CN101685882A - 锂离子电池电解液添加剂及含有该添加剂的电解液 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种锂离子电池电解液的添加剂，所述添加剂含有碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)。本发明还公开了含有上述添加剂的锂离子电池电解液。本发明的锂离子电池电解液添加剂及电解液够改善碳酸丙烯酯(PC)与天然石墨负极材料的兼容性、从而有效提高锂离子电池循环寿命。
Description
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池技术领域，特别是涉及一种锂离子电池电解液的添加剂以及含有该添加剂的锂离子电池电解液。
背景技术
锂离子电池自从90年代实现规模化生产以来，以其它传统的二次电池(例如铅酸电池，镍氢电池和镍镉电池)不能比拟的优越性能和外形加工的多样性，迅速占领了很大的市场，并迅猛发展。目前已经广泛应用到手机、笔记本电脑、PDA、摄像机、数码相机、移动DVD、MP3和MP4等产品中，锂离子电池作动力的电动工具和电动自行车也是一个正在迅猛发展的产业。无疑，近年锂离子电池的基础研究和应用研究已经成为国际电化学研究的热点之一。
但是，随着技术的快速发展以及市场需求的多样性，人们对电子产品的电源也提出了更多要求，例如更薄，更轻，外形更多样化，更高的体积能量密度和质量能量密度，更高的安全性，更高的功率等，特别是安全性方面的要求。
电解液是锂离子电池的重要组成部分之一，它的性能直接决定了电池的性能，好的电解液能有效的提升锂离子电池的电化学性能，例如循环寿命、安全性能、倍率放电特性、放电的平台时间、正负极的容量发挥。在液态锂离子电池首次充放电过程中，负极材料石墨与电解液作用形成固体电解质界面膜(SEI膜)。良好的SEI膜能降低锂离子电池的不可逆容量，改善循环性能，增加嵌锂稳定性和热稳定性，在一定程度上有利于减少锂离子电池的安全隐患。通常可以从石墨材料和电解液两个方面来改善SEI膜性能。石墨材料表面改性在一定程度上可以降低不可逆容量损失，增强电极界面SEI膜的稳定性，但是不能根本上改善电极界面SEI膜热力学稳定性。优化电解液的组分，选择合适的溶剂、锂盐及其相关添加剂是改善SEI膜的一条有效途径。
目前用于改善SEI膜性能的无机添加剂主要有CO2、SO2等。研究较为成功的有机添加剂主要有氯化碳酸乙烯酯(Cl-EC)、1、2-亚乙烯碳酸酯(VC)、亚硫酸乙烯酯和1、3-丙磺酸内酯酯(PS)等。这些添加剂的作用主要是抑制电解液的分解，使石墨负极形成良好的SEI膜，提高电极可逆容量和稳定性。在实际生产中，VC由于其很好的成膜特性，表现为优异的循环性能，从而得到了广泛应用。
天然石墨负极材料由于其高容量特性，在实际生产中得到了广泛应用，但是含有碳酸丙烯酯(PC)的电解液在实际使用中，由于与天然石墨负极材料的相容性问题，石墨的结构易遭到破坏，导致循环性能严重劣化。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术的不足，提供一种能够改善碳酸丙烯酯(PC)与天然石墨负极材料的兼容性、从而有效提高锂离子电池循环寿命的全新的锂离子电池电解液添加剂。
本发明的另一目的在于提供一种含有上述添加剂、能有效提高锂离子电池循环寿命的锂离子电池电解液。
为实现上述目的，本发明采用了以下技术方案：
本发明公开了一种锂离子电池电解液的添加剂，所述添加剂含有碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)。
优选的，碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)在所述添加剂中的重量百分含量为20％～90％。
在本发明优选的实施方式中，所述添加剂还含有碳酸亚乙烯酯(VC)。
本发明还公开了含有上述添加剂的锂离子电池电解液。
进一步的，所述电解液还含有电解质以及非水有机溶剂，所述添加剂总量占非水有机溶剂总质量的1.0％～10％，优选为2.0％～8.0％。
优选的，所述电解质含有LiPF6及LiBF4中的一种或两种，并且两者在电解液中的总浓度为0.2～2摩尔/升，优选为0.8～1.5摩尔/升。
所述非水有机溶剂为选自以下至少两种的混合物：碳酸亚乙酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)。
优选的，所述非水有机溶剂含有碳酸甲乙酯(EMC)及碳酸丙烯酯(PC)，并且两者的重量份为，碳酸甲乙酯(EMC)35～55份，碳酸丙烯酯(PC)45～65份。
由于采用了以上技术方案，使本发明具备的有益效果在于：
本发明通过调整电解液的添加剂，改善了碳酸丙烯酯与天然石墨负极材料的兼容性，并有效的提高了电池的循环寿命。其中，针对溶剂和添加剂的各自物化特点，对添加剂筛选组合，找到其中既能发挥各自优点又能相互抑制各自缺点的配比，使活性物质发挥其最优的电化学性能，在活性物质表面形成稳定的SEI膜，有效阻止碳酸丙烯酯的在石墨负极材料中的共嵌入，降低首次充放电过程中电解液的还原分解，表现出优异的综合性能，提高了电池的循环性能。
附图说明
图1是实施例1、2、5的实验电池的300次循环曲线；
图2是实施例3、6、7、8的实验电池的300次循环曲线；
图3是对比例1、2的实验电池的300次循环曲线。
具体实施方式
本发明提供一种锂离子电池用电解液添加剂，及含该种添加剂的电解液。
本发明的添加剂含有碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)，其结构如下式：
在本发明优选的实施方式中，添加剂由碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)与碳酸亚乙烯酯(VC)组成，其中，AEC的重量百分含量为20％～90％。
本发明的电解液包括电解质、非水有机溶剂及添加剂。添加剂总量占非水有机溶剂总质量的1.0％～10％，优选为2.0％～8.0％。
下面通过具体的实施例对本发明做进一步详细的描述。
实施例1
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，1.0克VC，1.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例2
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，1.0克VC，2.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例3
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，1.0克VC，4.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例4
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，1.0克VC，2.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6和LiBF4充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6和LiBF4混和溶液。
实施例5
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，2.0克VC，1.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例6
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，2.0克VC，2.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例7
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，2.0克VC，4.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例8
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，2.0克VC，6.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例9
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将35克EMC、65克PC，1.0克VC，2.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例10
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将55克EMC、45克PC，1.0克VC，2.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例11
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，4.0克VC，1.0克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实施例12
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，0.5克VC，4.5克AEC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
比较例1
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，1.0克VC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
比较例2
在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.99％的氩气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度在室温。将40克EMC、60克PC，2.0克VC均匀混合，然后加入LiPF6充分混合，使之形成1.0mol/L的LiPF6溶液。
实验例
正、负极片制造按液态电解质锂离子电池正负极片正常生产工艺进行。正极片采用LiCoO2为正极材料、聚偏氟乙烯(PVDF)溶解于N-甲基吡咯烷酮(NMP)为粘接剂，正极组成质量比为LiCoO2∶Super P(导电剂)∶PVDF∶NMP＝100∶2.5∶2.5∶45。涂布烘干正极浆料，制得正极片。负极材料选用贝特瑞天然石墨，聚偏氟乙烯(PVDF)溶解于N-甲基吡咯烷酮(NMP)为粘接剂，气相沉积碳纳米纤维(VGCF)和SP为导电剂，制得负极浆料，然后用间歇涂布机将负极浆料双面涂布于铜箔上，烘干后即得到负极片。将上述正、负极片和隔膜纸(单层隔膜)依型号423450A电池所要求尺寸分切，然后依次焊极耳、烘片、卷绕、装壳、干燥，制备423450A型号的未注液半成品电池待用。
分别将上述各实施例和对比例所得电解液注入上述半成品电池，然后陈化、预充化成、封口、检测分容，得到实施例实验电池和对比例实验电池。
在温度25℃±2℃、相对湿度45％～75％、大气压力86KPa～106KPa的条件下对实施例实验电池和对比例实验电池进行循环性能测试，测试步骤为：a、1C恒流放电到3.0V；b、1C恒流充电到4.2V，然后4.2V恒压充电到电流小于10mA，静置5min；c、1C恒流放电到3.0V，静置5min；d、循环步骤b到步骤c，循环次数为300次。如果容量保持率低于80％可以停止循环试验。测试结果见附表1、表2及附图。
表1 实施例测试结果
表2 比较例测试结果
备注：上表1、表2中的实施例数据为300次循环后的容量保持百分比，对比例的数据为85次循环后的容量保持百分比(行业默认的标准是容量保持率80％/300次循环，对比例85次循环就已经低于80％，因此停止循环)。每个例子用三个电池循环。
从测试数据可知，采用本发明非水电解液的各实施例电池300次循环后的容量保持率远高于60％，最高达87.0％；而采用现有技术电解液的比较例1和比较例2电池85次循环后的容量保持率最高仅为80.6％，最低已经下降到69.5％。而由附图可知，在同样的循环次数下，实施例电池的容量保持率均高于比较例电池。
以上内容是结合具体的优选实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种锂离子电池电解液的添加剂，其特征在于：所述添加剂含有碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)。
2、根据权利要求1所述的一种锂离子电池电解液的添加剂，其特征在于：碳酸烯丙基乙烷基酯(AEC)在所述添加剂中的重量百分含量为20％～90％。
3、根据权利要求2所述的一种锂离子电池电解液的添加剂，其特征在于：所述添加剂还含有碳酸亚乙烯酯(VC)。
4、含有权利要求1～3任意一项所述的添加剂的锂离子电池电解液。
5、根据权利要求4所述的电解液，其特征在于：所述电解液还含有电解质以及非水有机溶剂，所述添加剂总量占非水有机溶剂总质量的1.0％～10％。
6、根据权利要求5所述的电解液，其特征在于：所述添加剂总量占非水有机溶剂总质量的2.0％～8.0％。
7、根据权利要求5或6所述的电解液，其特征在于：所述电解质含有LiPF6及LiBF4中的一种或两种，并且两者在电解液中的总浓度为0.2～2摩尔/升。
8、根据权利要求7所述的电解液，其特征在于：所述LiPF6及LiBF4在电解液中的总浓度为0.8～1.5摩尔/升。
9、根据权利要求5或6所述的电解液，其特征在于：所述非水有机溶剂为选自以下至少两种的混合物：碳酸亚乙酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)。
10、根据权利要求9所述的电解液，其特征在于：所述非水有机溶剂含有碳酸甲乙酯(EMC)及碳酸丙烯酯(PC)，并且两者的重量份为，碳酸甲乙酯(EMC)35～55份，碳酸丙烯酯(PC)45～65份。
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|---|---|---|---|---|
| CN114094185A (zh) * | 2020-03-20 | 2022-02-25 | 宁德新能源科技有限公司 | 电解液、电化学装置及电子装置 |
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