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La demanderesse désire faire remarquer que les erreurs suivantes figurent dans les mémoires descriptifs relatifs à la demande en rubrique ; t
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- page 4, dernière ligne, il faut lire "ltl-2" au lieu de mltlt2"; - page 5, ligne 1, il faut lire: . 1:1,3- 1,5", au lieu de : "1:1,3: 1,5";
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- page 5, ligne 4, il faut lire s "2±Ci03.0a8i03" au lieu de s "2 K 55"' " -' " - page 5, ligne 25, il faut lire s "P205 sK201 1 33", au lieu de t tp205 s 1 s 1 ,33";
- page 6, ligne 8, il faut lire "6.-280 part/pds..." au lieu de "6.-330 part/pds..."; - page 6, lignes 10 à 17, il faut lire
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" 290 part/pds de NH4MgP0.H20 aveo environ 130 part/pds de P205 430/pda de K4CaS130(42,5b de 0) Substances nutritives s 13 de N, 13 6 de P205, 18 de K20 7.- 160 part/pds de condensat urée-formaldéhyde (37% de N) 160 part/pds de NH4MgP048HaO (4.5,5% de P205) 680 part/pds de silicate de K (15% de 0 Substances nutritives s ,3 6 de N, 733% de P20S' 10,2% de %on. au lieu de :
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" 270 part/pds de NH4MgP0.H20 aveo environ 12 part./pds de P205 400 part./pds de KOa8i309 (42$5% de K20) Substances nutritives 12% de N, 12% de P2 05t 1' de K20 7. - 210 part./pds de condensat urée-formaldéhyde (37% de N)
160 part./pds de NH4Mg.H2O (45,5% de P205)
630 part./pds de silicate de K (15% de K2O)
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Sunstances nutritives 8795% de i, fi,096 de 80, 9,5% de K20
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13.. &.u.tor1)ie: '1,:;, 'stI't1¯.'l3. joinâre eette note au dossier du brevet et à en 1i' , ,,'toco];;I.'e. aet.te note, - . :' :y.
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Le soussigné n'ignore pas qu'aucu@ document joint u dossier d'un brevet d'invention ne peut être de nature à apporter, soit à la description, soit aux dessins, des modifi- ations de fond et déclare que le sontenu de cette note n'apport as de telles modifications et n'a d'être objet que de signaler ne ou plusieurs erreurs matérielles.
Il reconnaît que lecontenu de cette note ne peut avoir pour effet de rendre valable totalement ou partiellement la demande de brevet n 46 835 si celle-cine l'était pas en tout ou en partie en vertu de la législation actuellement en ligueur.
Il autorise l'administration à joindre cette note @u dossier du brevet et à en délivrer photocopie.
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BREVET BELGE Engrais contenant des substances nutritives à base de composée de potassium, KP ou KPMg solubles dans l'eau.
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Il est nécessaire dans la culture intensive de plantes, plus particulièrement dans les cultures jardinière) d'appliquer de fortes doses de K2O, afin d'atteindre des ré- coltes de haute valeur qualitative par ajoute importante d'autres substances nutritives. Des doses importantes de substances nutritives supposent cependant aussi une capacité permanente élevée d'eau,' afin d'éviter des dégâts aux cul- tures par des concentrations de sels trop élevées.
En considération de cette exigence, il est de pratique courante de fumer en plusieurs doses au cours de la période 'de végétation, afin d'éviter des concentra- tions élevées en sels, Ces frais considérables de main d'oeuvre, ainsi que la nécessité de surveiller constamment l'arrosage en vue de la dilution appropriée de la substance nutritive, qui provoque également la perte d'une certaine quantité de sel du fait de la dilution par délavage, peuvent être évités grâce à l'engrais contenant.des substances nu- tritives selon la présente invention.
Ceci permet, même dans le cas de doses d'engrais extrêmement élevées, d'ali- menter uniformément et suffisamment le sol et les plantes en substances nutritives au cours d'une période de crois- sance plus longue sans qu'il se produise pour autant des dégâts dûs à l'excès de salinité. Contrairement aux engrais hydrosolubles couramment utilisés jusqu'ici il est main- .tenant possible d'éviter des apports ultérieurs par l'ap- plication d'une seule et unique dose provisionnelle d'engrais et plus particulièrement, d'empêcher un manque périodique de chaux.
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Pour obtenir cet$ avantagea avec l'engrais selon la présente invention, il est nécessaire que celui-ci contienne une ou plusieurs substances dérivant de composés de faible dimension particulaire de K, KP ou KPMg non solubles dans l'eau, plus particulièrement en quantités allant de
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50 à 90% du total de X20, et que le K20 restant se compose de composés de potassium hydrosolubles et présente une proportion de substances nutritives P205 0 x20 telle que environ 1 t 1 - 2 et plus particulièrement 1 : l,) - 1 , 5.
On utilise en tant que substances non solubles à l'eau,de à1blesdimensioparticu18irun ou plusieurs composés tels que KCaP04, KMgP044H20, KP03p silicate de potassium et plus spécialement 2K2o.cao*3sio2 ou KHS120S .
L'engrais selon la présente invention contient encore une certaine quantité de K2O sous forme de composés de potàssium hydrosolubles, plus particulièrement au-dessous de 50%, de préférence au-dessous de 10%. Cet engrais se compose de sels fertilisants de potassium chlorurés contenant de 40 à 60% de K20 et/ou sulfate de potasse et/ou nitrate de potasse.
L'engrais contient aussi des composants Mg non solubles dans l'eau, tels que la magnésite, la dolomie,
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les phosphates de Ca-Mg, comme le CaMg(P04)2 et leurs hy- drates et peut aussi contenir de la magnésie hydrosoluble sous la forme de sulfate.de magnésium, de kiesérite et de schoenite.
Dans le cas de composés contenant du potassium et du phosphore dans une propotion moléculaire comme par
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exemple KPO30 KCaPO,, KXgP04*H200 le rapport moléculaire de P20S. et K20 à atteindre n'est que de 1 : 1,3 lorsque 50% de la quantité totale de K 0 est représentée par du X 0
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à action prolongée et les 50% restants de K2O facilement soluble. Un tel engrais a par exemple la composition suivante: part./pds - parties en poids 690 part./pds de KCaPO4 (40,7% P2O5: 27,0% K2O) 310 part. /pds de sel d'engrais potassique (60% K20) comprenant une teneur en substances nutritives de 27,9% de P2O5 et 37,2% de la quantité totale de K20.
Lorsque cette teneur en substancesnutritive= P2O5:K2O est augmentée, par exemple à une valeur P2O5: K2O- 1:2, la teneur en K20 à action prolongée de la quantité totale de K2O ira diminuant ainsi qu'il apparaît dans l'exemple suivant: 526 part./pds KCaPO4 474 part./pds de sel d'engrais potassique.
Substances nutritives contenues dans l'engrais: 21,3% de P2O5: 42,6% de la quantité totale de K2O ce qui amène le rapport K2O à action prolongée: K2O facilement soluble à 1 :2, ce qui revient à dire qu'il ne subsiste plus que 1/3 de la quan- tité totale de K20 en tant que potasse à action prolongée.
Ces engrais ne présentent donc pas la teneur élevée en composé K, KP ou KPMg non soluble dans l'eau et à action prolongée qui est nécessaire à une forte dose de potasse en vue d'une application unique et provisionnelle d'engrais. Il a été nécessaire de ce fait de réduite le rapport de substances nutritives P2O5: K2O à une valeur K2O plus faible en vue de répondre à l'exigence pour une quantité plus grande du total de K2O en tant qUe composant de potassium à action prolongée. ,
11 a encore été découvert qu'il était possible de préparer de tels engrais avec un rapport de substances nu- tritives P2O5:
K2O tel qu'environ 1 : 1 2 et plus parti-
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culièrement 1 t 1,3 1,5 de telle aorte qu'ils comprennent-, outre dois composés du potassium,, KP, ou KPMg non solubles dans l'eau.du silicate de potassium en tant qu'autres com-
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posants du potassium. Le composé z S10.Ca8io s'est avéré particulièrement avantageux à cet effet.
Les engrais selon la présente invention ont, à titre d'exemple, la composition suivante: 1. 593 part./pds de X MgPO4.H2O
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259 part./pds de zKZS03.cas1o3 148 part./pds de KCl z X20) Teneur en substances nutritives : 23,7% de P205; )5% de la quantité totale de K2O Proportion : K2O à action prolongée :K2O facilement soluble = 3 : 1 (75% de K2O à action prolongée, quantité relative) 2.-590 part./pds de KCaPO4
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261 part./pds de 2K2Si03.Gasi03 149 part./pds de KC1 z de K20 j
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Teneur en substances nutritives: 2309% de P205; 35,8% de K2 total Le rapport P20; : K20 atteint également 1 :
Ip et 75% du total de K2O se présentent comme K2O à action prolongée.
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3 .-810 part ./pd 8 de 2K2si03/GaSi03
190 part./pda de KCl (60% de K2O)
Cet engrais contient 45,4% de K2O total pour un rapport K2O à action prolongée; K20 facilement soluble -3:1.
4.- P 0 : 1 : 1,33 Analyse :
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12- c S'ction prolongée: , K2 facilement soluble - 1 : 1 47,2% de K20 608 part/pds de KPO 3 35#3% de P205 392'part./pde de sel d'engrais potassique 5.- P205 : K20 = 1 : 1,5 Analyse : K20 à action prolongée : IC20 facilement soluble - 3tel 37% de K20
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502 part./pds de KPta3 z de P205 318 part,/pds de 2K23i03.CiQ3 4,2% de CaO 180 part./pds de sel d'engrais potassique 13,5% de S02
L'engrais selon la présente invention peu également contenir des composants difficilement solubles dans l'eau, plus particulièrement des condensate urée-aldéhyde., Un engrais de ce type présente la composition suivante:
6.- 330 Part/pds d'un condensat urée-formaldéhydes par exemple le produit dénommé Ureaform (37% N)
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270 part./pds de NH4MgP04.H0 avec environ 12.part./pds de P205 400 Part./pds de K4CaS33 (42.5% de K20j Substances nitritives : 12% de Nit 12% de P20S' 17% de K 20 7.- 210 part./pds de condensat urée-formaldéhyde ( 37 de N) 160 part./pds de NH4Mg,H20 (45,5% de P20S) 630 part./pds de silicate de K (1$% de K20) Substances nutritives : 7,5% de N, 7,0% de P2051 9,5% de K20 Rapport de substances nutritives N : P205 : K20 1 : 1 2 K20 à action prolongée. :
K2O facilement soluble - 9 1 Analyse : 8.- 275 part./pds de KMgP04.H20 total-K2O 21,9 %
393 part./pds de condensat urée-aldéhyde P205 11,0 %
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296 part./pds de K 4casi 309 N 11,0 % 36 art./pda de sel d'engrais potassique CaO 3,9 % 60 de K20) MgO 7;,7 %
SiO2 12,6 %
Analyse :
9... 207 part./pds de KPO3 total-K20 24,1 %
430 part./pds de condensat urée-aldéhyde P2O5 12,0 %
323 part./pds de K4CaSi3O9 N 12,0 %
40 part./pds de sel d'engrais potassiqueCaO 4,3 %
SiO2 13,7 %
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Analyse
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10.-273 Pa="t/Pa. de KOAPO 4 total-12 22,1 % 394 part./pde de condensât nrée-tidéhyde P205 11,1 % 297 part. /pels de K4Ca3i34 N 110 % 36 part./pds de sel d'engrais potassiqueCaO 12,7 %
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Si02 z2,b Rapport de substance nutritives N P20St O K20 = 1 : 1,5':2 Rapport de K2O à action prolongée:
K2O facilement soluble - 9:1
Analyse
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Il.-392 part./pds de KMgP04:izt3 total-K20 .20eu % 374 part./pds de condensat urée-aldéhyde P2O5 15,7 %
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199 part./pds de KltCaSi)09 N 10,5 % 35 part./pda de sel d'engrais potas- CaO 2,6 % sique(60% de K2O) MgO 9,0%
SiO2 8,5 %
Analyse
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12.- 309 part.ipde de KCaPO, total-Y-2? 23,8 % 426 part./pds de condensat urée-aldéhyde P2O5 17,9 %
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226 part./pds de K4CaSi30 ' N 11,9 % 39 part./pds de sel d'engrais potasaiqueCaO 390 % SiO2 9,6 % Analyse
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13.- 389 part./pde de KCaP04 Total-K0 21,0 % 376 part./pde de condensât urée..ldhdeP2tl Z5' 7 % 200 part./pde de K4Ca33fl N z 35 part./pda de sel d'engrais potas- Ca0 15,0 % sique SiO2 8,
5 %
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L'absence de connaissance de la nouvelle théorie sur la combinaison des silicates de potassium avec un ou . plusieurs autres composants dû potassium renfermant du K20 à action prolongée sous la forme de composés du potassium, KP ou KPMg ne permet pas d'obtenir une teneur de 50% et plus de K20 total en tant que K20 à action prolongée en présence d'un rapport de substances nutritives P2O5:K2O- 1 1 ,3 et plus, plus particulièrement 1:1,5 - 2,0.
L'engrais selon la présente invention représente donc un choix de substances déterminées avec des teneurs en potassium ,KP ou KPMg, afin d'obtenir une possibilité nouvelle d'utilisation de ces engrais qui représente un progrès technique très important dans la pratique. L'engrais selon la présente invention offre encore l'avantage que les teneurs en potassium appliquées aux plantes en tant que substances nutritives ne peuvent être délavées ni échangées par d'autres ions du sol, ni fixées de manière irréversible.
Ces composants du potassium de l'engrais selon la présente invention peuvent être utilisés en faibles dimensions particulaires, plus particulièrement de l'ordre de 200 et, plus spécialement, entre environ 60 et 100 microns, ou encore en une dimension inférieure à 60 microns environ. Cette variation des cristaux de faibles/dimensions particulaires autorise la possibilité d'une vitesse de dilution par paliers des composants K, même lorsque ces derniers se présentent à titre secondaire sous forme de granules.
Cette vitesse de dilution est déterminée dans une solution diluée, plus particulièrement à 2% d'acide citrique ou formique, ou dans une solution ammoniacale diluée, plus
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particulièrement avec 0,4 -1% de NH3, ou dans une solu- tion pratiquement neutre citrate de NH4, plus particulière- ment avec 20 - 21% de citrate de NH4 tertiaire.
Il est également avantageux de réaliser la granu- lation de telle maniée que le granulat présente une porosité d'environ 5 - 30%, et plus particulièrement 10 à 25% avec les cristaux primaires de fine granulométrie des composants de potassium à action prolongée.
La porosité de l'engrais selon l'invention est dé- terminée à l'aide de diluants organiques tels que le tétra- chlorure de carbone, le trichloroéthylène, le toluol ou l'huile de silioones, étant donné que ces substances sont ajoutées sous vide ou sous ébullition à une charge d'environ 100 g de granulat. Cette quantité de granulat est ensuite filtrée sous vide, le poids des granules contenant le sol- vant est déterminé et comparé avec le poids des granules non traités. De cette différence de poids,' on détermine la porosité en % en tenant compte du volume du granulat et du solvant.
Exemple de calcul de la porosité : 100g de granulat ont un volume total de 60cm3 (déterminé en Hg). Granulat et solvant - 107 g - 6cm3 de volume pour le solvant. Le volume du solvant étant'de 6cm3, le volume des pores représente donc 10% du volume total.
Il est possible de préparer l'engrais selon la pré- sente invention par les procédés connus de granulation, tels que la granulation sur plateau, en couche fluidisée, ou encore .par granulation dans un tube rotatif, ou par in- jection, en granules ayant une granulométrie d'environ 0.1- 5mm, de préférence 0,1 - 1, ou 1-2,5, ou 1¯4mm.
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Afin d'augmenter la vitesse de décomposition du, granulat, on peut ajouter à ce dernier des substances tensioactives connues telles que des amines d'acides gras bu des sulfonates ou sulfates d'alcools/gras avant ou lors de la granulation. Il est également possible d'accélérer la décomposition du granulat par addition de substances gonflantes et plus particulièrement de l'amidon, des alginates, de préférence en quantités ,de 0,1-1% environ. L'engrais selon l'invention peut encore contenir,des substances nutritives microniques en tant que composés non solubles à l'eau ou en tant que silicates.
Il est aussi possible d'effectuer la granulation de l'engrais composé ou complet selon la présente invention de telle manière que les composants additionnels soient incorporés dans les composants du potassium de par leur dilution sous chaleur ou par leur condensation ou polymérisation de manière à produire une masse homogène, qui est ensuite réduite, tamisée et séparée de manière connue en granules commerçables et en produits de recyclage.
Il est encore possible d'effectuer la granulation de telle manière que les composants qui ne se sont pas décomposés sous température élevée s'agglomèrent et que les composants additionnels soient incorporés, de préférence dans un appareil à vis ou à malaxeur de manière à obtenir une masse homogène qui est ensuite granulée. Grâce au choix de la granulométrie, il est possible d'influer sur la vitesse de dilution de l'engrais de la présente invention. Du fait de sa vitesse de dilution plus faible, on utilise de préférence dans la pratique une,granulométrie de 0,1-1 ou 1-2,5mm.
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La préparation de silicate de chaux cristallisé synthétique en tant que substance nutritive pour l'engrais selon la présente invention cet décrite dans les exemples ci-après : 1.- On mélange intimement 27kg de chaux vive ayant une teneur de 98% de CaO à 132 kg de carbonate de potassium et 85kg de sable de quartz dans un malaxeur Eirich. Le mélange est chauffé à environ 700-80000 dans un four à mouffle, ce qui en sépare pratiquement complètement le CO2. La masse légèrement pré-agglomérée est fondue à environ 1200 C dans un four à cuve en verre. Âpres fusion, on permet le dégazage de la masse fondue durant environ 20 minutes, et on la coule ensuite sur dea plaques de fer froides, d'où. refroidissement brusque.
Les plaques vitreuses d'environ 5cm d'épaisseur qui en résultent sont soumises à un concassage primaire, puis recuites à 950 C dans un four à mouffle. Après environ 30 Minutes de séjour sous cette température, le verre est complètement cristallisé. Après refroidissement, les morceaux se décomposent pantiellement et spontanément en fine poussière de cristaux. Après tamisage et broyage de la fraction de grosses particules, on obtient un produit .pouvant passer & raison de 85 85% à travers un tamis à mailles de 0,06 mm(DIN100,10.000 mailles/cm2 et à raison de 100% à travers un tamis à mailles de 0,10 mm (DU 60). La quantité de produit obtenu atteint 192 kg pour un rendement de 96%.
Analyse du silicate cristallisé: K2O- 43,8% CaO- 13,4%; SiO2=42,5% (selon le composé K4CaOSi3O9).
2. - On mélange 45 kg de magaésite (93,6% de MgCO3) à 70kg de K2CO3 et 90,2 kg de SiO2, qu'on laisse ensuite dégazer par chauffage, fondre, refroidir brusquement et que l'on recuit
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enfin comme dans l'exemple 1, On obtient ainsi 155 kg de silicate cristallisé de formule K2MgSi3O8.
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Analyse du produit; K20 - 29,3; MgO - 13#1%; SiO2-57#1%.
3.- On mélange 555 kg de K2CO3 à 962kg de SiO2, que l'on dégaze, fond, refroidit brusquement à environ 1.000 C broie et que l'on recuit à 3000C par passage de vapeur d'eau, ce qui provoque la cristallisation. On obtient 1.400 kg de sili- cate cristallisé de formule KHSi2O5.
Analyse du produit: K2O= 26,2%; SiO2= 68,5%.
La préparation de l'engrais selon la présente in- vention peut s'effectuer de manière connue par mélange ou par granulation des composants, par exemple par les pro- cédés de granulation en tourbillon sur plateau, dans un tube rotatif, en sous pression ou en couche fluidisée.
Là préparation de KMgP04 en tant que sel anhydre et de monohydrate en tant que substance nutritive de l'engrais selon la présente invention est décrite dans l'exemple suivant:
On dilue par exemple 117 kg d'acide phosphorique (32% de P2O5) au moyen de 500 litres d'eau et on neutralise ensuite sous forte agitation avec une solution de 90 kg d'hydroxyde de potassium dans 750 1 d'eau. Cette chaleur de neutralisa- tion a pour résultat de préchauffer la solution de K3PO4 produite.' Cette dernière est chauffée plus avant jusqu'aux environs du point d'ébullition et ajoutée ensuite lentement sous la forme d'un jet très finè une solution de 134 kg de sulfate de magnésium (45% de MgSO4) dans 470 litres d'eau.
La solution de réaction est maintenue constamment à une température de 100 C durant les 6 ou 8 heures de trans- formation. Immédiatement ensuite, le monohydrate de KMgPO4 cristallisé est séparé par filtration, rapidement lavé à
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l'eau chaude et séché à environ 100-12000 dans un four à tube rotatif.
On obtient ainsi 86kg de KMgPO4.H2O, à partir desquels on prépare 80kg de KMgPO4 sous forme de poudre blanche, par chauffage à plus de 250 0 dans un four à tube rotatif.
L'analyse des sels a donné les résultats suivants:
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<tb>
<tb> K2O <SEP> P2O5 <SEP> MgO
<tb>
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xmgpo 46 H20 27,5% 39,8%. bzz KMgPO4 z .4,1 1 2500
Les deux sels, le monohydraté et l'anhydride, passent à raison de 100% à travers un tamis à mailles de 0,100mm (DIN 60). Le tamis DIN 60 (mailles de 0,06mm) retient , environ 20% du KMgPO4.H2O en tant que résidu de tamisage, alors que le KMgPO4 passe à raison d'environ 95% au travers du tamis DIN 100.
Par évaporation et cristallisation de la saumure résiduelle contenant du K2SO4, on obtient du K2SO4. Les
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eaux-mèree résiduelles qui, outre le 804' contiennent encore 3,Okg de K3PO4, sont renvoyées au début du procédé et utilisées pour la dilution de l'acide phosphorique.
REVENDICATIONS 1.- Engrais contenant des composants de substances nutritives à action prolongée, caractérisé en ce que celuici contient une ou plusieurs substances dérivant du potassium, KP, ou KPMg non soluble A l'eau et en fines particules, plus particulièrement en quantités variant entre 50 et 90% de la totalité de K2O et que la partie restante de K2O est composée de composés du potassium hydrosolubles et qu'elle présente une proportion de substances nutritives P2O5:K2O qu'approximativement 1:1-2, en particulier 1:1,3 - 1,5.
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2.- Engrais selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il contient en tant que substance de faibles dimensions particulairesnon soluble dans l'eau,un ou plusieurs des composés ci-après, KCaPO4, KMgPO monohydraté, KPO3. silicate de potassium et plus particulièrement du silicate de potaa- sium synthétique, cristallisé, neutre et/ou acide et/ou poly- ,mère, 2K2O, CaO.3SiO2 ou du KHSi2O5 avec des cristaux primaires dont la dimension se situe en-dessous de 200, et plus particulièrement entre 60 et 100 ou en-dessous d'environ 60 microns.
3.- Engrais selon les revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'il contient des composés du potassium de faibles dimensions particulariess, non solubles dans l'eau ayant des vitesses de dilution différentes dans une solution diluée, plus spécialement d'acide citrique ou formique, à 2%, ou dans une solution ammoniacale diluée, plus particulièrement au moyen de 0,4 à 1% de NH3, ou dans une solution de citrate d'ammonium pratiquement neutre,plus particulièrement contenant 20 à 21% de citrate d'ammonium tertiaire.
4.- Engrais selon l'une ou l'autre des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'il contient en tant que composés du potassium solubles dans l'eau des sels d'engrais potassiques chlorurés avec 40 à 60% de K20 et/ou sulfate de potassium et/ou nitrate de potassium.
5.- Engrais selon l'une ou l'autre des revendications
1 à 4, caractérisé en ce qu'il contient des composants Mg non solubles dans l'eau, tels que la magnésite, la dolomie, les phosphates de Ca-Mg, tels le CaMg2(PO4)2 et leurs hy- drates.
6.. Engrais selon l'une ou l'autre des revendications
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5, caractérisa en est produità l'aide de dispositifs de granulartion connus,tels que les granulateurs à plateaux, à tube rotatilf, souspression ou en suspension fluidisée.
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7. Engrais selon l'une ou l'antre des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'ilest paroduit par agglomération d'un composant ne se décomposant pas et par incorporation des autres composants, de préférence dans un appareillage à vis ou de malaxage.
8.- Engrais selon l'une ou l'autre des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'il contient des composés de potassium difficilement solubles dans l'eau, plus parti- culièrement des condensats urée-aldéhyde.
Engrais selon l'une ou l'autre des revendications 1 à 8, caractérisé en ce qu'il est produit par incorpora- tion sous mélange des composants solides dans la phase de fusion des composants N.