式
  2   cis-Linalool oxide,顺-芳樟醇氧化物   C10H18O2
  3   3,7-dimethyl-1,6-Octadien-3-ol,芳樟醇   C10H18O
  4   Verbenone,马鞭草烯酮   C10H14O
  5   Spathulenol,匙叶桉油烯醇   C15H24O
6   2,2’-methylenebis[6-(1,1-dimethylethyl)-4-methyl-Phenol,2,2’-二亚甲基二[6-(1,1-二甲基乙基)-4-甲基-苯酚 C23H32O2
  7   α-Terpineol,α-松油醇   C10H18O
  8   n-Decanoic acid,正癸酸   C10H20O2
  9   n-Hexadecanoic acid,十六烷酸   C16H32O2
  10   cis-Linaloloxide,顺-芳樟醇氧化物   C10H18O2
  11   4-Acetyl-1-methylcyclohexene,4-乙酰基-1-甲基-环己烯   C9H14O
  12   3-Methyl-4-isopropylphenol,3-甲基-4-异丙基苯酚   C10H14O
  13   Eugenol,丁子香酚   C10H12O2
  14   Caryophyllene,石竹烯   C15H24
15   7,11-dimethyl-3-methylene-1,6,10-Dodecatriene,7,11-二甲基-3-亚甲基-1,6,10-十二碳三烯 C15H24
  16   γ-Elemene,γ-榄烯   C15H24
  17   7-Hexadecyne,7-十六炔   C16H30
18   9,12,15-Octadecatrien-1-ol,9,12,15-十八烷三亚乙基四胺-1醇 C18H32O
  编号   化合物名称   化学式
  19   Hexadecane,十六烷   C16H34
  20   Nonadecane,十九烷   C19H40
  21   Butanoic acid-2-methyl-propyl ester,丁酸-2-甲基丙酯   C8H16O2
  22   Benzaldehyde,苯甲醛   C7H6O
  23   Myrcene,月桂烯   C10H16
  24   1-Octen-3-ol,1-辛烯-3-醇   C8H16O
  25   β-Phellandrene,β-水芹烯   C8H16
  26   Eucalyptol,桉树脑   C10H18O
  27   β-ocimene,β-罗勒烯   C10H16
  28   cis-Bisabolene epoxide,顺-环氧红没药烯   C15H24O
  29   γ-Terpinene,γ-松油烯   C10H16
  30   (+)-4-Carene,(+)-4-蒈烯   C10H16
  31   2,4-Decadienal,2,4-癸二烯醛   C10H16O
32   2,6,6,9-tetramethyl-tricyclo[5.4.0.0(2,8)]-undec-9-ene,2,6,6,9-四甲基-三环[5.4.0.0(2.8)]-十一碳-9-烯 C15H24
  33   Methyl cinnamate,肉桂酸甲酯   C10H10O2
  34   β-sesquiphellandrene,β-倍半水芹烯   C15H21
  35   Thujopsene,罗汉柏烯   C15H24
  36   β-Humulene,β-律草烯   C15H24
申请人对提取物B进行了分析测定,具体结果如下:
浸膏得率的测定:精密量取供试品溶液20mL,至干燥至恒重的蒸发皿上,于水浴上蒸干,在105℃干燥3h,移至干燥器中冷却1h,迅速称定重量,计算浸膏得率。
有效成分含量的测定:总黄酮的测定方法参照《中国药典》2005年版一部附录VA之紫外-可见分光光度法。
结果分析:以干浸膏得率为考察指标,影响提取效果的因素顺序为:乙醇浓度>乙醇用量>回流时间。经方差分析,乙醇浓度对干浸膏得率有显著性影响。以总黄酮得率为考察指标,影响提取效果的因素顺序为:乙醇浓度>乙醇用量>回流时间。经方差分析,乙醇浓度对总黄酮得率有显著性影响。神农香菊叶(除油)总黄酮提取物的最佳提取工艺为:用10倍量95%乙醇作溶剂,回流提取2次,每次1.5小时,在最佳工艺条件下神农香菊(除油)总黄酮提取物的浸膏得率为9.30±0.05%,总黄酮含量为4.50±0.21%,在相同条件下,我们对神农香菊花进行提取,其浸膏得率为14.10±0.05%,总黄酮含量为6.50±0.20%,由此可见,神农香菊叶的浸膏得率和提取物中总黄酮的含量比较接近神农香菊,如能对神农香菊叶进行提取利用,可大大降低神农香菊烟用香原料的成本。
本申请人用中档空白(未加料加香)烟丝,采用提取液A和B组合应用加香加料,并对样品卷烟进行了评吸对比实验。空白卷烟是用同样方式处理的加入等量的稀释溶剂的卷烟,表上所标示的施加量是空白卷烟和本发明的烟用提取物均采用的加香或者加料的比例。本实验方案中只是列举单独使用的效果,还可根据具体的烟丝配方进行两种提取物的组合应用。
根据评吸结果,提取液A在表现淡雅风格方面及柔和烟气、增加顺畅感、改善口感方面有比较明显效果,能与卷烟本草香互相提携,并且其用量低,但用量到0.08%后,香气有所压抑。适合用量0.01-0.08%。
表2、提取液A在卷烟中的应用
Figure G2008101975376D0000071
表3、提取物B在卷烟中的应用
Figure G2008101975376D0000081
根据评吸结果,可以看出提取物B在表现淡雅风格方面不突出,对柔和烟气、增加顺畅感、改善口感方面效果比较明显,但最大用量到0.5%后,香气有所压抑。适合用量0.05-0.2%。
同时,我们对相同条件下提取的神农香菊花的提取物也进行了感官评吸,根据评吸结果,花的提取液A在表现淡雅风格方面突出,对柔和烟气、增加顺畅感、改善口感方面有比较明显效果,能与卷烟本草香互相提携;而花的提取物B具有增香效果,同时在烟气中能较完美的揉合神农香菊所独具的特殊香气,赋予卷烟淡雅风格。由此可见,神农香菊的叶和花的提取物不仅在成分上有大致相同之处,在卷烟中应用后的感官评价结果也有相同之处,它们都能对卷烟产生良好的评吸效果,如增香、柔和烟气、改善口感等,因此,神农香菊叶的提取物在卷烟中的应用也极具开发价值。

Claims (4)

1.一种神农香菊叶的提取方法,其特征在于所述的提取方法按以下步骤依次进行:
(1)将神农香菊叶粉碎成小于20目的粗粉;
(2)配制含有1~2%复合酶的pH为3.0~5.0的磷酸缓冲溶液,将神农香菊叶粗粉以1∶12的比例添加到上述缓冲溶液中,水温40~50℃,进行酶解3~5小时;
(3)将酶解后的神农香菊叶混合料液进行水蒸汽蒸馏提取挥发油至完全,得到黄色透明油状物,将其溶解到100倍量的75%乙醇中,所得到的乙醇溶液即是神农香菊叶的提取液A;
(4)将提取挥发油的剩余混合料液过滤,滤出液90℃-100℃下加热挥发溶剂至干,得干浸膏;过滤残渣置于烘箱中低温烘干;
(5)将上述干浸膏与残渣合并,用其重量10~14倍量的60~95%乙醇作溶剂,对干浸膏和残渣回流提取2次,每次1.0~2.0小时,过滤,合并两次所得滤液,将滤液减压回收乙醇至小体积,浓缩至稠膏状,80℃-90℃下干燥,所得到的干物质即为神农香菊叶的提取香原料B。
2.根据权利要求1所述的神农香菊叶的提取方法,其特征在于:复合酶由纤维素酶和果胶酶组成,复合酶中纤维素酶∶果胶酶=3∶1。
3.根据权利要求1所述的神农香菊叶的提取方法,其特征在于:所述的纤维素酶和果胶酶为工业生产酶。
4.一种用权利要求1方法提取的神农香菊叶提取物在卷烟中的应用,其特征在于:将神农香菊叶的提取液A按0.01-0.08%的比例添加到配方烟丝中进行加香;将神农香菊叶的提取香原料B按现有技术的方法加热制成溶液,以0.05-0.2%的比例添加到烟叶中进行加料。
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