BE399008A - - Google Patents

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BE399008A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00Carbon; Compounds thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Description

       

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   Procédé de fabrication du carbone, par décom- position catalytique de l'oxyde de carbone, appareils pour la mise en oeuvre de ce procédé et produits obtenus. 



   On connaît des procédés de fabrication du carbo- ne par décomposition de l'oxyde de carbone CO pur ou de gaz riche en CO pur (c'est-à-dire du gaz exempt de soufre qui est le poison de la catalyse du CO) cette réaction ayant lieu aux environs de 400 . Le gaz de charbon de bois convient parfaitement. 



   Le contact .entre l'agent catalyseur et le gaz de réaction est généralement obtenu par la formation de nuages de.carbone et d'agent catalyseur, il faut régler 

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 la sortie de ce nuage en laissant toutefois. du carbone dans l'appareil pour assurer le support de   l'agent   cata-   lyseur   l'oxyde de fer Fc2 O3 par exemple. Ce réglage est toujours délicat, l'autre part il est préférable pour beaucoup d'applications que le carbone reste le moins longtemps possible dans l'appareil, il faut donc éviter les dépôts prolongés de carbone. 



   La présente invention a pour but d'éviter ces inconvénients et aussi de simplifier les appareils mis en oeuvre. 



   Elle concerne d'abord un procédé caractérisé par ce qu'on fait passer sous pression élevée ou non le gaz de réaction de bas en haut à une vitesse inférieure à une vitesse critique (aux environs de 5 c/m seconde à 400 ) à travers le carbone déposé par la pesanteur dans le la- beratoire 
Le carbone fabriqué s'accumule dans l'appareil, son volume augmente et finalement il s'échappe dès qu'il rencontre des filets gazeux ayant une vitesse suffisante pour l'entraîner vers la sortie. 



   Le carbone accumulé dans l'appareil sert de sup- port au catalyseur introduit directement ou par l'intermé- diaire des gaz de réaction et se renouvelle sans cesse par suite de la fabrication. 



   .Suivant une variante de l'invention on crée un brassage continu ou non dans la masse même du carbone dé-   posé,   de manière à assurer le renouvellement continu de cette masse et son mélange avec l'agent catalyseur et à éviter que le carbone ne forme des zones immobiles séjour- nant trop longtemps dans le laboratoire. 



   Suivant un mode de réalisation le courant de gaz riche en oxyde de carbone traverse la masse de carbone avec des variations de pression ce qui assure le brassage quand il est de besoin. 

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   Suivant un autre mode de réalisation le brassa- ge dans la masse de carbone est provoqué par une agita- tion mécanique. 



   Suivant un autre mode de réalisation le mouve- ment de brassage est alternatif. 



   Suivant un autre mode de réalisation on appli- que la vitesse du gaz à l'entrée du laboratoire pour pro- duire un effet de trompe, en vue du brassage de la masse de carbone.. 



   Cet effet de trompe est avantageusement combina avecun brassage mécanique-ce qui assure d'une façon enco- re plus uniforme le brassage de la masse de carbone dans toute la section du laboratoire. 



   L'invention s'étend aussi à un autre procédé de fabrication du carbone par décomposition de l'oxyde de carbone, en présence d'un catalyseur, caractérisé par une marche alternative   tant8t   avec du gaz pur, tantôt avec du gaz industriel plus économique, 
L'invention   s'étend   aussi à un procédé de fabri- cation du carbone par décomposition de l'oxyde de carbone en présence d'un catalyseur caractérisé par l'arrivée si- multanée d'un gaz pur et d'un gaz industriel. 



   L'invention s'étend aussi à titre de produit nouveau à un carbone obtenu par la décomposition   oataly-   tique de l'oxyde de carbone par exemple suivant les pro- cédés ci-dessus décrits, ce carbone étant aggloméré sui- vant les procédés connus de granulation. Sous cette for- me le carbone¯conserve ses propriétés actives sans aucune opération d'activation ou de réactivation. 



   L'invention s'étend aux procédés ci-dessus dé- finis quels que soient les moyens employés pour leur mise en oeuvre; toutefois, l'invention's'étend aussi à un ap- pareil permettant une mise en oeuvre particulièrement com- mode et sûre de ces procédés,. 



   Cet appareil est caractérisé par une cornue   @   

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 verticale au fond de laquelle débouche le conduit d'ar- rivée du mélange riche en oxyde de carbone, un agitateur mécanique étant disposé à la partie inférieure de la cornue au débouché de ce conduit d'arrivée du mélange ri- che en oxyde de carbone, ce qui assure le brassage dans la masse de carbone. 



   Suivant une forme de réalisation, le conduit d'arrivée du mélange riche en oxyde de carbone, forme avec l'agitateur une trompe, l'extrémité du conduit cons- tituant l'injecteur de cette trompe. 



   Une variante de l'invention est caractérisée par une masse formant accumulateur de chaleur et dispo- sée au sein du carbone, cette masse, par sa capacité ca- lorifique, atténuant les effets fâcheux des variations de température sur la réaction et facilitant la reprise de la réaction en cas d'arrêt momentané. 



   Suivant une autre variante de l'invention la masse formant accumulateur est combinée à des moyens thermiques auxiliaires qui ajoutent leur action à celle de cette masse pour céder de la chaleur aux produits en cours de réaction ou absorber une certaine quantité de chaleur de ces produits. 



   L'invention s'étend encore à d'autres caracté- ristiques ci-après décrites et à leurs diverses combi- naisons. 



   Des appareils conformes à l'invention sont re- présentés à titre   d'exemple.sur   le dessin ci-joint dans lequel : 
La fig. 1 est une coupe verticale axiale d'un appareil fonctionnant suivant le procédé conforme à l'in- vention, 
La fig. 2 est une coupe verticale axiale d'une autre cornue laboratoire comportant un agitateur   mécani-   que. 



   La fig. 3 est une coupe transversale de cette 

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 cornue suivant la ligne 3-3 de la fig; 2. 



   La   fig:   4 est une coupe verticale axiale d'une autre cornue laboratoire comportant deux entrées de gaz. 



   La fig. 5 est une coupe verticale axiale d'une autre cornue laboratoire comportant deux laboratoires. 



   Les figures de 6 à 8 sont trois coupes axiales verticales de trois autres appareils suivant l'invention. 



   L'appareil employé pour la fabrication du car- bone suivant le procédé conforme à l'invention et repré- senté à titre d'exemple sur la fig. 1 comporte essentiel- lement une cornue laboratoire verticale 1, le gaz riche en oxyde de carbone est admis à lapartie inférieure de.la   cornue 1 par un conduit 4 ; que la sortie du   gaz et du carbone s'effectue à la partie supérieure'de la cornue par le conduit 6. 



   La cornue 1 à regard 8 .est recouverte d'une enveloppe calorifuge 3 ; un pyromètre 7 permet de con- trôler la température du laboratoire. 



   Le catalyseur tel que le sesquioxyde de fer (Fe2 03) est introduit latéralement par un dispositif dis- tributeur 5 dans le laboratoire 1 qu'on suppose à 400 . 



   Le courant gazeux sortant par le conduit 6 est contrôlé par une vanne de réglage 61 avant de   se.rendre   dans un séparateur 14 dans lequel se dépose le carbone fabriqué et entraîné par ce courant gazeux. 



   La cornue 1 contient une masse de carbone 2 qui sert de support au catalyseur introduit par le dis- tributeur 5. 



   Le, courant gazeux riche en oxyde de   carbone 'ame-   né dans la cornue par le conduit 4 circule de bas en haut en traversant la masse de carbone, la réaction de 2 CO = CO2 + C se produit dans le laboratoire et les pro- duits solides de cette réaction s'accumulent avant de s'é- chapper par le conduit 6 vers le séparateur 14. 



   Conformément à l'invention on règle par exemple 

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 par la manoeuvre de la vanne 61 la circulation f2 du gaz à travers la masse de carbone de manière que la vi- tesse de déplacement du gaz suivant f2 soit telle que le carbone ait plus tendance à se déposer qu'à être en- traîné par le gaz. Cette vitesse critique qu'il ne faut pas dépasser est d'environ 5 c/m pour une température de 4000. 



   Avec une vitesse inférieure par exemple 2 c/m, le carbone se dépose franchement. 



   Avecune vitesse de 8 c/m la cornue se vide et bien entendu la réaction s'arrête. 



   Suivant la qualité et l'emploi auquel est des- tiné le carbone on peut adopter des vitesses f2 diffé- rentes entre 0 et 5 c/m. Pour obtenir un produit très fin, de finesse constante, il est nécessaire de faire en sorte que tout le carbone reste à peu près le même temps dans l'appareil et le moins longtemps possible; puur ar- river à ce résultat, il faut brasser le carbone fabriqué de façon que le dépôt tout entier soit en mouvement ce qui facilite son acheminement* vers la sortie et le bon mélange avec l'agent catalyseur. 



   On peut par exemple obtenir ce brassage par la simple manoeuvre de la vanne de réglage 61 du débit ga- zeux pour produire dans l'intérieur du laboratoire des turbulences   passagères   et rapides par exemple en augmen- tant brusquement après avoir diminué le débit. 



   Dans l'appareil représenté sur les fig. 2 et 3 la cornue verticale 1 formant laboratoire 2 est en- tourée d'une chemise 30 à entrée 31 et sortie 32 et dans laquelle on peut faire circuler un fluide servant soit à enlever les calories provenant de la réaction, soit à apporter au contraire des calories si cela est né- cessaire de façon à maintenir   le   laboratoire à la tempé- rature convenable (aux environs de 400 ). 



   La cornue 1 est fermée à sa partie supérieure 

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 par un couvercle rapporté 9 et sur lequel sont montés les divers accessoires de l'appareil! 
L'arrivée du courant gazeux riche en oxyde de carbone   steffectue   par un conduit vertical 4 traver- sant le couvercle 9 et disposé suivant l'axe x x de la cornue. Le distributeur de catalyseur 5 est inter- calé sur la branche latérale 41 du conduit d'arrivée de gaz et l'agent catalyseur se trouve entraîné par le cou- rant gazeux. 



   L'extrémité inférieure du conduit d'amenée 4 débouche vers le fond de la cornue et cette extrémité qui forme injecteur est disposée au-dessus d'une buse 10 autour de laquelle des ailettes 11 sont réparties. 



   La 'buse 10 à ailettes 11 est portée par un arbre vertical 13 commandé de l'extérieur avec un mou- vement continu ou alternatif. 



   Les ailettes 11 brassent la masse de carbone contenue dans la cornue 1, tandis que le courant gazeux débouchant par l'extrémité du conduit 4 qui forme une trompe avec la buse 10 donne naissance à un brassage suivant les flèches f1 dans la masse de carbone qui est ainsi renouvelée d'une façon particulièrement efficace. 



   L'invention s'étend également à un autre procé- dé de fabrication du carbone par décomposition de l'oxyde de carbone en présence d'un catalyseur, ce procédé consis- tant à utiliser alternativement du gaz pur et du gaz in- dustriel   plus   économique. 



   En effet la réaction 2 CO = C02 + C continue, quand après avoir fabriqué du carbone riche en fer (si on utilise (F2 03) comme agent catalyseur) avec du gaz pur on lui substitue du gaz industriel convenablement épuré, de façon à enlever le maximum de soufre avec les moyens de lavage ordinaire, avec de la soude alcoolique par exem- ple. 



   Inversement la réaction reprend quand, après 

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 épuisement de l'agent catalyseur, on substitue.au gaz in- dustriel du gaz pur et l'agent catalyseur. 



   L'agent catalyseur introduit pendant   la.période   gaz industriel a peu d'effet, il est préférable d'arrêter le distributeur pendant cette période. 



   Il est évident que dans ce procédé il faut con- server tout le .carbone dans la cornue, par suite la vites- se du gaz doit être bien inférieure à la vitesse critique. 



  L'extraction du carbone doit avoir lieu à la fin de la pé- riode de gaz industriel, on pourra utiliser une sortie supplémentaire. C'est ce qu'on a représenté fig. 4. 



   Le gaz pur arrive par 41, en même temps que l'agent catalyseur distribué par 5 ; le gaz industriel arrive par 42. 



   Un robinet à trois voies 38 permet de passer d'une alimentation à l'autre. 



   Une vanne 62 permet la vidange du carbone accumulé en 2 tout en laissant dans le laboratoire une certaine quantité de carbone. 



   On peut rendre ce procédé continu, c'est ce qui est représenté fig. 5. Dans la même cornue 1, on a su- perposé deux laboratoires : 21 alimenté par le gaz pur, 22 alimenté par le gaz industriel. Un déflecteur 40 fixé sur 41 sépare les deux   la boratoires.   Les produits solides et gazeux provenant du laboratoire 21 sont obli- gés de passer dans le laboratoire 22 où le carbone s'ap- pauvrit en agent catalyseur. Les vitesses du gaz doivent être respectées et par suite les sections des laboratoires 21 22 proportionnées aux débits des deux gaz. 



   Avec les appareils ci-dessus décrits, il se pré- sente certaines difficultés qui résultent des variations notables de la température de la masse en cours de réac- tion suivant la période de cette réaction. 



   On peut éviter ces difficultés en créant confor- mément à l'invention, un volant thermique au sein de la 

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 masse de carbone et de catalyseur pour atténuer les va- riations de température dûes aux inégalités de la réac- tion. 



   On réalise ce volant thermique en adoptant l'appareil représenté sur la fig. 6 lequel comporte, comme l'appareil de la fig. 1 une cornue laboratoire 1 renfermant la masse de carbone 2 qui sert de support au catalyseur. Comme précédemment ce catalyseur est intro- duit à l'aide du distributeur 5 et le gaz riche en oxy- de de carbone est admis à la partie inférieure de la cor- nue 1 par un conduit 4 tandis que la sortie du gaz et du carbone s'effectue à la partie supérieure de la cornue par le conduit 6. 



   Une masse métallique 45, en fonte par exemple, est disposée à l'intérieur de la cornue 1. Cette masse peut être fixée à un support 46 solidaire de la paroi de la cornue 1. 



   Avec cet appareil, la circulation des produits se fait de la même façon que dans l'appareil décrit ci- dessus à l'aide de la fig. 1. 



   La réaction de 2 CO = C02 + C se produit dans le laboratoire et les produits de cette réaction finis- sent par s'échapper par le conduit 6 vers le séparateur 14. 



   La capacité calorifique de la masse 45 est importante par rapport à celle du charbon contenu dans le laboratoire 2, cette masse forme donc un véritable ré- servoir de chaleur servant de volant thermique. 



   Le gaz et le carbone sont obligés de passer en-   .tre   la paroi de la cornue 1 et la masse 45 de forme appropriée, ce qui facilite le transport de chaleur. 



   On donne de préférence à la masse 45 une for- me allongée, facilitant le passage des filets de gaz au- tour de cette masse. 



   Pour faciliter les échanges thermiques entre la 

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 masse 45 et le carbone 2, on adjoint à cette masse 45 des ailettes 47 qui augmentent la surface de con- tact entre cette masse 45 et le carbone 2. De cette façon, on améliore encore la régularité de la température et par suite la réaction. 



   Il peut arriver, par exemple lorsque le gaz de réaction est pauvre en oxyde de carbone, qu'on soit obli- gé de chauffer pour maintenir une température suffisante dans le laboratoire 2. Dans ce cas, il ne suffit plus de régulariser la température par un volant thermique pour maintenir la réaction en activité. 



   On combine alors la masse 45 à un moyen d'ap- port de chaleur tel que résistance électrique 48 dispo- sée dans un logement 49 ménagé dans cette masse 45. 



   Cette résistance de chauffage 48 renouvelle constamment, au sein de la masse 45, la chaleur que la dite masse cède aux corps en réaction. 



   Il peut encore arriver que par suite de la gran- de teneur en oxyde de carbone des gaz ou bien de la haute pression de ces gaz, on soit obligé de refroidir le labo- ratoire 2. 



   Dans ce cas, on combine la masse 45 à un moyen de   ref roidissementtel   qu'une canalisation 50 dans laquel- le on fait circuler de la vapeur, cette canalisation étant disposée, comme la résistance 48 ci-dessus, dans un lo- gement 49 ménagé dans la masse 45. 



   La vapeur, en circulant ainsi dans la masse 45, enlève la chaleur que les corps en réaction ont cédé à cette masse. On évite ainsi que la température ne dépasse une certaine limite à partir de laquelle le rendement di- minue. 



   On obtient en définitive suivant les procédés et appareils précédents un carbone qui entre autres pro- priétés est actif, ce carbone de même que tous les carbo- nes actifs obtenus par décomposition catalytique de CO   @   

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 conserve ses propriétés actives après granulation sans qu'il soit nécessaire de le soumettre à des opérations d'activation ou de réactivation qui sont généralement coû- teuses. 



   De plus on obtient au cours'de la fabrication une température régulière dont la valeur se maintient dans des limites favorables à une réaction assez vive mais non tumultueuse.



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   Process for the manufacture of carbon, by catalytic decomposition of carbon monoxide, apparatus for carrying out this process and products obtained.



   There are known processes for the manufacture of carbon by decomposing pure carbon monoxide CO or a gas rich in pure CO (that is to say gas free of sulfur which is the poison for catalysis of CO). this reaction taking place around 400. Charcoal gas is fine.



   Contact between the catalyzing agent and the reaction gas is generally obtained by the formation of clouds of carbon and catalyzing agent, it is necessary to adjust

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 leaving this cloud leaving however. carbon in the apparatus to ensure the support of the catalyst, iron oxide Fc2 O3 for example. This adjustment is always delicate, on the other hand it is preferable for many applications that the carbon remains as short as possible in the device, so prolonged carbon deposits must be avoided.



   The object of the present invention is to avoid these drawbacks and also to simplify the devices used.



   It relates firstly to a process characterized in that the reaction gas is passed under high pressure or not from the bottom to the top at a speed below a critical speed (around 5 c / m second at 400) through the carbon deposited by gravity in the laboratory
The manufactured carbon accumulates in the device, its volume increases and finally it escapes as soon as it encounters gas streams having sufficient speed to carry it towards the exit.



   The carbon accumulated in the apparatus serves as a support for the catalyst introduced directly or via the reaction gases and is constantly renewed as a result of manufacture.



   According to a variant of the invention, a continuous or non-continuous mixing is created in the very mass of the deposited carbon, so as to ensure the continuous renewal of this mass and its mixture with the catalyst agent and to prevent the carbon from being forms immobile areas that stay too long in the laboratory.



   According to one embodiment, the stream of gas rich in carbon monoxide passes through the mass of carbon with variations in pressure which ensures stirring when it is needed.

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   In another embodiment, the stirring in the carbon mass is caused by mechanical stirring.



   According to another embodiment, the stirring movement is reciprocating.



   According to another embodiment, the speed of the gas is applied at the entrance to the laboratory to produce a pump effect, with a view to stirring the mass of carbon.



   This proboscis effect is advantageously combined with mechanical stirring which ensures even more uniform stirring of the carbon mass throughout the laboratory section.



   The invention also extends to another process for the manufacture of carbon by decomposition of carbon monoxide, in the presence of a catalyst, characterized by an alternating operation, sometimes with pure gas, sometimes with more economical industrial gas,
The invention also extends to a process for the manufacture of carbon by decomposition of carbon monoxide in the presence of a catalyst characterized by the simultaneous arrival of a pure gas and an industrial gas.



   The invention also extends, as a new product, to a carbon obtained by the oatalytic decomposition of carbon monoxide, for example according to the processes described above, this carbon being agglomerated according to the known processes. granulation. In this form, carbonē retains its active properties without any activation or reactivation operation.



   The invention extends to the methods defined above whatever the means used for their implementation; however, the invention also extends to an apparatus allowing a particularly convenient and safe implementation of these methods.



   This device is characterized by a retort @

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 vertical at the bottom of which opens the inlet pipe for the mixture rich in carbon monoxide, a mechanical stirrer being placed at the lower part of the retort at the outlet of this inlet pipe for the mixture rich in carbon monoxide , which ensures the mixing in the mass of carbon.



   According to one embodiment, the inlet duct for the mixture rich in carbon monoxide, together with the agitator, forms a pump, the end of the conduit constituting the injector of this pump.



   A variant of the invention is characterized by a mass forming a heat accumulator and placed within the carbon, this mass, by its calorific capacity, attenuating the unfortunate effects of temperature variations on the reaction and facilitating the resumption of heat. the reaction in the event of a temporary shutdown.



   According to another variant of the invention, the mass forming an accumulator is combined with auxiliary thermal means which add their action to that of this mass in order to give up heat to the products during the reaction or to absorb a certain quantity of heat from these products.



   The invention also extends to other characteristics described below and to their various combinations.



   Apparatus in accordance with the invention are shown by way of example in the accompanying drawing in which:
Fig. 1 is an axial vertical section of an apparatus operating according to the method according to the invention,
Fig. 2 is an axial vertical section of another laboratory retort incorporating a mechanical stirrer.



   Fig. 3 is a cross section of this

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 retort along line 3-3 of FIG; 2.



   FIG: 4 is an axial vertical section of another laboratory retort comprising two gas inlets.



   Fig. 5 is an axial vertical section of another laboratory retort comprising two laboratories.



   Figures 6 to 8 are three vertical axial sections of three other devices according to the invention.



   The apparatus employed for the production of carbon according to the process according to the invention and shown by way of example in FIG. 1 essentially comprises a vertical laboratory retort 1, the gas rich in carbon monoxide is admitted to the lower part of the retort 1 via a conduit 4; that the gas and carbon exit from the upper part of the retort via line 6.



   The retort 1 with sight glass 8. Is covered with a heat-insulating envelope 3; a pyrometer 7 is used to control the temperature in the laboratory.



   The catalyst such as iron sesquioxide (Fe203) is introduced laterally by a distributor device 5 in laboratory 1 which is assumed to be 400.



   The gas stream exiting through line 6 is controlled by a control valve 61 before going into a separator 14 in which the carbon produced and entrained by this gas stream is deposited.



   Retort 1 contains a mass of carbon 2 which serves as a support for the catalyst introduced by distributor 5.



   The gaseous stream rich in carbon monoxide 'fed into the retort via line 4 flows from bottom to top through the mass of carbon, the reaction of 2 CO = CO2 + C takes place in the laboratory and Solid products from this reaction accumulate before escaping through line 6 to separator 14.



   In accordance with the invention, for example,

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 by the operation of the valve 61 the circulation f2 of the gas through the mass of carbon so that the speed of movement of the following gas f2 is such that the carbon tends to be deposited more than to be dragged by the gas. This critical speed, which must not be exceeded, is around 5 c / m for a temperature of 4000.



   With a lower speed, for example 2 c / m, the carbon is deposited clearly.



   With a speed of 8 c / m the retort empties and of course the reaction stops.



   Depending on the quality and use for which the carbon is intended, different speeds f2 can be adopted between 0 and 5 c / m. To obtain a very fine product of constant fineness, it is necessary to ensure that all the carbon remains in the device for approximately the same time and for the shortest possible time; in order to achieve this result, the carbon produced must be stirred so that the entire deposit is in motion, which facilitates its routing * to the outlet and the good mixing with the catalyzing agent.



   This mixing can, for example, be obtained by simply operating the gas flow rate regulating valve 61 to produce transient and rapid turbulence in the interior of the laboratory, for example by increasing sharply after having reduced the flow rate.



   In the apparatus shown in FIGS. 2 and 3 the vertical retort 1 forming laboratory 2 is surrounded by a jacket 30 with inlet 31 and outlet 32 and in which it is possible to circulate a fluid serving either to remove the calories coming from the reaction, or to supply on the contrary calories if necessary in order to maintain the laboratory at the correct temperature (around 400).



   Retort 1 is closed at its top

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 by a cover 9 and on which the various accessories of the device are mounted!
The arrival of the gaseous stream rich in carbon monoxide is effected by a vertical duct 4 passing through the cover 9 and arranged along the x x axis of the retort. The catalyst distributor 5 is interposed on the side branch 41 of the gas inlet pipe and the catalyst agent is entrained by the gas stream.



   The lower end of the supply duct 4 opens towards the bottom of the retort and this end which forms an injector is placed above a nozzle 10 around which the fins 11 are distributed.



   The finned nozzle 11 is carried by an externally controlled vertical shaft 13 with continuous or reciprocating motion.



   The fins 11 stir up the mass of carbon contained in the retort 1, while the gaseous current opening through the end of the duct 4 which forms a proboscis with the nozzle 10 gives rise to a stirring following the arrows f1 in the mass of carbon which is thus renewed in a particularly effective way.



   The invention also extends to another process for the production of carbon by decomposing carbon monoxide in the presence of a catalyst, this process consisting in alternately using pure gas and more industrial gas. economic.



   In fact, the reaction 2 CO = C02 + C continues, when, after having produced carbon rich in iron (if (F2 03) is used as a catalyst agent) with pure gas, suitably purified industrial gas is substituted for it, so as to remove the maximum amount of sulfur with ordinary washing means, with alcoholic soda for example.



   Conversely, the reaction resumes when, after

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 When the catalyst is used up, the industrial gas is replaced by pure gas and the catalyst.



   The catalyst agent introduced during the industrial gas period has little effect, it is preferable to stop the dispenser during this period.



   Obviously, in this process all the carbon must be retained in the retort, therefore the gas rate must be much less than the critical rate.



  The carbon extraction must take place at the end of the industrial gas period, an additional outlet can be used. This is what has been represented in fig. 4.



   The pure gas arrives by 41, at the same time as the catalyst agent distributed by 5; industrial gas arrives by 42.



   A three-way tap 38 makes it possible to switch from one supply to another.



   A valve 62 allows the carbon accumulated in 2 to be drained while leaving a certain quantity of carbon in the laboratory.



   This process can be made continuous, this is what is shown in fig. 5. In the same retort 1, two laboratories have been superimposed: 21 supplied by pure gas, 22 supplied by industrial gas. A deflector 40 fixed on 41 separates the two boratories. The solid and gaseous products from laboratory 21 are forced to pass into laboratory 22 where the carbon is deprived of a catalyzing agent. The gas velocities must be respected and consequently the sections of the laboratories 21 22 proportional to the flow rates of the two gases.



   With the apparatus described above, certain difficulties arise which result from the notable variations in the temperature of the mass during the reaction depending on the period of this reaction.



   These difficulties can be avoided by creating, in accordance with the invention, a thermal flywheel within the

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 mass of carbon and catalyst to attenuate temperature variations due to inequalities in the reaction.



   This thermal flywheel is produced by adopting the apparatus shown in FIG. 6 which comprises, like the apparatus of FIG. 1 a laboratory retort 1 containing the mass of carbon 2 which serves as a support for the catalyst. As previously, this catalyst is introduced using the distributor 5 and the gas rich in carbon oxide is admitted to the lower part of the horn 1 via a pipe 4 while the gas and carbon exit is carried out at the top of the retort via conduit 6.



   A metal mass 45, made of cast iron for example, is placed inside the retort 1. This mass can be fixed to a support 46 integral with the wall of the retort 1.



   With this device, the products are circulated in the same way as in the device described above with the aid of fig. 1.



   The reaction of 2 CO = CO 2 + C takes place in the laboratory and the products of this reaction end up escaping through line 6 to separator 14.



   The heat capacity of mass 45 is large compared to that of the carbon contained in laboratory 2, this mass therefore forms a real heat reservoir serving as a thermal flywheel.



   The gas and the carbon are forced to pass between the wall of the retort 1 and the mass 45 of suitable shape, which facilitates the transport of heat.



   The mass 45 is preferably given an elongated shape, facilitating the passage of the gas streams around this mass.



   To facilitate thermal exchanges between the

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 mass 45 and carbon 2, we add to this mass 45 fins 47 which increase the contact surface between this mass 45 and carbon 2. In this way, the regularity of the temperature and consequently the reaction is further improved. .



   It may happen, for example when the reaction gas is poor in carbon monoxide, that it is necessary to heat in order to maintain a sufficient temperature in laboratory 2. In this case, it is no longer sufficient to regulate the temperature by a thermal flywheel to keep the reaction active.



   The mass 45 is then combined with a heat supply means such as an electrical resistance 48 disposed in a housing 49 provided in this mass 45.



   This heating resistor 48 constantly renews, within the mass 45, the heat that said mass gives to the reacting bodies.



   It can also happen that owing to the high carbon monoxide content of the gases or the high pressure of these gases, it is necessary to cool the laboratory 2.



   In this case, the mass 45 is combined with a cooling means such as a pipe 50 in which steam is circulated, this pipe being arranged, like the resistor 48 above, in a housing 49 housed in the mass 45.



   The vapor, thus circulating in the mass 45, removes the heat which the reactants have given up to this mass. This prevents the temperature from exceeding a certain limit beyond which the yield decreases.



   In the end, using the foregoing processes and apparatus, a carbon is obtained which, among other properties, is active, this carbon as well as all the active carbon obtained by the catalytic decomposition of CO @.

 <Desc / Clms Page number 11>

 retains its active properties after granulation without it being necessary to subject it to activation or reactivation operations which are generally expensive.



   In addition, during manufacture, a regular temperature is obtained, the value of which remains within limits favorable to a fairly lively but not tumultuous reaction.


    

Claims (1)

-: R E V E N D I C A T I O N S : - 1 Procédé de fabrication du carbone par dé- composition de l'oxyde de carbone en présence d'un cata- lyseur caractérisé par ce qu'on fait passer sous pres- sion élevée ou non le gaz de réaction de bas en haut à une vitesse inférieure à une vitesse critique (aux envi- rons de 5 c/m seconde à 400) à travers le carbone déposé par la pesanteur dans le laboratoire, ce carbone s'accu- mulant dans l'appareil et finalement s'échappant dès qu'il rencontre des filets gazeux ayant une vitesse suffisante pour l'entraîner vers la sortie. -: R E V E N D I C A T I O N S: - 1 Process for the production of carbon by decomposition of carbon monoxide in the presence of a catalyst characterized in that the reaction gas is passed under high pressure or not from the bottom upwards at a speed lower than a critical speed (around 5 c / m second at 400) through the carbon deposited by gravity in the laboratory, this carbon accumulating in the apparatus and finally escaping as soon as it encounters gaseous streams having sufficient speed to carry it towards the exit. 2 Procédé conforme à la revendication 1 et caractérisé par ce qu'on crée un brassage continu ou.non dans le dépôt même du carbone déposé de manière à.assurer le renouvellement continu de cette masse et son mélange avec l'agent catalyseur et à éviter que le carbone ne for- me des zones immobiles séjournant trop longtemps dans le laboratoire. 2 A method according to claim 1 and characterized in that creates a continuous stirring ou.non in the deposit itself of the deposited carbon so as to.assure the continuous renewal of this mass and its mixture with the catalyst agent and to avoid that the carbon does not form immobile zones that stay too long in the laboratory. 3 Procédé conforme aux revendications 1 et 2 et caractérisé par ce que le courant de gaz riche en oxyde de carbone traverse la masse de carbone avec des va- riations de pression, ce qui assure le brassage quand il est de besoin. <Desc/Clms Page number 12> 3 A method according to claims 1 and 2 and characterized in that the gas stream rich in carbon monoxide passes through the mass of carbon with variations in pressure, which ensures stirring when it is needed. <Desc / Clms Page number 12> 4 Procédé conforme aux revendications 1 et 2 et caractérisé par ce que le brassage dans la masse de carbone est provoqué par une agitation mécanique. 4 A method according to claims 1 and 2 and characterized in that the stirring in the mass of carbon is caused by mechanical stirring. 5 Procédé conforme aux revendications 1, 2 et 4 et caractérisé par ce que le mouvement de brassage est alternatif. 5 A method according to claims 1, 2 and 4 and characterized in that the stirring movement is reciprocating. 6 Procédé conforme aux revendications de 1 à 3 et caractérisé par ce qu'on applique la vitesse du gaz à l'entrée du laboratoire pour produire un effet de trompe, en vue du brassage de la masse de carbone. 6 A method according to claims 1 to 3 and characterized in that the gas velocity is applied at the entrance to the laboratory to produce a pump effect, with a view to stirring the mass of carbon. 7 Procédé conforme aux revendications de 1 à 6 et caractérisé par ce que cet effet de trompe est combiné avec un brassage mécanique ce qui assure d'une façon encore plus uniforme le brassage de la masse de car- bone dans toute la section du laboratoire. 7 A method according to claims 1 to 6 and characterized in that this proboscis effect is combined with mechanical stirring which ensures even more uniformly the stirring of the mass of carbon throughout the section of the laboratory. 8 Procédé conforme à la revendication 1 et caractérisé par une marche alternative tantôt avec du gaz pur, tantôt avec du gaz industriel plus économique. 8 A method according to claim 1 and characterized by an alternating operation sometimes with pure gas, sometimes with more economical industrial gas. 9 Procédé conforme aux revendications 1 et 8 et caractérisé par l'arrivée simultanée du gaz pur et du gaz industriel. 9 A method according to claims 1 and 8 and characterized by the simultaneous arrival of pure gas and industrial gas. 10 A titre de produit nouveau un carbone con- forme à un carbone obtenu par la décomposition catalytique de l'oxyde de carbone, par exemple suivant les procédés conformes aux revendications de 1 à 9, ce carbone étant aggloméré suivant les procédés connus de granulation,sous cette forme, ce carbone conservant ses propriétés actives, sans aucune opération d'activation ou de réactivation. As a new product, a carbon conforming to a carbon obtained by the catalytic decomposition of carbon monoxide, for example according to the processes according to claims 1 to 9, this carbon being agglomerated according to the known granulation processes, in this form, this carbon retaining its active properties, without any activation or reactivation operation. 11 Un appareil pour la mise en oeuvre du pro- cédé conforme aux revendications de 1 à 5 et caractérisé par une cornue verticale au fond de laquelle débouche le conduit d'arrivée (4) du mélange riche en oxyde de carbo- ne, un agitateur mécanique (10, 11) étant disposé à la partie inférieure de la cornue (1) au débouché de ce con- duit (4) d'arrivée du mélange riche en oxyde de carbone, <Desc/Clms Page number 13> ce qui assure le brassage dans la masse de carbone . 11 An apparatus for carrying out the process according to claims 1 to 5 and characterized by a vertical retort at the bottom of which opens the inlet pipe (4) of the mixture rich in carbon oxide, a stirrer mechanical (10, 11) being arranged at the lower part of the retort (1) at the outlet of this inlet pipe (4) for the mixture rich in carbon monoxide, <Desc / Clms Page number 13> which ensures the mixing in the mass of carbon. 12 Un appareil conforme à la revendication 11 et caractérisé par ce que le conduit d'arrivée du mé- lange riche en oxyde de carbone, forme avec l'agitateur une trompe,l'extrémité du conduit constituant l'injecteur de cette trompe. 12 An apparatus according to claim 11 and characterized in that the inlet duct of the mixture rich in carbon monoxide forms with the agitator a pump, the end of the conduit constituting the injector of this pump. 13 Un appareil pour la mise en oeuvre du pro- cédé conforme aux revendications 8 et 9 et caractérisé par deux alimentations (41 et 42) l'une pour le gaz pur l'autre pour le gaz industriel, ce qui permet la marche alternative. 13. An apparatus for carrying out the method according to claims 8 and 9 and characterized by two supplies (41 and 42), one for pure gas and the other for industrial gas, which allows alternative operation. 14 Un appareil conforme à la revendication 13 et caractérisé par deux laboratoires superposés (21 22) le laboratoire inférieur (21) étant alimenté par le gaz pur (41) tandis que le laboratoire supérieur (22 ) est alimenté par le gaz industriel (42). 14 An apparatus according to claim 13 and characterized by two superimposed laboratories (21 22) the lower laboratory (21) being supplied with pure gas (41) while the upper laboratory (22) is supplied with industrial gas (42) . 15 Un appareil conforme aux revendications 13 et 14 et caractérisé par un déflecteur (40) qui sépare les deux laboratoires (21 22). An apparatus according to claims 13 and 14 and characterized by a deflector (40) which separates the two laboratories (21 22). 16 Appareil pour la mise en oeuvre du procé= dé conforme aux revendications 1, 2 ou 3 et caractérisé par'une masse (45) formant accumulateur de chaleur et dis- posée au sein du carbone (2), cette masse, par sa capacité calorifique, réduisant les effets fâcheux des variations de température sur la réaction et facilitant la reprise de la réaction en cas d'arrêt momentané. 16 Apparatus for carrying out the process according to claims 1, 2 or 3 and characterized by a mass (45) forming a heat accumulator and disposed within the carbon (2), this mass, by its capacity calorific, reducing the unfortunate effects of temperature variations on the reaction and facilitating the resumption of the reaction in the event of a temporary stop. 17 Appareil conforme à la revendication 16 et- caractérisé par ce que la masse (45), formant accumulateur- est combinée à des moyens thermiques auxiliaires (48, 50) qui ajoutent leur action à celle de cette masse pour céder de la chaleur aux produits en cours de réaction ou absorber une certaine quantité de .chaleur de ces produits. 17 Apparatus according to claim 16 and- characterized in that the mass (45), forming an accumulator- is combined with auxiliary thermal means (48, 50) which add their action to that of this mass to yield heat to the products during the reaction or absorb a certain amount of heat from these products. 18 Appareil conforme aux revendications 16 et 17 et caractérisé par ce que la masse (45) formant accu- mulateur de chaleur est creuse, ce qui permet le logement <Desc/Clms Page number 14> des moyens thermiques auxiliaires (48,50) tels que résistances électriques chauffantes ou conduit d'ad- mission de fluide régulateur. 18 Apparatus according to claims 16 and 17 and characterized in that the mass (45) forming a heat accumulator is hollow, which allows the <Desc / Clms Page number 14> auxiliary thermal means (48,50) such as electric heating resistors or regulating fluid intake duct.
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