CN101188257A - 一种用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料及其制法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料和制法,该碳浆料包括液体混合物和固体碳粉末,其中液体混合物占15-95wt%、固体碳粉末占5-85wt%;其中所述的液体混合物由0.5%-40wt%的粘度调节剂和20-99.5wt%的溶剂混合而成。该碳浆料中由于添加了粘度调节剂和粒径在1毫米以下,比表面积为10-2000m2/g的固体粉末,可以控制浆料的粘度,使碳浆料分散均匀,能够保持浆料的长期稳定。还可添加造孔物质,使得该碳浆料便于制备多孔的电池用固体薄膜,该薄膜为表面平整和表面积大、孔洞分布均匀、与衬底结合牢固的固体碳薄膜。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于硬碳类材料和半导体材料的电极,特别是涉及一种用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料及其制法。
背景技术
从1991年,瑞士联邦工学院的Michael教授及其合作者发明了一种新型的太阳能电池——纳晶染料敏化太阳能电池(自然,353卷,737页,1991年(Nature,Vol.353,737,1991))以来,这种电池就因其制备工艺简单、费用低、效率高而受到世界各国科学家的关注。这种电池由三部分组成:吸附了一层染料的二氧化钛光电阳极、对电极和这两个电极之间的电解质。
目前这种电池中使用的对电极主要分为两大类:一是基于贵金属铂制成的电极;二是基于廉价的碳材料或者用碳材料添加有机粘合剂或者纳米二氧化钛烧结制成的电极。第一类贵金属铂制成的电极,显而易见铂是贵金属,这大大增加了电极的成本,虽然现在很多研究组在降低铂的用量,但是铂毕竟是贵金属,不利于大规模的推广及应用,所以急需寻找廉价的替代品。第二类电极或者由于制作过程复杂、成本较大,或者由于掺入了不导电的粘合剂,大大增大了电极的电阻。
发明内容
本发明的目的在于:克服已有的贵金属铂制成的电极成本高,不利于大规模的推广及应用的缺陷;以及克服已有的第二类电极的电阻高和制作过程复杂的缺陷;从而提供一种廉价的碳材料做成的可用于染料敏化太阳能电池对电极的浆料。
本发明提供的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,包括以下成份和配比:
A.液体混合物 15-95wt%
B.固体碳粉末 5-85%wt%;
所述的固体碳粉末的粒径在1毫米以下,比表面积为10-2000m2/g;
所述的液体混合物由
(a)粘度调节剂 0.5-40wt%;
(b)溶剂 20-99.5wt%混合而成。
在上述的技术方案中,还包括在液体混合物中添加表面活性剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的表面活性剂为TritonX 100、TritonX 405、TritonX 114、TritonCF10、TritonDF 20、Triton 15-S-7、Triton 15-S-9等中的一种或它们任意组成的混合物。表面活性剂用于改善浆料的流动性,同时也用于增加多孔固体薄膜中的孔率和调节孔的分布。
在上述的技术方案中,还包括在液体混合物中添加粘合剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的粘合剂包括:粉末二氧化锡、二氧化锡胶体或他们任意组成的混合物。
在上述的技术方案中,还包括在液体混合物中添加造孔物质,其中添加量为0.5-20wt%;所述的造孔物质为:纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物。
在上述的技术方案中,所述的固体碳粉末由不同比表面积硬碳类材料中的一种或它们任意组成的混合物;或所述的固体碳粉末由硬碳类材料与碳黑组成的混合物,其中硬碳类材料为70-100wt%,碳黑为0.5-30wt%。
在上述的技术方案中,所述的溶剂为水、醇类、萜类化合物中的一种或它们任意组成的混合物;其中
所述的醇类为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、仲丁醇、叔丁醇、正戊醇、异戊醇、正己醇、正庚醇、乙二醇、丙二醇、丙三醇、苯甲醇、烯丙醇等中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的萜类化合物为异冰片、冰片、茨酮、茨醇、茨烷、薄荷酮、薄荷醇、松油醇等中的一种或它们任意组成的混合物。
在上述的技术方案中,所述的粘度调节剂为淀粉及其盐或衍生物、纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物;在制备方法后详细地说明。
本发明的制备用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,包括以下步骤:
1)首先配制液体混合物,按照粘度调节剂为0.5-40wt%、溶剂为20-99.5wt%的配方称料;
2)将称好的粘度调节剂溶解在溶剂中,然后进行机械搅拌混合均匀,机械搅拌时间5分钟-4小时,温度保持在20-80℃,形成透明的液体混合物;
3)然后把步骤2)配制的液体混合物与固体碳粉末混合均匀,按照固体碳粉为5-85wt%,液体混合物为15-95wt%称料混合,制得用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料;所述固体碳粉末的粒径在1毫米以下,比表面积为10-2000m2/g。
在上述的技术方案中,还包括在配制液体混合物中同时添加造孔物质,其中添加量为0.5-20wt%;所述的造孔物质为:纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物。
在上述的技术方案中,还包括在液体混合物中添加表面活性剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的表面活性剂为TritonX 100、TritonX 405、TritonX 114、TritonCF10、TritonDF 20、Triton 15-S-7、Triton 15-S-9等中的一种或它们任意组成的混合物。表面活性剂用于改善浆料的流动性,同时也用于增加多孔固体薄膜中的孔率和调节孔的分布。
在上述的技术方案中,还包括在液体混合物中添加粘合剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的粘合剂包括:粉末二氧化锡、二氧化锡胶体或他们任意组成的混合物。
在上述的技术方案中,所述的粘度调节剂为淀粉及其盐或衍生物、纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物;
其中,所述的纤维素及其盐或衍生物为甲基纤维素、乙基纤维素、纤维素醋酸酯和羧甲基纤维素钠等及其它们的盐或衍生物中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的聚醚类为聚乙二醇、聚丙二醇、聚丙三醇、乙二醇和丙二醇的共聚物等中的一种或它们任意组成的混合物,其可以选取不同的平均分子量,聚醚类同时作为制备多孔的固体薄膜时的造孔物质。
在上述的技术方案中,所述的溶剂为水、醇类、萜类化合物中的一种或它们任意组成的混合物;其中
所述的醇类为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、仲丁醇、叔丁醇、正戊醇、异戊醇、正己醇、正庚醇、乙二醇、丙二醇、丙三醇、苯甲醇、烯丙醇等中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的萜类化合物为异冰片、冰片、茨酮、茨醇、茨烷、薄荷酮、薄荷醇、松油醇等中的一种或它们任意组成的混合物。
本发明的优点在于:
本发明提供了一种用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,该碳浆料中由于添加了粘度调节剂和比表面积为10-2000m2/g的固体粉末,可以控制浆料的粘度,碳浆料分散均匀,能够保持浆料的长期稳定,便于储存。还由于添加了造孔物质,使得该碳浆料可以用于制备多孔的固体薄膜,将此浆料用一些常见的成膜方法,如丝网印刷法、刮涂法等方法涂覆在各种衬底上,经过高温处理,即可得到表面积大、表面平整、孔洞分布均匀、与衬底结合牢固的固体碳薄膜。根据涂覆方法和涂覆次数的不同可以得到不同厚度的固体薄膜。
本发明的碳浆料中由于还添加了半导体粘合剂,从而可以提高碳膜与衬底的结合,以及提高碳膜的导电能力。
本发明的碳浆料中由于还添加了表面活性剂,从而可以调节浆料在成膜过程中的流动性,从而得到表面平整的固体碳薄膜。
本发明提供的碳浆料用于染料敏化太阳能电池的对电极,在同等条件下测试,本发明中所制得的碳薄膜与铂电极相比,其开路电压、短路电流和光电转化效率都得到较好的结果,但材料成本大大降低。
本发明提供了一种制备工艺简单、成本低和适于大规模生产的方法。
附图说明
图1是用本发明的碳浆料制得的碳薄膜的扫描电子显微镜的照片。
图2是用本发明的碳浆料制得的碳薄膜和磁控溅射的Pt电极的循环伏安曲线对比图;A曲线对应于本发明的浆料制备的碳膜电极;B曲线对应于Pt电极。
图3是用本发明的碳浆料制得的碳薄膜和磁控溅射的Pt电极所组装的染料敏化太阳能电池的电流-电压对比图;A曲线对应于本发明的浆料制备的碳膜电极;B曲线对应于Pt电极。
具体实施方式
在以下实施例中结合附图和制备方法对用于染料敏化太阳能电池的对电极碳浆料进行说明:
实施例1,
1.首先按照专利公开号为CN1191195C中,所记载的实施例4介绍的合成方法制备硬碳粉末,将制得的硬碳粉末再用球磨机或其它粉碎、研磨设备将其磨细,得到粒径约为6μm,比表面积为400m2/g硬碳粉末,称取6.000g硬碳粉末待用;
2.配置液体混合物,按照下述组分和配方称料:
(a)乙基纤维素(粘度调节剂) 0.2000g
(b)异丙醇(溶剂) 15ml;
3.将称取的乙基纤维素溶于异丙醇,并进行机械搅拌混合均匀,机械搅拌时间5分钟,温度保持在20-30℃,形成透明的液体混合物;
4.将以上制备的液体混合物与6.0000g硬碳粉末混合,再用球磨机混合4小时,制成碳浆料。
实施例2:
称取0.2000g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到15ml异丙醇(溶剂)中,温度保持在20-30℃,搅拌30分钟,使其溶解。然后加入0.5000g Triton100并混合均匀,从而制得液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例3:
称取0.2500g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到15ml异丙醇(溶剂)中,温度保持在20-30℃,搅拌1小时,使其溶解,然后加入0.5000g的表面活性剂Triton100、5.000g的造孔物质聚乙二醇600和0.1000的粘合剂二氧化锡混合均匀,作为液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例4:
称取0.3000g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到15ml异丙醇(溶剂)中,温度保持在20-30℃,搅拌1小时,使其溶解,然后加入0.5000g的表面活性剂Triton100、5.000g的造孔物质聚乙二醇600和0.2000g的粘合剂二氧化锡胶体并混合均匀,作为液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例5:
1.首先按照专利公开号为CN1191195C中,所记载的实施例4和实施例5介绍的合成方法分别制备硬碳粉末,其粒径分别为6μm和0.05μm,比表面积分别为400m2/g和530m2/g,将两者按7∶3的比例混合,再用球磨机或其它粉碎、研磨设备将混合硬碳粉磨细,待用;
2.称取0.2000g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到8ml松油醇和9ml异丙醇的混合溶剂中,温度保持在35-45℃,搅拌1小时,使其溶解,然后加入4.5000g的造孔物质聚乙二醇600和0.5000g的表面活性剂Triton100并混合均匀,作为液体混合物待用。
3.将以上液体混合物与6.000g上述制备的混合硬碳粉末混合,再用球磨机混合4小时,制成碳浆料。
实施例6:
称取0.1500g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到8ml松油醇和12ml异丙醇的混合溶剂中,温度保持在35-45℃,搅拌30分钟,使其溶解,然后加入5.500g的造孔物质聚乙二醇600和0.6000g的表面活性剂Triton100并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例7:
称取1.000g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到7ml松油醇(溶剂)中,温度保持在55-65℃,搅拌30分钟,使其溶解,再加入9.200g的造孔物质聚乙二醇800和1.200g的表面活性剂Triton100并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例8:
称取1.250g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到7ml松油醇(溶剂)中,温度保持在70-80℃,搅拌4小时,使其溶解,再加入8.000g的造孔物质聚乙二醇1500、1.200g的表面活性剂Triton100和0.2000g(的粘合剂)二氧化锡胶体并混合均匀,形成液体混合物。将以上液体混合物与6.000g碳固体粉末混合,再用球磨机混合8小时,制成碳浆料。其中的碳固体粉末是按专利公开号为CN1191195C中,所记载实施例4所述条件制备的硬碳粉末和碳黑(粒径1μm,比表面积为80m2/g)混合制备的,碳固体粉末中,硬碳粉末的质量百分数为75%,碳黑的质量百分数为25%。
实施例9:
称取2.000g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到5ml松油醇和15ml异丙醇的混合溶剂中,温度保持在30-40℃,搅拌4小时,使其溶解,然后加入5.900g的造孔物质聚乙二醇2000和1.500g的表面活性剂Triton100并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例10:
称取1.250g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到4ml松油醇和12ml异丙醇的混合溶剂中,温度保持在30-40℃,搅拌2小时,使其溶解,然后加入7.200g的造孔物质聚乙二醇600和1.200g的表面活性剂Triton100并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例5,制得碳浆料。
实施例11:
称取1.250g乙基纤维素(粘度调节剂),加入到4ml松油醇和15ml异丙醇的混合溶剂中,在温度保持在30-40℃,搅拌2小时,使其溶解,然后加入7.200g的造孔物质聚乙二醇600和1.200g的表面活性剂Triton100并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例8,制得碳浆料。
实施例12:
称取1.500g聚乙二醇20000(粘度调节剂),加入到10ml水(溶剂)中,温度保持在70-80℃,搅拌2小时,使其溶解,然后加入造孔物质羧甲基纤维素钠2.100g并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例1,制得碳浆料。
实施例13:
称取3.900g聚乙二醇20000(粘度调节剂),加入到12ml水(溶剂)中,温度保持在70-80℃,搅拌4小时,使其溶解,再加入造孔物质羧甲基纤维素钠4.300g和1.200g的表面活性剂Triton100并混合均匀,形成液体混合物。其他条件和步骤同实施例8,制得碳浆料。
实施例14
参考图1,将实施例8所得到的碳浆料用丝网印刷的方法,印刷到导电玻璃基底上,然后在450℃烧结30分钟,制备碳薄膜。图1是所制备的碳薄膜的扫描电子显微镜的照片。从图中可以看出,用这种浆料制备的薄膜,表面平整,薄膜孔洞多,且分布均匀,薄膜的表面积大。另外,碳薄膜与衬底(一般为玻璃)结合牢固。
实施例15
图2是用实施例14的碳薄膜和磁控溅射的Pt电极的循环伏安曲线对比图。其中电解质溶液为含有0.1M LiClO4的LiI/I2乙腈溶液,铂丝作为对电极,参比电极为Ag+/Ag。A曲线对应于实施例14制备的碳薄膜电极;B曲线对应于Pt电极。在两个曲线中都可以观察到两对氧化-还原峰,左边的一对峰对应于氧化还原反应(1),右边的一对峰对应于氧化还原反应(2)
I3 -+2e -=3I- (1)
3I2+2e-=2I3 -. (2)
从图中可以看到本发明的碳薄膜比Pt电极对于I3 -和I2的氧化还原反应具有更高活性。
实施例16
将实施例14的碳薄膜组装成染料敏化太阳能电池,组装方法如美国化学会志(Journal of the American Chemical Society),vol.115,p.6382,1993的实验部分所描述。在导电玻璃上通过刮涂或丝网印刷的方法沉积TiO2薄膜,在450℃退火30分钟。用此方法沉积TiO2薄膜2~5次,使薄膜厚度约为10~20微米。再在450℃退火30分钟,在降温至约80℃时,将TiO2薄膜泡入染料RuL2(NCS)2·2H2O(其中,L为2,2’-联吡啶-4,4’-二羧酸)的乙醇溶液中(浓度0.3mM)。浸泡十二小时后,将玻片取出,在氮气下干燥,这个玻片作为染料敏化太阳能电池的光阳极。阴极为实施例14的碳薄膜。阳极与阴极之间为电解质。电解质为0.1M LiI,0.05M I2,0.5M四叔丁基吡啶和0.6M甲基己基咪唑碘的甲氧基丙腈溶液。组装好的电池在模拟太阳光下测量其电流与电压的电流-电压曲线。取电流与电压乘积的最大值作为电池的最大输出功率。电池的最大输出功率与输入的光强的比值称为电池的效率,即光能转化为电能的效率,图3是用碳膜和Pt电极在相同条件下分别组装的染料敏化太阳能电池的电流-电压对比图。A曲线是使用实施例14所制备的碳薄膜应用作染料敏化太阳能电池的对电极,电池的电流-电压曲线;B曲线对应于Pt电极电池的电流-电压曲线。可以看出B曲线所对应的短路电流和开路电压比A曲线中的高(以绝对值为准)。这是由于Pt电极本身可作为反射层,且其导电率要比碳薄膜的高,从而使电池效率提高。通过计算可以知道,A曲线所对应电池的光电转换效率为6%,B曲线所对应电池的光电转换效率为6.5%。这说明同等条件下用本发明中的浆料所制的碳薄膜的性能与传统染料敏化太阳能电池所用的铂电极的相当,但成本可大大降低。
Claims (13)
1.一种用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,包括以下成份和配比:
A.液体混合物 15-95wt%
B.固体碳粉末 5-85wt%;
所述的固体碳粉末的粒径在1毫米以下,比表面积为10-2000m2/g;
所述的液体混合物由
(a)粘度调节剂 0.5-40wt%;
(b)溶剂 20-99.5wt%混合而成。
2.按权利要求1所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,其特征在于,还包括在液体混合物中添加表面活性剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的表面活性剂为TritonX 100、TritonX 405、TritonX 114、TritonCF 10、TritonDF 20、Triton15-S-7、Triton 15-S-9等中的一种或它们任意组成的混合物。
3.按权利要求1所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,其特征在于,还包括在液体混合物中添加粘合剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的粘合剂包括:粉末二氧化锡、二氧化锡胶体或他们任意组成的混合物。
4.按权利要求1所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,其特征在于,还包括在液体混合物中添加造孔物质,其中添加量为0.5-20wt%;所述的造孔物质为:纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物。
5.按权利要求1、2、3或4所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,其特征在于,所述的固体碳粉末由不同比表面积硬碳类材料中的一种或它们任意组成的混合物;或所述的固体碳粉末由硬碳类材料与碳黑组成的混合物,其中硬碳类材料为70-100wt%,碳黑为0.5-30wt%。
6.按权利要求1所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,其特征在于,所述的粘度调节剂为淀粉及其盐或衍生物、纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物;
其中,所述的纤维素及其盐或衍生物为甲基纤维素、乙基纤维素、纤维素醋酸酯和羧甲基纤维素钠等及其它们的盐或衍生物中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的聚醚类为聚乙二醇、聚丙二醇、聚丙三醇、乙二醇和丙二醇的共聚物中的一种或它们任意组成的混合物,其可以选取不同的平均分子量,聚醚类同时作为制备多孔的固体薄膜时的造孔物质。
7.按权利要求1所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料,其特征在于,所述的溶剂为水、醇类、萜类化合物中的一种或它们任意组成的混合物;其中
所述的醇类为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、仲丁醇、叔丁醇、正戊醇、异戊醇、正己醇、正庚醇、乙二醇、丙二醇、丙三醇、苯甲醇、烯丙醇中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的萜类化合物为异冰片、冰片、茨酮、茨醇、茨烷、薄荷酮、薄荷醇、松油醇中的一种或它们任意组成的混合物。
8.一种制备权利要求1所述的用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,包括以下步骤:
1)首先配制液体混合物,按照粘度调节剂为0.5%-40wt%、溶剂为20-99.5wt%的配方称料;
2)将称好的粘度调节剂溶解在溶剂中,然后进行机械搅拌混合均匀,机械搅拌时间5分钟-4小时,温度保持在20-80℃,形成透明的液体混合物;
3)然后把步骤2)配置的液体混合物与固体碳粉末混合均匀,按照固体碳粉为5-85wt%,液体混合物为15-95wt%称料混合,制得用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料;所述固体碳粉末的粒径在1毫米以下,比表面积为10-2000m2/g。
9.按权利要求8所述的制备用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,其特征在于,还包括在配制液体混合物同时添加造孔物质,其中添加量为0-20wt%;所述造孔物质为:纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物。
10.按权利要求8所述的制备用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,其特征在于,还包括在液体混合物中添加表面活性剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的表面活性剂为TritonX 100、TritonX 405、TritonX 114、TritonCF 10、TritonDF20、Triton 15-S-7、Triton 15-S-9中的一种或它们任意组成的混合物。
11.按权利要求8所述的制备用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,其特征在于,还包括在液体混合物中添加粘合剂,其添加量为0.5-20wt%;所述的粘合剂包括:粉末二氧化锡、二氧化锡胶体或他们任意组成的混合物。
12.按权利要求8所述的制备用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,其特征在于,所述的粘度调节剂为淀粉及其盐或衍生物、纤维素及其盐或衍生物、聚醚类中的一种或它们任意组成的混合物;
其中,所述的纤维素及其盐或衍生物为甲基纤维素、乙基纤维素、纤维素醋酸酯和羧甲基纤维素钠等及其它们的盐或衍生物中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的聚醚类为聚乙二醇、聚丙二醇、聚丙三醇、乙二醇和丙二醇的共聚物等中的一种或它们任意组成的混合物,其可以选取不同的平均分子量,聚醚类同时作为制备多孔的固体薄膜时的造孔物质。
13.按权利要求8所述的制备用于染料敏化太阳能电池对电极的碳浆料的方法,其特征在于,所述的溶剂为水、醇类、萜类化合物中的一种或它们任意组成的混合物;其中所述的醇类为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、仲丁醇、叔丁醇、正戊醇、异戊醇、正己醇、正庚醇、乙二醇、丙二醇、丙三醇、苯甲醇、烯丙醇中的一种或它们任意组成的混合物;
所述的萜类化合物为异冰片、冰片、茨酮、茨醇、茨烷、薄荷酮、薄荷醇、松油醇中的一种或它们任意组成的混合物。
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