CN100457684C - 一种a1n陶瓷粉体的合成制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属陶瓷材料领域，具体涉及一种AlN陶瓷粉体的合成制备方法。材料制备工艺方法主要包括：碳酸铝氨凝胶的制备、配合料湿法混合、粉体料块制备和高温氮化反应合成。由Al(NO3)3·9H2O和(NH4)2CO3制备碳酸铝氨凝胶，将其与碳素材料和添加剂湿法混合并经干燥后获得粉体料块A；将纳米Al(OH)3或纳米Al2O3与碳素材料湿法混合并经干燥后可获得粉体料块B；将粉体料块A或粉体料块B在高温氮气下进行碳热还原和氮化反应合成AlN粉体，反应合成温度为1400-1600℃，保温时间为2h-6h，可获得AlN纯度＞60%的AlN陶瓷粉体。本发明是一种采用纳米颗粒合成制备AlN陶瓷粉体的制备方法。

Description

一种AlN陶瓷粉体的合成制备方法
【技术领域】
本发明属陶瓷材料领域，具体涉及一种AlN陶瓷粉体的合成制备工艺方法。
【背景技术】
由于AlN陶瓷具有耐高温、抗腐蚀、高热导率、低热膨胀系数、耐热冲击等良好的性能，同时又有很高的电绝缘性，因而成为近年来发展起来的优异的集成电路基片材料、电子元件的封装材料以及耐受高温的新型高抗热震性陶瓷结构材料。
制备AlN陶瓷的关键在于合成制备出AlN含量高、结晶特性良好的氮化铝粉体材料，目前合成AlN的方法主要有：直接氮化法、碳热还原法、电弧熔炼法、气相反应法、离子体法、裂解法、微波合成法、自蔓延高温合成法和高能球磨法等。其中，可实现工业化生产的方法主要有直接氮化法和碳热还原法。
直接氮化法是以铝粉为原料，在高温下通入氮气，直接化合生成AlN方法，反应温度一般为800-1200C。由于氮化反应为强烈放热反应，反应过程难以控制，产品质量不稳定，制得的AlN粉末往往有自烧结现象，且铝粉氮化表面形成的AlN层会阻碍反应的进行，需长时间才能反应完全。用直接氮化法制备AlN粉末，为得到高纯度的AlN，就需要使用高纯度的原料，相应的成本也就增高，这是制约直接氮化法推广的主要因素。
碳热还原法是另一商业化制取AlN粉末的方法。通常它是将α-Al2O3或γ-Al2O3与碳黑混合，氮气条件下一般需要1600-1800℃保温12h来合成制备AlN粉末。此法可制得尺寸均一和几乎无团聚的AlN粉末。但是，采用α-Al2O3或γ-Al2O3碳热还原法合成制备AlN粉需较高的反应温度和保温时间。
针对上述直接氮化法或碳热还原法合成制备AlN粉末的不足，亟待解决的问题是使AlN的合成过程稳定以及降低合成制备温度和减少保温时间。本发明的主要特征是以较低的合成温度和较少的保温时间用于合成AlN陶瓷粉体。
【发明内容】
本发明的目的是为了克服现有技术中的不足，提供一种AlN陶瓷粉体的合成制备方法。
本发明的技术方案：
一种AlN陶瓷粉体的合成制备方法，其特征在于包括以下步骤：碳酸铝氨凝胶的制备、配合料湿法混合、粉体料块制备和高温氮化反应合成。
碳酸铝氨凝胶的制备是将分析纯Al(NO3)3·9H2O和(NH4)2CO3用去离子水分别配制成浓度为0.5mol.L-1和2.5mol.L-1的溶液；在(35±4)℃恒温及不断搅拌条件下，按(NH4)2CO3∶Al(NO3)3＝2.5∶1摩尔量的比例，将Al(NO3)3溶液匀速滴加到(NH4)2CO3溶液中；滴加完毕后，继续搅拌30min，再用去离子水洗涤3次，即可制得碳酸铝铵〔NH4AlO(OH)HCO3〕凝胶。
配合料湿法混合方法之一是将制得的碳酸铝铵凝胶加入适量的去离子水进行稀释，制成碳酸铝铵凝胶稀释浆料；然后将碳素材料和添加剂加入到碳酸铝氨凝胶稀释浆料中进行湿法混合，混合时间1～3h，获得混合料浆A；碳素材料和添加剂的粒经均＜5μm；碳素材料为碳黑或焦炭或石墨，碳素材料的加入量为碳酸铝铵摩尔量的100-120％；添加剂为SrCO3或CaF2-SrCO3或CaF2，添加剂的加入量为碳酸铝铵重量的2.5-3.5％。
配合料湿法混合方法之二是将纳米Al(OH)3或纳米Al2O3与碳素材料的配合料进行湿法混合，混合时间1～3h，获得混合料浆B；碳素材料为碳黑或焦炭或石墨，碳素材料粒径均＜5μm；纳米Al(OH)3或纳米Al2O3的粒径均＜0.1μm，纳米Al(OH)3的加入量为碳素材料摩尔量的75-80％，纳米Al2O3的加入量为碳素材料摩尔量的145-160％。
料块制备是将上述的混合料浆A或混合料浆B分别置于110℃条件下干燥24h，获得用于合成AlN的粉体料块A或粉体料块B。
将上述粉体料块A或粉体料块B分别进行AlN粉体的高温合成，高温碳热还原和氮化反应合成AlN粉体的气氛是氮气气氛，合成温度控制为1400-1600℃，保温时间为2h-6h。
本发明的主要技术特征是采用纳米材料技术用于AlN粉体的合成，本发明合成AlN粉体所用原料技术要求示于表1，合成AlN粉体的物理性能检测结果示于表2。AlN粉体的显微结构及物相分别示于附图1和附图2。由表1、表2、附图1、附图2和实施例可知，本发明是一种采用纳米颗粒技术合成AlN粉体具有实用性的制备方法。
表1  合成AlN粉体所用原料的技术要求
表2  合成AlN粉体的物理性能检测结果
                                                                                  
试样    铝源            碳源    添加剂       温度/℃    真密度g/cm3   AlN含量％
                                                                                  
AN-1    NH4AlO(OH)HCO3  碳黑    SrCO3        1500       3.38          75.3
AN-2    Al2O3           碳黑    SrCO3        1600       3.52          51.2
AN-3    NH4AlO(OH)HCO3  石墨    CaF2         1500       3.42          69.5
AN-4    Al2O3           焦炭    CaF2、SrCO3  1600       3.47          66.1
AN-5    Al(OH)3         石墨    CaF2         1600       3.36          75.2
【附图说明】
图1是本发明AN-1粉体试样的AlN结晶形貌SEM照片
图2是本发明AN-1粉体试样物相的XRD曲线图
【具体实施方式】
实施例1
将分析纯Al(NO3)3·9H2O和(NH4)2CO3用去离子水分别配制成浓度为0.5mol.L-1和2.5mol.L-1的溶液；在(35±4)℃恒温及不断搅拌条件下，按(NH4)2CO3∶Al(NO3)3＝2.5∶1摩尔量的比例，将Al(NO3)3溶液匀速滴加到(NH4)2CO3溶液中；滴加完毕后，继续搅拌30min，再用去离子水洗涤3次，获得碳酸铝铵〔NH4AlO(OH)HCO3〕凝胶。
将碳酸铝铵凝胶加入适量的去离子水进行稀释，然后加入按碳酸铝铵摩尔量100％的粒径＜5μm的碳黑以及按碳酸铝铵重量3.0％的粒径＜5μm的SrCO3；湿法搅拌混合1h，获得混合料浆；将混合料浆置于110℃条件下干燥24h，获得用于合成AlN的粉体料块；将粉体料块在氮气气氛下高温合成AlN，合成温度为1500℃，保温时间为5h。
本实施例合成AlN粉体中的AlN含量为75.3％
实施例2
将分析纯Al(NO3)3·9H2O和(NH4)2CO3用去离子水分别配制成浓度为0.5mol.L-1和2.5mol.L-1的溶液；在(35±4)℃恒温及不断搅拌条件下，按(NH4)2CO3∶Al(NO3)3＝2.5∶1摩尔量的比例，将Al(NO3)3溶液匀速滴加到(NH4)2CO3溶液中；滴加完毕后，继续搅拌30min，再用去离子水洗涤3次，获得碳酸铝铵〔NH4AlO(OH)HCO3〕凝胶。
将碳酸铝铵凝胶加入适量的去离子水进行稀释，然后加入按碳酸铝铵摩尔量120％的粒径＜5μm的石墨以及按碳酸铝铵重量3.0％的粒径＜5μm的CaF2；湿法搅拌混合2h，获得混合料浆；将混合料浆置于110℃条件下干燥24h，获得用于合成AlN的粉体料块；将粉体料块在氮气气氛下高温合成AlN，合成温度为1500℃，保温时间为6h。
本实施例合成AlN粉体中的AlN含量为69.5％
实施例3
将粒径＜5μm的焦炭、粒径＜70nm的Al2O3(加入量为焦炭摩尔量的150％)、粒径＜5μm的SrCO3(加入量为Al2O3重量的1.0％)和粒径＜5μm的CaF2(加入量为Al2O3重量的2.0％)湿法混合，混合时间3h，获得混合料浆；将混合料浆置于110℃条件下干燥24h，获得用于合成AlN的粉体料块；将粉体料块在氮气气氛下高温合成AlN，合成温度为1600℃，保温时间为6h。
本实施例合成AlN粉体中的AlN含量为66.1％

Claims (4)

1、一种AlN陶瓷粉体的合成制备方法，其特征在于包括以下步骤：碳酸铝氨凝胶的制备、配合料湿法混合、粉体料块制备和高温氮化反应合成；各制备步骤的主要技术特征如下：
(1)碳酸铝氨凝胶的制备
碳酸铝氨凝胶的制备是将分析纯Al(NO3)3·9H2O和(NH4)2CO3的溶液；在(35±4)℃恒温及不断搅拌条件下，将Al(NO3)3溶液匀速滴加到(NH4)2CO3溶液中，按(NH4)2CO3∶Al(NO3)3＝2.5∶1摩尔量的比例滴加；滴加完毕后，继续搅拌30min，再用去离子水洗涤3次，即可制得碳酸铝铵NH4AlO(OH)HCO3凝胶；碳酸铝氨凝胶的制备所用的Al(NO3)3溶液和(NH4)2CO3溶液，是将分析纯Al(NO3)3·9H2O和(NH4)2CO3用去离子水分别配制成浓度为0.5mol·L-1和2.5mol·L-1的溶液；
(2)配合料湿法混合
配合料湿法混合制备料浆A是将制得的碳酸铝铵凝胶加入适量的去离子水进行稀释，制成碳酸铝铵凝胶稀释浆料；然后将碳素材料和添加剂加入到碳酸铝氨凝胶稀释浆料中进行湿法混合，添加剂为SrCO3或CaF2-SrCO3或CaF2，碳素材料加入量为碳酸铝铵摩尔量的100-120％，添加剂的加入量为碳酸铝铵重量的2.5-3.5％；，料浆混合时间1～3h，获得混合料浆A；
配合料湿法混合制备料浆B是将纳米Al(OH)3或纳米Al2O3与碳素材料的配合料进行湿法混合，纳米Al(OH)3的加入量为碳素材料摩尔量的75-80％，纳米Al2O3的加入量为碳素材料摩尔量的145-160％，料浆混合时间1～3h，获得混合料浆B；
(3)粉体料块制备
粉体料块制备是将混合料浆A或混合料浆B分别置于110℃条件下干燥24h，获得用于合成AlN的粉体料块A或粉体料块B；
(4)高温氮化反应合成
高温氮化反应合成是将粉体料块A或粉体料块B经高温碳热还原和氮化反应合成AlN粉体，高温氮化反应合成的气氛是氮气气氛，温度控制为1400-1600℃，保温时间为2h～6h。
2、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于所述的碳素材料为炭黑或焦炭或石墨。
3、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于配合料湿法混合制备料浆A所用的碳素材料和添加剂的粒经均＜5μm。
4、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于配合料湿法混合制备料浆B所用的碳素材料的粒经＜5μm，所用的纳米Al(OH)3或纳米Al2O3的粒径均＜0.1μm。
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热解前驱体制备AlN粉末. 余润洲等.硅酸盐学报，第28卷第4期. 2000
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