CN101255272B - 热塑性树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的是提供机械物理性质优异的、特别是低温下的面冲击强度优异的热塑性树脂组合物。本发明提供的低温下耐冲击性优异的树脂组合物，其特征在于，含有99～50重量％的热塑性树脂(A成分)及1～50重量％的嵌段共聚物(B成分)，该嵌段共聚物由以聚苯乙烯作为主要成分的S嵌段、以聚(1，4-丁二烯)为主要成分的B嵌段以及以聚甲基丙烯酸甲酯为主要成分的M嵌段构成，并且该嵌段共聚物含有从S-B-M、M-S-B-S-M以及M-B-S-B-M所组成的组中选出的至少一种结合单元。
Description
技术领域
本发明涉及一种低温耐冲击性得到显著改善的热塑性树脂组合物。更详细地，涉及一种含有由三种互不相同的组合物构成的共聚物(三嵌段共聚物)的，具有在无机填充剂的存在下可显著地改善低温耐冲击性的高实用性的热塑性树脂组合物。
背景技术
由于轻量化·设计的自由度·加工性·低成本等的理由，现已从无机类材料向树脂化转移。近年来，在汽车领域以及OA领域，部件的薄壁化以及轻量化等迅速推进。特别是在汽车领域中的汽车外板、OA领域中的大型机器的前面板等中将树脂用于大型构件的事例也在增加。
其中，在汽车领域中，为了轻量化而将树脂材料用于汽车挡泥板(fender)等的整体壳体为代表大型构件中的技术开发也再次活跃起来。另外，作为外装材料也可举出汽车挡泥板、缓冲器、门板、支柱、侧保护器、侧成型(sidemoulding)、各种阻流板、发动机罩、顶部面板、行李箱盖等。其中，汽车挡泥板、门板、发动机罩、顶部面板、以及行李箱盖等，在树脂化还不充分的外板中很活跃，其中也在汽车挡泥板以及门板等的所谓的垂直外板中非常活跃。在这些寻求薄壁化以及轻量化的部件中要求高的耐冲击性。
作为满足高的耐冲击性的树脂，在热塑性树脂中已知有芳香族聚碳酸酯树脂。另外，芳香族聚碳酸酯树脂与聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂或聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂等的热塑性聚酯或ABS树脂的树脂组合物，作为将芳香族聚碳酸酯树脂的缺点的耐药品性或成型加工性等分别改良的材料而被广泛应用(以下，将如上述的热塑性树脂组合物称为PC合金)。特别是由芳香族聚碳酸酯树脂与聚酯树脂组成的树脂组合物，有效地应用于汽车的内装及外装部件的领域或OA机器的领域等。但是，由于该树脂组合物几乎不能发挥聚碳酸酯类树脂的在室温下的优异的耐冲击性，聚酯树脂的低的耐冲击性原样地在表现在树脂组合物中，因而实用上会产生问题。
另外，在成型品的薄壁化或轻量化推进的情形下，对材料的机械强度、刚性、耐热性、尺寸稳定性等也有高水平的性能要求。为了满足该要求，通常的方法是往PC合金中添加无机类填充材料。但是，无机类填充材料的添加，经常会导致外观变差以及耐冲击性的降低，又成为轻量化的障碍。
进一步地，特别是在OA机器领域中，从制品的安全性方面考虑，要求树脂组合物具有良好的阻燃性。成型品的薄壁化要求具有更高的阻燃性。更多的阻燃剂的添加，大多会使耐冲击性进一步降低。
另外，为了改善熔融弹性效果，也会在PC合金中添加熔融弹性效果改性剂。在改善了熔融弹性效果的情形下，由于树脂燃烧时收缩得厉害，因此赋予了防止燃烧时熔融滴落的效果。进一步地，熔融弹性效果的改善，会带来流动成型时或中空射出成型时的偏斜的抑制，以及射出成型时的喷射现象的消失。但是，添加熔融弹性效果改性剂有时会降低耐冲击性等。
从上述这些方面出发，需要寻求改善了耐冲击性的PC合金。
作为改善PC合金的耐冲击性的方法，以往一直采用添加冲击改性剂的方法。作为冲击改性剂经常使用弹性聚合物。弹性聚合物根据橡胶成分量得不同其改性效果不同，橡胶成分比较少的树脂(ABS树脂、AES树脂、ASA树脂、HIPS树脂等)可在改善耐冲击性的同时也可以改善流动性。另一方面，橡胶成分比较多的树脂仅少量即可改善耐冲击性。为了充分利用这些特征，可单独使用或使用多种以上的冲击改性剂。
但是，近年来对材料规格的要求越来越严格，从上述现有技术得到的热塑性树脂组合物变得不能充分满足这些要求。特别是，考虑到冬季在屋外使用时的低温耐冲击性或接近于成型品的实用冲击实验的面冲击强度中，特别不充分。因此，需要寻求耐冲击性，特别是低温面耐冲击性优异的材料。
作为改善该热塑性树脂组合物的耐冲击性的方法，尝试了添加含有橡胶质聚合物的嵌段共聚物的方法。进一步地，作为含有橡胶质聚合物的嵌段共聚物的改性方法，已知有通过部分氢化物等使一部分改性的方法。但是，存在着分子量低或相溶性低、分散性差的问题，改善效果不充分。已知含有改良相溶性的嵌段共聚物的热塑性树脂，其耐冲击性、气体遮挡性、制振性优异(参照专利文献1)。但是，专利文献1记载的树脂中存在低温耐冲击性差的问题。
另一方面，已知能够实现树脂中高分散状态并且与另外的树脂相溶性优异的嵌段共聚物，可提高热固化性树脂的耐冲击性(参照专利文献2)。
专利文献1：JP特开2005-225899号公报
专利文献2：美国专利第6894113号公报
发明内容
本发明的目的是提供一种具有以夏比冲击强度或面冲击强度为代表的机械物理性质优异的性能，特别是低温面冲击强度是以往所无法比拟的热塑性树脂组合物。本发明人等为了解决现有技术中的上述缺点，进行了悉心研究，其结果是，发现当使热塑性树脂中含有三嵌段共聚物时能够改善低温耐冲击性，从而完成了本发明。
根据本发明提供一种树脂组合物，其特征在于，所述树脂组合物含有1～50重量％的S/M/B类嵌段共聚物(B成分)及50～99重量％的其它的热塑性树脂(A成分)，该S/M/B类嵌段共聚物由以聚苯乙烯作为主要成分的S嵌段、以聚(1，4-丁二烯)为主要成分的B嵌段以及以聚甲基丙烯酸甲酯为主要成分的M嵌段构成该S/M/B类嵌段共聚物含有从S-B-M、M-S-B-S-M、M-B-S-B-M所组成的组中选出的至少一种结合单元。
另外，这里的上述结合单元中使用的符号S、B以及M分别表示上述的S嵌段、B嵌段以及M嵌段，在后文中作同样的标记。
优选嵌段共聚物(B成分)由10～80重量％的S嵌段(B-1成分)、5～60重量％的B嵌段(B-2成分)、15～80重量％的M嵌段(B-3成分)构成。
进一步地，优选S嵌段(B-1成分)含有至少80重量％的聚苯乙烯。优选B嵌段(B-2成分)含有至少60重量％的聚丁二烯。优选B嵌段(B-2成分)与热塑性树脂(A成分)及S嵌段(B-1成分)不相溶，且玻璃转变温度(TgB)为0℃以下。另外，优选M嵌段(B-3成分)含有至少60重量％的聚甲基丙烯酸甲酯。优选M嵌段(B-3成分)与热塑性树脂(A成分)、S嵌段(B-1成分)以及B嵌段(B-2成分)不相溶，并且玻璃转变温度(TgS)比B嵌段的玻璃转变温度(TgB)高。本发明的树脂组合物具有优异的机械物理性质，特别是低温下的面冲击强度优异。
具体实施方式
下面更详细地说明本发明。
(A成分：热塑性树脂)
A成分为热塑性树脂。作为A成分，可举出芳香族聚碳酸酯、含有苯乙烯成分的树脂、聚酯树脂等。
作为A成分优选为选自由芳香族聚碳酸酯树脂(A-1成分)、橡胶成分的含量低于40重量％的含苯乙烯成分的非嵌段共聚物树脂(A-2成分)及聚酯树脂(A-3成分)所组成的组中的至少一种以上的热塑性树脂。下面对各树脂进行说明。
(A-1成分：芳香族聚碳酸酯)
作为A-1成分的芳香族聚碳酸酯，是以往在各种成型品中使用的其自身已被公知的树脂。即，是将二元苯酚和碳酸酯前驱体加以反应而得到的树脂。作为反应方法，可以举出界面缩聚法、熔融酯交换法、碳酸酯预聚物的固相酯交换法以及环状碳酸酯化合物的开环聚合法等。
芳香族聚碳酸酯，除了通常使用的双酚A型聚碳酸酯以外，还可以使用通过用其他的二元苯酚聚合的高耐热性或低吸水率的各种聚碳酸酯树脂。芳香族聚碳酸酯可以是使用任何的制造方法制造的树脂，在采用界面缩聚时，通常使用一元苯酚类的末端停止剂。芳香族聚碳酸酯可以是聚合三官能苯酚类的支链聚碳酸酯树脂，也可以是进一步与脂肪族二羧酸或芳香族二羧酸、或二价的脂肪酸或脂环族醇共聚合的共聚合聚碳酸酯。但是，由双酚A的自聚体形成的芳香族聚碳酸酯，由于耐冲击性优异，因而特别优选。对于本发明的芳香族聚碳酸酯的详细情况，已记载于WO03/080728号小册子上。
作为使用其他的二元苯酚聚合的高耐热性或低吸水率的芳香族聚碳酸酯的具体例子，可适宜地例示下述物质。
(1)在100摩尔％的构成该聚碳酸酯的二元苯酚成分中，4，4’-(间亚苯基二异亚丙基)二酚(以下简称为“BPM”)成分为20～80摩尔％(更优选为40～75摩尔％，进一步优选为45～65摩尔％)、且9，9-双(4-羟 基-3-甲基苯基)芴(以下简称为“BCF”)成分为20～80摩尔％(更优选为25～60摩尔％，进一步优选为35～55摩尔％)的聚碳酸酯共聚物；
(2)在100摩尔％的构成该聚碳酸酯的二元苯酚成分中，双酚A成分为10～95摩尔％(更优选为50～90摩尔％，进一步优选为60～85摩尔％)、且BCF成分为5～90摩尔％(更优选为10～50摩尔％，进一步优选为15～40摩尔％)的聚碳酸酯共聚物；
(3)在100摩尔％的构成该聚碳酸酯的二元苯酚成分中，BPM成分为20～80摩尔％(更优选为40～75摩尔％，进一步优选为45～65摩尔％)、且1，1-双(4-羟基苯基)-3，3，5-三甲基环己烷成分为20～80摩尔％(更优选为25～60摩尔％，进一步优选为35～55摩尔％)的聚碳酸酯共聚物。
这些特殊的聚碳酸酯既可以单独使用，也可以两种以上适当地混合使用。另外，也可以将这些与通用的双酚A型聚碳酸酯混合使用。
关于这些特殊的聚碳酸酯的制造方法以及特性，例如在特开平6-172508号公报、特开平8-27370号公报、特开2001-55435号公报以及特开2002-117580号公报等中有详细的记载。
作为本发明的A-1成分的芳香族聚碳酸酯，不仅可以使用初级原料(virgin material)，也可使用从用过的制品中再生的芳香族聚碳酸酯、即所谓的经过材料再生(Material Recycle)的芳香族聚碳酸酯。作为用过的制品可适宜地举出以隔音壁、玻璃窗、透光房顶材料以及汽车可开式车顶等为代表的各种玻璃材料(glazing material)；防风或汽车前灯透镜等的透明构件；水瓶等的容器；以及光记录介质等。这些制品不含大量的添加剂或其它的树脂，因而可稳定而容易地实现目标品质。特别是，从被大量地消费且再生品稳定易得方面考虑，优选可举出汽车前灯透镜或光记录介质等。另外，上述初级原料是指制造后还未在市场上使用的原料。
作为A-1成分的芳香族聚碳酸酯的粘均分子量为1.6×104～2.3×104、优选为1.6×104～2.2×104、更优选为1.8×104～2.1×104。具有该适宜范围的粘均分子量的芳香族聚碳酸酯，其流动性、强度、及耐热性的平衡性优异。
另外，只要A-1成分整体满足该粘均分子量即可，其包括通过分子量不同的两种以上的芳香族聚碳酸酯树脂的混合而满足该范围的树脂混合物。特别是，混合粘均分子量超过5.0×104(更优选为8.0×104以上、进一步优选 为1.0×105以上)的芳香族聚碳酸酯，可提高熔融时的熵弹性(entropyelasticity)，因而有利。例如在喷射的低减、气体注射成型、发泡成型(包括通过超临界流体而成型)以及射出挤压成型性的改善等中，发挥效果。因此，当有改善这些性能的需求及适用这些的成型法时，混合粘均分子量超过5.0×104的芳香族聚碳酸酯是一合适的选择。其效果随着芳香族聚碳酸酯分子量越高越显著，但是，在实用上，分子量的上限为2.0×106，优选为3.0×105，进一步优选为2.0×105。该高分子量成分的混合量，优选为通过该配合在GPC(凝胶渗透色谱)等的测定方法中能够观察到两个峰以上的分子量分布的量。
另外，在芳香族聚碳酸酯树脂(A成分)中，优选其酚性羟基当量为30eq/ton以下，更优选为25eq/ton以下，进一步优选为20eq/ton以下。另外，通过使末端停止剂充分反应，该值实质上可以达到0eq/ton。另外，酚性羟基当量通过如下方式求出，即，进行1H-NMR测定，算出具有碳酸酯键的二元苯酚单元、具有酚性羟基的二元苯酚单元以及末端停止剂的单元的摩尔比，以此为基础，换算成每一聚合物重量的酚性羟基当量。
(A-2成分：橡胶成分的含量低于40重量％的含苯乙烯成分的非嵌段共聚物树脂)
本发明中作为A-2成分使用的、橡胶成分的含量低于40重量％的非嵌段共聚物的含苯乙烯成分的树脂，是指根据需要将苯乙烯类单体和选自能够与其共聚合的其它的乙烯单体及橡胶成分所组成的组中的一种以上物质进行聚合而得到的、橡胶成分含量低于40重量％的含苯乙烯成分的非嵌段共聚物树脂。在这里A-2成分与B成分的差别为结构形态。即，B成分为嵌段共聚物，A-2成分为另外的结构形态，例如以无规共聚物或接枝共聚物等为代表的结构形态。
作为含苯乙烯成分的树脂中使用的苯乙烯类单体，可举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、邻甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、乙烯基二甲苯、乙基苯乙烯、二甲基苯乙烯、对叔丁基苯乙烯、乙烯基萘、甲氧基苯乙烯、单溴苯乙烯、二溴苯乙烯、氟苯乙烯、三溴苯乙烯等的苯乙烯衍生物。特别优选苯乙烯。而且，上述苯乙烯类单体既可以单独使用也可以使用两种以上。
作为可与苯乙烯类单体共聚合的其它乙烯基单体，可以举出丙烯腈、甲基丙烯腈等的氰化乙烯化合物；丙烯酸苯基酯、丙烯酸苄基酯等的丙烯酸芳基酯；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸戊酯、丙烯酸己酯、丙烯酸-2-乙基己基酯、丙烯酸辛酯、丙烯酸环己酯、丙烯酸十二烷基酯等丙烯酸烷基酯；甲基丙烯酸苯基酯、甲基丙烯酸苄基酯等的甲基丙烯酸芳基酯；甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸戊酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸-2-乙基己基酯、甲基丙烯酸辛酯、甲基丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸十二烷基酯等的甲基丙烯酸烷基酯；甲基丙烯酸缩水甘油基酯等的含有环氧基的甲基丙烯酸酯；马来酸酐缩亚胺、N-甲基马来酸酐缩亚胺、N-苯基马来酸酐缩亚胺等的马来酸酐缩亚胺类单体；丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、马来酸酐、苯二甲酸、衣康酸等的α，β-不饱和羧酸及其酸酐。
作为可与上述苯乙烯类单体共聚合的橡胶成分，可举出聚丁二烯、聚异戊二烯；苯乙烯·丁二烯的无规共聚物及嵌段共聚物、丙烯腈·丁二烯共聚物、丙烯酸烷基酯及/或甲基丙烯酸烷基酯与丁二烯的共聚物、丁二烯·异戊二烯共聚物等的二烯类共聚物；乙烯·丙烯无规共聚物及嵌段共聚物、乙烯·丁烯的无规共聚物及嵌段共聚物等的乙烯与α-链烯烃的共聚物；乙烯·丙烯酸甲酯共聚物、乙烯·丙烯酸丁酯共聚物等的乙烯与不饱和羧酸酯的共聚物；乙烯·醋酸乙烯共聚物等的乙烯与脂肪族乙烯的共聚物；乙烯·丙烯·己烯共聚物等的乙烯与丙烯的非共轭二烯聚合物、聚丙烯酸丁酯等的丙烯酸类橡胶；以及具有聚有机硅氧烷橡胶成分与聚烷基(甲基)丙烯酸酯橡胶成分不能分离而相互络合的结构的复合橡胶(以下称为IPN型橡胶)等。
作为该A-2成分的含苯乙烯成分的树脂，例如，可以举出聚苯乙烯、苯乙烯·丁二烯·苯乙烯共聚物(SBS树脂)、加氢苯乙烯·丁二烯·苯乙烯共聚物(加氢SBS树脂)、加氢苯乙烯·异戊二烯·苯乙烯共聚物(加氢SIS树脂)、高冲击性聚苯乙烯(HIPS树脂)、丙烯腈·苯乙烯共聚物(AS树脂)、丙烯腈·丁二烯·苯乙烯共聚物(ABS树脂)、甲基丙烯酸甲酯·丙烯腈·丁二烯·苯乙烯共聚物(MABS树脂)、丙烯腈·苯乙烯·丙烯基橡胶共聚物(ASA树脂)、丙烯腈·乙烯丙烯类橡胶·苯乙烯共聚物(AES树脂)、苯乙烯·甲基丙烯酸甲酯共聚物(MS树脂)、甲基丙烯酸甲酯·丙烯腈·苯乙烯共聚物(MAS树脂)、 苯乙烯·马来酸酐共聚物(SMA树脂)及苯乙烯·IPN型橡胶共聚物等的树脂，或上述树脂的混合物。另外，该苯乙烯类热塑性树脂，也可以是在其制造时通过使用芳环烯金属衍生物催化剂等的催化剂而得到的间规聚苯乙烯等具有高有规立构性的树脂。进一步地，根据需要也可使用通过阴离子活性聚合、自由基活性聚合等的方法得到的分子量分布狭窄的聚合物及共聚物、嵌段共聚物及有规立构性高的聚合物、共聚物。上述物质既可以单独使用一种，也可混合两种以上使用。
其中，优选使用由聚苯乙烯(PS树脂)、高冲击性聚苯乙烯(HIPS树脂)、丙烯腈·苯乙烯共聚物(AS树脂)、丙烯腈·丁二烯·苯乙烯共聚物(ABS树脂)、丙烯腈·苯乙烯·丙烯基橡胶共聚物(ASA树脂)、丙烯腈·乙烯丙烯类橡胶·苯乙烯共聚物(AES树脂)所组成的组中选出的一种或混合两种以上的混合物。其中，最优选为ABS树脂、ASA树脂、AES树脂。
本发明中使用的ABS树脂，是指在二烯类橡胶成分上接枝聚合了氰化乙烯化合物与芳香族乙烯化合物的热塑性接枝共聚物(ABS共聚物)和氰化乙烯化合物与芳香族乙烯化合物的共聚物(AS共聚物)的混合物。该氰化乙烯化合物与芳香族乙烯化合物的共聚物，可以是由在二烯类橡胶成分上接枝聚合了氰化乙烯化合物与芳香族乙烯化合物的热塑性接枝共聚物构成的树脂的制造过程中作为副反应产生的共聚物，也可以是将芳香族乙烯化合物与氰化乙烯化合物另行共聚合而获得的共聚物。由该氰化乙烯化合物以及芳香族乙烯化合物形成的共聚物的分子量，以还原粘度表示时优选为0.2～1.0，更优选为0.25～0.5。另外，该AS共聚物的比例，可通过在丙酮等的该AS共聚物的良溶剂中溶解ABS树脂，通过离心分离等的方法获取其可溶成分。另一方面，其不溶成分(凝胶)是ABS共聚物的净重。
另外，优选接枝的氰化乙烯化合物及芳香族乙烯化合物相对于二烯类橡胶成分的重量比例(接枝率)为20～200重量％，进一步优选为20～70重量％的接枝率。
作为形成该ABS树脂的二烯类橡胶成分，例如使用聚丁二烯、聚异戊二烯以及苯乙烯-丁二烯共聚物等的玻璃化转移温度为10℃以下的橡胶，其比例在100重量％的ABS树脂成分中优选为5～39.9重量％，更优选为10～35重量％，进一步优选为10～25重量％。
本发明的ABS树脂中，橡胶粒径优选为0.1～5.0μm，更优选为0.3～3.0μm，进一步优选为0.4～1.5μm，特别优选为0.4～0.9μm。既可以使用该橡胶粒径的分布为单一分布的橡胶粒子，也可以使用该橡胶粒径的分布为具有两个峰以上的多个峰的橡胶粒子，进一步地，在其形态中，既可以是橡胶粒子具有单一相的物质，也可以是通过在橡胶粒子周围含有遮挡(Occluded)相而具有包藏(salami)结构的物质。
该ABS树脂可通过块状聚合、悬浮聚合、乳化聚合中的任何一种方法进行制造，另外，共聚的方法既可以一段共聚也可以多段共聚。进一步地，作为聚合方法除了通常的乳化聚合法以外，可举出使用过硫酸钾等的引发剂的无乳化剂聚合法、种子聚合法、二段膨润聚合法等。另外，在悬浮聚合法中，可采用：通过分别保持水相与单体相，将两者准确地供给连续式的分散机中，用分散机的旋转数控制粒径的方法；或者，在连续式的制造方法中，将单体相通过几～几十μm直径的细径孔或多孔质过滤器供给至具有分散能力的水性液体中而控制粒径的方法。
(A-3成分：聚酯树脂)
作为聚酯树脂，可举出聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、环己烷二甲醇共聚合PET、聚对苯二甲酸丙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚对苯二甲酸己二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚萘二甲酸丁二醇酯(PBN)、聚乙烯-1，2-双(苯氧基)乙烷-4，4’-二羧酸酯、以及聚异苯二甲酸乙二醇酯/聚对苯二甲酸乙二醇酯共聚物、聚对苯二甲酸丁二醇酯/聚异苯二甲酸丁二醇酯共聚物、聚萘二甲酸乙二醇酯/聚对苯二甲酸乙二醇酯共聚物、聚萘二甲酸丁二醇酯/聚对苯二甲酸丁二醇酯共聚物等。其中，特别优选使用的芳香族聚酯树脂为聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)。
聚对苯二甲酸乙二醇酯也可包括以对苯二甲酸以外的二羧酸成分作为共聚成分而得到的聚合物。另外，本发明中，与A-3成分的结构单元相关的“××成分”的标记(“××”表示化合物名称)，是表示该化合物“××”或来自其形成酯的衍生物的聚合物结构单元。例如，二羧酸成分表示二羧酸或来自其形成酯的衍生物的结构单元。
这里所说的其它的二羧酸成分的例子，可举出来自异邻苯二甲酸、2- 氯对苯二甲酸、2，5-二氯对苯二甲酸、2-甲基对苯二甲酸、4，4-芪二羧酸、4，4-联苯二羧酸、正邻苯二甲酸、2，6-萘二羧酸、2，7-萘二羧酸、双安息香酸、双(对羧基苯基)甲烷、蒽二羧酸、4，4-二苯醚二羧酸、4，4-二苯氧基乙烷二羧酸、5-Na磺基异邻苯二甲酸、乙烯-双-对安息香酸等的结构单元。这些二羧酸成分即可单独使用也可以混合两种以上使用。以二羧酸成分的总量作为100摩尔％时，对苯二甲酸成分以外的二羧酸成分优选为30摩尔％以下，更优选为20摩尔％以下。
进一步地，本发明的聚对苯二甲酸乙二醇酯中，除了芳香族二羧酸成分以外还可与低于30摩尔％的脂肪族二羧酸成分共聚。作为该成分的具体例子，可举出来自己二酸、癸二酸、壬二酸、十二烷二酸、1，3-环己烷二羧酸、1，4-环己烷二羧酸等的结构单元。
另外，聚对苯二甲酸乙二醇酯也可包括乙二醇成分以外的二醇成分作为共聚成分而得到的聚合物。作为其它的二醇成分，例如可举出来自乙二醇、二乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、2，2-二甲基-1，3-丙二醇、反-或-2，2，4，4-四甲基-1，3-环丁二醇、1，4-丁二醇、新戊二醇、1，5-戊二醇、1，6-己二醇、1，4-环己二甲醇、1，3-环己二甲醇、癸二醇、环己二醇、对二甲苯二醇、双酚A、四溴双酚A、四溴双酚A-双(2-羟基乙基醚)等的结构单元。这些二醇成分即可单独使用也可以混合两种以上使用。
进一步，作为二醇成分，还可以使用与少量的聚乙二醇成分共聚的聚对苯二甲酸乙二醇酯。聚乙二醇成分的分子量优选为150～6000的范围。
在100重量％的二醇成分中，聚乙二醇成分的组成比例优选为5重量％以下，更优选为3重量％以下，进一步优选为2重量％以下。另一方面，作为下限，优选为0.5重量％以上，更优选为1重量％以上。
进一步地，在聚对苯二甲酸乙二醇酯中，作为通常聚合时的副反应生成物，在100摩尔％的二醇中含有约0.5摩尔％以上的二乙二醇成分，但是，该二乙二醇成分优选为6摩尔％以下，更优选为5摩尔％以下。
在聚对苯二甲酸乙二醇酯中的对苯二甲酸成分的一部分成为异邻苯二甲酸成分的聚对苯二甲酸乙二醇酯/聚异邻苯二甲酸乙二醇酯共聚物(下面，有时简称为TA/IA共聚物)中，对苯二甲酸成分与异邻苯二甲酸成分的比例 是，当将二羧酸成分总量作为100摩尔％时，对苯二甲酸成分为70～99.9摩尔％、优选为75～99摩尔％、更优选为80～99摩尔％。另外，异邻苯二甲酸成分为0.1～30摩尔％，优选为1～25摩尔％，更优选为1～20摩尔％。
进一步地，在该TA/IA共聚物中，除了对苯二甲酸成分与异邻苯二甲酸成分以外，可共聚萘二羧酸等上述芳香族二羧酸成分10摩尔％以下，优选5摩尔％以下，另外，可共聚己二酸等的上述脂肪族二羧酸成分5摩尔％以下，优选3摩尔％以下，但是，作为二羧酸成分最优选为仅由对苯二甲酸成分与异邻苯二甲酸成分构成的物质。另外，作为TA/IA共聚物中的二醇成分，最优选是单独的乙二醇成分，但是，也可共聚乙二醇以外的二醇成分。
在聚对苯二甲酸乙二醇酯中的乙二醇成分的一部分成为新戊二醇成分的聚对苯二甲酸乙二醇酯/聚对苯二甲酸新戊二醇酯共聚物(下面，有时简称为EG/NPG共聚物)中，乙二醇成分与新戊二醇成分的比例是，当将二醇成分总量作为100摩尔％时，乙二醇成分为90～99摩尔％、优选为95～99摩尔％、更优选为97～99摩尔％。另外，新戊二醇成分为1～10摩尔％、优选为1～8摩尔％、更优选为1～5摩尔％。而且，还可共聚乙二醇与新戊二醇以外的二醇成分。
在该EG/NPG共聚物中，除了对苯二甲酸成分以外，可共聚异邻苯二甲酸或萘二羧酸等上述芳香族二羧酸成分10摩尔％以下、优选5摩尔％以下，另外，可共聚己二酸等的上述脂肪族二羧酸成分5摩尔％以下，优选3摩尔％以下，但是，作为二羧酸成分最优选单独的对苯二甲酸成分。另外，也可共聚脂肪族二羧酸成分。
对于本发明中使用的聚对苯二甲酸乙二醇酯的制造方法，可按照通常的方法，在含有钛、锗、锑等的缩聚催化剂的存在下，在加热的同时使衍生二羧酸成分的化合物与衍生二醇成分的化合物聚合，将副反应产生的水或低级醇排出体系外来进行。作为缩聚催化剂，优选为锗类聚合催化剂，作为锗类聚合催化剂，可例示锗的氧化物、氢氧化物、卤化物、醇化物、酚化物等，进一步具体地，可例示氧化锗、氢氧化锗、四氯化锗、四甲氧基锗等。另外，其他还可例示三氧化锑等的非溶性催化剂。特别地，使用锗类聚合催化剂的聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂特别适于本发明的目的，其中，特别是耐药品性、热稳定性。
另外，本发明中，可一同使用在以往公知的缩聚的前阶段的酯交换反应中使用的锰、锌、钙、镁等的化合物，也可在酯交换反应结束后通过磷酸或亚磷酸的化合物等使该催化剂失活而缩聚。聚对苯二甲酸乙二醇酯的制造方法，可以采用批次式、连续聚合式中的任意方法。
本发明中使用的聚对苯二甲酸乙二醇酯的IV值为0.45～0.57dl/g，进一步优选为0.47～0.55dl/g，最优选为0.49～0.52dl/g。当IV值高时，不仅流动性低，还有难以发现耐药品性提高的效果的问题。另一方面，当IV值过低时，不仅强度的降低程度大，还因受到聚对苯二甲酸乙二醇酯的末端基量多的影响，热塑性树脂的热稳定性降低。另外，IV值低的聚对苯二甲酸乙二醇酯的生产中，也存在由于丝线(thread)破碎而造粒困难的问题。
只要没有特别指定，聚对苯二甲酸乙二醇酯的IV值是指在邻氯苯酚中在25℃下测定的对数粘度值(IV值)。即，将1.2g聚对苯二甲酸乙二醇酯在15cm3的邻氯苯酚中加热溶解后，加以冷却，并在25℃下测定溶液粘度，由该溶液粘度算出。另外，缩聚反应工序后得到的聚对苯二甲酸乙二醇酯的密度优选为1.35～1.41g/cm3，更优选为1.37～1.39g/cm3。本发明中，聚对苯二甲酸乙二醇酯的密度，是通过使用按照JIS K7112的D法的硝酸钙溶液的密度勾配管法在23℃的温度下测定的。
本发明中使用的聚对苯二甲酸乙二醇酯的末端羧基当量为20～35eq/ton，优选为22～30eq/ton，更优选为23～28eq/ton。
本发明的更优选的聚对苯二甲酸乙二醇酯，其满足对苯二甲酸二氧乙烯酯单元的含量在1.0～5.0摩尔％(优选为1.0～2.5摩尔％)的范围。由此，从最终缩聚反应器得到的聚对苯二甲酸乙二醇酯，通常可通过熔融挤出成型法成型为粒状(芯片状)。上述粒状的聚对苯二甲酸乙二醇酯，通常优选具有2～5mm(优选为2.2～4mm)的平均粒径。优选本发明的聚对苯二甲酸乙二醇酯，是直接原样利用如上所述经过液相缩聚工序的粒状的聚对苯二甲酸乙二醇酯。
A-3成分的聚对苯二甲酸乙二醇酯也可不仅使用初级原料，还可使用从使用过的制品再生的聚对苯二甲酸乙二醇酯。特别合适的聚对苯二甲酸乙二醇酯，由于大量地被消耗且再生系统也已被确立，因而可有效地利用。作为使用过的制品，可例示以聚酯瓶(PET bottle)或起泡包装(blister)为代 表的容器、各种薄膜、及纤维等。
(B成分：S/M/B类嵌段共聚物)
嵌段共聚物(B成分)，是指由互不相同的三种聚合物嵌段，即S嵌段(B-1成分)、B嵌段(B-2成分)、M嵌段(B-3成分)结合构成，并且含有选自由结合单元S-B-M、M-S-B-S-M以及M-B-S-B-M所组成的组中选出的至少一个结合单元的嵌段共聚物。优选B成分是仅由从结合单元S-B-M、M-S-B-S-M以及M-B-S-B-M所组成的组中选出的一种结合单元构成的嵌段共聚物。进一步优选的B成分是仅由结合单元S-B-M构成的嵌段共聚物。这里，例如，结合单元S-B-M、M-S-B-S-M分别表示S嵌段、B嵌段以及M嵌段按照该顺序结合成直链状的结合单元(下面的结合单元的标记方法是按照该规则进行的标记)。另外，S嵌段是以聚苯乙烯作为主要成分的聚合物链、B嵌段是以聚(1，4-丁二烯)为主要成分的聚合物链、M嵌段是以聚甲基丙烯酸甲酯为主要成分的聚合物链。
优选嵌段共聚物(B成分)由以下物质构成：10～80重量％的S嵌段(B-1成分)，为了改善低温下的冲击值优选为20～60重量％；5～60重量％的B嵌段(B-2成分)，为了改善低温下的冲击值优选为10～40重量％；及15～80重量％的M嵌段(B-3成分)，为了改善低温下的冲击值优选为30～60重量％构成。
进一步地，优选S嵌段(B-1成分)含有至少80重量％，优选为95重量％以上的聚苯乙烯。B嵌段(B-2成分)适宜采用聚丁二烯，优选其含有至少60重量％，优选为95重量％以上的聚(1，4-丁二烯)。优选M嵌段(B-3成分)含有至少60重量％，优选为95重量％以上的聚甲基丙烯酸甲酯。
这里，在各嵌段中，作为主要成分以外的共聚物成分，例如，在S嵌段中可举出邻甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、二甲基苯乙烯等。在B嵌段中，可举出乙烯-丙烯、异戊烯、乙烯等。在M嵌段中，可举出甲基丙烯酸羟基乙基酯、甲基丙烯酸缩水甘油基酯、甲基丙烯酸硅氧烷基酯等。
进一步地，优选B嵌段(B-2成分)与热塑性树脂(A成分)及S嵌 段(B-1成分)不相溶，其玻璃转变温度(TgB)为0℃以下。另外，优选M嵌段(B-3成分)与热塑性树脂(A成分)、S嵌段(B-1成分)以及B嵌段(B-2成分)不相溶，并且其玻璃转变温度(TgS)比B嵌段的玻璃转变温度(TgB)高。此处的Tg以及相溶性是指仅由各嵌段构成的树脂的Tg以及相互溶解性。另外，Tg是通过按照JIS K7121进行的示差扫描量热计(DSC)测定而求出的值。
另外，优选S/B/M类嵌段共聚物的数均分子量为3×104～5×105，为了改善低温下的冲击值，更优选为8×104～2×105。另外，该数均分子量为通过末端基定量法测定的值。
(C成分：橡胶质聚合物)
本发明的树脂组合物，也可含有橡胶质聚合物。
作为C成分的橡胶质聚合物是，其玻璃转化温度为0℃以下、优选为-10℃以下、更优选为-30℃以下，并且是橡胶成分含量在40重量％以上、优选为45重量％以上的非嵌段共聚物的聚合物。另外，在橡胶质聚合物也包括在橡胶质聚合物中结合其它的聚合物链而成的共聚物。另外，橡胶成分的含量的上限在实用上设定为90重量％左右是合适的。
相对于每100重量份的A成分及B成分的总和，优选含有1～45重量份的橡胶质聚合物(C成分)。
优选橡胶质聚合物为结合其它的聚合物链而成的共聚物。众所周知，在橡胶成分中接枝结合其它的聚合物链而成的橡胶质聚合物的制造中，会生成很多不与橡胶成分接枝的聚合物或共聚物。本发明的C成分也可含有该游离的聚合物或共聚物。
作为C成分的橡胶质聚合物，更具体地可举出SB(苯乙烯-丁二烯)共聚合、ABS(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯)共聚物、MABS(甲基丙烯酸甲酯-丙烯腈-丁二烯-苯乙烯)共聚物、MB(甲基丙烯酸甲酯-丁二烯)共聚物、ASA(丙烯腈-苯乙烯-丙烯基橡胶)共聚物、AES(丙烯腈-乙烯丙烯类橡胶-苯乙烯)共聚物、MA(甲基丙烯酸甲酯-丙烯基橡胶)共聚物、MAS(甲基丙烯酸甲酯-丙烯基橡胶-苯乙烯)共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯基·丁二烯橡胶共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯基·丁二烯橡胶 -苯乙烯共聚物、甲基丙烯酸甲酯-(丙烯基·硅酮IPN橡胶)共聚物等。优选上述共聚物均是在由橡胶成分构成的聚合物的核(core)上结合了由上述单体构成的聚合物链的核-壳(Core-Shell)型的接枝共聚物。其中，优选为从由SB共聚物、ABS共聚物、MBS共聚物以及甲基丙烯酸甲酯-(丙烯基·硅酮IPN橡胶)共聚物构成的组中选出的至少一种橡胶质聚合物。
橡胶质聚合物的橡胶粒径，优选其重均粒径为0.05～2μm，更优选为0.1～1μm，特别优选为0.1～0.5μm。既可以使用该橡胶粒径的分布为单一分布的橡胶粒子，也可以使用该橡胶粒径的分布为具有两个峰以上的多个峰的橡胶粒子，进一步地，在其形态中，既可以是橡胶粒子具有单一相的物质，也可以是通过在橡胶粒子周围含有遮挡(Occluded)相而具有包藏(salami)结构的物质。
接枝共聚物的橡胶质聚合物中，已接枝的成分相对于橡胶基质的重量比率(接枝率(重量％))，优选为10～100％，更优选为15～70％，进一步优选为15～40％。
另外，作为本发明的橡胶质聚合物，可举出由硬段与软段构成的各种热塑性弹性体。作为该热塑性弹性体，可例示聚酯弹性体、聚氨酯弹性体、苯乙烯类弹性体、以及烯烃类弹性体等。
(D成分：无机填充材料)
本发明的树脂组合物，也可含有无机填充剂(D成分)。
作为本发明的D成分的无机填充材料，可任意选择纤维状、片状、球状、中空状，为了提高树脂组合物的强度或耐冲击性以及尺寸稳定性，特别适宜使用纤维状、片状的无机填充材料。例如，作为纤维状的无机填充材料，可以举出玻璃纤维、碳纤维、金属纤维、陶瓷纤维、炉渣短纤维、石棉、硬硅钙石纤维、硅灰石以及各种晶须类(钛酸钾晶须、硼酸铝晶须、硼晶须以及碱性硫酸镁晶须等)等；作为片状的无机填充材料，可以举出玻璃片、金属片、石墨片、蒙脱石、高岭土、云母以及滑石等。另外，例如玻璃微球等的中空填充材料，有时可通过与树脂熔融混炼而破碎得到与板状的无机填充材料同样的刚性提高的效果。本发明的片状填充材料中包含发现有该效果的填充材料。这些填充材料包括表面被覆有异种材料的填充材料。作为异种材料 可代表性地举出金属、合金、金属氧化物等。金属或合金等的被覆能够赋予高的导电性，另外，有时也能提高外观性能。金属氧化物的被覆有时能够赋予光导电性等的性能，另外也可提高外观性能。
相对于每100重量份的A成分及B成分的总和，优选含有1～70重量份的D成分。
从耐冲击性、外观、尺寸稳定性以及成本等方面考虑，本发明中特别优选云母、滑石以及硅灰石。
(云母)
作为云母的平均粒径，用激光衍射·散射法测定的平均粒径(D50(粒径分布的中间直径))优选为1～50μm，更优选为2～20μm，进一步优选为2～10μm。当云母的平均粒径不足1μm时，对刚性的改善效果不充分，而即使超过50μm其刚性的提高也不充分，而且冲击特性等的机械强度的降低很显著，因而不优选。作为云母的厚度，通过电子显微镜进行观察而实际测得的厚度优选为0.01～1μm，更优选为0.03～0.3μm。作为纵横尺寸比，优选为5～200，更优选为10～100。云母可以是天然矿物的粉碎物也可以是合成产品。另外，作为云母的粉碎方法可以使用干式粉碎法及湿式粉碎法的任何一种。由于干式粉碎法的成本低而被通常使用，但是，另一方面湿式粉碎法能够有效地将云母粉碎得更薄更细。其结果是，进一步提高树脂组合物的刚性提高效果。
(滑石)
本发明的滑石，其化学组成为含水硅酸镁，通常用化学式4SiO2·3MgO·2H2O表示，通常为具有层状结构的鳞片状的粒子，另外，其组成为，由56～65重量％的SiO2、28～35重量％的MgO、约5重量％的H2O构成。作为其它的少量成分，还含有0.03～1.2重量％的Fe2O3、0.05～1.5重量％的Al2O3、0.05～1.2重量％的CaO、0.2重量％以下的K2O、0.2重量％以下的Na2O等。作为更适宜的滑石的组成，优选为62～63.5重量％的SiO2、31～32.5重量％的MgO、0.03～0.15重量％的Fe2O3、0.05～0.25重量％的Al2O3以及0.05～0.25重量％的CaO。进一步地，优选其强热减量为2～5.5重量％。
滑石的粒径，优选通过沉降法测定的平均粒径为0.1～50μm(更优选为 0.1～10μm，进一步优选为0.2～5μm，特别优选为0.2～3.5μm)。进一步地，将堆积密度为0.5(g/cm3)以上的滑石用作原料是特别适宜的。滑石的平均粒径是指通过液相沉降法中之一的X射线投射法测定的D50(粒径分布的中间直径)。进行该测定的装置的具体例子可举出マイクロメリテイツクス社制造的Sedigraph5100等。
另外，对将滑石从原石粉碎时的制法没有特别的限制，可利用轴流型研磨法、环型研磨法、卷轴研磨法、球型研磨法、喷射研磨法以及容器旋转式压缩剪断型研磨法等。进一步地，粉碎后的滑石，优选为通过各种分级机进行分级处理的粒径分布整齐的滑石。作为分级机，没有特别的限制，可举出撞击型惯性力分级机(可变撞击机等)、利用附壁效果的惯性力分级机(エルボ一ジエツト等)、离心分级机(多级旋风分离器、米克罗普莱克斯分级机、分散分级机、艾丘卡特分级机、精密空气分级机(タ一ボクラシフアイア)、高性能风力分级机(タ一ボプレツクス)、微分散机(ミクロンセパレ一タ一)、超分散机(ス一パ一セパレ一タ一))等。
进一步地，从操作性等方面考虑，优选滑石为凝集状态，作为其制造方法有脱气压缩方法、使用集束剂进行压缩的方法等。由于简便并且不会在本发明的树脂组合物中混入不需要的集束剂树脂成分，因而特别优选脱气压缩方法。
(硅灰石)
硅灰石的平均纤维直径优选为0.1～10μm，更优选为0.1～5μm，进一步优选为0.1～3μm。另外，其纵横尺寸比(平均纤维长度/平均纤维直径)优选为3以上。纵横尺寸比的上限，可举出为30以下。这里所说的平均纤维直径是通过电子显微镜观察强化填料，求出各个纤维直径，从该测定值算出数均纤维直径。使用电子显微镜，是因为用光学显微镜难以正确地测定对象程度的大小的缘故。由通过电子显微镜观察得到的图象中随机抽取作为测定纤维直径对象的填料，在各填料的中央部附近测定其纤维直径。通过得到的测定值算出数均纤维直径。在观察倍率约为1000倍，测定根数为500根以上(在操作上考虑优选600根以下)的条件下进行。另一方面，平均纤维长度的测定，是通过光学显微镜观察填料，求出各个的长度，从其测定值求出数均纤维长度。光学显微镜的观察，是首先准备填料粒子之间不太重叠而分 散开了的样品开始的。在20倍物镜的条件下进行该观察，将该观察图象作为图象数据读入像素数为约25万的CCD摄像机中。用图像解析装置，对该得到的图象数据使用求出图象数据的两点之间最大距离的程序，算出纤维长度。在该条件下，每一像素的大小相当于1.25μm的长度。测定根数为500根以上(从操作上考虑优选600根以下)。
本发明的硅灰石，为了在树脂组合物中充分地反应其原有的白度，优选通过磁选机尽可能除去原料矿石中混入的铁粉及粉碎原料矿石时由于机器的磨损而混入的铁粉。优选通过该磁选机处理使硅灰石中的铁的含量以Fe2O3换算为0.5重量％以下。另外，硅灰石即可以是天然矿物的粉碎物也可以是合成品。
上述无机填充材料也可使用硅烷偶合剂(包括烷基烷氧基硅烷或聚有机氢硅氧烷)、高级脂肪酸酯、酸化合物(例如亚磷酸、磷酸、羧酸以及羧酸酐等)以及石蜡等的各种表面处理剂进行过表面处理。进一步地，也可通过各种树脂、高级脂肪酸酯以及石蜡等的集束剂进行造粒制成颗粒状。
(各成分的比例)
对本发明中的各成分的比例进行说明。
A成分中的芳香族聚碳酸酯(A-1成分)与含有苯乙烯成分的树脂(A-2成分)或聚酯树脂(A-3成分)的比例，是在100重量％的两者的总和中，A-1成分/(A-2成分或A-3成分)为10～100重量％/90～0重量％，优选为50～90重量％/50～10重量％，更优选为60～85重量％/40～15重量％。芳香族聚碳酸酯树脂的添加量少的情形时，耐冲击性、耐热性不充分。
热塑性树脂(A成分)与嵌段共聚物(B成分)的混合比例是，相对于99～50重量％的A成分，B成分为1～50重量％，优选相对于99～80重量％的A成分，B成分为1～20重量％，更优选相对于99～90重量％的A成分，B成分为1～10重量％。在添加量少的情形时，低温下的耐冲击性改善的表达不充分，而在过多的情形时，耐热性或刚性低。
相对于合计为100重量份的热可塑性树脂(A成分)，橡胶质聚合物(C成分)的添加量为1～45重量份，优选为1～10重量份，进一步优选为2～7重量份。在添加量少的情形时，耐冲击性的表达容易变得不充分，在过多的 情形时，耐热性或刚性低。
相对于合计为100重量份的热塑性树脂(A成分)，无机填充材料(D成分)的添加量为1～70重量份，优选为5～40重量份，进一步优选为7～30重量份。在添加量过多的情形时，耐冲击性低，进一步成型品的外观差。在添加量少的情形时，不能实现作为添加的主要目的的刚性的改善。
(其它的成分)
在本发明的树脂组合物中，在满足上述特性的范围内，还可以配合阻燃剂、阻燃助剂(例如，锑酸钠、三氧化锑等)、形成碳化物的化合物(例如酚醛清漆型酚醛树脂、沥青类与甲醛的缩聚物等)、成核剂(例如，硬脂酸钠、乙烯-丙烯酸钠)、滴落防止剂(具有形成原纤维能力的氟化聚烯烃等)、热稳定剂、氧化防止剂(例如，受阻酚类氧化防止剂、硫磺类氧化防止剂)、紫外线吸收剂、光稳定剂、脱模剂、静电防止剂、发泡剂、流动改性剂、抗菌剂、光催化类防污剂(微粒子氧化钛、微粒子氧化锌等)、润滑剂、着色剂、荧光增白剂、蓄光颜料、荧光染料、红外线吸收剂、光致变色剂等。
(i)热稳定剂
优选在本发明的树脂组合物中配合各种热稳定剂。作为该热稳定剂，优选磷类热稳定剂。作为磷类稳定剂，可例示亚磷酸、磷酸、亚膦酸、膦酸及它们的酯、以及叔膦等。该磷类稳定剂不仅可以使用一种，还可以混合两种以上使用。
具体地，作为亚磷酸酯化合物，可例示三癸基亚磷酸酯等的三烷基亚磷酸酯；二癸基单苯基亚磷酸酯等的二烷基单芳基亚磷酸酯；单丁基二苯基亚磷酸酯等的单烷基二芳基亚磷酸酯；三苯基亚磷酸酯及三(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯等的三芳基亚磷酸酯；二硬脂基季戊四醇二亚磷酸酯、双(2，4-二叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、双(2，4-二枯基)季戊四醇二亚磷酸酯以及双(2，6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯等的季戊四醇亚磷酸酯；2，2-亚甲基双(4，6-二叔丁基苯基)辛基亚磷酸酯以及2，2’-亚甲基双(4，6-二叔丁基苯基)(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯等的环状亚磷酸酯。
作为磷酸酯化合物，可例示三丁基磷酸酯、三甲基磷酸酯、三甲苯基磷 酸酯、三苯基磷酸酯、三乙基磷酸酯、二苯基甲苯基磷酸酯、二苯基单邻联苯基磷酸酯、三丁氧基乙基磷酸酯及二异丙基磷酸酯等，优选三苯基磷酸酯、三甲基磷酸酯。
作为亚膦酸酯化合物，优选可例示四(二叔丁基苯基)-联亚苯基二亚膦酸酯以及双(二叔丁基苯基)-苯基-苯基亚膦酸酯，更优选四(2，4-二叔丁基苯基)-联亚苯基二亚膦酸酯以及双(2，4-二叔丁基苯基)-苯基-苯基亚膦酸酯。该亚膦酸酯化合物可与上述烷基具有两个以上取代芳基的亚磷酸酯化合物并用，并优选采用这种方式。
作为膦酸酯化合物，可以例示苯瞵酸二甲酯、苯瞵酸二乙酯以及苯瞵酸二丙酯等。作为叔瞵，可以例示三苯基膦等。
在100重量％的本发明的树脂组合物中，该磷类稳定剂的配合量优选为0.0001～1重量％，更优选为0.0005～0.5重量％，进一步优选为0.002～0.3重量％。
(ii)氧化防止剂
本发明的树脂组合物中也可配合氧化防止剂。氧化防止剂能够提高树脂组合物在成型加工时的热稳定性及耐热老化性。优选该氧化防止剂为受阻酚类稳定剂。作为该受阻酚类稳定剂，可举出十八烷基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、2-叔丁基-6-(3’-叔丁基-5’-甲基-2’-羟基苄基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、4，4’-亚丁基双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、三乙二醇-N-双-3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酸酯、3，9-双{2-[3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基]-1，1-二甲基乙基}-2，4，8，10-四可例示氧杂螺[5，5]十一烷、N，N’-六亚甲基双-(3，5-二叔丁基-4-羟基氢化肉桂酰胺)、1，3，5-三甲基-2，4，6-三(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、以及四[亚甲基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]甲烷等。这些均很容易得到。其中，优选十八烷基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯。上述受阻酚类氧化防止剂既可以单独使用，也可以两种以上组合使用。在100重量％的树脂组合物中，这些氧化防止剂的配合量优选为0.0001～0.05重量％。
(iii)紫外线吸收剂
作为紫外线吸收剂，可例示作为紫外线吸收剂被公知的二苯甲酮类化合 物、苯并三唑类化合物、羟基苯基三嗪类化合物、环状亚胺基酯化合物以及氰基丙烯酸酯类化合物等。更具体地，可例示2-(2H-苯并三唑-2-基)-对甲酚、2-(2H-苯并三唑-2-基)-4-(1，1，3，1-四甲基丁基)苯酚、2-(2H-苯并三唑-2-基)-4，6-双(1-甲基-1-苯基乙基)苯酚、2-[5-氯(2H)-苯并三唑-2-基]-4-甲基-6-叔丁基苯酚、2，2’-亚甲基双[6-(2H-苯并三唑-2-基)-4-(1，1，3，3-四甲基丁基)苯酚]、2-(4，6-二苯基-1，3，5-三嗪-2-基)-5-[(己基)氧]苯酚、2，2’-对亚苯基双(3，1-苯并噁嗪-4-酮)以及1，3-双-[(2-氰基-3，3-二苯基丙烯酰基)氧]-2，2-双-{[(2-氰基-3，3-二苯基丙烯酰基)氧]甲基}丙烷等。进一步地，也可使用以双(2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、双(1，2，2，6，6-五甲基-4-哌啶基)癸二酸酯等为代表的受阻胺类的光稳定剂。在100重量％的树脂组合物中，优选该紫外线吸收剂、光稳定剂的配合量为0.01～1重量％。
(iv)脱模剂
作为脱模剂，可例示烯烃类蜡、硅油、氟油、有机聚硅氧烷、一元或多元醇与高级脂肪酸的酯、石蜡、蜜蜡等。其中，优选一元或多元醇与高级脂肪酸的酯。高级脂肪酸优选含有60重量％以上的碳原子数为17以上(优选碳原子数为17～32，更优选碳原子数为26～32)的脂肪酸。作为该高级脂肪酸，优选为以二十八酸作为主成分的高级脂肪酸。该高级脂肪酸通常可通过对褐煤蜡(モンタンロウ)进行氧化来制造。另一方面，作为一元醇，可例示十二烷醇、十四烷醇、十六烷醇、十八烷醇、二十烷醇、二十四烷醇、二十六烷醇及三十烷醇等。
作为多元醇，可举出丙三醇、二丙三醇、聚丙三醇(例如聚十丙三醇等)、季戊四醇、二季戊四醇、三甲醇丙烷、二乙二醇及丙二醇等。一元或多元醇与高级脂肪酸的酯中的醇成分，更优选为多元醇。进一步地，其中优选丙三醇、季戊四醇、二季戊四醇以及三甲醇丙烷，特别优选丙三醇。
在100重量％的树脂组合物中，优选该脱模剂的配合量为0.001～2重量％，更优选为0.005～1重量％，进一步优选为0.01～1重量％，特别优选为0.01～0.5重量％。
(v)抗静电剂
作为抗静电剂，可以举出聚醚酯酰胺、单硬脂酸甘油酯、萘磺酸甲醛高缩聚物碱(碱土类)金属盐、十二烷基苯磺酸碱(碱土类)金属盐、十二烷基苯磺酸铵盐、十二烷基苯磺酸鏻盐、马来酸酐单甘油酯、马来酸酐二甘油酯等。100重量％的树脂组合物中，优选该抗静电剂的配合量为0.01～10重量％。
(vi)流动改性剂
作为流动改性剂成分，可例示可塑剂(例如，以磷酸酯、磷酸酯低聚物、磷腈低聚物、脂肪酸酯、脂肪族聚酯以及脂肪族聚碳酸酯等为代表)、高刚性并且高流动性的其它的热塑性树脂或热塑性树脂低聚物(例如，以将从苯乙烯、丙烯腈以及聚甲基丙烯酸甲酯中选出的至少一种成分聚合而成的重均分子量低于40000的聚合物、高刚性聚碳酸酯的低聚物等为代表)、液晶聚合物(例如，以液晶聚酯等为代表)、刚直型分子(例如，以聚对亚苯基化合物等为代表)以及润滑剂(例如，以矿物油、合成油、高级脂肪酸酯、高级脂肪酸酰胺、聚有机硅氧烷、烯烃类石蜡、聚亚烷基二醇以及氟油等为代表)等。
在100重量％的树脂组合物中，该流动改性剂的配合量为0.1～10重量％，优选为1～8重量％。
(vii)阻燃剂
作为阻燃剂，可举出以红磷或使用公知的热固化树脂及/或无机材料将红磷表面微胶囊化的稳定化红磷为代表的红磷类阻燃剂；以四溴双酚A、四溴双酚A的低聚物、溴化双酚类环氧树脂、溴化双酚类苯氧基树脂、溴化双酚类聚碳酸酯、溴化聚苯乙烯、溴化交联聚苯乙烯、溴化聚亚苯基醚、聚二溴亚苯基醚、十溴二苯氧基双酚缩聚物以及含卤磷酸酯为代表的卤素类阻燃剂；以作为单磷酸酯化合物的三苯基磷酸酯、作为缩合磷酸酯的间苯二酚双(二二甲苯基磷酸酯)以及双酚A双(二苯基磷酸酯)、其他的季戊四醇二苯基二磷酸酯等为代表的有机磷酸酯类阻燃剂；以聚磷酸铵盐、磷酸铝、磷酸锆等的无机类磷酸盐，氢氧化铝、氢氧化镁等的无机金属化合物的水合物，硼酸锌，甲基硼酸锌，氧化镁，氧化钼，氧化锆，氧化锡，氧化锑等为代表的无机类阻燃剂；以全氟丁烷磺酸钾、全氟丁烷磺酸钙、全氟丁烷磺酸铯、二苯基砜-3-磺酸钾、二苯基砜-3，3’-二磺酸钾为代表的有机碱金属(碱 土金属)盐类阻燃剂；以含有芳基及烷氧基的(聚)有机硅氧烷化合物、含有芳基及Si-H基的(聚)有机硅氧烷化合物或(聚)有机硅氧烷与聚碳酸酯树脂的共聚物为代表的硅酮类阻燃剂；苯氧基磷腈低聚物或环状苯氧基磷腈低聚物为代表的磷腈类阻燃剂等。
在100重量％的树脂组合物中，该阻燃剂的配合量为0.1～50重量％，优选为0.1～20重量％。
(viii)滴落防止剂
本发明的树脂组合物也可含有滴落防止剂。
滴落防止剂能够防止燃烧时的熔融滴落，进一步提高阻燃性。作为滴落防止剂，含氟滴落防止剂尤其适宜。
作为滴落防止剂优选的含氟滴落防止剂，可举出具有原纤化形成功能的含氟聚合物，作为该聚合物，可举出聚四氟乙烯、四氟乙烯类共聚物(例如，四氟乙烯/六氟丙烯共聚物等)、美国专利第4379910号公报中公开的部分氟化聚合物、由氟化二酚制造的聚碳酸酯树脂等。其中，优选聚四氟乙烯(以下，有时称为PTFE)。
具有原纤化形成功能的PTFE的分子量极高，显示出通过剪切力等的外部作用结合PTFE之间而形成纤维状的倾向。其数均分子量为150万～几千万。该数均分子量的下限优选为300万。该数均分子量，可如JP特开平6-145520号公报中所示，根据380℃下的聚四氟乙烯的熔融粘度而算出。即，原纤化的PTFE，其通过该公报中记载的方法测定的380℃下的熔融粘度为107～1013poise，优选为108～1012poise。该PTFE既可以使用固体形状PTFE，也可以使用在水性分散液形状的PTFE。另外，为了提高树脂中的分散性而且为了得到更优异的阻燃性及机械特性，该具有原纤化形成功能的PTFE也可以使用与其它的树脂混合的混合形态的PTFE混合物。
作为具有原纤化形成功能的PTFE的市售品，例如可举出以DUPONT-MITSUI FLUOROCHEMICALS COMPANY，LTD的テフロン(注册商标)6J、DAIKIN化学工业(株)制造的ポリフロンMPA FA500、F-201L等。作为PTFE的水性分散液的市售品，例如可举出以旭アイシ一アイルロロポリマ一ズ(株)制造的フルオンAD-1、AD-936，DAIKIN工业(株)制造的D-1、D-2，DU PONT-MITSUI FLUOROCHEMICALS COMPANY，LTD制造的テフロン(注册商标)30J等为代表。
作为混合形态的PTFE，可使用通过以下(1)、(2)、(3)、(4)、(5)所示的方法制得的混合形态的PTFE。(1)将PTFE的水性分散液与有机聚合物的水性分散液或溶液加以混合并进行共沉淀而得到共凝集混合物的方法(JP特开昭60-258263号公报、JP特开昭63-154744号公报等中记载的方法)；(2)将PTFE的水性分散液与干燥的有机聚合物粒子加以混合的方法(JP特开平4-272957号公报中记载的方法)；(3)将PTFE的水性分散液与有机聚合物粒子溶液均匀混合，从该混合物同时除去各自的介质的方法(JP特开平06-220210号公报、JP特开平08-188653号公报等中记载的方法)；(4)在PTFE的水性分散液中聚合用以形成有机聚合物的单体的方法(JP特开平9-95583号公报中记载的方法)；(5)将PTFE的水性分散液与有机聚合物分散液均匀混合后，进一步在该混合分散液中聚合乙烯类单体，然后得到混合物的方法(JP特开平11-29679号公报等中记载的方法)。作为这些混合形态的PTFE的市售品，可举出Mitsubishi Rayon Co.Ltd.制造的[メタブレンA3800](商品名)以及GEスペシヤリテイ一ケミカルズ社制造的[BLENDEX B449](商品名)等。
作为混合形态的PTFE的比例，在100重量％的PTFE混合物中，优选PTFE为1～60重量％，更优选为5～55重量％。PTFE的比例在该范围时，能够实现PTFE的良好的分散性。
在100重量％的树脂组合物中，该滴落防止剂的配合量为0.01～10重量％，优选为0.1～3重量％。
(树脂组合物的制造)
制造本发明的树脂组合物时可采用任意的方法。例如，可举出预混合A成分、B成分及其他成分，然后进行熔融混炼、造粒的方法。作为预混合的装置，可举出诺塔混合机、V型混合机、亨舍尔混合机、化学动力装置、挤出混合机等。在预混合时，也可根据情形通过挤出造粒器或制团机(briquettingmachine)等进行造粒。预混合后，用以排气式双轴挤出机为代表的熔融混炼机进行熔融混炼以及用造粒机等的机器进行造粒。作为熔融混炼机，另外也可举出班伯里混炼机、混炼辊、恒热搅拌容器等，优选排气式双轴挤出机。
另外，也可以采取不预混合各成分，而分别独立的供给至以双轴挤出机为代表的熔融混炼机的方法。另外，也可举出预混合一部分成分后，与剩余的成分分别独立地供给至熔融混炼机的方法。特别是当配合无机填料时，优选将无机填料通过侧进料器等的供给装置在挤出机中途的供给口供给至熔融树脂。预备混合的装置或造粒，均与上述相同。另外，当在配合成分中有液状物质时，向熔融混炼机的供给可使用所谓的注液装置或添液装置。
进一步地，优选熔融混炼前的A成分及B成分中含有的水分少。因而，更优选通过各种热风干燥、电磁波干燥、真空干燥等的方法对A成分或B成分中的一种或两者进行干燥，然后进行熔融混炼。熔融混炼中的排气吸引度(ベント吸引度)为1～60kPa，优选为2～30kPa。
对如上缩述挤出的树脂，可以直接切断而进行颗粒化，或形成股线后，将该股线用造粒机加以切断而进行颗粒化。另外，当有必要减少外部的如尘埃等的影响时，优选对挤出机周围的环境气体进行洁净化。进一步，在该颗粒的制造中，可通过在光盘用聚碳酸酯树脂中已经提出的各种方法，适当地进行颗粒形状分布的狭小化、切断物(ミスカツト物)的减少、运输或输送时产生的微小粉粒的减少以及股线或颗粒内部产生的气泡(真空气泡)的减少。根据这些配方，可以减少成型的高循环化以及银斑(シルバ一)等的不良现象产生比例的减少。另外，颗粒的形状可以是圆柱形、角柱形、球形等的通常的形状，但优选圆柱形。优选该圆柱的直径为1～5mm，更优选为1.5～4mm，进一步优选为2～3.3mm。另一方面，圆柱的长度优选为1～30mm，更优选为2～5mm，进一步优选为2.5～3.5mm。
本发明人认为目前最佳的本发明的实施方式为综合了上述各要件的优选范围的实施方式，例如，将其代表例记载在下述的实施例中。当然，本发明并不限于这些实施方式。
实施例
(I)树脂组合物的原料
(A-1成分)
PC-1：由双酚A与光气制造的粘均分子量为22400的直链芳香族聚碳酸酯树脂粉末(パンライトL-1225WP(商品名)，帝人化成株式会社制造)
PC-2：由双酚A与光气制造的粘均分子量为19700的直链芳香族聚碳酸酯树脂粉末(パンライトL-1225WX(商品名)，帝人化成株式会社制造)
(A-2成分)
ABS：ABS树脂颗粒(サンタツクUT-61(商品名)，NIPPON A&L INC.制造)
(A-3成分)
PET1：使用锗化合物聚合催化剂聚合的IV值为0.51、末端羧基量为26.3eq/ton的聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂(TR-MB(商品名)，帝人化成(株)制造)
PBT1：IV值为0.87的聚对苯二甲酸丁二醇酯(ジユラネツクス500FP(商品名)，Polyplastics Co.，Ltd.制造)
(B成分)
SBM1：聚苯乙烯·聚丁二烯·聚甲基丙烯酸甲酯嵌段共聚物(A012(商品名)，ARKEMA社制造)
SBM2：聚苯乙烯·聚丁二烯·聚甲基丙烯酸甲酯嵌段共聚物(A123(商品名)，ARKEMA社制造)
SBM3：聚苯乙烯·聚丁二烯·聚甲基丙烯酸甲酯嵌段共聚物(A250(商品名)，ARKEMA社制造)
另外，所使用的B成分为仅由结合单元S-B-M构成的嵌段共聚物。表1中记载了上述三种嵌段共聚物的S嵌段、B嵌段、M嵌段的各成分的重量％。
表1
| 重量％ | SBM1 | SBM2 | SBM3 |
| S嵌段 | 20 | 33 | 60 |
| B嵌段 | 25 | 33 | 10 |
| M嵌段 | 55 | 33 | 30 |
(B成分以外)
SBM4：丁二烯·甲基丙烯酸烷基酯·苯乙烯共聚物(BTA712(商品名)， Rohm and Haas Company制造)
(C成分)
IM1：丁二烯·丙烯酸烷基酯·甲基丙烯酸烷基酯共聚物(パラロイドEXL2602(商品名)，Rohm and Haas Company制造)
(D成分)
WSN1：硅灰石(NYGLOS4(商品名)，NYCO社制造)
(其他)
WAX：由马来酸酐与α-烯烃的共聚物构成的酸改性烯烃蜡(ダイヤカルナPA30M(商品名)，三菱化学(株)制造)
ST：磷类稳定剂(アデカスタブPEP-8(商品名)，旭电化工业(株)制造)
TMP：三甲基磷酸酯(TMP(商品名)，大八化学工业(株)制造)
(树脂组合物的制造)
通过挤出机制造表2～4中记载的树脂组合物。使用直径为30mmφ的排气式双轴挤出机(TEX30XSST，日本制钢所株式会社制造)作为挤出机。预先用浆式干燥器对A成分中粉末的部分、用漏斗干燥器对A成分中的颗粒部分进行120℃下4小时以上的干燥，通过主加料器投入。将D成分、WAX、PET1、PBT1预先进行混合，然后使用与A成分不同的计量器通过侧加料器投入。对于另外的成分，则事先通过亨舍尔混合机进行预混合后，通过主加料器投入。另外，在第十桶(barrel)上设定排气，在6kPa以下的真空度下实施吸引。其它的挤出条件为，汽缸设定温度：270℃；模设定温度：270℃；挤出量：20kg/h；螺杆旋转数：165rpm。
(试片制作方法)
将制造的树脂组合物颗粒用热风干燥机在120℃下进行4小时干燥，用合模力为1470kN的成型机(T-150D，FANUC社制造)，在汽缸温度为280℃、金属模具温度为70℃的条件下进行实施例1及2、比较例1成型，其它的在汽缸温度为270℃、金属模具温度为70℃下条件下实施成型。试片形状采用按照各自的规格的试片。
(评价树脂组合物的特性)
(i)高速面冲击实验(单位：J)：对按照上述的试片制造方法制成的长度150mm×宽度150mm×厚度2mm的平板成型品(成型后在温度23℃、相对湿度50％RH的环境下放置24小时)，使用高速面冲击试验机(ハイドロシヨツトHTM-1，岛津制作所(株)制造)，测定使样品贯通破裂所需要的能量(J)。实验条件如下所述：即，在温度23℃、相对湿度50％RH的环境下，进行基板温度为23℃及-30℃的两点的测定，其中，作为测定器具使用前端为半球状且半径为6.35mm(1/4英寸)的冲裁用冲头，半径为12.7mm(1/2英寸)的圆形的承载台，冲裁速度为7m/s。另外，-30℃的测定按如下方式进行，即，准备不锈钢容器，在其中填充聚乙烯珠。然后，将试片埋在该珠中。这是由于这样可降低由于热传导的偏差而产生的影响。将该不锈钢容器保管在-30℃的冷冻库中，使试片温度成为-30℃。试验时，从冷冻库中迅速取出试片，装到冲击实验机上，并实施试验。通过热像仪确认该试验是在试片的温度大致为-30℃的状态下进行的。
(ii)夏比冲击强度(单位：kJ/m2)：按照上述的试片制造方法制成试片，根据ISO179测定23℃及-30℃下的夏比冲击值(有切口)。
(iii)弹性模量(单位：Mpa)：按照上述的试片制造方法制成试片，根据ISO178测定23℃下的弹性模量。
(iv)旋流：测定阿基米德型的旋流长度(流路宽度：8mm、流路厚度2mm)(射出成型机使用住友重机械工业制造的[SG150U型])。另外对，实施例1及2、比较例1是在射出压力150MPa、汽缸温度300℃的条件下进行测定。对实施例3、4、5以及比较例2、3是在射出压力100MPa、汽缸温度260℃的条件下进行测定。对实施例6、7、8、9以及比较例4、5是在射出压力100MPa、汽缸温度260℃的条件下进行测定。
(v)负载弯曲温度(单位：℃)：按照上述的试片制造方法制成试片，根据ISO75测定在0.45MPa的负载下的负载弯曲温度。
表2
表3
表3(续)
表4
表4(续)
如实施例1及2所示，含有B成分的聚碳酸酯树脂组合物的低温夏比冲击能力上升，因而显示出了含有不同的三种成分的直链状的三嵌段聚合物作为冲击改性剂的功能。在实施例3～5中，进一步地，通过含有ABS树脂而使流动性得到改善，从而可容易地进行射出成型(用旋流评价)。另外，与其它的冲击改性剂(C成分)的并用也显示出具有效果。
在汽车外装构件中，刚性(弹性模量)及外观的提高是必要的。为了提高刚性及外观而如比较例4及5所示地含有无机填充材料(D成分)的情形下，低温下的冲击强度，特别是高侧面冲击值低。但是，如实施例6～9所示，通过含有SBM(B成分)，可显著地改善低温下的高速面冲击能力。
如上所述，本发明的树脂组合物在低温下显示优异的耐冲击性。由于在低温下也具有高冲击强度，因而可有效地应用于汽车领域、OA机器领域、电子·电气机器领域、建材领域、农业资材领域、渔业资材领域等广泛的产业领域中，其在产业上达成的效果很突出。
工业实用性
本发明的树脂组合物在低温下显示无可比拟的优异的耐冲击性。由于在低温下也具有高耐冲击强度，因而可有效地应用于汽车领域、OA机器领域、电子·电气机器领域、建材领域、农业资材领域、渔业资材领域等广泛的产 业领域中，其在产业上达成的效果很突出。
Claims (12)
1.一种树脂组合物，其特征在于，
所述树脂组合物含有(i)1～10重量％的作为B成分的S/M/B类嵌段共聚物及(ii)90～99重量％的作为A成分的热塑性树脂，
该S/M/B类嵌段共聚物由以聚苯乙烯作为主要成分的S嵌段、以聚(1，4-丁二烯)为主要成分的B嵌段以及以聚甲基丙烯酸甲酯为主要成分的M嵌段构成，
该热塑性树脂含有60～85重量％的作为A-1成分的芳香族聚碳酸酯树脂，还含有15～40重量％的选自由作为A-2成分的橡胶成分含量低于40重量％的含有苯乙烯成分的非嵌段共聚物树脂及作为A-3成分的聚酯树脂所组成的组中的至少一种，
且该S/M/B类嵌段共聚物含有从S-B-M、M-S-B-S-M以及M-B-S-B-M所组成的组中选出的至少一种结合单元。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述作为B成分的S/M/B类嵌段共聚物由10～80重量％的作为B-1成分的S嵌段、5～60重量％的作为B-2成分的B嵌段以及15～80重量％的作为B-3成分的M嵌段构成。
3.根据权利要求2所述的树脂组合物，其中，作为B-1成分的S嵌段含有至少80重量％的聚苯乙烯。
4.根据权利要求2所述的树脂组合物，其中，作为B-2成分的B嵌段含有至少60重量％的聚(1，4-丁二烯)。
5.根据权利要求2所述的树脂组合物，其中，作为B-2成分的B嵌段与作为A成分的热塑性树脂及作为B-1成分的S嵌段不相溶，其玻璃转变温度TgB为0℃以下。
6.根据权利要求2所述的树脂组合物，其中，作为B-3成分的M嵌段含有至少60重量％的聚甲基丙烯酸甲酯。
7.根据权利要求2所述的树脂组合物，其中，作为B-3成分的M嵌段与作为A成分的热塑性树脂、作为B-1成分的S嵌段及作为B-2成分的B嵌段不相溶，并且其玻璃转变温度TgS比B嵌段的玻璃转变温度TgB高。
8.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，相对于每100重量份的A成分及B成分的总和，含有1～45重量份的作为C成分的玻璃转变温度为0℃以下且橡胶成分的含量为40重量％以上的非嵌段共聚物橡胶质聚合物。
9.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，相对于每100重量份的A成分及B成分的总和，含有1～70重量份的作为D成分的无机填充材料。
10.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，作为B成分的S/B/M类嵌段共聚物的数均分子量为3×104～5×105。
11.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，作为B成分的S/M/B类嵌段共聚物仅含有从结合单元S-B-M、M-S-B-S-M以及M-B-S-B-M所组成的组中选出的一种结合单元。
12.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，作为B成分的S/M/B类嵌段共聚物仅由结合单元S-B-M构成。
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