CN101573167B - 带涂层的微粒过滤器基底 - Google Patents

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Abstract

一种用于内燃机的微粒过滤器基底，该过滤器基底至少部分涂覆有涂层，该涂层包括密度至少为3.50gcm-3的相对高密度的材料。

Description

带涂层的微粒过滤器基底
技术领域
本发明涉及一种用于内燃机，如柴油机的微粒过滤器基底，特别是一种带有涂层的微粒过滤器基底。
背景技术
来自包括柴油机的内燃机的排放物，被世界各国政府立法加以限制。最初的设备制造商(OEMs)通过组合发动机设计和废气后处理以寻求满足法律要求。用于实施废气后处理的废气系统通常包括一系列催化剂和/或过滤器，其被设计为进行某种反应来降低被法律所限制的废气种类的比例。被法律所限制的废气种类包括氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)和微粒物质(PM)。
用于处理这些废气种类的一个废气系统的组件就是微粒过滤器基底。通常，在过滤器中俘获的PM被主动或被动的燃烧。一种被动燃烧的形式是在二氧化氮中燃烧俘获的PM，如EP 341832中描述的；PM在二氧化氮中发生燃烧的温度远低于在氧气中发生燃烧的温度(相对于＞550℃而言，低于400℃)。一种适于产生二氧化氮的方式是在过滤器上游存在合适的氧化催化剂的条件下，氧化废气中的氮氧化物。具有此种性能的设备由Johnson Matthey销售，作为连续再生的俘获器或
Figure GSB00000693598700011
过滤器主动再生的一种形式是间断的将附加的碳氢化合物燃料引入废气，并使之燃烧以提高过滤器的温度。通过用合适的燃烧促进催化剂涂覆过滤器，附加碳氢化合物燃料的燃烧可受过滤器自身的影响。合适的催化过滤器通常被称为催化煤烟过滤器或CSF。
在主动再生过程中，CSF需要达到大约600℃的温度以使得PM以一个合适的速率被去除(燃烧掉)。然而，如果在主动再生进程中，一段时间内少量废气流产生，例如当发动机/车辆停顿，减少的气流将阻止热量从CSF中移出。这将导致部分过滤器达到超过1000℃的温度(参见图1-注明：图的顶部为CSF入口，图的底部为出口；越浅的阴影表示越高的温度)。这样的高温将引起两个主要问题。第一，催化剂会烧结，减小其表面积，其后果是催化剂活性丧失；第二，在基底上产生高热梯度，导致热膨胀差异产生机械应力。在极端条件下，热梯度和应力会引起基底爆裂，从而导致CSF完整性的故障。因此，所面临的挑战是，在CSF主动再生的控制中，可以达到足够高的温度以去除PM，但不能高到会引起催化剂和/或过滤器基底的损害。
为了防止过滤器达到如此有害的高温，可以选择更重的过滤器基底。在一个假设的准绝热系统中，过滤器基底内的温度变化可由式(1)表示：
ΔT＝总体积的热容量×Q/过滤器质量    (1)
其中，系数Q为过滤器上煤烟的质量比例。
当过滤器的质量增加时，ΔT减小。
然而，增加如堇青石壁流过滤器的质量，会导致材料含有更少的孔，而这将不期望的增加系统中的反压，增加的反压将导致燃料消耗增加和潜在的更加频繁主动再生的必要性。
从US6827909B1可知，通过用更厚的涂层涂覆下游区域以增加流经大型基底的热量，其可“储存”热用于操作环境，产生更低的废气温度，从而在这样的温度条件下保持负载在大型基底上的催化剂的活性。上游区域具有相对低的热量，其允许更快的达到活化温度。然而，该更厚的涂层会不期望的增加系统中的反压，如在EP 1379322中。
现在，我们设计了一种方法，在可预见的更高质量的过滤器基底或更厚的涂层范围内，可以选择性的增加过滤器基底的质量而不增加反压。
发明内容
根据一个方面，本发明提供了一种用于内燃机的微粒过滤器基底，该过滤器基底至少部分涂覆有涂层，该涂层包括密度至少为3.50gcm-3的相对高密度的材料。
本发明提供有很多有益效果。第一有益效果是，对于本领域熟练的工程师而言，它增加了设计的选择性，用以在发展和制造自定义基底过滤器的一小部分成本上，平衡热量增加和过滤器多孔性之间的竞争，而无上述讨论的伴随问题。通过涂覆过滤器基底，基底的多孔性将减少。然而，通过选择决定于过滤器基底孔尺寸的涂层材料的合适颗粒尺寸，本领域熟练的工程师能够减少孔阻塞和任何潜在的反压增加。我们优先使用，例如，孔尺寸D90＜15μm，优选＜10μm，更优选＜5μm的涂层以防止孔阻塞。
本发明的第二个有益效果是，过滤器基底的煤烟质量限度可以增加。煤烟质量限度是指在需要再生过滤器的主动再生前，能被俘获在过滤器上的煤烟的质量。如果过滤器上煤烟质量限度超出，煤烟的燃烧将引起过滤器的损坏。然而，通过增加过滤器的热量，可以增加在需要的主动再生前俘获在过滤器上的煤烟量。低频率的主动再生产生提高的燃料经济性。
第三个有益效果是，由于涂层材料比传统的涂层材料密集，因而提供具有增加热量的更厚的涂层是可能的。通过使用更厚的涂层，本发明减少或避免了为增加热量而使用更厚的涂层带来的反压问题。
第四个有益效果是，通过增加过滤器的质量，目前存在的过滤器和催化剂被快速增加的ΔT(见前文式(1))损坏的可能性越低。
本发明中使用的相对高密度的材料可以是选自含有增加密度的α-氧化铝、增加密度的氧化镧、增加密度的氧化铈II、增加密度的氧化铈III和增加密度的氧化锆的组的耐火氧化物。这些材料的通性是低表面积、耐火性和玻璃质坚硬性。这些材料也已知是“熔融的”。熔融氧化锆，例如，具有5.90gcm-3的密度；增加密度的α-氧化铝，3.97gcm-3；增加密度的氧化镧，6.5gcm-3；和增加密度的氧化铈(氧化铈II)，7.1gcm-3。任何具有至少3.50gcm-3的材料均可用于本发明的这一方面。通常用于废气系统组件的涂层的体积密度小于1.00gcm-3，例如，0.63gcm-3的γ-氧化铝。
适于用在本发明中的过滤器可由不同的常见陶瓷材料制成，包括碳化硅、氮化铝、氮化硅、钛酸铝、氧化铝、烧结金属、堇青石、莫来石、铯榴石、thermet例如Al2O3/Fe、Al2O3/Ni、或B4C/Fe，或其任意组合。其也可以是部分金属过滤器，如EP 1276549中描述的类型，或包括具有弯曲流径的通道的基底，如EP1057519中所描述的。
具体实施方式
在一个具体实施方式中，大约整个长度L的基底被包含相对高密度材料的涂层涂覆。
为了举例说明在主动再生期间可能达到的温度梯度，参照附图1，其显示了在一段低废气流量下的来自主动CSF再生计算机模型的表象。可以看到，朝向附图底部的过滤器后部达到了很高的温度，而包含该过滤器后部的区域将非常适合具有由本发明涂层提供的更高的热量。
因此，在一个具体实施方式中，从基底的第一端起高达基底总长度L的2/3的区域基本上在整个长度被包含相对高密度材料的涂层涂覆。在该具体实施方式中，从基底的第二端起基底总长度L的至少1/3，例如高达2/3的区域基本上在整个长度被包含相对低密度材料的涂层涂覆，其密度小于3.50gcm-3。所期望的，相对高密度材料的区域和相对低密度材料的区域之间没有重叠。
在实践中，涂覆有相对低密度材料的过滤器基底末端被布置在上游。该布置具有的优点是，包含相对低密度材料的区域更容易被加热，从而过滤器作为一个整体能更快达到主动再生的点火温度。在后部区域(至少长L的1/3，例如可高达L的2/3)的相对高密度的材料能够在过滤器经历相对低的废气温度时更有效的保持过滤器基底内的热量。这具有的有益效果是，更少的能量被用于主动再生过滤器，例如，燃烧俘获在过滤器内的煤烟可改进系统的燃料经济性。更进一步的是，由于下游区域的过滤器质量增加，其可防止由温度的快速增加引起的过滤器损坏(见式(1))。
再次参见附图1，可以清晰的看到，过滤器中部相对于边部更易于达到更高的温度。因此，在一个更进一步的具体实施方式中，相对高热量的涂层沿过滤器的整个长度，或者在从其后部的前端延伸至少1/3过滤器整个长度的部分被涂覆在基底的轴向区域。过滤器剩余的部分可以涂覆传统的涂层组分。
为了举例说明，含有相对高密度材料的涂层能够增加涂层内的热量而无需增加涂层厚度，我们准备了一个具体实施方式，其中，陶瓷壁流过滤器从其一端起2/3长度的区域用传统的密度为0.6gin-3的氧化铝基涂层涂覆，剩余1/3用密度为1.8gin-3的含熔融氧化锆的涂层涂覆。涂层厚度一致。
根据本发明划分区域的具体实施方式，包含传统涂层材料的区域的涂层负载量为0.1-1.0gin-3，包含相对高密度材料的区域的涂层负载量为＜1.0＜4.0gin-3。涂覆过程可采用本领域技术人员已知的方法，包括EP 1064094中公开的。
作为CSFs的催化煤烟过滤器，包含催化活性金属或金属化合物的过滤器基底是已知的，在一个具体实施方式中，该涂层材料或每个涂层材料支撑催化活性金属或金属化合物，如一种或多种铂系金属，例如铂、钯、铑、钌及其两种或多种的混合物。相对高密度的材料可以作为或不作为催化活性金属或金属化合物的载体。由于其不具有特别高的表面积，在一个特定的具体实施方式中，其不用作催化活性金属或金属化合物的载体。如果相对高密度的材料不用作载体，则涂层可以包含至少一种附加的涂层材料以用作载体。这种至少一种附加的涂层材料可以是“传统的”相对高表面积的载体材料，例如氧化铈、二氧化钛、氧化铈-氧化锆、氧化铝、硅铝或沸石。
根据第二方面，本发明提供一种包含本发明的过滤器基底的用于贫燃内燃机的废气系统。
根据第三方面，本发明提供一种装置，包括贫燃内燃机和本发明的废气系统。在一个具体实施方式中，贫燃内燃机为柴油(压缩点火)机。
事实上，在本发明用于车辆废气系统的包含催化组件的具体实施方式中，用于涂覆组件部分基底的材料可用作任何现有催化剂的载体。或者，用于增加部分基底热量的材料不用作任何现有催化剂的载体。进一步的，附加的用于帮助任何增加部分基底热量的涂层的材料被结合到基底上。
附图说明
为了使本发明被更好的理解，参照下列附图，其中：
图1表示的是在低废气流量期间CSF主动再生的温度分布；
图2表示的是，在5.66×6英寸的DPF基底上涂覆有已知量的标准CSF涂层和三倍量的高密度CSF涂层的压降，在气体流量为600m3/小时测量，初期测试；和
图3是催化煤烟过滤器从其后面30mm起的内部温度对时间的绘图，其显示出柴油机在主动过滤器再生期间停顿时，高密度涂层材料在减少峰值温度方面的有益效果。
参照图2，可以看出，与“标准”密度的涂层材料相比，相对高密度的涂层材料没有显著的影响CSF中的反压。
图3显示了安装在台上的2.0升涡轮柴油机上的试验结果。一个5.66英寸×6.0英寸的堇青石煤烟过滤器用熔融氧化锆涂层(D90＜5μm)均匀的涂覆，并用铂盐溶液均匀的浸渍，然后干燥、燃烧到50gft-3含Pt。用于参照的催化煤烟过滤器同样(包括涂层厚度等)提供，但不用熔融氧化锆，而是使用氧化铝和CeZrO2的混合氧化物涂层。
每个催化煤烟过滤器被插入安装在工作台的发动机废气系统上，发动机以预定的周期运行以得到5.9gl-1的煤烟负载量。然后，发动机以重复的周期运行，包括一个阶段的相对难获得相对高废气温度的运行。当过滤器后部中心的温度(用位于距过滤器后端30mm的热电偶探针测量)在150秒达到400℃，发动机转换到执行注入操作，由此，未燃烧的碳氢化合物被从至少一个发动机汽缸排放，从而增加了废气中的碳氢化合物含量。未燃烧的碳氢化合物在催化过滤器上燃烧，从而增加了过滤器内的温度，并促进了其上煤烟的燃烧。这种用于主动再生催化煤烟过滤器的过程对于本领域技术人员是已知的。例如，通常的再生频率为车辆每行进5000km的距离。
当过滤器在大约180秒达到煤烟燃烧的目标温度600℃时，发动机运行速度被切换到怠速以用于剩余的试验模拟过滤器主动再生的“恶劣情况”。
可以看出，在大约190秒时，包括参照涂层的催化煤烟过滤器内的温度达到潜在的损坏温度大约1000℃。相反的，使用熔融氧化锆涂层的试验峰值温度比参照涂层小98℃。
此处引用的每篇文献的全部内容以整体引入作为参考。

Claims (11)

1.一种用于内燃机的微粒过滤器基底，该过滤器基底至少部分涂覆有涂层，该涂层包括一种密度至少为3.50gcm-3的相对高密度的材料。
2.根据权利要求1的过滤器基底，其中，相对高密度的材料选自增加密度的α-氧化铝、增加密度的氧化镧、增加密度的氧化铈II、增加密度的氧化铈III和增加密度的氧化锆。
3.根据权利要求1或2的过滤器基底，其中，基底的整个长度L基本被包含相对高密度材料的涂层涂覆。
4.根据权利要求1或2的过滤器基底，其中，从基底的第一端起至多基底总长度L的2/3的区域基本上在整个长度被包含相对高密度材料的涂层涂覆。
5.根据权利要求4的过滤器基底，其中，从基底的第二端起至少基底总长度L的1/3的区域基本上在整个长度被包含相对低密度材料的涂层涂覆，其密度小于3.50gcm-3。
6.根据权利要求1的过滤器基底，其中，该涂层支撑催化活性金属或金属化合物。
7.根据权利要求5的过滤器基底，其中，只有相对低密度的涂层材料支撑催化活性金属或金属化合物。
8.根据权利要求6或7的过滤器基底，其中，催化活性金属或金属化合物包括铂系金属。
9.一种用于贫燃内燃机的废气系统，包括前述任意一项权利要求的过滤器基底。
10.一种内燃机，包括贫燃内燃机和权利要求9的废气系统。
11.根据权利要求10的内燃机，其中，贫燃内燃机为柴油机。
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