CN101351530B - 具有包含二氧化碳捕获的集成燃烧装置的石油烃转化装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种石油烃转化装置，含有催化剂颗粒以流化态存在的催化裂化反应器(1)，和通过燃烧沉积在上面的焦炭再生所述催化剂颗粒的再生器，所述催化剂在所述裂化反应器和所述再生器之间循环，所述再生器为集成在以产生蒸汽的燃烧装置中的反应器(2)，并捕获二氧化碳。根据本发明，所述再生器是氧载体的还原反应器(2)，进料包含所述焦炭颗粒在内的固体燃料，配置有用于分离固体的旋风分离器(C2)和换热器(E2)，这个所述氧载体的还原反应器与所述氧载体的氧化反应器(3)相连，并配置有用于分离固体的旋风分离器(C3)和换热器(E3)，所述氧载体在这两种反应器之间循环，其中所述氧载体由平均直径不同于所述催化剂颗粒的平均直径的金属氧化物颗粒组成。

Description

具有包含二氧化碳捕获的集成燃烧装置的石油烃转化装置
本发明涉及一种与包含二氧化碳捕获的集成燃烧装置相连的石油烃转化装置。
这种石油烃转化装置包括在其中进行烃催化裂化的催化剂颗粒以流化态存在的室(enceinte)，上述被分裂的石油裂化产品通过颗粒与这些分裂石油裂化产品的室裂化产品弹道分离(séparation balistique)进行回收裂化产品。通常第一个室与催化剂颗粒再生器相连接，在裂化室中焦炭沉积在催化剂颗粒上面。在这个再生器中，催化剂颗粒通过燃烧焦炭再生，然后循环进料到至裂化室。
这类装置被描述在专利文献FR2625509，FR2753453和FR2811327。
通常，再生器中的焦炭燃烧通过在再生器的底部注入空气进行，并且包含部分由空气中的氧和组成焦炭的炭反应生成的二氧化碳的燃烧气在再生器的顶部排出。
二氧化碳是一种应该减少排放的温室效应气体，因此需要捕获全部或者部分的二氧化碳。
二氧化碳可以在反应器中通过溶剂洗涤来捕获，例如单乙醇胺，其可以选择性溶解二氧化碳。
然后在另外一个反应器中通过注入水蒸汽进行加热萃取二氧化碳而使溶剂进行再生，随后再生的溶剂返回到洗涤反应器中。然而，这种方法必须处理氮气，氮气同样与二氧化碳一起在再生器的顶部排出，这使得与存在的氮气量成比例地调整捕获二氧化碳的装置。此外，热再生还导致需要大量蒸汽的缺点。因此这种方法消耗了大量能量。
因此，可以考虑以循环二氧化碳取代氮气稀释剂，并与O2/CO2氧化剂一起燃烧。然而，借助于由致冷系统进行空气分离的单元从空气中分离出氧，该致冷系统会消耗大量能量。
同样还已知的是，通过用金属氧化物作为氧运送载体媒介进行气体燃烧并全部回收二氧化碳。该氧化物在两个反应器之间循环，其中，氧化物或者在流化床反应器中通过与空气接触被氧化，或者通过与气体燃料接触被还原。这种方法的优点由于是氧化物形成氧载体，不需要空气分离单元。
这些二氧化碳的捕获方法的缺点是使投资成本提高到两倍并且需要大占地面积。
因此，如在专利文件FR2850156中描述的那样，考虑获得一种碳固体材料燃烧设备，其包括氧化物还原反应器，第一旋风分离器，回收烟气热量的换热器，氧化物氧化反应器，第二旋风分离器和控制循环氧化物温度的交换器，在该循环中使在两个反应器中先被还原然后被氧化的氧化物循环。根据这个现有技术，在进入氧化物还原反应器之前对固体燃料进行研磨。氧化物首先通过与燃料接触被还原，这些燃料与氧化物释放的氧反应然后通过与能再生氧化物的空气接触而被氧化。固体燃料颗粒尺寸的减小使其可以更完全和快速燃烧，并且生成接近100％的飞灰。
这种在大气压下工作的具有集成捕获二氧化碳功能的使含碳固体物质燃烧的设备不需要空气的预先分离。因为该系统简单且紧凑，它可以降低捕获二氧化碳的成本，同时保证产生目的用于发电的蒸汽。
本发明提出将这种类型的系统与捕获二氧化碳结合，该二氧化碳在如上所述的烃转化装置中排放。借助本发明，捕获二氧化碳，同时保证生产用于产生能量的蒸汽，并且，其具有最佳的设备大小和成本。
为此，本发明提出一种石油烃转化装置，其包括催化剂颗粒以流化态存在的催化裂化室，和通过燃烧沉积在催化剂颗粒上面的焦炭再生所述催化剂颗粒的再生器，所述催化剂在所述裂化反应器和所述再生器之间循环，所述再生器为被被集成在用于产生蒸汽的燃烧装置中的反应器，并捕获二氧化碳，其特征在于所述再生器是氧载体的还原反应器，进料包括所述带有焦炭颗粒的固体燃料，并配置有用于分离固体的旋风分离器和换热器，这个所述氧载体的还原反应器与用于所述氧载体的氧化反应器相连，并被配置用于分离固体的旋风分离器和换热器，所述氧载体在这两种反应器之间循环，且特征在于所述氧载体由平均直径不同于上述催化剂颗粒平均直径的金属氧化物颗粒组成。
这样实现了保证石油烃转化的催化剂颗粒的循环回路和保证产生能量的燃烧以及捕获二氧化碳的氧载体循环回路的结合。
通过谨慎选择催化裂化材料，所述氧载体可以由所述催化剂颗粒组成。
通常，所述氧载体是由平均直径不同于所述催化剂颗粒的平均直径的金属氧化物颗粒形成。
根据优选的实施方式，所述还原反应器是一个用水蒸汽和/或循环的二氧化碳和/或二氧化硫进行流化的循环流化床。
有利地，装置在还原反应器的旋风分离器出口处包括虹吸管，其用于分离流向氧化反应器的金属氧化物颗粒和流向裂化室的催化剂颗粒。
在还原反应器的所述旋风分离器出口和所述裂化室之间，可以设置一个粒度分选机，其使金属氧化物颗粒再进入还原反应器，使催化剂颗粒再进入裂化室。
在这种情况下，优选地，所述粒度分选机具有带旋风分离器的循环流化床。
优选地，所述催化剂颗粒通过具有确定高度的提升管被再注入到所述的裂化室中，提升管的负载损失补偿了所述旋风分离器和所述粒度分选机之间的压差。这样，平衡了催化剂颗粒的循环回路和金属氧化物颗粒的循环回路之间的压差。
金属氧化物颗粒和催化剂颗粒的平均直径比值有利地高于2∶1。
所述金属氧化物可以包括氧化铁。
所述催化剂颗粒可以包括氧化镍。
为了保证蒸汽或者电力的需要，所述固体燃料也可以包括油渣，如沥青、柏油或石油沥青，以便产生足够的功率。
在下面，本发明借助于仅表示本发明的优选实施方式的图进行详细描述。
该图表示根据本发明的装置。
该装置包括一种石油烃转化装置，包含通过管道A1被进料的催化剂颗粒呈流化态存在的催化裂化室1，和通过燃烧沉积在催化剂上面的焦炭的再生催化剂颗粒的再生器2，催化剂在裂化室1和再生器2之间循环。该催化剂颗粒从裂化室中排出并通过进料管1A送入再生器，并通过再注入管2A从该再生器中再次注入到裂化室中。在裂化室出口通过出口管1B可以得到被分裂的石油裂化产品。在这种裂化室中，温度大约650℃，压力大约2巴。
根据本发明，再生器2是一个被集成在包括捕获二氧化碳的、用于产生蒸汽的燃烧装置中的反应器。
再生器2是氧载体的还原反应器，优选地由平均直径与催化剂颗粒的平均直径不同的金属氧化物颗粒形成，用包含通过供料管1A提供的焦炭颗粒在内的固体燃料进料，并配备了固体的旋风分离器C2和换热器E2。由管道A2进料的固体燃料也可以包括油渣。
该还原反应器是循环流化床炉，其流化循环水蒸汽通过在还原反应器2的底部可以引入流化蒸汽的供料管2B和风箱管2C将。该水蒸汽与通过与同一个风箱2C连通的另外管道2D中循环的二氧化碳或二氧化硫混合。在这个燃烧反应器中，温度为大约900℃，压力为大气压大小。
一般来说，还原反应器2是流化床，其通过水蒸汽和/或循环的二氧化碳和/或二氧化硫流化循环。
在还原反应器2的顶部安装有旋风分离器C2，在那里，固体颗粒从飞灰和包含二氧化碳、二氧化硫和蒸汽的燃烧气体中分离出来。
飞灰和燃烧气体被送入换热器E2，其为例如用于发电的蒸汽发生器。飞灰在袋式过滤器F2中与燃烧气体分离。然后燃烧气体经由风扇V2被送入冷却和冷凝管路R2。该管路从二氧化碳中提取水和残留的H2SO4，然后部分二氧化碳再次通过另外管道2D进入反应器2。对于飞灰本身，通过粒度分离机(séparateurgranulométrique)S2从金属氧化物颗粒中分离出来以被贮存在一个料仓中，而金属氧化物颗粒被送去料仓4。
来自分离机C2的由金属氧化物颗粒，再生的催化剂颗粒和碳渣颗粒组成的固体颗粒经过虹吸管5，从该虹吸管第一部分被送到粒度分离器6中以便分离金属氧化物颗粒和催化剂颗粒，并将进行进一步净化。来自旋风分离器的第二部分流入碳渣去除设备7。
去除设备7用来自水蒸汽入口管8的水蒸汽进行流化，该蒸汽也供应给还原反应器2的供料管2B。这个流化作用可以从金属氧化物颗粒中分离出既细又轻的颗粒，如碳渣，并将这些颗粒该经由管7A再次送入还原反应器2中，而密度和体积更大的金属氧化物颗粒经由管7B输送到作为氧化反应器的第二反应器3。这种去除设备7的构成在专利文献FR 2850156中有记载。
氧化反应器3配备有被提供燃料(如气体)的起始系统D3，从氧化物料仓4将金属氧化物颗粒引入的系统，和由空气供料管9的流化和氧化系统。起始系统D3可以再次加热反应器和固体循环回路整体直到高于700℃的温度阀值并开始整个反应。
用于氧载体的氧化反应器3，在这里由平均直径不同于催化剂颗粒的金属氧化物颗粒组成，并配置有固体的旋风分离器C3和换热器E3。
由金属氧化物构成的床层在氧化反应器3中循环，该氧化反应器被由风箱3C提供的来自进口管9的空气流化。在这个氧化反应器中，温度大约1000℃，压力大约为大气压。
在所提及的反应器3中氧化之后，金属氧化物颗粒和废气进入固体旋风分离器C3中，在那里金属氧化物颗粒从基本上由氮气、氧气和飞灰组成的气体中分离出来。
这些热气体在换热器E3和蒸汽发生器中被冷却，例如用于发电。所携带的氧化物颗粒用袋状过滤器F3从空气中分离出来并再送到到氧化物料仓4，而排气扇将空气通过烟道10送回大气。
在旋风分离器C3中被提取出来的固体颗粒经由虹吸管11后，第一部分被输送至还原反应器2的底部，第二部分再次循环进入氧化反应器3的底部，第三部分被送往外床(lit extérieur)12，最后再引入到氧化反应器3中，其中在该外床中放置有被由空气入口管9进料的空气流化的热交换器。这个换热器可以控制氧化反应器3中的温度。
氧化反应器3中的多余金属氧化物颗粒可能经由管13来自氧化物料仓4。经证实，多余的氧化物颗粒可以补偿在不同的反应器2和3中的磨损损耗，从而提供足够的氧化物以确保材料运输和固体循环。大颗粒烟灰或结块定期通过氧化反应器底部的取出管道14被排出至回收料仓。
正如已提到的，在还原反应器旋风分离器出口C2和裂化室1之间设置粒度分选机6，将金属氧化物颗粒再注入到还原反应器2中，将催化剂颗粒注入到裂化室1中。
如上所述，事实上，考虑使该氧载体由不同于催化剂颗粒的金属氧化物颗粒组成，该金属氧化物颗粒例如由氧化镍组成。这种金属氧化物优选包括氧化铁还可以为氧化锰，氧化铜或氧化镍。
同样地在本发明范围内，这种氧化物载体可以由催化剂粒子自身形成。在这种情况下，不需要粒度分选机6。
为了有效分选颗粒，当氧化物颗粒与催化剂颗粒不同时，要对这些颗粒的粒度进行选择，使得氧化物颗粒与催化剂颗粒的平均直径的比例高于2∶1。例如，氧化物颗粒的平均粒径为大约160微米，催化剂颗粒的平均粒径为大约60微米。
粒度分选机6由经由循环流化床6A形成，该循环流化床通过入口管8被提供蒸汽并配置了为进行分选而进行尺寸设计的旋风分离器6B。在所讨论的旋风分离器6B的底部，排出的氧化物颗粒被再引入到还原反应器2的底部。在所讨论的旋风分离器6B的顶部，催化剂颗粒通过具有一定高度的提升管6C被送回到裂化室1，提升管中负载损失补偿了裂化室1和粒度分选机6之间的压差。这个转移过程由料斗15完成。
现在将描述不同反应的循环。
将石油烃和催化剂颗粒送入到裂化室1中。得到被分裂的石油裂化产品，和负载有焦炭的催化剂颗粒，并且因此碳可能连同油渣在还原反应器2中一同被排出。
还原反应器2作为一个循环流化床，由于固体在反应器内部的内循环和经由旋风分离器C2的再循环，使得反应器中的停留时间增长。挥发性物质在燃料加热后非常快地被排除，并与由氧的金属氧化物介质释放出的氧反应以进行部分燃烧，然后是固定碳的燃烧，确保一方面去除催化剂颗粒所负载的焦炭，再生这些催化剂颗粒，另一方面还原可能多余的金属氧化颗粒。
一部分氧化物床层在设置在与还原反应器2连接的旋风分离器下面的虹吸管5的底部被取出，为了从没有被转化为飞灰的碳渣中提纯，借助于在该设备整体中组成碳阻挡层(barrière au carbone)的去除设备7，然后再次送入氧化反应器3中，以便由空气中的氧对其氧化。
由于这个碳阻挡层，没有碳渣被转移到氧化反应器3中。因此，没有二氧化碳产生，这将会降低该装置二氧化碳的捕获率。
来自氧化反应器3的含少量氧气的空气在换热器E3中被冷却，在实践中换热器E3由多个换热器形成的，然后在袋状过滤器F3中除尘，并送回到大气中。
氧化物颗粒在它们进入氧化反应器3再生之后，被送回到还原反应器2中以开始从氧化反应器3向还原反应器2传递氧的新循环。送回到还原反应器2的氧化物的数量可以由固体流量控制阀进行控制(没有显示)。
另外一部分由位于与还原反应器2相连的旋风分离器下面的虹吸管5的底部取出的氧化物床，一部分被送到还原反应器2的底部为了维持固体在反应器2中的循环，而另一部分被送到粒度分选机6，粒度分选机6可以分离出再生的催化剂颗粒，该催化剂颗粒被再注入到裂化室1中，剩余的氧化物颗粒再次进入还原反应器的底部。
正如之前所述，可以使用氧载体作为裂化催化剂，该氧载体还可以保证氧在两个反应器2和3之间的氧循环回路。那么，由于不再需要实现由分离器6进行的粒度分离，这个装置变得简单。

Claims (9)

1.石油烃转化装置，包括催化剂颗粒以流化态存在的催化裂化室(1)和通过燃烧沉积在催化剂上面的焦炭再生所述催化剂颗粒的再生器，所述催化剂在所述裂化室和所述再生器之间循环，
所述再生器是被集成在包括捕获二氧化碳的、用于产生蒸汽的燃烧装置中的反应器(2)，
其特征在于所述再生器是氧载体的还原反应器(2)，进料包括所述带有焦炭颗粒在内的固体燃料，并配置有用于分离固体的旋风分离器(C2)，
这个所述氧载体的还原反应器与所述氧载体的氧化反应器(3)相连，并配置有用于分离固体的旋风分离器(C3)，所述氧载体在这两种反应器之间循环，和
特征还在于所述氧载体由平均直径不同于所述催化剂颗粒平均直径的金属氧化物颗粒组成；以及金属氧化物颗粒和催化剂颗粒的平均直径比值高于2∶1。
2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于所述还原反应器(2)是用水蒸汽和/或循环的二氧化碳和/或二氧化硫进行流化的循环流化床。
3.根据权利要求1所述的装置，其特征在于它包括位于还原反应器旋风分离器(C2)出口处的虹吸管，用于分离流向氧化反应器(3)的所述金属氧化物颗粒和流向裂化室(1)的所述催化剂颗粒。
4.根据权利要求1所述的装置，其特征在于在还原反应器的旋风分离器(C2)所述出口和所述裂化室(1)之间，设置了将金属氧化物颗粒再注入到还原反应器(2)中的和将催化剂颗粒再注入到裂化室(1)中的粒度分选机(6)。
5.根据权利要求4所述的装置，其特征在于所述粒度分选机由配备有旋风分离器(6B)的循环流化床(6A)形成。
6.根据权利要求4所述的装置，其特征在于所述催化剂颗粒借助于具有确定高度的提升管(6C)被再注入到所述裂化室(1)中，该提升管的负载损失补偿了所述室和所述粒度分选机之间的压差。
7.根据权利要求1至6之一所述的装置，其特征在于所述金属氧化物包括氧化铁。
8.根据权利要求1至6之一所述的装置，其特征在于所述催化剂颗粒包括氧化镍。
9.根据权利要求1至6之一所述的装置，其特征为所述固体燃料还包括油渣。
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