CN101385942B - 液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，采用高锰酸钾、亚氯酸钠、次氯酸钠、次氯酸钙、双氧水、二氧化氯中一种或者几种混合物的溶液作为氧化剂，使烟气中的一氧化氮与氧化剂接触反应，部分氧化成二氧化氮之后，利用碱液吸收经过氧化后烟气中的氮氧化物，生成相应的亚硝酸盐。本工艺采用液相氧化代替气相氧化，从而降低了投资及运行成本，简化了工艺流程及系统结构，增强了可操作性。相比于氧化吸收在液相内同时进行的方法，两段式工艺不仅能够提高去除效率，避免NO2不完全吸收造成的二次污染，而且可以通过控制氧化阶段的氧化度，达到在吸收阶段选择性生成亚硝酸盐并进行回收的目的。

Description

液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺
技术领域
本发明涉及大气污染控制技术领域，具体是涉及一种液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺。
背景技术
烟气脱硝的主要方法有选择性催化还原技术(SCR)、选择性非催化还原技术(SNCR)、湿法络合吸收技术等。SCR是目前最常用的脱硝方法，该技术的脱硝效率虽高，但是基础投资、运行费用昂贵，对中、高硫煤的适应性差。我国产的煤含硫量普遍较高，因此SCR技术难以在国内大力推广。
为了开发适合我国当前国情的脱硝技术，众多的研究者将目光转向投资与运行费用较低的湿法脱硝技术。公开号为CN1768902和CN1923341的中国发明专利分别公开了一种锅炉烟气臭氧氧化脱硝方法和燃煤锅炉烟气臭氧氧化同时脱硫脱硝装置及其方法。该类气相氧化-液相吸收技术虽然可以获得较高的脱硝效率，但是需消耗较多的气相臭氧、甲醇、双氧水等化学氧化剂，会加大能耗或者提高原料、运输和贮存费用。
公开号为CN1883768的中国发明专利公开了一种含氯强氧化剂吸收液湿法联合脱硫脱硝工艺，将待处理的烟气通入吸收反应器，与含有含氯强氧化剂的吸收液充分接触，烟气中的SO2、NOx被吸收后净化排放。该发明结构简单，操作方便，可达60％-95％的脱硝效率和90％以上的脱硫效率。但是该技术应用于同时脱硫脱硝，尚需解决副产物资源化利用问题。此外，采用含氯强氧化剂处理时，会有相当部分的NO被氧化成NO2，其水解速率较慢，因此在同时脱硫脱硝过程中通常不能被完全吸收，从而导致尾气中NO2含量较高。
发明内容
针对湿法脱硫后的系统，本发明提供了一种液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，采用两段式工艺，提高去除效率，避免NO2不完全吸收造成的二次污染。
为实现上述目的，本发明所设计的液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，是对需要脱硝的烟气进行预除尘及湿法脱硫处理后，再按如下工艺步骤进行处理：
(一)NO的液相氧化
采用高锰酸钾KMnO4、亚氯酸钠NaClO2、次氯酸钠NaClO、次氯酸钙(漂白粉)Ca(ClO)2、双氧水H2O2、二氧化氯ClO2等一种或者几种溶液作为氧化剂，使烟气中的NO与该溶液在液相氧化塔内接触并发生反应，部分生成NO2。
氧化剂的质量百分浓度为0.1％-10％，用盐酸、硫酸、硝酸等酸将其pH调节至3-8，优选范围为5-7，当采用双氧水、二氧化氯溶液时，可不用另外加酸调节pH值。反应温度控制在40-140℃范围内。氧化剂的氧化还原电位与溶液的pH值相关，通过控制pH值能调节氧化剂的氧化能力，实现对氧化程度的控制。此外，控制氧化剂在酸性条件下能有效减少氧化剂对氮氧化物的吸收，避免反应后的氧化剂成分过于复杂而难以资源化处理。
各化学反应的方程式如下：
a、酸性KMnO4溶液
Figure G2008101215946D00021
(1)
b、酸性NaClO2溶液
Figure G2008101215946D00022
(2)
c、酸性NaClO与Ca(ClO)2溶液
NO+ClO-＝NO2+Cl-                    (3)
NO+HClO＝NO2+Cl-+H+                 (4)
d、H2O2溶液
NO+H2O2＝NO2+H2O                     (5)
e、ClO2溶液
5NO+2ClO2+H2O＝5NO2+2Cl-+2H+          (6)
在液相氧化进行的同时，烟气中的O2也会将NO部分氧化：
2NO+O2＝2NO2                         (7)
在上述步骤中，具体根据烟气量和烟气中氮氧化物的浓度确定液相氧化剂的浓度、pH值、液气比和氧化剂补给量等操作参数，使氧化后烟气中二氧化氮的体积分数约占总氮氧化物的40％-65％。在此氧化度下，后述碱吸收过程中一氧化氮和二氧化氮将主要以三氧化二氮和亚硝酸的形式吸收，不仅能显著增加氮氧化物的吸收速率，提高去除率，而且可以减少产物中硝酸盐的比例，最大程度地选择性生成高经济价值的亚硝酸盐，有利于副产物的回收和资源化利用。
(二)氧化后NOx的吸收
采用氢氧化钙Ca(OH)2、氢氧化钠NaOH、氢氧化钾KOH、氧化钙CaO、碳酸钙CaCO3、碳酸钠Na2CO3等碱性溶液作为吸收剂，吸收经过氧化后烟气中的NOx，生成相应的亚硝酸盐。该反应可在填料塔、喷淋塔、鼓泡塔、筛板塔、旋流板塔等吸收器中进行，包含一系列复杂的化学反应。
气相化学反应主要包括：
NO+NO2＝N2O3                        (8)
NO2+NO2＝N2O4                             (9)
NO+NO2+H2O＝2HNO2                        (10)
液相化学反应主要包括：
N2O3+H2O＝2HNO2                           (11)
Figure G2008101215946D00031
(12)
Figure G2008101215946D00032
(13)
Figure G2008101215946D00033
(14)
经过步骤(一)将烟气中的NO部分氧化成NO2并严格控制NO与NO2比例，使吸收器内气相三价氮氧化物的含量达到最大(方程8和10)，而四价氮的含量大幅降低(方程9)，从而使绝大部分氮氧化物以三价氮的形式吸收，不仅大大加快了吸收速率，而且使副产物趋于单一，吸收的氮氧化物在液相中95％以上以亚硝酸盐的形式存在。
在上述吸收步骤中，吸收剂碱液的补给量按以下比例确定：氢氧化钙、氧化钙、碳酸钠及碳酸钙与氧化后烟气中二氧化氮的摩尔比为0.9-1.2；氢氧化钠、氢氧化钾与二氧化氮的摩尔比为1.8-2.4。这样，可以保证氧化后的氮氧化物与吸收液之间反应完全，另一方面也避免了投入过多的吸收剂不利于产物的回收。
与气相氧化-吸收脱硝技术相比，本工艺采用液相氧化代替气相氧化，从而降低了投资及运行成本，简化了工艺流程及系统结构，增强了可操作性。相比于氧化吸收在液相内同时进行的方法，本两段式工艺最大的好处在于不仅能够提高去除效率(脱硝效率可达80％以上)，避免NO2不完全吸收造成的二次污染，而且可以通过控制氧化阶段的氧化度，达到在吸收阶段选择性生成亚硝酸盐并进行回收的目的。该工艺操作控制简单易行，能够有效去除烟气中的NOx，使得烟气脱硝低成本化，脱硝副产物资源化，有利于脱硝技术在我国的推广应用。
附图说明
图1为本发明工艺的一种流程示意图。
具体实施方式
如图1所示，经过除尘、脱硫后含有NOx的烟气由风机1送入液相氧化塔2中，氧化剂a加入到循环池3中，由循环泵4输送入液相氧化塔2，将烟气NO氧化后送入吸收塔5，吸收剂b加入到循环池6中，由循环泵7输送入吸收塔5，烟气中的NOx在吸收塔5中脱除后由烟囱8排放。
实施例1：次氯酸钠溶液氧化NO结合氢氧化钙浆液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用0.2％的次氯酸钠溶液作为氧化剂将NO氧化，用硫酸将氧化剂pH值调至6，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的50％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用10％氢氧化钙浆液作为脱硝吸收液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达85％。
实施例2：高锰酸钾溶液氧化NO结合氢氧化钠溶液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用1％的高锰酸钾溶液作为氧化剂将NO氧化，用盐酸将氧化剂pH值调至5，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的45％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用5％氢氧化钠作为脱硝吸收液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达80％。
实施例3：双氧水溶液氧化NO结合碳酸钠溶液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用5％的H2O2溶液作为氧化剂将NO氧化，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的62％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用15％碳酸钠作为脱硝吸收液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达90％。
实施例4：亚氯酸钠溶液氧化NO结合碳酸钙浆液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用0.5％的亚氯酸钠溶液作为氧化剂将NO氧化，用硫酸将氧化剂pH值调至4.5，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的60％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用15％碳酸钙作为脱硝液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达88％。
实施例5：漂白粉溶液氧化NO并结合氢氧化钙浆液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用5％漂白粉溶液氧化剂将NO氧化，用盐酸将氧化剂pH值调至6.5，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的59％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用10％氢氧化钙作为脱硝吸收液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达88％。
实施例6：二氧化氯与漂白粉的混合溶液作为氧化剂氧化NO并结合氢氧化钠溶液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用2％二氧化氯与5％漂白粉的混合溶液作为氧化剂将NO氧化，用盐酸将氧化剂pH值调至6.0，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的50％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用5％氢氧化钠作为脱硝吸收液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达88％。
实施例7：次氯酸钠溶液氧化NO结合氢氧化钠溶液吸收脱硝
将脱硫除尘后的烟气送入氧化塔，采用0.8％的次氯酸钠溶液作为氧化剂将NO氧化，用硫酸将氧化剂pH值调至7.5，氧化后烟气中NO2的体积分数约占总氮氧化物的54％，氧化后的NOx送入吸收塔，采用4％氢氧化钠溶液作为脱硝吸收液将氧化后的NOx吸收，本工艺的脱硝效率可达83％。

Claims (4)

1.一种液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，对需要脱硝的烟气进行预除尘及湿法脱硫处理后，再按如下步骤进行处理：
(1)一氧化氮的液相氧化
采用高锰酸钾、亚氯酸钠、次氯酸钠、次氯酸钙、双氧水、二氧化氯中一种或者几种混合物的溶液作为氧化剂，用酸调节氧化剂pH值至3-8，使烟气中的一氧化氮与氧化剂接触反应，部分氧化成二氧化氮；
(2)氧化后氮氧化物的吸收
采用碱液作为吸收剂，吸收经过氧化后烟气中的氮氧化物，生成相应的亚硝酸盐；所述的碱液为氢氧化钙、氢氧化钠、氢氧化钾、氧化钙、碳酸钙或碳酸钠的溶液；
氢氧化钙、氧化钙、碳酸钠或碳酸钙与氧化后烟气中二氧化氮的摩尔比为0.9-1.2；氢氧化钠或氢氧化钾与氧化后烟气中二氧化氮的摩尔比为1.8-2.4。
2.如权利要求1所述的液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，其特征在于：所述的氧化剂的质量百分浓度为0.1％-10％。
3.如权利要求1所述的液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，其特征在于：用酸调节氧化剂pH值至5-7。
4.如权利要求1所述的液相氧化-吸收两段式湿法烟气脱硝工艺，其特征在于：液相氧化后，烟气中二氧化氮体积占总氮氧化物的40％-65％。
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