CN1970515B - 含氧化合物转化催化剂的处理 - Google Patents

Abstract

通过使用隔离过滤器(80)处理由催化剂再生器(40)产生的含有催化剂颗粒的烟道气，改进了从包含含氧化合物的进料转化至烯烃的过程产生的失活催化剂的处理。所用的隔离过滤器用于从烟道气中分离催化剂颗粒。这样回收的催化剂材料可以经过或不经过分级，然后适当地再循环和进一步使用。

Description

含氧化合物转化催化剂的处理

技术领域

概括地说，本发明涉及含氧化合物(oxygenate)至烯烃的转化，更特别地，涉及处理这种含氧化合物转化过程中所用催化剂的方法和装置。

背景技术

轻质烯烃可用作生产多种化学品的原料。传统上，轻质烯烃是通过蒸汽裂化或催化裂化生产的。然而石油资源有限且成本高，因而从这些石油资源生产轻质烯烃的成本也显著增长。

研究了生产轻质烯烃的可替代物，结果，已使用了含氧化合物，例如醇，尤其是甲醇、乙醇和更高级的醇，或它们的衍生物。分子筛，例如微孔结晶沸石和非沸石催化剂，尤其是硅铝磷酸盐(SAPO)，促进了含氧化合物向烃混合物、尤其是大部分由轻质烯烃构成的烃混合物的转化。

当催化剂与含氧化合物(例如甲醇)接触以催化生成烯烃的反应时，产生碳质材料(焦炭)并沉积在催化剂上。催化剂上焦炭沉积物的累积影响了催化剂催化所需烯烃生产反应的能力，并产生失活催化剂。也就是说，当焦炭沉积物的量增加时，催化剂通常会失活，并较少的进料转化为所需烯烃产物。

因此，合意地是至少定期地使催化剂再生，例如从失活的催化剂中去除焦炭，例如通过与氧气燃烧而去除，从而恢复催化剂的催化活性。再生后的催化剂可以再次与含氧化合物接触，以所需的转化为烯烃的反应。

例如，可连续将失活的催化剂从含氧化合物转化为烯烃的反应器中取出，然后在送回到反应器之前在再生器中再生。在该再生过程中，一般将失活的催化剂直接送入再生器，在再生器中，与含氧空气燃烧，从催化剂材料上烧除焦炭沉积物。

烟道气从再生器放出。微粒排放物，例如大部分由催化剂细颗粒组成的那些，会在处理从该再生器中放出的烟道气时成为问题。

另外，常用于含氧化合物至轻质烯烃转化的催化剂通常比较昂贵。因此，期望减少损失的或未回收的催化剂(例如通过在烟道气中夹带)的量，或使该量最小化。

此外，尽管不常见，但由于机械故障或操作条件的剧烈变化，流化催化处理可能加剧潜在的、可能的从容器(例如再生器)中损失大量催化剂的问题。

因此，需要并要求改进对来自包含含氧化合物的的原料转化至烯烃的过程的失活催化剂的处理。

此外，需要并要求用于处理来自包含含氧化合物的的原料转化至烯烃的过程的失活催化剂的改进方法，以及用于含氧化合物转化为轻质烯烃的改进的方法和系统。

更特别地，需要改进的方法、工艺和系统，以满足一个或优选多个下述条件：更完全地利用含氧化合物转化为烯烃的催化剂；更完全地从再生器烟道气中去除微粒；结合并使用具有简化的设计和/或操作的再生器旋风分离器；防止由于例如机械故障或操作条件的剧烈变化而造成的大的或巨大的催化剂损失。

发明概要

本发明的一般目的是提供一种对来自包含含氧化合物的进料转化为烯烃的过程的失活催化剂的改进处理。

本发明更具体的目的是克服一个或多个上述问题。

本发明的一般目的可通过一种处理来自包含含氧化合物的进料转化为烯烃的过程的失活催化剂的方法至少部分地得以实现。按照一个优选的实施方式，该方法包括使所述失活催化剂再生以形成第一再生催化剂部分和包含催化剂颗粒的烟道气。然后用隔离过滤器处理含催化剂颗粒的烟道气以从烟道气中分离催化剂颗粒。

现有技术一般不能提供将催化剂的利用和保留最大化至合意程度的从包含含氧化合物的进料到烯烃的催化转化。而且，现有技术一般不能在将包含含氧化合物的进料催化转化为烯烃的工艺和装置中尽可能完全地从催化剂再生器的烟道气中去除微粒。

按照本发明的另一方面，提供了将包含含氧化合物的进料转化为轻质烯烃的方法。按照一个优选的实施方式，该方法包括在反应器中装填催化剂。将包含含氧化合物的进料流加入反应器。使包含含氧化合物的进料流在反应器中与催化剂接触，将包含含氧化合物的进料流转化为轻质烯烃，同时催化剂失活。将至少部分失活的催化剂在催化剂再生器中再生，以形成第一再生催化剂部分和包含催化剂颗粒的烟道气。将第一再生催化剂部分返回与包含含氧化合物的进料流接触。用隔离过滤器处理包含催化剂颗粒的烟道气，以从烟道气中分离出基本上所有的催化剂颗粒。然后将至少部分从烟道气中分离出的催化剂颗粒返回到反应器中。按照一个优选的实施方式，催化剂颗粒的所述返回包括直接将至少部分从烟道气中分离的催化剂颗粒返回至再生器中，而至少一部分该返回的催化剂颗粒又被返回反应器中。

按照另一个实施方式，提供了一种将含氧化合物转化为轻质烯烃的系统。该系统包括反应器，用于使包含含氧化合物的进料流和催化剂接触，并将该包含含氧化合物的进料流转化为轻质烯烃。该系统还包括分离器，用于分离失活催化剂和轻质烯烃。该系统还包括再生器，用于使至少部分失活催化剂再生，以形成第一再生的催化剂部分和包含催化剂颗粒的烟道气。该系统还包括隔离过滤器，用于从烟道气中分离催化剂颗粒。

根据下面的详细描述并结合所附的权利要求和附图，其它目的和优点对本领域普通技术人员将是很明显的。

图1为简化示意图，显示根据本发明一个实施方式的将包含含氧化合物的进料转化为烯烃的系统的部分。

图2为根据本发明一个实施方式的烟道气颗粒分级系统的简化示意图。

发明详述

包含含氧化合物的进料可以在催化反应中转化为轻质烯烃，而催化剂可以被再生，且再生器的烟道气被过滤以从中去除催化剂颗粒。按照优选的实施方式，至少部分过滤后的催化剂颗粒宜最终返回反应器参与进一步的反应过程。

更具体的，轻质含氧化合物，例如由甲醇、乙醇、二甲醚、二乙醚、或它们的混合物中的一种或多种构成的那些，在适当选用的催化剂存在下发生反应或被转化为轻质烯，烃例如乙烯或丙烯，所进行的反应为放热反应。甲醇和二甲醚为尤其优选的含氧化合物原料。包含含氧化合物的进料可通过流化进料流与催化剂接触，其优选被气化，但也可以为液体。转化过程得到的产品取决于进料流、催化剂和操作条件。优选地，产品是C₂至C₆的烃。一方面，期望的产品优选包括每个分子具有2到4个、更优选2到3个碳原子的轻质烯烃。例如，从甲醇到烯烃的转化过程可以为气相、流化催化过程，其将甲醇转化为烯烃，主要为乙烯和丙烯。

图1示意性地显示了一个系统，其附图标记统称为10，用于按照本发明一个具体实施方式的由包含含氧化合物的进料至烯烃的转化过程。

在反应器20中，包含含氧化合物的进料(如甲醇)与催化剂相接触，该催化剂例如为包含分子筛的催化剂。本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，该原料可以为商品级的甲醇、粗甲醇或它们的任意组合。粗甲醇可以为从甲醇合成单元中得到的未精炼的产品。此外，包含甲醇和水混合物的进料中甲醇的含量按重量计可以在65％和90％之间。更优选，包含甲醇和水混合物的进料中甲醇含量按重量计可以在78％和82％之间。在一个优选的实施方式中，包含甲醇和水的混合物的进料中可以含有按重量计为80％的甲醇。

设计用于每年加工2,500,000公吨95重量％甲醇的将甲醇转化为烯烃的单元的进料速率可以在1500和4000kMTA之间，更优选在2000和3500kMTA之间。进料流中可以包含在0和35重量％之间、更优选为在1和25重量％之间的水。进料流中的甲醇可以构成70至100重量％、且更优选75至95重量％的进料流。尽管更高的浓度可能是有益的，但进料流中的乙醇可以构成0.01至0.5重量％、且更优选0.1至0.2重量％的进料流。当甲醇为进料流中的主要成份时，进料流中的高级醇含量可以在200和2000ppmw之间，且更典型地为500和1500ppmw之间。另外，当甲醇为进料流中的主要成份时，进料流中的二甲醚可以在10和60ppmw之间，且更典型地为20和50ppmw之间。本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知：如果需要，较高纯度的二甲醚能用做这类含氧化合物至烯烃的转化过程的进料。

对于被连续地转化为烯烃的包含含氧化合物的进料，催化剂的催化活性宜保持在预定的水平。应在不破坏包含含氧化合物的进料至烯烃的反应条件的情况下，去除催化剂上会损害催化活性的沉积物。催化剂颗粒在各种气流中、或被各种气流的流化，使得催化剂可以在反应器20、催化剂再生器40和烟道气过滤器组件60(例如，通常构成系统10)之间传递。

如图1所示，反应器20通常包括下反应器段或反应室21和上反应器段22(有时也称为分离室)。处理反应主要发生在下反应器段21中，下反应器段21中具有进料分布器23，其有助于分布通过导管28引入下反应器段中的进料。下反应器段21还包括催化剂流化床和出口提升管24。上反应器段22可以构成主要的蒸气/催化剂分离区。在出口提升管24的顶部初步分离以后，旋风分离器25(为了便于说明和增进理解，仅显示了一个旋风分离器)进行更大程度的分离。为了维持下反应器段21中所需的催化剂密度，分离之后的催化剂可以从上反应器段22连续向下循环回下反应器段21，例如通过一个或多个再循环管路26循环。如果需要，可以先将返回下反应器段21的催化剂冷却，如部件27所示。本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可认识到，所需的催化剂冷却可以全部或部分在通过再循环管路26之前、之中或之后适宜地进行。此外，在包括多个再循环线路的具体实施方式中，其中一些或全部再循环线路可以不冷却。这样，可使下反应器段21中的物料密度控制独立于反应器冷却。再循环线路上的控制阀(未显示)能够调整下反应器段21中的催化剂密度。

旋风分离器25从产物蒸气中分离催化剂。出自各旋风分离器25的产物蒸气通过管线29传输，最后进入产物管线30，管线30将烯烃和副产物送入产品回收系统。

含氧化合物转化为轻质烯烃的反应条件是本技术领域人员所公知的。按照本发明，优选的，反应条件包括温度在200℃和700℃之间，更优选在300℃和600℃之间，最优选在400℃和550℃之间，压力在35和414kPa(表压)(5和60psig)之间。

本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，反应条件一般可根据例如所需的产品而改变。例如，如果期望提高乙烯的产量，那么于475℃和550℃之间、更优选500℃和520℃之间反应器温度的操作可能是优选的。此外，对于乙烯生产，在35和138kPa(表压)(5和20psig)之间的操作压力可能是优选的。

如果期望提高丙烯的产量，那么于350℃和475℃之间、更优选400℃和430℃之间反应器温度的操作可能是优选的。此外，在35和276kPa(表压)(5和40psig)之间压力下的操作对丙烯的生产会是有利的。

得到的轻质烯烃产品中乙烯和丙烯的比例可在0.5和2.0之间，优选在0.75和1.25之间。如果期望得到更高的乙烯和丙烯比例，则反应温度应该比需要低的乙烯和丙烯比例时的反应温度要高。优选的进料温度范围在120℃和200℃之间。更优选地，进料温度范围为180℃和200℃之间。

在旋风分离器25中分离的催化剂通过料腿34落入分离室22的底部。在旋风分离器25底部的阀(未显示)或类似部件防止了催化剂沿旋风分离器料腿34向上回流。

一部分沉降至分离室22底部的失活催化剂被送入再循环管线26。另一部分在分离室22底部的失活催化剂通过管线36进入催化剂再生器40。更特别地，失活催化剂通过暴露的催化剂竖管41随着来自分布器42的提升空气从反应器20转移到再生器40中。

本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，在失活催化剂再生之前，烃类可以合意地被汽提或通过其它方式有效地从失活催化剂中去除，例如，借助汽提器(未显示)例如使用蒸汽或其它有效的汽提介质。

如上所述，在含氧化合物转化为轻质烯烃的过程中，含碳物质，即焦炭，会沉积在催化剂上。这种焦炭沉积材料会减少催化剂上活性位点的数，从而影响转化的程度。当焦炭沉积物在催化剂上积累后，会使催化剂失活，并降低催化剂参与包含含氧化合物的进料转化为烯烃的能力。因此，在流化床转化过程中，将一部分失活或结焦的催化剂从反应器中取出，并在再生器中再生，以除去至少一部分焦炭。优选地，在再生器中采用氧化再生将焦炭从催化剂中去除。在使催化剂再生、去除焦炭沉积材料、并因而增大了活性催化剂位点的量之后，将再生后的催化剂返回至反应器并进一步与进料流接触，以将含氧化合物转化为轻质烯烃。操作该系统，以便在流化反应室内提供足量的活性催化剂位点，从而增强从进料到目的产物的转化，而不增强其向不需要的副产物的转化。

在一个实施方式中，再生器40包括流化床段43、带有旋风分离器45的上分离段44、带有再生器催化剂冷却器50的下段46。在管线53上的鼓风机52向再生器40提供燃烧气体。本发明实践中所用的燃烧气体可以含有氧气(O₂)或其它氧化剂。优选以空气的形式供给氧气。如果需要，空气或其它燃烧气体可用例如氮气、CO₂、烟道气或蒸汽稀释，或者富含氧。

在操作中，再生器40使燃烧气体与失活催化剂接触，从而当催化剂向上通过流化床段43时与氧气接触，从催化剂上烧除焦炭。小部分催化剂被燃烧气体夹带，进入旋风分离器45的入口55，在其中将大量夹带在燃烧气体中的催化剂分离出来。旋风分离器45用于将分离后的催化剂通过料腿57送入再生器的下段46。

可通过例如位于再生器40底部的冷却器50冷却至少部分再生后的催化剂颗粒。冷却器50可以通过将水蒸发为蒸汽而冷却。热交换管是插入型，外管与催化剂接触，内管用于冷却流的循环。

部分再生后的催化剂可以通过一个或多个再循环管线58再循环回下反应室21。可以通过控制阀(未显示)调节通过再循环管线58的流。

发生在再生器40中的燃烧过程制造或产生了烟道气。燃烧烟道气通过管线59从再生器40中排出。在一个具体实施方式中，以体积百分含量计算，典型的再生器(例如再生器40)烟道气可包括2-11％的H₂O、3-7％的O₂、75-80％的N₂和10-15％的CO₂。另外，再生器40的烟道气中可能会有残留的CO。

如上所述，微粒排放物(例如大部分由催化剂颗粒构成的那些)、尤其是以催化剂细粉末形式存在的催化剂颗粒，会成为处理这种再生器中放出的烟道气的问题。如图1所示，系统10包括烟道气过滤器组件60，例如，其合意地位于产品蒸气(例如轻质烯烃)与催化剂颗粒的分离、以及与该分离相关的分离器的下游。更优选地，将烟道气(例如通过冷却器62后的烟道气)引入过滤器组件60。

烟道气过滤器组件60包括过滤器外壳64或类似物和一个或多个封装在、或适当地包含在该外壳内的过滤元件66。在优选的实施方式中，含有烧结金属过滤元件的隔离过滤器构成了优选形式的过滤元件。

如管线或物流67所示，通过用过滤元件66处理而与烟道气分离的催化剂细粉末可合意地返回再生器40中。如图所示，这些催化剂颗粒宜返回至使得它们可有利地最终返回到反应器的再生器位置。

烟道气至此已不合分离的催化剂颗粒，其可通过管线68做进一步处理或以其它方式适当地处置。按照某些优选的实施方式，过滤器在正常操作过程中宜为自清洁的。这样，该系统可以仅加入单个过滤器组件。

本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，如果需要，将包含含氧化合物的进料至烯烃的转化系统可以包括两个或多个这种或类似的过滤器组件，例如并联放置和运行，例如，从而提供额外的操作灵活性，例如，在对这些过滤器组件中的一个进行所需维护的同时使操作连续进行。

此外，该过程中包括上述隔离过滤器，如果再生器中催化剂大量流失(例如因机械故障或操作条件的剧烈变化引起的)，这可以有利地提供保护。尤其是一旦发生上述事件，隔离过滤器可用于容装催化剂，从而防止催化剂排放到大气中。

图2为根据本发明一个实施方式的烟道气颗粒分级器系统70的简化示意图，通过该分级器系统，如上所述，可通过过滤组件并如图1所示的物流67代表的那样回收或去除催化剂颗粒，并如上所述可在过滤组件60和再生器40之间有利地、适宜地处理催化剂颗粒。

烟道气颗粒分级器系统70包括细粉末缓冲料斗72，催化剂细粉末，例如如上所述通过一个或多个过滤组件从再生器烟道气中回收或去除的催化剂细粉末，被例如如进料管线74所示引入缓冲料斗72中。细粉末缓冲料斗72可用作收集容器，能够容纳每隔一定时间从烟道气过滤器收集到的催化剂。在一个具体实施方式中，该系统带有能容纳大约一周的催化剂细粉末量的缓冲料斗。需要说明的是，可以例如以连续吹扫气的形式使用干燥空气，从而扫除缓冲料斗中的烟道气和湿气，保持催化剂的干燥。

然后，可以例如借助通过管线76供应的干燥空气将来自细粉末缓冲料斗72的催化剂细粉末适宜地送入细粉末分级器80中。为了有助于进行所需的分级，还可以例如通过管线82向分级器80中供入逆流空气。

在一个具体实施方式中，分级器宜能够使10到30微米或更小的材料与催化剂材料的其它成分分离。在某些实施方式中，合意的是分离粒度小于20微米的催化剂。

本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，多种设计的分级器都可以得到，并可以用于对细粉末进行合意的分级，因此，应当理解，本发明宽范围的实施不限于使用特定结构的分级器。按照本发明的一个具体实施方式，优选以旋风分离的方式处理催化剂粉末的分级器。这种分级器的实例包括可从Louisville，KY的Fisher-Klosterman，Inc.获得的空气动力颗粒分级器，可从Buell Division of Fisher-Klosterman，Inc.，Lebanon，PA获得的分级器。

然后，较粗或较大尺寸的材料，例如大于上述例子中10到30微米的材料，或者在某些实施方式中20微米或更大的材料，可适宜地经返回系统84(例如由料斗86组成的)、借助提升空气(例如经管线88供应的)、通过管线90返回至再生器(图1中的标记40)。本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，催化材料的这种回收和再循环可有利地延长该过程中所用催化剂的总寿命。

然后，较小尺寸的材料，例如在10和30微米之间或更小的材料，在某些实施方式中小于20微米的材料，可以适宜地例如通过线路91输送至处置系统92(例如由袋滤室94组成的)，在袋滤室94中，隔离过滤器(例如织物袋滤器形式的)将包含在流过的物流中的催化剂颗粒过滤。可以使用回洗空气(例如由管线96提供的)，从而例如从织物袋中除去这些催化剂颗粒，形成细颗粒管线98，用于最终处置。可以使用鼓风机100，以将处理后的烟道气排放到大气中，如管线102所示。

过滤器和分级器以及它们的操作可适当地调节，以适应工艺条件的各种变化。例如，如果随着使用时间的增加再生器旋风分离器出现孔或磨损，使得再生器旋风分离器允许相对增大量的固体和烟道气一起通过，过滤器和分级器提供了足够的操作弹性，以适应增大的固体负荷，并可以将回收的固体再循环。特别地，有价值的较大颗粒，例如由于这种再生器旋风分离操作可能随着烟道气夹带的较大颗粒，能够被回收并适当地再循环。

此外，本领域技术人员和受本文提供的信息启发者进一步可知，可适宜地调整回收的细粉末尺寸或被弃置的细粉末尺寸，以满足特定应用的需要。

该系统和处理包含如上所述的隔离过滤器，这可适宜地使再生器旋风分离器可被设计为在较低的效率下操作。另外，通过简化旋风分离器的设计和/或降低阶段数，可进一步节省资金投入。

因此，这种过滤器和分级器的使用提供了较低成本的处理方案，其提供了充分的加工弹性以适应工艺条件的变化。

如上所述的具体实施方式有利地改进了在包含含氧化合物的进料至烯烃的催化转化过程中催化剂的利用。本领域技术人员和受本文提供的信息启发者进一步可知，典型或常见的烯烃至含氧化合物的催化剂与其它常见处理方案中所用催化剂(例如流化催化裂化(FCC)处理中使用的催化剂材料)相比，具有相对较低的失活速率。通过实施上述具体实施方式，例如通过采用上述分级处理和催化剂颗粒的返回，可有利地将烯烃至含氧化合物的有价值的催化剂的损失最小化。此外，这些具体实施方式可有利地改进在包含含氧化合物的进料到烯烃的催化转化过程中催化剂的保留。这些具体实施方式还可以有利地在包含含氧化合物的进料到烯烃的催化转化过程和所用的装置中更加完全地从催化剂再生器的烟道气中去除微粒。

尽管上述对本发明的描述提到了包含分级器等，但本领域技术人员和受本文提供的信息启发者可知，本发明更宽范围的实践不必受此限制。例如，如果需要，所有或基本所有的细粉末都可被再循环至工艺中，例如再循环至反应器中，例如使全部或部分回收的固体绕过分级器。

此外，尽管上文具体参考将催化剂颗粒(例如催化剂细颗粒)循环到反应器而描述了具体实施方式(所述循环包括：直接将至少一部分从烟道气中分离的催化剂颗粒返回至催化剂再生器中，其中又将至少一部分该返回的催化剂颗粒再返回至反应器中)，但应该理解，本发明更宽范围的实践不必受此限制。例如，如果需要，可以例如使用惰性气体将催化剂颗粒分级并将其送至反应器中，从而直接将催化剂颗粒返回至反应器中。

本文示例性披露的发明可以在不存在本文没有特别披露的任何部件、部分、步骤，组件、或成份的情况下实施。

尽管在以上详细描述中本发明是以特定的优选实施方式描述的，所述很多细节只是示例性的，对于本领域的技术人员来说，得到本发明其它具体实施方式是很容易的，在不偏离本发明基本原理的情况下，可以对此处所描述的细节进行改变。

Claims (8)

1.一种处理来自将包含含氧化合物的进料转化为烯烃的过程的失活催化剂的方法，该方法包括：

用催化剂装填反应器；

将包含含氧化合物的进料流加入反应器；

使所述包含含氧化合物的进料流和催化剂在反应器中接触，并将包含含氧化合物的进料流转化为C₂至C₆的轻质烯烃，同时消耗催化剂，生成失活催化剂；

在再生器中再生至少一部分所述失活催化剂，生成第一再生催化剂部分和包含催化剂颗粒的烟道气；

使所述第一再生催化剂部分返回，与包含含氧化合物的进料流接触；

用隔离过滤器处理包含催化剂颗粒的烟道气，以将催化剂颗粒从烟道气中分离出来；并

将至少一部分通过所述隔离过滤器从烟道气中分离出的催化剂颗粒返回至反应器中。

2.权利要求1的方法，还包括将分离后的催化剂颗粒分级。

3.权利要求2的方法，其中分离后催化剂颗粒的分级包括分离后催化剂颗粒的旋风处理。

4.权利要求2的方法，其中将分离后的催化剂颗粒分级为至少两种尺寸的部分，包括较小尺寸催化剂细粉末的第一部分和较大尺寸催化剂细粉末的第二部分，并且所述方法还包括：

将催化剂细粉末的第二部分返回至将包含含氧化合物的进料转化为烯烃的过程；并且

弃置催化剂细粉末的第一部分。

5.权利要求4的方法，其中催化剂细粉末的第二部分基本上由尺寸至少为10微米的颗粒组成。

6.权利要求4的方法，其中催化剂细粉末的第一部分基本上由尺寸不超过30微米的颗粒组成。

7.权利要求1的方法，其中所述用隔离过滤器对包含催化剂颗粒的烟道气进行的处理包括用烧结金属隔离过滤器处理包含催化剂颗粒的烟道气。

8.权利要求1的方法，其中所述将至少一部分从烟道气中分离的催化剂颗粒返回至反应器包括：

直接将至少一部分从烟道气中分离的催化剂颗粒返回至再生器中；并且

将至少一部分这样返回的催化剂颗粒从再生器返回至反应器中。

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