BE415751A - - Google Patents

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BE415751A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/56Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D307/62Three oxygen atoms, e.g. ascorbic acid

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Furan Compounds (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
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  9rocéàé de pr6paration ;le l'acide -ascorbiqu8. 
 EMI1.2 
 



  L'acide/-ascorbique (vitamine C ) , Írll:.;ortb.c.t au point de vue physiologique, a pu être obtenu pcr synths.; par action de 1 t acide cyanhydrique sur la t-x7,,losoiie (brevet suisse no.169355). Puis on a réussi transformer, par trii- 
 EMI1.3 
 tement à l'aide d'acides ou de réactifs alcalins, l'acide 
 EMI1.4 
 2-céto-. -ulonique et ses éthers-sels en acide -ascorbique (Helvetica Chimica Acta 17, 1933, page 315 et page 317). 
 EMI1.5 
 Or, on a trouvé qu'il est possible d'obtenir 
 EMI1.6 
 directement l'acide G ascorbique en partant des éthers-sels des éthers bis-méthyléniques de l'acide 2-oéto--gulonique, 
 EMI1.7 
 donc de produits intermédiaires pour la préparation de l'a- 
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 cide 2-Céto- -gulonique, et ce en faisant agir sur ces composés des substances à réaction acide.

   Comme éthers tis-licéthylé- 

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 niques, il convient aussi d'utiliser, côté des éthers-sels 
 EMI2.2 
 ire l'acide ciiacétone-2-céto- -ulonique, les éthers-sels des coi-posés benzaldéhyde- et éthylméthy l-cêton1ques; comme substances a réaation acide, on peut employer l'acide chlor- Lydrique, 1''acide sulfurique, le bisulfate de potassium, 1' -#üa oxalique, l'acide formique. Ce procédé constitue un ..¯o;-er avantageux pour l'obtention de l'acide -ascorbique. 
 EMI2.3 
 



  L transformation en éthers-sels, des éthers bis-méthyléniques 
 EMI2.4 
 Ï l'acide 2-céto- -gulonique se produit aisément. Ces éthers- ,3ls donnent direoteuent, sous l'action de substances à réac- -cion acide et par dissociation des liaisons & base d'éther et ¯éerution de l'alcool et de l'éther-sel, de 1acide- -as- corbique. Le nécanisiiie ce la transformation des éthers-sels des t1.""rs bis-néthy Ioniques de l'acide 2-céto- t -guloni'we ¯.test has encore éclairoi. L'acide 2-céto- -gulonique libre d':: -p ¯:rûit p,,,s, lui-u<...e, cotzùe produit intermédiaire. On ;;eu.t supposer qu'en premier lieu, deux des liaisons d'éther ¯....it:l:'13¯:i:;ue qui sort présentes sont sépxrées, après quoi, iî .= produit, avec la dissociation du groupa alcool, une r.¯vara d".:..G.OT::'l.1 Lactoniue.

   En Li'Î=-e temps ou t:,près, les Jeu:: d=.r;iires Liaisons 1 0i;..Se d'éther sont détachées l'une r l'outra. 



  L .lf;;..ture ...;.'" l' ;;;1'::001 qui ;jst 6tl1':;rifid - vec les :i.:::' ;-.i.....;.3 4'S ';tt..::r... bib-L.éthyléniques de l'acide 2-céto-/-gu- i::1=:e est 5.'il?o1."'t¯nce secondaire. La réaction réussit aussi -7eo :=8 :iïér,'.-5::15 Jr.BiÇtiC:S qu'avec des 6thrs-Eels ¯. :;n.ti eS. 



  -.u.'es. 



  ''  ei .' ¯. J 1 v 15 parties d'éther allylique de l'2cie Jiacâ- t;-e-2-ùàto- É -¯uîoi.14ue sont chauffées l'ébullition pendant 

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 10 minutes en présence de 500 pitiés û.r-.C:7.d G1l;)rJ:1'J0riç,ud , 13%. Apres refroidi on détermine, e-i prélevant u.i échantillon, la teneur e-i acide l-ascorbic.'Ce. Li transforma- tion doit avoir- eu lieu   Clans   une proportion d'environ 906. Si tel est le cas, on ajoute de la lessive de soude jusqu', ce 
 EMI3.2 
 que la solution n'ait encore qu'une réaction f2.ibleu-8:1t acide au congo, puis on concentre jusqu'à lou parties e:. voirie 2:t on filtre la solution pour en séparer le chlorure de sodium. 



  Puis la solution est totalement évaporée, le résidu est   séché   et est chauffé à l'ébullition en présence de 70 p rties   d'@l-   
 EMI3.3 
 cool méthylique. La solution renfermant de l'alcool l1éth:,UqU0 est filtrée, puis est évaporée jusqu'à   obtention   de 2C   p.rties   en volume. L'acide }-ascorbique précipite par   refroidissement.   



  Il est obtenu pur après recristallisation dans de   l'eau..   



   Exemple 2. 



   15 parties d'éther allylique de l'acide   diacé-   
 EMI3.4 
 tone-2-céto- 1-gulonique sont chauffées â l'ébullition en pré- sence de 500 parties d'acide sulfurique à 20%. Au bout de 20 minutes, 75% des   matières   premières ont été transformés en 
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 acide ascorbique. La solution est SOLLt.7.S8 ensuite 1 a:, trai- tement analogue à celui indiqué dans   l'exemple'!.   
 EMI3.6 
 



  Zixeurp'le 3. 



  On emploie, pour la transformation, une solu-- tion de bisulfate de pot@ss1anl à 10,j. ....pl È;S ébullitiou. pendant 5 heures, il s'est formée L1.5? de la quantité théoriquement possible d'acide -ascorbique, quantité qui est isolée C:;;>.1,-5 les conditions indiquées dans l'exemple 1. 



   Exemple 4. 



   15 parties d'éther allylique de l'acide bis- 
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 néthyléthyl-cétone-2-céto-/-galoni<ue sûnt dissoutes dans 

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 - - orties 1"1<i'e fornique 5.r,i, 3ttl.S G iâl'.iÎ:SS ars un ...,.¯:.-¯¯¯r1ï i¯..lLt ¯2tL .. 11.;:;0..113...i tiOl:...;;.1:.. bout de 7 meures, ¯.,i C:g :1 .;t:i j;'-81 ovt été transformés en acide acsorbique. 



  --. o¯.c.¯¯tra dus. 1s vide, et on retire du. résidu, g#r reois- t#listio ka=s 3e lf:.:lcool, l'aciée t -.:..5corbiqu.e. 



  .S.emple 5. ' 20) parties d'éther ziétàylique de l'acide l-1:.àà.ùs;-e-2-oéto-1-fuloniqae sont dissoutes dans un mélange às 2v parties de ehlorocorme et de 3  parties d'alcool éthylique 1 M61enc =a dans lequel on a fait passer 3,3 parties d'acide c:lorr..:tdrique gazeux. On Ciit bouillir pendant 50 heures en se servant d'un. réfrigérateur â reflux et en agitant la solution. 



  L'-:cid5 /-ascorbique commence bientôt à se séparer sous forme   cristallisée.   Lorsque le laps de temps précité est révolu, la 
 EMI4.2 
 Sc tion est filtrée par asçitation, puis est lavée avec un .;;la:1ge 4e chloroforiie et d'alcool. Les lj,5ô parties d'acide   #-ascorbique   obtenues présentent, lors d'un titrage avec une solution d'iode, une teneur en acide de 98%. Le rendement en acide -ascorbique précipité correspond donc à 75,5% de la thé- orle. Dans les eaux-mères se trouve encore en dissolution 1,07   partie   d'acide -ascorbique, en sorte que le rendement total 
 EMI4.3 
 s'lLÎ-ve G l, 5; âe la théorie. 



  Exemple 5. 



  1514- parties d'éther diéthylam1no-éthylique de l'acide âiacëtone-2-céto-Q -ulonique sont dissoutes dans 24 ;rties d'acide chlarh# drique â 18% et chauffées à l'ébullition pendant 3 heures. Lorsque ce laps de temps est révolu, 73 % du   cp@posé   utilisé au début de la réaction ont été transformés en 
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 acide l-ascorbique. âur'ès refroidissement, la solution est neu- tralisée avec la quantité calculée de lessive de soude, puis 

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 est   entirement   évaporée dans le vide. Le résidu sec est repris par 70 parties d'alcool méthylique chaud, on sépare le chlorure de sodium par filtration, puis on ajoute un peu d'acide chlor- hydrique renfermant de l'alcool méthylique et on fait bouillir pendant 3 heures sous reflux.

   Par refroidissement, il se pro- duit un faible précipité que l'on sépare par filtration. La liqueur   filtrée   est évaporée jusqu' ce que l'on obtienne une   consistance   sirupeuse. L'acide   t-ascorDique   cristallise len-   tement.   On le recristallise dans de l'eau.



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  9 preparation process; -ascorbic acid.
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  Ascorbic acid (vitamin C), Írll:.; Ortb.c.t from the physiological point of view, could be obtained by pcr synths .; by the action of 1 t hydrocyanic acid on t-x7,, losoiie (Swiss patent no.169355). Then we managed to transform, by trii-
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 tement using acids or alkaline reagents, the acid
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 2-keto. -ulonic and its ethers-salts in -ascorbic acid (Helvetica Chimica Acta 17, 1933, page 315 and page 317).
 EMI1.5
 However, we have found that it is possible to obtain
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 ascorbic acid G directly starting from the ethers-salts of bis-methylenic ethers of 2-oeto-gulonic acid,
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 therefore intermediate products for the preparation of a-
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 2-Keto -gulonic acid, and this by causing acid reacting substances to act on these compounds.

   As tis-licethyl ethers

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 nics, it is also advisable to use, beside the ethers-salts
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 ire ciiacetone-2-keto -ulonic acid, ethers-salts of benzaldehyde- and ethylmethyl-ketonic acid; as acidic substances, hydrochloric acid, sulfuric acid, potassium bisulphate, oxalic acid, formic acid can be employed. This process constitutes an advantageous ..¯o; -er for obtaining -ascorbic acid.
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  L transformation of bis-methylene ethers into ethers-salts
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 2-Keto -gulonic acid occurs readily. These ethers-, 3ls give sayoteuent, under the action of substances with acid reaction and by dissociation of the bonds & base of ether and the release of alcohol and ether-salt, of the acid- -as - corbic. The process of transformation of the ethers-salts of the t1. "" Bis-nethyl ionic acid of 2-keto-t -guloni'we ¯ test has yet to be elucidated. The free 2-keto -gulonic acid of :: -p ¯: rûit p ,,, s, he-u <... e, cotzùe intermediate product. We ;; had to suppose that in the first place, two of the ether bonds ¯ .... it: l: '13 ¯: i:; ue which come out present are separated, after which, iî. = Product, with the dissociation of the alcohol group, a r.¯vara d ".: .. G.OT :: 'l.1 Lactoniue.

   In Li'Î = -e time or t:, close, the Games :: d = .r; iires Liaisons 1 0i; .. Se of ether are detached one r the extra.



  L .lf ;; .. ture ...;. '"L' ;;; 1 ':: 001 which; jst 6tl1':; rifid - with the: i. ::: '; -. I ... ..;. 3 4'S '; tt .. :: r ... bib-L.ethylenic acid 2-keto - / - gu- i :: 1 =: e is 5.'il? O1. " 'secondary t¯nce. The reaction also succeeds -7eo: = 8: iïér, '.- 5 :: 15 Jr.BiÇtiC: S only with 6thrs-Eels ¯. :; n.ti eS.



  -.u.'es.



  '' ei. ' ¯. J 1 v 15 parts of allyl ether of 2cie Jiacâ- t; -e-2-ùàto- É -¯uîoi.14ue are heated during boiling

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 10 minutes in the presence of 500 û.r-.C: 7.d G1l;) rJ: 1'J0riç, ud, 13%. After cooling is determined, e-i taking a sample, the content e-i l-ascorbic acid.'Ce. The transformation must have taken place in a proportion of about 906. If this is the case, sodium hydroxide solution is added until this is achieved.
 EMI3.2
 that the solution still has only one f2.ibleu-8: 1t acidic reaction in congo, then one concentrates up to lou parts e :. road 2: t the solution is filtered to separate the sodium chloride.



  Then the solution is completely evaporated, the residue is dried and is heated to the boiling point in the presence of 70 p rties of @ l-.
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 methyl cool. The solution containing the alcohol l1éth :, UqU0 is filtered and then evaporated until 2C p.rties by volume is obtained. The ascorbic acid precipitates on cooling.



  It is obtained pure after recrystallization from water.



   Example 2.



   15 parts of diacid allyl ether
 EMI3.4
 tone-2-keto-1-gulonic are heated to boiling in the presence of 500 parts of 20% sulfuric acid. After 20 minutes, 75% of the raw materials have been transformed into
 EMI3.5
 ascorbic acid. The solution is SOLLt.7.S8 then 1 a :, similar treatment to that shown in example '!.
 EMI3.6
 



  Zixeurp'le 3.



  A solution of bisulfate of pot @ ss1anl at 10, j is used for the transformation. .... pl È; S ebullitiou. for 5 hours, it formed L1.5? of the theoretically possible amount of ascorbic acid, an amount which is isolated C: ;;>. 1, -5 under the conditions indicated in Example 1.



   Example 4.



   15 parts of bis- acid allylic ether
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 methyl ethyl ketone-2-keto - / - galoni <ue sure dissolved in

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 - - nettles 1 "1 <i'e fornic 5.r, i, 3ttl.SG iâl'.iÎ: SS ars un ...,. ¯: .- ¯¯¯r1ï ī..lLt ¯2tL .. 11.;:; 0..113 ... i tiOl: ... ;;. 1: .. after 7 dies, ¯., I C: g: 1.; T: ij; '- 81 ovt been transformed into acsorbic acid.



  -. ō.c.¯¯tra due. 1s empty, and we remove from. residue, g # r reois- t # listio ka = s 3rd lf:.: alcohol, steel t -.:..5corbiqu.e.



  .S.ample 5. '20) parts of l-1: .à.ùs; -e-2-oeto-1-fuloniqae zietal ether are dissolved in a mixture of 2v parts of chlorocorm and 3 parts of ethyl alcohol 1 M61enc = a in which 3.3 parts of c: lorr .. acid gas have been passed. It is boiled for 50 hours using a. refrigerator under refluxing and stirring the solution.



  The -: cid5 / -ascorbic soon begins to separate in crystalline form. When the aforementioned period is over, the
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 Sc tion is filtered by suction, then washed with a. ;; la: 1ge 4e chloroforiie and alcohol. The lj.56 parts of ascorbic acid obtained show, on titration with iodine solution, an acid content of 98%. The yield of precipitated ascorbic acid therefore corresponds to 75.5% of the theor. 1.07 part of ascorbic acid is still dissolved in the mother liquors, so that the total yield
 EMI4.3
 s'lLÎ-ve G l, 5; âe the theory.



  Example 5.



  1514 parts of αiacetone-2-keto-Q-ulonic acid diethylamin-ethyl ether are dissolved in 24% 18% chlarric acid and heated to boiling for 3 hours. When this period of time is over, 73% of the posed cp @ used at the start of the reaction has been transformed into
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 l-ascorbic acid. On cooling, the solution is neutralized with the calculated quantity of sodium hydroxide solution, then

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 is completely evaporated in a vacuum. The dry residue is taken up in 70 parts of hot methyl alcohol, the sodium chloride is separated by filtration, then a little hydrochloric acid containing methyl alcohol is added and the mixture is boiled for 3 hours under reflux.

   On cooling a weak precipitate is produced which is filtered off. The filtered liquor is evaporated until a syrupy consistency is obtained. T-Ascordic acid crystallizes slowly. It is recrystallized from water.


    

Claims (1)

R e v e n d i c a t i o n . R e v e n d i c a t i o n. Procédé de préparation de l'acide #-ascorbique caractérisé par le fait que l'on fait agir des substances réaction acide sur des éthers-sels des éthers bis-méthyléniques de l'acide 2-céto- #-gulonique. Process for the preparation of # -ascorbic acid, characterized in that the acid reaction substances are made to act on ethers-salts of bis-methylenic ethers of 2-keto-# -gulonic acid.
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