CN101599539B - 电池元件的外部构件和使用其的非水电解质二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种电池元件的外部构件以及使用该外部构件的非水电解质二次电池，该外部构件包括：第一板片，由层压片制成；第二板片，由层压片制成；弯曲部，用于将第一板片和第二板片彼此分开；密封部，由第一板片的外周部和与该第一板片的外周部相对应的第二板片的外周部形成，并将电池元件密闭地密封；以及厚壁部，形成为包括至少一部分的弯曲部。

Description

电池元件的外部构件和使用其的非水电解质二次电池
技术领域
本发明涉及用于封装电池元件的电池元件的外部构件，并涉及利用该外部构件的非水电解质二次电池。更具体地，本发明涉及能够通过增强密封特性而减少故障(例如电池内容物泄漏和由于从电池外部吸湿而导致的电池膨胀)的用于电池元件的外部构件，并涉及使用该外部构件的非水电解质二次电池。
背景技术
近年来，出现了大量的便携式电子装置，例如摄像机(录像机)、移动电话和膝上型计算机，它们均可以实现体积和重量的减少。随之而来的是，对作为便携式电子装置的电源的电池的需求迅速增加。为了减小装置的体积和重量，需要对电池进行设计以使电池重量轻且薄，并且可以有效利用装置外壳内的空间。作为能够满足这些要求的电池，具有高能量密度和输出密度的锂离子电池是最合适的。
尤其，需要具有薄型大面积的片状电池、具有较薄型小面积的卡片状电池等在形状上具有高度自由度的电池。然而，根据至今仍在使用的利用金属制的壳作为外部材料的技术很难制成薄型的电池。
为了解决这些问题，研究了其中不含液态电解质的电池，其中加入了对电解液具有凝固作用的物质或使用由聚合物制成的凝胶电解质。在这样的电池中，电极与电解质彼此直接接触，并可能保持接触状态。因此，利用片状的外部构件(例如铝层压片)可以制备薄型电池。
图9示出了利用层压片作为外部构件的前述薄型电池的分解透视图。这种层压电池10构造成使电池元件20被外部封装于由层压片制成的用于电池元件的外部构件30中。
这里，形成电池元件的外部构件30以使得具有用于容纳电池元件20的凹部32的矩形板状的带凹部的板片30A和平板状的平板状板片30B被弯曲部34彼此分开。层压电池10是这样制备的，将电池元件20容纳于带凹部的板片30A的凹部32中，将带凹部的板片30A和平板状板片30B以弯曲部34对折，然后在热压下将两个板片的外周部36密封。
前述层压片的弯曲部在密封过程中在约360℃下进行弯曲并且进一步施加热压负载。因此，与其他外周部(密封部)相比，在密封时层压片的弯曲部容易损坏。尽管如此，根据现有技术，由于层压片的密封区域(外周部的宽度)得到了足够的保护，故即使施加上述负载，也很少发生损坏。然而，近年来，由于电池容量日益增加，不仅密封区域被制成窄到最小宽度，而且为了补偿这种情况，有一种趋势是在高温高压下进行密封。因此，前述的弯曲部形成了容易产生分层或小孔的部位，其会成为降低密闭密封特性的因素。因此，目前的情形是，担心会产生薄型层压电池的密闭密封性能降低。
另一方面，已经披露了一种方法，该方法使层压外部体的外部端之一延伸以提供延伸端，并且其他的外部端被该延伸端所覆盖，从而增强了密闭密封特性(参见JP-A-2003-242942)。
发明内容
然而，根据JP-A-2003-242942所披露的方法，增加了层压片的弯曲部的数目，而层压片的加工复杂。因此，增加了制造步骤的数目，导致复杂化。
考虑到现有技术的前述问题，需要提供一种电池元件的外部构件，其能够实现优异的密闭密封特性并有助于实现高容量而不增加电池的制造步骤的数目；并且提供利用该外部构件的非水电解质次电池。
为了实现前述要求，本发明人进行了广泛和深入的研究。结果发现，对于用于形成电池元件的外部构件的层压片而言，可以通过在弯曲部的至少一部分中提供厚壁部，从而完成本发明的实施方式来达到前述要求。
根据本发明的实施方式，提供了一种用于电池元件的外部构件，包括：
第一板片，由层压片制成；
第二板片，由层压片制成；
弯曲部，用于将第一板片和第二板片彼此分开；
密封部，其由第一板片的外周部和与该第一板片的外周部相对应的第二板片的外周部形成，并将电池元件密闭式地密封；以及
厚壁部，形成为包括至少一部分的弯曲部。
根据本发明的另一实施方式，提供了一种非水电解质二次电池，包括：
矩形板状的电池元件，其中具有通过隔膜卷绕的正极和负极；以及
电池元件的外部构件，包括：
第一板片，由层压片制成；
第二板片，由层压片制成；
弯曲部，用于将第一板片和第二板片彼此分开；
密封部，其由第一板片的外周部和与该第一板片的外周部
相对应的第二板片的外周部形成，并将电池元件密闭地密封；
以及
厚壁部，形成为包括至少一部分的弯曲部。
根据本发明的实施方式，就由层压片制成的电池元件的外部构件而言，通过在弯曲部的至少一部分中设置厚壁部，可以提供能够实现优异的密闭密封特性并有助于实现高容量且不增加电池制造步骤数的电池元件的外部构件；并且提供利用该外部构件的非水电解质二次电池。
附图说明
图1是示出了根据本发明实施方式的容纳于电池元件的外部构件中的电池元件的状态的平面图。
图2A、图2B和图2C分别为示出了电池元件容纳于根据本发明另一实施方式的电池元件的外部构件中的状态的平面图。
图3A、图3B和图3C分别为示出了电池元件容纳于根据本发明又一实施方式的电池元件的外部构件中的状态的侧视图。
图4是示出了电池元件容纳于根据本发明又一实施方式的电池元件的外部构件中的状态的侧视图。
图5A、图5B和图5C分别为示出了根据现有技术和本发明实施方式的电池元件的外部构件的制造方法的示意图。
图6是示出了根据本发明实施方式的用于制造电池元件的外部构件的热压焊头(heater bar)的透视图。
图7是示出了根据本发明实施方式的非水电解质二次电池的分解透视图。
图8是沿图7所示的电池元件的VIII-VIII线的示意性截面图。
图9是现有技术中利用层压片作为外部构件的薄型电池的分解透视图。
具体实施方式
下文将参照附图详细描述根据本发明的实施方式的电池元件的外部构件和非水电解质二次电池。
(1)电池元件的外部构件
图1是示出了根据本发明实施方式的容纳于电池元件的外部构件中的电池元件的状态的平面图。
在图1中，在该电池元件的外部构件300中，形成由弯曲部34分隔的由层压片制成的带有凹部的板片300A(其为第一板片的一个实例)和由层压片制成的平板状(platy)板片300B(其为第二板片的一个实例)，并厚壁部40被设置成包括至少一部分弯曲部34。
设置有电池元件的外部构件30的非水电解质电池100是这样制备的：将电池元件20容纳于带有凹部的板片300A的凹部32中，并在外部引出电池元件20的端子22和密封剂24，随后以弯曲部34将平板状板片300B折叠以使两个板片300A和300B层叠，并将两个板片的外周部36A和36B(在下文中，两个板片的外周部有时简称为“外周部36”)加热密封以形成密封部38。
在该实施方式中，虽然仅在第一板片中设置用于容纳电池元件的凹部，但每一个第一板片和第二板片的形式没有限制，只要其中能够容纳电池元件即可。例如，可以采用：(1)第一板片和第二板片中的每一个均具有形成电池元件容纳部的一半的凹部的形式；(2)仅在第二板片中具有用于在其中容纳电池元件的凹部的形式；(3)其中第一板片和第二板片均不具有凹部的平板状形式，而当通过两个板片夹住电池元件时能够将其容纳；以及类似形式。
尽管厚壁部40在热压下形成，并同时进行热封以用于在其中包括弯曲部34的外周部36中形成密封部38，但优选厚壁部40是通过低于形成密封部38的压力的压力而形成的。该厚壁部40能够减轻在该热封过程中弯曲部34所承受的损伤，并显著抑制在弯曲部34或其附近产生分层或小孔。
因此，具有前述构造并具有增强的密封性能的本发明的实施方式的非水电解质电池几乎不发生故障，例如电池的内容物泄漏以及由于从电池的外部吸湿而引起的电池膨胀。
尽管厚壁部40的厚度可以是均匀的或不均匀的，其最厚部分的厚度优选为不形成厚壁部处的密封部38的厚度的1.2～3倍，且更优选1.2～2倍。
这是因为当厚壁部40的厚度小于1.2倍时，将会出现在热封时不会获得减少损伤的效果的情况，而超过3倍时，将会出现密封部变厚从而使得湿气的渗透量增加，造成电池膨胀的因素的情况。
而且，厚壁部40的长边方向的长度(T)(即在从弯曲部34引出端子的方向上形成的厚壁部40的长度)相对于电池元件的外部构件30的长边的长度(S)(即端子22的引出方向上的长度)优选不大于80％。优选该比例尽可能小。这是因为在形成于电池元件的外部构件中的密封部38的厚度厚的部分中，湿气的渗透量增加，导致电池膨胀的因素，因此，当所述比例超过80％时，电池发生膨胀的风险就会增加。而且，这还因为白白地增加了整个电池的体积，导致不利于实现电池的高容量。
图2A、图2B和图2C分别为示出了电池元件容纳于根据本发明另一实施方式的电池元件的外部构件中的状态的平面图。
如这三种实施方式所示，厚壁部40不必在弯曲部34的整个宽度上延伸，但至少要包括宽度的一部分。而且，对于厚壁部40的形状，除了形成图2A、图2B和图2C所示出的矩形之外，还可以根据其平面形状而形成任意的形状，例如半圆形、三角形和多边形。
图3A、图3B和图3C分别为示出了电池元件容纳于根据本发明又一实施方式的电池元件的外部构件中的状态的侧视图。
如这三种实施方式所示，厚壁部40可以采取在任意方向上突出的形式。这样的形式的实例包括：厚壁部40在具有其中用于容纳电池元件的凹部32的一侧突出的形式(图3A)；厚壁部40在与上述侧的相对侧突出的形式(图3B)；以及厚壁部40在两侧均突出的形式(图3C)。
图4是示出了电池元件容纳于根据本发明又一实施方式的外部构件中的电池元件的状态的侧视图。
如前面示出的示于图3A～图3C的实施方式，厚壁部40可以与密封部38具有水平差(level difference)，或可以如图4的实施方式所示相对于密封部38具有一倾斜。而且，形成倾斜的斜面不必是平滑面，而可以是弯曲面。
形成各个设置有凹部的板片300A和平板状板片300B的层压片例如是由尼龙膜、铝箔和聚乙烯膜以这样的顺序粘合而成的矩形片。该层压片可以这样密封，例如，以弯曲部将其对折以使聚乙烯膜的侧面朝向内侧，并如通过热封彼此重叠那样密封设置有凹部的板片300A的外周部36A和平板状板片300B的外周部36B。
而且，如图1所示，出于防止空气渗透的目的，优选将密封剂24插入到层压片以及各个正极和负极端子22之间。密封剂24由对每一个正极和负极端子22都具有粘附力的材料构成。例如，当每一个这样的端子都由金属材料构成时，优选密封剂24由聚烯烃树脂构成，例如聚乙烯、聚丙烯、改性的聚乙烯和改性的聚丙烯。
层压片的通常构造可由外部层/金属箔/密封剂层的层压结构来表示(然而，外部层和密封剂层有时具有多层结构)。在前述的实例中，尼龙膜对应于外部层，铝箔对应于金属箔，而聚乙烯膜对应于密封剂层。
金属箔用作具有抗水蒸气渗透性的屏障膜是足够的。作为金属箔，不仅可以使用铝箔，而且也可以使用不锈钢箔、镍箔和电镀的铁箔(plated iron foil)。这些之中，优选使用薄、重量轻并具有优异可加工性的铝箔。
能够用作用于根据本发明实施方式的电池元件的外部构件的层压片的构造模式(外部层/金属箔/密封剂层)的实例包括Ny(尼龙)/Al(铝)/CPP(流延聚丙烯)、PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)/Al/CPP、PET/Al/PET/CPP、PET/Ny/Al/CPP、PET/Ny/Al/Ny/CPP、PET/Ny/Al/Ny/PE(聚乙烯)、Ny/PE/Al/LLDPE(线型低密度聚乙烯)、PET/PE/Al/PET/LDPE(低密度聚乙烯)以及PET/Ny/Al/LDPE/CPP。然而，本发明不应被解释为限于本发明的这些实施方式。
根据本发明实施方式的电池元件的外部构件还可以被构造成具有其他结构的层压片，例如，无金属材料的层压片，来替代前述层压片。
接着，参照图5A、图5B和图5C来描述根据本发明实施方式的电池元件的外部构件的制造方法。在图5A、图5B和图5C中，尽管可存在各个层压片都在其中具有用于容纳电池元件的凹部的情况，但省略其图示。
迄今为止，如图5A和图5B所示，电池元件的外部构件是通过利用一对平板形状的热压焊头500a和500b将两个层压片31a或对折的层压片31b进行热封来制造的。
具体地，首先，将作为材料的两个层压片31a或对折的层压片31b置于一对加热的热压焊头500a和500b之间，或置于加热的热压焊头500a(或500b)与未加热的另一热压焊头500b(或500a)之间，使得一个或多个层压片的各粘着层面朝内(参见图5A-(I)和图5B-(I))。随后，通过热压焊头500a和500b将一个或多个层压片夹入并进行热压，以形成密封部(参见图5A-(II)和图5B-(II))，从而获得电池元件的外部构件(参见图5A-(III)和图5B-(III))。
另一方面，在根据本发明实施方式的电池元件的外部构件的制造中，例如，如图5C中示出的设置水平差的平板形的热压焊头500c和500d可用于替代现有技术的平板形的热压焊头对。
设置水平差的热压焊头500c设置有水平差部501，以使施加于形成厚壁部40的部分(即，包括弯曲部34的部分)的热压的程度小于施加于其他密封部38的热压程度。
在根据本发明实施方式的电池元件的外部构件的制造方法中，例如，首先将以弯曲部34对折的层压片31c设置在一对经加热的热压焊头500c和500d之间，或经加热的热压焊头500c(或500d)和未加热的另一热压焊头500d(或500c)之间，以使一个或多个层压片31c的各粘着层面向内并使弯曲部34与水平差部501相对应(参见图5C-(I))。
随后，利用热压焊头500c和500d将层压片31c夹入其中(参见图5C-(II))。这时，形成厚壁部40的部分被相对较轻地热压，而形成其他密封部38的部分则被热压成与现有技术中相同的程度。因此，可通过控制水平差部501的形状等来形成具有所期望的厚度、宽度和长度的厚壁部40，从而获得根据本发明实施方式的电池元件的外部构件(参见图5C-(III))。
而且，例如，如图2A、图2B和图2C所示的实施方式中，在形成仅包括一部分弯曲部的厚壁部情况下，可以使用具有如图6所示形状的热压焊头。
此外，作为其他的制造方法，可以采用以下的示例性方法，其中热封是利用一对平板状热压焊头分为两次实施的，实施的方式如下文所述。
具体地，首先，形成密封部的整个部分被前述的平板状热压焊头夹入其中，并且相对较弱地进行第一次热封(低温、低压下)。接着，移动热压焊头，利用热压焊头夹持该层压片同时避开用于形成厚壁部的部分，相对较强地进行第二次热压(高温、高压下，持续较长时间)。这样，通过分别在不同条件下实施两次热封，得到具有仅在低温和低压条件下热封形成的厚壁部的电池元件的外部构件。
在所述方法中所采用的条件的实例示于表1。
表1
  热压焊头温度   待加热的热压焊头   待供给热压焊头筒的空气压力   热压时间
弱条件 190℃   一对热压焊头中仅一个 0.15MPa 3秒
强条件 200℃   一对热压焊头中的两个 0.2MPa 3秒
(2)非水电解质二次电池
接着，详细描述根据本发明实施方式的非水电解质二次电池。
图7是示出了根据本发明实施方式的非水电解质二次电池的分解透视图。
在图7中，该二次电池是通过将安装有的正极端子22a和负极端子22b的卷绕电池元件20包封在电池元件的外部构件300的凹部32中而形成的，具有这样的构造，即，带凹部的板片300A(第一板片的一个实例)和平板状板片300B(第二板片的一个实例)通过弯曲部34而彼此分开。而且，正极端子22a和负极端子22b均以例如从电池元件的外部构件300的内部到外部相同的方向而被引出。正极端子22a和负极端子22b均由金属材料构成，例如铝(Al)、铜(Cu)、镍(Ni)和不锈钢。
带凹部的板片300A和平板状板片300B均由例如矩形层压膜形成，该层压膜如上文所描述通过将尼龙膜、铝箔和聚乙烯膜以该顺序粘合而获得，并且两个板片的外周部36A和36B被重叠且热压以形成密封部38。而且，密封部38中包括弯曲部34的部分具有厚壁部40。此外，将用于防止空气渗透的密封剂24插入到带凹部的板片300A和平板状板片300B之间以及正极端子22a和负极端子22b之间。
图8是沿图7所示的电池元件20的VIII-VIII线的示意性截面图。
在图8中，在电池元件20中，正极210和负极220彼此相对设置并通过保持非水电解液的聚合物支持体层230(如下文所述)和隔膜240卷绕；并且其最外周部由防护带250保护。
如图8所示，例如，正极210具有这样的结构，即，正极活性物质层210B被涂覆在具有一对相对表面的正极集电体210A的两个表面或一个表面上。正极集电体210A包括在纵向的一端暴露而未涂覆有正极活性物质层210B的部分，并且正极端子22a被安装在该暴露部分中。
正极集电体210A由金属箔构成，例如，铝箔、镍箔以及不锈钢箔。
正极活性物质层210B含有任一种或两种或多种能够嵌入并脱嵌锂离子的正极物质作为正极活性物质，并可根据需要而含有导电剂和粘结剂。
能够嵌入并脱嵌锂离子的正极物质的实例包括不含锂的硫属元素化合物(具体地，是层状化合物和尖晶石型化合物)，例如，硫磺(S)、二硫化铁(FeS2)、二硫化钛(TiS2)、二硫化钼(MoS2)、二硒化铌(NbSe2)、氧化矾(V2O5)、二氧化钛(TiO2)以及二氧化镁(MnO2)；在其中包含锂的含锂化合物；以及导电聚合化合物，例如，聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔和聚吡咯。
它们之中，优选含锂化合物，因为它们包括能够获得高电压和高能量密度的化合物。这样的含锂化合物的实例包括含锂和过渡金属元素的复合氧化物；以及含锂和过渡金属的磷酸盐化合物。从获得较高电压的角度来考虑，优选那些含钴(Co)、镍(Ni)、锰(Mn)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、铬(Cr)、钒(V)、钛(Ti)的化合物或它们的任意混合物。
这样的含锂化合物由以下通式(1)或(2)代表性地表示。
LixMIO2(1)
LiyMIIPO4(2)
在上式中，MI和MII均代表一种或多种过渡金属元素；x和y的值根据电池的充-放电状态而有所不同，且通常分别满足0.05≤x≤1.10且0.05≤y≤1.10。式(1)的化合物一般具有层状的结构；而式(2)的化合物一般具有橄榄石结构。
而且，含锂和过渡金属元素的复合氧化物的具体实例包括锂钴复合氧化物(LixCoO2)、锂镍复合氧化物(LixNiO2)、锂镍钴复合氧化物(LixNi1-zCozO2)(0＜z＜1)以及具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物(LiMn2O4)。
含锂和过渡金属元素的磷酸盐化合物的具体实例包括具有橄榄石结构的磷酸锂铁(LiFePO4)和锂铁锰磷酸盐化合物(LiFe1-vMnvPO4(v＜1))。
在这些复合氧化物中，出于稳定结构等目的，可以例举其中的一部分过渡金属被Al、Mg或其他过渡金属元素所取代或者被包含于晶粒界面中的那些，以及其中的一部分氧被氟等所取代的那些。此外，至少一部分的正极活性物质的表面可涂覆有其他正极活性物质。而且，可以使用多种物质的混合物作为正极活性物质。
另一方面，类似于正极210，负极220具有例如负极活性物质层220B被涂覆在具有一对相对表面的负极集电体220A的两个表面或一个表面上的结构。负极集电体220A具有在其纵向的一端被暴露而没有涂覆负极活性物质层220B的部分，并且负极端子22b被安装在该暴露部分中。
负极集电体220A由金属箔构成，例如，铜箔、镍箔以及不锈钢箔。
负极活性物质层220B含有任一种或两种或多种能够嵌入并脱嵌锂离子和金属锂的负极活性物质作为负极活性物质，并可根据需要而含有导电剂和粘结剂。
能够嵌入并脱嵌锂的负极活性物质的实例包括碳材料、金属氧化物和聚合化合物。碳材料的实例包括难石墨化碳材料、人造石墨材料和石墨系材料。其更具体的实例包括热解碳、焦炭、石墨、玻璃碳、有机聚合化合物烧成材料、碳纤维、活性炭和炭黑。
这些之中，焦炭的实例包括沥青焦炭、针状焦炭和石油焦炭。本文中所提及的有机聚合化合物烧成材料是通过使聚合物材料例如酚醛树脂和呋喃树脂在适当的温度下燃烧碳化而获得的材料。而且，金属氧化物的实例包括氧化铁、氧化钌和氧化钼；而聚合物材料的实例包括聚乙炔和聚吡咯。
此外，能够嵌入或脱嵌锂的负极物质包括含有能够与锂一起形成合金的金属元素和半金属元素中的至少一种的材料。这种负极物质可以是单体、合金或者金属元素或半金属元素的化合物。而且，可以使用至少在其一部分中具有一种或两种或多种相的化合物。
在根据本发明的实施方式中，除了由两种或多种金属元素组成的合金之外，合金还包括含有一种或两种或多种金属元素以及一种或两种或多种半金属元素的合金。而且，合金可含有非金属元素。其组织的实例包括固溶体、共晶体(低共熔混合物)、金属间化合物以及其中两种或多种共存的形式。
这样的金属元素或半金属元素的实例包括锡(Sn)、铅(Pb)、铝(Al)、铟(In)、硅(Si)、锌(Zn)、锑(Sb)、铋(Bi)、镓(Ga)、锗(Ge)、砷(As)、银(Ag)、铪(Hf)、锆(Zr)和钇(Y)。
尤其是，优选属于长周期型周期表第14族的金属元素或半金属元素；并且尤其优选硅或锡。这是因为硅和锡具有强的嵌入和脱嵌锂的能力并且能够获得高能量密度。
锡合金的实例包括含有选自由硅、镁(Mg)、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛(Ti)、锗、铋、锑和铬(Cr)组成的组中的至少一种元素作为除锡之外的第二组成元素的合金。
硅合金的实例包括含有选自由锡、镁、镍、铜、铁、钴、锰、锌、铟、银、钛、锗、铋、锑和铬组成的组中的至少一种元素作为除硅之外的第二组成元素的合金。
锡或硅化合物的实例包括含有氧(O)或碳(C)的化合物，并且这些化合物可以含有前述的除锡或硅之外第二组成元素。
接着，聚合物支持体层230具有离子传导性并且能够在其中保持非水电解液。在图8示出的实施方式中，这种聚合物支持体层230紧密接触或粘附于隔膜240。聚合物支持体层230可紧密接触或粘附于隔膜和电极，例如隔膜240和正极210或隔膜240和负极220。可替代地，聚合物支持体层230可以不与隔膜紧密接触或粘附于隔膜，而是紧密接触或粘附于正极210和负极220中的一者或二者。
本文中的术语“紧密接触”意指聚合物支持体层230与隔膜240或正极210或负极220的接触靠近到这样一种程度，除非施加指定的力，否则不会产生彼此间的相对移动。
当聚合物支持体层230和隔膜240、或聚合物支持体层230和正极或负极彼此紧密接触或彼此粘合时，聚合物支持体层230在其中保持有非水电解液并变成凝胶非水电解质层，从而正极210或负极220以及隔膜240经由该非水电解质层而彼此粘合。
这种粘合力的强度优选是这样的强度，例如，隔膜与正极210或负极220上没有设置正极物质层而集电体被暴露的暴露部分之间的剥离强度为5mN/mm以上。剥离强度是将设置于支持台上的集电体从隔膜上剥离下来，同时以10cm/min的速率以180°的方向在开始牵拉后6秒～25秒的时间段内进行牵拉所需要的力的平均值。
通过这样的紧密接触或粘合，在本发明的实施方式的非水电解质二次电池中，可以减少随后对电池反应无实质贡献的过量非水电解液，并且该非水电解液被有效地供给至电极活性物质的周围。因此，根据本发明的实施方式的非水电解质二次电池表现出优异的循环特性，即使其仅采用比现有技术更少量的非水电解液。而且，由于所使用的非水电解液的量少，因此其具有优异的耐漏液性。
对于由前述聚合物支持体层构成的聚合物支持体没有特别的限制，只要其中保持有非水电解液从而表现出离子传导性即可。其实例包括丙烯腈共聚量为以质量计50％以上尤其是以质量计80％以上的丙烯腈类聚合物、芳香族聚酰胺、丙烯腈/丁二烯共聚物、由丙烯酸酯或丙烯酸甲酯均聚物或共聚物组成的丙烯酸类聚合物、丙烯酰胺类聚合物、偏二氟乙烯(vinylidene fluoride)等的氟聚合物、聚砜类和聚芳砜类。尤其是，具有丙烯腈共聚量为以质量计50％以上的聚合物在其侧链上具有CN基团，因此，能够形成具有高介电常数和高离子传导性的聚合物凝胶电解质。
为了增强非水电解液相对于这样的聚合物的支持特性或增强来自这样的聚合物的聚合物凝胶电解质的离子传导性，可以使用这样的共聚物，其通过使丙烯腈与优选不超过以质量计50％的比例、尤其优选不超过以质量计20％的比例的以下化合物共聚而获得：乙烯基羧酸(例如丙烯酸、甲基丙烯酸和衣康酸)、丙烯酰胺、甲基丙烯磺酸(methacrylsufonic acid)、羟基亚烃基二醇(甲基)丙烯酸酯(hydroxyalkylene glycol(meth)acrylate)、烷氧基亚烃基二醇(甲基)丙烯酸酯(alkoxyalkylene glycol(meth)acrylate)、氯化乙烯、偏二氯乙烯、乙酸乙烯酯、各种(甲基)丙烯酸酯等等。
而且，芳香族聚酰胺是一种高耐热性的聚合物。因此，在需要具有高耐热性的聚合物凝胶电解质(如在汽车电池中所要求的那样)的情况下，芳香族聚酰胺是一种优选的聚合化合物。也可以使用通过与丁二烯等进行共聚而获得的具有交联结构的聚合物。
尤其是，含有偏氟乙烯作为组成组分的聚合物，即均聚物、共聚物和多组分共聚物优选作为聚合物支持体。它们的具体实例包括聚偏氟乙烯(PVdF)、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVdF-HFP)以及聚偏氟乙烯-六氟丙烯-三氟氯乙烯共聚物(PVdF-HEP-CTFE)。
接着，隔膜240通常被构造为具有高离子渗透性和预定机械强度的绝缘薄膜，诸如由聚烯烃类树脂构成的多孔膜或由无机材料(例如，由陶瓷等制成的无纺织物)构成的多孔膜。然而，在根据本发明实施方式的非水电解质二次电池中，优选将隔膜240构造成具有含聚乙烯作为主要成分且含有不超过以质量计10％的聚丙烯的多孔膜。
这里，在聚乙烯和聚丙烯共存的隔膜中，因为聚丙烯的熔点高于聚乙烯，因此热收缩的开始温度会向较高温度的一侧偏移。相反，由于聚丙烯的关闭功能呈现温度(shutdown function-revealingtemperature)较高，因此当过度充电或内部短路时容易引起电池温度变高，因此容易引起热致击穿(thermorunaway)。
根据本发明的实施方式，通过使聚乙烯和聚丙烯的混合比落在前述的范围内，能够增加热收缩的开始温度同时保持关闭功能呈现温度较低。
尽管与以质量计100％的聚丙烯的情况相比，热收缩的开始温度低，但是根据本发明的实施方式，隔膜和电极通过前述的聚合物支持体牢固地彼此粘结，因此，可充分地控制热收缩。此外，根据这样的配置聚合物支持体的结构，由于隔膜本身被制成较薄，因此能够保持电池的能量密度较高。
而且，作为前述隔膜的组成成分，优选选择具有的熔点为约130℃～140℃的聚乙烯或具有的熔点为约160℃～170℃的聚丙烯。
当含有熔点过低的材料作为隔膜的组成成分时，隔膜熔化的温度低，使得可使用的温度变得低。另一方面，当含有熔点过高的材料作为隔膜的组成成分时，隔膜呈现出关闭功能的温度高，使得可能引起热致击穿，从而会出现难以保证安全的情况。而且，当多个组成成分中的熔点的差异为20℃以上时，能够充分地获得包括关闭和避免热收缩二者的功能。
隔膜的厚度优选为5μm～20μm。
接着，非水电解液可以是含有电解质盐和非水溶剂的任何溶液。
这里，如下文所述，电解质盐可以是在溶解或分散于非水溶剂中时能够生成离子的任何盐。虽然优选使用六氟磷酸锂(LiPF6)，但电解质盐无疑不限于此。
即，可以使用无机锂盐，例如，四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、六氟锑酸锂(LiSbF6)、高氯酸锂(LiClO4)和四氯铝酸锂(LiAlCl4)；全氟烷基磺酸酯衍生物的锂盐，例如，三氟甲基磺酸锂(LiCF3SO3)、双(三氟甲基磺酸)酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)2)、双(五氟甲基磺酸)酰亚胺锂(LiN(C2F5SO2)2)以及三(三氟甲基磺酸)甲基锂(LiC(CF3SO2)3)。这些盐可以单独使用或以两种或多种的组合进行使用。
这样的电解质盐的含量优选为以质量计5％～25％。当这样的电解质盐的含量少于以质量计5％时，则不能获得足够的传导性。另一方面，当其超过以质量计25％时，则有粘性会过度增大的顾虑。
而且，非水溶剂的实例包括各种高介电性的溶剂和低粘度的溶剂。
碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯等可被有利地用作高介电性溶剂，但高介电性溶剂不限于此。高介电性溶剂的其他实例包括环状碳酸酯类，例如碳酸亚丁酯、碳酸亚乙烯酯、4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮(氟代碳酸亚乙酯)、4-氯-1，3-二氧戊环-2-酮(氯代碳酸亚乙酯)和三氟代甲基碳酸亚乙酯。
而且，代替环状碳酸酯或除了环状碳酸酯之外，还可以使用内酯(例如γ-丁内酯和γ-戊内酯)、内酰胺(例如N-甲基吡咯烷酮)、环状氨基甲酸酯(例如N-甲基噁唑烷酮)、砜化合物(例如环丁砜)等作为高介电性溶剂。
另一方面，可以有利地使用碳酸二乙酯作为低粘性溶剂。除此之外，链状碳酸酯类，例如碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯和碳酸甲丙酯；链状羧酸酯类，例如乙酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、异丁酸甲酯、三甲基乙酸甲酯和三甲基乙酸乙酯；链状酰胺类，例如N，N-二甲基乙酰胺；链状氨基甲酸酯类，例如，N，N-二乙基氨基甲酸甲酯和N，N-二乙基氨基甲酸乙酯；以及醚类，例如，1，2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、四氢吡喃和1，3-二氧戊环。
作为用于根据本发明实施方式的非水电解质二次电池的非水电解液，前述的高介电性溶剂和低粘性溶剂可以单独使用或它们的两种或多种以所需混合比例混合而进行使用。优选地，该非水电解液含有以质量计20％～50％的环状碳酸酯和以质量计50％～80％的低粘性溶剂(低粘性非水溶剂)。特别地，期望使用具有的沸点不高于130℃的链状碳酸酯作为低粘性溶剂。通过使用这样的非水电解液，聚合物支持体可有利地与少量的非水电解液一起溶胀，并且能够设计为使得抑制电池膨胀或防止电池泄露以及高导电性更能同时彼此相容。
当环状碳酸酯与低粘性溶剂的比率落在前述范围之外时，则存在电解液的导电性降低，且循环特性降低的顾虑。
具有的沸点不高于130℃的链状碳酸酯的实例包括碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯。
而且，非水电解液中含有含卤素原子的环状碳酸酯衍生物作为前述的环状碳酸酯是更为优选的，因为循环特性得以增强。
这样的环状碳酸酯衍生物的实例包括4-氟-1，3-二氧戊环-2-酮和4-氯-1，3-二氧戊环-2-酮。这些环状碳酸酯衍生物可以单独使用或组合使用。
环状碳酸酯衍生物的含量优选为以质量计0.5％～2％。当环状碳酸酯衍生物的含量太低时，增强循环特性的效果就小，而当其太高时，则存在高温储存时膨胀会变大的顾虑。
根据本发明的实施方式，由于存在于聚合物支持体层和隔膜(正极或负极未被它们中的任一者支持)之间的非水电解液的量少，所以即使当以按质量计50％以上的量来使用具有低熔点的低粘度溶剂时，也可将膨胀抑制到低水平。
在如前文所述的根据本发明实施方式的非水电解质二次电池中，电池中存在的非水电解液的量(通常为非水电解液的灌注量(pouring amount))优选为0.14g～0.35g/每cm3该非水电解质二次电池体积。
当非水电解液的灌注量小于0.14g/每cm3电池体积时，则存在不能实现所期望的电池性能的顾虑，尤其是不能实现所期望的初始充放电容量和容量保持率，而当灌注量超过0.35g时，则存在抗液体泄漏的性能会下降的顾虑。
这里，电池内的灌注量例如是通过下述的方法来测量的。
首先，测量电池的重量；接着，取出电池元件，然后拆成正极、负极和隔膜。之后，将正极、负极、隔膜以及外部构件浸入碳酸二甲酯溶液中持续2天；过滤后，进行真空干燥3天。通过从初始重量减去真空干燥后的重量而得到的值被定义为灌注量。
而且，在根据本实施方式的非水电解质二次电池中，存在于电池元件20与电池元件的外部构件300之间的非水电解液的量MO与存在于电池元件的外部构件300内部的非水电解质的量MA之比(MO/MA)优选不超过0.04。
当这样定义的MO/MA超过0.04时，则当在高温储存时不能充分抑制电池的膨胀。而且，优选MO/MA的值尽可能地小。最期望的是，MO/MA的值为零。然而，即使是当其大于0.03时，也能够获得更显著的抑制膨胀的效果。
这里，存在于电池元件的外部构件内(即非水电解质二次电池中)的非水电解液的量MA，可以例如通过以下的方法来测量和计算。
首先，测量电池的质量；接着，取出电池元件，然后拆成正极、负极和隔膜。之后，将电池元件的正极、负极、隔膜以及外部构件浸入清洗液(例如碳酸二甲酯)中2天；过滤之后，进行真空干燥3天。之后，测量真空干燥后的电池质量，并且从电池的初始重量减去真空干燥后的电池质量，从而确定MA。
另一方面，存在于电池元件和电池元件的外部构件之间(即存在于电池内而电池元件外)的非水电解液的量MO可以例如通过下述方法来测量和计算。
首先，测量电池的质量，然后将电池元件取出。随后，利用能够吸收其中的非水电解液的原料(例如布料)将这样取出的电池元件夹持，在施加10kPa的负载后将渗出的全部非水电解液擦除。并且，将电池元件从中取出的外部构件浸入清洗液(例如碳酸二甲酯)中然后干燥。之后，测量外部构件和已经进行擦除处理的电池元件的总质量，并用电池的初始质量减去外构体和擦除处理后的电极体的总质量，从而确定MO。
接着，将描述前述电池元件的制造方法的一个实例。
首先，制备正极210。例如，在使用颗粒状正极活性物质的情况下，将正极活性物质以及导电剂和粘结剂(这两者为可选的)混合以制备正极混合物，然后将其分散在分散介质中(例如N-甲基-2-吡咯烷酮)以制备正极混合物浆料。
随后，将该正极混合物浆料涂布在正极集电体210A上并干燥，然后压制成型以形成正极活性物质层210B。
并且，制备负极220。例如，在使用颗粒状负极活性物质的情况下，将负极活性物质以及导电剂和粘结剂(这两者为可选的)混合以制备负极混合物，然后将其分散在分散介质中(例如N-甲基-2-吡咯烷酮)以制备负极混合物浆料。之后，将该负极混合物浆料涂布在负极集电体220A上并干燥，然后压制成型以形成负极活性物质层220B。
然后在隔膜240上形成聚合物支持体层230。用于在隔膜240上形成聚合物支持体层230的技术的实例包括将含聚合物支持体的溶液涂布在隔膜240的表面上并除去溶剂的技术；以及将另外制备的聚合物支持体层固定在隔膜240的表面上的技术。
用于将含聚合物支持体的溶液涂布在隔膜240的表面上的技术的实例包括：在含聚合物支持体的溶液中浸渍隔膜的技术；以T型模具(T-die)挤出处理等的方式供给并涂布该溶液的技术；以及利用喷射处理或使用辊式涂布器、刀式涂布器等将该溶液涂布到基体材料表面上的技术。
用于除去溶剂的去溶剂化处理的技术的实例包括：通过干燥除去溶剂的技术；将涂层浸入聚合物支持体的不良溶剂中以通过萃取而除去溶剂，然后再进行干燥并除去不良溶剂的技术；以及这些技术的组合。
作为将另外制备的聚合物支持体层固定在隔膜240的表面上的技术，可以利用粘附剂来实现粘附。然而，在这种情况下，必须根据要使用的电解液的类型(例如酸、碱、有机溶剂等)来适当地选择粘合剂，并应注意不要产生堵塞。
而且，用于使得制备的聚合物支持体层与隔膜紧密接触的技术的实例包括在凝胶转化点以上的温度下热熔。具体地，热熔同时施加压力，优选热辊压压制(hot roll compression)。
接着，将正极端子22a安装在正极210中，并也将负极端子22b安装在负极220中。之后，将设置有聚合物支持体层230的隔膜240、正极210、同样类型的另一隔膜240以及负极220相继层压并卷绕。将保护带250粘附在最外周部上，从而形成卷绕电极体。
之后，制备电解质盐(例如六氟磷酸锂)和含非水溶剂(例如碳酸亚乙酯)的非水电解液并倒入卷绕电极体内，从而将非水电解液保持在聚合物支持体层230中，以形成电解质。这样就完成了电池元件20。
例如，倾倒非水电解液也可以以重叠的带凹部的板片300A和平板状板片300B除一侧(例如，平行于弯曲部件34的一侧)之外彼此密封的状态来实施，从而形成袋状，将卷绕电极体容纳于其中，然后倒入非水电解液。通过采用这种技术，可以事先除去作为用于形成聚合物支持体的原料的前体以及溶剂，以使这样的材料或溶剂不残留在电解质中。而且，形成聚合物支持体的步骤可以有利地被控制。出于这个原因，可以使聚合物支持体层与隔膜、正极或负极紧密接触。
在前述的非水电解质二次电池中，当充电时，锂离子经由保持在聚合物支持体层230中的非水电解液从正极活性物质层210B脱嵌并嵌入负极活性物质层220B。当放电时，锂离子经由聚合物支持体层230和非水电解液从负极活性物质层220B脱嵌并嵌入正极活性物质层210B。
这里，在包括在前述非水电解质二次电池的电池元件的外部构件中，厚壁部形成在弯曲部中，该弯曲部在用于电池元件的密闭密封的热密封过程中尤其可能会受到热压、树脂层和粘合层的化学变化等的影响。因此，电池元件的外部构件几乎不会由这样的影响而受到破坏并且具有优异的密闭密封特性。
而且，厚壁部有利地通过低于其他密封部的压力而形成。然而，由于厚壁部所占据的面积相对较小，因此带来了这样的优点：在例如利用其中所有其他密封部都是在较低的压力下形成的电池元件的外部构件的情况下，可以避免由所产生水的渗透而导致的电池膨胀。
实施例
下文将参照以下的实施例和比较例同时参照附图更加详细地描述根据本发明的实施方式。然而，不应解释为将本发明局限于此。
实施例1
首先，将碳酸钴(CoCO3)与碳酸锂(Li2CO3)以1mol∶0.5mol的比例混合，然后将混合物在空气中在900℃烧制5小时，从而得到作为正极活性物质的锂钴复合氧化物(LiCoO2)。
随后，将85重量份的所获得的锂钴复合氧化物、5重量份作为导电剂的石墨以及10重量份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯混合，以制备正极混合物，然后将其分散于作为分散介质的N-甲基-2-吡咯烷酮中，从而形成正极混合物浆料。接着，将该正极混合物浆料均匀涂布在由铝箔构成且具有的厚度为20μm的正极集电体210A的两个表面上，干燥并通过辊压而进行压制成型，从而形成正极活性物质层210B。由此制备正极210。之后，在正极210中安装正极端子22a。
另一方面，制备磨碎的石墨粉末作为负极活性物质。将90质量份的该石墨粉末与10质量份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯混合以制备负极混合物，然后将其分散于作为分散介质的N-甲基-2-吡咯烷酮中，从而形成负极混合物浆料。
随后，将该负极混合物浆料均匀涂布在由铜箔构成且厚度为15μm的负极集电体220A的两个表面上，干燥并通过辊压而进行压制成型，以形成负极活性物质层220B。由此制备正极220。之后，在负极220中安装负极端子22b。
而且，聚偏氟乙烯被用作用于聚合物支持体层230的聚合化合物。利用涂布单元将通过将所述聚合物以12质量份的量溶解于N-甲基-2-吡咯烷酮溶液中而制备的所述聚合物的溶液涂布在隔膜240的两个表面上，隔膜240由微孔膜构成且厚度为12μm。将该涂布膜浸入去离子水中然后干燥以在隔膜240上形成厚度为5μm的聚合物支持体层230。
使由此制备的正极210和负极220经由其上形成有聚合物支持体层230的隔膜240彼此紧密接触，并在纵向上进行卷绕，将保护带250粘结在最外周，从而制备电池元件20。
此外，将所制备的电池元件20容纳于由层压片制成的带凹部的板片300A的凹部32中。接着，将弯曲部34折叠以使带凹部的板片300A和平板状板片300B重叠。之后，如图5C所示，利用具有水平差的热压焊头将两个长边的外周部36密封，从而形成密封部38和厚壁部40。由此获得袋状形式的电池元件的外部构件300。
密封部38具有的厚度为180μm，而厚壁部40具有的厚度为240μm。而且，厚壁部在长边的方向上的长度相对于电池元件的外部构件长边长度为5％。
通过将25μm厚的尼龙膜、40μm厚的铝箔以及30μm厚的聚丙烯膜从最外层以该顺序进行层压而制备的防潮铝层压膜被用作层压片。厚壁部的厚度比粘合的两个层压片的总厚度要厚。可以认为这是由于在进行热封时，作为密封树脂的聚丙烯膜流入到厚壁部中而引起的。
随后，将电解液倒入电池元件的外部构件300(该外部构件为袋状形式，电池元件200容纳于其中)中，并且利用平板状热压焊头将剩余一侧的外周部在减压下进行热封，从而实现密闭密封。
使用通过将1.2摩尔/L的六氟磷酸锂溶解于碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯的混合溶剂来制备的电解液，其中碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯的质量比为3/7。
之后，将得到的密闭密封体插入到钢板之间并在70℃下加热3分钟，从而使得隔膜240经由聚合物支持体层230而与各正极220和负极230彼此粘附。由此获得该实施例的非水电解质二次电池。
比较例1
通过重复与实施例1相同的操作来获得本比较例的非水电解质二次电池，只是将用于热封的热压焊头的长边改变为如图5A所示的平板状热压焊头。密封部的厚度为180μm。
<电池内容物的泄漏测试>
制备5组样品用于本测试，每一组样品为实施例1和比较例1的二次电池。
对每一个二次电池样品进行充电并在真空炉(真空条件：不高于-0.1MPa(表压)，炉中的温度为：50℃)中储存20天，接着从真空炉中将其取出。可以视觉观察电池内容物从电池元件的外部构件30的弯曲部34的泄漏。
结果，对于实施例1的二次电池，在全部五个样品中均未观察到泄漏。另一方面，对于比较例1的二次电池，证实五个样品中的四个存在泄漏。
由这些结果可以看出，与现有技术的产品相比，本发明的二次电池的密闭密封特性明显得到增强。
虽然参照一些具体实施方式和工作实施例对本发明进行了详细描述，但本发明决不限于这些具体实施方式和工作实施例，可以在不偏离本发明的精神和范围的前提下对其进行各种改变和修改。
例如，聚合物支持体层230不是必需的要素，可以省去。
本发明含有涉及于2008年6月2日提交至日本专利局的日本优先权专利申请JP 2008-144781的主题，其全部内容结合于本文作为参考。
本领域技术人员应该理解，根据设计要求和其他因素，可以进行各种修改、组合、子组合和变形，只要其在本发明所附的权利要求或其等同物的范围之内。

Claims (4)

1.一种电池元件的外部构件，包括：
第一板片，由层压片制成；
第二板片，由层压片制成；
弯曲部，用于将所述第一板片和所述第二板片彼此划分开；
密封部，其由所述第一板片的外周部和与所述第一板片的所述外周部相对应的所述第二板片的外周部形成，并将所述电池元件密闭地密封；以及
厚壁部，形成为包括至少一部分的所述弯曲部，
其中，所述厚壁部的最厚部分具有的厚度为所述密封部厚度的1.2～3倍，并且
所述电池元件的外部构件形成为平面形状的矩形，并且所述厚壁部沿长边方向的长度不大于所述外部构件的长边长度的80％。
2.根据权利要求1所述的电池元件的外部构件，其中，所述厚壁部是通过比形成所述密封部的压力更低的压力而形成的。
3.根据权利要求1～2中任一项所述的电池元件的外部构件，其中，
所述电池元件形成为矩形；
所述第一板片和/或第二板片具有凹部；并且
所述电池元件被容纳于由所述凹部形成的空间中。
4.一种非水电解质二次电池，包括：
矩形板状的电池元件，其中具有通过隔膜卷绕的正极和负极；以及
电池元件的外部构件，包括：
第一板片，由层压片制成；
第二板片，由层压片制成；
弯曲部，用于将所述第一板片和所述第二板片彼此分开；
密封部，其由所述第一板片的外周部和与所述第一板片的所述外周部相对应的所述第二板片的外周部形成，并将所述电池元件密闭地密封；以及
厚壁部，形成为包括至少一部分的所述弯曲部，
其中，所述厚壁部的最厚部分具有的厚度为所述密封部厚度的1.2～3倍，并且
所述电池元件的外部构件形成为平面形状的矩形，并且所述厚壁部沿长边方向的长度不大于所述外部构件的长边长度的80％。
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