CH489465A - Process for the preparation of a new amine - Google Patents

Process for the preparation of a new amine

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CH489465A
CH489465A CH1432369A CH1432369A CH489465A CH 489465 A CH489465 A CH 489465A CH 1432369 A CH1432369 A CH 1432369A CH 1432369 A CH1432369 A CH 1432369A CH 489465 A CH489465 A CH 489465A
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isopropylamino
propane
hydroxy
salts
hydrolysis
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Max Dr Wilhelm
Karl Dr Schenker
Paul Dr Schmidt
Ulrich Dr Daeniker Hans
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Ciba Geigy
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  

  



  Verfahren zur Herstellung eines neuen Amins
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung des 1-Isopropylamino-2-hydroxy-3-(o-allyl  oxy-phenoxy)-propans    der Formel
EMI1.1     
 und seiner Salze.



   Die neue Verbindung besitzt wertvolle pharmakologische Eigenschaften. Insbesondere bewirkt sie eine Hemmung adrenergischer   #-Rezeptoren.    So hemmt sie z. B. an der mit Dial   narkotisierten Katze    oder am wachen Hund durch   Isoproterenol      hervorgerufene Blut-    drucksenkungen in Dosen von 0,01-1 ma'kg i. v. oder 2-3 mg   li      p.    o. Sie ist in der Lage   Digitalis-induzierte    Extrasystolen zu unterdrücken, wie z. B. aus Experimenten mit einer Dosis von 0,3-1 mg/kg i. v. am narkotisierten Hund hervorgeht. Die Verbindung kann dementsprechend bei Herz-und   Kreistauferkrankungen    als Medikament angewendet werden.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der neuen Verbindung ist dadurch gekennzeichnet, dass man in einem   1-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyl-    oxy-phenoxy)-propan oder einem Salz davon, das am Stickstoffatom und an der   2-Hydroxylgruppe    je einen einwertigen oder zusammen einen   zweiwertiren    durch Hydrolyse abspaltbaren Rest   aufweist. diesen abspähet.   



   Durch   Hydrolyse abspaltbare einwertie    Reste sind z. B. Acylreste von   Carbonsuuren. wie    niedere   A) kano-    ylreste, z. B. der   Acetvlrest    oder   Oxycarbonylreste,    wie der   Benzytoxycarbonytrest    oder   der tert.-Butoxycar-      bonylrest.    Verbindungen mit   durch Hydrolyse abspatt-    baren zweiwertigen Resten sind z. B. die der Formel   a)   
EMI1.2     
 worin X'für die   Carbonylyruppe    oder f r eine   Alkyli-    dengruppe steht.



   Die Hydrolyse kann in üblicher Weise vorgenommen werden. Die Hydrolyse einer Verbindung der Formet a), worin X' f r eine Alkylidengruppe steht, wird vorzugsweise in saurer Lösung durchgeführt.



   Die Ausgangsstoffe sind bekannt oder können nach an sich bekannten Methoden gewonnen werden.



   Die Salze des Endstoffes können in an sich bekannter Weise, z. B. mit Alkalien oder Ionenaustauschern in die freie Base übergeführt werden. Von der letzteren lassen sich durch Umsetzung mit organischen oder anorganischen Sauren, insbesondere solchen, die zur Bildung von therapeutisch   verwendbaren Saizcn geeignet    sind, Salze gewinnen.   Als solche S : iuren scien beispiels-    weise genannt :   Halogenwasserstoffsäuren, Schwefelsau-    ren, PhosphorsÏuren, SalpetersÏure.   Perchlorsäure. ali-    phatische, alicyclische, aromatische   o ter heterocyclischc    Carbon-oder Sulfonsäurcn, wie   Ameisen-,    Essig-. Propion-, Bernstein-, Glykol-, Milch-. ¯pfel-. Wein-.

   Zitronen-, Ascorbin-, Malein-, Hydroxymalein- oder Brenztraubensäure ; Phenylessig-, Benzoe-,   p-Amino-    benzoe-, Anthranil-, p-Hydroxy-benzoe-. Salicyl- oder p-AminosalicylsÏure, Embonsäure,   Methansulfon-,      Athansulfon-,    HydroxyÏthansulfon-. ¯thylensulfonsÏure: Halogenbenzolsulfon-, Toluolsulfon-, Naphthalinsult'on  silure    oder   Sulfanilsaiurc    :   Mlrtliiunin. Tryptophan, Lysin    oder   Ar,, inin.    



   Diese oder andere Salze der neuen Verbindung, wie z. B. die Pikrate, können auch zur Reinigung der erhaltenen freien Base dienen, indem man die freie Base in Salze überführt, diese abtrennt und aus den Salzen wiederum die Base freimacht. Infolge der engen Beziehungen zwischen der neuen Verbindung in freier Form und in Form ihrer Salze sind im vorausgegangenen und nachfolgend unter der freien Base sinn-und zweckmässig, gegebenenfalls auch die entsprechenden Salze zu verstehen.



   Die Erfindung betrifft auch diejenigen   Ausführungs-    formen des Verfahrens, bei denen man die   Ausgangs-    stoffe unter den Reaktionsbedingungen bildet.



   Die neue Verbindung kann als Racemat oder in Form der Antipoden vorliegen. Das Racemat lässt sich in üblicher Weise in die Antipoden zerlegen.



   Die neue Verbindung kann z. B. in Form pharmazeutischer Präparate Verwendung finden, welche sie in freier Form oder gegebenenfalls in Form ihrer Salze in Mischung mit einem für die enterale oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen organischen oder anorganischen, festen oder flüssigen   Trägermate-    rial enthalten.



   Verbindungen, die am Stickstoffatom und an der 2-Hydroxylgruppe einen durch Hydrolyse abspaltbaren Rest aufweisen, erhilt man z. B. durch Kondensation einer Verbindung der Formel
EMI2.1     
 mit einer Verbindung der Formel
EMI2.2     
 wobei   X.      fUr    einen durch Hydrolyse abspaltbaren Rest und einer der Reste   Xi    und Y1 für eine reaktionsfähig veresterte Hydroxylgruppe steht, und der andere eine Aminogruppe bedeutet, die durch einen abspaltbaren Rest substituiert ist.



   Ferner sind diese am Stickstoff und an der 2-Hydr  oxylgruppe    substituierten Verbindungen auch dadurch   erhait) ich. dass    man ein   o-Allyloxyphenol    oder ein Salz davon mit einer Verbindung der Formel
EMI2.3     
 umsetzt, worin X eine   reaktionsfähig    veresterte Hydr  oxylgruppe    und die Reste   X,      und X,'durch    Hydrolyse abspaltbare Reste sind.



   Die Verbindungen der Formel a) kann man z. B. durch   Umsetzuna    von o-Allyloxy-phenol oder eines Metallsalzes davon mit einer Verbindung der Formel
EMI2.4     
 worin X'die Carbonylgruppe oder eine Alkylidengruppe und X eine reaktionsfähig veresterte Hydroxylgruppe bedeutet, erhalten.



   In den folgenden Beispielen sind die Temperaturen in Celsiusgraden angegeben.



      Beispiel I   
10,0 g    3-Isopropyl-5- (o-allyloxy-phenoxymethyl)- oxazolidinon- (2)    werden mit 50 ml 10-n Natronlauge während 15 Minuten unter gutem Rühren auf   120  erhitzt.    Hierauf gibt man 200 ml Wasser zu und extrahiert mit Ather. Die Ather-Schicht wird abgetrennt, getrocknet und im Wasserstrahlvakuum eingedampft. Es verbleibt das   
I-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy- phenoxy)-propan    der Formel
EMI2.5     
 das nach Uml ; ristallisation aus Hexan bei   78-81    schmilzt. Das Hydrochlorid schmilzt bei   107-109".   



   Beispiel 2
26 g racemisches   I-Isopropylamino-2-hydroxy-3-    (o-allyloxy-phenoxy)-propan und 14,8 g   L- (+)-Glut-    aminsäure werden in 50 ml Wasser bei   60-70D gelöst.   



  Nachdem die Lösung filtriert und auf Zimmertemperatur abgekühlt worden ist, gibt man 200 ml absolutes Athanol zu. Es scheidet sich ein kristalliner Niederschlag aus, den man aus Methanol umkristallisiert. Das so erhaltene Glutaminat des    (+)-I-Isopropylamino-2-hydroxy-3-(o-allyloxy-    phenoxy)-propans wird in Wasser gelöst und die Lösung durch Zugabe von 10-n   Natronlauge alkalisch gestellt.    Es scheidet sich das  (+)-1-Isopropylamino-2-hydroxy-3-(o-allyloxy phenoxy)-propan aus, das nach Umkristallisation aus   Petrolather    bei   60-62 schmilzt    und eine spezifische   Drehun    von   M      2  # 0,5  (Athanol,   0,2%) zeigt.

   Das Hydrochlorid schmilzt bei 80-82 und hat eine spezifische   Drehung von [a20D = -13# = 0,5# (Wasser.    c = 2%).



   In analoger Weise kann aus racemischem  -1-Isopropylamino-2-hydroxy-3-(o-allyloxy phenoxy)-propan mit   D-(-)-Glutaminsäure    der linksdrehende Antipode abgetrennt werden. Das   
1-1-Isopropylamino-2-hydroxy-3-(o-allyloxy- phenoxy)-propan-hydrochlorid    schmilzt bei   80-82  und    hat eine spezifische Drehung von   [a]20D -. -13 #    0,5  (Äthanol, c = 2 %).



   Beispiel 3
1 g
1-(N-Acetyl-isopropylamino)-2-acetoxy-3   (o-allyloxy-phenoxy)-propan    wird in 7 ml absolutem Alkohol und 3,5 ml   5-n      Na-    tronlauge während 7 Stunden am Rückfluss gekocht.



  Die Reaktionslösung wird im Vakuum eingeengt. Den   Eindampfrückstand    versetzt man mit Wasser und   schüt-    telt mit Äther aus. Nach Eindampfen der getrockneten   Ätherlösung    erhält man als Rückstand das    I-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy-    phenoxy)-propan der Formel
EMI3.1     
 dessen Hydrochlorid bei   107-109  schmilzt.   



   Beispiel 4
Zu einer Lösung von   5,    0 g   3-Isopropyl-5- (o-allyl-    oxy-phenoxymethyl)-oxazolidin in 50 ml ¯thanol gibt man 25 ml 2-n. Salzsäure und erwärmt eine Stunde auf   70¯.    Anschlief3end wird der Alkohol abdestilliert und den Rückstand versetzt man mit 75 ml 2-n. Natronlauge. Es scheidet sich ein   O1    ab, das mit Ather extrahiert wird. Nach dem Trocknen und Eindampfen des Äthers bleibt das    I-Isopropylamino-2-hydroxy-3-(o-allyloxy-    phenoxy)-propan der Formel
EMI3.2     
 dessen Hydrochlorid bei   107-109  schmilzt, zurück.  



  



  Process for the preparation of a new amine
The invention relates to a process for the preparation of 1-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyl oxy-phenoxy) propane of the formula
EMI1.1
 and its salts.



   The new compound has valuable pharmacological properties. In particular, it has the effect of inhibiting adrenergic # receptors. So it inhibits z. B. in the cat anesthetized with Dial or in the conscious dog caused by isoproterenol lowering blood pressure in doses of 0.01-1 ma'kg i. v. or 2-3 mg li p. o. It is able to suppress digitalis-induced extrasystoles, such as B. from experiments with a dose of 0.3-1 mg / kg i. v. on the anesthetized dog. The compound can accordingly be used as a medicament for heart and circulatory diseases.



   The inventive method for the preparation of the new compound is characterized in that in a 1-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyl oxy-phenoxy) propane or a salt thereof, which is on the nitrogen atom and on the 2- Hydroxyl group each has a monovalent or together a bivalent radical which can be split off by hydrolysis. spying on them.



   Valuable residues which can be split off by hydrolysis are e.g. B. acyl residues of carboxylic acids. like lower A) kanoyl residues, z. B. the acetyl radical or oxycarbonyl radical, such as the benzytoxycarbony radical or the tert-butoxycarbonyl radical. Compounds with divalent radicals that can be removed by hydrolysis are e.g. B. those of the formula a)
EMI1.2
 where X 'stands for the carbonyl group or for an alkylidene group.



   The hydrolysis can be carried out in the usual way. The hydrolysis of a compound of the formula a) in which X 'is an alkylidene group is preferably carried out in acidic solution.



   The starting materials are known or can be obtained by methods known per se.



   The salts of the end product can in a manner known per se, for. B. be converted into the free base with alkalis or ion exchangers. Salts can be obtained from the latter by reaction with organic or inorganic acids, especially those which are suitable for the formation of therapeutically useful acids. Examples of such acids are: hydrohalic acids, sulfuric acids, phosphoric acids, nitric acid. Perchloric acid. aliphatic, alicyclic, aromatic or heterocyclic carboxylic or sulfonic acids, such as formic, acetic acid. Propionic, amber, glycol, milk. Apple. Wine-.

   Citric, ascorbic, maleic, hydroxymaleic or pyruvic acid; Phenylacetic, benzoin, p-amino-benzoin, anthranil, p-hydroxy-benzoin. Salicylic or p-aminosalicylic acid, emboxylic acid, methanesulfonic, ethanesulfonic, hydroxythanesulfonic. Ethylenesulphonic acid: halobenzenesulphonic, toluenesulphonic, naphthalenesult'on silure or sulphanilic acid: Mlrtliiunin. Tryptophan, lysine or ar ,, inine.



   These or other salts of the new compound, such as. B. the picrates, can also be used to purify the free base obtained by converting the free base into salts, separating them and in turn frees the base from the salts. As a result of the close relationships between the new compound in free form and in the form of its salts, in the preceding and in the following the free base meaningfully and expediently also means the corresponding salts.



   The invention also relates to those embodiments of the process in which the starting materials are formed under the reaction conditions.



   The new compound can be present as a racemate or in the form of the antipodes. The racemate can be broken down into the antipodes in the usual way.



   The new connection can e.g. B. can be used in the form of pharmaceutical preparations which they contain in free form or optionally in the form of their salts mixed with a pharmaceutical, organic or inorganic, solid or liquid carrier material suitable for enteral or parenteral administration.



   Compounds which have a residue on the nitrogen atom and on the 2-hydroxyl group which can be split off by hydrolysis are obtained, for. B. by condensation of a compound of the formula
EMI2.1
 with a compound of the formula
EMI2.2
 where X. stands for a radical which can be split off by hydrolysis and one of the radicals Xi and Y1 stands for a reactive esterified hydroxyl group, and the other stands for an amino group which is substituted by a split-off radical.



   Furthermore, these compounds substituted on the nitrogen and on the 2-hydroxyl group are also obtained in this way. that one o-allyloxyphenol or a salt thereof with a compound of the formula
EMI2.3
 converts, in which X is a reactive esterified hydroxyl group and the radicals X, and X, 'are radicals which can be split off by hydrolysis.



   The compounds of formula a) can be, for. B. by Umsetzuna of o-allyloxyphenol or a metal salt thereof with a compound of the formula
EMI2.4
 where X 'denotes the carbonyl group or an alkylidene group and X denotes a reactive esterified hydroxyl group.



   In the following examples the temperatures are given in degrees Celsius.



      Example I.
10.0 g of 3-isopropyl-5- (o-allyloxyphenoxymethyl) -oxazolidinone- (2) are heated to 120 for 15 minutes with 50 ml of 10N sodium hydroxide solution while stirring well. 200 ml of water are then added and the mixture is extracted with ether. The ether layer is separated off, dried and evaporated in a water jet vacuum. It remains that
I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane of the formula
EMI2.5
 that after Uml; crystallization from hexane at 78-81 melts. The hydrochloride melts at 107-109 ".



   Example 2
26 g of racemic I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane and 14.8 g of L- (+) - glutamic acid are dissolved in 50 ml of water at 60-70D.



  After the solution has been filtered and cooled to room temperature, 200 ml of absolute ethanol are added. A crystalline precipitate separates out and is recrystallized from methanol. The glutaminate of (+) - I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane obtained in this way is dissolved in water and the solution is made alkaline by adding 10N sodium hydroxide solution. The (+) - 1-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy phenoxy) propane separates out, which, after recrystallization from petroleum ether, melts at 60-62 and has a specific rotation of M 2 # 0.5 ( Ethanol, 0.2%).

   The hydrochloride melts at 80-82 and has a specific rotation of [a20D = -13 # = 0.5 # (water. C = 2%).



   In an analogous manner, the levorotatory antipode can be separated from racemic -1-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy phenoxy) propane with D - (-) - glutamic acid. The
1-1-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane hydrochloride melts at 80-82 and has a specific rotation of [a] 20D -. -13 # 0.5 (ethanol, c = 2%).



   Example 3
1 g
1- (N-Acetyl-isopropylamino) -2-acetoxy-3 (o-allyloxyphenoxy) -propane is refluxed in 7 ml of absolute alcohol and 3.5 ml of 5N sodium hydroxide solution for 7 hours.



  The reaction solution is concentrated in vacuo. The evaporation residue is mixed with water and extracted with ether. After evaporating the dried ether solution, the residue obtained is I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane of the formula
EMI3.1
 its hydrochloride melts at 107-109.



   Example 4
25 ml of 2-n are added to a solution of 5.0 g of 3-isopropyl-5- (o-allyl-oxy-phenoxymethyl) -oxazolidine in 50 ml of ethanol. Hydrochloric acid and heated to 70¯ for one hour. The alcohol is then distilled off and 75 ml of 2N are added to the residue. Caustic soda. An O1 separates out and is extracted with ether. After drying and evaporation of the ether, the I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane of the formula remains
EMI3.2
 its hydrochloride melts at 107-109.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung des neuen I-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy- ph noxy)-propans Forniol EMI3.3 und seiner Salze, dadurch gekennzeichnet, dass man in einem I-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy- phenoxy)-propan oder in einem Salz davon, das am Stickstoffatom und an der 2-Hydroxylgruppe je einen einwertigen oder zusammen einen zweiwertigen durch Hydrolyse abspaltbaren Rest aufweist, diese durch Hydrolyse abspaltet. PATENT CLAIM Process for the preparation of the new I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyph noxy) propane forniol EMI3.3 and its salts, characterized in that in an I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane or in a salt thereof, which is monovalent on the nitrogen atom and on the 2-hydroxyl group or together has a divalent radical which can be split off by hydrolysis, which splits off by hydrolysis. UNTERANSPRUCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man in einem I-Isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxy- phenoxy)-propan, das am Stickstoffatom und an der 2-Hydroxylgruppe einen Acylrest enthält, diese abhydrolysiert. SUB-CLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that one hydrolysed in an I-isopropylamino-2-hydroxy-3- (o-allyloxyphenoxy) propane which contains an acyl radical on the nitrogen atom and on the 2-hydroxyl group. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI3.4 worin X'für die Carbonylgruppe oder für eine Alkylidengruppe steht, hydrolysiert. 2. The method according to claim, characterized in that a compound of the formula EMI3.4 wherein X 'stands for the carbonyl group or for an alkylidene group, hydrolyzed. 3. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Racemate aufspaltet. 3. The method according to claim or one of the dependent claims 1 and 2, characterized in that the racemates obtained are split up. 4. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man erhaltene Salze in die freie Base umwandelt. 4. The method according to claim or one of the dependent claims 1 and 2, characterized in that the salts obtained are converted into the free base. 5. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 und 2. dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltene freie Base in ihre Salze umwandelt. 5. The method according to claim or one of the dependent claims 1 and 2, characterized in that the free base obtained is converted into its salts.
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