CN101517035A - 发射辐射装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种发射辐射的装置(1)，其包含发射初级辐射(4)的发射辐射功能层(2)和通式为Ca3+x－y EuxMeySiO4Cl2的辐射转换材料，其中“Me”是来自Ba、Sr、Mg或这些金属任意组合的组的金属，所述转换材料设置在所述发射辐射功能层的光程中并且至少部分将初级辐射转换成波长更长的辐射。

Description

发射辐射装置
本发明涉及一种发射辐射的装置，其发射初级辐射并且具有辐射转换材料。
本专利申请要求德国专利申请102006045705.6和102007020782.6的优先权，它们的公开内容在此通过引用并入本文。
发射辐射的装置包括两个触点接通，例如电极，其与发光功能层导电接触。电子从阴极注入发射层和正电荷(所谓的空穴)从阳极注入发射层。通过这些电荷在发射层的复合而产生光。根据发射层所用的半导体材料，发出的光具有不同的波长。为了产生可见光或其它颜色的光，可以将半导体层的初级辐射至少部分转换成次级辐射。这通常通过所谓的转换荧光材料来实现，转换荧光材料通过初级辐射激发且发射其它波长的次级辐射。存在有机和无机转换荧光材料，其中无机转换荧光材料具有较高的温度稳定性和辐射稳定性。然而，满足关于激发范围和发射范围要求的适合的无机转换材料只有有限的数目。
本发明的目的在于，提供发射辐射装置中的新型转换荧光材料。
所述目的通过根据权利要求1的发射辐射装置来实现。其它权利要求的主题是所述发射辐射的装置及其制造方法的特别有利的实施方案。
在根据本发明的一个实施例的发射辐射装置中，使用通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料，其将初级辐射至少部分转换成次级辐射。这种发射辐射装置包含发射初级辐射的发射辐射功能层和设置在所述发射辐射功能层的光程中并且含有通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料的辐射转换材料。这种辐射转换荧光材料将发射辐射功能层的至少一部分初级辐射转换成次级辐射。
所用的辐射转换荧光材料的特点在于简单的制备。其在UV光谱范围和蓝光光谱范围内具有良好的吸收能力并且因此特别适用于发射辐射装置。在一个优选的实施方式中，所述辐射转换荧光材料是发光转换荧光材料。
所述发射辐射装置有利地涉及一种装置，其发射辐射功能层发射UV范围内的初级辐射，优选波长为360nm至400nm。所述发射辐射装置还可以涉及一种装置，其发射辐射功能层在蓝光范围，优选波长为400nm至470nm发射。这种发射辐射功能层的材料可以是有机(OLED)或无机的。所述发射辐射功能层的材料有利地包含半导体。半导体材料有利地在无机基础上选自InGaN、Ga(In，Al)N和GaN。由于这种发射辐射功能层所发射的辐射限于一定的波长范围，因此应通过使用转换荧光材料来扩展所述范围。
用于所述发射辐射装置中的辐射转换荧光材料可以在由所述装置发射的辐射的UV波长范围和蓝光波长范围内被激发。
根据本发明的一个改进方案，所述辐射转换荧光材料具有在波长470nm和550nm之间的发射峰值，其发射光谱带的半值宽度为约60nm。在另一实施方式中，所述辐射转换荧光材料具有在512±3nm的发射峰值。由此将初级辐射转换成更长波长的次级辐射，即可见光。根据被转换的初级辐射的比例有多高，也可由初级辐射和次级辐射的混合共同决定发射辐射装置的辐射的色觉(Farbeindruck)和色度坐标。其优点是，通过有针对的改变辐射转换荧光材料的量，可以通过有针对的混合初级辐射和次级辐射来得到各种不同的颜色。
所述辐射转换荧光材料有利地可以在360至470nm的波长被激发。因此，转换荧光材料可以将蓝光转换成其它颜色的光或将UV辐射转换成可见光。
另外，所述发射辐射装置可以包含通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料，其中参数x选自0.05至0.5的范围。Ca还可以部分由选自金属Sr、Ba和Mg的其它金属Me取代。参数y的范围有利地在0至0.5之间选择。这种部分取代的优点在于，辐射转换荧光材料的发射峰值因此可以移至其它波长。
所述发射辐射装置另外可以包含式Ca2.9Eu0.1SiO4Cl2的辐射转换荧光材料。这种辐射转换荧光材料具有在512nm的发射峰值。所述发射辐射装置的另一实施方式可以包含式Ca2.625Eu0.055Mg0.32SiO4Cl2的辐射转换荧光材料。这种辐射转换荧光材料与上述辐射转换荧光材料相比，其发射峰值向短波移动了3nm。根据本发明的辐射转换荧光材料与传统的辐射转换荧光材料(Ca，Eu)8Mg(SiO4)4Cl2相比的优点在于，根据本发明的辐射转换荧光材料合成期间，反应物的反应更简单，并且因此合成工艺更可靠。
在另一实施方式中，所述辐射转换材料在一侧或更多侧覆盖发射辐射功能层。所述辐射转换材料可以成型为辐射转换体，其包含对辐射透明的基质材料，例如树脂例如环氧树脂、聚硅氧烷或玻璃，其中嵌入辐射转换荧光材料。通过在基质中引入辐射转换荧光材料可以改变辐射转换体的层厚和填充度。由此可以改变所述辐射转换荧光材料在基质材料中的浓度。初级辐射和次级辐射的混合比因此也可以被辐射转换荧光材料在基质材料中的浓度所影响。另外，所述辐射转换体可以是发射辐射装置的浇注体(Verguss)。在多侧围绕发射辐射功能层的辐射转换体的优点在于，在辐射转换荧光材料上大面积入射初级辐射并且由此实现了转换率的提高。
另外，所述发射辐射装置可以包含例如在基质中以足够高浓度存在的辐射转换荧光材料，从而将初级辐射完全转换成次级辐射。由此将全部初级辐射转换成更长波长的光，即次级辐射。所述发射辐射装置还可以包含只是将初级辐射部分转换成次级辐射的辐射转换荧光材料。由此得到初级辐射和次级辐射的混合。其优点在于，可以因此产生混合颜色。
所述发射辐射装置可以另外包含含有附加的荧光材料的辐射转换材料。其优点在于，可以产生其它颜色混合或者还可以产生白光。
这类适合作为转换材料的可以包含在荧光材料混合物中的荧光材料的实例是：
-氯代硅酸盐，例如DE 10036940中以及其中所描述的现有技术中所公开的，
-正硅酸盐、硫化物、硫代镓酸盐和钒酸盐，例如WO 2000/33390中以及其中所描述的现有技术中所公开的，
-铝酸盐、氧化物、卤代磷酸盐，例如US 6,616,862中以及其中所描述的现有技术中所公开的，
-氮化物、Sione和赛隆(Sialone)，例如DE 10147040中以及其中所描述的现有技术中所公开的，和
-稀土金属石榴石例如YAG:Ce和碱土元素石榴石，例如US2004/062699中以及其中所描述的现有技术中所公开的。
本发明的一个实施方案还涉及一种用于制备根据上述实施方式的发射辐射装置的方法。所述方法步骤包括A)提供发射辐射功能层和B)在所述发射辐射功能层的光程上设置辐射转换材料。
在此，在方法步骤B)中，在发射辐射功能层上产生包含含有辐射转换荧光材料的辐射转换材料的辐射转换体。所述辐射转换体可以在一侧或更多侧围绕所述发射辐射功能层。在这种情况下的优点在于，发射辐射装置和特别是其光出射面尽可能大面积地被包含辐射转换荧光材料的辐射转换体所覆盖。所述辐射转换体可以例如形成用于发射辐射装置的浇注体。
另外，可以在所述辐射转换材料中引入附加的荧光材料。在制备辐射转换体时还可以使用基质，在其中包埋含有辐射转换荧光材料的辐射转换材料。如果辐射转换体被成型为层，则其厚度可以为5μm至几个厘米。如果在发射辐射功能层上产生不含基质的辐射转换材料层，则所述层的厚度可以为50nm至20μm。
在另一实施方式中，在方法步骤B)中可以如下制备辐射转换荧光材料，即通过以对应组成Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的化学计量比来均匀混合碳酸钙、氯化钙、氧化铕、二氧化硅和任选地选自碳酸锶、碳酸钡和氧化镁的附加组分，其中0.05≤x≤0.5，0≤y≤0.5，Me＝Sr和/或Ba和/或Mg。随后将所述均匀混合物在600℃至1000℃下在成型气流(Formiergasstrom)中煅烧。
在另一实施方式中，可以通过将辐射转换荧光材料分散在基质，例如环氧树脂、玻璃或聚硅氧烷中来制备辐射转换体。通过改变转换荧光材料与基质的比例，即填充度，可以改变初级辐射/次级辐射的比例。通过使用适合的基质材料可以产生牢固地粘附在载体表面上，例如发射辐射功能层表面上的辐射转换体。在有利的实施方式中，由辐射转换荧光材料产生的糊可以被形成任意对转换有利的形状并且随后固化。这种糊可以借助于不同的方法施加在发射辐射功能层上。
依据附图和实施例应更详细地说明本发明：
图1示出具有辐射转换体的发射辐射装置的结构的横截面。
图2示出图1所示发射辐射装置的结构的另一实施方式。
图3示出根据另一实施方式的具有辐射转换体的发射辐射装置的结构的横截面。
图4示出根据本发明的一个实施方式的辐射转换荧光材料的发射光谱。
图1示出根据本发明的发射辐射装置1的一个实施方式的横截面。在此，发射辐射功能层2位于壳体6中，发射辐射功能层2通过连接线(Bonddraht)22与两个触点接通21导电接触。发射辐射功能层2发射初级辐射4。围绕所述发射辐射功能层存在有辐射转换体3，其由基质32和辐射转换荧光材料31组成。辐射转换体3在被初级辐射4激发之后发射次级辐射5。这种发射辐射装置例如可以是发光转换发光二极管。壳体6的侧壁还可以是倾斜的，并且例如可以具有反射涂层，其可以反射发射辐射功能层2发射的初级辐射及也可以反射次级辐射。
发射辐射功能层2发射UV范围(优选波长为360至400nm)或蓝光范围(优选波长为400至470nm)的初级辐射4。在此，所述发射辐射功能层的材料包含半导体材料，例如InGaN、Ga(In，Al)N或GaN。包含在辐射转换体3中的辐射转换荧光材料31在蓝光和UV范围内，优选在360至470nm的范围内可被激发并且包含通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的转换荧光材料。所述辐射转换荧光材料的发射峰值在波长大于470nm，优选在470nm和550nm之间的范围内，也就是说，所述辐射转换荧光材料可以将初级辐射4转换成波长更长的次级辐射5。
辐射转换荧光材料31的通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2，其中选自0.05至0.5范围。x优选在0.1至0.3的范围内。如果Ca被金属Me(例如Ba、Sr或Mg或者这些金属的任意组合)部分取代，则y选自0至0.5的范围。辐射转换荧光材料31的发射峰值根据取代程度移动。辐射转换荧光材料31例如可以具有式Ca2.9Eu0.1SiO4Cl2。这个实施例的发射峰值在512nm处。与此相比，另一辐射转换荧光材料31可以具有式Ca2.625Eu0.055Mg0.32SiO4Cl2并且其发射峰值相对于荧光材料Ca2.9Eu0.1SiO4Cl2移动了3nm，在509nm处。
辐射转换体3可以将初级辐射4完全或只是部分地转换成次级辐射5。尤其可以通过辐射转换材料31在基质32中的浓度来控制有多少初级辐射4被转换。基质可以例如是聚硅氧烷、玻璃或环氧树脂，在其中根据需要混入了粉末状辐射转换荧光材料。其浓度越高，则越多初级辐射4被转换并且色觉更多地朝次级辐射5的方向移动。辐射转换体3还可以100％由辐射转换荧光材料31构成。在这种情况下辐射转换荧光材料有利地以相对薄(50nm至20μm)的层施加到发射辐射功能层上。
图2中示出本发明的一个实施方式，其中辐射转换体3只是将初级辐射4部分转换成次级辐射5。在此也示出了发射辐射装置的实施例的横截面。发射辐射装置的辐射是初级辐射4和次级辐射5的混合。为了产生其它颜色，还可以在基质中混入其它荧光材料。
图3示出与图1类似的根据本发明的发射辐射装置1的实施例的横截面。在此，包含基质32和辐射转换荧光材料31的辐射转换体3以相对薄的层的方式施加到发射辐射功能层2上。辐射转换体3在此不必一定与发射辐射功能层2保持接触(在此未示出)，而是可以在发射辐射功能层2和辐射转换体3之间存在其它层。
在图4中可以看到式Ca2.9Eu0.1SiO4Cl2的辐射转换荧光材料31的发射光谱36。其上绘制了相对于单位为nm的波长λ的相对发射强度Ir。将根据本发明的辐射转换荧光材料的发射光谱，与通式为(Ca，Eu)8Mg(SiO4)4Cl2的另一转换荧光材料的发射光谱35进行了比较。两种荧光材料的发射峰值的位置相差约3nm，除此之外，可以看到光谱的半值宽度的差别。两种荧光材料具有非常近似的发射光谱并且因此适合相同的应用领域。根据本发明的辐射转换荧光材料的优点在于其与传统转换荧光材料相比简单的制备。
发射辐射装置可以通过提供发射辐射功能层2和在发射辐射功能层的光程上设置辐射转换材料来制备。在这种情况下，可以在发射辐射功能层2上产生例如辐射转换体3形式，例如薄层或浇注体形式的辐射转换材料，其包含辐射转换荧光材料。辐射转换荧光材料可以如下制备，即通过以对应式Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的化学计量比均匀混合碳酸钙、氯化钙、氧化铕、二氧化硅和任选地选自碳酸锶、碳酸钡和氧化镁的附加组分，其中0.05≤x≤0.5，0≤y≤0.5，Me＝Sr和/或Ba和/或Mg。随后将所述均匀混合物在600℃至1000℃，优选在650℃至800℃下在成型气流中煅烧。通过将辐射转换荧光材料分散在基质中，例如聚硅氧烷、玻璃或环氧树脂中，可以制备辐射转换体的坯料(Mass)。
图1至图4中所示的实施例还可以任意变化。另外需要注意，本发明不限于这些实施例，而是可以具有在此没有提及的其它构型。

Claims (28)

1.一种发射辐射装置(1)，其包含发射初级辐射(4)的发射辐射功能层(2)和辐射转换材料(3)，所述辐射转换材料设置在所述发射辐射功能层的光程中并且含有通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料(31)，其中荧光材料将初级辐射的至少一部分转化成次级辐射(5)。
2.根据权利要求1的发射辐射装置(1)，其中所述发射辐射功能层(2)发射UV范围内，优选波长为360至400nm的初级辐射(4)。
3.根据权利要求1的发射辐射装置(1)，其中所述发射辐射功能层(2)发射蓝光范围内，优选波长为400至470nm的初级辐射(4)。
4.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置，其中所述发射辐射功能层的材料包含半导体，所述半导体优选选自InGaN、Ga(In，Al)N和GaN。
5.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换荧光材料(31)在蓝光和/或UV范围内被激发。
6.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换荧光材料(31)优选在360nm至470nm范围内被激发。
7.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换荧光材料(31)在波长470nm和550nm之间具有发射峰值。
8.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换荧光材料(31)在波长512±3nm具有发射峰值。
9.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料(31)中x选自0.05至0.5的范围。
10.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中在通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料(31)中Ca部分被金属Me取代，所述金属Me选自Sr、Ba和Mg。
11.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中通式为Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的辐射转换荧光材料(31)中y选自0至0.5的范围。
12.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换荧光材料(31)具有式Ca2.9Eu0.1SiO4Cl2。
13.根据权利要求1～11中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换荧光材料(31)具有式Ca2.625Eu0.055Mg0.32SiO4Cl2。
14.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换材料被成型为辐射转换体并且在一侧或更多侧上覆盖所述发射辐射功能层。
15.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换体被成型为层状。
16.根据前述权利要求14或15中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换体(3)将初级辐射(4)完全转换成次级辐射(5)。
17.根据前述权利要求14或15中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换体(3)将初级辐射(4)部分转换成次级辐射(5)并且未被转换的初级辐射与次级辐射叠加，因此存在初级辐射和次级辐射的混合。
18.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换材料(3)包含附加的荧光材料。
19.根据前述权利要求14～17中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述辐射转换体包含基质(32)，所述辐射转换荧光材料(31)位于所述基质中。
20.根据前述权利要求中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述基质(32)是透明的。
21.根据前述权利要求19或20中任一项的发射辐射装置(1)，其中所述基质的材料选自环氧树脂、聚硅氧烷和玻璃。
22.一种用于制备根据权利要求1～21中任一项的发射辐射装置(1)的方法，其包括下列方法步骤：
A)提供发射辐射功能层(2)；
B)将含有辐射转换荧光材料的辐射转换材料设置在发射辐射功能层的光程中。
23.根据前述权利要求的方法，其中在方法步骤B)中在发射辐射功能层(2)上制造包含辐射转换荧光材料的辐射转换体(3)。
24.根据权利要求22或23中任一项的方法，其中如下制备所述辐射转换荧光材料，即通过以对应式Ca3-x-yEuxMeySiO4Cl2的化学计量比例均匀混合碳酸钙、氯化钙、氧化铕、二氧化硅和任选地选自碳酸锶、碳酸钡和氧化镁的附加组分，并且随后在600℃至1000℃在成型气流中煅烧，其中0.05≤x≤0.5，0≤y≤0.5，Me选自Sr、Ba和Mg。
25.根据权利要求23的方法，其中在制备所述辐射转换体时使用其中包埋辐射转换荧光材料的基质(32)。
26.根据前述权利要求的方法，其中所述基质的材料选自环氧树脂、聚硅氧烷和玻璃。
27.根据权利要求23～26中任一项的方法，其中通过将所述辐射转换荧光材料分散在基质中来制备辐射转换体的坯料。
28.根据权利要求23～27中任一项的方法，其中在所述辐射转换体中引入附加的荧光材料。
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