CH334635A - Process for the production of complex heavy metal compounds of monoazo dyes - Google Patents

Process for the production of complex heavy metal compounds of monoazo dyes

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CH334635A
CH334635A CH334635DA CH334635A CH 334635 A CH334635 A CH 334635A CH 334635D A CH334635D A CH 334635DA CH 334635 A CH334635 A CH 334635A
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amino
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Hans Dr Ackermann
Guido Dr Schetty
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Geigy Ag J R
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B45/00Complex metal compounds of azo dyes
    • C09B45/02Preparation from dyes containing in o-position a hydroxy group and in o'-position hydroxy, alkoxy, carboxyl, amino or keto groups
    • C09B45/14Monoazo compounds

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description

  

      Verfahren   <B>zur Herstellung von komplexen</B>     Schwermetallverbindungen   <B>von</B>     Monoazofarbstoffen       Gegenstand vorliegenden Patentes ist ein  Verfahren zur Herstellung von komplexen       Sehwermetallverbindungen    von     Monoazofarb-          stoffen.    Das Verfahren ist dadurch gekenn  zeichnet, dass man eine.

       Benzoldiazoniumver-          hindung,.    welche in     o-Stellung    zur     Dia.zo-          gruppe    einen zur     Metallkomplexbildung    be  fähigten     Substituenten    enthält und im übri  gen weitersubstituiert sein kann, mit einer  solchen     4-Methyl-l-oxybenzolverbindung    kup  pelt, welche in 2- und in     5-Stellung    noch eine       Methyl-    und eine     Acylaminogruppe    enthält;  und den erhaltenen Farbstoff mit     met.allabge_          benden    Mitteln behandelt.  



  Die neuen metallhaltigen     Monoazofarb-          stoffe    ergeben echte, rotbraune, braune bis  braunviolette Färbungen auf natürlichen  oder     synthetischen        Polypeptidfasern,    wobei  die     Metallisierung    in Substanz vor dem Fär  ben durchgeführt wird.

       Zaun    Färben von na  türlichen oder synthetischen     Polypeptidfasern     wie Wolle, Seide, Superpolyamid- und Super  poly     urethanfasern    aus schwach alkalischer,  neutraler bis schwach saurer Flotte in echten  rotbraunen, braunen bis braunvioletten Tönen  besonders geeignet sind diejenigen komplexen  Chrom- und     Kobaltverbindt.ngen,    welche 2       unsulfierte        Farbstoffmoleküle    an ein Schwer  metallatom gebunden enthalten.

   Man verwen  det sie zweckmässig in Form ihrer Alkali  salze, beispielsweise in Form der     Lithium-,     Natrium-,     Kalitun-    oder     Ammoniumsalze,    in  Gegenwart von     anionaktiven    Netz- und Di-         spergiermitteln    in neutralem bis schwach sau  rem Bad.  



  Zur Herstellung der     Monoazofarbstoffe     eignen sich beispielsweise folgende     Diazokom-          ponenten:          4-Nitro-2-amino-l-oxybenzol,          4-1\Titro-6-methyl-2-amino-l-oxybenzol,          4-Nitro-6-chlor-2-amino-l-oxybenzol,          4-Nitr        o-2-amino-l-oxybenzol-6-sulfonsäure-          dimethyl-    oder     -diäthylamid,          4-Nitro-6-methylsulfonyl-    oder       4-Nitro-6-äthylsulfonyl-    oder       4-Nitro-6-butylsulfonyl-2-amino-l-oxybenzol,

            4-Nitro-6-carbäthoxy-amino-2-amino-l-oxy-          benzol,          6-Nitro-4-methyl-2-amino-l-oxybenzol,          6-Nitro-4-tert.butyl-2-amino-l-oxybenzol,    .       6-Nitro-4-acetylamino-2-amino-l-oxybenzol,          4-Nitro-2-amino-l-methoxybenzol,          6-Nitro-4-chlor-2-amino-l-oxybenzol,          5-Nitro-2-amino-l-oxybenzol,          5-Nitro-4-ehlor-2-amino-l-oxybenzol,          5-Nitro-4-methyl-2amino-l-oxybenzol,          4-Chlor-2-amino-1-oxybenzol,     4,     6-Dichlor-2-amino-l-oxybenzol,

            4-Nitro-2-amino-l-oxybenzol-6-sulfonsäure,          6-Nitro-2-amino-l-oxybenzol-4-sulfonsäure,          4-Chlor-2-amino-l-oxybenzol-6=sulfonsäure,          6-Chlor-4-methylsulfonyl-2-amino=l-oxybenzol.     



  Besonders     -wertvoll    sind     Monoazofarbstoffe     aus einer     4-Nitro-2-amino-l-oxybenzolverbin-          dung,    welche gegebenenfalls nur noch in       6-Stellung    durch Halogen, eine     Alkyl-,    eine           Acylamino-,    eine     Alkylsulfonyl-,    eine     Sulfon-          säureamid-    oder     Sulfonsäuregruppe    substi  tuiert ist.  



  Die verwendeten     4-Methyl-l-oxybenzol-          Kupplungskomponenten,    welche in 2- und in       5-Stellung        durch    eine     Methyl-    und eine     Acyl-          aminogruppe    substituiert sind, wobei die eine  dieser beiden Gruppen die o- und die andere  die     m-Stellung    in Bezug auf die     Hydroxyl-          gruppe    einnimmt, sind neu.

   Man erhält sie  leicht entweder durch     Ankuppeln    von     3,4-Di-          methyl-l-oxy    Benzol, Reduktion des     Monoazo-          farbstoffes    unter Isolierung des     1-Oxy-3;

  4-di-          methyl-6-aminobenzols    und     Acylierung    des  selben bzw. durch     Mononitrierung    von 2,4  Dimethyl-l-aminobenzol in konzentrierter  Schwefelsäure zum     1-Amino-2,4-dimethyl-5-ni-          trobenzol,        Diazotierung    der     Aminogruppe    un  ter     Verkochung    der     Diazoniumgruppe    zur       Hydroxylgruppe,    Reduktion der     Nitro-    zur       Aminogruppe    und     Acylierung    derselben.  



  Als     Acylreste    der     Acylaminogrtippe    der       Azokomponente    kommen vorzugsweise Reste  niederer Fettsäuren in Betracht, beispiels  weise der     Acetyl-,        Propionyl-,        Chloracetyl-,          Methoxyacetyl-,        ssLBrompropionylrest,    ferner  Reste niederer     Alkylsulfonsäuren,    beispiels  weise der     Methylsulfonyl-,        Chlormethylsulfo-          nyl-,        Äthylsulfonylr        est,

      sowie Reste der     Koh-          lensäuremonoester    mit. niederen Alkoholen,  beispielsweise der     Carbomethoxy-,    der     Carb-          äthoxy-,    der     Carbomethoxyäthoxy-,    der     Carb-          äthoxyäthoxyrest.    Die erfindungsgemäss zur       Verwendung    gelangenden     Azokomponenten    zei  gen verhältnismässig gutes Kupplungsvermö  gen, so dass die Ausbeute der     Azokupplung     meist. technisch befriedigend bis sehr     gut    ist.

    Die     Azokupplung-wird    in     alkalisehem    Mittel       ausgeführt,    oft vorteilhaft in Gegenwart von       Xagnesiumoxyd,        Calciumhydroxyd    und/oder  von wasserlöslichen tertiären Stickstoffbasen  wie     Pyridin,        Triäthylamin,        Methyl-    oder       Äthyldiäthanolamin,

          Triäthanolamin.       Die     Metallisierüng    der     Monoazofarbstoffe     in Substanz durch Behandlung mit Chrom  oder Kobalt abgebenden Mitteln wird zweck  inässig in     wässriger    Lösung     bzw.    Suspension    in. der Hitze, offen oder unter Druck durch  geführt, wobei zur     Chromierung    oft mit Vor  teil     Alkalisalieylatoehromiate    und zur     Kobal-          tierung        Kobaltosalze    bei alkalischer Reaktion  des Mittels verwendet werden.

   Die     lletallisie-          rung    von     unsulfierten        o-Alkoxyazofarbstof-          fen    unter Ersatz der     Alkoxy-    durch die     Hy-          droxylgruppe    führt man zweckmässig in orga  nischer Lösung bei höheren Temperaturen,  beispielsweise bei     120-160 C,    in     Formamid     oder     Alkylenglykol    mit     Chromisalzen    durch.

    Man kann im erfindungsgemässen Verfahren  einheitliche erfindungsgemäss hergestellte       Monoazofarbstoffe    oder ihre Mischungen un  ter sich oder mit andern     unsulfierten        o,o'-Di-          oxy-    bzw.     o-Carboxy-o'-oxyazofai-bstoffen    der       Metallisierung        unterwerfen.     



  Die     Alkalisalze    der besonders wertvollen,       aus    2     unsulfierten        Farbstoffmolekülen    und  einem     Sehwermetallatom    bestehenden kom  plexen Chrom- und     Kobaltverbindungen    sind  meist. in Gegenwart von     anionaktiven    Netz- und       Dispergiermitteln    in heissem Wasser klar     und     genügend gut löslich, uni aus neutraler bis       sehwaeh    saurer Flotte gefärbt werden zu kön  nen.

   Sie färben     Woll-    und     Superpolyamid-          bzw.        -urethanfasern    je nach     Zusammenset-          zung    und komplex gebundenem Schwermetall  in braunvioletten, tiefbraunen bis braunroten  Tönen, die sich durch eine gute bis sehr gute  Lichtechtheit auszeichnen.  



  In den folgenden Beispielen bedeuten die  Teile, sofern nichts anderes vermerkt ist, Ge  wichtsteile, und die     Temperaturen    sind in     Cel-          siusgmaden    angegeben. Wo     Volumteile    aus  drücklieli genannt sind, stehen sie zu den Ge  wichtsteilen im gleichen Verhältnis wie Liter  zu Kilogramm.         Beispiel.   <I>1</I>  
EMI0002.0120     
           15,-1    Teile     4-Nitro-?-amino-l-oxy        berizol    wer  den wie üblich dianotiert.

   Die überschüssige  Säure wird mit     Natriumbicarbonat    abge  stumpft und die     Aufsehlämmung    des gelben       Diazoxyds    in eine auf 5  gekühlte Lösung  von 18,8 Teilen     2-Acetylamino-4,5-dimethyl-1-          oxyben7ol,    150 Teilen Wasser, 4,2 Teilen     Na-          triuniliyclroxyd    und 12 Teilen wasserfreiem       Natriumearbonat    eingegossen.     Alan    fügt.

   noch       so    viel     Pyridin    hinzu, dass eine     20o/oige    Lö  sung entsteht, und- rührt bei 0-5  bis zur  Beendigung der     Farbstoffbildung.    Das Kupp  lungsgemisch wird dann bis zur kongosauren  Reaktion mit Salzsäure versetzt und der aus  geschiedene Farbstoff     abfiltriert.    Er wird zur       Reinigung    in heissem Wasser     angesehlämmt     und mit     Natriumearbonat    in das     Natriumsalz     übergeführt.

   Durch Zugabe von     Natriumehlo-          rid    wird dieses vollständig abgeschieden und       abfiltriert.            1)er    feuchte Farbstoff wird in 600 Teilen       heissem    Wasser     angeschlämmt    und mit 120  Teilen einer Lösung von     ehromsalieylsaurem     Natrium,     entsprechend    3,1 Teilen Chrom, so  lange unter     Rüekflusskühlung    erhitzt, bis aller  Ausgangsfarbstoff verschwunden ist.

   Der       chromhaltige    Farbstoff wird durch Zugabe  von     Natriumehlorid    vollständig abgeschieden  und     abfiltriert.    Er ist. in heissem Wasser löslich  und färbt, Wolle aus neutralem bis schwach  saurem Bad in sehr echten, braunen Tönen.    Ähnliche Farbstoffe erhält man, wenn man  anstelle von     4-Nitro-2-amino-l-oxybenozl    18,9  Teile     6-Chlor-4-nitro-2-amino-1.-oxybenzol    oder  16,8 Teile     6-Alethyl-4-nitro-2-aniino-l-ox@rben-          zol    verwendet.    <I>Beispiel,</I>  
EMI0003.0038     
    15,4 Teile     4-Nitro-2-amino-l-oxybenzol    wer  den wie üblich dianotiert.

   Die mit     Natrium-          bicarbonat    neutralisierte     Aufsehlämmung    des       Diazoxyds    wird in eine Lösung von 18,8 Tei  len     5-Acetylainino-2,4-dimethyl-1-oxybenzol,     4,2 Teilen     Natriumhydroxyd    und 12     Teilcn          wasserfreiem        Natriumearbonat    in 150 Teilen  Wasser eingegossen.

   Nach Zufügen von so viel       Pyridin,        dass        eine        30        %        ige        Lösung        entsteht,     wird bei     0-5     bis     zur    Beendigung der     Parb-          stoffbildung    gerührt. Man säuert mit Salz  säure bis zur kongosauren Reaktion aus, fil  triert den ausgeschiedenen Farbstoff ab -und  reinigt ihn durch Überführen in das Natrium  salz.  



  Der feuchte Farbstoff wird in 600 Teilen  heissem Wasser mit 120 Teilen einer Lösung       -;    an     ehromsalicylsaurem    Natrium, entspre  chend 3,1 Teilen Chrom, bis zur Beendigung  der     Metallisierungsreaktion    unter     Rückfluss-          kühlung    erhitzt. Der     ehromhaltige    Farbstoff.  wird durch Zufügen von     Natriumchlorid    voll  ständig abgeschieden und     abfiltriert.    Er ist  in heissem Wasser löslich     und    färbt Wolle aus  schwach saurem Bad in echten, braunen Tö  nen.

      <I>Beispiel 3</I>  
EMI0003.0070     
    38,2 Teile     Natriumsalz    des entsprechend  den Angaben des Beispiels 2 aus dianotiertem       4-Nitro-2-arnino-l-oxyberizol    und 20,5 Teilen       5-Carbomethoxyamino-2,4-dimethyl-l-oxy-ben-          zol    erhältlichen metallfreien Farbstoffes wer  den in 600 Teilen Wasser     angeschlänunt    und  mit 60 Teilen einer     Kobaltacetatlösung,    ent  sprechend 3,54 Teilen Kobalt, während einer  Stunde auf 80-90  erwärmt..

   Das Aletallisie-           rimgsgemisch    wird dann mit     Natriumcarbo-          nat        phenolphthaleinalkalisch    gestellt und  nach zweistündigem Rühren bei 80-90  der  Farbstoff     durch        Natriumchlorid    vollständig  abgeschieden und     abfiltriert.    Er ist in hei  a;

       em    Wasser löslich und färbt Wolle aus  schwach saurem Bad in rotbraunen Tönen    von     ausgezeichneter        Liehtechtheit.    Die nach  folgende       Tabelle     enthält weitere Beispiele von schwermetallhal  tigen,     Monoazofarbstoffen,    welche nach den  in den obigen     Beispielen    1-3 beschriebenen  Methoden hergestellt sind  
EMI0004.0014     
  
    No. <SEP> Diazokomponente <SEP> Azokomponente <SEP> me <SEP> Farbton <SEP> auf
<tb>  Wolle
<tb>  1 <SEP> 4-Nitro-2-amino-l- <SEP> 2-Carbomethoxyamino-4,5- <SEP> Cr <SEP> braun
<tb>  oxybenzol <SEP> dimethyl-l-oxybenzol
<tb>  2 <SEP> do. <SEP> 2-Acetylamino-4,5-dimethyl- <SEP> Co <SEP> braun
<tb>  1-oxybenzol
<tb>  3 <SEP> do.

   <SEP> 5-Propionylamino-2,4- <SEP> Co <SEP> rotbraun
<tb>  dimethyl-l-oxybenzol
<tb>  4 <SEP> 4-Nitro-6-ehlor- <SEP> 5-Acetylamino-2,4-dimethyl- <SEP> Cr <SEP> braun
<tb>  2-amino-l-oxybenzol <SEP> 1-oxybenzol
<tb>  5 <SEP> 4-Nitro-6-methyl- <SEP> do. <SEP> Cr <SEP> braun
<tb>  2-amino-l-oxybenzor
<tb>  6 <SEP> 6-Nitro-4-ehlor- <SEP> 5-Acetylamino-2,4-dimethyl- <SEP> er <SEP> braunviolett
<tb>  ' <SEP> 2-amino-l-oxybenzol <SEP> 1-oxybenzol
<tb>  7 <SEP> 4-Chlor-2-arninb- <SEP> do. <SEP> Cr <SEP> do.
<tb>  1-oxybenzol
<tb>  8 <SEP> do.

   <SEP> 5-Carbomethoxy-amino-2,4- <SEP> Co <SEP> rötliehbraun    <SEP> dimethyl-l-oxybenzol <SEP> violett
<tb>  9 <SEP> 5-Nitro-2-amino- <SEP> 5-Acet.ylamino-2,4-dimethyl- <SEP> Cr <SEP> grauviolett
<tb>  1-oxybenzol <SEP> 1-oxybenzol            F'ärbevorschrif   <I>t</I>  In ein Färbebad, das in 4000 Teilen Was  ser 2 Teile des Farbstoffes gemäss Beispiel 1.  und 3 Teile     Ammoniumacetat    enthält, geht  man mit 100 Teilen Wolle bei 40  ein, erhitzt  innert 30 Minuten zum Sieden und hält so  lange bei dieser Temperatur, bis die Flotte       praktisch    ausgezogen     ist,    was nach etwa einer  halben Stunde der Fall ist. Die in egalen,  braunen Tönen gefärbte Wolle wird gespült  und getrocknet.  



  Auf gleiche Weise können auch die Farb  stoffe der Beispiele 2 und 3 und die in der  Tabelle genannten gefärbt werden.



      Process <B> for the production of complex </B> heavy metal compounds <B> of </B> monoazo dyes The subject of the present patent is a process for the production of complex </B> heavy metal compounds of monoazo dyes. The method is characterized in that one.

       Benzene diazonium compound. which in the o-position to the Dia.zo- group contains a substituent capable of metal complex formation and can otherwise be further substituted with such a 4-methyl-l-oxybenzene compound which has another in the 2- and 5-positions Contains methyl and an acylamino group; and the dye obtained is treated with metal-releasing agents.



  The new metal-containing monoazo dyes result in genuine, red-brown, brown to brown-violet colorations on natural or synthetic polypeptide fibers, with the metallization being carried out in substance before the coloring.

       Fence Dyeing of natural or synthetic polypeptide fibers such as wool, silk, super polyamide and super polyurethane fibers from weakly alkaline, neutral to weakly acidic liquor in real red-brown, brown to brown-violet shades, those complex chromium and cobalt connections, which 2 Contain unsulfated dye molecules bound to a heavy metal atom.

   They are expediently used in the form of their alkali salts, for example in the form of the lithium, sodium, potassium or ammonium salts, in the presence of anionic wetting and dispersing agents in a neutral to slightly acidic bath.



  The following diazo components, for example, are suitable for the production of the monoazo dyes: 4-nitro-2-amino-1-oxybenzene, 4-1 \ titro-6-methyl-2-amino-1-oxybenzene, 4-nitro-6-chloro- 2-amino-1-oxybenzene, 4-nitr o-2-amino-1-oxybenzene-6-sulfonic acid, dimethyl or diethylamide, 4-nitro-6-methylsulfonyl or 4-nitro-6-ethylsulfonyl or 4 -Nitro-6-butylsulfonyl-2-amino-1-oxybenzene,

            4-Nitro-6-carbethoxy-amino-2-amino-l-oxybenzene, 6-nitro-4-methyl-2-amino-l-oxybenzene, 6-nitro-4-tert.butyl-2-amino- l-oxybenzene,. 6-nitro-4-acetylamino-2-amino-l-oxybenzene, 4-nitro-2-amino-l-methoxybenzene, 6-nitro-4-chloro-2-amino-l-oxybenzene, 5-nitro-2- amino-l-oxybenzene, 5-nitro-4-chloro-2-amino-l-oxybenzene, 5-nitro-4-methyl-2amino-l-oxybenzene, 4-chloro-2-amino-1-oxybenzene, 4, 6-dichloro-2-amino-1-oxybenzene,

            4-nitro-2-amino-l-oxybenzene-6-sulfonic acid, 6-nitro-2-amino-l-oxybenzene-4-sulfonic acid, 4-chloro-2-amino-l-oxybenzene-6 = sulfonic acid, 6- Chloro-4-methylsulfonyl-2-amino = 1-oxybenzene.



  Monoazo dyes from a 4-nitro-2-amino-1-oxybenzene compound, which are optionally only replaced in the 6-position by halogen, an alkyl, an acylamino, an alkylsulfonyl, a sulfonic acid amide or Sulphonic acid group is substituted.



  The 4-methyl-l-oxybenzene coupling components used, which are substituted in the 2- and 5-positions by a methyl and an acyl amino group, one of these two groups being the o- and the other the m-position in In relation to the hydroxyl group are new.

   They are easily obtained either by coupling 3,4-dimethyl-1-oxy benzene, reducing the monoazo dye with isolation of the 1-oxy-3;

  4-dimethyl-6-aminobenzene and acylation of the same or by mononitration of 2,4-dimethyl-1-aminobenzene in concentrated sulfuric acid to 1-amino-2,4-dimethyl-5-nitrobenzene, diazotization of the amino group un ter boiling of the diazonium group to the hydroxyl group, reduction of the nitro to the amino group and acylation of the same.



  The acyl radicals of the acylamino group of the azo component are preferably radicals of lower fatty acids, for example the acetyl, propionyl, chloroacetyl, methoxyacetyl, ssL-bromopropionyl radical, and also radicals of lower alkylsulphonic acids, for example, methylsulphonylthylsulphonylsulphonyl, chloromethylsulphonyl, for example

      as well as residues of the carbonic acid monoesters with. lower alcohols, for example the carbomethoxy, the carbethoxy, the carbomethoxyethoxy, the carbethoxyethoxy radical. The azo components used according to the invention show relatively good coupling power, so that the azo coupling yield is mostly. is technically satisfactory to very good.

    The azo coupling is carried out in an alkaline medium, often advantageously in the presence of xagnesium oxide, calcium hydroxide and / or of water-soluble tertiary nitrogen bases such as pyridine, triethylamine, methyl or ethyl diethanolamine,

          Triethanolamine. The metallization of the monoazo dyes in substance by treatment with chromium or cobalt-releasing agents is expediently carried out in an aqueous solution or suspension in the heat, openly or under pressure, with alkali metal ylatomates being advantageous for chromium and cobalt salts for cobalting alkaline reaction of the agent can be used.

   The metallicization of unsulfated o-alkoxyazo dyes with replacement of the alkoxy group by the hydroxyl group is expediently carried out in organic solution at higher temperatures, for example at 120-160 ° C., in formamide or alkylene glycol with chromium salts.

    In the process according to the invention, uniform monoazo dyes prepared according to the invention or their mixtures with themselves or with other unsulfated o, o'-dioxy or o-carboxy-o'-oxyazo substances can be subjected to metallization.



  The alkali salts of the particularly valuable complex chromium and cobalt compounds consisting of 2 unsulphurized dye molecules and a sight metal atom are mostly. clear in the presence of anionic wetting agents and dispersants in hot water and sufficiently soluble to be able to be colored from neutral to slightly acidic liquor.

   They dye wool and super polyamide or urethane fibers, depending on their composition and the complexly bound heavy metal, in brown-violet, deep brown to brown-red shades, which are characterized by good to very good lightfastness.



  In the following examples, unless otherwise noted, the parts are parts by weight, and the temperatures are given in degrees Celsius. Where parts by volume are expressly mentioned, they are in the same proportion to parts by weight as liters to kilograms. Example. <I> 1 </I>
EMI0002.0120
           15, -1 parts of 4-nitro -? - amino-l-oxy berizol who dianotiert as usual.

   The excess acid is blunted with sodium bicarbonate and the suspension of the yellow diazoxide is dissolved in a solution, cooled to 5, of 18.8 parts of 2-acetylamino-4,5-dimethyl-1-oxyben7ol, 150 parts of water and 4.2 parts of sodium triuniliyclroxyd and poured 12 parts of anhydrous sodium carbonate. Alan adds.

   add enough pyridine to produce a 20% solution, and stir at 0-5 until the dye has formed. The coupling mixture is then admixed with hydrochloric acid until the Congo acid reaction occurs, and the dye which has separated out is filtered off. To clean it, it is lamed with hot water and converted into the sodium salt with sodium carbonate.

   By adding sodium chloride, this is completely separated out and filtered off. 1) he moist dye is suspended in 600 parts of hot water and heated with 120 parts of a solution of Ehromsalieylsaurem sodium, corresponding to 3.1 parts of chromium, under reflux until all the starting dye has disappeared.

   The chromium-containing dye is completely separated out and filtered off by adding sodium chloride. He is. Soluble in hot water and dyes, wool from neutral to weakly acidic bath in very real, brown tones. Similar dyestuffs are obtained if, instead of 4-nitro-2-amino-1-oxybenozl, 18.9 parts of 6-chloro-4-nitro-2-amino-1-oxybenzene or 16.8 parts of 6-alethyl-4 -nitro-2-aniino-l-ox @ rbenzene is used. <I> example, </I>
EMI0003.0038
    15.4 parts of 4-nitro-2-amino-1-oxybenzene who dianotized as usual.

   The suspension of the diazoxide neutralized with sodium bicarbonate is poured into a solution of 18.8 parts of 5-acetylainino-2,4-dimethyl-1-oxybenzene, 4.2 parts of sodium hydroxide and 12 parts of anhydrous sodium carbonate in 150 parts of water.

   After adding so much pyridine that a 30% solution is formed, the mixture is stirred at 0-5 until the parabolic substance formation is complete. It is acidified with hydrochloric acid until the Congo acid reaction occurs, the precipitated dye is filtered off and it is purified by converting it into the sodium salt.



  The moist dye is in 600 parts of hot water with 120 parts of a solution -; of sodium salicylic acid, corresponding to 3.1 parts of chromium, heated to reflux until the metallization reaction has ended. The Ehrom-containing dye. is completely separated and filtered off by adding sodium chloride. It is soluble in hot water and dyes wool from a weakly acidic bath in real, brown tones.

      <I> Example 3 </I>
EMI0003.0070
    38.2 parts of the sodium salt of the metal-free dye obtainable from dianotated 4-nitro-2-arnino-1-oxyberizole and 20.5 parts of 5-carbomethoxyamino-2,4-dimethyl-1-oxybenzene according to the information in Example 2 who slipped into 600 parts of water and heated to 80-90 for one hour with 60 parts of a cobalt acetate solution, corresponding to 3.54 parts of cobalt.

   The metalizing mixture is then made alkaline to phenolphthalein with sodium carbonate and, after stirring for two hours at 80-90, the dye is completely separated off by sodium chloride and filtered off. He is in hot a;

       Soluble in water and dyes wool from a weakly acidic bath in red-brown shades of excellent light fastness. The table below contains further examples of heavy metal monoazo dyes, which are prepared by the methods described in Examples 1-3 above
EMI0004.0014
  
    No. <SEP> diazo component <SEP> azo component <SEP> me <SEP> hue <SEP>
<tb> wool
<tb> 1 <SEP> 4-Nitro-2-amino-l- <SEP> 2-Carbomethoxyamino-4,5- <SEP> Cr <SEP> brown
<tb> oxybenzene <SEP> dimethyl-l-oxybenzene
<tb> 2 <SEP> do. <SEP> 2-acetylamino-4,5-dimethyl- <SEP> Co <SEP> brown
<tb> 1-oxybenzene
<tb> 3 <SEP> do.

   <SEP> 5-propionylamino-2,4- <SEP> Co <SEP> red-brown
<tb> dimethyl-l-oxybenzene
<tb> 4 <SEP> 4-Nitro-6-ehlor- <SEP> 5-Acetylamino-2,4-dimethyl- <SEP> Cr <SEP> brown
<tb> 2-amino-l-oxybenzene <SEP> 1-oxybenzene
<tb> 5 <SEP> 4-Nitro-6-methyl- <SEP> do. <SEP> Cr <SEP> brown
<tb> 2-amino-l-oxybenzor
<tb> 6 <SEP> 6-Nitro-4-ehlor- <SEP> 5-Acetylamino-2,4-dimethyl- <SEP> er <SEP> brown-violet
<tb> '<SEP> 2-amino-1-oxybenzene <SEP> 1-oxybenzene
<tb> 7 <SEP> 4-chloro-2-arninb- <SEP> do. <SEP> Cr <SEP> do.
<tb> 1-oxybenzene
<tb> 8 <SEP> do.

   <SEP> 5-carbomethoxy-amino-2,4- <SEP> Co <SEP> reddish brown <SEP> dimethyl-l-oxybenzene <SEP> violet
<tb> 9 <SEP> 5-Nitro-2-amino- <SEP> 5-Acet.ylamino-2,4-dimethyl- <SEP> Cr <SEP> gray-violet
<tb> 1-oxybenzene <SEP> 1-oxybenzene dyeing prescription <I> t </I> In a dyebath which contains 2 parts of the dye according to Example 1 and 3 parts of ammonium acetate in 4000 parts of water 100 parts of wool at 40, heated to the boil within 30 minutes and held at this temperature until the liquor is practically drawn out, which is the case after about half an hour. The wool, dyed in level, brown tones, is rinsed and dried.



  In the same way, the dyes of Examples 2 and 3 and those mentioned in the table can be colored.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von komplexen Sehwermetallverbindungen von Monoazofarb- stoffen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Benzoldiazoniumverbindung, welche in o-Stellung zur Diazogruppe einen zur Metall- komplexbildung befähigten Substituenten ent hält, und im übrigen weitersubstituiert sein kann, mit einer solchen 4-Methyl-l-oxybenzol- verbindung kuppelt, PATENT CLAIM Process for the production of complex visual metal compounds of monoazo dyes, characterized in that a benzene diazonium compound which contains a substituent capable of metal complex formation in the o-position to the diazo group and can otherwise be further substituted with such a 4-methyl -l-oxybenzene- connection couples, welche in 2- und in 5- Stellung noch eine Methyl- und eine Acyl- aminogruppe enthält, und den erhaltenen Farbstoff mit metallabgebenden Mitteln be handelt, LTN TERANSPRÜCHE l.. which still contains a methyl and an acylamino group in the 2- and 5-position, and treats the dye obtained with metal donating agents, LTN TERANSPRÜCHE l .. Verfahren gemäss Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass eine mononitrierte Benzoldiazoniumv erbindung, welche eine Hy- droxylgruppe in o-Stellung in bezug auf die Diazogruppe enthält und noch weiter substi tuiert sein kann, verwendet wird. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine 4-Nitro-2-diazo-l-oxybenzolv erbin- dung, die noch weiter substituiert sein kann, verwendet wird. . Process according to patent claim, characterized in that a mononitrated benzene diazonium compound which contains a hydroxyl group in the o-position with respect to the diazo group and which can be further substituted is used. 2. The method according to claim and dependent claim 1, characterized in that a 4-nitro-2-diazo-1-oxybenzene compound, which can be further substituted, is used. . Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekenn zeichnet, dass eine Diazokomponente, welche keine Carboxyl- und Sulfonsäuregruppen ent hält, verwendet wird. 4. Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekenn zeichnet, dass Chrom oder Kobalt abgebende Mittel bei der 31etallisierung der Azofarb- stoffe verwendet werden. Process according to patent claim and dependent claims 1 and 2, characterized in that a diazo component which does not contain any carboxyl or sulfonic acid groups is used. 4. The method according to claim and dependent claims 1 and 2, characterized in that chromium or cobalt-releasing agents are used in the metalization of the azo dyes.
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