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Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Elektrobeschichtung von leitendem Gut, bei dem ein polymeres Material aus einem wässerigen Bad durch ein elektrisches Potential abgeschieden wird. Die Anwendung der Elektrobeschichtung zum Auftragen eines dünnen organischen Filmes aus polymerem Material auf eine Metalloberfläcne hat in industriellen Verfahren zur Farbbeschichtung in grossem Massstab steigende Bedeutung gewonnen. Dieses Verfahren wird häufig als Elektroauftragung oder Elektrofärbung bezeichnet und beruht auf dem Phänomen der elektrischen Wanderung und Anhaftung eines dispergierten oder löslich gemachten Polymeres aus einer wässerigen Dispersion oder Lösung zu bzw. an einer Metalloberfläche.
Dieses Verfahren hat gegenüber herkömmlichen Färbemethoden manche Vorteile : Ausbildung eines gleichförmigen Filmes auf allen dem Elektrobeschichtungsbad ausgesetzten Teilen des leitenden Gutes, leichte technische und insbesondere kontinuierliche Durchführbarkeit, gesteigerter Korrosionsschutz durch Ummantelung der gesamten ausgesetzten leitenden Fläche, Beschichtbarkeit auch von kompliziert geformten Werkstücken, Farbeeinsparung infolge niedrigen Austrags, und Ausschaltung der Feuergefahr und giftiger Dämpfe, wie sie häufig bei andern Überziehungsverfahren auftreten.
Die Elektrobeschichtung ist im wesentlichen ein Tauchverfahren, bei dem der zu beschichtende Gegenstand in einen das wässerige Bad enthaltenden Bottich eingehängt wird. Für gewöhnlich ist das Bad ein kolloidaler Elektrolyt, dessen Dispersionen, Lösungen oder Mischungen ein Dispergiermittel zur Stabilisierung und/oder Löslichmachung der polymeren Komponenten des Bades enthalten. Diese polymeren Materialien sind gewöhnlich mit kleinen anorganischen Teilchen pigmentiert und/oder es werden unlösliche dispergierte organische Teilchen gemeinsam mit dem organischen Harzbinder abgeschieden.
Ein Elektrobeschichtungsverfahren arbeitet in der Regel mit einem konstanten Gleichstrompotential und die zu beschichtenden Oberflächen werden als Anode geschaltet. Allerdings verwenden manche Verfahren einen dem Gleichstrompotential überlagerten Wechselstrom, und in einigen Fällen kann das zu beschichtende Werkstück die Kathode darstellen. Das Bad setzt dem elektrischen Strom einen Widerstand entgegen und die Wanderung des kolloidalen organischen Polymeren wird durch negative Aufladung der polymeren Teilchen bewirkt. Im Falle löslicher Polymeren, wie z. B. Polycarbonsäureharze, werden bei der Ionisierung des Polymeren in einem wässerigen Medium Ladungsträger gebildet, auf Grund welcher durch Beigabe von Alkalimetallverbindungen, Ammoniumverbindungen oder Aminen negative Ionen gebildet werden können. Das Dispergiermittel im Elektrobeschichtungsbad ist Wasser.
Die elektrische Ladung der polymeren Teilchen gegenüber dem Bad bestimmt die Wanderungsrichtung unter dem Einfluss des elektrischen Gleichstromfeldes.
Die Erschöpfung der polymeren Komponente des Bades erfordert eine Badauffrischung durch absatzweise oder kontinuierliche Zugabe von Polymeren, um den Substanzgehalt des Bades auf dem gewünschten Wert zu halten. In den meisten Elektrobeschichtungsbädern wird das Dispergiermittel, welches das Polymere in Lösung hält, zurückgehalten und nimmt in seiner Konzentration im Bad bei Abscheidung des dispergierten polymeren Materials auf die leitende Oberfläche zu. Gewöhnlich wird das Dispergiermittel der Badauffrischungsmischung beigegeben, um das zuzusetzende Polymere in der wässerigen Phase zu verteilen. Nach den bekannten Verfahren führt die Zugabe von neuem Dispergiermittel gemeinsam mit den Polymeren für die Auffrischung des Elektrobeschichtungsbades zu einer Steigerung der Konzentration des Dispergiermittels im Bad.
Um eine konstante Badzusammensetzung und optimale Elektrobeschichtungsbedingungen aufrechtzuerhalten, hat sich eine Entfernung des überschüssigen Dispergiermittels als nötig herausgestellt. Im Falle von flüchtigen Dispergiermitteln wie Ammoniak oder Aminen kann die Verdunstung des Dispergiermittels von der Badoberfläche während der Elektrobeschichtung zur Aufrechterhaltung einer zur Arbeit brauchbaren Konzentration des Dispergiermittels beitragen. Bei Verwendung nicht flüchtiger Dispergiermittel, wie z. B. von Lithiumsalzen, wird die Anhäufung dieser Salze durch ein teures Trennungsverfahren, wie z. B. durch Dialyse, verhindert, wodurch aber das Elektrobeschichtungsverfahren wesentlich verteuert wird.
Es wurde nun gefunden, dass durch die Verwendung von wenigstens zwei verschiedenen Dispergiermitteln das Problem der Steuerung der Konzentration an Dispergiermittel im Elektrobeschichtungsbad gelöst werden kann. Durch Wiederauffrischung des Bades mit einer Auffrischungsflüssigkeit, die polymeres Material und ein vom Elektrobeschichtungsbad abtrennbares flüchtiges Dispergiermittel enthält, wird das gewünschte Resultat erreicht.
Nach dem erfindungsgemässen Verfahren wird das polymere Beschichtungsmaterial in Wasser mit einem flüchtigen ersten Dispergiermittel, beispielsweise Ammoniak, dispergiert und mit einer ausreichenden Menge von Elektrobeschichtungsbad gemischt, das ein zweites, nichtflüchtiges Dispergiermittel zur Erhaltung der Lackstabilität nach Entfernung des flüchtigen Dispergiermittels aus der wässerigen Badmischung enthält. Dabei wird eine bleibende Konzentration von nicht flüchtigem Dispergiermittel, wie z. B. Lithiumhydroxyd, im Elektrobeschichtungsbottich aufrechterhalten, wobei kontinuierlich wenigstens ein Teil des teilweise erschöpften Bades, welches das polymere Material und nichtflüchtige Dispergiermittel enthält, entnommen wird. Dieser Teil wird mit Auffrischungsflüssigkeit, welche flüchtiges Dispergiermittel enthält, vermischt.
Durch diese einfache Hilfsmassnahme wird die Auffrischungsflüssigkeit in eine sehr feine und stabile Dispersion übergeführt, aus welcher sodann das flüchtige Dispergiermittel entfernt wird. Bislang war es nicht gelungen, die Auffrischung so durchzuführen, dass sich keine"Masseklumpen"von Auffrischungsmaterial im Beschichtungsbad bildeten. Nach
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der Verdampfung des flüchtigen Dispergiermittels aus dem wässerigen Elektrobeschichtungsbad, bleibt genügend nichtflüchtiges sekundäres Dispergiermittel zurück, um die Absetzung oder Ausfällung von polymerem Material zu verhindern und wird somit dem Beschichtungsbehälter eine einwandfreie Badflüssigkeit zugeführt.
Damit ist ein kontinuierliches Verfahren mit leicht einstellbarem pH-Wert und Substanzgehalt geschaffen, das ohne Dialysezellen oder andere derartige Mittel zur Entfernung überschüssigen Dispergiermittels auskommt.
In den Zeichnungen zeigt Fig. l ein Schema einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens und die erfindungsgemässe Vorrichtung in beispielsweiser Ausführung in einem schematischen Diagramm, Fig. 2 eine Einzelheit der Vorrichtung in Ansicht und teilweise im Längsschnitt und Fig. 3 ein Schema einer vereinfachten Ausführungsform einer zur Durchführung des Verfahrens geeigneten Vorrichtung.
Gemäss Fig. 1 ist ein Elektrobeschichtungsbottich --10-- in Form einer offenen Wanne mit einem
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Reihe von Führungsrollen wird das Metallband durch das Bad gezogen und nach dem Einbrennen in einem Brennofen--18--auf eine Aufnahmetrommel --17-- aufgewickelt. Die Bottichgrösse und die Vorschubgeschwindigkeit des Bandes bestimmen die Einwirkungsdauer, u. zw. gewöhnlich im Betrag von einigen Sekunden bis einigen Minuten.
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--21-- dientAufbereitungstank--20--, ein Mischbehälter --30-- und eine Trennungseinheit --40-- sind durch ein aus Rohrleitungen gebildetes Umlaufsystem verbunden. Sobald die Aufbereitungsflüssigkeit durch die Anwesenheit
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auch ein Durchlaufmischer sein.
Vom Elektrobeschichtungsbad--11--im Bottisch--10--wird eine Teilmenge durch eine Rohrleitung --31-- mit geeignetem Durchflussregler, wie z. B. einem Ventil oder einer Pumpe, abgezogen, um Flüssigkeit vom erschöpften Bad in den Mischbehälter --30-- zu fördern. Das Verhältnis von Aufbereitungs-und erschöpfter Badflüssigkeit im Mischbehälter --30-- wird so eingestellt, dass das zweite nichtflüchtige Dispergiermittel durch seine Anwesenheit eine vollständige Dispergierung bzw. Lösung des polymeren Aufbereitungsmaterials im wiederaufgefrischten Bad nach Entfernung alles primären Dispergiermittels bewirkt.
Durch eine Kurzschlussleitung-33-kann der Mischbehälter umgangen werden, wenn der Umlauf ohne Beigabe von Aufbereitungsmittel erfolgen soll.
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Trennungseinheit zugeführt werden. Der ganze Strom oder ein Teil des Stromes kann durch die Leitung --38-- zur Trennungseinheit--40-Siessen, wo das flüchtige Dispergiermittel entfernt wird, während das nichtflüchtige Dispergiermittel im aufgefrischten wässerigen Bad verbleibt. Das aufbereitete Elektrobeschichtungsbad wird über die Leitung--44--in den Bottich--10--rückgeführt. Da im Bottich entsprechend dem elektrischen Energieverbrauch eine starke Erwärmung stattfindet, ist eine Temperaturregelung des Bades durch Kühlung eines Auszuges aus dem wässerigen Medium vorgesehen.
Diese Kühlung kann mit der Aufbereitungsanlage zusammengefasst sein, u. zw. durch Anordnung eines Wärmetauschers-50-zur Kühlung des angereicherten Anteiles des Bades vor dem Eintritt in den Elektrobeschichtungsbottich--10--.
Gemäss Fig. 2 wird das angereicherte Bad durch einen Einlass-39-in einen Verdampfer-40eingebracht. Die Flüssigkeit wird durch Rotorblätter-64-, die einer von einem Motor-68angetriebenen Welle--66--aufsitzen, in einem dünnen Film an der Innenwand--70--des Verdampfers
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--72-- aufHeizmittel--72--tritt bei--76--ein und bei--78--aus. Die Temperatur des angereicherten Bades lässt sich auf dem Weg desselben zum Auslass des Verdampfers steuern. Sobald das flüchtige Dispergiermittel verdampft ist, wird es durch einen Dampfabzug-80-abgezogen, der zur Druckverminderung beispielsweise mit einer Vakuumpumpe--82--verbunden sein kann. Die flüchtigen Dispergiermitteldämpfe können z.
B. durch Absorption in Ammoniakwasser wiedergewonnen und neuerlich als Dispergiermittel verwendet werden.
In einem typischen Elektrobeschichtungsverfahren mit lösbar gemachtem Polycarbonsäureharz, Pigment und einem Alkalimetallhydroxyd als nichtflüchtigem Dispergiermittel wird eie Temperatur des Bades während der Elektrobeschichtung auf ungefähr 29, 5 C gehalten. Wenn Ammoniak das flüchtige Dispergiermittel ist, genügt schon ein Vakuum von ungefähr 0, 35 bis 0, 7 kg/cm2 und bei 29, 5 C oder darüber im wesentlichen das ganze flüchtige Dispergiermittel aus dem aufgefrischten Strom zu entfernen. Die genauen Arbeitsbedingungen für
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den Verdampfungsschritt sind jedoch nicht heikel und die Verdampfungstemperatur lässt sich durch Heizen oder Kühlen des dünnen Filmes mit einem Wärmetauschmittel in dem aus Fig. 2 ersichtlichen Verdampfer leicht steuern.
Bei der normalen Arbeitsweise mit offenem Elektrobeschichtungsbottich entweichen flüchtige Bestandteile von der Badoberfläche, Wasserverluste werden mit der Aufbereitungsflüssigkeit ergänzt. Das feste Dispergiermittel wird dauernd im Umlauf geführt. Geringe Verluste durch den Austrag oder z. B. durch Verspritzen werden bei Bedarf ersetzt. Dies kann durch Beigabe kleiner Menge von festem Dispergiermittel zum flüchtigen Dispergiermittel während der Aufbereitung oder direkt zum Bad erfolgen. Flüchtiges Dispergiermittel, insbesondere Ammoniak, wird für gewöhnlich auf Grund der Konzentration der vorhandenen Alkali-Metallverbindungen im wässerigen Beschichtungsbad leicht aus diesem verdrängt.
Daher entweicht das direkt in das Beschichtungsbad oder während der Aufbereitung eingebrachte oder vom Trennungsvorgang her zurückgebliebene flüchtige Dispergiermittel unverzüglich. Das nichtflüchtige Dispergiermittel hält den PH-Wert des Beschichtungsbades in der gewünschten Höhe.
In den bekannten Verfahren, bei welchen Amine und Ammoniak allein verwendet werden, ist die Steuerung der Konzentration des flüchtigen Dispergiermittels infolge dessen unkontrollierter Verdampfung im Bottich schwierig. Erfindungsgemäss wird durch die Abtrennung und Wiedergewinnung der flüchtigen Dispergiermittel eine Luftverschmutzung weitgehend vermieden und wird die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens erhöht. Die Luftverschmutzung durch flüchtige Amine ist noch schwerwiegender als durch Ammoniak, denn die Verdampfung grosser Mengen von Aminen aus dem Bad kann eine ernste Luftverseuchung bewirken. Es ist daher erwünscht, die Verluste aller flüchtigen Dispergiermittel so weit als möglich herabzusetzen.
Erfindungsgemäss wird das flüchtige, die Gefahr einer Luftverschmutzung darstellende Dispergiermittel nur auf die in einem gegebenen Zeitabschnitt ausgeschiedene Teilmenge und nicht auf das ganze polymere Material im Beschichtungsbad bezogen, wie dies bei bekannten Elektro-Farbauftragsverfahren der Fall ist.
Einige Elektrobeschichtungsverfahren verwenden eine Mischung von nichtflüchtigen Dispergiermitteln, von welchen eines oder mehrere fixiert und in gebundener Form im Bad verbleiben und von welchen eines oder mehrere mit dem polymeren Material abgeschieden werden können. Vom Standpunkt der Einfachheit, der Wirtschaftlichkeit und der Kapitalbindung aus gesehen wird anmeldungsgemäss zum Trennen des flüchtigen Dispergiermittels vom wiederaufgefrischten Bad die Verdampfung bevorzugt. Es können jedoch auch andere Verfahren angewendet werden, wie z. B. selektive Extraktion, Ad- oder Absorption od. dgl.
Wesentlich ist der Unterschied der Trennungseigenschaften zwischen flüchtigem und nichtflüchtigem Dispergiermittel, der es ermöglicht, eines von beiden dem aufgefrischten Bad zu entziehen, nachdem das erschöpfte polymere Material mit Aufbereitungspolymeren, Pigment und Additiven ergänzt wurde.
Die Vorteile des Vakuumverdampfungsschrittes bestehen auch in der sauberen Arbeitsweise von Dünnfilmverdampfern, in der Vermeidung schroffer Temperaturwechsel und in der hohen Wirksamkeit bei niedriger Ausrüstungs- und Arbeitskosten.
Gemäss Fig. 3 wird ein Induktionsmischer verwendet, um die Aufbereitungsflüssigkeit mit dem erschöpften Bad zu mischen. Ein Bottich--10--besitzt ein Wehr --10a-- zur Flüssigkeitsstandbegrenzung des Bades
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Badflüssigkeit. Die Turbulenz des Stromes im Mischrohr soll eine ausreichende Freihaltung desselben von Anlagerungen und eine innige Vermischung der Aufbereitungsflüssigkeit mit dem Hauptstrom gewährleisten. Der Rückstrom--44--wird im Wärmetauscher--50--gekühlt und direkt in das Elektrobeschichtungsbad --11-- eingeleitet. Der Rückstrom enthält sowohl flüchtiges als auch nichtflüchtiges Dispergiermittel.
Das aus Alkalimetallhydroxyd bestehende sekundäre Dispergiermittel verdrängt Ammoniak aus der wässerigen Mischung. Zur Beseitigung der Ammoniakdämpfe aus dem Arbeitsbereich kann ein Abzug mit Lüfter verwendet werden. Diese Verfahrensvariante arbeitet zwar nicht so gründlich wie die Abtrennung mittels Vakuum, kann aber unter manchen Umständen, wo Luftverschmutzung zumutbar ist, zugelassen werden.
Anfängliche Badzusammensetzung.
Der Arbeitsbeginn bei einem Verfahren mit Alkalimetallhydroxyd besteht im Einbringen von Alkalimetallhydroxyd, das während der folgenden Arbeitsgänge erhalten bleibt. Das Polymere kann ein Polycarbonsäureharz sein, wie dies z. B. in den USA-Patentschriften Nr. 3, 230, 162 und Nr. 3, 304, 250 beschrieben ist. Diese Harze können durch verschiedene Amine, Ammoniak oder Alkalimetallhydroxyd dispergiert oder löslich gemacht werden. Das Bad kann weiters mehrere Farbpigmente enthalten, z. B. Titandioxyd, Eisenoxyd, Schwarzkohle und kieselartiges Material. Die unlöslichen bzw. nichtflüchtigen Bestandteile des Elektrobeschichtungsbades können je nach der Zusammensetzung des polymeren Materials in weiten Grenzen variieren. Gute Beschichtungen erhält man mit Bädern, die 1 bis 25 Gew.-%, vorzugsweise ungefähr 2 bis 15 Gew.-% Festanteile enthalten.
Zum Dispergieren des polymeren Materials wird eine ausreichende Menge an gebundenem Alkalidispergiermittel beigegeben. Dieses bringt den pH-Wert des Beschichtungsbades auf ungefähr
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6, 5 bis 11, wobei der genaue Wert von der jeweiligen Badzusammensetzung abhängt. In der Elektrobeschichtung werden mehrere Arten von Polymeren verwendet. Polyester, Acrylharze und mit öl modifizierte Harze wurden bisher verwendet. Die oft verwendeten Acrylharze haben eine Säurezahl von ungefähr 30 bis 300, vorzugsweise von ungefähr 60 bis 100. Gemischte Polymeren wie z. B. gemäss der USA-Patentschrift Nr. 2, 530, 366 können ebenso durch Elektrobeschichtung aufgetragen werden.
Elektrobeschichtungsvorgang.
Das Anlegen einer Gleichspannung von 20 bis 250 V genügt zur Abscheidung einer gleichmässigen Schicht polymeren Materials, bestehend aus Harz und Pigment, auf einem metallischen Gegenstand. Bei den meisten
Materialien ruft eine Gleichspannung von 120 bis 175 V eine Stromdichte von 10, 75 bis 54, 75 A/m2 hervor.
Nach ungefähr 10 bis 100 sec Elektrobeschichtung wird eine Schichtdicke von ungefähr 0, 5 bis 2 mm erhalten.
Diese Schicht wird anschliessend eingebrannt, um das Polymere zu härten und die Beschichtungsflüssigkeit zu entfernen.
Wo Einzelstücke beschichtet werden, werden die Werkstücke durch Haken an einer Fördereinrichtung aufgehängt und mit dem positiven Pol der Gleichstromquelle verbunden. Die negativ geladenen, durch
Alkalimetallionen löslich gemachten Harzteilchen wandern zum Werkstück und geben ihre Ladung ab, wobei sie am leitenden Werkstück fest anhaften. Viele der Beschichtungen sind selbstbegrenzend, indem die Aufschichtung des polymeren Materials abbricht, sobald eine maximale Schichtdicke erreicht ist.
Wenn das beschichtete Werkstück aus dem Tauchbad herausgezogen wird, ist es mit elektrisch unverändertem Beschichtungsbad (Austrag) benetzt, das von der Oberfläche abgespült oder abgewischt wird. Die
Austragsmenge variiert je nach der Konzentration und Art der Beschichtung und der Werkstückform.
Der Elektrobeschichtungsvorgang kann automatisch gesteuert und überwacht werden. Wichtige
Badvariablen, wie PH-Wert, ohmscher Widerstand, Gehalt an Unlöslichem und Temperatur können dauernd oder intermittierend gemessen werden und entsprechend den Messdaten kann die Zufuhr von Material oder der Wärmeaustausch in die Wege geleitet werden.
Auffrischung des Bades.
Die kontinuierliche oder abschnittweise Beigabe von Beschichtungsmaterial in das Bad zur Ergänzung des durch die Elektrobeschichtung verbrauchten Materials wird nachstehend wegen seiner Bedeutung für die industrielle Anwendung genauestens beschrieben. In diesem Beispiel tritt ein kurzzeitiger Überschuss von sekundären Dispergiermittel im Beschichtungsbad auf, und das Verhältnis von Aufbereitung zu entnommenem Bad ist eine Funktion des Dispergiermittelüberschusses. In manchen Fällen wird der stöchiometrisch erforderliche Dispergiermittelanteil des Polymeren bestimmt werden. Die Acrylharze sind typische Vertreter dieser Polymeren.
Bei andern Arten von Polymeren zur Elektrobeschichtung, besonders bei den nicht ionisierbaren Harzen wie z. B. den Epoxyestern hält das nichtflüchtige Dispergiermittel einen elektrischen Ladungsunterschied zwischen den dispergierten Teilchen und dem wässerigen Medium aufrecht. In jedem Fall soll das Verhältnis von Auffrischung zum entnommenen Bad derart sein, dass der Entzug des primären Dispergiermittels aus dem Bad keine Änderung in der Konzentration des sekundären Dispergiermittels hervorruft. Sobald einmal eine feine Verteilung der Auffrischungsmischung in einem verhältnismässig grösseren Volumen entnommenen Bades erreicht ist, hält überschüssiges sekundäres Dispergiermittel die angereicherte Mischung bis zum Wiedereintritt in den Tank stabil und verhindert Ausfällungen.
Zum Beispiel kann eine kontinuierlich entnommene Teilmenge aus dem teilweise erschöpften Bad, enthaltend überschüssiges, nichtflüchtiges Dispergiermittel, mit einer Auffrischungsmischung gemischt werden, die einen grossen Anteil an flüchtigem, primären Dispergiermittel und einen überschüssigen Anteil an polymerem Material enthält, um dem vorhandenen nichtflüchtigen Dispergiermittel nach dem Entzug des flüchtigen Dispergiermittels das Gleichgewicht zu halten. Die Bemessung beider Anteile kann mit einer Zuteilungseinrichtung durchgeführt werden, die kontinuierlich eine abgemessene Menge konzentrierter Auffrischungsflüssigkeit und eine bestimmte Menge von Beschichtungsbad unter inniger Vermischung in den Kreislauf pumpt.
Die Auffrischungsmischung kann ein Konzentrat mit hohem Anteil an nichtflüchtigem Material, z. B. 50 bis 90 Gew.-%, sein und in Wasser mit bestimmten Anteilen an flüchtigem Dispergiermitteln gelöst werden, die von der Art der polymeren Dispersion abhängen, um eine hydraulisch leicht behandelbare Auffrischungsflüssigkeit zu liefern. Der in die Auffrischungsmischung eingeleitete Wasseranteil kann so bemessen werden, dass der Verlust durch den Austrag oder durch Verdunstung im Bottich oder in der Trennungseinheit wettgemacht wird.
Im Gegensatz hiezu ist bei bekannten Elektrobeschichtungsverfahren, die nur nichtflüchtige Dispergiermittel verwenden, das Auffrischungspolymere überaus viskos und schwierig zu behandeln. In einem solchen Verfahren enthält das Auffrischungspolymere ungefähr 30% Diäther, wie z. B. Butylglykol, um die Fliessfähigkeit zu verbessern. Bei diesem bekannten Verfahren wird ein Teil des zugesetzten Diäthers mit dem Polymeren am Werkstück niedergeschlagen und während des Einbrennens verdampft. Wenn solche Zusätze flüchtig sind, entweichen sie auch von der Badoberfläche. Der Zusatzstoff nimmt an der Bildung der endgültigen Beschichtung nicht teil. Der Verlust von zugesetztem Mittel steigert die Kosten der Auffrischung und führt zu einer merkbaren Luftverpestung.
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