CH535236A - 6-nor-lysergic acid derivs - with pharmacological activity - Google Patents

6-nor-lysergic acid derivs - with pharmacological activity

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CH535236A
CH535236A CH930970A CH930970A CH535236A CH 535236 A CH535236 A CH 535236A CH 930970 A CH930970 A CH 930970A CH 930970 A CH930970 A CH 930970A CH 535236 A CH535236 A CH 535236A
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CH
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acids
formula
hydrogen
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acid
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Application number
CH930970A
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German (de)
Inventor
Fehr Theodor
Stadler Paul
Original Assignee
Sandoz Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/04Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 8
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    • C07D457/06Lysergic acid amides

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Esters or amides (with primary, secondary or tertiary amide nitrogen) of lysergic acid compounds of formula (I) (where R is H or 1-4C alkyl, A is H and is -CH= or -CH2-) and their acid addition salts are prepared by subjecting corresponding esters or amides of acids (II) (As (I) where A is -CN) in a suitable solvent or solvent mixt. to the action of nascent hydrogen or catalytically activated hydrogen, isolating the product from the reaction mixt., and opt. converting the product into an acid addition salt. Products in which is -CH= may be catalytically hydrogenated to give products in which is -CH2-. The products are of use as intermediates for pharmacologically active compounds, and also themselves have pharmacological (e.g. hypotensive, bardycardic, noradrenaline-potentiating, carotid occlusion reflex inhibiting, and anti-oedema) properties.

Description

  

  
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer reaktionsträger Derivate der Säuren der Formel I (siehe For   melblatt).    worin R für Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen steht und    xy    die Gruppierung
EMI1.1     
 oder
EMI1.2     
 bedeutet, in Form der Ester oder Amide mit primärem, sekundärem oder tertiärem Amidstickstoff, sowie deren Säureadditionssalze.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den obengenannten reaktionsträgen Derivaten der Säuren der Formel I, indem man die entsprechenden reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel II, worin    R und x y    obige Bedeutung haben, in einem geeigneten Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch der Einwirkung von naszierendem oder katalytisch erregtem Wasserstoff aussetzt, die entstandenen reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel I in an sich bekannter Weise aus dem Reaktionsgemisch isoliert und gegebenenfalls anschliessend in ihre Säureadditionssalze überführt.



   Die nach obiger Ausführungsweise gewonnenen Rohpro dukte bestehen aus einem Gemisch von reaktionsträgen Derivaten sowohl von Säuren der Formel I als auch der entspre chenden Isolysergsäurederivate. Dieses Gemisch kann nach an sich bekannten Methoden aufgetrennt werden.



   Unter den reaktionsträgen Derivaten von Säuren der Formel I werden im Rahmen dieser Erfindung zum Beispiel Ester dieser Säuren, wie der Methyl- oder Äthylester, verstanden, oder auch Amide dieser Säuren, wie z.B. das einfache Säure amid oder deren Alkylderivate, wie z.B. das Diäthylamid. Die Säurehalogenide, insbesondere das Säurechlorid, werden dagegen nicht zu den reaktionsträgen Derivaten gezählt.



   Zur Erzeugung des naszierenden Wasserstoffs haben sich beispielsweise Metalle, wie Zink, Zinn oder Aluminium in Lösungsmittelgemischen, die z.B. organische Säuren, wie Ameisen-, Essig-, Propion- oder Isobuttersäure und Wasser enthalten, als geeignet erwiesen. Die Reaktion mit naszierendem Wasserstoff ist vorteilhaft bei etwa   80120    durchführbar.



   Die Reduktion mit katalytisch erregtem Wasserstoff führt man vorzugsweise unter Verwendung von Raney-Nickel als Katalysator in dem Lösungsmittelgemisch Pyridin-Eisessig Wasser durch. Die katalytische Reduktion kann vorteilhaft bei etwa   10-300C    durchgeführt werden.



   Bei der Verwendung von Lösungsmittelgemischen für die erfindungsgemässe Umsetzung können die Zusammensetzungen dieser Gemische innerhalb weiter Grenzen variiert werden.



   Die reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel I, worin R die obige Bedeutung hat und    ry    für die Gruppierung
EMI1.3     
 steht, können auch durch bei Lysergsäure und deren Derivaten an sich bekannte katalytische Hydrierung der entsprechenden reaktionsträgen Derivate der Säuren sowohl der Formel I als auch der Formel II, worin R obige Bedeutung hat und x#y für die Gruppierung
EMI1.4     
 steht, erhalten werden.



   Die erfindungsgemässen reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel I dienen als Ausgangsprodukte zur Herstellung pharmakologisch wertvoller Verbindungen. Doch haben sie auch selbst interessante pharmakologische Eigenschaften und können daher als Heilmittel verwendet werden.



   Beispielsweise zeichnet sich 6-Nor-lysergsäurediäthylamid durch ausgeprägte Blutdrucksenkung, Bradycardie, Noradrenalin-Verstärkung sowie Carotisocclusion-Reflexhemmung aus, wie durch Kreislaufversuche an der narkotisierten Katze festgestellt wurde. Für die obengenannte Anwendung wird die angewendete Dosierung davon abhängen, welche Verabreichungsform und Behandlung gewünscht wird. Gute Resultate werden jedoch erreicht mit einer täglichen Dosierung von ungefähr 0,02-10 mg pro kg Körpergewicht des Testtieres.



   Die durchschnittliche Tagesdosis für grosse Säugetiere kann 1-500 mg betragen.



   Weiterhin zeigt 6-Nor-lysergsäurediäthylamid   Odemhem-    mung, wie am   Carrageen-Ödem,    an der wachen Ratte festgestellt wurde. Für die obengenannte Anwendung wird die angewendete Dosierung davon abhängen, welche Verabreichungsform und Behandlung gewünscht wird. Gute Resultate werden jedoch erreicht mit einer täglichen Dosierung von ungefähr 130 mg p.o. pro kg Körpergewicht des Testtieres.



   Die durchschnittliche Tagesdosis für grosse Säugetiere kann 50-500 mg betragen.



   Die als Ausgangsprodukte verwendeten reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel II können erhalten werden, indem man die entsprechenden reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel III, worin    Rundx y    obige Bedeutung haben, in einem vorzugsweise unpolaren organischen Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch mit einer Verbindung der Formel IV, worin Hal für Chlor oder   Brom steht, umsetzt und die entstandenen reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel II in an sich bekannter Weise isoliert. Als Lösungsmittel werden vorzugsweise unpolare Lösungsmittel verwendet, wie Äther, z. B. Dioxan, doch sind auch chlorierte Kohlenwasserstoffe wie Methylenchlorid anwendbar. Die Umsetzung kann bei Temperaturen von etwa 0 bis 600C durchgeführt werden.



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind nicht korrigiert. Soweit die Herstellung der Ausgangsverbindungen nicht beschrieben wird, sind diese bekannt oder nach an sich bekannten Verfahren oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar.
EMI2.1     

EMI2.2     

EMI2.3     




  Hal -   CN      iv   
Beispiel 1
6-Nor-d-lysergsäuremethylester
10 g 6-Nor-6-cyano-d-lysergsäuremethylester werden in einem Kolben mit 100 ml Eisessig, 20 ml Wasser und 20 g Zinkstaub versetzt und während 3 Stunden auf   100    erhitzt.



  Danach wird vom überschüssigen Zink abfiltriert und das Filtrat am Rotationsverdampfer auf ein kleines Volumen eingedampft. Den Rückstand versetzt man mit einem Liter gesättigter wässriger Natriumbicarbonatlösung und extrahiert viermal mit je 300 ml Methylenchlorid. Die vereinigten Methylenchloridfraktionen werden zweimal mit Wasser gewaschen. Die mit Natriumsulfat getrocknete organische Phase wird am Rotationsverdampfer zur Trockne eingedampft. Es verbleibt ein gelblich-brauner Schaum, der nach dem Dünnschichtchromatogramm   (Kieselgel/10%    Methanol in Methylenchlorid) zu etwa 80% bis 90Nc aus der Titelverbindung besteht.



   Hydrogenphosphat:
2 g Rohprodukt werden in 100 ml Äthanol gelöst und auf etwa   60    erwärmt. Dann gibt man 7,45 ml 1-molare alkoholische Phosphorsäure zu und lässt über Nacht bei   + 4    stehen.



  Filtration und Waschen des Niederschlages mit Äthanol, Methylenchlorid und Äther ergibt nach dem Trocknen das Hydrogenphosphat der Titelverbindung vom Smp.   219      (Zers., HV), [cc]D" = +89    (c = 0,2, Methanol/Wasser, 1:1).



  Umkristallisieren aus Methanol ergibt ein feinkristallines Produkt vom Smp.   2210    (Zers., HV),   [()12D0    =   + 108    (c = 0,2, Methanol/Wasser,   1:1).   



   Beispiel 2
6-Nor-d-lysergsäure-diäthylamid
20 g 6-Nor-6-cyano-d-lysergsäurediäthylamid (59,8 mMol) werden über Raney-Nickel in einem Lösungsmittelgemisch, bestehend aus 100 ml Pyridin, 50 ml Eisessig und 50 ml Wasser, während 30 Stunden bei   20    hydriert. Dann wird über Hyflo vom Katalysator abfiltriert. Zum grünen Filtrat gibt man 500 ml 30%ige wässrige Natronlauge und extrahiert mit Methylenchlorid/Isopropylalkohol (3:1). Nach zweimaligem Waschen der organischen Phase mit Wasser und Trocknen mit Natriumsulfat und Eindampfen am Rotationsverdampfer verbleibt ein gelber Rückstand. Dieser wird in 500 ml   56Xciger    wässriger Phosphorsäure aufgenommen.

  Zur Abtrennung neutraler Nebenprodukte schüttelt man dreimal mit je 500 ml Methylenchlorid aus, stellt die Lösung mit   30Wciger    wässriger Natronlauge alkalisch und extrahiert nochmals mit dreimal 500 ml Methylenchlorid. Die zuletzt erhaltenen organischen Phasen werden vereinigt, zweimal mit 300 ml Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und das Methylenchlorid verdampft. Die Titelverbindung bleibt als brauner Schaum zurück.

 

   Beispiel 3
6-Nor-d-lysergsäure-diäthylamid
1 g 6-Nor-6-cyano-d-lysergsäurediäthylamid (2,99 mMol) werden in 10 ml Eisessig gelöst, mit 2 ml Wasser und 2 g Zinkstaub versetzt. Man erhitzt während 4 Stunden auf   100.   



  Nach dem Erkalten gibt man 200 ml 2 N Sodalösung zu und extrahiert dreimal mit je 100 ml Methylenchlorid. Nach zweimaligem Waschen mit Wasser und Trocknen der organischen Phase mit Natriumsulfat und Eindampfen am Rotationsverdampfer erhält man die Titelverbindung als braunen Schaum.



   Methansulfonat:
Die Titelverbindung wird in Aceton gelöst und durch Zugabe einer 1 N alkoholischen Lösung von Methansulfonsäure als Methansulfonat zur Kristallisation gebracht. Reine farblose Kristalle vom Smp.   206-207      (Zers.,   H.V.).      [(12D0    =   -22,30    (c = 0,5, Methanol).



   Beispiel 4    6-Nor-9, 10-dihydro-d-lysergsäuremethylester   
110 g (0,373 Mol)   6-Nor-6-cyano-9,10-dihydro-d4yserg-    säuremethylester werden in 1,1 Liter Eisessig gelöst, mit 250 ml Wasser und 250 g Zinkstaub versetzt und während 9 Stunden auf 1100 erhitzt. Nach dem Erkalten wird vom überschüssigen Zink abfiltriert, das Filtrat mit   30 %iger    Natronlauge und 2 N Sodalösung auf pH 8 gebracht und mit Methylenchlorid dreimal extrahiert. Zur Abtrennung von nicht umgesetztem Ausgangsmaterial werden die Methylenchloridfraktionen je zweimal mit 2 N Weinsäure und Wasser gewasehen. Die vereinigten Weinsäurelösungen werden mit 2 N Sodalösung auf pH 8 bis 9 eingestellt und dreimal mit Methylenchlorid extrahiert.

  Die Methylenchloridextrakte werden zweimal mit Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und zur Trockne eingedampft. Man erhält die Titelverbindung, die aus Methanol kristallisiert, Smp.   1727    (Zersetzung),   = = 26,50    (c = 0,468, Methanol).



   Die reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel II können wie folgt dargestellt werden: a)   6-Nor-6-cyano-d-lysergsäuremethylester   
10 g   d-Lvsergsäuremethylester    (35,4 mMol) werden bei Raumtemperatur in 500 ml Methylenchlorid gelöst und mit 20 g Bromcyan (190 mMol) versetzt. Nach   41/,    Stunden Rühren bei Zimmertemperatur wird am Rotationsverdampfer zur Trockne eingedampft. Den Rückstand versetzt man mit 2 N wässriger Weinsäurelösung und extrahiert dreimal mit je 200 ml Methylenchlorid. Die vereinigten organischen Phasen werden zweimal mit Wasser gewaschen und anschliessend mit Natriumsulfat getrocknet. Nach dem Eindampfen am Rotationsverdampfer erhält man einen braunen Schaum.

  Durch zweimaliges Kristallisieren aus Methylenchlorid/Isopropyläther fällt die Titelverbindung als helles, leicht bräunliches und   neutrales    Präparat vom Smp. 1460 (Zers., HV);   [@] @@/D = +87,4    (c = 0,5. Chloroform) an.



     1))    6-Nor-6-cyano-d-lysergsäure-diäthylamid
72,3 g d-Lysergsäurediäthylamid (0,224 Mol) werden in 1,6 Liter Dioxan bei Raumtemperatur gelöst, mit 45 g Bromcyan   10,442    Mol) versetzt und 4 Stunden bei Raumtemperatur   gerührt.    Darauf gibt man 1 Liter 2 N Sodalösung zu und rührt
15 Minuten turbulent. Das Reaktionsgemisch wird in einem Scheidetrichter mit 1 Liter Wasser und 1 Liter Methylenchlo   vid    versetzt. Die organische Phase wird einmal mit 2 N wässriwer Weinsäure und zweimal mit Wasser gewaschen. Das Reak   Fionsgemisch    wird total fünfmal mit je 1 Liter Methylenchlorid ausgeschüttelt.

  Die mit Wasser gewaschenen, vereinigten   organischen    Phasen werden mit Natriumsulfat getrocknet und am Rotationsverdampfer zur Trockne eingedampft, wobei ein schwarzer Rückstand verbleibt. Nach Chromatographie an 2,5 kg Kieselgel mit Methylenchlorid/Methanol ergibt dieser   Jn    grünes Produkt. Dieses wird in 200 ml Methylenchlorid gelöst, mit 400 ml Benzol verdünnt und mit Aktivkohle kurz aufgekocht. Filtration durch Hyflo ergibt eine farblose Lösung, aus der nach dem Einengen auf etwa das halbe Volumen das 6-Nor-6-cyano-lysergsäure-diäthylamid vom Smp.   1811820    (Zers., HV); kristallisiert. Nochmalige Kristallisation aus Methylenchlorid/Benzol ergibt farblose Plättchen vom Smp.

 

   1840 (Zers., HV);   [()1D26    =   +70,90    (c = 0,5, Methanol) und    [ < ib6 + +125,60    (c = 0,5, Chloroform).



  c) 6-Nor-6-cyano-9,10-dihydro-d-lysergsäuremethylester
306 g (1,08 Mol)   9,10-Dihydro-d-lysergsäuremethylester    werden in 4 Liter Methylenchlorid gelöst und bei Raumtemperatur unter Rühren mit 150 g (1,41 Mol) Bromcyan versetzt.



  Nach 15 Stunden Rühren bei Raumtemperatur wird die Reaktionslösung an 3,5 kg Silicagel chromatographiert. Man eluiert mit   Methylenchlorid/1 %    Methanol. Das Eluat (ca. 50 Liter) wird am Rotationsverdampfer eingeengt, aus der konzentrierten Lösung kristallisiert die praktisch reine Titelverbindung, Smp. 2080   (i2D0    =   +42,80    (c = 0,974, Methylenchlorid). 



  
 



   The invention relates to a process for the preparation of new inert derivatives of the acids of the formula I (see For melblatt). where R is hydrogen or an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms and xy is the grouping
EMI1.1
 or
EMI1.2
 means, in the form of the esters or amides with primary, secondary or tertiary amide nitrogen, and also their acid addition salts.



   According to the invention, the above-mentioned unreactive derivatives of the acids of the formula I are obtained by exposing the corresponding unreactive derivatives of the acids of the formula II, in which R and xy are as defined above, in a suitable solvent or solvent mixture to the action of nascent or catalytically excited hydrogen, the resulting inert derivatives of the acids of the formula I are isolated from the reaction mixture in a manner known per se and then optionally converted into their acid addition salts.



   The raw products obtained according to the above embodiment consist of a mixture of inert derivatives of both acids of the formula I and the corresponding isolysergic acid derivatives. This mixture can be separated by methods known per se.



   In the context of this invention, the inert derivatives of acids of the formula I are understood as meaning, for example, esters of these acids, such as the methyl or ethyl esters, or amides of these acids, such as e.g. the simple acid amide or its alkyl derivatives, e.g. the diethylamide. The acid halides, in particular the acid chloride, on the other hand, are not counted among the inert derivatives.



   To generate the nascent hydrogen, for example, metals such as zinc, tin or aluminum in solvent mixtures, which e.g. organic acids such as formic, acetic, propionic or isobutyric acid and water have been found to be suitable. The reaction with nascent hydrogen can advantageously be carried out at about 80-120.



   The reduction with catalytically excited hydrogen is preferably carried out using Raney nickel as a catalyst in the pyridine-glacial acetic acid-water solvent mixture. The catalytic reduction can advantageously be carried out at about 10-300C.



   When solvent mixtures are used for the reaction according to the invention, the compositions of these mixtures can be varied within wide limits.



   The inert derivatives of the acids of the formula I in which R has the above meaning and ry for the grouping
EMI1.3
 can also be carried out by catalytic hydrogenation, known per se in the case of lysergic acid and its derivatives, of the corresponding inert derivatives of the acids both of the formula I and of the formula II, in which R has the above meaning and x # y for the grouping
EMI1.4
 is to be preserved.



   The unreactive derivatives of the acids of the formula I according to the invention serve as starting materials for the preparation of pharmacologically valuable compounds. But they also have interesting pharmacological properties themselves and can therefore be used as medicinal products.



   For example, 6-nor-lysergic acid diethylamide is characterized by pronounced lowering of blood pressure, bradycardia, norepinephrine intensification and carotid occlusion reflex inhibition, as was determined by circulatory tests on the anesthetized cat. For the above application, the dosage employed will depend on the form of administration and treatment desired. However, good results are achieved with a daily dosage of approximately 0.02-10 mg per kg of body weight of the test animal.



   The average daily dose for large mammals can be 1-500 mg.



   Furthermore, 6-nor-lysergic acid diethylamide shows edema inhibition, as was found in the carrageenan edema in the conscious rat. For the above application, the dosage employed will depend on the form of administration and treatment desired. However, good results are achieved with a daily dosage of approximately 130 mg p.o. per kg body weight of the test animal.



   The average daily dose for large mammals can be 50-500 mg.



   The inert derivatives of the acids of the formula II used as starting materials can be obtained by mixing the corresponding inert derivatives of the acids of the formula III, in which Rundx y have the above meaning, in a preferably non-polar organic solvent or solvent mixture with a compound of the formula IV, in which Hal stands for chlorine or bromine, and the resulting inert derivatives of the acids of the formula II are isolated in a manner known per se. The solvents used are preferably non-polar solvents, such as ethers, e.g. B. dioxane, but chlorinated hydrocarbons such as methylene chloride can also be used. The reaction can be carried out at temperatures from about 0 to 600C.



   In the following examples, which explain the invention in more detail but are not intended to restrict its scope in any way, all temperatures are given in degrees Celsius and are not corrected. If the preparation of the starting compounds is not described, these are known or can be prepared by processes known per se or analogously to processes known per se.
EMI2.1

EMI2.2

EMI2.3




  Hal - CN iv
example 1
6-nor-d-lysergic acid methyl ester
10 g of 6-nor-6-cyano-d-lysergic acid methyl ester are mixed with 100 ml of glacial acetic acid, 20 ml of water and 20 g of zinc dust in a flask and heated to 100 for 3 hours.



  The excess zinc is then filtered off and the filtrate is evaporated to a small volume on a rotary evaporator. One liter of saturated aqueous sodium bicarbonate solution is added to the residue and the mixture is extracted four times with 300 ml of methylene chloride each time. The combined methylene chloride fractions are washed twice with water. The organic phase, dried with sodium sulfate, is evaporated to dryness on a rotary evaporator. A yellowish-brown foam remains which, according to the thin-layer chromatogram (silica gel / 10% methanol in methylene chloride), consists of about 80% to 90Nc of the title compound.



   Hydrogen phosphate:
2 g of crude product are dissolved in 100 ml of ethanol and heated to about 60. 7.45 ml of 1 molar alcoholic phosphoric acid are then added and the mixture is left to stand at +4 overnight.



  Filtration and washing of the precipitate with ethanol, methylene chloride and ether gives, after drying, the hydrogen phosphate of the title compound with a melting point of 219 (decomp., HV), [cc] D "= +89 (c = 0.2, methanol / water, 1 :1).



  Recrystallization from methanol gives a finely crystalline product of melting point 2210 (dec., HV), [() 12D0 = + 108 (c = 0.2, methanol / water, 1: 1).



   Example 2
6-nor-d-lysergic acid diethylamide
20 g of 6-nor-6-cyano-d-lysergic acid diethylamide (59.8 mmol) are hydrogenated over Raney nickel in a solvent mixture consisting of 100 ml of pyridine, 50 ml of glacial acetic acid and 50 ml of water for 30 hours at 20. The catalyst is then filtered off through Hyflo. 500 ml of 30% strength aqueous sodium hydroxide solution are added to the green filtrate and the mixture is extracted with methylene chloride / isopropyl alcohol (3: 1). After washing the organic phase twice with water and drying with sodium sulfate and evaporation on a rotary evaporator, a yellow residue remains. This is taken up in 500 ml of 56Xciger aqueous phosphoric acid.

  To separate off neutral by-products, it is extracted three times with 500 ml of methylene chloride each time, the solution is rendered alkaline with 30W aqueous sodium hydroxide solution and extracted again with three times 500 ml of methylene chloride. The organic phases obtained last are combined, washed twice with 300 ml of water, dried over sodium sulfate and the methylene chloride is evaporated. The title compound remains as a brown foam.

 

   Example 3
6-nor-d-lysergic acid diethylamide
1 g of 6-nor-6-cyano-d-lysergic acid diethylamide (2.99 mmol) is dissolved in 10 ml of glacial acetic acid, and 2 ml of water and 2 g of zinc dust are added. The mixture is heated to 100 for 4 hours.



  After cooling, 200 ml of 2N soda solution are added and the mixture is extracted three times with 100 ml of methylene chloride each time. After washing twice with water and drying the organic phase with sodium sulfate and evaporating on a rotary evaporator, the title compound is obtained as a brown foam.



   Methanesulfonate:
The title compound is dissolved in acetone and crystallized by adding a 1N alcoholic solution of methanesulfonic acid as methanesulfonate. Pure colorless crystals of m.p. 206-207 (dec., H.V.). [(12D0 = -22.30 (c = 0.5, methanol).



   Example 4 6-Nor-9,10-dihydro-d-lysergic acid methyl ester
110 g (0.373 mol) of 6-nor-6-cyano-9,10-dihydro-d4ysergic acid methyl ester are dissolved in 1.1 liters of glacial acetic acid, 250 ml of water and 250 g of zinc dust are added and the mixture is heated to 1100 for 9 hours. After cooling, the excess zinc is filtered off, the filtrate is brought to pH 8 with 30% sodium hydroxide solution and 2N sodium carbonate solution and extracted three times with methylene chloride. To separate off unreacted starting material, the methylene chloride fractions are washed twice each with 2N tartaric acid and water. The combined tartaric acid solutions are adjusted to pH 8 to 9 with 2N soda solution and extracted three times with methylene chloride.

  The methylene chloride extracts are washed twice with water, dried over sodium sulfate and evaporated to dryness. The title compound is obtained, which crystallizes from methanol, melting point 1727 (decomposition), = = 26.50 (c = 0.468, methanol).



   The unreactive derivatives of the acids of the formula II can be represented as follows: a) 6-nor-6-cyano-d-lysergic acid methyl ester
10 g of methyl d-sergate (35.4 mmol) are dissolved in 500 ml of methylene chloride at room temperature, and 20 g of cyanogen bromide (190 mmol) are added. After 41 /, hours of stirring at room temperature, it is evaporated to dryness on a rotary evaporator. The residue is mixed with 2N aqueous tartaric acid solution and extracted three times with 200 ml of methylene chloride each time. The combined organic phases are washed twice with water and then dried with sodium sulfate. After evaporation on a rotary evaporator, a brown foam is obtained.

  Crystallization twice from methylene chloride / isopropyl ether precipitates the title compound as a light, slightly brownish and neutral preparation with a melting point of 1460 (decomp., HV); [@] @@ / D = +87.4 (c = 0.5. Chloroform).



     1)) 6-Nor-6-cyano-d-lysergic acid diethylamide
72.3 g of d-lysergic acid diethylamide (0.224 mol) are dissolved in 1.6 liters of dioxane at room temperature, 45 g of cyanogen bromide (10.442 mol) are added and the mixture is stirred at room temperature for 4 hours. Then 1 liter of 2 N soda solution is added and the mixture is stirred
15 minutes turbulent. 1 liter of water and 1 liter of methylene chloride are added to the reaction mixture in a separating funnel. The organic phase is washed once with 2 N aqueous tartaric acid and twice with water. The reaction mixture is extracted a total of five times with 1 liter of methylene chloride each time.

  The combined organic phases, washed with water, are dried with sodium sulfate and evaporated to dryness on a rotary evaporator, a black residue remaining. After chromatography on 2.5 kg of silica gel with methylene chloride / methanol, this gives a green product. This is dissolved in 200 ml of methylene chloride, diluted with 400 ml of benzene and briefly boiled with activated charcoal. Filtration through Hyflo gives a colorless solution, from which, after concentration to about half the volume, the 6-nor-6-cyano-lysergic acid diethylamide of melting point 1811820 (dec., HV); crystallized. Another crystallization from methylene chloride / benzene gives colorless platelets with a melting point.

 

   1840 (dec., HV); [() 1D26 = +70.90 (c = 0.5, methanol) and [<ib6 + +125.60 (c = 0.5, chloroform).



  c) 6-nor-6-cyano-9,10-dihydro-d-lysergic acid methyl ester
306 g (1.08 mol) of 9,10-dihydro-d-lysergic acid methyl ester are dissolved in 4 liters of methylene chloride and 150 g (1.41 mol) of cyanogen bromide are added at room temperature while stirring.



  After stirring for 15 hours at room temperature, the reaction solution is chromatographed on 3.5 kg of silica gel. Elute with methylene chloride / 1% methanol. The eluate (approx. 50 liters) is concentrated on a rotary evaporator, and the practically pure title compound crystallizes from the concentrated solution, mp 2080 (i2D0 = +42.80 (c = 0.974, methylene chloride).

 

Claims (1)

PATENTANSPRÜCHE PATENT CLAIMS I. Verfahren zur Herstellung reaktionsträger Derivate der Säuren der Formel I (siehe Formelblatt), worin R für Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 14 Kohlenstoffatomen steht und xy die Gruppierung EMI3.1 oder EMI3.2 bedeutet, in Form der Ester oder Amide mit primärem, sekundärem oder tertiärem Amidstickstoff und ihrer Säureadditions- salze, dadurch gekennzeichnet, dass man die entsprechenden reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel II, worin R und xy obige Bedeutung haben, in einem geeigneten Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch der Einwirkung von naszierendem oder katalytisch erregtem Wasserstoff aussetzt, die entstandenen reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel I aus dem Reaktionsgemisch isoliert und gegebenenfalls anschliessend in ihre Säureadditionssalze überführt. I. Process for the preparation of inert derivatives of the acids of the formula I (see formula sheet), in which R is hydrogen or an alkyl group having 14 carbon atoms and xy is the grouping EMI3.1 or EMI3.2 means in the form of the esters or amides with primary, secondary or tertiary amide nitrogen and their acid addition salts, characterized in that the corresponding inert derivatives of the acids of the formula II, in which R and xy have the above meaning, in a suitable solvent or solvent mixture exposed to the action of nascent or catalytically excited hydrogen, the resulting inert derivatives of the acids of the formula I are isolated from the reaction mixture and optionally subsequently converted into their acid addition salts. II. Verwendung der nach Patentanspruch I erhaltenen reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel I, worin R Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeutet und xy für die Gruppierung EMI3.3 steht, zur Herstellung von reaktionsträgen Derivaten der Säuren der Formel I, worin R obige Bedeutung hat und xy für die Gruppierung EMI3.4 steht, durch katalytische Hydrierung der entsprechenden reaktionsträgen Derivate der Säuren der Formel I, worin R obige Bedeutung hat und xy für die Gruppierung EMI4.1 steht. II. Use of the inert derivatives of the acids of the formula I obtained according to claim I, in which R is hydrogen or an alkyl group having 1-4 carbon atoms and xy is the grouping EMI3.3 for the preparation of inert derivatives of the acids of the formula I, in which R has the above meaning and xy stands for the grouping EMI3.4 stands, by catalytic hydrogenation of the corresponding inert derivatives of the acids of the formula I in which R has the above meaning and xy stands for the grouping EMI4.1 stands. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Erzeugung von naszierendem Wasserstoff Metalle, wie Zink, Zinn oder Aluminium in Lösungsmittelgemischen organischer Säuren, wie Ameisen-, Essig-, Propionoder Isobuttersäure und Wasser verwendet. SUBCLAIMS 1. The method according to claim I, characterized in that metals such as zinc, tin or aluminum are used in solvent mixtures of organic acids such as formic, acetic, propionic or isobutyric acid and water to generate nascent hydrogen. 2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Erzeugung des katalytisch erregten Wasserstoffs als Katalysator Raney-Nickel in dem Lösungsmittelgemisch Pyridin-Eisessig-Wasser verwendet. 2. The method according to claim I, characterized in that the catalyst used to generate the catalytically excited hydrogen is Raney nickel in the solvent mixture pyridine-glacial acetic acid-water.
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US7186837B2 (en) 2004-04-30 2007-03-06 Resolution Chemicals Preparation of cabergoline
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