CN101138896B - 碳纳米管/聚合物复合材料 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种碳纳米管/聚合物复合材料,其包括至少一层聚合物材料层和至少一层碳纳米管/聚合物复合材料层。碳纳米管/聚合物复合材料层包括一个顶面和一个与顶面相对的底面,并且至少一个面与相邻聚合物材料层相接触。碳纳米管/聚合物复合材料层包括一聚合物材料及分布于该聚合物材料中的多个相互接触的碳纳米管。
Description
技术领域
本发明涉及一种碳纳米管复合材料,尤其涉及一种碳纳米管/聚合物复合材料。
背景技术
碳纳米管是近几年倍受关注的新型材料,其具有许多的优异性能,可应用于许多领域。碳纳米管是由石墨片卷成的无缝中空管体,由于在碳纳米管内电子的量子限域作用,电子只能在石墨片中沿着碳纳米管的轴向运动,因此碳纳米管表现出独特的电学性能和热学性能。研究测试结果表明,碳纳米管的平均电导率可达到1000~2000S/m(西门子/米),在室温下的导热系数可达6600W/mk(瓦/分钟·开尔文)。此外,碳纳米管还具有优良的力学性能,如,较高的强度和模量。
碳纳米管与聚合物的复合材料,可以实现两种材料的优势互补,从而最大限度地利用两种材料的优良性能。在碳纳米管/聚合物复合材料中,碳纳米管可作为导电导热体和增强体,从而使复合材料具有抗静电性,导热性,微波吸收性和电磁屏蔽性,具有广泛的应用前景。
现有的碳纳米管/聚合物复合材料的电阻大,导热系数低。其原因在于各相邻碳纳米管间距大,碳纳米管间没有充分地接触,没有形成导电导热网络,因而不能充分发挥碳纳米管优良的导电及导热性能。
因此,提供一种碳纳米管间相互接触良好,具有良好导电导热性能的碳纳米管/聚合物复合材料是十分必要的。
发明内容
以下通过实施例说明一种碳纳米管间相互接触良好,具有良好导电导热性能的碳纳米管/聚合物复合材料。
为实现以上内容,提供一种碳纳米管/聚合物复合材料,其包括至少一层聚合物材料层和至少一层碳纳米管/聚合物复合材料层。该碳纳米管/聚合物复合材料层包括一聚合物材料及分布于该聚合物材料中的多个相互接触的碳纳米管。该碳纳米管/聚合物复合材料层包括一个顶面和一个与顶面相对的底面,并且至少一个面与相邻聚合物材料层接触,相邻或相近的碳纳米管部分接触,形成导电导热通道。
与现有技术相比较,本实施例的导电导热性良好的碳纳米管/聚合物复合材料具有以下优点:其一,碳纳米管/聚合物复合材料层与聚合物材料层复合形成的碳纳米管/聚合物复合材料具有良好的力学性能;其二,碳纳米管/聚合物复合材料可根据实际应用需要控制相应的层数及各层厚度,从而扩大了该碳纳米管/聚合物复合材料的应用范围;其三,碳纳米管在碳纳米管/聚合物复合材料层中相互接触形成纵横交错的导电导热通道,使得该碳纳米管/聚合物材料具有平行于该碳纳米管/聚合物材料表面方向的横向导电导热性能。
附图说明
图1是本发明第一实施例的碳纳米管/聚合物复合材料的剖面结构示意图。
图2是本发明第一实施例的碳纳米管/聚甲基丙烯酸甲酯(PolymethylMethacrylate,PMMA)复合材料膜的侧面扫描电子显微镜(Scanning ElectronMicroscope,SEM)照片
图3是本发明第一实施例的碳纳米管/聚合物复合材料在77K低温环境下的电流-电压曲线。
图4是本发明第一实施例的碳纳米管/聚合物复合材料在297K室温环境下的电流-电压曲线。
图5是本发明第一实施例的碳纳米管/聚合物复合材料在420K高温环境下的电流-电压曲线。
图6是本发明第二实施例的多层结构的碳纳米管/聚合物复合材料的剖面结构示意图。
具体实施方式
以下将结合附图详细说明实施例。
请参阅图1,本发明第一实施例提供一种碳纳米管/聚合物复合材料10。该碳纳米管/聚合物复合材料10为一薄膜结构,其包括一聚合物材料层14和一碳纳米管/聚合物复合材料层12。该碳纳米管/聚合物复合材料层12包括聚合物材料110及分布于该聚合物材料中的多个碳纳米管120。该碳纳米管/聚合物复合材料层12包括一顶面18以及与顶面18相对的底面16。聚合物材料层14复合于碳纳米管/聚合物复合材料层12的顶面18。
在本实施例中,聚合物材料层14与碳纳米管/聚合物复合材料层12中的聚合物材料包括聚甲基丙烯酸丁酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚丙烯腈等聚合物材料中的至少一种。
多个碳纳米管120在碳纳米管/聚合物复合材料层12中均匀分布,且呈无序排列,相邻或者相近的多个碳纳米管120之间部分接触,在碳纳米管/聚合物复合材料层12中沿平行于底面16的横向方向形成交错纵横的导电导热通道。因此该碳纳米管/聚合物复合材料10在碳纳米管/聚合物复合材料层12一侧沿平行于碳纳米管/聚合物复合材料层12的底面16的横向方向具有良好导电导热性。进一步地,本实施例中多个碳纳米管120在该碳纳米管/聚合物复合材料层12的底面16露头,可有利于应用时连接电子元件或其他电路。
聚合物材料层14与碳纳米管/聚合物复合材料层12的厚度可根据实际需要选择。在本实施中,碳纳米管/聚合物复合材料10的整体厚度可为0.02~2毫米,碳纳米管/聚合物复合材料层12的厚度为1~100微米。碳纳米管120可为单壁碳纳米管或者多壁碳纳米管,该碳纳米管120的长度范围为1~1000微米。
第一实施例的碳纳米管/聚合物复合材料10的制备包括以下步骤:
步骤1,提供一碳纳米管基膜及一预聚合高分子溶液。
该碳纳米管基膜可以通过将碳纳米管与二甲基甲酰胺溶液混合后挥发去除
二甲基甲酰胺的方法制备,也可以通过化学气相沉积(Chemical VaporDeposition,CVD)方法制得。
所述将碳纳米管与二甲基甲酰胺溶液混合后挥发去除二甲基甲酰胺形成碳纳米管基膜的方法包括以下步骤:首先,将碳纳米管120和二甲基甲酰胺溶液混合,并通过超声波震荡法使得碳纳米管120进一步分散在二甲基甲酰胺溶液中,形成一混合液;其次,挥发去除上述混合液中的二甲基甲酰胺,从而得到一碳纳米管基膜。
本实施方式采用的预聚合高分子溶液为预聚合聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)溶液。该预聚合聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)溶液制备步骤包括:
首先,将甲基丙烯酸甲酯(MMA)做为聚合物主体、偶氮二异丁腈(AIBN)做为引发剂以及临苯二甲酸二丁酯(DBP)做为助剂混合形成一混合液,该混合液中,甲基丙烯酸甲酯的质量百分含量为93~99.98%,偶氮二异丁腈的质量百分含量为0.02~2%,临苯二甲酸二丁酯的质量百分含量为0~5%。
本实施方式中,聚合物主体不限于甲基丙烯酸甲酯,可以为丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、苯乙烯、丁二烯、丙烯腈中的至少一种,引发剂不限于偶氮二异丁腈,可以为过氧化苯甲酰或偶氮二异丁腈中的至少一种,助剂不限于临苯二甲酸二丁酯,可以为邻苯二甲酸二丁酯、十六烷基三甲基溴化胺、聚乙烯酸盐、聚甲基丙烯酸盐、C12-C18高级脂肪酸、硅烷偶联剂、钛酸酯偶联剂、铝酸酯偶联剂中的至少一种。
其次,将上述混合液放置于大约80~95摄氏度的温度环境中并加以搅拌,使其进行预聚合反应,待溶液预聚合至具有一定粘性时,停止加热。
本实施方式中采用80~95摄氏度的水浴加热,搅拌时间约为5~30分钟,待溶液预聚合至呈甘油状时停止加热。
再次,将上述预聚合溶液进行冷却,直至预聚合反应停止。
本实施方式中将甘油状预聚合溶液放置于空气中进行自然冷却。
步骤2,将碳纳米管基膜放置于一容器中,并将上述预聚合溶液倒入该装有碳纳米管基膜的容器内。
优选地,在上述装有碳纳米管基膜的容器内倒入了预聚合溶液后,进一步将该容器放置一定时间,使该预聚合溶液充分填充碳纳米管基膜的间隙,从而在容器中形成一碳纳米管基膜和预聚合溶液的混合层。优选地,将上述容器放置0.5~2小时。
步骤3,使得预聚合溶液发生聚合反应并与碳纳米管基膜进行复合,从而形成碳纳米管/聚合物复合材料10。本实施方式中所述复合是在所述容器中的碳纳米管基膜和预聚合溶液相互接触的界面间进行。预聚合溶液发生聚合反应后生成的聚合物材料110与碳纳米管基膜中的碳纳米管120充分紧密连接,从而形成碳纳米管/聚合物复合材料10。
上述甘油状预聚合溶液发生聚合反应并与碳纳米管基膜进行复合的过程具体如下:首先将上述装有碳纳米管基膜和预聚合高分子溶液的容器放置于50~60摄氏度的温度环境中,使上述容器中的预聚合溶液进行聚合反应并与碳纳米管基膜进行复合1~4小时后;将上述容器继续加热到90~100摄氏度的温度环境下,使上述预聚合溶液继续进行聚合反应并与碳纳米管基膜进行复合约2小时后,可得到碳纳米管/聚合物复合材料10。
碳纳米管/聚合物复合材料10在实际应用中,根据不同的用途,其所需厚度也不尽相同。本实施方式中,通过调整预聚合溶液的加入量及碳纳米管基膜厚度,可以得到各层厚度不同的碳纳米管/聚合物复合材料10。如碳纳米管/聚合物复合材料10的整体厚度可为0.02~2毫米,碳纳米管/聚合物复合材料层12的厚度可为1~100微米。
请参阅图2,为本发明第一实施例碳纳米管/聚合物复合材料10的侧面扫描电子显微镜(SEM)照片。SEM照片中碳纳米管/聚合物复合材料层12的厚度大约为10微米。
请一并参阅图3、图4及图5,分别为本发明第一实施例提供的碳纳米管/聚合物复合材料10在低温77K、室温297K、高温420K下沿平行于碳纳米管/聚合物复合材料层12的底面16的横向方向的电流-电压曲线。由图3、图4及图5可知,碳纳米管/聚合物复合材料10的电流-电压在此三种温度情况下都有很好的线性关系,且曲线的斜率,即其电阻值均很小。因此,此碳纳米管/聚合物复合材料10有很好的热稳定性,且导电性能良好。
请参阅图6,本发明第二实施例提供一多层碳纳米管/聚合物复合材料20。该多层碳纳米管/聚合物复合材料20包括多个聚合物材料层24和多个碳纳米管/聚合物复合材料层22。
该多层碳纳米管/聚合物复合材料20中每个碳纳米管/聚合物复合材料层22包括一聚合物材料210及分布于该聚合物材料210中的多个碳纳米管220。多个聚合物材料层24和多个碳纳米管/聚合物复合材料层22是相互复合在一起的,并且彼此交错排列。除最底层和最顶层的聚合物材料层24或碳纳米管/聚合物复合材料层22外,每个聚合物材料层24都夹在两个碳纳米管/聚合物复合材料层22之中间,而每个碳纳米管/聚合物复合材料层22又都夹在两个聚合物材料层24之中间。
多个碳纳米管220均匀分散于每层聚合物材料210中且呈无序排列,相邻或者相近的碳纳米管220之间部分接触,从而在碳纳米管/聚合物复合材料层22中形成交错纵横的导电导热通道。本发明第二实施例多层碳纳米管/聚合物复合材料20的各层结构与第一实施例基本相同,只是多层碳纳米管/聚合物复合材料20为多层结构。
本发明第二实施例多层碳纳米管/聚合物复合材料20的制备方法与第一实施例基本相同,可通过将在第一实施例形成的碳纳米管/聚合物复合材料10的聚合物材料层表面放置另一层碳纳米管基膜,并再倒入一定量预聚合溶液且放置一定时间,聚合该预聚合溶液并与该另一层碳纳米管基膜进行复合,形成第二层碳纳米管/聚合物复合材料;在形成的第二层碳纳米管/聚合物复合材料的聚合物层表面重复形成第二层碳纳米管/聚合物复合材料的步骤,即可得到第二实施例多层碳纳米管/聚合物复合材料20。
本领域技术人员应明白,本发明碳纳米管/聚合物复合材料可根据实际应用需要制作相应的层数。例如:双层可用做高性能电容器;多层可做为电磁屏蔽材料,并在超薄高速电路领域具有良好的前景。
本发明的实施例提供的碳纳米管/聚合物复合材料10及20具有良好的导电导热性能,电导率达到了120S/m,比现有的碳纳米管/聚合物复合材料的电导率约高了两个数量级;另外,碳纳米管之间紧密填充有高分子材料,使得碳纳米管之间连接稳定,也使碳纳米管/聚合物复合材料层与聚合物材料层连接牢固,比现有产品的力学性能更为优良。
本发明所提供的碳纳米管/聚合物复合材料10及20的横向导电导热性能良好,且碳纳米管/聚合物复合材料层与聚合物材料层连接稳定,可以在较薄的厚度上做出多层,工艺简单,性能优于现有产品。该多层碳纳米管/聚合物复合材料10及20可用作电容器或电磁屏蔽材料等。
另外,本领域技术人员还可以在本发明精神内做其它变化,当然,这些依据本发明精神所做的变化,都应包含在本发明所要求保护的范围内。
Claims (12)
1.一种碳纳米管/聚合物复合材料,其包括至少一层聚合物材料层和至少一层碳纳米管/聚合物复合材料层,该碳纳米管/聚合物复合材料层包括一聚合物材料及分布于该聚合物材料中的多个碳纳米管,其特征在于:所述聚合物材料层和所述碳纳米管/聚合物复合材料层中的聚合物为相同的聚合物,所述聚合物材料层和所述碳纳米管/聚合物复合材料层中的聚合物为一体成型,该碳纳米管/聚合物复合材料层包括一个顶面和一个与顶面相对的底面,并且至少一个面与相邻聚合物材料层接触,相邻或者相近的碳纳米管部分接触,形成导电导热通道。
2.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该聚合物材料层与该碳纳米管/聚合物复合材料层中的聚合物材料包括聚甲基丙烯酸丁酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚丙烯腈中的至少一种。
3.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该碳纳米管/聚合物复合材料层内的多个碳纳米管在聚合物材料中均匀分散且呈无序排列。
4.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该多个碳纳米管在该碳纳米管/聚合物复合材料层的至少一面露头。
5.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该碳纳米管/聚合物复合材料包括交错分布的多个聚合物材料层与多个碳纳米管/聚合物复合材料层。
6.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该碳纳米管/聚合物复合材料为薄膜结构,该碳纳米管/聚合物复合材料的厚度为0.02~2毫米。
7.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该碳纳米管/聚合物复合材料层的厚度为1~100微米。
8.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于该碳纳米管为单壁碳纳米管或多壁碳纳米管。
9.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征于该碳纳米管的长度为1~1000微米。
10.如权利要求1所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于所述碳纳米管在碳纳米管/聚合物复合材料中靠向一侧设置。
11.如权利要求10所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于所述碳纳米管/聚合物复合材料层的底面有多个碳纳米管露头。
12.如权利要求10所述的碳纳米管/聚合物复合材料,其特征在于所述碳纳米管/聚合物复合材料层包括一碳纳米管基膜和聚合物材料,聚合物材料填充于碳纳米管基膜的间隙。
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