BR0216052B1 - planta gás para lìquido para processar metano e processo para processar metano. - Google Patents

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Clive Derek Lee-Tuffnell
Jason Andrew Maude
John William Stairmand
Ian Frederick Zimmerman
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Description

"PLANTA GÁS PARA LÍQUIDO PARA PROCESSAR METANO E PROCESSO PARA PROCESSAR METANO"
Referência Anterior
Dividido do PI 0206966-0, aqui incorporado como referência.
Campo da Invenção
A presente invenção trata de uma planta para processar metano, incluindo reatores catalíticos apropriados para uso na realização do processo, a qual é especialmente apropriada para uso em navio tanque, uma sonda de petróleo ou uma plataforma flutuante. Trata, ainda, a presente invenção, de um processo para realizar reforma de vapor/metano para gerar monóxido de carbono e hidrogênio operado com a referida planta.
O documento WO 01/51194 (Accentus, PLC) descreve um processo em que metano é reagido com vapor, para gerar monóxido de carbono e hidrogênio em um primeiro reator catalítico, sendo então a mistura de gás resultante usada para realizar a síntese de Fisher-Tropsch em um segundo reator catalítico. O resultado geral é converter metano em hidrocarbonetos de maior peso molecular, geralmente líquidos, sob condições ambientes. Os dois estágios do processo, quais sejam, reforma vapor/metano e síntese de Fisher-Tropsch, requerem diferentes catalisadores e reatores catalíticos específicos para cada estágio. Os reatores catalíticos permitem que calor seja transferido para um dos gases respectivos de reação, porque as reações são respectivamente endotérmicas e exotérmicas, O calor requerido na reforma de vapor/metano é provido por combustão de metano. Um problema potencial com este processo é que outras reações podem ocorrer no reator reformador vapor/metano ou para gerar dióxido de carbono ou para gerar coque. Sugere-se que o reformador pode incorporar um catalisador de platina/ródio, sendo a reação realizada a 800 0C. O processo sugerido baseia-se na relação vapor/metano próxima de 1:1, uma vez que o catalisador de ródio é aparentemente resistente à coqueificação. Um modo aperfeiçoado para realizar esse processo foi agora encontrado através da planta de acordo com a presente invenção.
Descrição Resumida da Invenção
De acordo com a presente invenção é provida uma planta para processar a reforma de vapor/metano para gerar monóxido de carbono e hidrogênio, em que a mistura de gás é levada a fluir através de um canal de fluxo estreito entre folhas de metal separando o canal de fluxo de uma fonte de calor, o canal de fluxo contendo uma estrutura de catalisador permeável a fluido, o tempo de residência no canal sendo menor que 0,5 segundo, e tanto a temperatura média ao longo do canal como a temperatura de saída do canal estando na faixa de 750°C a 900°C, em que o vapor é suprido, pelo menos em parte, por condensação de vapor d'água de combustão de um gás combustível, preferivelmente compreendendo metano. A planta segundo a presente invenção é especialmente adequada para ser instalada em um navio tanque, uma sonda de petróleo ou uma plataforma flutuante.
Preferivelmente, o tempo de residência é menor que 0,1 s, mas preferivelmente pelo menos 0,02 s. Presume-se que esses tempos de reação curtos permitem que o processo opere sob condições de falta de equilíbrio, de modo que somente irão ocorrer as reações que têm cinéticas comparativamente rápidas. Também é preferível que a relação de vapor para metano deve estar na faixa de 1,2 a 2,0, mais preferivelmente 1,3 a 1,6, mais preferivelmente ainda em cerca de 1,4 a 1,5. Sob essas condições, a proporção de metano que sofre reação pode exceder a 90%. Além disso, a seletividade na formação de monóxido de carbono, em vez de dióxido de carbono, pode exceder 85% e mesmo 90%.
O reator catalítico preferivelmente compreende uma pluralidade de folhas de metal dispostas para definir primeiro e segundo canais de fluxo, os canais sendo dispostos alternadamente para assegurar um bom contato térmico entre os fluidos nos mesmos. Os catalisadores apropriados devem ser providos em cada canal dependendo da reação requerida. Para assegurar o requerido bom contato térmico, tanto o primeiro como o segundo canais de fluxo têm uma profundidade preferivelmente menor que 5 mm na direção normal às folhas.
Mais preferivelmente, tanto o primeiro como o segundo canais de fluxo têm menos de 3 mm de profundidade. As folhas corrugadas ou encrespadas, malhas de metal ou folhas de feltro de metal corrugadas ou pregueadas, podem ser usadas como o substrato da estrutura do catalisador dentro dos canais de fluxo para melhorar a transferência térmica. Devido ao fato de que uma boa transferência de calor é necessária para obter alta seletividade de CO na reforma de vapor/metano, uma estrutura preferida compreende uma folha de metal com um revestimento fino compreendendo o material de catalisador.
Como descrito em WO 01/ 51194, este reator pode ser usado para realizar a reforma de metano/vapor, os canais alternados contendo uma mistura de metano/ar de modo que a reação de oxidação exotérmica forneça o calor necessário para a reação de reforma endotérmica. Para a reação de oxidação, vários diferentes catalisadores podem ser usados, por exemplo: paládio, platina ou cobre em um suporte cerâmico; ou cobre ou platina em um suporte de alumina estabilizado com lantânio, cério ou bário; ou paládio sobre zircônia; ou mais preferivelmente platina/paládio em gama alumina com uma carga de metal de cerca de 10% em peso (com relação à alumina). Essa composição de catalisador está preferivelmente em um revestimento de 20 a 200 μηι de espessura sobre uma superfície no canal, preferivelmente sobre a folha. Para a reação de reforma, também podem ser usados vários diferentes catalisadores, por exemplo, níquel, platina, paládio, rutênio ou ródio, que podem ser usados em revestimentos cerâmicos. O catalisador preferido para a reação de reforma é platina com ródio como um promotor, em alumina ou alumina estabilizada. Ainda, o catalisador de metal tem preferivelmente cerca de 10% em peso comparado com alumina, sendo provido como um revestimento de 10 - 200 μηι, preferivelmente 10 a 50 μιη. A reação de oxidação pode ser substancialmente realizada em pressão atmosférica, apesar da reação de reforma poder ser realizada em pressão elevada, por exemplo, até 2 MPa (20 atmosferas). Prefere-se a operação em pressão atmosférica ou possivelmente uma pressão levemente elevada, por exemplo, na faixa de 0 a 200 kPa acima da pressão atmosférica.
Será notado que os materiais dos quais são feitos os reatores são submetidos a uma atmosfera severamente corrosiva quando em uso, por exemplo, a temperatura pode ser tão elevada como 900°C, apesar de mais tipicamente em torno de 800°C ou 850°C. O reator pode ser feito de um metal como um aço ferrítico contendo alumínio, particularmente do tipo conhecido como Fecralloy (marca registrada) que é ferro com até 20% cromo, 0,5 - 12% alumínio e 0,1 - 3% ítrio. Por exemplo, pode compreender ferro com 15% cromo, 4% alumínio e 0,3% ítrio. Quando se aquece este metal em ar, ele forma um revestimento de óxido aderente de alumina que protege a liga contra outra oxidação. Essa camada de óxido também protege a liga contra corrosão sob condições que prevalecem dentro de, por exemplo, o reator de oxidação de metano ou um reator de reforma de vapor/metano. Quando se usa esse metal como um substrato de catalisador, sendo revestido com uma camada cerâmica em que se incorpora um material catalítico, a camada de óxido de alumina sobre o metal se liga com o revestimento de óxido, assim assegurando a aderência do material catalítico sobre o substrato de metal, como se acredita.
Para alguns fins, o metal catalítico pode ser depositado, ao contrário, diretamente sobre o revestimento de óxido aderente do metal (sem qualquer camada cerâmica).
Os gases produzidos pelo processo de reforma vapor/metano, descritos acima, são, então, preferivelmente, submetidos à síntese Fischer- Tropsch. Esta pode ser realizada usando um segundo desses reatores, com diferente catalisador. Onde permanece hidrogênio em excesso, após a síntese Fischer-Tropsch, esse hidrogênio é preferivelmente separado dos produtos desejados, e retro-alimentado para os canais de fluxo de combustão do reator de reforma de vapor/metano. Verificou-se que a combustão de uma mistura de metano e hidrogênio com ar nesses canais fornece uma temperatura mais uniforme e também permite que a reação de combustão seja iniciada mais rapidamente do que quando o reator está frio.
Citação das Figuras
A Figura 1 ilustra um fluxograma básico de processo químico de
reforma de vapor/metano realizado em uma planta segundo a presente invenção.
A Figura 2 ilustra um reator de múltiplos canais utilizado na planta segundo a presente invenção. Descrição Detalhada da Invenção
A invenção trata de uma planta para realizar um processo químico para converter metano em hidrocarbonetos de cadeia mais longa. O primeiro estágio envolve reforma de vapor/ metano, isto é, a reação:
H2O + CH4-------> CO + 3 H2
Essa reação é endotérmica e pode ser catalisada por um catalisador
platina/ródio em um primeiro canal de fluxo de gás. O calor requerido para causar esta reação pode ser provido por combustão de metano, isto é:
CH4 + 2 O2-------> CO2 + 2 H2O
que é uma reação exotérmica e pode ser catalisada por um catalisador de platina/paládio em um segundo canal de fluxo de gás adjacente. Ambas as reações podem ocorrer em pressão atmosférica, apesar de alternativamente a reação de reforma poder ocorrer em uma pressão elevada. O calor gerado pela reação de combustão pode ser conduzido através da folha de metal separando os canais adjacentes.
A mistura de gás produzida pela reforma de vapor/metano pode ser então usada para realizar uma síntese Fischer-Tropsch para gerar um hidrocarboneto de cadeia mais longa, isto é:
η CO + 2n H2---------> (CH2) „ + η H2O
que é uma reação exotérmica, ocorrendo em uma temperatura elevada, tipicamente entre 200 e 350°C, por exemplo 230°C, e uma pressão elevada tipicamente entre 2 MPa e 4 MPa, por exemplo 2,5 MPa, na presença de um catalisador como ferro, cobalto e magnetita fundida, com um promotor como potássio. A natureza exata dos compostos orgânicos, formados pela reação, depende da temperatura, da pressão e do catalisador, assim como da relação de monóxido de carbono para hidrogênio. Um catalisador preferido é γ-alumina (como um revestimento) de área de superfície 140 - 230 m2/g, com cerca de 35% em peso de cobalto com um promotor de rutênio, platina, gadolínio ou rênio e um promotor de basicidade como ThO2. O calor produzido por essa reação de síntese pode ser usado para prover pelo menos parte do calor requerido pela reação de reforma vapor/metano, por exemplo um fluido de transferência de calor pode ser usado para transferir o calor de um reator em que está ocorrendo síntese Fischer-Tropsch, também assegurando que a temperatura no reator Fisher Tropsch permaneça estável, o calor sendo usado para pré- aquecer pelo menos uma das correntes de gás supridas para o reator de reforma.
Essas reações devem ser particularmente vantajosas se elas puderem ser realizadas no mar, tal como preconizado pela presente invenção. Por exemplo, pode ser realizadas em uma plataforma de produção flutuante ou um equipamento de perfuração de petróleo, porque elas iriam permitir a exploração dos recursos de gás presentes. As reservas de gás existentes ou reservas de gás associadas representam uma fonte não extraída de combustível, mas não podem ser prontamente exploradas porque com freqüência estão remotamente localizadas e os fluxos de gás podem não ser elevados o suficiente para justificar a construção de um gasoduto ou uma planta para produzir gás liqüefeito natural. Atualmente esse gás é geralmente queimado ou re-injetado. Conhece-se a planta para produzir hidrocarboneto líquido por reforma de vapor/metano seguida por síntese Fischer-Tropsch em terra, mas a planta convencional para este fim é bem maior para que possa ser acomodada de modo apropriado no deque de uma estrutura flutuante e, de fato, alguns dos processos empregados podem ser vulneráveis ao movimento induzido pelas ondas. No entanto, ao realizar estas reações usando reatores catalíticos compactos, por exemplo como descrito em PCT/ GB2002/004144, tipicamente de um décimo do volume de um reator convencional para a mesma tarefa, é possível realizar este processo em um equipamento de perfuração ou uma estrutura flutuante.
Será notado, a partir das equações dadas acima, que vapor deve ser provido para realizar a reação de reforma vapor/metano e, de fato, para assegurar que os catalisadores não se tornem revestidos com coque, é necessário prover mais moles de vapor do que de metano. Idealmente, toda a água provida para realizar a reforma de vapor/metano deve ser recuperada após a síntese Fischer-Tropsch, mas, na prática, água adicional é requerida devido à falta de eficiência em cada estágio. Para operação de equipamento de perfuração ou estrutura flutuante no mar, será notado que esta água deve, em princípio, ser provida por uma planta de destilação alimentada com água do mar, mas essa água em ebulição gera sal e tende a levar a problemas de corrosão; seria preferível se o vapor pudesse ser provido pela própria planta de processo químico.
A Figura 1 ilustra um fluxograma do processo químico global realizado por uma planta segundo a presente invenção. O gás de alimentação (4) consiste primariamente de metano, com uma pequena porcentagem (digamos 10%) de etano e propano. Ele pode também conter compostos de enxofre que seriam prejudiciais para os catalisadores. Ele é primeiro passado através de um depurador com vórtice (5) dos fluidos em que ele flui radialmente para dentro em contracorrente a gotículas de um líquido de dessulfurização. Este pode, por exemplo, compreender uma solução aquosa de um sal férrico quelado que reage com compostos sulfurosos sendo, assim, reduzido para a forma ferrosa. O líquido é recirculado por uma bomba (6) através de uma depuração com vórtice (7) de fluido em que ele é contatado com ar para regenerar o sal férrico e para formar um precipitado de enxofre e, então, através de um filtro (8) e uma bomba (9) de volta ao depurador (5). O gás de alimentação (4) é, assim, dessulfiirizado. Os depuradores com vórtice (5) e (7) não são vulneráveis ao movimento induzido pelas ondas.
Alternativamente, o gás natural contaminado com enxofre pode ser reagido com hidrogênio, em uma temperatura de 200 - 500 0C sobre um catalisador de hidro-dessulfurização, para converter mercaptanos em H2S. O gás pode ser então passado através de um leito de adsorvente (como ZnO, de modo que H2S reage para dar H2O e ZnS). Alguns adsorventes podem ser regenerados in situ, produzindo SO2.
O gás de alimentação dessulfurizado (10) é passado através de trocador térmico (11) de modo que está a cerca de 400°C sendo, então, suprido via um misturador com vórtice (12) de fluido para um primeiro reator catalítico (14). No misturador (12), o gás de alimentação é misturado com uma corrente de vapor, também a cerca de 400°C, e as correntes entrando no misturador (12) através de entradas tangenciais e seguindo um trajeto em espiral para uma saída axial de modo que se tornam completamente misturadas. Ambas as correntes podem estar em pressão atmosférica ou, por exemplo, em uma pressão de, digamos, 100 kPa acima da atmosférica. Os fluxos são preferivelmente tais que a relação molar vapor : metano (no estágio de reforma de vapor/metano) está entre 1,4 e 1,6, preferivelmente 1,5. A primeira parte do reator (14) é um pré- reformador (15) com um catalisador de metanação de níquel a 400°C, em que os alcanos superiores reagem com o vapor para formar metano (e monóxido de carbono). Vapor extra é requerido para assegurar que a desejada relação vapor/metano seja obtida após esse estágio de pré-reforma (este pré-reformador (15) não é necessário se o gás de alimentação (4) não contiver substancialmente alcanos superiores). Um catalisador alternativo para o pré-reformador é platina/ródio. A segunda parte do reator (14) é um reformador (16) com um catalisador de platina/ródio, em que metano e vapor reagem para formar monóxido de carbono e hidrogênio. Essa reação pode ser realizada em torno de 850°C, como descrito abaixo.
O calor para as reações endotérmicas pode ser provido por combustão de metano sobre um catalisador de paládio ou platina dentro dos canais de fluxo de gás adjacentes (17) do reator (14). O catalisador pode incorporar um hexaaluminato de metal (como hexaaluminato de magnésio) ou, mais preferivelmente, γ alumina, com 5- 20% (digamos 10%) em peso de catalisador paládio/platina. A mistura metano/oxigênio pode ser suprida para os canais (17) em estágios ao longo de seu comprimento, para assegurar que a combustão ocorra em toda a sua extensão. Os gases de exaustão dos canais de combustão (17) são passados através de um trocador térmico (19) resinado com água do mar para levar pelo menos parte do vapor d'água a condensar, os gases restantes sendo liberados para a atmosfera como exaustão enquanto a água líquida é alimentada através do duto (24) (ver abaixo).
A mistura quente de monóxido de carbono e hidrogênio emergindo do reformador (16) é então resíriada bruscamente por passagem através de um trocador térmico (18) para prover o vapor quente suprido para o misturador com vórtice (12) e, então, através do trocador térmico (11), em que ele perde calor para o gás de alimentação. A mistura é ainda resíriada a cerca de IOO0C por passagem através de um trocador térmico (20) resfriado por água. Qualquer vapor d'água que condensa é separado da corrente de gás dentro do duto (25). Os gases são então comprimidos através de um compressor (22) a uma pressão na faixa de 1,0 MPa a 2,5 MPa (10 a 25 atmosferas).
A corrente de hidrogênio e monóxido de carbono em alta pressão
é, então, suprida para um reator catalítico (26) em que os gases reagem, sofrendo síntese Fischer-Tropsch para formar uma parafina ou composto similar. Essa reação é exotérmica, preferivelmente ocorrendo em cerca de 230°C, e o calor gerado pode ser usado para pré-aquecer o vapor suprido para o trocador térmico (18), usando um fluido de troca térmica, como hélio, circulado entre os canais do trocador térmico no reator (26) e um gerador de vapor (28). Durante essa síntese, o volume dos gases diminui. Os gases resultantes são então passados em um condensador (30) em que eles trocam calor com água inicialmente a 25°C. Os alcanos superiores (digamos C5 e acima) condensam como um líquido, como ocorre com água, esta mistura de líquidos sendo passada para um separador por gravidade (31), sendo os alcanos superiores separados removidos como o produto desejado.
A água do separador (31) é retornada via os trocadores térmicos (28) e (18) para o misturador (12). A água dos dutos (24) e (25) é também combinada com essa corrente de água. A água no separador (31) também pode conter álcoois (que podem ser formados no reator Fischer-Tropsch (26)), de modo que água pode primeiro ser extraída com vapor para remover esses compostos orgânicos solúveis antes de ser retornada para o misturador (12). Se a água contendo álcoois for retornada para o misturador (12), os álcoois serão reformados para produzir CO, CO2 e H2.
Quaisquer alcanos inferiores ou metano, e hidrogênio restante, passam através do condensador (30) sendo supridos para um condensador refrigerado (32), em que são resfriados a cerca de 5°C. Os gases restantes, consistindo primariamente de hidrogênio com dióxido de carbono, metano e etano, são passados através de uma turbina (33) reduzindo a pressão e alimentados via um duto (34) em um recipiente de armazenamento (35) e, assim, através de uma válvula (36) no canal de combustão do primeiro reator catalítico (14). Os vapores condensados, consistindo primariamente de propano, butano e água, são passados para um separador por gravidade (37), do qual a água é combinada com a água reciclada do separador (31), enquanto os alcanos são reciclados para a linha de alimentação (10), de modo a serem alimentados para o pré-reformador (15). Como indicado pela linha interrompida, a eletricidade gerada pela turbina (33) pode ser usada para ajudar a acionar o compressor (22).
Quando usado desse modo, o resultado geral dos processos é que metano é convertido em hidrocarbonetos de maior peso molecular que são tipicamente líquidos em temperaturas ambientes. Os processos podem ser usados em poções de petróleo ou gás para converter gás metano em um hidrocarboneto líquido que é mais fácil de transportar.
A partir da reação de reforma vapor/metano dada acima, pode-se esperar que a relação apropriada entre vapor e metano deve ser de 1 para 1. No entanto, nesta relação, se tem um risco significante de coqueificação, e um risco de que uma proporção significante do metano não irá sofrer a reação. O aumento da proporção de vapor aumenta a proporção de metano que reage, diminuindo o risco de coqueificação, apesar de que, se a proporção de vapor for muito elevada, então se tem uma possibilidade aumentada de formação de dióxido de carbono. Verificou-se que a operação com uma relação de vapor/metano de entre 1,3 e 1,6, preferivelmente 1,4 ou 1,5, combinada com tempos de residência curtos que preferivelmente não estão acima de 0,1 s, proporciona tanto uma alta seletividade para formação de monóxido de carbono como também uma proporção muito elevada de metano sofrendo reação. As taxas de fluxo através do reformador (16) são preferivelmente tais que o tempo de residência está na faixa de 0,02 a 0,1 s, mais preferivelmente cerca de 0,05 s. A temperatura média ao longo de cada canal no reformador (16) está acima de 750 °C, preferivelmente entre 800°C e 900°C.
Esse tempo de residência curto permite que o reator (16) opere sob
o que parece ser uma condição de não equilíbrio. A reação de competição entre monóxido de carbono e vapor para formar os produtos indesejados, dióxido de carbono e hidrogênio, tem uma cinética mais lenta do que a reação de reforma vapor/metano para formar monóxido de carbono e hidrogênio, sendo que na região de reforma, o processo reverso tem uma cinética mais lenta do que a reação dianteira. O tempo de residência curto permite tempo insuficiente para que as reações mais lentas alcancem equilíbrio. Sob essas circunstâncias, a proporção de metano sofrendo reação pode exceder 90%, e a seletividade para monóxido de carbono pode exceder 90%. Foram realizadas medidas experimentais passando uma mistura
vapor/metano pré-aquecida (relação 1,5) através de um reator de múltiplos canais similar ao descrito abaixo com referência à Figura 2, com um tempo de residência de 0,05 s. A temperatura foi medida próxima da entrada e próxima da saída de um canal, e em outras posições intermediárias para permitir o cálculo de um valor médio. Os resultados obtidos estão representados na tabela a seguir:
Temp. Entrada 0C Temp. Saída 0C Temp. Média 0C Seletividade CO % Conversão CH4 % 726 853 810 92,5 93,8 731 866 815 93,0 94,2
A seletividade para produção de CO é melhorada por operação com uma temperatura de saída acima de 800°C, mais preferivelmente acima de 850°C. O desempenho do reator também pode ser melhorado por um pré- tratamento, aquecendo-se o reator a cerca de 850°C na presença de hidrogênio, como isto melhora a atividade do catalisador subsequente.
Como indicado acima, a relação estequiométrica ideal de hidrogênio para monóxido de carbono para alimentação para o reator de síntese Fischer-Tropsch deve ser cerca de 2 moles de hidrogênio para 1 mol de monóxido de carbono. Essa relação não pode ser prontamente obtida por reforma de vapor/metano como discutido acima, em uma relação de vapor/metano de 1,0, a mistura de gás resultante tem uma relação de hidrogênio para monóxido de carbono de 3 para 1, e nas relações elevadas de vapor/metano, que devem ser adotadas para evitar coqueificação, a relação de hidrogênio para monóxido de carbono está acima de 3, e pode ser tão elevada como 4 para 1. Consequentemente, após ocorrer a reação de síntese Fischer- Tropsch, irá permanecer um excesso de hidrogênio. Verificou-se que a alimentação deste gás no canal de combustão do reator (14) ocasiona uma distribuição de temperatura mais uniforme e também permite que a reação de combustão seja iniciada mais prontamente quando o reator está frio (esta combustão catalítica pode então ocorrer a uma temperatura tão baixa como 15 ou 20°C). A eficácia térmica global do processo é melhorada, a quantidade de metano alimentada diretamente nos canais de combustão é diminuída, e a emissão de dióxido de carbono para o meio ambiente é também reduzida.
A Figura 2 ilustra um reator (40), tal como o reator (14) ilustrado na Figura 1, apropriado para reforma de vapor/metano pela planta segundo a presente invenção. Dito reator (40) compreende uma pilha de placas de aço Fecralloy (41), cada placa sendo geralmente retangular, com 450 mm de comprimento e 150 mm de largura e 3 mm de espessura, estas dimensões sendo dadas apenas a título de exemplo. Na superfície superior de cada placa (41), encontram-se ranhuras (42) retangulares com 2 mm profundidade, separadas por espaços cheios (43) - sendo mostradas oito ranhuras deste tipo - mas com três diferentes disposições das ranhuras (42). Na placa (41), as ranhuras (42) estendem-se diagonalmente em um ângulo de 45° para o eixo longitudinal da placa (41), a partir da esquerda no topo para a direita no fundo, tal como mostrado. Em um segundo tipo de placa (41), as ranhuras (42a) - como indicado por linhas interrompidas - seguem um padrão de imagem de espelho, estendendo-se diagonalmente a 45° da esquerda no fundo para a direita no topo, tal como mostrado. Em um terceiro tipo de placa (41), as ranhuras (42b) - como indicado pelas linhas em pontos em cadeia - estendem-se paralelas ao eixo longitudinal.
As placas (41) são montadas em uma pilha, com cada uma do terceiro tipo de placa (41) - com as ranhuras longitudinais 42b - situada entre uma placa com ranhuras diagonais (42) e uma placa com ranhuras diagonais com imagem de espelho (42a) sendo, após montagem de muitas placas (41), a pilha completada com uma placa retangular em branco. As placas (41) são comprimidas juntas e unidas por difusão, de modo que permanecem seladas umas nas outras. As folhas corrugadas de liga Fecralloy (44) - somente uma é mostrada - com 50 μιη de espessura, revestidas com um revestimento cerâmico de 15 μιη de espessura, contendo um material catalítico, de formas apropriadas e com corrugações com 2 mm de altura, podem ser deslizadas dentro de cada ranhura (42, 42a e 42b) deste tipo. As corrugações estendem-se paralelas à direção de fluxo em cada caso.
As câmaras do coletor (46) são soldadas na pilha ao longo de cada lado, cada coletor (46) definindo três compartimentos devido a duas aletas (47) que são também soldadas na pilha. As aletas (47) estão em um terço ao longo da extensão da pilha a partir de cada extremidade e coincidem com um espaço cheio (43), ou uma porção das placas sem ranhura, em cada placa (41) com ranhuras diagonais (42 ou 42a). Os coletores de fluxo de gás (48) na forma de coberturas retangulares são, então, soldados sobre a pilha em cada extremidade, comunicando-se com as ranhuras longitudinais (41b). Em uma modificação (não mostrada), em vez de cada coletor de três compartimentos (46) pode-se ter, ao contrário, três câmaras de coletor adjacentes, sendo, cada, uma cobertura retangular como os coletores (48).
Em uso do reator (40) para reforma de vapor/metano, uma mistura de vapor/metano é suprida para o coletor (48) em uma extremidade, a extremidade à direita, como mostrado, e a mistura resultante de hidrogênio e monóxido de carbono emerge através do coletor (48) na outra extremidade. Mistura de metano/ar é suprida para os compartimentos de ambos os coletores (46) na outra extremidade, a extremidade à esquerda, como mostrado, e assim gás de exaustão do processo de combustão emerge através dos compartimentos de ambos coletores (46) na extremidade à direita, como mostrado. O trajeto de fluxo para a mistura suprida para o compartimento de coletor à esquerda no topo ocorre através das ranhuras diagonais (42) no compartimento do coletor no meio do fundo e, então, ele flui através das ranhuras diagonais (42a) em outras placas na pilha para dentro do compartimento do coletor à direita no topo. Assim, os fluxos de gás estão, pelo menos parcialmente, em contracorrente, de modo que a região mais quente nos canais de combustão que está próxima da entrada para estes canais está mais próxima da saída da reação de reforma de vapor/metano.
Os coletores (46 e 48) compreendem, cada, uma única cobertura retangular selada em torno de sua periferia para o lado de fora de pilha de modo a cobrir parte de uma face da pilha. Eles podem ser soldados sobre o lado de fora da pilha. Alternativamente, se nenhum dos fluxos de gases estiver em pressões elevadas, pode ser adequado fixar as câmaras dos coletores (46, 48) sobre o lado de fora da pilha. Em ambos os casos, será notado que, após um período de uso, se o catalisador em um ou ambos os canais se tornar gasto, então os coletores (46 e 48) podem ser removidos ou inativados, e as folhas (44) transportando catalisador correspondente podem ser removidas e substituídas. Os coletores (46, 48) podem ser então re-fixados.
Será entendido que o tipo e espessura de cerâmica sobre as folhas corrugadas (44) nos canais de fluxo podem ser diferentes em placas sucessivas (41) na pilha e que os materiais de catalisador podem também diferir. Por exemplo, a cerâmica pode compreender alumina em um dos canais de fluxo de gás e zircônia nos outros canais de fluxo de gás. O reator (40) formado a partir das placas (41) pode ser igualmente apropriado para realizar a síntese Fischer- Tropsch. Uma vez que as placas (41) que formam a pilha são unidas, os canais de fluxo de gás são estanques a gás (distante da comunicação com os coletores (46 ou 48)) e as dimensões das placas (41) e ranhuras (42) são tais que as pressões nos canais de fluxo de gás alternados podem ser consideravelmente diferentes. Além disso, o passo ou padrão das folhas corrugadas (44) pode variar ao longo de um canal de reator (42) para ajustar a atividade catalítica e, assim, prover controle sobre as temperaturas ou taxas de reação em diferentes pontos no reator (40). As folhas corrugadas (44) também podem ser conformadas, por exemplo, com perfurações, para promover a mistura do fluido dentro dos canais (42). Além disso, partes das folhas (44) podem ser isentas de catalisador.
Será notado que as placas que formam a pilha podem ser de um tamanho diferente, tipicamente na faixa de 400 - 1200 mm de comprimento, 150 - 600 mm de largura, e que as ranhuras diagonais (42 e 42a) podem ter uma orientação diferente, tipicamente entre 30° e 90°. Por exemplo, as placas podem ter 800 mm por 400 mm e as ranhuras estarem em cerca de 56° para o eixo longitudinal (se existirem três compartimentos coletores ao longo de cada lado) ou em cerca de 63° (se existirem quatro compartimentos coletores). Em cada caso, os coletores asseguram que o fluido nesses conjuntos de canais siga um trajeto em serpentina ao longo do reator.
Em uma modificação do reator (40), as folhas (44) são novamente de material Fecralloy, mas o material de catalisador está depositado diretamente sobre a camada de óxido de Fecralloy.
Particularmente onde o reator (40) deve ser usado para síntese
Fischer-Tropsch, os canais de fluxo de gás (42) para esta reação podem diminuir em largura e, possivelmente, também em profundidade, ao longo de seu comprimento, de modo a variar as condições de fluxo de fluido e os coeficientes de transferência de massa ou calor. Durante a reação de síntese, o volume do gás diminui e, por afunilamento apropriado dos canais (42), a velocidade de gás pode ser mantida à medida que a reação prossegue. Além disso, o passo ou padrão das folhas corrugadas (44) pode variar ao longo de um canal de reator (42) para ajustar a atividade catalítica e, assim, prover o controle sobre as temperaturas ou taxas de reação em diferentes pontos no reator (40).
Quando se usa um reator como o reator (40) para reações entre gases que geram produtos gasosos, então, a orientação dos canais não é motivo de preocupação. No entanto, se um produto pode ser um líquido, pode ser preferível dispor o reator (40) de modo que os trajetos de fluxo para esta reação se inclinem descendentemente, para assegurar que qualquer líquido, caso formado, seja drenado para fora dos canais (42). Com o gás fluindo ao longo das corrugações nas folhas (44), qualquer líquido tende a ser arrastado, minimizando dessa forma o acúmulo de líquido sobre a superfície do catalisador.
Será notado que, apesar do calor para a reação de reforma de
vapor/metano poder ser provido por combustão catalítica em canais adjacentes, como descrito acima, em uma alternativa a combustão pode ocorrer em um queimador externo, tal como um queimador de fluxo laminar, os gases de exaustão muito quentes, em cerca de 900 ou IOOO0C, sendo passados através dos segundos canais de fluxo de gás do reator (14) ilustrado no fluxograma da Figura 1, em contracorrente para o fluxo de metano. Isso pode permitir que os gases de reação no reformador (16) alcancem uma temperatura final tão elevada quanto 900°C. Neste caso, não é essencial prover as folhas nos canais de combustão com revestimento cerâmico ou catalisador, mas ditas folhas devem, mesmo assim, melhorar a transferência de calor entre o segundo canal de fluxo de gás transportando o gás de exaustão quente e os reagentes nos canais de pré-reformador e reformador, por transferência de calor para as placas de separação (41). Nos canais de combustão do reator catalítico (14), se a combustão catalítica for usada para gerar calor (como indicado), o catalisador de combustão pode ser revestido com uma camada cerâmica inerte porosa fina, de modo a limitar o contato da mistura de gás com o catalisador e, assim, restringir a taxa de reação no início do canal. Particularmente, onde não se encontra disponível hidrogênio pode
ser desejável prover aquecimento elétrico por passagem de uma corrente elétrica diretamente através das placas formando o reator. Isso pode ser usado inicialmente para elevar a temperatura, por exemplo, do reator de reforma (14) para, digamos, 400°C antes de suprir gases, para assegurar a ocorrência de combustão catalítica. Esse aquecimento elétrico também pode ser usado durante a operação para ajustar a temperatura do reator. O aquecimento elétrico também pode ser usado na proximidade da saída do reator (14) para assegurar que uma temperatura de, digamos, 900 0C seja alcançada pelos gases sofrendo a reação de reforma.
Como mencionado acima, o reator pode diferir em tamanho ou
forma do mostrado na Figura 2. Uma única destas placas pode, ao contrário, ter, por exemplo, 1,0 m por 0,5 m. A pilha formando um reator pode ter 0,8 m de espessura. Vários reatores desse tipo podem ser combinados em um módulo de reação, por exemplo, dez desses reatores podem formar um módulo provido com tubos interconectados de modo que os fluxos de gás estejam em paralelo através de todos os reatores no módulo. Este módulo pode ser pequeno o suficiente para ser transportado em uma armação estrutural ISO e ainda ter suficiente capacidade para produzir gás de síntese equivalente a cerca de 1.000 barris por dia de óleo sintético.
Uma planta prática segundo a presente invenção pode precisar incluir vários destes módulos, sendo todos operados com fluxos de gás em paralelo, apesar de não ser necessário replicar os outros aspectos, por exemplo trocadores térmicos (18, 11, 20, etc.) e separadores (31 e 35) da planta. Assim, pode-se ter, digamos, seis ou dez módulos feitos dos reatores (14) e o mesmo número de módulos de reatores Fischer-Tropsch (26). Essa estruturação de planta tem o benefício de que se os catalisadores em um módulo precisarem ser substituídos, este módulo pode ser desconectado e retirado para reparos em assistência técnica, enquanto se deixa a planta operando com capacidade apenas levemente reduzida.

Claims (13)

1. Planta gás para líquido para processar metano a partir de gás acoplado ou associado por conversão do metano a partir do gás acoplado ou associado em hidrocarboneto líquido, sendo a planta apropriada para uso em navio tanque, em uma sonda de petróleo ou uma plataforma flutuante, caracterizada pelo fato de que a planta compreende: - uma pluralidade de módulos (16) de reação catalítica para realizar a reforma a vapor de metano, de modo a produzir uma mistura de gás compreendendo monóxido de carbono e hidrogênio, os módulos (16) sendo dispostos para operar com fluxos de gás em paralelo; - meios para suprir vapor e metano para os módulos (16) para realizar a reforma a vapor de metano; - uma pluralidade de módulos (26) de reação catalítica para realizar a reação de Fischer-Tropsch, os módulos (26) sendo dispostos para operar com fluxos de gás em paralelo; - meios para suprir a mistura de gás compreendendo monóxido de carbono e hidrogênio para os módulos (26) para realizar a reação de Fischer- Tropsch; e - meios para separar hidrocarboneto líquido dos fluidos que emergem dos módulos (26) para realizar a reação de Fischer-Tropsch.
2. Planta, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que pelo menos um módulo compreende uma pluralidade de reatores (40).
3. Planta, de acordo com a reivindicação 2, caracterizada pelo fato de que pelo menos um módulo compreende uma pluralidade de reatores (40) conectados em paralelo.
4. Planta, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 3, caracterizada pelo fato de que pelo menos um módulo compreende um reator compacto (40) compreendendo uma pluralidade de placas metálicas (41) dispostas para definir primeiro e segundo canais de fluxo (42), os canais sendo dispostos alternadamente para assegurar um bom contato térmico entre os fluidos dentro dos mesmos.
5. Planta, de acordo com a reivindicação 4, caracterizada pelo fato de que, em cada reator compacto (40), um catalisador é provido em cada canal em que deve ocorrer uma reação.
6. Planta, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 5, caracterizada pelo fato de pelo menos um módulo inclui catalisador removível.
7. Planta, de acordo com a reivindicação 6, caracterizada pelo fato de que o catalisador removível é suportado em um substrato metálico (44) selecionado dentre folha corrugada, folha ondulada, malha metálica, folha corrugada de feltro metálico e folha pregueada de feltro metálico.
8. Planta, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 7, caracterizada pelo fato de que o ou cada módulo é dimensionado para se ajustar dentro das dimensões de uma armação estrutural ISO para transporte.
9. Planta, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 8, caracterizada pelo fato de que o número de módulos de reforma a vapor de metano (16) está entre seis e dez.
10. Planta, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 9, caracterizada pelo fato de que o número de módulos de síntese de Fischer- Tropsch (26) está entre seis e dez.
11. Planta, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 10, caracterizada pelo fato de que cada módulo tem uma capacidade suficiente para produzir o equivalente a 1.000 barris por dia de óleo sintético.
12. Processo para processar metano a partir de um gás acoplado ou associado em um navio tanque, uma sonda de petróleo ou uma plataforma flutuante, que emprega uma planta gás para líquido para processar metano definida na reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o processo envolve as etapas de misturar o metano a partir do gás acoplado ou associado com vapor, e submeter a mistura de gás/vapor a reforma a vapor/metano para produzir gás de síntese e, então, submeter o gás de síntese à síntese de Fischer-Tropsch, e a partir da produção da síntese de Fischer-Tropsch separar hidrocarboneto líquido, em que a reforma a vapor/metano é realizada usando uma multiplicidade de módulos de reforma catalítica conectados em paralelo, e a síntese de Fischer- Tropsch é realizada usando uma multiplicidade de módulos de síntese catalítica conectados em paralelo, os módulos contendo catalisadores respectivos.
13. Processo, de acordo com a reivindicação 12, caracterizado pelo fato de que o vapor para a reação de reforma a vapor/metano é provido, pelo menos em parte, a partir da água gerada durante o processo de síntese de Fischer-Tropsch.
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