CN101103439A - 通过粗糙化而改善光取出的发光二极管 - Google Patents
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Abstract
本发明披露一种半导体发光二极管(LED)装置的制造系统与方法，其通过在LED装置上形成一n型氮化镓(n-GaN)层制造而成；以及使n-GaN层的表面粗糙化以自LED装置内部取出光。
Description
技术领域
本发明涉及发光二极管，并且尤其涉及增强光取出的新LED结构。
背景技术
发光二极管(LED)是一转换电能为光波的重要固态装置的类别。LED通常提供夹于两对向掺杂层(doped layers)之间的半导体材料活性层。当施加偏压通过掺杂层，空穴及电子即被射入该活性层，于此处其再结合以产生光波。由活性区域所产生的光波沿全部方向放射并且经由所有暴露表面而自半导体晶片逸出(escape)。
由于半导体材料已加以改良，故半导体装置的效能亦已改善。新的LED由InAlGaN这一类的材料来制成，其允许在紫外光至黄褐光光谱中的有效发光。相较于现有光源，许多新LED在将电能转换成光波时更有效率且更加稳定可靠。因为LED的改善，故预期其于甚多应用中将取代现有光源，如交通信号灯、室外与室内显示器、汽车头灯与尾灯、及传统室内照明等等。
现有LED的效率受限于无法发射由其活性层所产生的所有光线。当供给LED能量时，自其活性层发射的光线(沿所有方向)将以许多不同角度到达发射表面。典型的半导体材料比周围空气(n＝1.0)或封装树酯(n≈1.5)有较高的折射率(n≈2.2-3.8)。根据斯涅耳定律(Snell′s law)，光线自具有高折射率的区域行进到在某一临界角度内的具有低折射率的区域，将穿越较低折射率的区域；以超过临界角度到达表面的光线将不会穿出表面，但是会经历内部全反射(TIR)。于LED案例中，TIR光线可持续于LED内反射，直到被吸收为止。由于该反射现象，多数由现有LED所产生的光线并未发射出去，降低了本身的效率。
一种降低TIR光线比例的方法为于LED表面上以随机蚀纹(random texturing)的形式建立光散射中心。该随机蚀纹通过在反应性离子蚀刻期间以在LED表面上的次微米直径聚苯乙烯球体作为遮罩而经图案化于表面。已蚀纹表面具有光波长阶次(order)的特征部，该特征部因随机干涉效应(random interference effects)而以斯涅耳定律无法预测的方式折射或反射光线。此方法已经证明可改善发光效率9至30％。
如同美国专利第6,821,804号中所讨论的，表面蚀纹的一项缺点为其会阻碍在已蚀纹电极层的导电性不良的LED中的有效电流散布，如p型GaN。在较小装置或者具有良好导电性的装置中，来自p型及n型层接点(面)的电流将散布遍及各层。在较大装置或者由具有不良导电性的材料所制成的装置中，电流无法从接点(面)散布遍及各层。因此，部份活性层将不会有电流流过且将不会发光。为了在整个二极管区域产生均匀电流注入，可将导电材料的散布层(spreading layer)沉积于表面上。然而，此散布层通常必须具有透光性，以使光可经传送通过该层。当LED表面上引进一随机表面结构时，实际上细薄且透光的电流散布层即无法轻易地沉积于其上。
增加来自LED的光取出的另一方法包含发光表面或者内部介面的周期性图案化，其将光线方向由内部捕获角(internally trapped angle)再改变至通过表面形状与周期所决定的定义模式，请参考Krames等人的美国专利第5,779,924号。此技术为随机蚀纹表面的特殊案例，其中干涉效应不再为随机，且该表面将光线耦合成特别模式或方向。此方案的一项缺点为此一结构可能不易制造，因为该表面的形状与图案必须均匀且极微小，为LED光的单一波长的阶次。将如上所述的光学透明电流散布层沉积于此图案上亦存在着困难。
增加光取出已通过使LED的发光表面形成为在其中心处具有一发光层的半球体而实现。虽然此结构可增加发光量，但其制造却不容易。Scifres及Burnham的美国专利第3,954,534号披露了一种LED阵列的形成方法，其中在每一LED上方均具有各自的半球体。该半球体形成于基板上，且二极管阵列生长于该半球体上。该二极管与透镜结构(lens structure)接着即自基板上蚀刻去除。此方法的一项缺点为：基板介面处形成该结构将受到限制，且自基板上剥离(lift off)该结构将导致制造成本增加。又，每一半球体正上方皆有一发光层，故需要精准的制造技术。
美国专利第5,431,766号披露了硅在无水份及氧气下的光电化学氧化与分解。于无水HF-乙腈(MeCN)溶液中的蚀刻速率与光电流直接正比于至少高达600mW/cm2的光强度，产生了大于4微米/min的空间选择蚀刻速率。由于电子自高能量反应中间体射入，故产生每一硅分子有4个电子转移反应，具有大于3.3的量子产率(quantumyield)。
美国专利第5,793,062号披露一种用以增强来自LED的光取出的结构，其通过包含光学非吸收层以将光线导离吸收区域(如接点(面))，且亦将光线导向LED表面。此结构的一项缺点为：非吸收层需要形成底切狭角层(undercut strait angle layers)，其不易于许多材料系统中制造。
美国专利第6,744,071号披露一种具有相对端子结构的氮化物半导体元件，其端子彼此相对。该氮化物半导体元件包含依序位于支撑基板上的一导电层、一第一端子、一具有发光层的氮化物半导体、以及第二端子。该第一端子及一第一绝缘保护层介于该导电层与该氮化物半导体的第一导电型氮化物半导体层之间。
美国专利第6,821,804号披露一种LED，该LED上或其内部具有光取出结构以增强其效能。该新型光取出结构提供用以将光线反射、折射或散射至有利于光线逃逸进入封装内的方向的表面，该结构可为光取出元件或色散层的阵列。该光取出元件可具有许多不同形状且可设置于许多位置中，以增强LED的效率而优于现有LED。该色散层提供光线的散射中心并且同样地可设置于许多位置中。
如同在美国专利第6,821,804号中所更进一步讨论的，另一种增强光取出的方法是于LED发光表面上的薄膜金属层内将光子耦合成表面等离子模式，其中光子经发射返回成辐射模式。这些结构依靠自半导体上发出的光子耦合成金属层中的表面等离子，该表面等离子则再耦合成最后被取出的光子。此装置的一项缺点为难以制造，因为该周期性结构是一具有浅凹槽深度(＜0.1μm)的一维刻线光栅(one-dimensional ruled grating)；此外，整体量子效率低落(1.4～1.5％)，极可能是因为光子至表面等离子以及表面等离子至周围空气的光子转换机制效率低下所致。该结构亦存在与上述电流散布层相同的难处。光取出亦可通过使LED晶粒的侧表面倾斜以产生一倒转截形金字塔而改善，该斜向表面为陷落于基板材料中的TIR光线提供一发光表面。利用此方法可使InGaAlP材料系统增加35％～50％的外部量子效率。此方法对于其中有大量光波陷落于基板的装置而言是可行的，然就生长于蓝宝石基板上的GaN元件而言，多数光波陷落于GaN薄膜中，以致于使LED晶粒的侧表面倾斜将无法提供所期望的增强作用。用以增强光取出的另一方案为光子再循环，此方法依靠LED具有高效率活性层，其可轻易地将电子与空穴转换成光波，且反之亦然。TIR光线反射离开LED表面并撞击活性层，其于此处转变回电子空穴对，因为该活性层的高效率，电子空穴对几乎立即地再转换成光波，再度沿任意方向发出。部份再循环光波将撞击在临界角度内的LED发光表面其中之一并逸出，而反射回活性层的光波再次经历相同过程。
发明内容
本发明披露一种半导体发光二极管(LED)装置的制造系统与方法，其通过在LED装置上形成n型氮化镓(n-GaN)、并且将n-GaN层的表面粗糙化、以增强来自LED装置内部的光取出而达成。
上述系统的实施可包含以下其中之一或更多。LED晶圆的n-GaN层通过光电化学氧化以及/或蚀刻工艺予以粗糙化。LED晶圆包含：一导电基板(如Cu、W、Mo或其合金)；一或更多磊晶层；一或更多欧姆接点以及位于磊晶层与导电基板间的反射金属层(例如Ni、Au、Pt、Cr、Ti、Pd及Ag)；一保护层，例如在独立式LED的侧壁上的SiO2，Si3N4，或SiON；以及在顶部n-GaN层上的n型电极。该光电化学氧化及蚀刻处理可在含水溶液的系统、照明系统、以及/或电偏压系统中实施。该水溶液可为氧化剂以及酸性或碱性溶液的组合，其中氧化剂可为H2O2、K2S2O8其中之一或其组合，酸性溶液可为H2SO4、HF、HCl、H3PO4、HNO3、CH3COOH其中之一或更多，碱性溶液可为例如KOH、NaOH、NH4OH其中之一或更多。如果使用照明系统，即可通过具有波长范围在可见光与紫外光光谱间的Hg或Xe弧光灯实施照明，而以小于200mW/cm2的强度照射暴露的n-GaN表面；如果使用电偏压系统，可将其施加于导电层且将电压控制于-10V与+10V之间。氧化支配、蚀刻支配、或其组合反应可通过改变水溶液的组成、电偏压、浴温以及/或照明强度加以控制，以将n-GaN表面的粗糙度最佳化，无次序(non-ordered)蚀纹型态亦于此粗糙化处理后显露出来。
粗糙化处理可应用于晶圆级的n侧在上(n-side-up)垂直LED的暴露n-GaN。在从载具移除GaN基底(GaN-based)LED磊晶薄膜后，即于n型GaN层上形成n型电极(如Cr/或Ni)。N型金属焊垫不只是作为欧姆接点而已，亦是后续粗糙化处理所用的遮罩。粗糙化处理于n型电极金属化后通过光电化学(PEC)氧化以及/或蚀刻方法实施，在光照下将晶圆浸没入水溶液中以及使导电基板电偏压；水溶液氧化剂与酸性或碱性溶液的组合。n型GaN的粗糙化表面将显露出无次序蚀纹型态，不同于金字塔、圆锥体、或半圆形型态。通过改变溶液组成、偏压电压、溶液温度或照光强度，可将粗糙化机制控制成氧化支配或蚀刻支配反应。表面粗糙度的RMS值被控制在0.05μm至2μm。选择粗糙化表面尺寸，以于约1/2λ下使光最佳化地散射。在另一实施中，粗糙化表面的有效折射率大约是2.0～2.5。
粗糙化表面的优点可包含下列其中之一或更多。粗糙化表面在GaN上产生一有效粗糙表面以自内部取出更多光，与具有平滑表面的LED相较，具有无次序蚀纹表面的LED的照度可增强超过两倍。就相同晶粒尺寸/功率消耗而言，LED可提供更多光线；或者，假设相同光输出需求，LED可制作得更小型，且此种较小尺寸将消耗较少功率及资源，节省成本。LED可以标准处理技术加以制造，使其相较于标准LED相当地具有成本竞争力。
附图说明
图1显示一实施光电化学氧化及蚀刻工艺的示范性系统；
图2A-2D显示具有金属遮罩的第一样品的表面轮廓图，其是在氧化支配条件下就各种不同持续时间而实施的；
图3A-3D显示具有金属遮罩的第二样品的表面轮廓图，其是在蚀刻支配条件下就各种不同持续时间而实施的；
图4显示具有顶部n-GaN层的垂直LED晶圆的结构；
图5显示将暴露n-GaN层粗糙化后的垂直LED晶圆的横剖面图；
图6显示n-GaN表面的无次序蚀纹型态的示范性SEM图。
【主要元件符号说明】
10～基座
12～环形夹钳
14～铂极
16～水溶液
30～基板
32～GaN薄膜
34～金属遮罩
70～基板
72～粘附金属层
74～接触层
76～p型层
78～MQW活性层
80～n-GaN基底层
82～n型接点
84～非导电性钝化层
具体实施方式
图1显示一实施光电化学(PEC)氧化与蚀刻工艺的示范性系统。电解质溶液的本质在确保高蚀刻速率及确保直接与光强度成正比的蚀刻速率时特别重要。PEC蚀刻工艺施行于图1所示的系统中，在此系统中，光通过一光源而投射在位于支座10上方且由夹钳12固定的LED晶圆表面上，该LED晶圆与电解质溶液16相接触。光强度可选择性地加以变化，以藉此选择性地改变蚀刻速率。该电池可具有许多几何配置(configuration)以及可由任合适当材料组成，以支撑LED半导体晶圆并容纳含离子的电解质溶液16。可将电池的特定配置最佳化，以用于大量产业应用。一参考电极14(如铂电极14)经由电池本体而延伸至电解质溶液16中。参考电极14建立了参考电压Vref且其通常由金属导线形成，如铂或银导线，为了便利起见，可由饱和甘汞电极(saturated calomel electrode，SCE)或由任何其他电极机构来形成。
发生于电池中的光电化学反应由稳压器(potentiostat)供给电能并加以监测，此项技术在本领域中公知。稳压器包含：一电流侦测器，与用以跨越电极施加电位的源电压相串联；及一接线，将稳压器连接至半导体晶圆。该接线可经由任何黏合机构而固定至半导体晶圆。
在实施于图1的系统内的PEC蚀刻工艺中，半导体晶圆为氧化还原反应的一部分，半导体晶圆成为阳极且对向电极成为阴极。对半导体晶圆施加电位，于工艺中利用参考电极14测量与监测电位。在半导体晶圆与电解质溶液16间的介面处，因光生成空穴所诱发的分解反应而引起蚀刻反应。
图2A显示在针对各种不同持续时间的氧化支配条件下，具有金属遮罩的第一样品的表面轮廓图。该样品晶圆包含一基板30、一GaN薄膜32、一具有粗糙化表面的金属遮罩34。在氧化支配条件下持续200秒的具有金属遮罩的第一样品的表面轮廓图显示于图2B，持续400秒者显示于图2C，而持续600秒者显示于图2D。
图3显示在针对各种不同持续时间的蚀刻支配条件下，具有金属遮罩的第二样品的表面轮廓图。该样品晶圆包含一基板30、一GaN薄膜32、一具有粗糙化表面的金属遮罩34。在蚀刻支配条件下持续200秒的具有金属遮罩的第二样品的表面轮廓图显示于图3B，持续400秒者显示于图3C，而持续600秒者显示于图3D。
图4显示一垂直LED晶圆的结构。一示范性n-GaN层在上LED的多层磊晶结构显示于一载具(carrier)上，在此实施例中其可为厚含铜层。在金属承载基板上形成的多层磊晶结构包含一n-GaN基底层80、一MQW活性层78、一p-GaN层76、反射器/接触层74、一粘附金属层72、一金属基板70、一n型接点82、以及一非导电性钝化层84。举例来说，n-GaN基底层80的厚度为4μm。
MQW活性层78可为InGaN/GaN MQW活性层。一旦将电功率经由基板70而馈入于n-GaN基底层80与接触层74之间，MQW活性层78便可受激发而因此产生光，所产生的光具有介于250nm与600nm间的波长。P型层76可为p+-GaN基底层，如p+-GaN、p+-InGaN或p+-AlInGaN层，且其厚度可介于0.05-0.5μm之间，可大于0.5μm。图5显示在粗糙化工艺后垂直LED晶圆的横剖面图。如图5至图6所示，无次序蚀纹型态(non-ordered textured morphology)于n-GaN表面上形成。
图5系显示在图4的LED的金属层上的粗糙化表面的横剖面图，而图6显示该粗糙化表面的示范性SEM影像图。于该表面上的变化可有效地使表面粗糙化，且使得对于空气的折射率具有较佳匹配度。因此，该效果促使自LED内部更好的光取出。
虽然本发明已参照其某些优选实施例甚为详细地加以说明，但亦可有其他变化形式。在另一实施例中，GaN层的表面利用球/球体或利用湿式/干式蚀刻技术加以粗糙化，但其他具有锥形的粗糙化表面的LED结构亦为本领域技术人员所能预见。该新LED可具有不同表面处理的组合，锥形可有不同形状、大小、间距(space)；同样地，锥形可具有各种不同密度。因此，所附申请专利范围的精神与范畴不应限制于上述的优选实施例。
虽然本发明已通过举例及就优选实施例加以叙述，但应了解本发明并非限制于此。相反地，本发明应包含各种修改例及类似结构及步骤，且因此所附权利要求的范畴应给予最广义的解释，以包含所有此类修改及类似结构及步骤。
Claims (35)
1.一种半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，包含：
形成该VLED装置的多层磊晶结构，其包含一n型氮化镓(n-GaN)层、一活性层、及一p型氮化镓(p-GaN)层；以及
使该VLED装置的该n-GaN层的表面于水溶液中粗糙化。
2.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该n-GaN层通过湿式蚀刻工艺加以粗糙化。
3.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，还包含氧化及蚀刻该LED。
4.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该氧化及蚀刻于具有水溶液的系统中实施。
5.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该水溶液可为氧化剂及酸性或碱性溶液的组合。
6.如权利要求5所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该氧化剂包含H2O2、K2S2O8其中之一或其组合。
7.如权利要求5所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该酸性溶液包含H2SO4、HF、HCl、H3PO4、HNO3及CH3COOH其中之一或更多。
8.如权利要求5所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该碱性溶液包含KOH、NaOH、及NH4OH其中之一或其组合。
9.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，还包含以波长范围在可见光与紫外光光谱之间的Hg或Xe弧光灯系统来照亮该LED。
10.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，其中该n-GaN层以小于200mW/cm2的光强度曝光。
11.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，还包含对该导电基板施以电偏压且将电压控制于-5V与+5V之间。
12.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，还包含控制氧化支配、蚀刻支配、或两反应，以使该n-GaN层的该表面的粗糙度最佳化。
13.如权利要求1所述的半导体垂直发光二极管(VLED)装置的制造方法，还包含改变该水溶液的组成、电偏压、以及照光强度。
14.一种n侧在上(n-side up)LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该LED晶圆具有一金属基板，该方法包含：
在一承载基板上方沉积一n-GaN部分；
在该n-GaN部分上方沉积活性层；
在这些活性层上方沉积一p-GaN部分；
沉积一或更多金属层；
施加一遮罩层；
蚀刻该金属层、p-GaN层、活性层、及n-GaN层；
移除该遮罩层；
沉积一钝化层；
将位于该p-GaN层顶部上的该钝化层的部分移除，以曝露该金属层；
沉积一或更多金属层；
沉积一金属基板；
移除该承载基板以暴露该n-GaN表面；
将该n-GaN表面粗糙化。
15.如权利要求14所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该n侧在上LED晶圆的该n-GaN层于该粗糙化工艺之前实质上是光滑且平坦的。
16.如权利要求15所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该n侧在上LED晶圆的该n-GaN层于该n-GaN层经粗糙化之前具有小于5000的表面粗糙度。
17.如权利要求14所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该承载基板是蓝宝石。
18.如权利要求14所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该金属基板利用以下其中之一来沉积：电化学电镀、无电化学电镀、溅镀、化学气相沉积、电子束蒸发、热喷洒(thermalspray)。
19.如权利要求14所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该金属基板是一金属或包含铜、镍、铝、钛、钽、钼、钨其中之一的金属合金。
20.如权利要求14所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该承载基板利用以下其中之一来移除：激光剥离(LLO)、湿式蚀刻、化学机械研磨。
21.如权利要求14所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中将该n-GaN层粗糙化包含在水溶液中的湿式蚀刻。
22.如权利要求21所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该水溶液可为稀释剂及酸性或碱性溶液的组合。
23.如权利要求22所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该稀释剂包含水。
24.如权利要求22所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该酸性溶液包含H2SO4、HF、HCl、H3PO4、HNO3及CH3COOH其中之一或更多。
25.如权利要求22所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该碱性溶液包含KOH、NaOH及NH4OH其中之一或其混合物。
26.如权利要求22所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该水溶液被加热至高于25℃的温度。
27.一种n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，该LED晶圆具有一金属基板，该方法包含：
在一承载基板上方沉积一n-GaN部分；
在该n-GaN部分上方沉积活性层；
在这些活性层上方沉积一p-GaN部分；
沉积一或更多金属层；
施加一遮罩层；
蚀刻该金属层、p-GaN层、活性层、n-GaN层；
移除该遮罩层；
沉积一钝化层；
将位于该p-GaN层顶部的该钝化层的部分移除，以曝露该金属层；
沉积一或更多金属层；
沉积一金属基板；
移除该承载基板以暴露该n-GaN层的表面；
在该n-GaN层的表面上形成一或更多金属层；
将该n-GaN层的该表面粗糙化。
28.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该水溶液可为稀释剂及酸性或碱性溶液的组合。
29.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该稀释剂包含水。
30.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该酸性溶液包含H2SO4，HF，HCl，H3PO4，HNO3，及CH3COOH其中之一或更多。
31.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该碱性溶液包含KOH、NaOH及NH4OH其中之一或其混合物。
32.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该金属基板利用以下其中之一来沉积：电化学电镀、无电化学电镀、溅镀、化学气相沉积、电子束蒸发、热喷洒(thermalspray)。
33.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该金属基板是一金属或包含铜、镍、铝、钛、钽、钼、钨其中之一的金属合金。
34.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中该承载基板利用以下其中之一来移除：激光剥离(LLO)、湿式蚀刻、化学机械研磨。
35.如权利要求27所述的n侧在上LED晶圆的曝露n-GaN层的粗糙化方法，其中在该n-GaN表面的一或更多金属层包含镍、铬、金、钛、钽、铜、锡、锌、铝其中之一。
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