CN101327392A - 用于酸性气体分离的吸收剂 - Google Patents
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Abstract
本发明提供用于分离酸性气体的混合吸收剂,其具有与二氧化碳的快速反应速率以及高CO2吸收能力并且不需要大量能量用于吸收剂再生。因此,根据本发明的吸收剂能够降低用于吸收剂再生所必需的能量的量而保持从混合气体中对CO2的高吸收能力。该吸收剂包括下述的混合水溶液:100重量份通式1的化合物,其在分子结构中具有一个醇羟基和一个或多个一级或二级胺基,其中与胺连接的碳原子存在于胺基和醇羟基之间并且具有一个氢原子,和1~60重量份的通式2的杂环化合物,其在环上具有至少一个胺,其中R1~R7和X如说明书所定义。
Description
技术领域
本发明涉及用于分离酸性气体的混合吸收剂。更具体而言,本发明涉及用于分离酸性气体的混合吸收剂,其具有与二氧化碳(CO2)的快速反应速率以及高CO2吸收能力并且不需要大量能量用于吸收剂再生。因此,根据本发明的吸收剂能够降低用于吸收剂再生所必需的能量的量而保持从混合气体中对CO2的高吸收能力。
背景技术
随着19世纪早期工业化和城市化的发展,能源工业中使用的化石燃料(例如煤、石油、液化天然气等)消耗的增加带来大气中酸性气体(例如CO2,H2S,COS和CH4)浓度的增加。二十世纪中叶起,持续的工业发展和增长导致酸性气体浓度的快速增加。随着工业发展引起的全球变暖加速连同大气中这些酸性气体浓度的增加(尤其是二氧化碳水平的增加),世界上众多国家对酸性气体的排放和处理具有严格强化的规定。由于1992年6月在巴西里约热内卢举行的联合国环境和发展大会(UNCED),也称作全球峰会的成果,对全球变暖的国际关注逐渐增加。例如,在众多发达国家间达成了减少酸性气体排放的国际协议。由于这些努力,包括美国和日本的工业化国家同意到2010年温室气体排放比1990年水平减少平均5.2%。尤其是,二氧化碳(其占导致全球变暖现象的酸性气体中约50%)的捕集和分离成为更加重大的问题。因此,急需发展应对该需求的技术。
作为抑制大气的酸性气体增加的技术,可提及减少酸性气体排放的节能技术、从废气中分离并回收酸性气体的技术,酸性气体的利用和固定技术、涉及无酸性气体排放的替代能源技术,等等。
迄今为止,作为所研究的酸性气体分离技术的实例,已经提出吸收、吸附、膜分离和深冷分离作为可行的替代方法。其中吸收方法在处理大量气体时很方便并且适于分离低浓度气体。由于这些优点,这一方法可以容易地应用于大多数工业企业和电厂。作为广泛用于吸收方法中的吸收剂的实例,可提及单乙醇胺(MEA,ABB lummus Crest生产)。另外,使用MEA作为吸收剂用于气体分离的过程目前在Trona(CA,USA)和Shady Point(Oklahoma,USA)操作。然而,使用前述提及的MEA作为吸收剂的吸收过程存在各种问题,例如在分离酸性气体时消耗大量能量,吸收溶液的大量使用,和由吸收溶液可能造成分离设备的腐蚀。因此,强烈需要发展能够解决该问题的新型添加剂和吸收剂。
作为吸收方法的另一实例,通过气体与水性醇胺(alkanolamine)溶液的化学反应分离并回收诸如CO2,H2S和COS的酸性气体(其存在于从冶炼厂和热电厂排放的混合气体中),已经被许多研究小组和机构主动采取。本领域常规并广泛使用的醇胺的实例包括一级胺例如单乙醇胺(MEA)、二级胺例如二乙醇胺(DEA)和三级胺例如三乙醇胺(TEA),N-甲基二乙醇胺(MDEA),三异丙醇胺(TIPA)等等。
前述提及的MEA和DEA由于高反应速率而被广泛使用,但是已知其受到各种问题的困扰,例如那些化合物内在的高腐蚀性,化合物再生所消耗的大量能量,潜在的性能退化等等。另外,前述MDEA表现出低腐蚀性和对于该吸收化合物再生的低能量输入,但仍旧遭遇低吸收速率的问题。
近年来,大量研究积极地关注了空间位阻胺(sterically hindered amines)作为新型醇胺吸收剂。该空间位阻胺具有各种优点,例如高吸收能力,对酸性气体的高选择性和用于胺吸收剂再生的低能量消耗。
通常,一级胺例如单乙醇胺(MEA)和二级胺例如二乙醇胺(DEA)遵照下述反应机制:
另一方面,三级胺例如三乙醇胺(TEA),N-甲基二乙醇胺(MDEA)和三异丙醇胺(TIPA),以及空间位阻胺例如2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP),2-哌啶乙醇(PE)和2-氨基-2-乙基-1,3-丙二醇(AEPD)经历下述反应机制,代替不稳定的上述反应机制。
正如可以从前述反应机制中看出,一级胺和二级胺理论上需要两个胺分子来吸收1分子CO2,而三级胺或空间位阻胺以1∶1的比例与CO2反应,其与一级胺或二级胺相比,可因此表现出增加2倍吸收能力。空间位阻胺对气体的高选择性在严格环境法规要求的现代社会是非常重要的因素。另外,空间位阻胺的良好的再生性能导致能量消耗的降低和酸性气体处理过程的总操作成本的降低。
空间位阻胺的反应速率取决于空间位阻的程度(其由胺的结构决定)。空间位阻胺的反应速率通常低于常规一级或二级胺,例如MEA、DEA等,但是高于三级胺。作为目前已经并且广泛研究的空间位阻胺的实例,可提及2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP),2-哌啶乙醇(PE)和2-氨基-2-乙基-1,3-丙二醇(AEPD)。该具有高空间位阻程度的胺化合物的使用尽管可增加吸收能力,但可导致低吸收率的问题。
另外,题目为“METHOD FOR ABSORPTION OF ACID GASES”的韩国专利申请文本No.2005-0007477 A1(2005.01.18),公开了使用氨基酸盐作为吸收剂的方法,该氨基酸盐具有不同于本领域已知的常规醇胺的化学组成。
然而,在上述韩国专利申请文本No.2005-0007477 A1中使用牛磺酸钾作为吸收剂导致在处理吸收剂和二氧化碳反应后形成的沉淀的额外且昂贵的过程相关的问题,因此呈现出经济问题。另外,牛磺酸钾是不具有空间位阻效应的一级胺盐形式,因此不利地导致在分离二氧化碳时大量能量的消耗。
另外,题为“AB SORBENT AND METHOD FOR SEPARATION OFACIDIC GAS FROM MIXED GASES”的韩国专利No.10-0635698(2006年10月17日公开),公开了使用甘氨酸钠(sodium glycinate)(其是氨基酸的钠盐)的水溶液作为吸收剂的方法。
然而,如韩国专利No.10-0635698公开的甘氨酸钠吸收剂的使用导致在分离二氧化碳时,与相对大量的能量消耗相关的缺点。
发明内容
技术问题
因此,考虑到上述问题进行本发明,并且本发明的一个目的在于提供用于分离二氧化碳的吸收剂,其具有与二氧化碳快速的反应速率以及高二氧化碳吸收能力并且不需要大量能量输入用于吸收剂再生。
本发明的另一目的在于提供用于分离二氧化碳的吸收剂,其能够减少吸收剂再生所需的能量,连同具有从混合气体中对二氧化碳的高吸收能力。
技术方案
根据本发明的一个方面,可以通过提供用于分离酸性气体的吸收剂实现上述以及其它目的,该吸收剂包括下述的混合水溶液:
100重量份通式1的化合物,其在分子结构中具有一个醇羟基和一个或多个一级或二级胺基,其中与胺连接的碳原子存在于胺基和醇羟基之间并且具有一个氢原子,和
1~60重量份的通式2的杂环化合物,其在环上具有至少一个胺:
(通式1)
其中R1是-(CH2)a-H(a=1~6)或-CH-(CH3)2;
R2是-(CH2)b-OH(b=1~5);
R3是H或-(CH2)c-H(c=1~3);
R4,R5,R6和R7,可以相同或不同,独立地是H,或C1-C4烷基,其可选择地被胺或醇羟基取代;和
X是-CH2,O,NH或SH。
在通式1的化合物中,与胺连接的碳原子存在于胺基和醇羟基之间并且具有一个氢原子,其中该碳原子直接结合至一个氢原子。特别地,当在与胺连接的碳原子上存在两个或多个氢原子时,对胺施加更低的空间位阻影响并且因此二氧化碳吸收反应速率很高,但是在除去二氧化碳时不利地消耗了大量的能量。另一方面,当没有氢原子与该碳原子相连时,空间位阻程度增大导致胺再生所需的清除(stripping)能量消耗更少,但是由于高空间位阻吸收反应速率降低。结果是,需要使用大量吸收剂以补偿反应速率的降低。另外,通式1中的R1,R2和R3含有的碳原子数优选在1~3的范围内,且R3也可以是氢原子。另外,作为通式2的化合物,在分子结构中具有至少一个二级或三级胺的一种或多种杂环化合物可与通式1的化合物结合使用。
通式1的化合物可以是至少一种选自下述物质,N-甲基-2-氨基-1-丙醇、N-乙基-2-氨基-1-丙醇、N-异丙基-2-氨基-1-丙醇、N-甲基-2-氨基-1-丁醇、N-甲基-2-氨基-1-戊醇、N-异丙基-2-氨基-1-戊醇、2-氨基-1-丙醇、2-氨基-1-丁醇、2-氨基-3-甲基丁醇、2-氨基-1-戊醇、2-氨基-1-己醇、3-氨基-1-丁醇、4-氨基-1-戊醇、5-氨基-1-己醇、3-氨基-1-戊醇、3-氨基-1-己醇和其任意组合。
可以用于本发明的通式2的化合物可包括哌嗪及其衍生物,例如2-甲基哌嗪、2,5-二甲基哌嗪、2,3-二甲基哌嗪、2,4-二甲基哌嗪、2-乙醇哌嗪、2,5-二乙醇哌嗪和2-氨基乙基哌嗪;吗啉及其衍生物例如硫代吗啉;和哌啶及其衍生物。
与通式1的化合物掺混的通式2的化合物可以是至少一种。
优选地,本发明的吸收剂可以5~50%(w/v)的混合吸收剂水溶液的形式使用,其含有一种或多种选自通式1的化合物和通式2的化合物的化合物。如果混合吸收剂的浓度低于5%,可保持吸收剂的二氧化碳吸收能力,但是反应速率缓慢,因此导致待吸收的二氧化碳的绝对量减少。另一方面,如果混合吸收剂的浓度高于50%,吸收剂的二氧化碳吸收能力和吸收速率可能很出色,但是大量吸收剂被使用,因此从经济的角度该工艺并不有效。
另外,通式1的化合物和通式2的化合物可优选地以重量比100∶1~60使用。如果通式2的化合物以重量比小于1的比例添加,反应速率的增加不显著。另一方面,如果通式2的化合物以重量比大于60的比例添加,反应速率的增加相对于化合物的添加量并不显著。
本发明的吸收剂涉及一种或多种化合物的混合吸收剂,其选自通式1的化合物和通式2的化合物,不仅提高二氧化碳吸收速率和吸收能力而且使得在高温下轻易地除去二氧化碳。
另外,含有一个氢原子的碳原子与通式1的胺相邻存在。由于该碳原子相连的一烷基基团的电磁效应,胺的CO2吸收率和CO2吸收能力增加。在吸收二氧化碳至吸收剂后的除去二氧化碳的清除过程中,由于取代烷基基团和吸收的二氧化碳之间的空间位阻效应可以减少能量消耗。因此,在与通式1的化合物的胺基基团相邻的α-碳上的取代基不仅由于电磁效应而增加CO2吸收率,而且能够通过在清除条件下空间位阻效应的诱导轻易地清除CO2。
二氧化碳吸收/分离过程基本上包括在低温吸收二氧化碳,通过在高温应用热能从吸收剂分离因此吸收的二氧化碳,并且将吸收剂循环利用至吸收/分离过程。优选地,混合吸收剂的酸性气体吸收温度在0~60℃的范围,而混合吸收剂的气提(gas-stripping)温度在70~200℃的范围。因此,在高温从吸收剂分离吸收的CO2和再生(清除)吸收剂时,发生CO2吸收/分离过程中能量的最大消耗,其消耗整个过程所需的约50~80%的能量。总之,吸收剂的经济效率和总的CO2分离过程由吸收剂再生(清除)过程中的能量减少程度确定。因此,优选在低温下从吸收剂实现将吸收的CO2分离。
本发明的吸收剂表现出低温下显著的二氧化碳吸收反应而高温下相对不显著的CO2吸收反应。因此,相比于常规吸收剂,由于该温度差别导致的CO2的单位吸收速率的差别是非常显著的。这一结果表明相比于常规吸收剂(例如MEA),使用根据本发明研发的吸收剂导致在分离CO2时(如吸收剂的再生)所使用能量的显著降低。也就是说,高温下吸收剂与二氧化碳不反应,表示吸收剂可以被轻易地再生,所以使用该吸收剂可以保证在整个CO2移除过程中反应的经济效率。
除了上述例证的二氧化碳,本发明的吸收剂也可以用于多种酸性气体,例如H2S、SO2、NO2和COS。
附图说明
图1示出使用吸收速率测量装置对于实施例1~3和比较例1的吸收剂所获得的CO2吸收速率的实验结果图;以及
图2示出分别在35℃和120℃,实施例1和比较例1中吸收剂的吸收平衡性能图。
具体实施方式
现在,将更加具体的描述本发明优选的实施方式,以便本领域的技术人员可以容易的实践本发明。本发明的这些和其它目的、优点和特征通过下面给出的具体实施方式,结合下述实施例将是显而易见。
本发明可以不同形式体现并且不能被误解成为限制本文所提出的实施方式,并且本领域的技术人员将理解各种变化、添加和替代是可以的而不背离如权利要求所公开的本发明的范围和精神。因此,应该理解的是本文公开的实施方式仅仅是为了说明本发明而提供并且不能被理解为限制本发明的范围和精神。
实施例1
制备2.45M通式1的2-氨基-1-丁醇和通式2的哌嗪(3∶1,w/w)的水溶液。
实施例2
制备2.45M通式1的2-氨基-1-丁醇和通式2的哌嗪(10∶1,w/w)的水溶液。
实施例3
制备2.45M通式1的2-氨基-3-甲基丁醇和通式2的哌嗪(5∶1,w/w)的水溶液。
比较例1
制备2.45M的单乙醇胺(MEA)水溶液,其作为二氧化碳吸收剂是市售可得的单一化合物并且具有最大的反应速率。
吸收剂对CO
2
的吸收速率的实验
利用吸收速率测量装置,对实施例1~3和比较例1的吸收剂测量CO2吸收速率。通过加入1~60wt%的通式2的化合物(相对于100wt%通式1的化合物)制备这一实例中的吸收组合物。在温度35℃进行反应。使用双重恒温气体量管基于液压压头差别供给二氧化碳。然后,90min后测量与吸收剂反应的二氧化碳的量。反应容器转移至预热到80℃的水浴中,并测量从CO2-吸收反应容器中产生的二氧化碳的量从而检测吸收剂再生和CO2清除效率。下述表1给出了对实施例1~3和比较例1的吸收剂测量的CO2吸收和清除速率。
表1:吸收剂对CO2的吸收和清除速率(单位:mL)
如表1所示,可以看出当比较发明的实施例1~3的吸收剂和比较例1的吸收剂在最初5min吸收的CO2的量(其决定反应速率)时,本发明的吸收剂表现出更高的CO2吸收速率。表1的结果也显示本发明的吸收剂在清除效率上非常优异。另外,当与比较例1的吸收剂比较时,实施例2和3的吸收剂表现出更低的CO2吸收速率,但是,甚至在吸收了更小量的CO2后显示CO2清除的相似量,因此表明本发明的吸收剂在清除效率上相对较高。
图1是时程图,示出表1获得的结果。图2示出分别在35℃和120℃,实施例1和比较例1中吸收剂的吸收平衡性能图。如本领域所公知,常规CO2分离/再生(清除)过程包括比较例1使用MEA,其在温度100~120℃进行的。如图2所示,与比较例1的吸收剂相比,实施例1的吸收剂在120℃表现较差的CO2吸收而在35℃表现更高的CO2吸收。这些结果表明由于温度为120℃是对所吸收的CO2的清除条件,与比较例1的吸收剂MEA相比,使用实施例1的吸收剂实现高效分离CO2并且轻易再生吸收剂。另外,也可以看出与比较例1的吸收剂MEA相比,实施例1的吸收剂在35℃的吸收条件下吸收更大量的CO2。
因此,本发明的吸收剂由于高CO2吸收速率可以快速的吸收CO2并且吸收的二氧化碳可以在相对低温条件下被清除,所以可以大大降低清除CO2所消耗的能量(对应于整个过程所需能量的50~80%)。因此,本发明对于保证经济效率和实际应用(商业化)极为有利。
由上述说明书显而易见的,根据本发明的吸收剂具有与二氧化碳的快速反应速率以及高的二氧化碳吸收能力并且不需要大量能量用于吸收剂再生。因此,根据本发明的吸收剂能够降低吸收剂再生所需的能量的量而保持从混合气体中对二氧化碳的高吸收能力。
Claims (8)
2、根据权利要求1所述的吸收剂,其中,在通式1的化合物中,存在于胺基和醇羟基之间并且直接与胺连接的碳原子与一个氢原子形成直接结合。
3、根据权利要求1或2所述的吸收剂,其中所述通式1的化合物是至少一种选自下述物质:N-甲基-2-氨基-1-丙醇、N-乙基-2-氨基-1-丙醇、N-异丙基-2-氨基-1-丙醇、N-甲基-2-氨基-1-丁醇、N-甲基-2-氨基-1-戊醇、N-异丙基-2-氨基-1-戊醇、2-氨基-1-丙醇、2-氨基-1-丁醇、2-氨基-3-甲基丁醇、2-氨基-1-戊醇、2-氨基-1-己醇、3-氨基-1-丁醇、4-氨基-1-戊醇、5-氨基-1-己醇、3-氨基-1-戊醇、3-氨基-1-己醇和其任意组合。
4、根据权利要求1所述的吸收剂,其中所述通式2的化合物是至少一种选自下述物质:哌嗪、2-甲基哌嗪、2,5-二甲基哌嗪、2,3-二甲基哌嗪、2,4-二甲基哌嗪、2-乙醇哌嗪、2,5-二乙醇哌嗪和2-氨基乙基哌嗪、吗啉、硫代吗啉、哌啶、其衍生物和其任意组合。
5、根据权利要求1所述的吸收剂,其中所述吸收剂以5~50%(w/v)的水溶液的形式使用。
6、根据权利要求1所述的吸收剂,其中所述通式1的化合物和通式2的化合物以重量比100∶1~60使用。
7、根据权利要求1所述的吸收剂,其中所述吸收剂的酸性气体吸收温度在0~60℃的范围,而所述吸收剂的气提温度在70~200℃的范围。
8、根据权利要求1所述的吸收剂,其中所述酸性气体是至少一种选自下述气体,CO2,、H2S、SO2、NO2、COS及其任意组合。
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