CN100388885C - 用于稻田的除草组合物 - Google Patents

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Abstract

一种除草组合物，其包含作为有效成分的(a)除草的苯甲酰基环己二酮和(b)至少一种选自由下面通用名或代号表示的化合物：双唑草腈、HOK201、萘丙胺、吡唑特、pyrazoxifen、氯甲酰草胺、苄草隆、哌草丹、灭藻醌、地散磷、西草净、抑草磷、MCPB和灭草松。该组合物比单独施用除草剂具有更好的活性。

Description

用于稻田的除草组合物
本发明涉及用于稻田的除草组合物。更具体地，本发明涉及包含除草的苯甲酰基环己二酮和某些已知除草化合物作为有效成分的用于稻田的除草组合物。
除草的苯甲酰基环己二酮已知于WO 98/29406、WO00/21924、WO01/07422。公开在这些文献中的多种化合物对稻田杂草显示了良好的控制效果。
然而在实践中，观察到这些化合物并未对稻米显示令人满意的除草效果和/或植物毒性。实际上，使用公开在这些出版物中的苯甲酰基环己二酮常常存在不足之处。因此，其除草活性并非始终是足够的，或者即使除草活性足够，但还观察到对水稻植物不期望的损害。
除草剂的活性尤其取决于所使用除草剂的种类、施用率、制剂、待控制的有害植物、气候条件和土壤条件等等。另一标准为除草剂作用的持续时间或降解率。视需要，还应当考虑长久使用或者在特定地理区域会发生的有害植物对于活性成分的敏感性的改变。这种改变或多或少地表现为除草剂作用的损失并且仅可以通过增加施用量而在某种程度上加以弥补。
考虑到大量可能的影响因素，实际上单一活性成分不具有应用于不同用途(特别是对有害植物种类及气候带)所需要的性质。此外，持续存在对以愈加少量的除草剂施用量来达到效果的需求。较少的施用量不仅减少所需活性成分的用量，而且还通常减少所需要的助剂的用量。二者均减少了经济上的投入并且改善了使用除草剂的生态友好性。
通常用于改善除草剂的用途特性的方法是将活性成分与一种或多种提供所需额外特性的其它活性成分进行组合。然而，当多个活性成分组合使用时，常常会观察到其物理和生物上的不相容性，例如共制剂稳定性的缺乏、活性成分的降解或活性成分的拮抗。相反，与所混合的活性成分的单独应用相比，希望获得具有有利的作用谱、高稳定性和尽可能高的协同增效作用进而允许施用量减少的活性成分组合物。
本发明的目的是提供用于稻米作物的除草组合物，该组合物具有与现有技术相比改善的性质。
本发明涉及除草组合物，其包含作为有效成分的有效量的
(a)至少一种下式所表示的化合物或其农业上常规的盐，
Figure C20048001468200041
其中
R1表示C1-4烷基，
R2表示O-R6、SOm-R7、氰氧基、氰基、氰硫基或卤素，
R3和R4各自独立地表示氢、卤素、C1-4烷基、卤代-C1-4烷基、氰基、硝基或SOm-R7，
R5表示O-(CH2)p-O-(CH2)q-OR7、C3-8环烷氧基、C3-8环烷基-C1-4烷氧基、2-四氢呋喃甲氧基、3-四氢呋喃甲氧基、2-四氢-2H-吡喃甲氧基、2-四氢噻吩甲氧基、2-呋喃甲氧基或2-噻吩甲氧基，
R6表示氢、C1-4烷基或卤代-C1-4烷基，
R7表示C1-4烷基、C2-4链烯基、C2-4炔基、卤代-C1-4烷基、卤代-C2-4链烯基或卤代-C2-4炔基，
n表示0、1、2、3、4、5或6，
m表示0、1或2，
p表示2、3或4，和
q表示2、3或4，
[“组分a”]和
(b)至少一种选自由下面通用名或代号表示的化合物：双唑草腈、HOK201、萘丙胺、吡唑特、pyrazoxifen、氯甲酰草胺、苄草隆、哌草丹、灭藻醌、地散磷、西草净、抑草磷、MCPB和灭草松[“组分b”]，作为有效组分。
出人意外地，与每种活性化合物单独使用相比，本发明上述组合物显示了比各活性化合物单个效果之和实质上更高的除草效果。因此，以实质上降低各化合物通常使用的浓度来进行杂草控制是可能的。同时，通过所述的组合物，可以获得宽的除草谱并且可以延长施用期。例如，在水稻种植中，从移植后的杂草萌芽早期至生长期的任何阶段使用，该组合物显示了优良的除草效果。此外，获得了长时间的效用耐久性的优良除草效果、对稻米无植物毒性的优良残余效果。
优选的除草组合物包含作为组分a的下式(I)化合物，其中：
R1表示C1-4烷基，
R2表示O-R6、SOm-R7、氰氧基、氰基、氰硫基或卤素，
R3和R4各自独立地表示氢、卤素、C1-4烷基、卤代-C1-4烷基、氰基、硝基或SOm-R7，
R5表示O-(CH2)p-O-(CH2)q-OR7、C3-8环烷氧基、C3-8环烷基-C1-4烷氧基或2-四氢呋喃甲氧基，
R6表示氢、C1-4烷基或卤代-C1-4烷基，
R7表示C1-4烷基、C2-4链烯基、C2-4炔基、卤代-C1-4烷基、卤代-C2-4链烯基或卤代-C2-4炔基，
n表示0、1、2、3、4、5或6，
m表示0、1或2，
p表示2、3或4，和
q表示2、3或4。
尤其优选的除草组合物包含作为组分(a)的下式(I)化合物，其中
R1表示甲基，
R2表示O-R6，
R3和R4各自独立地表示氢、氯、氟、甲基、三氟甲基、氰基、硝基或SO2-R7，
R5表示O-(CH2)p-O-(CH2)q-OR7、C3-8环烷氧基、C3-8环烷基-C1-4烷氧基、2-四氢呋喃甲氧基、3-四氢呋喃甲氧基、2-四氢-2H-吡喃甲氧基、2-四氢噻吩甲氧基、2-呋喃甲氧基或2-噻吩甲氧基，
R6表示氢，
R7表示甲基或乙基，
n表示0、1或2，和
m、p和q各自表示2。
此外，优选包含作为组分(a)的具有以下含义的式(Ia)化合物的除草组合物：
表1
Figure C20048001468200071
Figure C20048001468200072
优选作为组分(b)的是(b-1)双唑草腈、(b-2)HOK201、(b-3)萘丙胺、(b-4)吡唑特、(b-5)pyrazoxifen、(b-6)氯甲酰草胺、(b-7)苄草隆、(b-8)哌草丹、(b-9)灭藻醌、(b-10)地散磷、(b-11)西草净、(b-12)抑草磷、(b-13)MCPB和(b-14)灭草松。
本发明尤其优选的除草组合物是增效活性量的两个化合物(A)+(B)的一种或多种下列组合物：
(a-1)+(b-1)，(a-1)+(b-2)，(a-1)+(b-3)，(a-1)+(b-4)，(a-1)+(b-5)，(a-1)+(b-6)，(a-1)+(b-7)，(a-1)+(b-8)，(a-1)+(b-9)，(a-1)+(b-10)，(a-1)+(b-11)，(a-1)+(b-12)，(a-1)+(b-13)，(a-1)+(b-14)；(a-2)+(b-1)，(a-2)+(b-2)，(a-2)+(b-3)，(a-2)+(b-4)，(a-2)+(b-5)，(a-2)+(b-6)，(a-2)+(b-7)，(a-2)+(b-8)，(a-2)+(b-9)，(a-2)+(b-10)，(a-2)+(b-11)，(a-2)+(b-12)，(a-2)+(b-13)，(a-2)+(b-14)；(a-3)+(b-1)，(a-3)+(b-2)，(a-3)+(b-3)，(a-3)+(b-4)，(a-3)+(b-5)，(a-3)+(b-6)，(a-3)+(b-7)，(a-3)+(b-8)，(a-3)+(b-9)，(a-3)+(b-10)，(a-3)+(b-11)，(a-3)+(b-12)，(a-3)+(b-13)，(a-3)+(b-14)；(a-4)+(b-1)，(a-4)+(b-2)，(a-4)+(b-3)，(a-4)+(b-4)，(a-4)+(b-5)，(a-4)+(b-6)，(a-4)+(b-7)，(a-4)+(b-8)，(a-4)+(b-9)，(a-4)+(b-10)，(a-4)+(b-11)，(a-4)+(b-12)，(a-4)+(b-13)，(a-4)+(b-14)；(a-5)+(b-1)，(a-5)+(b-2)，(a-5)+(b-3)，(a-5)+(b-4)，(a-5)+(b-5)，(a-5)+(b-6)，(a-5)+(b-7)，(a-5)+(b-8)，(a-5)+(b-9)，(a-5)+(b-10)，(a-5)+(b-11)，(a-5)+(b-12)，(a-5)+(b-13)，(a-5)+(b-14)；(a-6)+(b-1)，(a-6)+(b-2)，(a-6)+(b-3)，(a-6)+(b-4)，(a-6)+(b-5)，(a-6)+(b-6)，(a-6)+(b-7)，(a-6)+(b-8)，(a-6)+(b-9)，(a-6)+(b-10)，(a-6)+(b-11)，(a-6)+(b-12)，(a-6)+(b-13)，(a-6)+(b-14)；(a-7)+(b-1)，(a-7)+(b-2)，(a-7)+(b-3)，(a-7)+(b-4)，(a-7)+(b-5)，(a-7)+(b-6)，(a-7)+(b-7)，(a-7)+(b-8)，(a-7)+(b-9)，(a-7)+(b-10)，(a-7)+(b-11)，(a-7)+(b-12)，(a-7)+(b-13)，(a-7)+(b-14)；(a-8)+(b-1)，(a-8)+(b-2)，(a-8)+(b-3)，(a-8)+(b-4)，(a-8)+(b-5)，(a-8)+(b-6)，(a-8)+(b-7)，(a-8)+(b-8)，(a-8)+(b-9)，(a-8)+(b-10)，(a-8)+(b-11)，(a-8)+(b-12)，(a-8)+(b-13)，(a-8)+(b-14)；(a-9)+(b-1)，(a-9)+(b-2)，(a-9)+(-3)，(a-9)+(b-4)，(a-9)+(b-5)，(a-9)+(b-6)，(a-9)+(b-7)，(a-9)+(b-8)，(a-9)+(b-9)，(a-9)+(b-10)，(a-9)+(b-11)，(a-9)+(b-12)，(a-9)+(b-13)，(a-9)+(b-14)；(a-10)+(b-1)，(a-10)+(b-2)，(a-10)+(b-3)，(a-10)+(b-4)，(a-10)+(b-5)，(a-10)+(b-6)，(a-10)+(b-7)，(a-10)+(b-8)，(a-10)+(b-9)，(a-10)+(b-10)，(a-10)+(b-11)，(a-10)+(b-12)，(a-10)+(b-13)，(a-10)+(b-14)；
(a-11)+(b-1)，(a-11)+(b-2)，(a-11)+(b-3)，(a-11)+(b-4)，(a-11)+(b-5)，(a-11)+(b-6)，(a-11)+(b-7)，(a-11)+(b-8)，(a-11)+(b-9)，(a-11)+(b-10)，(a-11)+(b-11)，(a-11)+(b-12)，(a-11)+(b-13)，(a-11)+(b-14)；
(a-12)+(b-1)，(a-12)+(b-2)，(a-12)+(b-3)，(a-12)+(b-4)，(a-12)+(b-5)，(a-12)+(b-6)，(a-12)+(b-7)，(a-12)+(b-8)，(a-12)+(b-9)，(a-12)+(b-10)，(a-12)+(b-11)，(a-12)+(b-12)，(a-12)+(b-13)，(a-12)+(b-14)；
双唑草腈描述于WO94/8999中，以及HOK201描述于WO98/38176中。除它们之外的其它上述化合物在例如The Pesticide Manual(农药手册)，第12版(于2000年由British Crop Protection Council出版)中公开了。
上述作为组分(b)的除草化合物可以单独使用或可以2种或多种组合使用。
在本发明的组合物中，根据所述组合物的施用时间、施用区域、使用方法等，组分(a)和组分(b)的混合比例可以在相当宽的范围内变化。对应于1重量份的作为组分(a)的式(I)化合物或其农业上常用的盐，通常可以使用1/200-200重量份、优选1/20-20重量份范围的至少1种作为组分(b)的除草化合物。更具体地，对应于1重量份的作为组分(a)的式(I)化合物或其盐的组分(b)的单个化合物的使用量可以如下所述。
(b-1)双唑草腈：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-2)HOK201：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-3)萘丙胺：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份，
(b-4)吡唑特：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份，
(b-5)pyrazoxifen：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-6)氯甲酰草胺：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-7)苄草隆：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份，
(b-8)哌草丹：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份，
(b-9)灭藻醌：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份，
(b-10)地散磷：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份，
(b-11)西草净：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-12)抑草磷：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-13)MCPB：1/200-100重量份，优选1/10-10重量份，
(b-14)灭草松：1/100-200重量份，优选1/10-20重量份
本发明组合物对稻田杂草显示了强的除草活性。因此，所述组合物可用作稻田的除草组合物，尤其是作为选择性除草剂用于稻米。
本发明组合物可用于控制在稻田中生长的多种杂草。其实例可以如下所述：
以下各属的双子叶植物：蓼属、薄菜属、节节菜属、母草属、鬼针草属、虻眼属、醴肠属、沟繁缕属、水八角属、母草属、丁香蓼属、水芹属(Oenanthe)、毛茛属、泽番椒属等。
以下各属的单子叶植物：稗属、黍属、早熟禾属、莎草属、雨久花属、飘拂草属、慈姑属、荸荠属、藨草属、泽泻属、Aneilema、水筛属、谷精草属、眼子菜属等。
本发明组合物可以具体地用于例如涉及如下典型的稻田杂草。
双子叶植物：节节菜、陌上菜、丁香蓼、Roxburgh、眼子菜、三蕊沟繁缕、水芹。
单子叶植物：水田稗、鸭舌草、长刺牛毛毡、Eleocharis KuroguwaiOhwi、异型莎草、水莎草、矮慈姑、窄叶泽泻、萤蔺。
然而，本发明组合物的用途不局限于上述杂草，也可以以同样的方式用于控制其它杂草。
在用于控制稻田杂草时，本发明组合物可以制成常规剂型。剂型为例如溶液、乳液、可湿性粉剂、悬浮剂、粉剂、可溶性粉剂、颗粒剂、悬乳剂、固体制剂(jumbo formulations)、漂浮颗粒剂、聚合物质的微胶囊等。
所述各种制剂类型基本上是已知的，并例如在：Winnacker-Küchler，“Chemische Technologie(化学技术)”，第7册，C.Hauser Verlag München，第四版，1986；Wade van Falkenberg，“Pesticides Formulations(农药制剂)”，Marcel Dekker N.Y.，1973；K.Martens，“喷雾干燥手册(Spray Drying Handbook)”，第三版，1979，G.Goodwin Ltd.London中有描述。所述必要的助剂，如惰性材料、表面活性剂、溶剂及其它的添加剂同样是已知的并例如在：Watkins，“Handbook of Insecticide Dust Diluents and Carrier(杀虫粉尘稀释液和载体手册)”，第二版，Darland Books，CaldwellN.J.；H.v.Olphen，“Introduction to Clay Colloid Chemistry(粘土胶体化学入门)”，第二版，J.Wiley & Sons，N.Y.；Marsden，“Solvents Guide(溶剂指南)”，第二版，Interscience，N.Y.1950；McCutcheon′s，“Detergents and Emulsifiers Annual”，MC Publ.Cor.，Ridegewood N.J.；Sisley and Wood，“Encyclopedia of SurfaceActive Agents(表面活性剂百科全书)”，Chem.Publ.Co.Inc.，N.Y.1964；，“
Figure C20048001468200112
Figure C20048001468200113
-addukte(表面活性的环氧乙烷加成物)”，Wiss.VerlagsgesellschaftStuttgart 1976；Winnacker-Küchler，“Chemische Technologie”，第7册，C.Hauser Verlag München，第四版，1986中有描述。
以这些制剂为基础，例如以即混物或者桶混合形式也可制备具有其它农药活性物质如除草剂、杀真菌剂、杀虫剂以及安全剂、肥料和/或生长调节剂的组合物。
这类制剂可以根据已知的方法制备。本发明的制剂可以例如通过将上述组分(a)和组分(b)与增量剂，即液体稀释剂和/或固体稀释剂，以及任选与表面活性剂即乳化剂和/或分散剂和/或发泡剂混合制得。
若水作为增量剂，则有机溶剂可以用作助剂。可以提及的液体稀释剂为例如有机溶剂如芳族烃(例如二甲苯、甲苯、烷基萘等)、氯化芳族烃或氯化脂族烃(例如氯苯、氯乙烯、二氯甲烷等)、脂肪族烃[例如环己烷或石蜡(例如矿物油馏分、矿物或植物油等)]、醇类(例如丁醇、乙二醇及其醚、酯等)、酮(例如丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、环己酮等)、强极性溶剂(例如二甲基甲酰胺、二甲基亚砜等)，以及水。
固体稀释剂为例如铵盐和粉碎的天然矿物(例如高岭土、粘土、滑石、白垩、石英、硅镁石、蒙脱土、硅藻土等)，粉碎的合成矿物(例如高分散的硅酸、氧化铝、硅酸盐等)等。颗粒的固体载体可以使用例如粉碎并且分级的岩石(例如方解石、大理石、浮石、海泡石、白云石等)，无机或有机的细粒合成的颗粒，有机物质颗粒(例如锯末、可可豆壳、玉米芯、烟草梗等)等。
乳化剂和/或发泡剂为例如非离子和阴离子乳化剂[例如聚氧乙烯脂肪酸酯、聚氧乙烯脂肪醇醚(例如烷芳基聚乙二醇醚、烷基磺酸盐、烷基硫酸盐、芳基磺酸盐等)]，清蛋白水解产物等。
分散剂为例如木质素亚硫酸盐废液和甲基纤维素是适宜的。
增粘剂也可以用于制剂中(粉剂、颗粒剂、乳油)。增粘剂为例如羧甲基纤维素、天然和合成聚合物(例如阿拉伯树胶、聚乙烯醇和聚乙烯乙酯等)，天然磷脂(例如脑磷脂和卵磷脂(recithins))，合成磷脂等。
可以使用作为添加剂的矿物油和植物油。
还可以使用着色剂。着色剂为例如无机颜料(例如氧化铁、氧化钛、普鲁士蓝等)，有机染料如茜素染料、偶氮染料或金属酞菁染料，以及进一步的痕量养分如铁盐、锰盐、硼盐、铜盐、钴盐、钼盐和锌盐。
制剂可以包含浓度范围通常为0.1-95重量％、优选0.5-90重量％的组分(a)和组分(b)的总量。
本发明组合物本身或以其制剂形式可以用于杂草控制。当使用时，可以进行桶混合，以及进一步与其它已知活性化合物相混合，尤其是通常用于稻田的活性化合物，例如杀真菌剂、杀虫剂、植物生长调节剂、植物营养物、土壤改良剂、安全剂和其它除草剂。作为有利的实例，例如相对于1重量份的本发明组合物中的式(I)的化合物(a)，可以加入1-200重量份、优选2-100重量份的作为安全剂的1-(α，α-二甲基苄基)-3-对-甲苯基脲。
本发明组合物可以直接使用，或者以其制剂形式，或者以进一步稀释所述制剂制得的施用形式，例如以即刻可用的溶液、乳油、悬浮剂、粉剂、可湿性粉剂或颗粒剂形式使用。可以通过常规方法将上述形式的制剂施用于稻田，例如浇水、喷撒、喷雾、喷粉、颗粒施用等。
本发明组合物可以在移栽前、移栽期间或移栽后施用至稻田。所述组合物的施用量可以在相当大的范围内变化。以组分(a)和组分(b)总量的施用量范围可以为0.01-5kg/ha，优选0.06-4.5kg/ha。
本发明组合物的优良效果将通过下面的实施例得到更具体的描述。然而本发明不仅仅限于此。
实施例
生物测试实施例和制剂实施例
制备测试溶液
载体：5重量份的丙酮
表面活性剂：1重量份的苄氧基聚乙二醇醚
通过用水稀释由上述载体和表面活性剂与1重量份的活性化合物(组分(a)或组分(b))相混合获得的制剂制得指定量的试验溶液。
测试实施例1：测试除草组合物对稻田杂草的效果
将两组各3株2.5叶期(株高15cm)的水稻(变种：Nihonbare)秧苗移植在装有稻田土壤的1/2,000a盆(25×20×9cm)中。
随后移植水田稗(Echinochloa oryzicola Vasing)、水莎草(Cyperus serotinus Rottboel)、鸭舌草(Monochoria vaginalisPresl)、萤蔺(Scirpus juncoides Roxburgh)的种子和矮慈姑(Sagittaria pygmaea Miq)的块茎，并且注水至约2-3cm的深度。移植水稻5天后，将通过上述方法制得的测试溶液或其混合物施用至水表面。处理后，保持水深为3cm，处理4周后根据如下标准评价除草效果(以％表示)。
100％：完全枯萎
0％：无作用或无杀伤作用
测试结果如表1所示。
表1
Figure C20048001468200141
表1(续)
Figure C20048001468200161
制剂实施例1：向3重量份的活性化合物(a-1)、4重量份的活性化合物(b-1)、32重量份的膨润土(蒙脱石)、58重量份的滑石和3重量份的木质素磺酸盐的混合物中加入25重量份的水，通过挤出制粒机充分捏合，制得10-40筛的颗粒，并且于40-50℃下干燥，获得颗粒剂。
制剂实施例2：将96重量份粒径分布范围为0.2-2mm的粘土矿物颗粒置于旋转式混料器中。在旋转时，将2重量份的活性化合物(a-1)和2重量份的活性化合物(b-2)与液体稀释剂一并喷入，均一湿润颗粒，并且于40-50℃下干燥，获得颗粒剂。
制剂实施例3：将4重量份的活性化合物(a-1)、4重量份的活性化合物(b-12)、10重量份的乙二醇、3重量份的聚乙二醇三苯乙烯基苯基醚、10重量份的黄原酸胶、0.5重量份14％的硅油乳液和68.5重量份的水的混合物充分搅拌，并且随后用破碎机(Dyno-Mill TypeKDL)破碎获得水悬浮制剂。
制剂实施例4：将5重量份的活性化合物(a-1)、15重量份的活性化合物(b-11)、30重量份的木质素磺酸钠、15重量份的膨润土和35重量份的煅烧硅藻土粉末充分混合，加入水后进行适当捏合，用0.3mm筛挤出，干燥获得水分散性颗粒剂。

Claims (4)

1.除草组合物，其包含
(a)至少一种下式所表示的化合物或其农业上常规的盐，
其中
R1表示C1-4烷基，
R2表示O-R6，
R3表示卤素，
R4表示SOm-R7，
R5表示2-四氢呋喃甲氧基，
R6表示氢，
R7表示C1-4烷基，
n表示0，
m表示2，
和
(b)哌草丹和/或地散磷，
其中组分a与组分b的重量比介于20∶1和1∶20之间。
2.将权利要求1的组合物用于控制不希望植物的用途。
3.将权利要求1的组合物用于稻田中控制杂草的用途。
4.制备除草组合物的方法，其特征在于将权利要求1所述的活性化合物组合物与增量剂和/或表面活性剂相混合。
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