CN101300690B - 用于有机装置的包封电极形成方法 - Google Patents

用于有机装置的包封电极形成方法 Download PDF

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Abstract

形成有机光敏性光电子装置，其中装置的电极包封有机光电导性材料。配置被布置在透明基底上的包含第一导电材料的第一透明膜。在第一导电材料上沉积第一光电导性有机材料。在第一光电导性有机材料上以不超过1nm/s的初始速率沉积金属，完全覆盖所述第一光电导性有机材料的任何暴露部分和与所述第一光电导性有机材料的任何暴露界面至不小于10nm的厚度。在得到不小于10nm的厚度之后，以初始速率的至少3倍的增加速率溅射金属，直到完全覆盖所述第一光电导性有机材料的先前暴露部分和与所述第一导电性有机材料的先前暴露界面的金属的累积厚度为至少250nm。

Description

用于有机装置的包封电极形成方法
共同研究协议
所要求保护的发明是由下列团体中的一个或多个根据共同大学-公司研究协议取得、以其名义和/或与其相关地取得的：普林斯顿大学、南加利福尼亚大学和全球光能公司(Global Photonic EnergyCorporation)。该协议在取得要求保护的发明的日期及其之前都处于生效中，并且作为在该协议范围内进行活动的结果取得了要求保护的发明。
技术领域
本发明一般地涉及有机光敏性光电子装置。更具体地，本发明旨在具有包封层的有机光敏性光电子装置。
背景技术
光电子装置依赖于材料的光学和电子性能，从而电子地产生或检测电磁辐射或从环境电磁辐射产生电流。
光敏性光电子装置将电磁辐射转换成电信号或电流。太阳能电池，也称为光伏(“PV”)装置，是一种特别用来产生电能的光敏性光电子装置。光电导体电池是一种与检测该装置的电阻的信号检测电路联合使用以检测因吸收光而产生的变化的光敏性光电子装置。可以接受施加的偏电压的光检测器是一种与测定光检测器暴露于电磁辐射时产生的电流的电流检测电路联合使用的光敏性光电子装置。
可以根据是否出现如下面定义的整流结并还根据是否用外部施加的电压也称为偏电压运行该装置来区分这三类光敏性光电子装置。光电导体电池没有整流结，通常在偏电压下运行。PV装置具有至少一个整流结，没有偏电压地运行。光检测器具有至少一个整流结，常常但不总是在偏电压下运行。
如这里使用的，术语“整流”尤其表示界面具有非对称传导特性，即该界面优先在一个方向上支持电子电荷传输。术语“半导体”表示当热或电磁激发感应电荷载体时能传导电的材料。术语“光电导性”一般地涉及电磁辐射能被吸收并从而转变成电荷载体的激发能从而载体能在材料中传导(即传输)电荷的过程。术语“光电导性材料”是指因吸收电磁辐射以产生电荷载体的性能而被利用的半导体材料。如这里使用的，“顶端”是指离基底最远，而“底部”是指离基底最近。如果不指出第一层“物理地接触”第二层，可以具有插入层。
当合适能量的电磁辐射入射在有机半导体材料上时，可以吸收光子以生产激发的分子态。在有机光电导性材料中，一般认为产生的分子态是“激子”，即以准粒子传输的束缚态的电子-空穴对。激子在成对复合(“淬灭”)之前可以具有显著的寿命，成对复合指相互复合的原始电子和空穴(与来自其它对的空穴或电子复合相反)。为生产光电流，形成激子的电子-空穴通常在整流结处分开。
在光敏性装置的情况中，整流结称为光伏异质结。有机光伏异质结的类型包括在施主材料与受主材料的界面形成的施主-受主异质结和在光电导性材料与金属的界面形成的肖特基-势垒异质结。
图1是说明示例性施主-受主异质结的能级图。在有机材料的环境中，术语“施主”和“受主”是指两个接触但不同的有机材料的最高占有分子轨道(“HOMO”)和最低未占有分子轨道(“LUMO”)能级的相对位置。如果接触另一种材料的一种材料的LUMO能级较低，那么该材料是受主。否则它是施主。在没有外部偏电压下，在施主-受主结的电子移动到受主材料中是能量有利的。
如这里使用的，如果第一能级更接近真空能级10，那么第一HOMO或LUMO能级比第二HOMO或LUMO能级大或高。较高的HOMO能级对应着相对于真空能级具有较小绝对能量的电离势能(“IP”)。类似地，较高的LUMO能级对应着相对于真空能级具有较小绝对能量的电子亲和势(“EA”)。在常规的能级图中，顶端是真空能级，材料的LUMO能级比相同材料的HOMO能级高。
在光子6吸收在施主152或受主154中产生激子8之后，激子8在整流界面分离。施主152传输空穴(没有涂黑的圆圈)，受主154传输电子(涂黑的圆圈)。
有机半导体中重要的性能是载体迁移率。迁移率测定电荷载体响应电场而可以移动通过传导材料的容易性。在有机光敏性装置的环境中，由于高电子迁移率而优选由电子传导的材料可以称为电子传输材料。由于高空穴迁移率而优选由空穴传导的材料可以称为空穴传输材料。由于迁移率和/或在装置中的位置而优选由电子传导的层可以称为电子传输层(“ETL”)。由于迁移率和/或在装置中的位置而优选由空穴传导的层可以称为空穴传输层(“HTL”)。优选地，但不必需地，受主材料是电子传输材料，施主材料是空穴传输材料。
基于载体迁移率和相对HOMO和LUMO能级怎样使两种有机光电导性材料成对以在光伏异质结中充当施主和受主在本领域中是公知的，这里不解释。
如这里使用的，术语“有机”包括聚合材料以及可以用来制造有机光电子装置的小分子有机材料。“小分子”是指不是聚合物的任何有机材料，“小分子”可以实际上相当大。在一些情况中小分子可以包括重复单元。例如，使用长链烷基作为取代基不从“小分子”类别中排除该分子。小分子也可以引入到聚合物中，例如作为聚合物骨架上的支链基团或作为骨架的一部分。小分子也可以充当树状大分子的核部分，该树状大分子由一系列建造在该核部分上的化学壳组成。树状大分子的核部分可以是荧光或磷光小分子发射体。树状大分子可以是“小分子”。一般地，小分子具有确定的化学式，分子量随分子也相同，而聚合物具有确定的化学式，但分子量可以随分子而变化。如这里使用的，“有机”包括烃基配体和杂原子取代的烃基配体的金属络合物。
对于有机光敏性装置领域状态的另外的背景解释和描述，包括它们的一般结构、特性、材料和特征，这里引入授权给Forrest等的美国专利第6,657,378号、授权给Forrest等的美国专利第6,580,027号和授权给Bulovic等的美国专利第6,352,777号供参考。
发明内容
公开一种用于形成有机光敏性光电子装置的方法，其中有机光电导材料被装置的电极包封。提供第一透明膜，包含被布置在透明基底上的第一导电材料。在第一导电材料上沉积第一光电导性有机材料。在所述第一光电导性有机材料上以不超过1nm/s的初始速率沉积第一金属，完全覆盖所述第一光电导性有机材料的任何暴露部分和与所述第一光电导性有机材料的任何暴露界面至不小于10nm的厚度。在得到不小于10nm厚度之后，以初始速率的至少3倍的增加速率溅射第二金属直到完全覆盖所述第一光电导性有机材料的先前暴露的部分和与所述第一导电性有机材料的先前暴露的界面的第一和第二金属的累积厚度为至少250nm。
以不超过1nm/s的初始速率沉积第一金属的技术包括溅射和真空热蒸发。
如果使用溅射用于沉积第一金属，可以以连续的不中断的溅射过程进行从初始速率过渡到增加的速率。优选当金属厚度为不超过30nm时进行从初始溅射速率过渡到增加的溅射速率。
增加的速率优选在1nm/s～10nm/s范围中。可以以增加的速率溅射第二金属直到与以初始速率沉积的第一金属的累积厚度为250nm～2.5μm。具有250nm～2.5μm累积厚度的第一和第二金属优选一起具有对H2O的不超过5×10-6g/m2/天(25℃)的渗透率。更优选地，对H2O的渗透率为不超过1×10-6g/m2/天(25℃)。具有250nm～2.5μm累积厚度的金属也优选具有对O2的不超过5×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)的渗透率。更优选地，对O2的渗透率为不超过1×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)。
作为包封的尺寸的第一例子，第一和第二金属以及所述第一光电导性有机材料可以各自覆盖不小于1cm2的连续面积。作为第二个例子，第一和第二金属以及第一光电导性有机材料各自覆盖不小于10cm2的连续面积。
所述方法可以进一步包括：在沉积所述第一光电导性有机材料之前沉积非导电材料并形成图案。一部分第一导电材料可以从非导电材料下方延伸出以提供与覆盖第一光电导性有机材料的先前暴露的部分的第一和第二金属电隔离的布线接触。
为在叠层电池中产生中间电极，所述方法可以进一步包含：在沉积所述第一光电导性有机材料之前提供第二导电材料。布置第二导电材料以与第一导电材料电隔离。在沉积所述第一光电导性有机材料之前将非导电材料沉积上第二导电材料上并形成图案。将包含第三导电材料的第二透明膜沉积在第一光电导性有机材料上。沉积一部分第三导电材料以物理接触第二导电材料。沉积第三导电材料以与第一导电材料电隔离。将第二光电导性有机材料沉积在包含第三导电材料的第二透明膜上。第一和第二金属完全覆盖第一和第二光电导性有机材料两者的任何暴露部分和与第一和第二光电导性有机材料的任何暴露界面上。将覆盖第一和第二光电导性材料的先前暴露的部分的第一和第二金属电连接到第一导电材料并与第二和第三导电材料电隔离。第一导电材料和第二导电材料可以是相同材料。
所述方法可以进一步包含：在第一有机材料上沉积第二光电导性有机材料，第一和第二有机材料形成平面、块状或混合式施主-受主异质结。沉积的和溅射的金属完全覆盖第一和第二光电导性有机材料的任何暴露部分和与第一和第二光电导性有机材料的任何暴露界面。
所述方法可以进一步包含：用第一有机材料沉积第二光电导性有机材料，第一和第二有机材料形成混合、块状或混合式施主-受主异质结。沉积的和溅射的金属完全覆盖第一和第二光电导性有机材料的任何暴露部分和与第一和第二光电导性有机材料的任何暴露界面。
所述方法也可以形成由第一光电导性有机材料与沉积的和溅射的金属构成的肖特基-势垒异质结，金属充当肖特基接触。
作为形成由并排电池构成的模块的部分，所述方法可以进一步包含：在沉积第一金属和溅射第二金属期间遮蔽掩模以在透明基底上形成多个相邻电池，每个电池包含至少一个包括第一光电导性有机材料的光活性区域，串联地电连接电池。也可以通过激光蚀刻第一金属和/或第二金属形成串联的并排电池。也可以使用遮蔽掩模和激光蚀刻的组合。
第一金属和第二金属可以是相同材料或可以是不同材料。
附图说明
图1是说明施主-受主异质结的能级图。
图2说明包括施主-受主异质结的有机光敏性装置。
图3说明形成平面异质结的施主-受主双层。
图4说明包括在施主层和受主层之间的混合异质结的混合式异质结。
图5说明块状异质结。
图6说明包括肖特基-势垒异质结的有机光敏性装置。
图7说明串联的叠层光敏性电池。
图8说明并联的叠层光敏性电池。
图9A～9D说明用于形成包封电极的示例性过程。
图10A～10H说明加到用于形成包封电极的图9A～9D中示例性过程的另外步骤。
图11～19说明包括包封电极的装置横截面的分类。
图20A～20F说明用于形成包括包封电极的并联的叠层电池的示例性过程。
图21A～21I说明加到用于形成包括包封电极的并联的叠层电池的图20A～20F中示例性过程的另外步骤。
图22～25说明可以形成或结合图9～25中的过程配置给底部电极的另外的结构的分类。
图26A～26C说明具有连接到可以结合图9～25使用的底部电极的嵌入电连接的基底。
图27～29说明结合图9～26中的过程和结构可以构成的串联地电连接的多个电池模块的例子。
附图不必按比例绘制。
具体实施方式
有机光敏性装置包含至少一个光活性区域，在该区域中吸收光以形成激子，随后可以分离成电子和空穴。图2显示的例子，在有机光敏性光电子装置100中光活性区域150包含施主-受主异质结。“光活性区域”是光敏性装置的吸收电磁辐射以产生为了产生电流而可以分离的激子的部分。装置100包含在基底110上的阳极120、阳极光滑层122、施主152、受主154、激子阻挡层(“EBL”)156和阴极170。
EBL 156的例子描述在授权给Forrest等的美国专利第6,451,415号中，这里参考地引入它的关于EBL的公开内容。EBL的另外的背景解释也可以在Peumans等的“Efficient photon harvesting at high opticalintensities in ultrathin organic double-heterostructure photovoltaicdiodes，”Applied Physics Letters 76，2650-52(2000)中找到。EBL通过防止激子迁移出施主和/或受主材料减少淬灭。
这里可相互交换地使用的术语“电极”和“接触”是指给将光生电流传输到外电路或给该装置提供偏电流或电压而提供介质的层。如图2所示，阳极120和阴极170是例子。电极可以由金属或“金属代替物”构成。这里使用术语“金属”包括由元素上纯的金属和为由两种或多种元素上纯的金属构成的材料的金属合金构成的两种材料。术语“金属代替物”是指不是正常定义内的金属但具有类金属性能例如导电性的材料，例如掺杂的宽带隙半导体、简并半导体、导电氧化物和导电性聚合物。电极可以包含单层或多层(“复合”电极)，可以是透明、半透明或不透明。电极和电极材料的例子包括授权给Bulovic等的美国专利第6,352,777号和授权给Parthasarathy等的美国专利第6,420,031号中公开的那些，这里参考地引入这些各自特点的公开内容。如这里使用的，如果材料传递相关波长的至少50％的环境电磁辐射，就说该材料是“透明的”。
基底110可以是提供需要的结构性能的任何合适的基底。基底可以是柔性或刚性、平面或非平面。基底可以是透明、半透明或不透明。刚性塑料和玻璃是优选的刚性基底材料的例子。柔性塑料和金属箔是优选的柔性基底材料的例子。
阳极光滑层122可以位于阳极层120和施主层152之间。阳极光滑层描述在授权给Forrest等的美国专利6,657,378中，这里参考地引入它的关于该特征的公开内容。
在图2中，光活性区域150包含施主材料152和受主材料154。用在光活性区域中的有机材料可以包括有机金属化合物，包括环金属化的有机金属化合物。如这里使用的术语“有机金属”如本领域技术人员一般理解的，例如在Gary L.Miessler和Donald A.Tarr的“InorganicChemistry”(第二版)，Prentice Hall(1999)的第13章中找到的。
可以使用真空沉积、旋涂、有机气相沉积、喷墨印刷和本领域知道的其它方法制造有机层。
图3～5中显示了各种施主-受主异质结的例子。图3说明形成平面异质结的施主-受主双层。图4说明包括包含施主和受主材料的混合物的混合异质结153的混合式异质结。图5说明理想化的“块状”异质结。在理想光电流情况中，块状异质结具有施主材料252和受主材料254之间的单个连续界面，尽管在实际装置中通常存在多个界面。作为具有多个材料域的结果，混合和块状异质结可以具有多个施主-受主界面。可以电孤立被相反型材料包围的域(例如施主材料的被受主材料包围的域)，使得这些域对光电流没贡献。可以用渗透途径(连续光电流途径)连接其它域，使得这些其它域可以对光电流有贡献。混合异质结与块状异质结之间的区别在于施主与受主材料之间的相分离程度。在混合异质结中，有很少或没有相分离(域很小，例如小于几纳米)，而在块状异质结中，具有明显的相分离(例如形成具有几纳米至100nm尺寸的域)。
小分子混合的异质结可以例如通过使用真空沉积或气相沉积共沉积施主和受主材料而形成。小分子块状异质结可以例如通过控制的生长、具有沉积后退火的共沉积或溶液处理而形成。聚合物混合的或块状异质结可以例如通过溶液处理施主和受主材料的聚合物混合物而形成。
如果光活性区域包括混合层(153)或块状层(252、254)和施主(152)和受主层(154)中的一个或两个，就说光活性区域包括“混合式”异质结。图4中层的布置是一个例子。对于混合式异质结的另外解释，这里参考地引入2004年8月4日提交的Jiangeng Xue等的题为“Highefficiency organic photovoltaic cells employing hybridized mixed-planarheterojunctions”的美国申请10/910,371。
一般地，平面异质结具有良好的载体传导但差的激子分离；混合层具有差的载体传导但良好的激子分离，块状异质结具有良好的载体传导且良好的激子分离，但在材料“cul-de-sacs”末端可以经历电荷累积，降低效率。除非另外指出，在这里公开的整个实施方案中，可以相互交换地使用平面、混合、块状和混合式异质结作为施主-受主异质结。
图6显示有机光敏性光电子装置300的一个例子，在有机光敏性光电子装置300中光活性区域350是肖特基-势垒异质结的一部分。装置300包含透明接触320、包含有机光电导性材料358的光活性区域350和肖特基接触370。通常将肖特基接触370形成为金属层。如果光电导性层358是ETL，可以使用高功函数金属例如金，而如果光电导性层是HTL，可以使用低功函数金属例如铝、镁或铟。在肖特基-势垒电池中，与肖特基势垒相关的内置电场将激子中的电子和空穴推开。一般地，该场辅助的激子分离不如在施主-受主界面的分离效率高。
将所示的装置连接到元件190。如果该装置是光伏装置，那么元件190是消耗或储存功率的电阻性负载。如果该装置是光检测器，那么元件190是电流检测电路，测定当光检测器暴露于光时产生的电流，并且可以将偏电压施加给该装置(例如描述在授权给Forrest等的2005年5月26日公布的美国专利申请2005-0110007A1中)。如果从该装置排除整流结(例如使用单种光电导性材料作为光活性区域)，得到的结构可以用作光导体电池，在这种情况中元件190是检测因吸收光的跨越该装置的电阻变化的信号检测电路。除非另外指出，这些布置和修改的每个可以用于这里公开的每个附图和实施方案的装置。
有机光敏性光电子装置也可以包含透明电荷转移层、电极或电荷复合区。电荷转移层可以是有机或无机，并且可以是或不是光电导活性的。电荷转移层与电极类似，但没有至该装置的外部电连接，仅将电荷载体从光电子装置的一个分部传输到邻接的分部。电荷复合区与电荷传递层类似，但是允许在光电子装置的邻接分部之间复合电子和空穴。电荷复合区可以包括包含纳米簇、纳米粒子和/或纳米棒的半透明金属或金属代替物复合中心，例如在授权给Forrest等的美国专利第6,657,378号、2004年8月11日提交的Rand等的题为“OrganicPhotosensitive Devices”的美国专利申请10/915,410和2004年11月3日提交的Forrest等的题为“Stacked Organic Photosensitive Devices”的美国专利申请10/979,145中描述的，这里参考地引入各自的复合区材料和结构的公开内容。电荷复合区可以或不包括嵌入复合中心的透明基质层。电荷转移层、电极或电荷复合区可以充当光电子装置的分部的阴极和/或阳极。电极或电荷转移层可以充当肖特基接触。
图7和8说明包括这样的透明电荷转移层、电极和电荷复合区的叠层装置的例子。在图7的装置400中，将光活性区域150和150’与插入导电性区域460串联电堆叠。如所示，没有外部电连接，插入导电性区域460可以是电荷复合区或可以是电荷转移层。作为复合区，区域460包含具有或没有透明基质层的复合中心461。如果没有基质层，形成该区的材料的布置在区域460上可以是不连续的。图8的装置500说明并联地电堆叠的光活性区域150和150’，顶端电池是颠倒的构造(即阴极在下)。在图7和8中的每一个图中，根据应用，光活性区域150和150’和阻挡层156和156’可以用相同的各个材料或不同的材料形成。同样地，光活性区域150和150’可以是同类型(即平面、混合、块状、混合式)的异质结，或可以是不同类型。
在上述每个装置中，可以省略层，例如激子阻挡层。可以加入其它层，例如反射层或另外的光活性区域。可以改变或颠倒层的顺序。可以使用集线器或捕获构造以增加效率，如例如在授权给Forrest等的美国专利第6,333,458号和授权给Peumans等的美国专利第6,440,769号中公开的，这里参考地引入这两个专利。可以使用涂层以将光能聚集到装置的需要区域中，如例如在2004年6月1日提交的Peumans等的题为“Aperiodic dielectric multilayer stack”的美国专利申请10/857,747中公开的，这里参考地引入该专利。在叠层装置中，可以在电池之间形成透明绝缘层，通过电极提供电池之间的电连接。并且在串联装置中，一个或多个光活性区域可以是肖特基-势垒异质结而不是施主-受主异质结。可以使用不同于具体描述的那些布置的布置。
有机半导体装置的性能随着暴露于氧气或水而退化。该退化可以导致有机光伏装置的功率转换效率降低。通常地，有机装置组装在已经配置透明传导氧化物作为前电极的基底上。可以将金属后电极应用到最终装置上，然后在惰性气体已经被填充到任何空隙中之后在电极上环氧化另一层玻璃或其它材料。整个包装也可以包入起吸收可能留在或进入该包装的任何氧气或水蒸气的作用的吸收剂材料或干燥剂。
由于特定装置的单个构件的布线和空间需要，所以通常细划分有机发光装置的后电极。相比之下，对于太阳能电池和光伏装置，装置可以连续地覆盖大面积表面，不需要或不经常细划分。但是，尽管光伏装置的布线趋于比发光装置的简单，但电极的电阻及至其的电阻更加重要。用发光装置，除了其它的方式以外，可以通过增加供应电压克服较高的电阻。相比之下，高电阻有损于光伏装置的效率和利用性。
理想的是，用较少的处理步骤将光伏装置的有机层与元件密封开。一种可能是形成后金属电极以包封有机光活性区域。在真空中使用气相沉积以形成这样的电极，这趋于产生薄且稍微多孔性电极，根据需要提供差的宽面积覆盖以密闭地密封光伏装置中的有机物。另一种可能是使用溅射以形成电极，但是需要很慢的沉积以缓和对底层有机材料的损坏，使该过程对于普通制造是不切实际的。除了这些问题，厚金属层的宽面积沉积可以是昂贵的。
申请人已经发现，金属的溅射层慢生长(0.1～1nm/s)至10～30nm的厚度足以避免在底层有机材料中的另外的溅射引起的损坏。尽管得到的层太薄而不能密闭地密封有机材料，但是它提供保护势垒，能在同一处理膛中在不损坏底层有机材料下以高得多的速率沉积相同金属的厚层。
因此，为简化包封光伏装置需要的过程，本发明的实施方案在光敏性装置的有机层的暴露表面上和在与有机层的任何界面上慢慢地溅射金属膜至不小于10nm，之后溅射速率增加至少3倍以沉积氧气和水基本不可渗透的厚层。根据H2O和O2穿过特定金属膜的渗透速率，金属的最终厚度可以是几百纳米至几微米。该“包封”电极用最少的处理步骤密闭地密封有机层，同时通过阻止来自O2、H2O和其它污染物的氧渗透而提高装置寿命。另外，厚金属层对降低光伏装置的整体串联电阻有贡献。
与金属相比，大多数金属代替物的渗透性使它们较不适合用作包封电极。
图9A～9D说明形成包封电极的过程的例子。在图9A中，在透明基底110上配置透明导体920(透明金属代替物或薄金属层)。在图9B中，沉积一层或多层有机光电导性层950。可以使用几种技术中的任意种，包括用遮蔽掩模控制有机层的图案的气相沉积或与溶剂蒸发步骤组合地通过喷墨系统溶液地传输有机材料。可以布置光电导性层以形成一个或多个施主-受主异质结(例如如这里参照图2～5所描述的被布置的)或肖特基-势垒异质结(例如如这里参照图6所描述的被布置的)。与异质结层一起可以包括其它层，例如激子阻挡层156/156’和插入导电区域460(图7)。
在图9C中，通过以不超过1nm/s的速率在光电导性层950的整个暴露表面和整个界面上溅射而均匀地沉积金属971至至少10nm的厚度。优选地，速率为0.1～1nm/s，并且目标厚度为10～30nm。如果得到的装置是光伏的、光导体或光检测器，被金属971涂布的面积常常具有下限0.1cm2或甚至0.01cm2，而对于大面积光伏装置，被金属971涂布的面积将为至少1cm2或更大。对于光伏装置，优选较大的面积，这是因为较大的面积通过减小与外部环境的界面而简化制造、降低成本和提高装置寿命。例如，在太阳能电池中被光电导性层950覆盖的连续面积可以超过10cm2，使得被金属971覆盖的面积为至少10cm2。
在图9D中，在达到目标厚度之后，沉积速率增加至少3倍以沉积金属972，直到慢沉积(971)的和快沉积(972)的金属的组合(970)达到至少250nm的厚度。金属层972的优选生长速率在1～10nm/s范围中。
金属970的最终厚度依赖于H2O和O2对特定金属的渗透速率，如以特定沉积速率生长，但是优选为250nm～2.5μm。H2O通过层970的渗透率优选为不超过5×10-6g/m2/天(25℃)，更优选不超过1×10-6g/m2/天(25℃)。O2通过层970的渗透率也优选为不超过5×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)，更优选不超过1×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)。
如图9D所示，可以通过(或嵌入)基底形成至成品装置中透明导体920的外部电连接，这在下面被进一步描述。
图10A～10H说明用于形成图9A～9D中包封电极但引入另外的步骤的过程的例子。在图10A中，在涂布透明导体920(例如透明金属代替物或薄金属层)的透明基底110上形成第一牺牲掩模930(例如光致抗蚀剂)的图案。在图10B中，然后回蚀透明导体920。在图10C中，沉积非导电材料940。可以使用任何对O2和H2O相对不可渗透的材料作为非导电材料940。优选的例子是氮化硅，氮化硅可以用等离子体增强化学气相沉积来被沉积。在图10D中，可以在非传导材料940上形成第二牺牲掩模931的图案，接着蚀刻底层非传导材料940以产生图案，例如图10E所示的图案。
除了别的以外，非传导材料940可以用来提供在包封电极与底层电极之间的势垒以便产生至底层电极的外部布线途径。这样的构造的例子显示在下面。
在图10F中，如参照图9B描述的，在同一步骤中沉积一层或多层有机光电导性层950。可以使用几种技术中的任意种，包括用遮蔽掩模控制有机层的图案的气相沉积或与溶剂蒸发步骤组合的通过喷墨系统溶液地传输有机材料。可以布置光电导性层以形成一个或多个施主-受主异质结(例如，如这里参照图2～5所述地布置的)或肖特基-势垒异质结(例如，如这里参照图6所述地布置的)。与异质结一起可以包括其它层，例如激子阻挡层156和插入导电区域460(图7)。
在图10G中，在图9C描述的相同步骤中，通过以不超过1nm/s的速率在光电导性层950的整个暴露表面和整个界面上溅射而均匀地沉积金属971至至少10nm的厚度。优选地，速率为0.1～1nm/s，并且目标厚度为10～30nm。如果得到的装置是光伏的、光导体或光检测器，被金属971涂布的面积常常具有下限0.1cm2或甚至0.01cm2，而对于大面积光伏装置，被金属971涂布的面积将为至少1cm2或更大。例如，在太阳能电池中被光电导性层950覆盖的连续面积可以超过10cm2，使得被金属971覆盖的面积为至少10cm2。
在图10H中，如参照图9D描述的，在达到目标厚度之后，沉积速率增加至少3倍以沉积金属972，直到慢沉积(971)的和快沉积(972)的金属的组合(970)达到至少250nm的厚度。金属层972的优选生长速率在1～10nm/s范围中。
如上述，金属970的最终厚度依赖于H2O和O2对特定金属的渗透速率，如以特定沉积速率生长，但是优选为250nm～2.5μm。H2O通过层970的渗透率优选为不超过5×10-6g/m2/天(25℃)，更优选不超过1×10-6g/m2/天(25℃)。O2通过层970的渗透率也优选为不超过5×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)，更优选不超过1×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)。
此后，可以用布线和/或第二包装例如塑料或环氧树脂以提供另外的机械保护完成该装置。
图10H所示的装置横截面仅是包括沉积非传导材料940的步骤的装置的示例性横截面，许多其它轮廓也是可以的。其它横截面的例子被显示在图11～19中。根据用于非传导材料940的图案，这些横截面中的几种可以被组合在一个装置中。例如，装置在一个方向上可以具有所示横截面中的一种，在垂直的方向可以具有所示横截面中的另一种。
如例如图11～13、16、17和19中所示地可以配置至成品装置中形成底部电极的透明导体920的外部电连接，或可以穿过(嵌入)基底形成，这在下面被进一步描述。
关于图10～19所示的横截面，有机光电导性层950是否覆盖或邻接绝缘体940不是特别重要，并且依赖于用来沉积有机材料的方法。
关于图9～19所示的横截面，可以使用遮蔽掩模以在光电导性层周围的区域中掩模沉积金属971和972(例如比较图9C中的金属971和图10G中的金属971)。如果有机光电导性层950形成肖特基-势垒光活性区域350的一部分，那么金属970可以是肖特基接触。
尽管使用上述方法和结构容易地形成单个电池光敏性装置和串联堆叠的光敏性装置(由于没有中间电极)，但是将包封电极加到像图8所示的并联叠层装置需要另外的处理步骤，这是由于中间电极需要外至包封堆叠的电连接。一旦开始沉积有机层，优选避免可以损坏有机分子的使用紫外光(例如光刻法)、蚀刻剂等的形成图案步骤。因此，优选在沉积第一有机层之前进行需要这样的过程的形成图案步骤。
图20A～20F和21A～21I说明用于形成并联叠层电池的过程，类似于图8所示的设计，但是加入包封电极。为了简化从这些附图中省略牺牲掩模，但是另外形成图案过程与上述相同。同样地，材料、层的组成、沉积方法、生长速率、厚度和渗透性与上述相同。
图20A说明配置包含导电材料920的形成图案的透明膜和导电材料960的透明基底110。导电材料960可以是金属或金属代替物，可以或不是透明的。最经济的过程是材料920和960为相同透明导电材料，同时沉积和形成图案。在任何情况中，形成图案/形成确认为920和960的导体，从而在它们之间没有电连接。
预期形成用于中间电极的外部接触，如图20B所示，在导电材料960上沉积非导电材料942并形成图案。可以使用对O2和H2O相对不可渗透的任何材料作为非导电材料942。优选的例子是氮化硅，氮化硅可以通过等离子体增强化学气相沉积来被沉积。
在图20C中，形成光电导性层950。在图20D中，沉积透明导电材料964以便在不接触透明导体920下形成与导体960的电连接。透明导体964可以是金属代替物或薄金属膜。
在图20E中，沉积第二套光电导性层950’。在图20F中，使用上述的两步(971/972)溅射过程沉积金属970，包封光电导性层950和950’，同时与导体960和964电隔离。在该例子中，金属970形成至透明导体920的电连接，从而形成共用电极。图20F说明连接导元件190的电路中的得到的装置。
图21A～21I说明用于形成并联叠层电池的另一个过程，类似于图8所示的设计，但是加入包封电极。与图20A～20F中的过程的差别是包括另外的步骤以形成用于中间电极的外部接触。
图21A说明配置包含导电材料920的形成图案的透明膜的透明基底110。如图21B所示，预期形成中间电极，沉积非导电材料940并形成图案。在图21C中，使用(例如)遮蔽掩模或牺牲层以控制覆盖，在非导电材料940上沉积导电材料962。导电材料962可以是金属或金属代替物，可以是或不是透明的。形成图案/形成确认为920和962的导体，从而在它们之间没有电连接。
在图21D中，沉积另一种非导电材料942并形成图案。如参照图20B描述的，可以使用对O2和H2O相对不可渗透的任何材料作为非导电材料942。优选的例子是氮化硅，氮化硅可以通过等离子体增强化学气相沉积来被沉积。在图21E中，形成光电导性层950。在图21F中，沉积透明导体964以便在不接触透明导体920下形成与导体962的电连接。透明导体964可以是金属代替物或薄金属膜。
在图21G中，沉积第二套光电导性层950’。在图21H中，使用上述的两步(971/972)溅射过程沉积金属970，包封光电导性层950和950’，同时与导体960和964电隔离。在该例子中，金属970形成至透明导体920的电连接，从而形成共用电极。图21G说明连接导元件190的电路中的得到的装置。
图22～25说明为了降低底部电极的方块电阻而可以与上面各个装置使用的各种底部电极配置。在这些例子的每一个中，将窄金属线921加到底部电极。除了降低方块电阻，如果透明导体920是比金属线921对O2和H2O更可渗透的金属代替物，那么可以使用金属线921以增强包封。特别地，如果导体920是金属代替物，绝缘体940的宽度需要比如果导体是金属所需要的宽度宽，以确保O2和H2O不通过金属代替物渗透装置。但是，增加绝缘体940的宽度降低光传导可利用的表面积。通过将透明导体920形成图案/回蚀到绝缘体940和包封电极970的边缘内，并且不是依赖于金属线921以形成用于底部电极的外部连接，可以降低绝缘体940的宽度，从而增加光传导可利用的面积。
在上面各个例子中，需要至各个电极的外部电连接以使成品装置可操作。如图11、12、13、16、17和19中的横截面所证明，可以连接到底部电极920、921的一种方式是在底部电极920、921的一部分上沉积绝缘体940以产生与包封电极970电隔离的电接触。另一种方案是通过透明基底110使电连接到底部电极或在基底110中嵌入导电性途径。图26A～26C说明一个例子。
图26A是图26B所示的沿线A-A’的结构的横截面，图26B是图26A所示的沿线B-B’的结构的横截面。金属线被嵌入在被非导电材料941覆盖的基底110中。如果基底110是塑料，非导电材料941的例子可以包括形成基底110的相同塑料材料或常规绝缘体例如氮化硅。如果基底110是玻璃，非导电材料941的例子可以包括玻璃或常规绝缘体例如氮化硅。图26C是具有嵌入在基底中的连接的示例性包封装置，依赖于金属线921以给元件190提供外部连接。尽管该实施例在基底中嵌入金属线921，但是一部分透明导体920也可以嵌有或没有金属线921。
图27～29说明包含由上述过程形成的串联电池的模块。单个电池的横截面是简单的例子，可以使用前面提及的横截面和结构的任意种。单个电池可以含有在堆叠内串联地电连接的子电池的堆叠(类似于图7)，并且可以含有在堆叠内并联地平行电连接的子电池的堆叠(即图29，类似于图8)。每个电池中包封金属层由凹槽980与相邻电池电分离开，在电池之间提供绝缘断开。例如在沉积金属971和972期间使用遮蔽掩模或通过激光蚀刻金属971和972，可以形成凹槽980。
另外，用每个具有包封电极970的装置，可以将光滑层例如阳极光滑层122加到底部电极920，如上面参照图2～8描述的其它结构和层可以的。
如上述，使用真空沉积形成电极，这趋于产生稍微多孔性电极。为了包封目的，真空沉积比溅射更昂贵和可靠性较低，并且需要充分厚的覆盖以可靠地提供相等渗透性。但是，尽管形成薄保护金属层971优选溅射，但是认为在一些情况下，使用真空热蒸发(VTE)代替溅射形成薄保护金属层可以是有利的。
对于大多数过程，金属沉积方法的转换中流地增加制造复杂性(由于用溅射仍将形成金属972以确保良好的覆盖和低的渗透性)，增加暴露于污染物的可能性。但是，如果用气相沉积沉积光电导性层950且可以在相同沉积膛中用VTE沉积保护金属层，用VTE代替溅射形成薄金属层的例子可以是有利的。如果在形成光电导性层950之后和在溅射金属层972之前该结构必须在沉积膛之间移动或否则环境条件必须经历这些步骤之间的重大变化，那么用VTE沉积薄保护金属层可以减少转换的影响。
如果用VTE代替溅射以在上述过程中形成薄保护金属层，生长速率应为不超过1nm/s(如用溅射)至不小于10nm的厚度，优选的生长速率保持为0.1～1nm/s。这些生长条件减轻对底层有机材料的损坏，同时形成薄保护金属层，当沉积金属972时临界厚度防止底层有机材料中发生溅射引发的损坏。再以比VTE使用的速率高至少3倍的沉积速率经溅射沉积金属972。金属的累积厚度(VTE和溅射)为至少250nm。组合的VTE和溅射的金属的最终厚度依赖于H2O和O2对如沉积的特定金属的渗透速率，但是优选为250nm～2.5μm。H2O通过VTE和溅射的金属的组合的渗透率再优选为不超过5×10-6g/m2/天(25℃)，更优选不超过1×10-6g/m2/天(25℃)；对于O2，为不超过5×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)，更优选不超过1×10-6cm3/m2/天/大气压(25℃)。
尽管用于薄保护金属层(例如溅射层971或代替物VTE层)和厚的溅射层972的金属通常为相同金属，但是有时使用不同金属是理想的。例如，可以选择为薄保护层选择的金属以优化或最小化底层有机层中引起的损坏，和/或可以为其将电荷载体拉出底层有机层的能力而选择。类似地，可以为与快沉积溅射的兼容性和/或优异的渗透性选择为厚保护层选择的金属。如果在层之间转换沉积过程，对这些层使用不同的金属也可以是高效的或方便的。
总之，尽管包封电极970可以使用其它形式的包封，但是，通过使赖以维持装置的整体性的与底层有机层的材料界面最小化，包封电极传导电和对污染物起阻挡的双重功能给出了增强的性能。使用金属形成包封电极增强了污染物保护和设计灵活性。而且，使用金属降低对第二包装的结构要求。
如上述，可以使用本发明的有机光敏性装置从入射电磁辐射产生电能(例如光伏装置)或可以使用其检测入射电磁辐射(例如光检测器或光导体电池)。
这里解释和/或描述了本发明的具体例子。但是，将认识到在不偏离本发明的精神和范围下，本发明的修改和变化被上面的教导覆盖并在所附带的权利要求的范围内。连同包封电极和制造这种电极的方法，可以使用不同于那些特定描述的光敏性装置结构的光敏性装置结构。

Claims (22)

1.一种形成有机光敏性光电子装置的方法，包含：
提供被布置在透明基底上的包含第一导电材料的第一透明膜；
在所述第一导电材料上沉积第一光电导性有机材料；
在所述第一光电导性有机材料上以不超过1nm/s的初始速率沉积第一金属，完全覆盖所述第一光电导性有机材料的任何暴露部分和与所述第一光电导性有机材料的任何暴露界面至不小于10nm的厚度；和
在得到不小于10nm的厚度之后，以初始速率的至少3倍的增加速率溅射第二金属，直到完全覆盖所述第一光电导性有机材料的先前暴露的部分和与所述第一光电导性有机材料的先前暴露的界面的所述第一和第二金属的累积厚度为至少250nm。
2.如权利要求1所述的方法，其中通过溅射进行以不超过1nm/s的初始速率沉积所述第一金属。
3.如权利要求2所述的方法，其中以连续的不中断的溅射过程进行从所述初始速率到所述增加的速率的过渡。
4.如权利要求3所述的方法，其中当所述第一金属的厚度为不超过30nm时发生从初始溅射速率到增加的溅射速率的过渡。
5.如权利要求1所述的方法，其中通过真空热沉积进行以不超过1nm/s的所述初始速率沉积所述第一金属。
6.如权利要求1所述的方法，其中所述增加的速率在1nm/s～10nm/s范围中。
7.如权利要求1所述的方法，其中以所述增加的速率溅射所述第二金属，直到与以所述初始速率沉积的所述第一金属的所述累积厚度为250nm～2.5μm。
8.如权利要求7所述的方法，其中具有250nm～2.5μm的所述累积厚度的所述第一和第二金属一起具有在25℃下对H2O的不超过5×10-6g/m2/天的渗透率和在25℃下对O2的不超过5×10-6cm3/m2/天/大气压的渗透率。
9.如权利要求8所述的方法，其中在25℃下对H2O的所述渗透率为不超过1×10-6g/m2/天和在25℃下对O2的所述渗透率为不超过1×10-6cm3/m2/天/大气压。
10.如权利要求1所述的方法，其中所述第一和第二金属以及所述第一光电导性有机材料各自覆盖不小于1cm2的连续面积。
11.如权利要求10所述的方法，其中所述第一和第二金属以及所述第一光电导性有机材料各自覆盖不小于10cm2的连续面积。
12.如权利要求1所述的方法，进一步包含：在沉积所述第一光电导性有机材料之前，沉积并图案化非导电材料。
13.如权利要求12所述的方法，其中所述非导电材料覆盖所述第一导电材料，一部分所述第一导电材料从所述非导电材料下方延伸出，以提供与覆盖所述第一光电导性有机材料的先前暴露的部分的所述第一和第二金属电隔离的布线接触。
14.如权利要求1所述的方法，进一步包含：
在沉积所述第一光电导性有机材料之前，提供第二导电材料，布置所述第二导电材料以与所述第一导电材料电隔离；
在沉积所述第一光电导性有机材料之前，在所述第二导电材料上沉积并图案化非导电材料；
将包含第三导电材料的第二透明膜沉积在所述第一光电导性有机材料上，一部分所述第三导电材料物理接触所述第二导电材料，沉积所述第三导电材料以与所述第一导电材料电隔离；和
将第二光电导性有机材料沉积在包含所述第三导电材料的所述第二透明膜上，
其中所述第一和第二金属也完全覆盖所述第二光电导性有机材料的任何暴露部分和与所述第二光电导性有机材料的任何暴露界面，将覆盖所述第一和第二光电导性材料的先前暴露的部分的所述第一和第二金属电连接到所述第一导电材料并与所述第二和第三导电材料电隔离。
15.如权利要求14所述的方法，其中所述第一导电材料和所述第二导电材料是相同的材料。
16.如权利要求1所述的方法，进一步包含：在所述第一光电导性有机材料上沉积第二光电导性有机材料，所述第一和第二光电导性有机材料形成平面、块状或混合式施主-受主异质结，其中所述第一和第二金属也完全覆盖所述第二光电导性有机材料的任何暴露部分和与所述第二光电导性有机材料的任何暴露界面。
17.如权利要求1所述的方法，进一步包含：用所述第一光电导性有机材料沉积第二光电导性有机材料，所述第一和第二光电导性有机材料形成混合、块状或混合式施主-受主异质结，其中所述第一和第二金属也完全覆盖所述第二光电导性有机材料的任何暴露部分和与所述第二光电导性有机材料的任何暴露界面。
18.如权利要求1所述的方法，其中所述第一金属和所述第一光电导性有机材料形成肖特基-势垒异质结。
19.如权利要求1所述的方法，进一步包含：在沉积所述第一金属和溅射所述第二金属期间遮蔽掩模，以在所述透明基底上形成多个相邻的电池，每个电池包含至少一个包括所述第一光电导性有机材料的光活性区域，所述电池被串联地电连接。
20.如权利要求1所述的方法，进一步包含：激光蚀刻所述第一金属和第二金属，以在所述透明基底上形成多个相邻的电池，每个电池包含至少一个包括所述第一光电导性有机材料的光活性区域，所述电池被串联地电连接。
21.如权利要求1所述的方法，其中所述第一金属和所述第二金属是相同的材料。
22.如权利要求1所述的方法，其中所述第一金属和所述第二金属是不同的材料。
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