CN101378986B - 用于硫燃烧的方法和设备 - Google Patents
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Abstract
在硫与空气燃烧制备二氧化硫期间，使硫于燃烧炉第一部分中在亚化学计量条件下燃烧。将在第一部分中形成的二氧化硫以及未燃烧的硫提供给与该第一部分邻接的该炉的第二部分中，在此它们可与空气进行后燃。这用于制备含二氧化硫而无氮氧化物的气体。
Description
技术领域
本发明涉及用于硫与含氧气体、特别是空气燃烧制备二氧化硫的方法，其中向炉中提提供硫和助燃空气以及其中在亚化学计量条件下在炉的第一部分中使硫挥发并随后将硫氧化，以及涉及实施本方法的设备。
背景技术
二氧化硫主要用于制备硫酸或者液态三氧化硫以及通常通过煅烧/冶炼含硫矿石或者通过元素硫的燃烧而制备。通常利用大气中的空气实施燃烧，但也可使用富含氧气的空气乃至纯氧。然而就成本而言，通常不宜用纯氧燃烧硫。目前，硫自身几乎只以液态形式被应用以及通常以液态提供提供和临时性存储。向温度为140-150℃的燃烧炉中提供液态硫，此时液态硫的粘稠度低至足以用于经由喷口注入。为了优化该燃烧，在炉中将液态硫雾化以及使其与助燃空气完全地混合。
硫燃烧要求相等摩尔量的硫和氧。用包含20.95体积％O2的环境空气与硫按化学计量燃烧，理论上可以获得最高含20.5体积％SO2的SO2气体。为了确保硫的完全燃烧，通常提供过量空气。避免未燃烧的硫(其冷凝以及沉淀在设备较冷部分)产生的问题。超化学计量的燃烧例如Ullmann′s Encyclopedia of Industrial Chemistry，第5版，1994年，第A25卷，第574f页所描述。在水平设置的圆筒炉中实施燃烧，该圆筒炉具有耐火炉衬和在它的端面包括一个设置于中央的燃烧器系统。使液态硫雾化然后将其与助燃空气混合以及依靠所要求的二氧化硫浓度在温度为600-1,600℃时进行燃烧。在硫燃烧炉之后，在将该气体提供给硫酸接触设备之前，提供废热锅炉。该接触设备的转换器通常使用10-12体积％的二氧化硫初浓度，必须可能借助于另外的设备调整该初浓度。
EP 0 762 990 B1也描述了硫的超化学计量燃烧。
在燃烧炉中液态硫燃烧成为二氧化硫所用的方法和设备公开在US 3,879,530中。液态硫和初级(primary)燃烧助燃空气同时注入燃烧炉的第一部分中。在燃烧室中将次级燃烧助燃气体进一步在炉下游在含二氧化硫的已氧化气体的排出口之前引入邻接的锅炉中。
在燃烧温度高于1,100℃时，即使由于二氧化硫浓度较高较少游离氧可用于生成氮氧化物，但氮氧化物(NOx)的生成也大大增加。但是超过18体积％二氧化硫浓度，由于缺乏氧气，NOx的形成再次下降。因此，在常规硫燃烧系统中，随着燃烧温度的上升所生成的氮氧化物限制了燃烧气体的预加热。这削弱了设备的经济性。
就产生具有高二氧化硫浓度且极低NOx含量的气体而言，例如DE1948754建议使用二阶段设备，其中先在亚化学计量的条件下(氧亏)燃烧元素硫。一旦穿过换热器，然后所生成的包含二氧化硫和硫的气体与含氧气体在另外的设备中在约1000℃时发生后燃。而就设备结构而言，此多级设备相当复杂而因此价格昂贵。
发明内容
本发明的目的是用简单方法制备具有高二氧化硫浓度的气体以及同时大幅减少氮氧化物(NOx)的生成。
利用本发明基本实现了这个目的，因为在上述方法中将在炉第一部分中形成的二氧化硫以及未燃烧的硫送至与炉第一部分邻接的第二部分中而后在炉第二部分的出口或者在废热锅炉(热量回收系统)的入口与含氧气体、尤其是空气发生后燃。
因此，与DE 1 948 754相似，首先实施亚化学计量的硫燃烧，然后在第二室的出口或者废热锅炉的入口内进行后燃。然而根据本发明，此第二室直接设置于硫燃烧炉的第一燃烧室之后。因此，可以省去在DE 1 948 754中为使气体温度降低而插入的换热器。然而尽管如此，生成的氮氧化物却减到最少，这是由于废热锅炉中的快速冷却，高温下的保留时间不足够用于大量氮氧化物的生成。在炉第一部分中，由于缺乏氧气而排除了NOx的生成。借助于废热锅炉中气体即时的快速冷却使这在第二部分中实现。
由于认为特别重要的是在炉第一部分中的亚化学计量的燃烧中气体与硫充分地混合，以便氧气可以完全地消耗掉以及不形成氮氧化物，根据本发明优选的方式，所述将助燃空气沿切向引入炉。这促进在炉 室中的湍流且由此将气体完全混合。然后气流沿其轴向螺旋地穿过炉。
根据本发明，可以将含氧气体相同方向旋转引入炉的第一和第二部分。然而也可以将气体以相对方向旋转引入炉第二室。便利地，采用通到第二炉室的助燃空气供料管道开设在炉壁上，该炉壁与通入第一炉室的供料管道相对。
根据本发明，通过控制所提供空气和/或硫的数量调节在炉第一和第二部分所获得的二氧化硫浓度。优选所选的体积流量可使在炉第一部分中获得的二氧化硫浓度为约20-21体积％，优选约20.5体积％。二氧化硫浓度超过18体积％时，由于游离氧含量低使氮氧化物的生成迅速减少，同时氮氧化物的生成几乎不受保留时间的影响。
根据本发明，依靠含氧气体向炉第二部分中提供了足够的氧以使在燃烧结束时所获得的二氧化硫浓度为6-95％，优选9-35体积％，以及特别约为12-18体积％。如果调节12体积％的二氧化硫浓度，则可以直接将所获得的二氧化硫提供给硫酸装置的接触式锅炉。如果所选的硫酸浓度为18体积％，则保证所有硫被消耗尽，并且排除了在该设备后续部分中的沉积。由于实质上更高的废热锅炉入口温度(1,600℃而不是1,150℃)，热量回收系统要求较小的热交换面积，以便降低投资费用。在废热锅炉之后，通过输入空气降低SO2浓度，要调节的浓度取决于后续设备。
在炉的第一部分中，优选在约1,000-1,800℃下实施硫的燃烧，而在炉的第二部分的出口或者废热锅炉入口的后燃在大约1,000-1,800℃下开始。在进入废热锅炉的入口实施所供气体的即时快速冷却。特别是要求二氧化硫浓度为12体积％时，在第二部分中后燃开始时的燃烧温度选择为约1,000℃，而采用18体积％的二氧化硫浓度，将在第二部分中后燃的起始燃烧温度设为约1,600℃。这些温度基于约为100℃的助燃空气入口温度。温度依据空气温度的变化而变化。在任何情况下，由于在炉第二室的出口中未燃烧硫(硫蒸气)的浓度低以及由于在炉第二室内保留时间短，可以选择燃烧温度以使废热锅炉中的即时冷却导致氮氧化物的形成减到最少。在低于1,000 ℃的冷却之前的保留时间不足以形成大量的NOx。在炉第二部分中的保留时间小于0.5s，优选小于0.3s。在废热锅炉中尽可能快地实施800℃以下，优选700℃以下，以及最优选600℃以下的冷却。直到温度达到约1,000℃时的保留时间小于1s，优选小于0.7s。
为了促进硫与助燃气体的完全混合，优选将硫以液态形式引入炉第一部分以及进入炉时利用空气将其雾化。根据本发明，利用旋转式雾化器，超声波雾化器或者经过喷枪来提供硫来实施硫的雾化。
在本发明开发中获得增强的湍流及由此在炉第一部分中气体更好的混合在于提供给炉第一部分的空气流是沿炉的轴向依次设置的一个或多个、特别是二个位置向炉提供。
本发明还涉及用于硫的燃烧设备，该设备包含炉，在该炉端面配备燃烧器系统，该设备还包含用于提供硫和含氧气体的管道，该含氧气体特别是空气，其中该炉包括第一部分和邻接的第二部分，将用于硫燃烧的含氧气体提供给每个部分。
优选用于提供助燃空气的管道沿切向通向第一和第二部分，以便有助于利用湍流将硫和助燃空气完全混合。
在用于向第一和第二部分提供助燃空气的管道中，用于调节所提供的体积流量的调节阀按照本发明配置。因此，也可以控制供给单个炉室的体积流量比。
根据本发明的一个特别优选方面，第一和第二部分被孔板彼此分开。在离开第一部分的气体进入第二部分时孔板维持湍流，然而还是设定了一定的区域间隔以便可以有选择地调节浓度。然而在一个可选择的优选实施方案中，可以省去孔板，而通过调控向该部分提供的空气流来实现限定炉室边界。
也可以从以下实施方案和附图的说明中了解本发明的开发、优势和可能的应用。附图中描述和/或举例说明的所有特征自身或以任意组合构成本发明的主题，而不受它们在权利要求书中所包含的内容或者它们的背景参考所限制。
附图说明
图1示意性地说明贯穿依据本发明第一实施方案的带有孔板硫燃烧炉的截面，
图2a用对于助燃空气的提供系统的解释说明来示意性地说明图1的炉，
图2b显示带有燃烧器口的炉的视图，
图3a示意性地说明一个依据本发明第二实施方案的不带孔板的硫燃烧炉，
图3b显示带有燃烧器口的炉的视图，
图4a示意性地说明一个依据本发明第三实施方案的带有孔板的硫燃烧炉，
图4b显示带有燃烧器口的炉的视图，
图4c显示带有燃烧器口以及向第二炉室提供气体的炉的视图，
图5a示意性地说明一个依据本发明第四实施方案的不带孔板的硫燃烧炉，
图5b显示带有燃烧器口的炉的视图，
图5c显示带有燃烧器口和向第二炉室提供气体的炉的视图，
图6显示类似于图1带有下游废热锅炉的炉的截面视图，
图7显示带有废热锅炉的炉的视图，其中将助燃空气引入废热锅炉的入口，
图8显示带有废热锅炉的炉的视图，其中将助燃空气引入废热锅炉的入口以及该炉不包含孔板，
图9显示依照实施例1的本发明方法的流程图，和
图10显示依照实施例2的本发明方法的流程图。
具体实施方式
图1示意性地说明依照本发明第一实施方案的用于燃烧硫而制备二氧化硫的炉1。该炉1有炉壁2，该炉壁2带有耐火衬层以及该炉被设计为水平放置的圆柱形炉。然而，带有一个封闭空间的炉也可以立 式放置。
在炉1的端壁3，设置了一个或多个未举例说明的雾化器4，利用该雾化器将经由未举例说明的管道提供的液态硫被雾化以形成小液滴，在炉中该小液滴与助燃气体混合，蒸发并且燃烧(氧化)。雾化器4可以指定为旋转式雾化器，例如以Lurgi开发的Luro燃烧器的形式，正如Ullmann′s Encyclopedia of Industrial Chemistry，1994年第5版，第A25卷，第575页中所举例说明的。
可供选择的是，该雾化器可以指定为超声波雾化器，压力雾化器或者二元燃烧器，通常在硫燃烧中使用它们用于细微雾化硫以及将其和助燃空气完全地混合。在所举例说明的实施方案中，在炉1的端壁3配备两个雾化器4，但也可以只在中央安装一个雾化器4或者围绕端壁3的中心布置三个或更多个雾化器。
燃烧炉1内部分为第一部分5(前室)和第二部分6(后-燃烧室)。通常，第二部分6的体积为燃烧炉1体积的约三分之一或者更少，但本发明不受其限制。在所举例说明的实施方案中，孔板(堰)7设在部分5，6之间，其将部分5，6彼此分开，但孔板包括足够大的通道8，气体混合物经由通道8可以从第一部分5进入到第二部分6。通道8的直径例如为第一或第二部分5，6中炉内径的约80％。经由出口孔9，燃烧炉1与废热锅炉(图1中未显示)或其它设备连接，经由其将含二氧化硫的气体混合物提供给例如用于制备硫酸的接触设备。
供给管道10a、10b通入第一部分5，经由供给管道10a、10b提供助燃空气。同样用于提供助燃空气的供给管道11通入第二部分6。供给管道10a、10b和11中的每一个分别沿切向通入第一部分5和第二部分6，用于第二部分6的供给管道11在与供给管道10a、10b相对的炉壁通入炉1，这详细显示于图2b中。经由公共供给管12向供给管道10a、10b和11一起提供助燃空气，借助于调节阀13和14分别控制进入炉的体积流量，调节阀13和14分别设置于供给管道10、11中。供给管道10a、10b是在调节阀13后分支，以便向它们中的每一个供给基本相同的体积流量以及在依次位于轴向上的位置向燃烧炉 1的第一部分5引入基本相同的体积流量。
依照本发明第一实施方案的硫燃烧炉1的设计基本如上所述。以下解释它的运行。
液态硫经由温度例如为140-150℃的雾化器4提供给炉1以及用一次空气使该液态硫雾化。经由供给通路(管道)10a、10b，例如将干燥的环境空气沿切向引入第一部分5。空气应当提供燃烧所需的氧气。只要是经济合理当然也可使用富含氧的空气乃至纯氧代替环境空气。当本说明书提到被用于引入炉的空气时，原则上涵盖所有含氧气体。
因为沿轴向供给硫的物流以及当使用旋转式雾化器时该硫的物流另外具有一个径向分量，所以硫与沿切向供给的助燃空气很好地混合并且成螺旋形在沿炉1的轴向移动。
经由供给管道10a、10b，环境空气的提供量应使在第一部分5中获得轻度亚化学计量(氧亏)的条件，优选O2∶S摩尔比率为0.95-0.99。因此，硫与所有可用的氧气反应，以至于即使在燃烧期间存在的1600-1800℃的高温下也不形成氮氧化物(NOx)。
在第一部分5中，所得到的含二氧化硫气体的二氧化硫浓度为约20.5体积％。连同未燃烧的硫(硫蒸气)，这气体流过通道8进入第二部分6，其中在经由出口孔9离开第二部分6之前经由供给管道11提供足量的干燥环境空气，为了将残余的硫蒸气完全地转化成二氧化硫。炉1中气体的总保留时间小于2s，优选小于1s以及特别小于0.8s。
图6显示在炉1的下游配置一个与炉1第二部分6直接邻接的废热锅炉15。气体离开第二部分6进入废热锅炉15，在废热锅炉15中该气体一边冷却一边加热流过管道16的水以在标准热量回收系统中产生高压蒸汽。然后冷却的气流经由开口17或任选的开口18离开废热锅炉15以提供给硫酸装置的接触锅炉或其它适合设备。
因为废热锅炉直接设置在炉1下游，由于废热锅炉15(其壁温在约300-350℃的范围内)的热辐射，气体物流的温度迅速下降至1,000℃以下。由于在温度超过1,000℃时在炉1第二部分6中气流的保留 时间短，抑制了相当量氮氧化物的生成。在废热锅炉中应当在小于0.5s内达到低于1,000℃的温度。
根据炉1之后的设备调节所得的二氧化硫浓度。就在第二部分6中约1,000℃时的燃烧而言，二氧化硫浓度可以例如调节为约12体积％，以便流出气体浓度适合硫酸装置的接触式锅炉。由于低燃烧温度和在随后的废热锅炉中的同步冷却，使氮氧化物的生成最少化。
对于在温度约为1,600℃的第二部分输出口内的后燃而言，在炉排出气体中可以获得约18体积％二氧化硫的气体浓度，由此确保废热锅炉15中的硫都已经消耗掉。在废热锅炉15之后，可以通过再供给空气调节二氧化硫浓度以适用于硫酸装置。
在图3-5中显示本发明其它的实施方案。这些实施方案的操作基本与图1和2所示的实施方案一致，以至于在此程度上参考上述说明。另外，相同的附图标记应用于相同的部分，以及接下来只是阐明这些实施方案相对图1和2所示的第一实施方案的不同之处。
图3a和3b显示一个不带有第一实施方案中所设置的孔板7的实施方案。通过调节阀13、14对助燃空气供应的控制而限定第一部分5和第二部分6。第二实施方案的其余操作与第一实施方案一致。
图4a-4c显示本发明的第三实施方案，经由供给管道10a、10b、11将助燃空气分别提供给第一和第二部分5、6，但不经由炉1的相对侧壁。更确切地讲，供给管道10a、10b和11各自通向炉1的同一侧面以便空气气流沿切向进入炉，空气气流沿炉1轴向成螺旋形地前进，且在第一和第二部分5、6中以同方向旋转而扩展。其它方面，第三实施方案与第一实施方案一致。
在图5a-5c所示的本发明第四实施方案中，将助燃空气分别引入第一和第二部分5、6，位于类似于第三实施方案的炉1同一侧面上。然而类似于第二实施方案，炉1不包括第一和第三实施方案所用的孔板7。其它方面，图5a-5c所示的第四实施方案也与上述的实施方案一致。
在图7所示的一个优选实施方案中，助燃空气经由管道11直接进 入废热锅炉15的入口。由此，在高于1,000℃温度下更进一步减少气流的保留时间并且因此再次抑制了氮氧化物的生成。如在图1和4的实施方案中，炉1可以在第一和第二部分5、6之间包含孔板7(图7)。或者，类似于图3和5的实施方案，部分5、6不被孔板分隔(图8)。
由于硫燃烧的两段设置中在第一部分5中的亚化学计量燃烧和在第一部分5中还未燃烧的硫随后在第二部分6出口内(或只在废热锅炉15的入口部分内)开始后燃，因此利用本发明获得高二氧化硫浓度的气体，借助于在废热锅炉中的即时冷却及由此高温下保留时间不足而大幅度避免了氮氧化物的生成。
实施例1
图9显示本发明的工艺流程图，通过该工艺流程图得到二氧化硫浓度为12体积％的含二氧化硫的气体。就该工艺而言，可以使用参照图1-5所述硫燃烧炉的第一到第四实施方案中的每一个。
每小时向燃烧炉1提供60.04吨硫，借助于14,030Nm3/h的120℃的一次空气将硫以雾化形式引入炉。向该炉第一部分5以175,000Nm3/h充入120℃的环境空气，而向该炉第二部分6以152,518Nm3/h提供120℃的环境空气。炉1中的保留时间总计小于0.6s，在第二部分小于0.2s。
在第一部分5中，以1,700-1,800℃的燃烧温度得到的二氧化硫浓度为20.5％，而在第二部分6的出口或者在废热锅炉15的入口获得的二氧化硫浓度为12体积％，其相当于硫酸装置转化器的初始浓度，以致于调整温度达到要求后炉所排出的气体就可直接提供给硫酸装置。由于炉第二部分9中的保留时间少到小于0.2s以及在废热锅炉中快速冷却到约500℃可以有效地避免氮氧化物的生成。
实施例2
在如图10所示的第二个实验的流程图中，炉1第一部分5中的条件与第一实施例中的条件一致。然而，第二部分6的出口的助燃空气的供给减少到38,669Nm3/h，以致在部分6的出口获得的二氧化硫浓 度为18％。这确保所有通过第一部分5进入第二部分6的硫蒸气在第二部分6的出口或者在废热锅炉15的入口被消耗掉。进入废热锅炉15时气流的温度为约1,600℃。在废热锅炉15中温度迅速下降且在小于0.5s内温度降到低于1,000℃。因此，高温下的保留时间很短以致不会形成大量氮氧化物。
由于浓度为18体积％的二氧化硫不适于进入常规的硫酸接触设备，因此通过加入例如113,849Nm3/h的120℃的环境空气使二氧化硫浓度又降低到12体积％。然后可以将这种气体混合物提应给硫接触设备。
附图标记目录
1 炉
2 炉壁
3 端壁
4 雾化器
5 第一部分
6 第二部分
7 孔板
8 通道
9 出口孔
10a，10b 供给管道
11 供给管道
12 供给管
13 调节阀
14 调节阀
15 废热锅炉
16 管道
17 开口
18 开口
Claims (31)
1.一种方法，该方法利用含氧气体燃烧硫，用于制备二氧化硫，其中向炉中提供硫和助燃空气以及其中硫蒸发而随后在炉的第一部分于亚化学计量条件下氧化，特征为将在第一部分中形成的二氧化硫以及未氧化的硫供给与该第一部分邻接的炉的第二部分以及在下游废热锅炉入口与含氧气体发生后燃。
2.权利要求1所要求的方法，特征所述含氧气体为空气。
3.权利要求1所要求的方法，特征为将含氧气体沿切向引入炉的第一和第二部分。
4.权利要求3所要求的方法，特征为将含氧气体平行地引入炉的第一和第二部分。
5.权利要求3所要求的方法，特征为将含氧气体以相对方向引入炉的第一和第二部分。
6.权利要求1所要求的方法，特征为将含氧气体直接引入废热锅炉入口。
7.权利要求1所要求的方法，特征为通过控制空气和/或硫的供给量来调节在炉第一和第二部分中所获得的二氧化硫浓度。
8.权利要求1所要求的方法，特征为在炉第一部分中所获得的二氧化硫浓度为20-21体积％。
9.权利要求1所要求的方法，特征为在炉第二部分中所获得的二氧化硫浓度为6-95体积％。
10.权利要求1所要求的方法，特征为在炉第二部分中所获得的二氧化硫浓度为9-35体积％。
11.权利要求1所要求的方法，特征为在炉第一部分中的燃烧在1,000-1,800℃下实施。
12.权利要求1所要求的方法，特征为在炉第二部分中的燃烧在1,000-1,800℃下实施。
13.权利要求1所要求的方法，特征为向炉第一部分提供液态硫以及当进入炉时借助于空气雾化该液态硫。
14.权利要求1所要求的方法，特征为提供给炉第一部分的空气流在炉轴向上依次设置的一个或多个位置上提供给炉。
15.一种设备，其适用于硫燃烧，该设备包含炉(1)，该炉端面配备燃烧器系统，该设备还包含用于提供硫和含氧气体的管道(10a，10b，11)，其中该炉(1)包括第一部分和邻接的第二部分(5，6)，将用于硫燃烧的含氧气体提供给第一部分和邻接的第二部分的每个部分和在炉下游配备废热锅炉(15)以及向废热锅炉(15)的入口区域(9)提供含氧气体。
16.权利要求15所要求的设备，其适用于实施权利要求1-14任一项所要求的方法。
17.权利要求15或16所要求的设备，其中该炉(1)是水平排列的。
18.权利要求15或16所要求的设备，其中该含氧气体是空气。
19.权利要求17所要求的设备，其中该含氧气体是空气。
19.权利要求15或16所要求的设备，特征为向第二部分(6)的出口区域(9)提供含氧气体。
20.权利要求17所要求的设备，特征为向第二部分(6)的出口区域(9)提供含氧气体。
21.权利要求18所要求的设备，特征为用于提供助燃空气的进气管道(10a，10b，11)沿切向通入第一和第二部分(5，6)。
22.权利要求19所要求的设备，特征为用于提供助燃空气的进气管道(10a，10b，11)沿切向通入第一和第二部分(5，6)。
23.权利要求18所要求的设备，特征为用于向第一和第二部分(5，6)提供助燃空气的管道(10a，10b，11)通入炉(1)的相对侧面。
24.权利要求19所要求的设备，特征为用于向第一和第二部分(5，6)提供助燃空气的管道(10a，10b，11)通入炉(1)的相对侧面。
25.权利要求18所要求的设备，特征为用于向第一部分(5)提供助燃空气的管道(10a，10b)与用于向第二部分(6)提供助燃空气的管道(11)通入炉(1)的同一侧面。
26.权利要求19所要求的设备，特征为用于向第一部分(5)提供助燃空气的管道(10a，10b)与用于向第二部分(6)提供助燃空气的管道(11)通入炉(1)的同一侧面。
27.权利要求18所要求的设备，特征为在用于向第一和第二部分(5，6)提供助燃空气的管道(10a，10b，11)中设置调节阀(13，14)用于调整所提供的体积流量。
28.权利要求19所要求的设备，特征为在用于向第一和第二部分(5，6)提供助燃空气的管道(10a，10b，11)中设置调节阀(13，14)用于调整所提供的体积流量。
29.权利要求15或16所要求的设备，特征为孔板(7)将第一和第二部分(5，6)彼此分开。
30.权利要求15或16所要求的设备，特征为经过雾化器(4)将硫引入到第一部分(5)。
31.权利要求30所要求的设备，特征为所述雾化器(4)是旋转或者超声波雾化器。
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