CN101687634A - 方法 - Google Patents

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Abstract

由烃原料制造浓缩形式的二氧化碳和电的方法，所述方法包括下列步骤：a)将包含空气和任选蒸汽的空气进料流和包含甲烷和任选氢和/或蒸汽的燃料进料流引入用于制造合成气的自热反应器单元(ATR)，其中(i)该燃料进料流的温度为350至700℃，和(ii)空气进料流中所含的氧与燃料进料流中的碳(在烃中)的摩尔比为0.45∶1至0.85∶1，优选0.6∶1至0.7∶1；b)从ATR中提取包含甲烷、氢、一氧化碳、二氧化碳、氮和任选蒸汽的合成气流，并使该合成气流与用于制造蒸汽的水流热交换，并随后使该合成气流与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换；c)如果必要，在将至少一部分合成气流送往变换炉单元之前向该合成气流中引入蒸汽，其中该合成气与蒸汽反应产生附加的二氧化碳和氢；d)从变换炉单元中提取变换气流并使该变换气流与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流、用于制造蒸汽的水、和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换；e)将该变换气流送往二氧化碳分离单元以将浓缩二氧化碳流与包含氢和氮的氢流分离；f)在燃气轮机中燃烧至少一部分氢流，其中该燃气轮机驱动发电机，由此发电，且其中该氢流的燃烧产生废气。

Description

方法
本发明涉及由烃原料制造浓缩形式的二氧化碳和电的方法，特别是经由注入井将浓缩二氧化碳注入含烃的地层以便将烃置换到相联生产井的方法。
在与重整装置集成的联合循环发电装置中发电是已知的，其中燃气轮机以含氢气体为燃料。因此，国际专利申请号WO 00/03126涉及由烃原料制造电能、蒸汽和浓缩形式的二氧化碳的方法，包括在气动自热反应器单元(ATR)中形成合成气；热交换形成的合成气并由此制造蒸汽，在CO转换反应器单元和二氧化碳分离器单元中处理至少一部分合成气以形成浓缩二氧化碳和含氢气体，该含氢气体至少部分在联合循环燃气轮机中燃烧以产生电能；且其中将来自所述涡轮机单元的空气供应给ATR单元，来自燃气轮机的废气热交换以产生蒸汽，其与上游生成的蒸汽一起用在蒸汽轮机中以产生基本不含CO2的电能。
本发明提供了生成浓缩形式的二氧化碳和电的替代方法。相应地，本发明涉及由烃原料制造浓缩形式的二氧化碳和电的方法，所述方法包括下列步骤：
a)将包含空气和任选蒸汽的空气进料流和包含甲烷和任选氢和/或蒸汽的燃料进料流引入用于制造合成气的自热反应器单元(ATR)，其中(i)该燃料进料流的温度为350至700℃，和(ii)空气进料流中所含的氧与燃料进料流中的碳(在烃中)的摩尔比为0.45∶1至0.85∶1；
b)从ATR中提取包含甲烷、氢、一氧化碳、二氧化碳、氮和任选蒸汽的合成气流，并使该合成气流与用于制造蒸汽的水流热交换，并随后使该合成气流与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换；
c)如果必要，在将至少一部分合成气流送往变换炉单元之前向该合成气流中引入蒸汽，其中该合成气与蒸汽反应产生附加的二氧化碳和氢；
d)从变换炉单元中提取变换气流并使该变换气流与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流、用于制造蒸汽的水、和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换；
e)将该变换气流送往二氧化碳分离单元以将浓缩二氧化碳流与包含氢和氮的氢流分离；
f)在燃气轮机中燃烧至少一部分氢流，其中该燃气轮机驱动发电机，由此发电，且其中该氢流的燃烧产生废气。
任选地，可以将步骤(b)和/或(d)中生成的任何过热蒸汽供应给蒸汽轮机，其驱动发电机由此产生额外电力。步骤(b)和/或(d)中生成的过热蒸汽也可用于驱动机械工艺设备，如泵和/或压缩机，用于加热燃料进料流，为二氧化碳分离单元提供能量，为浓缩二氧化碳流脱水提供能量，或该蒸汽可以输出给外部工艺操作(duty)。这些用途可代替使用该蒸汽发电的用途或与后一用途一起使用。
步骤(f)中在燃气轮机中的氢流燃烧产生废气。任选地，来自燃气轮机的废气可以与步骤(b)中制成的蒸汽和/或与步骤(d)中制成的任何蒸汽热交换以制造过热蒸汽。任选地，该废气也可以与水热交换以制造蒸汽且生成的蒸汽可进一步用该废气加热以制造过热蒸汽。通过与该废气热交换而生成的过热蒸汽可用于一个或多个用途，包括向蒸汽轮机供应蒸汽以产生额外电力，使用该蒸汽驱动机械工艺设备如泵和/或压缩机，使用该蒸汽加热燃料进料流，使用该蒸汽为二氧化碳分离单元提供能量，使用该蒸汽为浓缩二氧化碳流脱水提供能量，或将该蒸汽输出给外部工艺操作。
因此，本发明的方法涉及将鼓气/气动的自热重整器(ATR)与联合循环发电装置集成。联合循环发电装置在本文中是指具有至少一个驱动发电机的燃气轮机和任选至少一个驱动附加发电机的蒸汽轮机的发电装置。
据设想，燃料进料流可包含一种或多种选自具有两个或更多碳原子的重质烃(下文称作C2+烃)、二氧化碳、氮和一氧化碳的附加气态组分。
空气进料流中所含的氧与燃料进料流中的碳(在烃中)的摩尔比为0.45∶1至0.85∶1，优选0.6∶1至0.7∶1。该氧/碳摩尔比涉及空气进料流中所含的氧(O2)和燃料进料流的烃中的碳(不包括燃料进料流中存在的任何二氧化碳和/或一氧化碳中的碳)。
任选地，引入ATR的燃料进料流包含蒸汽。通常，引入ATR的燃料进料流中的蒸汽与碳(在烃中)的摩尔比为最多3∶1，优选最多2.5∶1。优选地，燃料进料流中的蒸汽与碳(在烃中)的摩尔比为0∶1至3∶1，优选0.3∶1至3∶1，特别是1∶1至2.5∶1。该蒸汽/碳摩尔比基于燃料进料流的烃中的碳，不包括燃料进料流中存在的任何二氧化碳和/或一氧化碳中的碳。在工艺流中存在蒸汽的情况下，摩尔％基于所述流的总湿摩尔流率的％。
空气进料流任选包含蒸汽。该空气进料流中的蒸汽量优选为最多10摩尔％，特别是最多1摩尔％。在空气进料流中也存在蒸汽的情况下，优选调节燃料进料流中所含的蒸汽量以使ATR入口处蒸汽与碳(在烃中)的摩尔比为0.3∶1至3∶1(基于空气进料流和燃料进料流中蒸汽的总摩尔数)。
引入ATR的燃料进料流任选包含氢。由于氢有助于燃料进料流被空气进料流中所含的氧引燃，燃料进料流中氢的存在是有利的。通常，燃料进料流中氢的量为0至20摩尔％，优选2至20摩尔％。
据设想，空气进料流和燃料进料流可以分别引入ATR。空气进料流和燃料进料流引入ATR的相对速率使得空气进料流中所含的氧(O2)与燃料进料流中的碳(在烃中)的摩尔比为0.45∶1至0.85∶1，优选0.6∶1至0.7∶1。
燃料进料流在350至700℃，优选400至650℃，特别是425至620℃的温度下引入ATR。优选通过燃料进料流或燃料进料流前体(如烃原料和/或预重整器进料流)与步骤(b)中形成的合成气流和/或步骤(d)中形成的变换气流和/或与蒸汽流热交换，将该燃料进料流加热至所需温度。但是，在高于600℃的温度下将燃料进料流引入ATR的情况下，可能优选使用外部加热器提高该燃料进料流的温度。但是，本发明不排除通过与来自燃气轮机的废气热交换来提高该燃料进料流的温度。
优选地，空气进料流在200℃至730℃，通常250至600℃，特别是450至550℃的温度下引入ATR。优选地，可以通过与来自燃气轮机的废气热交换来将空气进料流加热至所需温度。但是，本发明不排除用步骤(b)中的合成气流或步骤(d)中的变换气流将该空气进料流加热至所需温度。
通常，通过使包含烃原料和蒸汽的预重整器进料流穿过含有预重整催化剂的预重整器来制造燃料进料流，从而获得包含甲烷、氢、一氧化碳、二氧化碳和蒸汽的燃料进料流。如果需要，可以提高该燃料进料流的氢含量。这可以通过多步预重整、通过使用高预重整器入口温度或通过将氢再循环到燃料进料流中来实现。例如，步骤(e)中生成的一部分氢流可以再循环到烃原料或预重整器进料流(在预重整器上游)中，或再循环到预重整流(在预重整器下游)中。
烃原料可以选自天然气、液化石油气(LPG)和各种石油馏出物(例如石脑油)，优选天然气。
在烃原料是含有低量C2+烃的稀天然气的情况下，不需要预重整该稀天然气。因此，该稀天然气可直接用作ATR的燃料进料流。任选地，该稀天然气可以与步骤(e)中形成的一部分氢流混合，由此产生含有优选2至20摩尔％氢的燃料进料流。任选可以将蒸汽以最多3∶1，优选1∶1至2.5∶1的蒸汽与碳(在烃中)摩尔比添加到燃料进料流。但是，本发明不排除稀天然气的预重整。
在烃原料是含有大量C2+烃(例如，乙烷、丙烷和丁烷)的天然气时，优选将天然气原料和蒸汽引入位于ATR上游的预重整器。合适地，在预重整器入口处，预重整器进料流中蒸汽与碳(在烃中)的摩尔比为0.5∶1至2.5∶1。在ATR上游具有预重整器的优点在于，离开预重整器的预重整流具有降低的C2+烃含量和提高的氢含量。在天然气原料中存在足够大量的C2+烃的情况下，预重整流的氢含量可能在对燃料进料流而言优选的2至20摩尔％的范围内。但是，如果预重整流的氢含量小于燃料进料流的优选范围，可以使步骤(e)中形成的一部分氢流再循环到天然气原料和/或预重整进料流(在预重整器上游)中和/或再循环到预重整流(在预重整器下游)中以产生燃料进料流。
在烃原料是石油馏出物(例如石脑油)的情况下，必须使包含石油馏出物和蒸汽的预重整器进料流通过预重整器(安置在ATR之前)，其中预重整催化剂将预重整器进料流中的基本所有C2+烃都转化成甲烷、氢、一氧化碳和二氧化碳。合适地，在预重整器入口处的预重整器进料流中蒸汽与碳(在烃中)的摩尔比为至少1.0∶1，优选1.0∶1至4.5∶1，特别是1.0∶1至3.0∶1。据设想，在烃原料是石油馏出物的情况下，预重整流的氢含量可能在燃料进料流的优选范围内(2至20摩尔％氢)。但是，如果预重整流的氢含量小于燃料进料流的优选范围，可以使步骤(e)中形成的一部分氢流再循环到烃原料和/或预重整进料流(在预重整器上游)中和/或再循环到预重整流(在预重整器下游)中以产生燃料进料流。相应地，含有预重整催化剂的预重整器提高了烃原料方面的灵活性。
优选在ATR和预重整器(如果存在)上游提供包含氢化器和脱硫器的脱硫单元以从烃原料(天然气、LPG或石油馏出物)中除去含硫化合物。通常，通过在氢化器中在加氢脱硫催化剂上在升高的温度下用氢还原，将含硫化合物转化成硫化氢。合适地，氢化器的氢进料是步骤(e)中形成的氢流的次要部分。将足够的氢进给到氢化器中以确保烃原料中所含的基本所有有机硫化合物在加氢脱硫催化剂上转化成硫化氢。然后在脱硫器中用吸附剂(通常氧化锌)从烃原料中除去硫化氢。当燃料进料流的至少一部分氢含量来自步骤(e)中形成的氢流时，再循环到氢化器中的氢量优选足够高以使燃料进料流含有2至20摩尔％的优选氢量。但是，也设想到，可以使步骤(e)中制成的一部分氢流再循环到在脱硫单元下游的经脱硫的烃原料中以确保该燃料进料流含有优选氢量。在存在预重整器的情况下，优选将步骤(e)中制成的一部分氢流再循环到预重整流中(在预重整器下游)。因此，步骤(e)中形成的一部分氢流可以既在脱硫单元上游又在脱硫单元下游再循环。
通常，通过与步骤(b)中形成的合成气流和/或与步骤(d)中形成的变换气流和/或与蒸汽热交换，将引入脱硫单元的烃原料(天然气、LPG或石油馏出物)加热到180至420℃，例如230℃的温度。如果在氢化反应器中使用低温加氢脱硫催化剂，例如镍钼氧化物加氢脱硫催化剂，可以将烃原料在不进一步加热的情况下送入脱硫单元的氢化器。
在ATR上游安置含预重整催化剂的预重整器且烃原料是天然气的情况下，预重整反应是吸热的并造成30至100℃的经过预重整器的典型温降，该温降取决于预重整器入口温度。因此优选将送入预重整器的预重整器进料流(经脱硫的天然气原料和蒸汽的混合物)加热至400至650℃，更优选500至600℃的温度以使离开预重整器的燃料进料流在400至570℃的优选温度范围内。通常，天然气原料在脱硫之前的预热和送入预重整器的预重整器进料流(经脱硫的天然气原料和蒸汽的混合物)的预热都通过与步骤(b)中形成的合成气流和/或与步骤(d)中形成的变换气流和/或与蒸汽的热交换实现。如上所述，在要将预重整器进料流加热至超过600℃的温度时，可以方便地使用外部加热器，至少用于最终预热阶段。但是，本发明不排除通过与燃气轮机废气热交换来提高预重整器进料流的温度。
在ATR上游安置含预重整催化剂的预重整器且烃原料是气态石油馏出物(例如石脑油)的情况下，预重整反应可能变成放热的，这造成通常40至60℃的经过预重整器的升温。这种升温有助于燃料进料流加热至350至700℃的所需温度。
自热反应器(ATR)是气动反应器。合适地，进入ATR的空气进料流在独立压缩机中压缩。优选在多级空气压缩机，例如具有4至8级，优选6级的压缩机中压缩空气。如上所述，可以任选以最多10摩尔％，特别是最多1摩尔％的量向该空气中加入蒸汽。但是，在燃气轮机的空气压缩机出口提取用于ATR的工艺空气并将空气排放流压力提高到所需ATR注射压力可能是有利的。
自热重整器中的反应造成穿过自热重整器的显著升温。通常，在重整平衡下离开ATR的合成气流处于800℃至1000℃，例如大约900℃的温度，并且可以通过与水热交换来冷却。优选地，通过在废热锅炉中与高压水流热交换来冷却该合成气，由此产生高压(HP)蒸汽。该合成气流优选在预重整器进料加热器中用经脱硫的烃原料进一步冷却。最后，该合成气流的残留热能优选用于在热交换器，通常废热锅炉中产生附加HP蒸汽。因此，可能有两个废热锅炉与ATR相联。优选地，HP蒸汽的压力为35至200barg，优选50至150barg。通常，HP蒸汽是饱和HP蒸汽。合适地，通过与来自燃气轮机的废气热交换，进一步加热来自废热锅炉的HP蒸汽以产生过热高压蒸汽。通常，该过热HP蒸汽在450至600℃的温度下。通常，随后将该过热HP蒸汽送往发电装置的蒸汽轮机。优选地，发电装置的蒸汽轮机是多级蒸汽轮机，并将过热高压蒸汽送往蒸汽轮机的高压(第一)级。
进料到预重整器中的蒸汽可以是来自蒸汽轮机的蒸汽废气流或通过水与来自燃气轮机的废气热交换而生成的蒸汽，由此将预重整器与联合循环发电装置进一步整合。优选地，蒸汽在预重整器上游引入经脱硫的烃原料中。据设想，该蒸汽可以是中压(MP)蒸汽，在这种情况下，优选从多级蒸汽轮机的第一级的废气中提取MP蒸汽。
在变换炉单元中处理来自步骤(b)的至少一部分冷却合成气，在此根据水煤气变换反应(WGSR)在变换催化剂上将一氧化碳转化成二氧化碳
CO+H2O→CO2+H2
合适地，在预重整器上游，将过量蒸汽，优选MP蒸汽添加到经脱硫的烃原料中以向水煤气变换反应供应足量蒸汽。或者，可以在将该合成气流引入变换炉单元之前将蒸汽(优选MP蒸汽)引入来自步骤(b)的冷却合成气流。
该变换炉单元可以是含有变换催化剂的单个变换反应器。但是，该变换炉单元优选包含含高温变换催化剂的高温变换反应器和含低温变换催化剂的低温变换反应器。
该水煤气变换反应是放热的并造成穿过变换炉单元的显著升温。相应地，连续取出一部分变换气流并通过与一个或多个工艺流热交换来冷却该流体，由此可以冷却该变换炉单元。在该变换炉单元包含高温变换反应器和低温变换反应器的情况下，离开高温变换反应器的工艺气体通常在两个步骤中冷却。在第一冷却步骤中，高温变换反应热可用于产生高压(HP)蒸汽，例如，在高温变换废热锅炉中通过与锅炉给水热交换来产生高压(HP)蒸汽。在第二冷却步骤中，离开废热锅炉的冷却气体可以在进入低温变换炉之前用选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流和蒸汽(用于生成过热蒸汽)的工艺流进一步冷却。离开低温变换反应器的变换气流优选通过与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、空气进料流和锅炉给水的至少一种工艺流热交换来冷却。
该变换气流主要包含氢、氮、二氧化碳和蒸汽。通常，该变换气流还含有次要量的一氧化碳和甲烷。由于蒸汽的存在，从冷却的变换气流中冷凝出水相(冷凝物)，其必须与该变换气流分离。通常，该冷凝物在冷凝物罐中与冷却的变换气流分离。该变换气流可随后用选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、空气进料流和氢流的至少一种工艺流进一步冷却以便从该变换气流中进一步冷凝出冷凝物并在另一冷凝物罐中除去。分离出的冷凝物可送往汽提塔或饱和器系统以除去挥发性杂质，特别是氨、氰化氢和二氧化碳。在将分离出的冷凝物送往汽提塔的情况下，通常在汽提塔的中间位置引入蒸汽，从汽提塔塔顶提取蒸气流(包含蒸汽和挥发性杂质)，并从该汽提塔底部除去冷凝物流。合适地，该蒸气流用作预重整器(如果存在)或ATR用的蒸汽。使用来自汽提塔的塔顶馏出物作为预重整器用的蒸汽的优点在于，将挥发性杂质送回ATR和变换炉单元。相应地，氨、甲醇和氰化氢的浓度在ATR和该变换炉单元中至少部分再平衡，由此防止这些污染物的积聚。通常，引入汽提塔的蒸汽是MP蒸汽。
在除去冷凝物后，将该变换气流送往CO2脱除单元以形成浓缩二氧化碳流和氢流。合适的CO2脱除单元包括使用膜将氢流与浓缩二氧化碳流分离的单元或使用物理或化学吸收溶剂的包含CO2吸收器和CO2解吸器的单元。
该浓缩二氧化碳流优选包含至少98％CO2(基于干基)，其余部分主要是氢。通常，氢气流可能包含痕量碳氧化物(CO和CO2)和甲烷，例如按摩尔计少于500ppm。
优选将该浓缩CO2流脱水以降低其水含量，从而使脱水CO2流在浓缩CO2流的运输压力下具有大约-10℃的露点，由此确保液体(水)不会从浓缩CO2流中冷凝出来。通常，该浓缩CO2流在20至60barg的压力下脱水。合适地，在抽吸分离罐中降低该浓缩CO2流的水含量。然后将该浓缩CO2流压缩并将该压缩CO2流送过至少一个脱水床(由例如分子筛或硅胶形成)或送过二醇(glycol)脱水单元(例如三乙二醇脱水单元)以再进一步降低水含量。
优选将该脱水的浓缩CO2流压缩并输往管道以转移到油田或气田的接收装置，在此该浓缩CO2流用作该油田或气田中的注入气。该浓缩CO2流在注入含烃地层之前进一步压缩至高于该油田或气田的含烃地层的压力。注入的CO2将烃置换到相联生产井中以提高从中回收烃的量。如果在生产井中与烃一起产生任何二氧化碳，该二氧化碳可以与烃分离以再注入含烃地层。也设想到，可以将二氧化碳注入其它地层(例如，衰竭的含烃地层或蓄水层)或注入地下储槽以储存在此。据设想，二氧化碳可以无限期储存在地层或地下储槽中。
本发明的方法的优点在于，该合成气流和因此氢流具有相对较高的氮含量。相应地，氢可被氮充分稀释以致不要求用水稀释氢流以控制燃气轮机废气中的NOx含量。这是有利的，因为其能够消除作为氢流的附加稀释剂的水或蒸汽。但是，本发明不排除在氢流中存在水。合适地，废气中NOx的含量小于60ppm，优选小于25ppm。优选地，该氢流含有35至65体积％氢，更优选45至60体积％氢，例如48至52体积％氢。据设想，该氢流可以包含痕量碳氧化物(CO和CO2)和甲烷。
如上所述，任选地，该来自燃气轮机的废气可以与步骤(b)中制成的蒸汽和/或步骤(d)中制成的任何蒸汽热交换以制造过热蒸汽。由此生成的过热蒸汽可随后送往驱动发电机的蒸汽轮机，由此进一步发电。此外，如上所述，该废气可以与ATR的空气进料热交换。优选地，该废气与至少一个附加工艺流热交换以从该废气中提取最大量的热。因此，该废气可以与进入ATR的废热锅炉的锅炉给水和/或与进入变换炉单元的废热锅炉的锅炉给水热交换。合适地，通过与该废气热交换，将进入废热锅炉的锅炉给水加热到至少250℃的温度，例如300℃。但是，应该将锅炉给水的温度保持在低于其在所选进料压力下的饱和温度。通常，该锅炉给水在相对高压下，例如大约140barg。为安全起见，该废气优选不与烃原料或燃料进料流热交换。
合适地，各种工艺流在位于燃气轮机下游的热回收单元中与该废气热交换。任选地，通过为热回收单元提供后燃烧系统，例如后燃烧炉，提高燃气轮机废气的温度。合适地，向后燃烧炉中加入步骤(e)中制成的一部分氢流并在该炉中使用该废气中所含的残留氧燃烧该氢。合适地，该废气的温度在该后燃烧系统中升到500至800℃。
通常，热回收单元是热回收和蒸汽发生器单元(HRSG)，其产生和过热附加蒸汽以用在该蒸汽轮机和本发明集成工艺中的其它地方。因此，除了过热步骤(b)中生成的蒸汽和/或步骤(d)中生成的任何蒸汽和除了加热任何工艺流如空气进料流和进入废热锅炉的高压水进料外，该HRSG还能够产生高压(HP)蒸汽、中压(MP)蒸汽和低压(LP)蒸汽，并且能够过热这些蒸汽流。该HRSG还能够再热作为来自多级蒸汽轮机的高压级的废气流制成的MP蒸汽。
该HRSG带有多个加热盘管，各种工艺流与该废气(任选地，后燃烧废气)呈热交换关系地通过这些加热盘管。通常，在HRSG中可以以下列次序布置用于制造和过热HP、MP和LP蒸汽和用于加热锅炉给水的加热盘管，从最接近HRSG的废气入口的盘管开始：
1.并联的HP蒸汽过热器盘管和MP蒸汽再热器盘管(第二段)(距HRSG入口相同距离)；
2.MP蒸汽再热器盘管(第一段)；
3.HP过热器盘管(第一段)；
4.HP蒸汽发生器盘管；
5.MP蒸汽过热器盘管；
6.锅炉给水高压预热器盘管(第二级)；
7.MP蒸汽发生器盘管；
8.LP蒸汽过热器盘管；
9.并联的锅炉给水中压预热器盘管和锅炉给水预热器盘管(第一阶段)(距HRSG入口相同距离)；
10.LP蒸汽发生器盘管。
本领域技术人员会理解，该废气在与各种工艺流热交换时逐渐冷却。本领域技术人员也会理解，也可以改变盘管次序，只要该HRSG能够将工艺流加热至它们的所需温度和能够产生在三个不同压力水平下的过热蒸汽(HP、MP和LP蒸汽)。
优选地，在HRSG中制成的过热HP蒸汽在80至200barg的压力和450至600℃的温度下。
优选地，在HRSG中生成的过热MP蒸汽在25至50barg的压力和300至400℃的温度下。
优选地，在HRSG中生成的过热LP蒸汽在2至10barg的压力和200至300℃的温度下。
将冷却废气通过烟囱从HRSG排放到大气中。优选地，该烟囱带有用于监测例如冷却废气的NOx含量的连续排放监测系统。
通常，在HRSG中生成和过热的HP蒸汽与来自废热锅炉的HP蒸汽(其在HRSG中过热)混合，并将合并的过热HP蒸汽送往蒸汽轮机的HP级。通常，将来自蒸汽轮机高压级的MP蒸汽废气的第一部分进给到HRSG的MP再热器盘管，然后将再热MP蒸汽输送到蒸汽轮机的中压级(中间级)。通常，来自蒸汽轮机高压级的MP蒸汽废气的第二部分用作用于燃料进料流的重整和变换的MP蒸汽并任选从该工艺冷凝物中汽提杂质(见上文)。任选地，可以使用来自蒸汽轮机高压级的MP蒸汽废气的第三部分为燃料进料流或在GT中燃烧的氢流提供加热操作(duty)。
当本发明的方法的CO2脱除单元是CO2吸收器和CO2解吸器时，在CO2解吸器中使用HRSG中生成的次要部分的LP蒸汽作为再沸蒸汽以从吸附剂中汽提出CO2。但是，主要部分的LP蒸汽在HRSG中过热并输往蒸汽轮机的低压级(最终阶段)。
参照图1进一步描述本发明。
图1显示了气动ATR的流程图。在整个下列描述中，在根据本发明进行的方法的各个阶段给出温度和压力的实例。但是，应该认识到，这些温度和压力仅是该装置内的预期条件的示例，且实际值可以在不背离本发明的情况下针对任何特定方法改变。
加压天然气原料1通过与变换气流(下述)和任选与过热中压(MP)蒸汽流(下文描述但未标示)热交换而加热至380℃。将氢流2(下述)添加到加压天然气原料1中且所得混合流3在送往包含氢化器(未标示)和脱硫器(未标示)的脱硫单元4之前预热。在氢化器中，通过在加氢脱硫催化剂上用氢还原，将任何有机硫化合物(硫醇)转化成硫化氢。然后在脱硫器中通过吸收在氧化锌吸收剂上，从该天然气原料中除去硫化氢。从脱硫单元4中提取脱硫的天然气原料5。将蒸汽引入脱硫的天然气原料5中，由此产生预重整器进料流8。从蒸汽轮机6中提取蒸汽作为中压(MP)流出物并经由管道7引入脱硫烃流5中。将该预重整器进料流8在至少560℃的温度下引入预重整器9，在此通过在预重整催化剂上与蒸汽反应，将该天然气进料中所含的至少一部分甲烷和至少一部分任何C2+烃转化成氢和一氧化碳。预重整(部分重整)流10在530℃的温度下离开预重整器9并充当自热重整器(ATR)11的燃料进料流。也向ATR 11中加入加热的压缩空气流12(任选包含最多10摩尔％蒸汽，特别是最多1摩尔％蒸汽)以引发燃料进料流重整成合成气(基本由氢、一氧化碳、二氧化碳和蒸汽构成的混合物)。控制燃料进料流和空气进料流的进料速率以使空气进料流中所含的氧(O2)与燃料进料流中的碳(在烃中)的摩尔比为大约0.65∶1。该空气进料流12由压缩机13供应并通过与后燃烧废气16呈热交换关系地穿过燃气轮机15的热回收和蒸汽发生器(HRSG)14而被加热。
合成气流17离开ATR 11并在废热锅炉(蒸汽发生器)18中通过与锅炉给水流19热交换来冷却。该锅炉给水流19通过与后燃烧废气16呈热交换关系地穿过燃气轮机15的热回收和蒸汽发生器14而被预热并在310℃的温度下引入废热锅炉18，其中锅炉给水流的压力高到足以使锅炉给水呈液态。在315℃的温度下从废热锅炉18中提取高压蒸汽并经由管道20送往HRSG 14，在此高压蒸汽通过与来自燃气轮机15的后燃烧废气呈热交换关系地穿过HRSG 14的加热盘管而被过热至480℃。所得过热高压蒸汽经由管道21送往驱动发电机22的蒸汽轮机6。
冷却的合成气流23离开废热锅炉，且该冷却合成气流中的残留热能被用于预热预重整器进料流8，优选在热交换器23a中预热，并用于产生额外HP蒸汽(未标示)。然后将冷却的合成气流送往包含高温变换反应器(未标示)和低温变换反应器(未标示)的变换炉单元24，在此在水煤气变换催化剂上使一氧化碳与水反应产生二氧化碳和氢。部分变换气流离开高温变换反应器，且该部分变换气流中的热能被用于在废热锅炉(未标示)中产生更多高压(HP)蒸汽和用于预热锅炉给水(未标示)。然后将该冷却的部分变换气流送往低温变换反应器。从低温变换反应器中提取包含氢、蒸汽、氮和二氧化碳的变换气流25。与该变换气流相结合的热能被用于在热交换器25a中加热天然气原料1、送入燃气轮机的氢流和任选锅炉给水。将冷却的变换气流送往第一冷凝物罐(未标示)，在此冷凝物与该变换气流分离。优选地，用一个或多个工艺流将该变换气流进一步冷却以便从该变换气流中进一步冷凝出冷凝物，例如，该变换气流可以用CO2吸收器-解吸器单元的再沸器操作冷却。该含有夹带冷凝物的冷却变换气流随后送往第二冷凝物罐(未标示)，在此冷凝物与该变换气流分离。将收集在罐中的冷凝物送往冷凝物汽提塔，在此用中压(MP)蒸汽从冷凝物中汽提出挥发性杂质(如氨、氰化氢、甲醇和二氧化碳)。将来自汽提塔顶部的蒸气(包含蒸汽和挥发性杂质)引入预重整器进料流(未标示)以便为预重整器以及为变换炉提供蒸汽。从冷凝物汽提塔底部提取具有降低的挥发性杂质含量的冷凝物流并送往冷凝物精处理单元(未标示)以除去任何残留杂质，例如甲酸。冷凝物精处理单元为本发明的方法提供软化水以及从该集成重整器和发电装置中排出过量水。
从第二冷凝物罐顶部提取的变换气流随后送往CO2脱除单元26，例如CO2吸收器和解吸器，其将该流分离成浓缩二氧化碳流27和氢流28。
然后将来自CO2脱除单元26的浓缩二氧化碳流27送往二氧化碳压缩和干燥单元29。所得加压和脱水的浓缩二氧化碳流可引入管道，该管道将该CO2输往注入井以提高经由相联生产井(未标示)从含烃地层中烃的回收。
将来自CO2脱除单元26的氢流28分成三个流。将第一氢流2添加到加压天然气原料1(如上所述)中。第二干燥氢流经由管道30从CO2脱除单元26送往燃气轮机15，在此该第二干燥氢流用空气燃烧。该燃气轮机15驱动发电机(未标示)。第三干燥氢流经由管道31从CO2脱除单元26送往HRSG 14的后燃烧炉以用作后燃烧燃料。该后燃烧废气在通过HRSG 14时由于与各种工艺流(例如，HP蒸汽、锅炉给水和空气进料(至ATR 11))热交换而降温。
据设想，该HRSG 14也可用于产生和过热附加HP蒸汽和产生和过热用在本发明的方法中的中压MP和低压LP蒸汽。此外，该HRSG14可用于再热来自蒸汽轮机6的第一阶段的排出蒸汽(MP蒸汽)。

Claims (13)

1.由烃原料制造浓缩形式的二氧化碳和电的方法，所述方法包括下列步骤：
a)将包含空气和任选蒸汽的空气进料流和包含甲烷和任选氢和/或蒸汽的燃料进料流引入用于制造合成气的自热反应器单元(ATR)，其中(i)该燃料进料流的温度为350至700℃，和(ii)空气进料流中所含的氧与燃料进料流中的碳(在烃中)的摩尔比为0.45∶1至0.85∶1，优选0.6∶1至0.7∶1；
b)从ATR中提取包含甲烷、氢、一氧化碳、二氧化碳、氮和任选蒸汽的合成气流，并使该合成气流与用于制造蒸汽的水流热交换，并随后使该合成气流与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换；
c)如果必要，在将至少一部分合成气流送往变换炉单元之前向该合成气流中引入蒸汽，其中该合成气与蒸汽反应产生附加的二氧化碳和氢；
d)从变换炉单元中提取变换气流并使该变换气流与选自烃原料、预重整器进料流、燃料进料流、氢流、锅炉给水、空气进料流、用于制造蒸汽的水、和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换；
e)将该变换气流送往二氧化碳分离单元以将浓缩二氧化碳流与包含氢和氮的氢流分离；
f)在燃气轮机中燃烧至少一部分氢流，其中该燃气轮机驱动发电机，由此发电，且其中该氢流的燃烧产生废气。
2.如权利要求1所述的方法，其中在步骤(f)中形成的废气与步骤(b)中制成的蒸汽和/或与步骤(d)中制成的任何蒸汽热交换以制造过热蒸汽，并将该过热蒸汽供应给蒸汽轮机以产生额外电力。
3.如权利要求1或2所述的方法，其中该废气与水热交换以制造蒸汽，生成的蒸汽进一步与该废气热交换以制造过热蒸汽，并将该过热蒸汽供应给蒸汽轮机以产生额外电力。
4.如前述权利要求任一项所述的方法，其中该燃料进料流包含2至20摩尔％的氢。
5.如前述权利要求任一项所述的方法，其中该燃料进料蒸汽包含蒸汽且燃料进料流中的蒸汽与碳(在烃中)的摩尔比最多为3∶1，优选为1∶1至2.5∶1。
6.如前述权利要求任一项所述的方法，其中该燃料进料流通过使包含(i)选自天然气、液化石油气(LPG)和石油馏出物的烃原料和(ii)蒸汽的混合物的预热的预重整器进料流穿过预重整器来制造，从而获得包含甲烷、氢、蒸汽以及另外包含一氧化碳和二氧化碳的燃料进料流，且其中该预重整器进料流通过与步骤(b)中制成的合成气流和/或步骤(d)中制成的变换气流热交换而被至少部分预热。
7.如权利要求6所述的方法，其中将步骤(e)中生成的一部分氢流再循环到烃原料或预重整器进料流(在预重整器上游)中，或再循环到预重整流(在预重整器下游)中，由此产生氢含量为2至20摩尔％的燃料进料流。
8.如权利要求6或7所述的方法，其中使预热烃原料和步骤(e)中形成的一部分氢流通过位于ATR和预重整器上游的加氢脱硫单元，由此形成经脱硫的烃原料，且其中通过与步骤(b)中制成的合成气流和/或与步骤(d)中制成的变换气流和/或与蒸汽热交换，预热该烃原料。
9.如前述权利要求任一项所述的方法，其中从步骤(d)中的变换气流中冷凝出水相，并在将该变换气流送往步骤(e)中的二氧化碳分离单元之前从该变换气流中除去水相。
10.如前述权利要求任一项所述的方法，其中通过与步骤(f)中形成的废气和/或与步骤(b)中的合成气流和/或与步骤(d)中的变换气流热交换，将该空气进料流预热至200至730℃的温度。
11.如前述权利要求任一项所述的方法，其中将步骤(e)中制成的浓缩CO2流注入含烃的地层以提高烃从其中的回收，或注入衰竭地层、蓄水层或地下储槽以储存在其中。
12.如前述权利要求任一项所述的方法，其中在步骤(f)中在燃气轮机中燃烧的氢流包含35至65体积％氢，优选46至60体积％氢，特别是48至52体积％氢。
13.如前述权利要求任一项所述的方法，其中该来自燃气轮机的废气在位于燃气轮机下游的热回收和蒸汽发生器(HRSG)单元中与选自空气进料流、燃料进料流、在燃气轮机中燃烧的氢流、锅炉给水、用于制造蒸汽的水、和用于制造过热蒸汽的蒸汽中的至少一种工艺流热交换。
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