CN100377403C - 燃料电池 - Google Patents

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Abstract

作为固体高分子型燃料电池的构成要素的端板，由于通过金属板的切削加工制作时难以降低成本，重量大，且在端板的歧管内表面与气体和冷却水夹接触，从耐腐蚀性的角度出发对燃料电池的实用化是一个很大的问题。在本发明中，通过采用利用树脂中心材料的端板，特别是注射模塑成形体制作的端板，可以降低成本并且轻量化，集电板和端板以将前述端板的树脂嵌入到前述集电板的歧管内的方式成为一体成形体。进而，通过将集电板插入端板内成形，使树脂包围集电板的歧管侧的内表面，可以大幅度地改善耐腐蚀性。

Description

燃料电池
本申请是申请日为2002年9月11日、申请号为02131538.8的申请的分案申请。
技术领域
本发明涉及用于便携式电源，电动汽车用电源，发电及废热供暖系统等中的采用高分子电解质的燃料电池。
背景技术
高分子电解质型燃料电池，其基本原理是将燃料气体供应给电解质膜电极接合体(MEA)的阳极侧，将氧化剂气体供应给阴极侧，利用经由电解质膜的电化学反应合成水，借此使之同时产生电能和热能，根据需要将这些能量以电能的方式取出。
这种燃料电池的具有代表性的结构示于图1。此外，图1中，其下半部分为正视图，其上半部分主要为剖视图。
在图1中，MEA10由高分子电解质膜11及夹持它的两个电极，即阴极12和阳极13构成，为了不使所供应的燃料气体及氧化剂气体向外泄漏，也不将这两种气体相互混合，在阴极和阳极的外周上分别配置衬垫14及15。
燃料电池的基本单位是利用设置向阳极供应、排出燃料气体的气体流路的阳极侧隔板以及设置向阴极供应、排出氧化剂气体的气体流路的阴极侧隔板夹持MEA的结构。叠层燃料电池是将这种基本单位叠层几十至几百级构成的，具有以每2～3个单元为一级的比例设置冷却部。图1的燃料电池采用四种隔板。配置在电池组16的左端的阴极侧隔板22具有氧化剂气体的流路32。配置在电池组16右端的阳极侧隔板21具有燃料气体流路。配置在MEA之间的隔板20在与阴极对向的面上具有氧化剂气体流路34，在与阳极对向的面上具有燃料气体流路33，从而，兼作阴极侧隔板和阳极侧隔板。冷却部利用把阳极侧隔板23与阴极侧隔板24组合成的复合隔板构成。阴极侧隔板24在与阴极对向的面上具有氧化剂气体流路36，在其相反侧的面上具有冷却水流路38。阳极侧隔板23在与阳极对向的面上具有燃料气体流路35，在相反侧的面上具有冷却水流路37。通过将隔板23和24在冷却水流路侧相互面对进行接合，利用流路37和38形成一个冷却水流路。图1中为了简单起见，仅示意地表示出四个电池。
中间经由集电板6和绝缘板5将端板4重叠在电池组16的两端上，利用将它们贯通的螺栓70和螺母71紧固，借助垫圈73施加紧固压力。
在这种燃料电池中，从设在端板，绝缘板，集电板，隔板及MEA上的共用的导入口侧歧管孔向各个隔板的各个流路分配、供应反应气体或冷却水，从排出口侧歧管孔排出。在图1中，表示出了电池组16的氧化剂气体的导入口侧歧管孔18a。此外，表示出了设于一个端板4上的氧化剂气体歧管孔1a，和焊接在该歧管孔的边缘部上的氧化剂气体导入管2a。从管2a导入的氧化剂气体，从设在绝缘板及集电板上的歧管孔及电池组16的导入口侧的歧管孔18a流入到各阴极侧隔板的气体流路内，供反应用，剩余的氧化剂气体及反应生成物经由排出口侧的歧管孔从设在另一个端板上的气体排出管2b排出。同样地，燃料气体从接合到一个端板4上的导入管3a，经由导入口侧歧管孔，气体流路及排出口侧歧管孔从排出管3b排出。
集电板6是把从串联叠层的电池组来的电力集电并连接到外部用的金属板，通常用不锈钢，铜，黄铜等材料构成，为了降低接触电阻并增加耐腐蚀性，常常进行镀金。绝缘板5是为了将端板4与集电板6绝缘而设置的树脂制的板。端板4是为了将紧固压力均匀地施加到电池上用的紧固板，通常为在机械加工制成的不锈钢板上焊接导入及排出气体和冷却水用的管构成。此外，在这些构件互相之间，为了将水和气体密封，在歧管孔的外周上设置嵌入O环的槽，一般利用O环进行密封，在图1中，表示出了O环8a，8b及28等。
现有技术的燃料电池中，为了降低电解质膜与电极及隔板之间的接触电阻，并进一步确保衬垫的气密性，通常用10.0～20.0Kgf/cm2左右的紧固压力将电池组紧固。因此一般的燃料电池的结构为用机械强度优异的金属材料构成端板，将弹簧或垫圈组合到紧固螺栓上，从两端进行固定。此外，由于所供应的加湿气体及冷却水连接到端板的一部分上，所以，从耐腐蚀的观点出发，对于金属材料，通常使用耐腐蚀性优异的不锈钢材料。此外，对于集电板使用比碳材料导电性更高的金属材料，从接触电阻的角度出发，根据不同的情况通常对其进行表面处理。进而，由于两端的端板经由紧固螺栓处于电接触的状态，所以，从绝缘的角度出发，在集电板及端板之间插入绝缘性的绝缘板。
用于这种高分子电解质型燃料电池的隔板必须是导电性强，对于燃料气体具有高的气密性，进而，对于将氢/氧进行氧化还原时的反应具有高的耐腐蚀性，即，具有高的耐酸性。因此，现有技术的隔板是在不透气的致密的碳板的表面上通过切削加工形成气体流路，或者是将石墨粉末与粘接剂一起加入到形成气体流路槽的金属压模内，将其压制加工后，通过加热烧结制成。
此外，近年来，代替现有技术中所使用的碳材料，正在试验采用不锈钢等金属材料。采用金属板的隔板由于金属板暴露在高温氧化性气氛中，在长期使用时，会引起金属板的腐蚀或溶解。当金属板腐蚀时，腐蚀的部分电阻增大，电池的输出降低。此外，当金属板溶解时，溶解的金属离子扩散到高分子电解质中，被捕获在它们与高分子电解质进行离子交换的部位处，结果造成高分子电解质本身的离子导电性能的降低。为了避免这种恶化，通常在金属板的表面上进行具有一定厚度的镀金。
如上所述，现有技术的端板，从机械强度的角度出发，通常使用不锈钢板。但是，由于对于燃料电池叠层体需要比较大的紧固压力，所以需要使用15mm左右以上的较厚的不锈钢板材，从而导致燃料电池叠层体总体的重量的增加。
进而，由于是不锈钢的厚板材，所以不能采用压铸法及板金加工等廉价的成形方法，必须用切削加工进行制作。此外，在燃料电池起动时，通常，必须使电池升温达到规定的电池温度之后进行发电，但当采用通常的不锈钢等金属材料作为端板时，由于与树脂材料等相比金属材料的热容量大，所以，存在着燃料电池的起动需要较长的时间的问题。进而，由于金属材料容易散热，所以，当在燃料电池组的两端设置容易散热的金属端板时，为了防止散热，必须设置足够的隔热材料。
此外，由于必须设置气体及冷却水的供应、排出口，所以，必须将管状不锈钢材料焊接，或者在端板上设置螺纹孔等使配管构件与之配合。
此外，由于现有技术的端板材料使用导电性材料，所以用于绝缘的绝缘板是必不可少的。
进而，为了将不同材料的集电板和绝缘板及端板组合起来叠层，必须使用密封气体及冷却水的O环等密封件。
发明内容
为了解决上述课题，本发明的高分子电解质型燃料电池的特征为，其具备：电池组，前述电池组具备多个导电性隔板以及插入到前述导电性隔板之间的电解质膜电极接合体，并且前述电解质膜电极接合体具有由高分子电解质膜和夹持前述高分子电解质膜的一对电极构成；夹持前述电池组的一对集电板；通过前述集电板夹持前述电池组的一对端板；通过将前述一对端板紧固向前述电池组施加紧固压力的紧固机构；以及向前述电池组供给和排出氧化剂气体和燃料气体的供应和排出系统，前述端板由以树脂为主要成分的绝缘性的树脂中心(resin-dominant)材料构成，前述气体供给和排出系统具有氧化剂气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔、以及燃料气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔，还具有连接氧化剂气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔的氧化剂气体流路、和连接燃料气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔的燃料气体流路，前述集电板和前述端板以将前述端板的树脂嵌入到前述集电板的歧管内的方式成为一体成形体。在此，树脂中心材料表示以树脂为主要成分，也包括根据需要含有玻璃纤维或陶瓷粉末那样的填充剂或加强材料的材料。根据本发明，作为端板，通过代替现有技术中的金属材料，用树脂中心材料构成，可以省略现有技术中所必需的绝缘板，可以大幅度降低成本和重量。进而，由于树脂中心材料比金属材料散热速度慢，在利用燃料电池的热能上是有利的。此外，由于可以不存在气体和冷却水与金属材料接触的部分，从而可以大幅度提高耐腐蚀性。
前述端板优选地由前述树脂中心材料的注射模塑成形体构成。
前述气体导入口及前述气体排出口优选地为筒状，且从前述端板的主面上突出地形成。
前述气体导入口及前述气体排出口，优选地为筒状，且从前述端板的端面上突出地形成。
前述端板的前述树脂中心材料优选地含有加强用材料，例如玻璃纤维，前述树脂由对聚苯硫，液晶聚合物或聚砜构成。
由前述紧固机构造成的紧固压力优选地在前述端板的单位面积上为1.5～5.0kgf/cm2。
优选地，在前述端板的外侧主面上还设置有加强体。
附图说明
图1示意地表示现有技术的燃料电池的构成，是部分剖视正视图。
图2是示意地表示根据本发明的一个实施例的燃料电池的结构的部分剖视正视图。
图3是示意地表示在根据图2所示的实施例的燃料电池上附加加强板构成的燃料电池的结构的部分剖视正视图。
图4～图9是分别示意地表示根据本发明的其它实施例的燃料电池的结构的部分剖视正视图。
图10是示意地表示用于本发明的实施例的电解质膜电极接合体(MEA)的结构的剖视图。
图11是示意地表示在本发明的实施例中使用的隔板的表面的俯视图。
图12是示意地表示本发明的实施例中使用的隔板的背面的仰视图。
图13是示意地表示本发明的实施例中使用的冷却水路板的结构的正视图。
图14是示意地表示将在用于本发明的实施例的高分子电解质膜上形成电极而成孔的MEA配置在图11的隔板表面上的结构的正视图。
图15是表示本发明的实施例所示的端板与集电板的一体成形体的部分剖视透视图。
图16是表示根据本发明的实施例的燃料电池的连续发电试验所经过的时间与电池的电压的关系的寿命特性图。
具体实施方式
本发明的高分子电解质型燃料电池，其特点是，利用以树脂为主成分的材料构成作为其主要结构构件的端板。在利用不锈钢等金属材料制造端板时，为了形成端板，必须进行切削加工，但通过利用以树脂为主成分的材料制造端板，可以利用注射模塑成形制造端板，可以大幅度降低成本并使之轻量化。此外，通过将端板树脂化，可以降低整个燃料电池的热容量，可以大幅度缩短燃料电池起动时使电池升温达到规定的电池温度所需的时间。进而，通过将端板树脂化，可以抑制从燃料电池组端部的散热，不必设置隔热材料，有效地利用燃料电池所发生的热量。
此外，使用不锈钢等金属材料的情况下，为了设置气体及冷却水的供应、排出口，必须将管状金属材料焊接，或在端板上设置螺纹孔等，以便对配管构件进行配合。但是，通过树脂的注射模塑成形，可以将气体及冷却水的供应排出口整体成形，进而，可以防止所供应的气体及冷却水与现有技术中的金属制的端部及供应排出口的金属材料接触，从而防止金属离子混入到所供应的气体及冷却水中。
进而，通过省掉绝缘板、通过将集电板嵌入到端板内成形，可以省掉在现有技术中在端板与绝缘板和集电板之间所必须的O环等密封材料，可以大幅度减少组装工时。进而，在把集电板与端板进行嵌入成形时，通过采用作为端板材料的树脂配合到集电板的歧管内的嵌入结构，防止所供应的气体及冷却水与集电板接触，即，可以使集电板隔离。该集电板的隔离不仅可以防止所供应的气体及冷却水触及金属材料以防止金属离子混入所供应的气体及冷却水。由于电池电压加到集电板上，当触及集电板的加湿气体或冷却水也具有一定的导电性时，会使集电板发生急剧腐蚀的现象，上述集电板的隔离也具有防止这种现象的效果。
图2至图9表示其结构例。其中，图2，图4，图6，图7将在后面的实施例中详细描述，这里对它们简单地加以说明。此外，图2、图3和图1一样，下半部是正视图，上半部是剖视图，其它的图，下半部分是正视图，上半部分是剖视图，为了进一步简化说明，仅表示出左侧部分。此外，为了简化附图，对很明显的构件，例如，对于紧固杆，图中省略了贯穿燃料电池内部的部分。
在图2至图9八个图中所示的结构是共同的，如各图所示，它们的一个特征之一是，在MEA(210，310，410，510，610，710)的电极端部附近的周边部与歧管孔(201，301，401，501，601，701)周边部的高分子电解质膜(211，311，411，511，611，711)上的表面主面、背面主面上，如用图2的放大图部分更明确地表示的那样，粘贴特定材料截面为圆形或椭圆形的O环状的气体密封构件(214，215)，作为衬垫(250，350，450，550，650，750)。根据这一结构，由于场所的不同，O环状的气体密封构件之间夹着高分子电解质膜间接地推压。由于场所的不同，相互对向的隔板的上表面上配置的O环状的气体密封构件在其间不夹持高分子电解质膜地相互直接推压。另外，由于场所的不同，在一片隔板的背面上配置的O环状气体密封构件和相对向的隔板的气体流动槽上设置的多个辅助棱之间夹着高分子电解质膜，其O环状的气体密封构件和辅助棱间接地推压。因此，“O环状”密封构件的表达表示与应密封、或应包围的歧管孔或气体流通等要素的形状相对应，将密封构件配置成环状或者圈状的形状，以及其密封构件的断面具有圆形或椭圆形的形状。在这些O环状气体密封构件的各个部位处的配置方式的例子更具体地表示在图11，图12，图13，图14中。在这些图中，914a-e，915a-e，916a-e是这些气体密封构件的正视图。利用这些气体密封构件，可以把衬垫部分的密封所必需的紧固压力降低到最低限度，可以把紧固压力的大部分集中为降低电极与导电性隔板的接触压力必不可少的电极部分上。利用这种方法，为了减少加在电池组上的负荷，优选地将端板树脂化。
此外，现有技术的衬垫，由于采用把板上的气体密封件例如切成口字型，设置在必要的部位处的方法，所以气体密封构件与高分子电解质膜或者与隔板的接触面积变大，不施加大的紧固压力便不能充分地进行气密性密封。
图3的结构与图2的结构相同，但在图2所示的端板204a，204b的外侧主面上还设置有端板加强用的加强体290a，290b。
图4表示具有例如将黄铜制成的集电板插入到成形模内，在该成形模内注射模塑成形端板用树脂中心材料形成的端板304与集电板306的整体结构。端板材料配合到集电板的歧管孔301侧的内侧，采用将集电板插入到端板中的结构，在集电板的歧管孔301内侧的端板上设置O环槽，用O环308进行端板304与隔板322之间的密封，可以防止所供应的气体及冷却水接触集电板306的结构。
图5的结构与图4的结构相同，表示在图4的端板304的外侧主面上还设置有端板加强用加强体390的结构。
图6表示在连接端板404的筒状的气体导入口(或排出口)402的相反侧的歧管401的内部也呈筒状突出地形成端板材料的一部分494，与隔板422的端部连接。在该隔板422的端部上设置O环槽，利用O环槽408进行密封的结构。在这种情况下，可以防止供应的气体及冷却水接触集电板。
图7是表示与图4所示的结构相比，除了气体导入口(排出口)502设在端板504的端面侧上、且设置端板加强用的加强体590之外，其它基本上与图4所示的结构相同的例子。即，MEA510被隔板522，520夹持，与端板之间的密封用O环508进行，利用端板材料的一部分将集电板506与歧管501之间隔离等的结构，与图4相同。
图8表示与图7的结构相比，除不设置端板加强体590之外，其它结构基本上和图7的结构相同的例子。
图9表示与图8的结构相比，除气体导入口(排出口)702不与端板整体成形、使之与图示的接头配合之外，基本结构与图8所示的结构相同的例子。即，MEA710被隔板722，720夹持，用O环708进行与端板之间的密封，利用端板材料的一部分将集电板706与歧管701之间隔开等的结构，与图8相同。
此外，作为端板的树脂中心材料的树脂的例子，优选地为，聚丙烯(PP)，尼龙树脂，聚缩醛(POM)，聚碳酸酯(PC)，变性聚亚苯基醚(变性PPE)，聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)，聚对苯二甲酸乙二醇酯(GF-PET)，超大分子量聚乙烯(UHPE)，聚甲基戎烷(TPX)，间规聚苯乙烯(SPS)，聚砜(PSF)，聚醚砜(PES)，聚邻苯二酰胺(PPA)，对聚苯硫(PPS)，聚对苯二甲酸环己基二甲酯(PCT)，多芳基化合物(PAR)，聚醚酰亚胺(PEI)，聚醚酮醚(PEEK)，聚酰亚胺(PI)，氟化乙烯树脂，有机硅树脂，以及液晶聚合物(LCP)。
其中，更优选地为聚对苯硫(PPS)，液晶聚合物(LCP)，聚砜(PSF)。此外，作为液晶聚合物，例如优选地为住友化学工业制スミカス-パ，杜邦制ゼナイト，日本石油化学制ザイダ，大日本インキ化学工业制オクタ的具有1型结构的材料。
下面，利用实施例说明实施本发明的例子，并给出几个用于进行比较的比较例，进行具体的说明。
例子
(实施例1)
首先，参照用剖视图表示电解质膜电极接合体(MEA)的结构的图10说明形成触媒层的电极制造方法。在乙炔炭黑粉末中载置25重量％的平均粒径约30的白金粒子的材料作为电极触媒。把该将全氟碳磺酸(パ-フルオロカ-ボンスルホン酸)粉末分散到酒精中的悬浮溶液混合到触媒粉末分散到异丙醇中的溶液中，制成触媒膏。
另一方面，对作为电极支持体的炭纸(Carbon Paper)进行防水处理。在把外形尺寸8cm×10cm，厚度360μm的碳无纺布812a，813a(东レ制，TGP-H-120)浸渍在含有氟化乙烯树脂的水性分散液(ダイキン工业制，ネオフロンNDI)之后，将其干燥，通过在400℃加热30分钟使之具有防水性。在所述碳无纺布812a，813a的各自的一个面上，利用丝网印刷法涂布触媒膏，形成触媒层812b，813b。这时，触媒层812b，813b的一部分分别埋入到碳无纺布812a，813a中。这样，将制成的触媒层812b，813b与碳无纺布812a，813a合在一起，制成电极812，813。将形成后的反应电极中所含的白金量调整到0.5mg/cm2，所含全氟碳磺酸的量调整到1.2mg/cm2。
其次，以触媒层与电解质膜811侧相接触的方式将一对电极812，813通过热压接合到外形尺寸为10cm×20cm的质子传导性高分子电解质膜811的背面和表面两面上，将其作为电解质膜电极接合体(MEA)810。这里，作为质子传导性高分子电解质，采用将全氟碳磺酸制成厚度为50μm的薄膜。
其次，对致密的不透气的グラツシ-碳板进行切削加工，制成图11，图12所示的导电性隔板。这些图表示出形成于导电性隔板的表面上的气体流动用槽的形状。图11表示形成于表面上的氧化剂气体流动槽的形状，图12表示其背面的燃料气体的流动槽的形状。隔板的大小为10cm×20cm，厚度为4mm，槽部918，920为宽度2mm，深度1.5mm的凹部，气体在这些部分流动。此外，气体流路之间的棱部919，921为宽度1mm的凸出部。此外，形成氧化剂气体的歧管孔(导入口923a，排出口923b)，燃料气体的歧管孔(导入口924a，排出口924b)，以及冷却水歧管孔(导入口925a，排出口925b)。另外，气体流动槽中的歧管孔的附近设置有辅助棱部926a，926b，927a，927b。其目的在于，通过由其辅助棱部和位置与其对应的后述的气体密封构件914a，914a的一部分夹持MEA而进行歧管孔附近的气体密封。
图13表示用于冷却水流动的冷却流路的形状，是通过将图11所示的导电性隔板的背面切削加工形成的。在图13中，冷却水歧管孔(导入口931a，排出口931b)的位置和大小与图11，12中所示的冷却水的歧管孔925a及925b形成在同一个位置上，此外，气体流动用的歧管孔934a，934b，935a，935b的位置和大小也和图11，12的气体歧管孔形成在同一位置上。此外，932是从冷却水的导入口931a流入的水的流动部分，其凹形的深度为1.5mm。933位于冷却水通路的中途，是形成冷却水的流路932时作为凸出部残留下来的岛部，与原来的碳板936具有相同的高度。冷却水从导入口931a流入，由岛部933分流，流经整个流路932，到达排出口931b。
其次，在MEA的靠近电极部附近的周边部的质子传导性高分子电解质膜上对应的部分和气体流动槽周边部配置的O环状的气体密封构件(Dupont Dow Elastomer Japan社制，氟化橡胶(バイトン)-GDL)，作为衬垫。即，在图11中，为了对槽部918及气体、冷却水的歧管孔923a，923b，924a，924b，925a，925b进行密封，以将它们包围的方式配置上述气体密封构件914a-914e。在图12中，为了对槽920及气体、冷却水的歧管孔923a，923b，924a，924b，925a，925b进行密封，以将它们包围的方式配置上述气体密封构件914a-914e。在图13中，为了对冷却水流路932及气体、冷却水的歧管孔934a，934b，935a，935b，931a，931b进行密封，以将它们包围的方式配置上述气体密封构件916a-916e。然后，如图14所示，将MEA配置在图11所示的隔板的表面上，在图14中，945为质子传导性高分子电解质膜，944为其上设置的一个电极。另一个电极连接在图14、即图11的隔板上，但由于位于图14中可看到的电极944的背面而看不到。在图14所示的MEA944，945上还重合有一片隔板，使图12所示的隔板背面侧与MEA944，945相接触，作为一个单电池。将该单电池叠层两个单元之后，利用图13所示的形成冷却水槽的隔板夹住所述两个单元的叠层电池，重复这一结构，制成具有50个单元的叠层电池组的燃料电池。其结果，通过所述气体密封构件组构成必要的衬垫组。即，例如，在包围歧管孔923b的位置，气体密封构件915b是其一部分与和其位置相对应的气体密封构件914a的一部分直接接触。而且，在包围歧管孔925b的位置，气体密封构件915g与气体密封构件914d直接接触。另外，在包围气体流动槽920，918的、MEA电极部分附近的周边部，在不同的场所，两个气体密封构件915a，914a之间夹有MEA的高分子电解质膜，而在其他场所，则夹持在气体密封构件915a和辅助棱部926b，926a之间，或者夹持在辅助棱部927b，927a和气体密封构件914a之间。因此，通过之后由紧固杆固定电池组而施加紧固力时，夹住高分子电解质膜，这些气体密封构件之间或气体密封构件和辅助棱部间接地推压。在不同的场所，气体密封构件之间直接相互推压。因此，这些气体密封构件在一些场所仅由气体密封构件、而在另一些场所则通过与辅助棱的组合成为具有密封功能的衬垫。在该电池组的两端上，叠层在铜的表面上镀金的集电板和利用将添加20wt％的玻璃纤维的强化的PPS注射模塑成形制成的厚度50mm的端板叠层，最后用紧固杆固定。
下面用图2说明这样制作的燃料电池的结构。
在图2中，MEA210，由高分子电解质膜211，和夹持它的两个电极，即阴极212和阳极213构成，在阴极和阳极的外周上分别配置气体密封构件214和215，用于防止所供应的燃料气体及氧化剂气体的外泄和这两者气体的相互混合。气体密封构件214和215如上所述，是粘贴在靠近电极部的周边部及歧管孔201的周边部的质子传导性高分子电解质膜上的O环状的气体密封构件(DuPont Dow ElastomerJapan社制，氟化橡胶-GDL)。这种特定的气体密封构件为弹性体，具有弹性，利用小的紧固力就能够足以进行气体密封。
配置在电池组216左端的阴极侧隔板222具有氧化剂气体流路232。配置在电池组216右端的阳极侧隔板221具有燃料气体流路231。配置在MEA之间的隔板220在面对阴极的面上具有氧化剂气体流路234，在面对阳极的面上具有燃料气体流路233，从而，同时兼作阴极侧隔板和阳极侧隔板。冷却部利用将阳极侧隔板223与阴极侧隔板224组合起来的复合隔板构成。阴极侧隔板224在面对阴极的面上具有氧化剂气体流路236，在相反侧的面上具有冷却水流路238。阳极侧隔板223在与阳极对向的面上具有燃料气体流路235，在相反侧的面上具有冷却水流路237。将隔板223与224以冷却水流路侧相互面对的方式接合，因此，由流路237和238形成一个冷却水流路。
此外，如上所述，本实施例所列举的是具有50个单元叠层的电池组的燃料电池的例子，但在图2中，与图1一样，为了简化图起见，只示意地表示出四个单元。
在电池组216的两端上，如上所述，重叠有集电板206a，206b以及端板204a，204b，利用贯穿的螺栓270a，270b及螺母271a，271b将它们紧固，利用垫圈273a，273b施加紧固力。
在该燃料电池中，从设置在端板，集电板，隔板及MEA上的共用导入口侧的歧管孔向各隔板的各个流路分配供应反应气体或冷却水，从排出口侧歧管孔排出。在图2中表示出了设在一个端板204a上的氧化剂气体的歧管孔201以及焊接在该歧管孔的边缘部上的氧化剂气体的导入管202a。从管202a导入的氧化剂气体从设在集电板上的歧管孔，以及电池组216的导入口侧的歧管孔(全部这些歧管孔用201表示)流入到阴极侧隔板的气体流路以供进行反应，剩余的氧化剂气体和反应生成物经由排出口侧的歧管孔从设在另一个端板上的气体排出管202b被排出。同样地，燃料气体从接合到一个端板204a上的导入管203a经由导入口侧歧管孔，气体流路，以及排出口侧歧管孔从排出管203b排出。
并且，为了在这些构件之间将水及气体密封，在歧管孔201的外周上设置嵌入O环用的槽，O环208a，208b及228等嵌入该槽内。
如从上面的说明中可以看出的，在本实施例中不采用绝缘板。此外，在隔板的单位面积上，紧固两端的紧固压力为5.0kgf/cm2。通过将前述O环状的气体密封构件用作衬垫，可以实现这么低的紧固力。即，通过利用特定材料的O环密封气体，可以将衬垫部分密封所必须的紧固压力降低到最低限度，可以将紧固力的大部分集中到为了降低电极与导电性隔板的接触电阻所必须的电极部分上。借此，可以将紧固压力降低到现有技术的一半，可以看出，将端板树脂化对此起着重要的作用。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极侧供应加湿、加温的氢气，以达到78℃的露点，向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。结果，在不向外部流出电流的无负载情况下，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对这种电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确认，本实施例的电池，经过8000小时以上，可以维持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。寿命特性图，即，连续发电试验所经历的时间与电池电压的关系示于图16。
(实施例2)
使紧固两端板的紧固压力在隔板的单位面积上为3.0kgf/cm2，代替5.0kgf/cm2，除此之外，用和实施例1相同的方法制作本实施例的高分子电解质燃料电池。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(实施例3)
除了作为紧固两端板时的紧固压力，将隔板单位面积上的紧固压力用2.0kgf/cm2代替5.0kgf/cm2之外，以和实施例1相同的方法制造本实施例的高分子电解质燃料电池。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(实施例4)
除了作为紧固两个端板的紧固压力，将隔板的单位面积上的紧固压力用1.5kgf/cm2代替5.0kgf/cm2之外，以和实施例1相同的方法制作本实施例的高分子电解质燃料电池。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(比较例1)
除了作为紧固两个端板的紧固压力，将隔板的单位面积上的紧固压力用1.0kgf/cm2代替5.0kgf/cm2之外，以和实施例1相同的方法制作本比较例的高分子电解质燃料电池。
将这样制作的本比较例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得40V的电池开路电压。
但是，确认这种电池泄漏气体时，由于紧固压力过小，不能充分进行气体密封，向外部泄漏气体，所以放弃了在这种条件下进行发电试验。
因此，在逐渐增大紧固压力，确定气体泄漏与紧固压力之间的关系时，当将紧固压力增加到1.5kgf/cm2时，确认没有气体泄漏。
(比较例2)
除了作为紧固两个端板的紧固压力，将隔板的单位面积上的紧固压力用6.0kgf/cm2代替5.0kgf/cm2之外，以和实施例1相同的方法制作本比较例的高分子电解质燃料电池。
将这样制作的本比较例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下，对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池，在开始时，得到1.3kw以上(33V-40A)的电池输出，在2000小时之后，电池电压开始急剧下降，在2500小时之后则不能继续运行。究其原因，由于紧固压力过大，PPS制的树脂端板随着时间的推移发生蠕变，端板弯曲，从而发生气体从电池中的泄漏。
(比较例3)
作为端板，代替实施例1的端板，采用将厚度30mmSUS316进行切削加工制成的端板，作为紧固两个端板时的紧固压力，将隔板的单位面积上的紧固压力用10.0kgf/cm2代替5.0kgf/cm2，除此之外，以和实施例1一样的方法制作本比较例的高分子电解质燃料电池。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下进行电池连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上保持1.3kw以上(33V-40A)的电池输出。在使用SUS作为端板时，由于SUS的强度高，紧固压力增加到10kgf/cm2也没有问题。但是，由于使用厚度30mm的SUS板，所以总体重量大大增加。
此外，在从实施例1至实施例4的四个实施例中，在端板的外侧未设置加强体，但对设置加强体时的情况也进行了探讨。即，将厚度50mm的端板厚度变成30mm，在该端板外侧的主面上设置图3所示的厚度10mm的SUS304制的加强板290a，290b，除此之外的构件如图2所示，采用和实施例1-4记载的燃料电池相同的方法分别制造四个燃料电池，并利用和实施例1-4相同的方法测定它们的特性。测定结果确定，无负载时的电池开路电压，输出特性与时间变化的关系，获得与实施例1-4的燃料电池相同的特性。
(实施例5)
除了作为端板使用注射模塑成形添加15wt％的玻璃纤维强化的液晶聚合物(LCP)制作的端板之外，利用和实施例2相同的方法制作本实施例的高分子电解质型燃料电池。此外，作为LCP，使用日本石油化学(株)制的ザイダ-。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(实施例6)
除了作为除作为端板使用注射模塑成形添加20wt％的玻璃纤维强化的液晶聚合物(LCP)制作的端板之外，利用和实施例2相同的方法制作本实施例的高分子电解质型燃料电池。此外，在本实施例中，作为LCP，使用デユポン(杜邦)公司制的ゼナイト。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(实施例7)
除了作为端板使用注射模塑成形添加25wt％的玻璃纤维强化的液晶聚合物(LCP)制作的端板之外，利用和实施例2相同的方法制作本实施例的高分子电解质型燃料电池。此外，在本实施例中，作为LCP，使用住友化学工业(株)制的スミカ-ス-パ。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(实施例8)
除了作为端板利用注射模塑成形添加30wt％的玻璃纤维强化的液晶聚合物(LCP)制作的端板之外，利用和实施例2相同的方法制作本实施例的高分子电解质型燃料电池。此外，在本实施例中，作为LCP，采用大日本インキ化学工业(株)制的オクタ。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
(实施例9)
在本实施例中，用与实施例1相同的方法制作电解质膜电极接合体(MEA)及导电性隔板，制成50单元叠层电池组。在电池组的两个端部采用把集电板插入到端板中的结构。即，将除掉表面的氧化被膜的SUS304的表面上镀金的集电板插入到成形金属模内，通过在该金属模中注射模塑成形添加20wt％的玻璃纤维强化PPS进行制作。这样制成的端板与集电板整体件的总厚度为50mm。
下面用图4及图15说明这种结构例。
图4是表示本实施例的燃料电池的部分正视、部分剖视图。与图2所示的实施例1的燃料电池进行比较，除集电板与端板整体成形及O环的配置不同之外，与实施例1的燃料电池具有同样的结构。即，MEA310由高分子电解质膜311，夹持该膜的两个电极，即阴极312和阳极313构成，在阴极和阳极的外周上分别配置衬垫350。该衬垫350如上所述，为粘贴到靠近电极部分的周边部及歧管孔周边部的质子传导性高分子电解质膜上的O环状气体密封构件(DuPont DowElastomer Japan社制，氟化橡胶-DGL)314，315。
MEA310被隔板322与320夹持构成一个单元，这种单元在图中没有示出，被叠层50个单元，冷却用隔板也被叠层于其中，构成电池组。与实施例1所示同样地设置氧化剂气体流路，燃料气体流路及冷却水流路。
在电池组的两端上分别设置两个集电板和端板，但在图4中表示出其中的一个集电板306及一个端板304。作为贯穿它们的紧固机构，表示出其中的一部分，设置由螺栓，螺母及垫圈构成的紧固机构370，施加紧固力。
作为本实施例的特征之一，为O环308周边的端板结构。即，如图4所示，端板304的一部分配合到集电板306的歧管301侧的内侧304C上，制成将集电板插入到端板内的结构，在集电板位于歧管孔301侧内侧的端板上设置O环槽，借助O环308在端板材料、即树脂材料的面上进行端板304与隔板322之间的气体密封，可以防止所供应的气体及冷却水与集电板306接触。此外，筒状的气体导入、排出口302，303在端板成形时用端板材料整体成形。
在本实施例中，由紧固机构产生的紧固压力，开始时在端板的单位面积上为3.0kgf/cm2。然后，为了进行强度确认，将紧固压力进一步加到5.0kgf/cm2左右，确认端板的强度没有什么问题。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃露点的。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。进而，在运转8000小时后，定量测定MEA中的高分子电解质膜中的金属离子的量，由于集电板SUS造成的铁，镍，铬在检测极限以下，可确认其耐腐蚀性的有效性。这是因为在本实施例中采用的把集电板插入成形的端板如图4所示，用作为端板材料的树脂材料将集电板的歧管侧的内表面围绕起来，可以防止气体及冷却水与集电板的金属材料直接接触的缘故。
此外，作为图4中所示的结构的变形，进而令端板304的厚度为30mm，在端板304的外侧，作为端板加强体，设置厚度10mm的SUS304制的加强板390的结构示于图5。对于该图5的结构，在具有与上面所说明的图4的结构相同的特征的同时，还可以获得耐紧固压力强度更高的高分子电解质型燃料电池。
此外，图15是表示端板与集电板整体成形结构的部分剖视透视图，表示图4所示的端板与集电板整体成形结构的变形例。在图15中，950是插入的集电板，952是气体或冷却水的歧管，951是端板，951a是与端板整体成一整体地注射模塑成形的气体或冷却水的导入、排出用接头。即，加入玻璃纤维的PPS制端板951具有将集电板950插入成形的结构，端板材料用圆筒状部分将集电板与气体或冷却水隔离。
(实施例10)
在本实施例中，电解质膜电极接合体(MEA)与导电性隔板用和实施例1同样的方法制成，制成50个单元叠层的电池组。在电池组的两端上采用将集电板插入端板中的结构。即，在本实施例中，把黄铜制的集电板插入到成形金属模中，通过在该金属模中注射模塑成形添加20wt％的玻璃纤维强化的PPS制成。这样制成的端板与集电板的整体物的总厚度为50mm。下面用图6说明这种结构例。
图6是表示本实施例的燃料电池的部分正视、部分剖视图。
在电池组的两端上各设两个集电板和端板，但在图6中只表示出其中的一个集电板406和一个端板404。作为贯穿它们的紧固机构，图中只表示出它们的一部分，通过设置螺栓，螺母及垫圈构成的紧固机构470施加紧固压力。此外，筒状的气体导入、排出口402，403，在端板成形时由端板材料整体成形。
在本实施例中，端板404的一部分也配合到集电板406的歧管401侧的内侧404C上，成为集电板插入端板中的结构。作为本实施例的特征之一，在于下面所说明的气体密封机构。
即，在图6中，在连接端板404的筒状的气体导入口(或排出口)402的相反侧的歧管401内部，端板材料的一部分494突出地形成筒状，与隔板422的端板接触。在该端板422的端部上设置O环槽408进行密封。这也是一种可以防止所供应的气体及冷却水与集电板接触的结构。
其他结构，即，MEA410由高分子电解质膜411以及夹持它的电极412，413构成，MEA410被隔板422，420夹持，进而粘贴O环状气体密封构件414，415构成衬垫450等，和已经说明过的上述实施例相同。
在本实施例中，利用紧固机构产生的紧固压力，在开始时，端板的单位面积上为2.0kgf/cm2。然后，为了确定其强度，将紧固压力加到3.0kgf/cm2左右，确认，端板的强度没有什么问题。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
进而，在运转8000小时之后，定量测定MEA中的高分子电解质膜内的金属离子的量，由于集电板的黄铜引起的铜等在检测限度以下，确认其抗腐蚀性的有效性。这是由于本实施例中使用的把集电板插入成形的端板如图4所示，由作为端板材料的树脂围绕集电板的歧管侧的内表面，可以防止气体及冷却水与集电板的金属材料直接接触的缘故。
(实施例11)
在本实施例中，电解质膜电极接合体(MEA)与导电性隔板用与实施例1同样的方法制成，制成50单元叠层的电池组。在电池组的两端部采用把集电板插入到端板中的结构。即，在本实施例中，把黄铜制的集电板插入到金属模中，在该金属模中注射模塑成形添加20wt％的玻璃纤维的强化PSF进行制造。这样制作的端板与集电板的整体物的总厚度为30mm。进而，在该端板的外表面上，叠层厚度10mm的SUS304制的加强体，用紧固杆固定。下面用图7说明这种结构例。
图7是表示本实施例的燃料电池的部分正视部分剖视图。
在电池组的两端各设两个集电板及端板，在图7中只表示出其中的一个集电板506及一个端板504。作为贯穿它们的紧固机构，图中表示出一部分，设置由螺栓，螺母及垫圈构成的紧固机构570，施加紧固压力。
本实施例的特征之一在于，在端板504成形时，将用端板材料整体成形的筒状的气体导入口(排出口)502，503设置在端板504的端面上。利用这种结构，燃料电池的端板外主面侧强度增高，并在用于便携式电源，电动汽车用电源，发电及废热供暖系统等情况下，增加系统设计的自由度。
对于其它结构，在本实施例中，也是把端板504的一部分配合到集电板506的歧管501侧内侧504c上，成为集电板插入到端板中的结构。此外，在集电板506的歧管孔501侧内侧的端板上设置O环槽，利用O环508，在端板材料，即树脂材料的面上进行端板504与隔板522之间的气体密封，可以防止供应的气体及冷却水与集电板506接触。进而，对于由高分子电解质膜511及夹持它的电极512。513构成MEA510，ME510由隔板522，520夹持，粘贴O环状气体密封构件514，515构成衬垫550等，和已经说明的上述实施例相同。
在本实施例中，利用紧固机构产生的紧固压力，开始时在端板的单位面积上为3.0kgf/cm2。然后，为了确定强度，外加5.0kgf/cm2左右的紧固压力，确认端板的强度没有问题。这是由于利用SUS加强体可以提高端板的强度的缘故。
将这样制作的本实施例的高分子电解质型燃料电池保持在80℃，向阳极供应加湿，加温的氢气，以达到78℃的露点，同时向阴极侧供应加湿、加温的空气，以达到78℃的露点。其结果是，在不向外部输出电流的无负载时，获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率80％，氧利用率40％，电流密度0.5A/cm2的条件下对该电池进行连续发电试验，测定输出特性随时间的变化。结果确定，本实施例的电池在8000小时以上，可以保持1.3kW以上(33V-40A)的电池输出。
进而，在运转8000小时之后，定量测定MEA中的高分子电解质膜内的金属离子的量，由于集电板的黄铜引起的铜等在检测限度以下，确认其抗腐蚀性的有效性。这是由于本实施例中使用的把集电板插入成形的端板如图5所示，由作为端板材料的树脂围绕集电板的歧管侧的内表面，可以防止气体及冷却水与集电板的金属材料直接接触的缘故。
图8为在图7所示的实施例中省略了加强板590，端板604的厚度用50mm取代30mm。省略了其他结构的详细说明，但图7中附图标记500所示的要素和图8中与这些附图标记相对应的600所示的要素(例如501和601相对应)为同样的结构。而且，图9表示图8中由连接器(例如スウエ-ジロツク公司制的スウエ-ジロツク)构成和端板一体成形的气体导入、排出702，703的例子。在以和上述的实施例中实施的条件相同的条件下测定图8和图9所示的燃料电池的特性时，可确认两者均具有和上述实施例的燃料电池相同的本发明的效果。
以上，利用附图对本发明的实施形式进行了说明，并用实施例进行了更具体的说明，但本发明并不局限于所说明的这些内容。
如上所述，根据本发明，作为端板，代替现有技术中的金属材料，采用树脂中心材料，进而，更优选地通过用注射模塑成形体进行制造，可以省略绝缘板，通过省掉绝缘板等，可以大幅度降低成本。进而，由于可以实现气体或冷却水不与金属材料接触的结构，可以大幅度提高耐腐蚀性。

Claims (1)

1.一种高分子电解质型燃料电池，具备：电池组，前述电池组具备多个导电性隔板以及插入到前述导电性隔板之间的电解质膜电极接合体，并且前述电解质膜电极接合体由高分子电解质膜及夹持前述高分子电解质膜的一对电极构成；夹持前述电池组的一对集电板；通过前述集电板夹持前述电池组的一对端板；通过紧固前述一对端板向前述电池组施加紧固压力的紧固机构；向前述电池组供给和排出氧化剂气体及燃料气体的气体供给和排出系统，前述端板由以树脂为主要成分的树脂中心材料构成，
前述气体供给和排出系统具有氧化剂气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔、以及燃料气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔，还具有连接氧化剂气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔的氧化剂气体流路、和连接燃料气体入口侧歧管孔和出口侧歧管孔的燃料气体流路，
前述集电板和前述端板以将前述端板的树脂嵌入到前述集电板的歧管内的方式成为一体成形体。
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