CH477447A - Process for the preparation of new derivatives of dihydro-D-lysergic acid and 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide - Google Patents

Process for the preparation of new derivatives of dihydro-D-lysergic acid and 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide

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CH477447A
CH477447A CH1385164A CH1385164A CH477447A CH 477447 A CH477447 A CH 477447A CH 1385164 A CH1385164 A CH 1385164A CH 1385164 A CH1385164 A CH 1385164A CH 477447 A CH477447 A CH 477447A
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dihydro
acid
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hydroxyethylamide
methyl
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CH1385164A
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Inventor
Arcamone Federico
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Farmaceutici Italia
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/04Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 8
    • C07D457/06Lysergic acid amides

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Dihydro-D-lysergsäure- und  1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-hydroxyäthylamid    Die     vorliegende    Erfindung bezieht sich auf ein Ver  fahren zur Herstellung neuer Derivate von Dihydro-D  lysergsäure-a-hydroxyäthylamid der Formel:

    
EMI0001.0001     
    worin R' den ss-Carbohydrazid-ss-carbobenzoxyamino  äthylrest; einen S- oder 6gliedrigen Zykloalkylrest oder  einen Alkylrest mit 1-6 Kohlenstoffatomen, der durch  eine Alkoxy-, Halogen-, Aryl-, Amino-,     Acylamino-          gruppe    substituiert ist, wobei die Acylgruppe den Rest    einer aliphatischen organischen Säure mit 1-9 Kohlen  stoffatomen, den Rest der Benzyloxycarbonsäure, oder  den Rest einer substituierten oder unsubstituierten Ben  zoesäure, Nikotin- und Isonikotinsäure darstellt, bedeuten.  



  Im Hauptpatent sind neue Amidderivate der     Di-          hydro-D-lysergsäure    der obenangeführten Formel be  schrieben, worin R' Wasserstoff oder einen Alkylrest  mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeutet, die auf das  Zentralnervensystem wirken und eine hypotensive,     ge-          fässerweiternde,    antienteraminische Wirkung aufweisen.  



  Es wurde nun gefunden, dass auch die     erfindungs-          gemäss    hergestellten Derivate auf das Zentralnerven  system wirken und hypotensive, gefässerweiternde,     anti-          enteraminische    Wirkung aufweisen und nur wenig  toxisch sind.

   Das erfindungsgemässe Verfahren, das im  folgenden Reaktionsschema dargestellt wird, ist nun da  durch gekennzeichnet, dass     D-Lysergsäure-a-hydroxy-          äthylamid    (I) in Gegenwart eines     Hydrierungskatalysa-          tors    hydriert wird und das so erhaltene     Dihydro-D-          lysergsäure-a-hydroxyäthylamid    (II) mit einer Verbin  dung der Formel R'OH in Anwesenheit einer organi  schen Säure veräthert wird, worauf die so erhaltenen  Stereoisomeren des O-substituierten Dihydro-D-lyserg  säure-a-hydroxyäthylamids (IV) durch fraktionierte  Kristallisation getrennt werden.

    
EMI0001.0018     
    
EMI0002.0000     
    Das Verfahren kann beispielsweise wie folgt durch  geführt werden: Die katalytische Hydrierung des     D-          Lysergsäure-a-hydroxyäthylamids    I erfolgt in saurer  wässeriger Lösung in Gegenwart von Platinoxyd oder  Palladium auf Kohle.  



  Man führt die Verätherung in Gegenwart einer  Säure, vorzugsweise einer organischen Säure, wie Ma  leinsäure, Oxalsäure oder Weinsäure, bei einer Tempe  ratur zwischen 50 und 120  C während eines Zeitraumes  von 30 Minuten bis 4 Stunden, gegebenenfalls in An  wesenheit von Lösungsmitteln, aus.  



  Die Lösung wird dann im Vakuum zur Trockene  eingedampft, der Rückstand in einer leicht alkalischen  wässerigen Lösung aufgeschlämmt und mit einem orga  nischen Lösungsmittel, wie Chloroform,     Methylenchlo-          rid    oder Butanol, extrahiert. Der so erhaltene Auszug  enthält zwei Stereoisomere des O-substituierten Derivats  des Dihydro-D-lysergsäure-a-hydroxyäthylamids (III),  die Stereoisomere  A  und  B  bezeichnet werden, wo  bei das Stereoisomer  A  weniger löslich und das     Ste-          reoisomer     B  besser löslich in organischen Lösungs  mitteln ist.

   Die zwei Stereoisomere können durch Kon  zentrieren voneinander abgetrennt werden; durch Kon  zentrieren der Auszüge bis auf 1/10 des ursprünglichen  Volumens fällt das Stereoisomer  A  und nach weite  rem Konzentrieren das Stereoisomer  B  aus.  



  Durch Methylieren der erhaltenen O-substituierten  Derivate von Dihydro-D-lysergsäure-a-hydroxyäthyl  amid (III) in denen R Wasserstoff ist, erhält man die  entsprechenden 1-methyl-substituierten Verbindungen.  



  Diese Methylierung wird vorzugsweise durch Um  setzung der Verbindung III mit Methyljodid in flüssi  gem Ammoniak und in     Gegenwart    von metallischem  Kalium durchgeführt.  



  Das so erhaltene 1-Methylderivat kann hierauf mit  einem organischen Lösungsmittel, wie Chloroform oder  Methylchlorid, extrahiert, durch Eindampfen des Aus  zuges isoliert und durch Umkristallisieren des Rück  standes gereinigt werden.  



  Nach dem Verfahren herstellbare O-substituierte  Derivate von Dihydro-D-lysergsäure- und     1-Methyl-di-          hydro-D-lysergsäure-a-hydroxyäthylamid    sind z. B. die  O-Hydroxypropyl-, O-Hydroxybutyl-, O-Methoxyäthyl-,  O-Methoxypropyl-, O-Methoxybutyl-, O-Chloräthyl-,  O-Chlorpropyl-, O-Chlorbutyl-, O-Bromoäthyl-,     O-          Aminoäthyl-,    O-Phenyläthyl-, O-Phenylbutyl-,     O-Zyklo-          pentyl-,    O-Zyklohexyl-, O-Formylaminoäthyl-,     O-For-          mylaminopropyl-,    O-Acetamidoäthyl-,     O-Acetamido-          butyl-,    O-Propionamidoäthyl-, O-Benzamidoäthyl-,

       O-          Benzamidopropyl-,    O-Carbobenzoxyaminoäthyl-, O-Ni-    kotinoylaminoäthyl-, O-Benzyl- und     O-(N-Carbobenz-          oxy-L-alanyl-hydrazid)-Derivate.    Die Produkte können  in Form von Kristallpulver erhalten werden und sind in  den üblichen organischen Lösungsmitteln löslich. Sie  weisen eine gute antienteraminische, hypotensive und  gefässerweiternde Wirksamkeit auf, wobei sie auf das  Zentralnervensystem einwirken, und besitzen eine nied  rige Toxizität.  



       Beim    Menschen können sie entweder oral, intra  muskulär, subkutan oder intravenös verabreicht werden.  Die Produkte sind besonders bei allen Formen von  Hypertension, Herzkrankheiten, Blutgefässstörungen,  Tachykardie, Migräne, Kopfschmerzen nützlich.  



  Sie können auch in der Psychiatrie als antidepressi  ves, beruhigendes und für das psychische Gleichgewicht  nützliches Mittel Anwendung finden. Vorzugsweise kön  nen sie bei endogenen Depressionen in der depressiven  Phase bei Geisteskrankheiten, bei psychasthenischen  und neurotischen Depressionen angewendet werden.  



  <I>Beispiel 1</I>  Dihydro-D-lysergsäure-a-(acetamido-äthoxy)-äthylamid  Eine Mischung von 10 g durch Hydrierung von     D-          lysergsäure-a-hydroxyäthylamid    in Gegenwart eines     Hy-          drierungskatalysatorserhaltenem        Dihydro-D-lysergsäure-          a-hydroxyäthylamid,    55g N-Acetylamino-äthanol und  4,5 g Maleinsäure wird eine Stunde bei 75  C gerührt.  Nach Abkühlen verdünnt man mit 250 ml Wasser und  macht mit Natriumbikarbonat alkalisch. Dann wird mit  Methylenchlorid extrahiert; der Auszug wird im Va  kuum eingedampft. Der Rückstand wird aus Aceton um  kristallisiert. Man erhält 1,6 g des Isomers  A , das bei  227-230  C schmilzt.

   Bei weiterem Konzentrieren des  Filtrats erhält man 1,7 g des Isomers  B , das bei 205  bis 210  C schmilzt.  



  <I>Beispiel 2</I>  Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-phenyläthoxy)-äthylamid  Eine Mischung von 1 g durch Hydrierung von     D-          lysergsäure-a-hydrbxyäthylamid    in Gegenwart eines     Hy-          drierungskatalysators    erhaltenem     Dihydro-D-lysergsäure-          a-hydroxyäthylamid,    10 ml 2-Phenyläthylalkohol und  0,6 g Maleinsäure wird anderthalb Stunden bei 70  C       gerührt.    Nach Abkühlen wird sie dreimal mit etwas  Äthyläther geschüttelt, wobei man jedesmal das Lö  sungsmittel durch Dekantieren abtrennt.

   Das hinterblei  bende Öl wird in 20 ml     5o/oiger    wässeriger     Natriumbi-          karbonatlösung    gelöst und mit     Methylenchlorid    ausge-      zogen. Die organische Lösung wird im Vakuum einge  dampft. Der Rückstand wird aus Äthyläther umkristal  lisiert. Man erhält 350 mg     Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-          phenyläthoxy)-äthylamid    (Mischung der Isomere A und  B), das bei 167-170  C schmilzt;
EMI0003.0002  
   (c=1  in 96%igem Äthanol).  



  Aus der Mischung können die zwei Isomere durch  fraktionierte Kristallisation voneinander abgetrennt wer  den.  



  <I>Beispiel 3</I>       1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-acetamido-          äthoxy)-äthylamid     Man geht gemäss Beispiel 1 vor und rührt eine Mi  schung von 2,6 g durch Hydrierung von     D-lysergsäure-          a-hydroxyäthylamid    in Gegenwart eines     Hydrierungs-          katalysators    erhaltenem     Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-          acetamidoäthoxy)-äthylamid    (Isomer A) in 150 ml flüs  sigem Ammoniak, enthaltend 0,51g metallisches Ka  lium, wird 30 Minuten bei -40  C, worauf 1,64 g     Me-          thyljodid    in 5 ml wasserfreiem Äther zugefügt werden.

    Das Reaktionsgemisch wird weitere 30 Minuten bei  -40  C gerührt und dann lässt man das Ammoniak bei  Raumtemperatur verdampfen. Der Rückstand wird mit  Wasser aufgenommen und die wässerige Lösung mit  Methylenchlorid extrahiert, der Auszug im Vakuum ein  gedampft, der Rückstand mit Aceton aufgenommen und  filtriert. Nach Umkristallisieren aus Aceton erhält man  1,3 g Produkt; Fp = 219-220  C, (c=1  in 96%igem Äthanol) (Isomer A).
EMI0003.0013  
    



  Durch analog durchgeführte Methylierung erhält  man aus 3 g     Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-acetamido-          äthoxy)-äthylamid    1,4 g der analogen     1-Methyl-Verbin-          dung    (Isomer B), welche bei 216-218  C schmilzt;  
EMI0003.0018  
   (c = 1 in Äthanol).  



  <I>Beispiel 4</I>       1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-phenyläthoxy)-          äthylamid     Man geht gemäss Beispiel 2 vor und methyliert 2 g  Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-phenyläthoxy)-äthylamid  (Mischung der Isomere A und B) wie in Beispiel 3 be  schrieben in 1-Stellung, wobei man 800 mg     1-Methyl-          dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-phenyläthoxy)-äthylamid     (Mischung der Isomere A und B) erhält, Fp. = 178 bis  180  C;
EMI0003.0023  
   (c = 1 in     Äthanol).     



  Aus der Mischung können die zwei Isomere durch  fraktionierte Kristallisation voneinander abgetrennt wer  den. In ähnlicher Weise, wie in den vorherigen Beispie  len beschrieben, kann man andere von der obigen allge  meinen Formel umfasste Verbindungen herstellen. Typi  sche Beispiele darunter sind:       Dihydro-D-lysergsäure-a-(3'-hydroxypropoxy)-äthyl-          amid    (Mischung der Isomere), Fp. 182-183  C;  
EMI0003.0027  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);  Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-methoxyäthoxy)-äthylamid  (Mischung der Isomere), Fp. 171-174  C;  
EMI0003.0028  
   (c = 1 in Äthanol);  Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-chloroäthoxy)-äthylamid  (Mischung der Isomere), Fp. 176  C;  Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-aminoäthoxy)-äthylamid;

      Dihydro-D-lysergsäure-a-zyklohesoxy-äthylamid  (Mischung der Isomere), Fp. 181-182  C;  Dihydro-D-lysergsäure-a-benzoxyäthylamid  (Mischung der Isomere), Fp. 164-166  C;  
EMI0003.0029  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);       Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-formylamino-äthoxy)-          äthylamid    (Isomer B), Fp. 130-135  C;  
EMI0003.0032  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);       Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-benzamidoäthoxy)-          äthylamid    (Mischung der Isomere), Fp. 193-195- C;  
EMI0003.0035  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);       1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-(3'-hydroxypropoxy)-          äthylamid    (Mischung der Isomere), Fp. 186-187  C;  
EMI0003.0038  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);

         1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-methoxyäthoxy)-          äthylamid    (Mischung der Isomere), Fp. 101-103  C;  
EMI0003.0041  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);       1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-zyklohesoxyäthyl-          amid    (Mischung der Isomere), Fp. 164-166  C;  
EMI0003.0044  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);  1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-benzoxyäthylamid  (Mischung der Isomere), Fp. 189-192  C;  
EMI0003.0045  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);       1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-benzamido-          äthoxy)-äthylamid    (Mischung der Isomere),  Fp. 192-194  C;

         Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-carbobenzoxyamino-          äthoxy)-äthylamid;          Dihydro-D-lysergsäure-a-(N-carbobenzoxy-L-seryl-          hydrazid)-äthylamid    (Mischung der Isomere),  Fp. 169-170  C;  
EMI0003.0052  
   (c = 1 in 96%igem Äthanol);       Dihydro-D-lysergsäure-a-(2'-nikotinoylamino-äthoxy)-          äthylamid.  



  Process for the preparation of new derivatives of dihydro-D-lysergic acid and 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide The present invention relates to a process for the preparation of new derivatives of dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide of the formula :

    
EMI0001.0001
    wherein R 'the ß-carbohydrazide-ß-carbobenzoxyamino ethyl radical; an S- or 6-membered cycloalkyl radical or an alkyl radical with 1-6 carbon atoms which is substituted by an alkoxy, halogen, aryl, amino, acylamino group, the acyl group being the radical of an aliphatic organic acid with 1-9 carbons Substance atoms, the remainder of the benzyloxycarboxylic acid, or the remainder of a substituted or unsubstituted benzoic acid, nicotinic and isonicotinic acid represents.



  The main patent describes new amide derivatives of dihydro-D-lysergic acid of the above formula, in which R 'denotes hydrogen or an alkyl radical with 1 to 6 carbon atoms which act on the central nervous system and have a hypotensive, vasodilating, anti-teraminic effect.



  It has now been found that the derivatives prepared according to the invention also act on the central nervous system and have hypotensive, vasodilating, anti-enteraminic effects and are only slightly toxic.

   The process according to the invention, which is shown in the following reaction scheme, is now characterized in that D-lysergic acid-a-hydroxy-ethylamide (I) is hydrogenated in the presence of a hydrogenation catalyst and the dihydro-D-lysergic acid-a- hydroxyethylamide (II) is etherified with a compound of the formula R'OH in the presence of an organic acid, whereupon the resulting stereoisomers of the O-substituted dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyäthylamide (IV) are separated by fractional crystallization.

    
EMI0001.0018
    
EMI0002.0000
    The process can be carried out, for example, as follows: The catalytic hydrogenation of D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide I takes place in acidic aqueous solution in the presence of platinum oxide or palladium on carbon.



  The etherification is carried out in the presence of an acid, preferably an organic acid such as maleic acid, oxalic acid or tartaric acid, at a temperature between 50 and 120 ° C. for a period of 30 minutes to 4 hours, optionally in the presence of solvents.



  The solution is then evaporated to dryness in vacuo, the residue is slurried in a slightly alkaline aqueous solution and extracted with an organic solvent such as chloroform, methylene chloride or butanol. The extract obtained in this way contains two stereoisomers of the O-substituted derivative of dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide (III), the stereoisomers A and B, where the stereoisomer A is less soluble and the stereoisomer B is more soluble in organic solvents is.

   The two stereoisomers can be separated from one another by concentrating; by concentrating the extracts to 1/10 of the original volume, the stereoisomer A and, after further concentration, the stereoisomer B precipitates.



  The corresponding 1-methyl-substituted compounds are obtained by methylating the obtained O-substituted derivatives of dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethyl amide (III) in which R is hydrogen.



  This methylation is preferably carried out by reacting the compound III with methyl iodide in liquid ammonia and in the presence of metallic potassium.



  The 1-methyl derivative obtained in this way can then be extracted with an organic solvent such as chloroform or methyl chloride, isolated by evaporation of the residue and purified by recrystallization of the residue.



  O-substituted derivatives of dihydro-D-lysergic acid and 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide which can be prepared by the process are, for. B. the O-hydroxypropyl, O-hydroxybutyl, O-methoxyethyl, O-methoxypropyl, O-methoxybutyl, O-chloroethyl, O-chloropropyl, O-chlorobutyl, O-bromoethyl, O- Aminoethyl, O-phenylethyl, O-phenylbutyl, O-cyclopentyl, O-cyclohexyl, O-formylaminoethyl, O-formylaminopropyl, O-acetamidoethyl, O-acetamido-butyl, O -Propionamidoäthyl-, O-Benzamidoäthyl-,

       O-benzamidopropyl, O-carbobenzoxyaminoethyl, O-nicotinoylaminoethyl, O-benzyl and O- (N-carbobenzoxy-L-alanyl hydrazide) derivatives. The products can be obtained in the form of crystal powder and are soluble in common organic solvents. They have good anti-teraminic, hypotensive and vasodilatory activity, acting on the central nervous system, and have a low toxicity.



       In humans, they can be administered either orally, intramuscularly, subcutaneously, or intravenously. The products are particularly useful for all forms of hypertension, heart diseases, blood vessel disorders, tachycardia, migraines, headaches.



  They can also be used in psychiatry as an antidepressant, calming and beneficial agent for mental equilibrium. They can preferably be used for endogenous depression in the depressive phase, for mental illnesses, for psychasthenic and neurotic depression.



  <I> Example 1 </I> Dihydro-D-lysergic acid-a- (acetamido-ethoxy) -ethylamide A mixture of 10 g of dihydro-D-lysergic acid obtained by hydrogenation of D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide in the presence of a hydrogenation catalyst - a-hydroxyethylamide, 55 g of N-acetylamino-ethanol and 4.5 g of maleic acid are stirred at 75 ° C. for one hour. After cooling, it is diluted with 250 ml of water and made alkaline with sodium bicarbonate. It is then extracted with methylene chloride; the extract is evaporated in a vacuum. The residue is crystallized from acetone. 1.6 g of isomer A, which melts at 227-230 ° C., are obtained.

   On further concentration of the filtrate, 1.7 g of isomer B, which melts at 205 to 210 ° C., are obtained.



  <I> Example 2 </I> Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-phenylethoxy) -ethylamide A mixture of 1 g of dihydro-D obtained by hydrogenation of D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide in the presence of a hydrogenation catalyst -lysergsäure- a-hydroxyethylamide, 10 ml of 2-phenylethyl alcohol and 0.6 g of maleic acid is stirred for one and a half hours at 70 C. After cooling, it is shaken three times with a little ethyl ether, each time separating the solvent by decanting.

   The remaining oil is dissolved in 20 ml of 5% aqueous sodium bicarbonate solution and extracted with methylene chloride. The organic solution is evaporated in vacuo. The residue is recrystallized from ethyl ether. 350 mg of dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-phenylethoxy) -ethylamide (mixture of isomers A and B), which melts at 167-170 ° C., are obtained;
EMI0003.0002
   (c = 1 in 96% ethanol).



  The two isomers can be separated from one another from the mixture by fractional crystallization.



  <I> Example 3 </I> 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-acetamido-ethoxy) -ethylamide The procedure described in Example 1 is followed and a mixture of 2.6 g is stirred by hydrogenating D-lysergic acid a-hydroxyethylamide in the presence of a hydrogenation catalyst obtained dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-acetamidoethoxy) ethylamide (isomer A) in 150 ml of liquid ammonia containing 0.51 g of metallic potassium 30 minutes at -40 C, whereupon 1.64 g of methyl iodide in 5 ml of anhydrous ether are added.

    The reaction mixture is stirred for a further 30 minutes at -40 ° C. and then the ammonia is allowed to evaporate at room temperature. The residue is taken up in water and the aqueous solution is extracted with methylene chloride, the extract is evaporated in vacuo, the residue is taken up in acetone and filtered. After recrystallization from acetone, 1.3 g of product are obtained; Mp = 219-220 C, (c = 1 in 96% ethanol) (isomer A).
EMI0003.0013
    



  By methylation carried out analogously, 1.4 g of the analogous 1-methyl compound (isomer B), which at 216-218. Is obtained from 3 g of dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-acetamido-ethoxy) -ethylamide, are obtained C melts;
EMI0003.0018
   (c = 1 in ethanol).



  <I> Example 4 </I> 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-phenylethoxy) -ethylamide The procedure described in Example 2 is followed and 2 g of dihydro-D-lysergic acid-a- (2 ' -phenyläthoxy) -äthylamid (mixture of isomers A and B) as in Example 3 be written in 1-position, 800 mg of 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-phenylethoxy) -ethylamide (mixture the isomers A and B) obtained, melting point = 178 to 180 C;
EMI0003.0023
   (c = 1 in ethanol).



  The two isomers can be separated from one another from the mixture by fractional crystallization. In a manner similar to that described in the previous examples, other compounds encompassed by the general formula above can be prepared. Typical examples are: Dihydro-D-lysergic acid-a- (3'-hydroxypropoxy) ethyl amide (mixture of isomers), melting point 182-183 C;
EMI0003.0027
   (c = 1 in 96% ethanol); Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-methoxyethoxy) -ethylamide (mixture of isomers), melting point 171-174 C;
EMI0003.0028
   (c = 1 in ethanol); Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-chloroethoxy) ethylamide (mixture of isomers), melting point 176 C; Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-aminoethoxy) -ethylamide;

      Dihydro-D-lysergic acid-a-cyclohesoxy-ethylamide (mixture of isomers), melting point 181-182 C; Dihydro-D-lysergic acid-a-benzoxyethylamide (mixture of isomers), melting point 164-166 C;
EMI0003.0029
   (c = 1 in 96% ethanol); Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-formylamino-ethoxy) -ethylamide (isomer B), melting point 130-135 C;
EMI0003.0032
   (c = 1 in 96% ethanol); Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-benzamidoethoxy) -ethylamide (mixture of isomers), melting point 193-195 ° C;
EMI0003.0035
   (c = 1 in 96% ethanol); 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a- (3'-hydroxypropoxy) ethylamide (mixture of isomers), melting point 186-187 C;
EMI0003.0038
   (c = 1 in 96% ethanol);

         1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-methoxyethoxy) -ethylamide (mixture of isomers), melting point 101-103 C;
EMI0003.0041
   (c = 1 in 96% ethanol); 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-cyclohesoxyethyl amide (mixture of isomers), melting point 164-166 C;
EMI0003.0044
   (c = 1 in 96% ethanol); 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-benzoxyethylamide (mixture of isomers), melting point 189-192 C;
EMI0003.0045
   (c = 1 in 96% ethanol); 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-benzamido-ethoxy) -ethylamide (mixture of isomers), melting point 192-194 C;

         Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-carbobenzoxyamino-ethoxy) -ethylamide; Dihydro-D-lysergic acid-a- (N-carbobenzoxy-L-seryl hydrazide) ethylamide (mixture of isomers), melting point 169-170 C;
EMI0003.0052
   (c = 1 in 96% ethanol); Dihydro-D-lysergic acid-a- (2'-nicotinoylamino-ethoxy) -ethylamide.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von Di hydro-D-lysergsäure-a-hydroxyäthylamid der Formel EMI0003.0055 worin R' den ss-Carbohydrazid-ss-carbobenzoxyamino- äthyl-rest; einen 5- oder 6gliedrigen Zykloalkylrest oder einen Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, der durch eine Alkoxy-, Halogen-, Aryl-, Amino- oder Acylaminogruppe substituiert ist, wobei die Acylgruppe den Rest einer aliphatischen organischen Säure mit 1 bis 9 Kohlenstoffatomen, den Rest der Benzyloxycarbonsäure oder den Rest einer substituierten oder unsubstituierten Benzoesäure, Nikotin- und Isonikotinsäure darstellt, bedeutet, dadurch gekennzeichnet, PATENT CLAIM Process for the preparation of new derivatives of dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide of the formula EMI0003.0055 wherein R 'denotes the ß-carbohydrazide-ß-carbobenzoxyamino-ethyl residue; a 5- or 6-membered cycloalkyl radical or an alkyl radical having 1 to 6 carbon atoms which is substituted by an alkoxy, halogen, aryl, amino or acylamino group, the acyl group being the radical of an aliphatic organic acid having 1 to 9 carbon atoms, the Represents the remainder of the benzyloxycarboxylic acid or the remainder of a substituted or unsubstituted benzoic acid, nicotinic and isonicotinic acid, means, characterized in dass D-Lysergsäure- a-hydroxy-äthylamid in Gegenwart eines Hydrierungs- katalysators hydriert wird und das so erhaltene Dihydro- D-lysergsäure-a&alpha;hydroxyäthylamid mit einer Verbin dung der Formel R'OH in Anwesenheit einer organi schen Säure veräthext wird. that D-lysergic acid-a-hydroxy-ethylamide is hydrogenated in the presence of a hydrogenation catalyst and the dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethyl amide thus obtained is ethexed with a compound of the formula R'OH in the presence of an organic acid. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch zur Herstellung von Äthern des 1-Methyl-dihydro-D-lysergsäure-a&alpha;hy- droxyäthylamids, dadurch gekennzeichnet, dass die er haltenen Verbindungen in 1-Stellung mittels Methyl- jodid in flüssigem Ammoniak und in Gegenwart von metallischem Kalium methyliert werden. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch oder Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die erhaltenen Stereoisomere durch fraktionierte Kristallisation ge trennt werden. SUBClaims 1. A method according to claim for the preparation of ethers of 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-aα-hydroxyethylamide, characterized in that the compounds obtained are in the 1-position by means of methyl iodide in liquid ammonia and in the presence of metallic potassium are methylated. 2. The method according to claim or sub-claim 1, characterized in that the stereoisomers obtained are separated by fractional crystallization. <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentan spruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Ein klang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sach lichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist. <I> Note from the </I> Federal <I> Office for Intellectual Property: </I> If parts of the description do not comply with the definition of the invention given in the patent claim, it should be remembered that according to Art 51 of the Patent Act, the patent claim is decisive for the material scope of the patent.
CH1385164A 1962-07-13 1964-10-26 Process for the preparation of new derivatives of dihydro-D-lysergic acid and 1-methyl-dihydro-D-lysergic acid-a-hydroxyethylamide CH477447A (en)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4417051A (en) * 1980-01-16 1983-11-22 Schering, Aktiengesellschaft Process for the preparation of 8α-substituted 6-methylergolines

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