CN101680337B - NOx净化系统的控制方法及NOx净化系统 - Google Patents

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Abstract

本发明的NOx净化系统(1)具备NOx吸留还原型催化剂(20)以及进行NOx再生控制和硫中毒再生控制的控制装置(30)，在NOx吸留还原型催化剂(20)的下游侧配设有二进制λ传感器(26)和检测还原剂浓度的还原剂浓度传感器(25)，在进行NOx再生控制时，基于从二进制λ传感器(26)检测到氧浓度的大幅度降低的时刻T3开始、到还原剂浓度传感器(25)检测到还原剂浓度的大幅度增加的时刻T2之间的时间Ta，判定NOx吸留还原型催化剂(20)的因硫中毒所致的劣化程度。由此，精确地推算硫中毒量，并通过以适当的频率实施硫中毒再生，避免过度的硫中毒再生，防止燃料消耗费的恶化。

Description

NOx净化系统的控制方法及NOx净化系统
技术领域
本发明涉及NOx净化系统的控制方法及NOx净化系统，该NOx净化系统具备将内燃机的排放气体中的NOx(氮氧化物)净化的NOx吸留还原型催化剂。
背景技术
从柴油发动机排放的PM(微粒状物质)、NOx、CO和HC等的排放限制正在逐年强化。伴随着这种限制的强化，仅凭改良发动机越来越难以应对限制值。因此，正在逐渐采用在发动机的排气通路中安装排放气体后处理装置、以减少从发动机排放的这些物质的技术。
在这样的状况下，对用于从柴油发动机、部分汽油发动机等内燃机和各种燃烧装置的排放气体中还原除去NOx(氮氧化物)的NOx催化剂进行了各种研究和提议。其中之一，作为柴油发动机用的降低NOx的催化剂，有NOx吸留还原型催化剂。通过使用该NOx吸留还原型催化剂，可以有效地净化排放气体中的NOx。
该NOx吸留还原型催化剂由蜂窝体等形成。在由该蜂窝体的堇青石、碳化硅(SiC)或极薄板不锈钢形成的构造材料的载体上，形成多个多边形的小室而构成。该小室的壁面上设有由氧化铝(Al2O3)、沸石、氧化硅、各种氧化物等形成的作为催化剂担载层的多孔质的催化剂涂布层。该催化剂涂布层的表面上担载有具有氧化功能的催化剂贵金属(催化剂活性金属)、和具有NOx吸留功能的NOx吸留剂(NOx吸留物质：NOx吸留材料：NOx吸收剂)。催化剂贵金属由铂(Pt)等形成。NOx吸留剂由钾(K)、钠(Na)、锂(Li)、铯(Cs)等碱金属、钡(Ba)、钙(Ca)等碱土类金属、镧(La)、钇(Y)等稀土类等中的几种形成。担载有(NOx吸留物质：NOx吸留材料：NOx吸收剂)。由此，可以利用排放气体中的氧浓度来发挥NOx吸留、NOx释放和NOx净化这三种功能。
并且，该NOx吸留还原型催化剂在通常运转时将NOx吸留在NOx吸留剂中，当吸留能力接近饱和时，适时地将流入的排放气体的空燃比转变成富空燃比(rich fuel air ratio)。由此，使吸留的NOx释放，同时用催化剂贵金属的三元功能将释放的NOx还原。
更详细而言，在如在通常的柴油发动机、稀薄燃烧汽油发动机等的排放气体中含有氧(O2)那样的、排放气体的空燃比为贫空燃比(lean fuel airratio)状态的情况下，利用排放气体中所含的氧，将从发动机排放的一氧化氮(NO)通过催化剂贵金属的氧化催化功能氧化成二氧化氮(NO2)。然后，该二氧化氮以硝酸盐等盐化合物的形式吸留在具有NOx吸留功能的钡等NOx吸留剂中。由此，将NOx净化。
但是，如果继续这样的状态，则具有NOx吸留功能的NOx吸留剂全部转变为硝酸盐，从而丧失NOx吸留功能。因此，改变发动机的运转条件，或者向排气通路中喷射燃料，以制造出过浓燃烧排放气体(富尖峰气体(richspike gas))并输送至催化剂。该过浓燃烧排放气体为在排放气体中的共存氧少、一氧化碳(CO)和烃(HC)等还原剂的浓度高、排气温度也高的排放气体。
并且，如果成为在排放气体中氧少、还原剂浓度高、排放气体温度上升了的富空燃比状态，则吸留有NOx的硝酸盐释放出二氧化氮，并恢复成原来的钡等。由于排放气体中氧少，因此以排放气体中的一氧化碳、烃(HC)、氢(H2)作为还原剂，在具有氧化功能的铂等催化剂贵金属上，该释放的二氧化氮转变成水、二氧化碳(CO2)、氮(N2)，将排放气体净化。
因此，在具备NOx吸留还原型催化剂的NOx净化系统中，如果NOx吸留能力接近饱和，则为了释放被吸留的NOx而使催化剂再生，需要进行对催化剂供给还原组成排放气体的NOx再生操作。该还原组成排放气体与理论空燃比相比使燃料增多，使排放气体的空燃比变成富空燃比，从而使流入的排放气体的氧浓度降低并产生。通过进行该NOx吸留能力恢复用的富控制，使吸收的NOx释放，并且使该释放的NOx通过贵金属催化剂而还原。
在具备该NOx吸留还原型催化剂的排放气体净化系统中，在作为通常运转的稀薄燃烧时，将排放气体中的NOx吸留并吸附在NOx吸留还原型催化剂中。与此同时，油和燃料中所含的硫燃烧所产生的SOx也与NOx一起吸留并吸附在NOx吸留还原型催化剂中。该SOx与NOx吸留剂的亲和力强于NOx，生成稳定的化合物质。因此，由于吸留有该SOx相应地使NOx吸留能力降低，因而成为使NOx净化性能降低的很大的原因。
因此，改变发动机运转条件等，在高温下进行产生富空燃比状态的排放气体的硫中毒再生控制(硫清洗)，并在该高温下向NOx吸留还原型催化剂供给富空燃比状态的排放气体，进行SOx的脱附和释放，从而进行NOx吸留还原型催化剂的NOx净化性能的恢复。
在该硫中毒再生控制中，由于在600℃左右产生未燃HC的高浓度的排放气体，因此存在招致极大的燃料消耗费恶化的问题。此外，由于极端的富条件，还存在排放气体的状态恶化、或者因燃料的油的稀释而存在可能对发动机的耐久性产生不良影响的问题。
因此，有必要将硫中毒再生控制的次数抑制到必要的最小限度。为了由正确的NOx吸留量的降低得知催化剂劣化程度，并在适当的时期进行硫中毒再生控制，从而维持高的催化剂性能，推算正确的催化剂的劣化程度、即NOx吸留量的降低量是非常重要的。
因此，例如如日本特开2002-47919号公报所述，提出了氮氧化物储藏催化剂的作业能力的检查方法：在氮氧化物储藏催化剂(相当于NOx吸留还原型催化剂)的下游侧设置了λ传感器、烃传感器、一氧化碳传感器和氢传感器中的任意一者，对空气/燃料混合物(空燃比)由稀薄燃烧向浓厚燃烧的切换(相当于图2的T1)、与通过了氮氧化物储藏催化剂的浓厚排放气体的漏出(相当于图2的T2)之间的时间间隔(相当于图2的Tx)进行测定，并利用该时间差Tx来推算氮氧化物储藏材料的储藏能力的降低。
在该检查方法中，由于富排放气体组成中的烃、一氧化碳和氢等还原剂的消耗量对应于吸留NOx量，因此，根据从空气/燃料混合物(空燃比)由稀薄燃烧切换到浓厚燃烧的时刻T1开始、到这些成分流出到氮氧化物储藏催化剂的下游侧的时刻T2为止的时间Tx，可以算出NOx吸留量，从而判定NOx吸留还原型催化剂的劣化程度。
然而，上述判定方法中，在NOx再生控制中的富空燃比控制的初期(图2的期间Tb)，在贫运转中催化剂表面所吸附的氧被释放。因此，通过上述检测传感器能检测的烃、一氧化碳和氢等还原剂会优先于NOx的还原，而与该释放的氧反应。因此，在基于包含该期间Tb(图2)的期间Tx的上述检查方法中，存在无法把握正确的NOx吸留量的问题。
专利文献1：日本特开2002-47919号公报(段落[0036])
发明内容
本发明是为了解决上述问题而进行的，其目的在于提供能够通过精确地推算硫中毒量、并以恰当的频率实施硫中毒再生控制从而避免过度的硫中毒再生控制、防止燃烧消耗费恶化的NOx净化方法和NOx净化系统。
为了达到上述目的的NOx净化系统的控制方法的特征在于，所述NOx净化系统在内燃机的排气通路中具备NOx吸留还原型催化剂并进行NOx再生控制和硫中毒再生控制，所述NOx吸留还原型催化剂在排放气体的空燃比为贫(lean)状态时吸留NOx、且在富(rich)状态时将吸留的NOx释放并进行还原，所述NOx再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的NOx吸留能力而使排放气体的空燃比成为富空燃比状态，所述硫中毒再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的催化剂劣化而使排放气体的空燃比成为富空燃比，在所述控制方法中，在所述NOx吸留还原型催化剂的下游侧配置有氧浓度传感器和检测还原剂浓度的还原剂浓度传感器，在进行所述NOx再生控制时，根据从所述氧浓度传感器检测到氧浓度大幅度降低的时刻开始、到所述还原剂浓度传感器检测到还原剂的浓度大幅度增加的时刻之间的时间，判定所述NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。
在NOx吸留还原型催化剂中，在用于NOx再生的富空燃比控制结束、回到贫燃烧(通常燃烧)时，将贫状态的排放气体中的氧吸附并吸留到NOx吸留还原型催化剂的催化剂表面或NOx吸留剂内部，并在NOx再生控制中的富空燃比控制的初期释放该氧。
本发明中，考虑了由该释放的氧引起的氢、一氧化碳、烃等还原剂的消耗，判定NOx吸留还原型催化剂的劣化程度。关于这一点，参照图2进行说明，所述图2表示NOx再生控制中NOx吸留还原型催化剂下游侧的二进制λ传感器(binaryλsensor)、上游侧氢传感器和下游侧氢传感器的输出的时间序列。
在NOx再生控制的初期，在NOx吸留还原型催化剂的催化剂表面吸附的氧被富排放气体组成中的烃(HC)、一氧化碳(CO)、氢(H2)等消耗，催化剂表面成为还原气氛。通过由NOx吸留还原型催化剂下游侧的氧浓度传感器得到的氧浓度的大幅度降低(图2中λ的急剧上升)来检测该时刻。也就是说，检测理论空燃比的前后，换句话说，通过二进制λ传感器等氧浓度传感器检测其输出大幅度上升的时刻(T3)。另外，如图2所示，氧浓度的大幅度降低意味着与之前的刚开始富空燃比控制后的氧浓度的较小的降低(时刻T1)不同。
接下来，通过由NOx吸留还原型催化剂下游侧的还原剂浓度传感器得到的还原剂浓度的增加，来检测在该氧的释放结束后由从NOx吸留还原型催化剂释放的NOx引起的还原剂的消耗结束的时刻。也就是说，通过还原剂浓度传感器检测其输出大幅度上升的时刻(图2的T2)。
根据这2个时刻(T3、T2)之间的时间(Ta)来推算NOx再生控制中的NOx释放量，换句话说，也就是参照表示时间(Ta)与NOx吸留量之间关系的图谱数据等来推算NOx再生控制开始前的NOx吸留量。进而，根据该NOx吸留量的推算值与基准的NOx吸留量(例如新品的NOx饱和吸留量)之间的比较，来判定NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。因此，可以精确地判定因硫中毒所致的劣化程度。另外，由于催化剂温度对这些时间(Ta)与NOx吸留量之间的关系有很大的影响，因此通过准备以催化剂温度为基础的图谱数据、用催化剂温度对时间(Ta)与NOx吸留量之间的关系进行修正。
另外，不计算NOx吸留量，而是通过图谱数据等预先将与时间(Ta)相关的劣化判定用的基准时间输入到控制装置中，并通过测得的时间(Ta)与该基准时间之间的比较，也可以判定NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。
在上述NOx净化系统的控制方法中，氧浓度传感器由二进制λ传感器形成。这种情况下，二进制λ传感器在空气过剩率λ为1的前后，其输出大幅度变化，因此很容易检测到该氧浓度的大幅度降低，此外，容易控制。进而，由于氢浓度比较容易测定，因此更优选以测定的还原剂浓度为氢浓度、还原剂浓度传感器为氢浓度传感器的方式构成。利用该氢浓度传感器，可以确认催化剂表面的氢的消耗，从而切实地确认硫清洗的结束。
于是，为了达到上述目的的NOx净化系统在内燃机的排气通路中具备NOx吸留还原型催化剂以及进行NOx再生控制和硫中毒再生控制的控制装置，所述NOx吸留还原型催化剂在排放气体的空燃比为贫状态时吸留NOx，并且在富状态时将吸留的NOx释放并还原，所述NOx再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的NOx吸留能力而使排放气体的空燃比成为富空燃比状态，所述硫中毒再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的催化剂劣化而使排放气体的空燃比成为富空燃比，在该NOx净化系统中，在所述NOx吸留还原型催化剂的下游侧配设了氧浓度传感器和检测还原剂的浓度的还原剂浓度传感器，所述控制装置按照下述方式构成：在进行所述NOx再生控制时，根据从所述氧浓度传感器检测到氧浓度的大幅度降低的时刻开始、到所述还原剂浓度传感器检测到还原剂浓度的大幅度增加的时刻之间的时间，判定所述NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。通过这种构成的NOx净化系统，可以实施上述NOx净化系统的控制方法，并能够得到同样的作用效果。
在所述NOx净化系统中，氧浓度传感器由二进制λ传感器形成。由此，由于二进制λ传感器在空气富率λ为1的前后，其输出大幅度变化，因此容易检测到氧浓度的大幅度降低，此外，容易控制。进而，由于氢浓度比较容易测定，因此更优选还原剂的浓度为氢浓度，还原剂浓度传感器由氢浓度传感器形成。
根据本发明的NOx净化方法和NOx净化系统，在具备用于净化柴油发动机等内燃机的排放气体中的NOx的NOx吸留还原型催化剂的NOx净化系统中，由于考虑了被NOx吸留还原型催化剂吸附、并在NOx再生控制的富空燃比状态下释放的氧量，来判定NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度，因此可以精确地进行推算。
因此，通过正确地计算NOx吸留量，并正确判定NOx吸留还原型催化剂的劣化程度，同时正确地进行恰当的硫中毒再生控制，能够以恰当的频率实施硫中毒再生控制，从而能够避免过度的硫中毒再生控制。其结果是，可以实现燃烧消耗费恶化的防止和NOx吸留还原型催化剂的耐久性的提高。
附图说明
图1为表示本发明实施方式的NOx净化系统的构成的图。
图2为表示NOx再生控制中NOx吸留还原型催化剂下游侧的二进制λ传感器、上游侧氢传感器和下游侧氢传感器的输出的时间序列的图。
附图标记
E    发动机(内燃机)
1    NOx净化系统
3    排气通路
20   吸留还原型催化剂(排放气体净化装置：催化剂转换器)
25   下游侧氢浓度传感器
26   二进制λ传感器
30   控制装置
T1   富空燃比控制开始时
T2   NOx的释放结束时
T3   氧的释放结束时(NOx的释放开始时)
T4   富空燃比控制结束时
Ta   NOx释放期间
Tb   氧释放期间
具体实施方式
以下，参照附图对本发明实施方式的NOx净化方法和NOx净化系统进行说明。本发明适用于以柴油发动机为代表的全部稀薄燃烧发动机，但这里以柴油发动机为例进行说明。另外，这里所说的排放气体的富状态不一定需要在汽缸内进行富燃烧，而是指向流入到NOx吸留还原型催化剂的排放气体中供给的空气量与燃料量(也包括在汽缸内燃烧的部分)的比为接近于理论空燃比的状态、或者与理论空燃比相比燃料量多的富状态。
图1中显示了本发明实施方式的NOx净化系统1的构成。在该NOx净化系统1中，发动机(内燃机)E的排气通路3中配置了NOx吸留还原型催化剂(排放气体净化装置：催化剂转换器)20。
NOx吸留还原型催化剂20是在由堇青石或者碳化硅(SiC)极薄板不锈钢形成的整体式催化剂上设置催化剂涂布层而构成的。在该催化剂涂布层上担载铂(Pt)、钯(Pd)等催化剂金属和钡(Ba)等NOx吸留材料(NOx吸留物质)而构成。在该整体式催化剂的构造材料的载体上具有多个小室，此外，在该小室的内壁上设置的催化剂涂布层具有大的表面积，提高了与排放气体的接触效率。
在该NOx吸留还原型催化剂20中，在氧浓度高的排放气体的状态(贫空燃比状态)时，NOx吸留材料将排放气体中的NOx吸留，从而净化排放气体中的NOx。此外，在氧浓度低或者为零的排放气体状态(富空燃比状态)时，将吸留的NOx释放，同时通过催化剂金属的催化作用将释放的NOx还原，从而防止向大气中排放NOx。
并且，设置了控制装置(ECU：发动机控制单元)30，其在进行发动机E运转的全盘控制的同时，还进行NOx吸留还原型催化剂20的NOx净化能力的恢复控制。在该NOx吸留还原型催化剂20的上游侧(入口侧)配置了上游侧空气过剩率(λ)传感器(氧浓度传感器)21、上游侧氢浓度传感器22、上游侧排放气体温度传感器23，在NOx吸留还原型催化剂20的下游侧配置了下游侧排放气体温度传感器24、下游侧氢浓度传感器25、二进制λ传感器(氧浓度传感器)26。将这些各传感器的输出输入到控制装置(ECU)中。该二进制λ传感器26是在理论空燃比的λ＝1时输出特性大幅度变化的传感器。此外，这里，从确认催化剂表面氢的消耗、并切实地确认硫清洗的结束的理由考虑，采用氢浓度传感器作为测量排放气体中的还原剂浓度的传感器。但是，也可以采用测量一氧化碳或烃等的浓度的传感器来代替该氢浓度传感器。
该控制装置(ECU)30在其内部包含下述构成的数字计算机，该构成是以双向通道将中央处理装置(CPU)、随机存取存储器(RAM)、只读存储器(ROM)、输入端口、输出端口连接而成的。该控制装置30除了进行发动机E的喷射控制、燃料喷射时期控制等基本控制之外，在该实施方式中，还进行发动机燃烧控制、NOx吸留还原型催化剂控制、排气节流阀控制、吸气节流阀控制以及催化剂劣化判定控制、硫中毒再生控制(硫清洗控制)。
并且，为了进行这些控制，进一步将来自加速器开度的负荷传感器28、设置在发动机曲柄轴上的曲柄角传感器29等的检测值(输出信号)输入到该控制装置30中。此外，从该控制装置30输出控制发动机E的吸气节流阀(吸气节气阀)8、EGR阀12、燃料喷射用的共轨电控燃料喷射装置的燃料喷射阀13等的信号。
在该NOx净化系统1中，吸入到发动机E中的吸入空气A流经吸气通路2的空气清洁器5、空气流量传感器(MAF传感器)6，并利用涡轮增压器7的压缩器而被压缩升压。该吸入空气A进一步被中间冷却器(未图示)冷却，并通过吸气节流阀8调节其量，从吸气总管进入到汽缸内。空气流量传感器6计量吸入空气量。从该空气流量传感器6将与吸入空气A的流量相对应的电压输入到控制装置(ECU)中。此外，吸气节流阀8由来自控制装置(ECU)的控制信号控制。从燃料箱9经由共轨和燃料喷射阀13，向吸入到该汽缸的空气A喷射被燃料泵10升压的燃料，并使其燃烧。
利用该燃烧在汽缸内产生的排放气体G从排气总管排放到排气通路3中，并驱动涡轮增压器7的涡轮，然后流经NOx吸留还原型催化剂20，成为经净化的排放气体Gc，并流经未图示的消音器排放到大气中。此外，一部分排放气体G作为EGR气体Ge，流经EGR通路4的高效EGR冷却器11，并通过设置在EGR通路4的出口侧的EGR阀12调节其量，然后在吸气节流阀8的下游侧的吸气总管中再循环。另外，该实施方式中，以能够回流大量的EGR气体的方式构成。
并且，本发明中，对于NOx吸留还原型催化剂20的因硫中毒所致的劣化程度，在进行NOx再生控制时，根据从设置在NOx吸留还原型催化剂20下游侧的二进制λ传感器26检测到氧浓度大幅度降低的时刻开始、到作为还原剂浓度传感器的下游侧氢浓度传感器25检测到作为还原剂的氢浓度大幅度增加的时刻之间的时间，判定NOx吸留还原型催化剂20的因硫中毒所致的劣化程度。在该NOx再生控制中，为了恢复NOx吸留还原型催化剂20的NOx吸留能力而使排放气体的空燃比成为富空燃比状态。
以下参照图2说明其详细情况。图2示意性地表示了NOx再生控制中的NOx吸留还原型催化剂20下游侧的二进制λ传感器26、上游侧氢传感器22、及下游侧氢传感器25的输出的时间序列。
在通常运转的稀薄燃烧状态下进行贫运转。在该贫空燃比状态下，排放气体中的NOx被NOx吸留还原型催化剂20吸留而被净化。NOx被吸留在NOx吸留还原型催化剂20中，若NOx吸留能力接近饱和状态，则判定是否达到了催化剂的NOx吸留量的阈值，在达到阈值的情况下，实施将NOx释放并还原来进行净化的NOx再生控制，以维持NOx净化性能。该阈值在事前通过试验来确定。若该NOx再生控制开始，富空燃比控制开始(时刻T1)，则排放气体的状态切换成富空燃比状态。若富空燃比状态继续，NOx被释放而NOx吸留还原型催化剂20被再生，则富空燃比控制结束(时刻T4)，再次切换到贫空燃比状态，重复此过程。该时刻T1与时刻T4之间为富空燃比控制的期间。
该NOx再生控制时，NOx吸留还原型催化剂20的下游侧(出口侧)的二进制λ传感器26、上游侧氢浓度传感器空气22和下游侧氢浓度传感器空气25的输出表现为如图2所示的变化。基于该变化，在NOx吸留还原型催化剂20再生的同时，推算NOx吸留还原型催化剂20的NOx吸留量，从而判定催化剂劣化的程度。
如图2所示，若进入到NOx再生控制的富空燃比控制、高浓度的还原气体被供给到NOx吸留还原型催化剂20中(时刻T1)，则上游侧氢传感器22的输出(上游侧的H2)与排放气体中的氢的增加相对应地大幅度上升。也就是说，若切换到富空燃比控制，由于未燃的烃、一氧化碳和氢等还原剂被供给到排放气体中，因此排放气体中的氢浓度增加，上游侧氢浓度传感器22的输出(上游侧的H2)急剧增加。此外，虽未图示，但通过上游侧λ传感器21检测的空气过剩率λ也一口气降低至λ＝1以下的富空燃比。
另一方面，下游侧的氧浓度(用λ表示)稍微向富侧减少(空气过剩率λ减少到1侧)。然而，在该富空燃比控制的初期，由于在贫燃烧时NOx吸留还原型催化剂20的催化剂表面吸附的氧被释放，因此不会向富侧大幅度地减少。该氧被释放的期间，由于排放气体中的氢等还原剂被该释放的氧消耗掉，因此下游侧氢传感器25的检测值仍然成为低的氢浓度。在该期间Tb中，由于催化剂表面因被释放的氧而不会成为真正的还原气氛，因此尚未进行来自NOx吸留还原型催化剂20的NOx的释放。因此，排放气体中的氢等还原剂并非由于释放的NOx的还原而被消耗掉。
其后，若被NOx吸留还原型催化剂20的催化剂表面吸附的氧的释放和该氧与还原剂的反应结束，则氧浓度降低，催化剂表面成为真正的还原气氛(时刻T3)。由此来进行NOx的释放和还原。因此，由于该氧浓度的降低，下游侧的二进制λ传感器26的输出(λ)比上游侧的λ传感器的输出延迟期间Tb的程度，大幅度地上升至富侧，空气过剩率λ变成1左右。
其后，若NOx吸留还原型催化剂20吸留的NOx被全部释放(时刻T2)，则排放气体中的还原剂变成无法通过NOx的还原而被消耗。因此，NOx吸留还原型催化剂20下游侧的氢等还原剂的浓度变高，下游侧氢浓度传感器25的输出与排放气体中氢的增加相对应地大幅度上升，变得与NOx吸留还原型催化剂20的上游侧的氢浓度传感器22的输出相同(时刻T4)。在该时刻T4下，由于吸留的NOx被全部释放，NOx吸留还原型催化剂22的再生完成，因此结束富空燃比控制。
通过该富空燃比控制的结束，上游侧λ传感器21的输出和二进制λ传感器26的输出恢复成贫状态(稀薄排放气体状态)的输出，上游侧氢浓度传感器22和下游侧氢浓度传感器25的输出也恢复成贫状态的输出。
换句话说，在富空燃比控制下流入到NOx吸留还原型催化剂20中的排放气体中的还原剂浓度高的时刻T1，可以通过上游侧氢传感器22的输出(上游侧的H2)的大幅度上升(氢浓度的增加)来确认。此外，也可以通过下游侧的二进制λ传感器26的输出(λ)稍微上升至富侧来确认。
并且，从NOx吸留还原型催化剂20释放氧结束的时刻T3可以通过下游侧的二进制λ传感器26的输出(λ)大幅度上升至富侧来确认。此外，从NOx吸留还原型催化剂20释放NOx结束的时刻T2可以通过下游侧的氢浓度传感器25的输出(下游侧的H2)大幅度上升来确认。
由于该时刻T3和时刻T2之间的时间Ta相当于从NOx吸留还原型催化剂20实际释放NOx的时间，因此该时间Ta成为与在该富空燃比控制之前实际被NOx吸留还原型催化剂20吸留的NOx吸留量相对应的时间。
从这2个时刻T3、T2之间的时间Ta来推算NOx再生控制中的NOx释放量，换句话说，就是参照表示时间Ta与NOx吸留量的关系的图谱数据等来推算再生控制开始前的NOx吸留量。进而，从该NOx吸留量的推算值与基准的NOx吸留量(例如新品的NOx饱和吸留量)的比较来判定NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。因此，可以精确地判定因硫中毒所致的劣化程度。由于该NOx饱和吸留量会因NOx吸留还原型催化剂20的催化剂温度而变化，因此从上游侧排放气体温度传感器23和下游侧排放气体温度传感器24的检测值来推算催化剂温度。并使用该催化剂温度下的NOx饱和吸留量。
另外，不算出NOx吸留量，而是预先利用图谱数据将与时间Ta相关的劣化判定用的基准时间输入到控制装置中，通过检测的时间Ta与该基准时间(根据需要用催化剂温度进行修正)的比较，也可以判定NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。
因此，本发明中，认为NOx释放期间不是从富空燃比控制的操作开始(时刻T1)到下游侧氢浓度传感器25的输出上升(时刻T2)之间的期间Tx，而是从二进制λ传感器26的输出大幅度上升(时刻T3)到下游侧氢浓度传感器25的输出大幅度上升(时刻T2)之间的期间Ta。使用该期间Ta来判定催化剂劣化的劣化程度，由此来正确地进行恰当的硫中毒再生控制(硫清洗)。也就是说，不用燃料消耗量等间接信息，而是从显示NOx吸留还原型催化剂20的状态的NOx吸附量来检测并评价催化剂硫的劣化程度。
接下来，对NOx净化系统的控制方法进行说明。该实施方式中，将NOx净化系统1的控制装置组装在发动机E的控制装置30中，并与发动机E的运转控制并行，进行NOx净化系统1的控制。该NOx净化系统1的控制装置具备再生开始判定机构、再生继续控制机构、再生结束判定机构等而构成。
在NOx再生控制的情况下，再生开始判定机构例如从发动机的运转状态算出每单位时间的NOx排出量ΔNOx，并在将其累积计算得到的NOx累积值∑NOx超过规定的判定值Cn时，判定开始NOx再生控制。也就是说，当判定推算NOx吸留还原型催化剂20中吸留的NOx吸留推算量达到规定的判定值时，进行用于恢复NOx吸留还原型催化剂20的NOx吸留能力的NOx再生控制。
并且，本发明中，在再生开始判定机构中的从硫中毒恢复的脱硫控制的情况下，监视由NOx再生控制中的下游侧的二进制λ传感器26检测的下游侧的λ、和由下游侧氢浓度传感器25检测的下游侧的H2，检测测得的时期Ta，通过该时期Ta算出的NOx吸留量变得小于规定的判定量时，或者时期Ta小于规定的判定时间时，判定开始硫中毒再生。
此外，再生继续控制机构是通过减少吸气量的吸气系富控制和增加燃料量的燃料系富控制来计算NOx再生时和硫中毒再生时的各自最优的目标排放气体温度和理想空燃比(理论空燃比)或者作为富空燃比的目标空燃比(目标空气过剩率)。此外，再生继续控制机构是进行如下控制的机构：控制吸气系和燃料系，使得排放气体温度达到目标排放气体温度，此外，使得空燃比(空气过剩率λ)达到该目标空燃比(目标空气过剩率)，以使该目标状态维持并继续。
在NOx再生控制中，目标排放气体温度虽然根据催化剂的不同而不同，但大概为200℃～600℃。此外，上游侧λ传感器21的位置的目标空燃比虽然根据催化剂的不同而不同，但以空气过剩率(λ)换算，大概为0.8～1.0。在硫中毒再生中，目标排放气体温度虽然根据催化剂的不同而不同，但大概为500℃～750℃。此外，目标空燃比虽然根据催化剂的不同而不同，但以空气过剩率(λ)换算，大概为0.8～1.0。
在NOx再生控制的情况下，再生结束判定机构例如在NOx再生控制的继续时间经过规定的时间时，判定结束NOx再生控制。或者，由发动机的运转状态计算出每单位时间的从NOx吸留还原型催化剂20中的NOx释放量，当将其累积计算的NOx累积释放值超过规定的判定值时，判定结束NOx再生控制。此外，在硫中毒再生控制的情况下，例如累积计算硫(硫磺)清洗量，当该累积硫清洗量超过再生开始时的硫蓄积量时，判定结束硫中毒再生控制。
根据上述构成的NOx净化系统的控制方法和NOx净化系统1，基于NOx再生控制时的时期Ta来推算因硫中毒所致的劣化程度，并进行硫中毒再生控制，因而可以以恰当的频率实施硫中毒再生控制。因此，可以避免过度的硫中毒再生控制，从而防止燃烧消耗费的恶化。
具有上述的优异効果的本发明的NOx净化系统的控制方法和NOx净化系统，对于设置在车辆内搭载的内燃机等中、并具备NOx吸留还原型催化剂以及进行NOx再生控制和硫中毒再生控制的控制装置30的NOx净化系统，能极其有效地进行利用。

Claims (4)

1.一种NOx净化系统的控制方法，其特征在于，所述NOx净化系统在内燃机的排气通路中具备NOx吸留还原型催化剂并进行NOx再生控制和硫中毒再生控制，所述NOx吸留还原型催化剂在排放气体的空燃比为贫状态时吸留NOx、并且在富状态时将吸留的NOx释放并还原，所述NOx再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的NOx吸留能力而使排放气体的空燃比成为富空燃比状态，所述硫中毒再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的催化剂劣化而使排放气体的空燃比成为富空燃比，
在所述NOx吸留还原型催化剂的下游侧配设了氧浓度传感器和检测还原剂浓度的还原剂浓度传感器，在进行所述NOx再生控制时，根据从所述氧浓度传感器检测到氧浓度的大幅度降低的时刻开始、到所述还原剂浓度传感器检测到还原剂浓度的大幅度增加的时刻之间的时间，判定所述NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。
2.根据权利要求1所述的NOx净化系统的控制方法，其特征在于，所述氧浓度传感器为二进制λ传感器，所述还原剂浓度为氢浓度，所述还原剂浓度传感器为氢浓度传感器。
3.一种NOx净化系统，其特征在于，所述NOx净化系统在内燃机的排气通路中具备NOx吸留还原型催化剂以及进行NOx再生控制和硫中毒再生控制的控制装置，所述NOx吸留还原型催化剂在排放气体的空燃比为贫状态时吸留NOx、并且在富状态时将吸留的NOx释放并还原，所述NOx再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的NOx吸留能力而使排放气体的空燃比成为富空燃比状态，所述硫中毒再生控制是为了恢复该NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的催化剂劣化而使排放气体的空燃比成为富空燃比，
在所述NOx吸留还原型催化剂的下游侧配设了氧浓度传感器和检测还原剂浓度的还原剂浓度传感器，
所述控制装置在进行所述NOx再生控制时，根据从所述氧浓度传感器检测到氧浓度的大幅度降低的时刻开始、到所述还原剂浓度传感器检测到还原剂浓度的大幅度增加的时刻之间的时间，判定所述NOx吸留还原型催化剂的因硫中毒所致的劣化程度。
4.根据权利要求3所述的NOx净化系统，其特征在于，将所述氧浓度传感器形成为二进制λ传感器，所述还原剂的浓度为氢浓度，由氢浓度传感器形成所述还原剂浓度传感器。
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