AT227360B - Verfahren zur Abtrennung von Schwefelwasserstoff, Methyl- oder Äthylmerkaptan aus einer dampfförmigen Mischung mit Wasserstoff, Kohlendioxyd oder normalen, gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül - Google Patents

Verfahren zur Abtrennung von Schwefelwasserstoff, Methyl- oder Äthylmerkaptan aus einer dampfförmigen Mischung mit Wasserstoff, Kohlendioxyd oder normalen, gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül

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AT227360B AT942560A AT942560A AT227360B AT 227360 B AT227360 B AT 227360B AT 942560 A AT942560 A AT 942560A AT 942560 A AT942560 A AT 942560A AT 227360 B AT227360 B AT 227360B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Verfahren zur Abtrennung von Schwefelwasserstoff, Methyl-oder Äthylmerkaptan aus einer dampfförmigen Mischung mit Wasserstoff, Kohlendioxyd oder normalen, gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül 
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Adsorption von Schwefelwasserstoff, Methylmerkaptan   oderÄthylmerkaptan   an Molekularsieben, um eine Trennung dieser Verbindungen von Mischungen mit Wasserstoff, Kohlendioxyd oder normalen gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül zu bewirken. 



   Diese Trennung dient vorteilhaft   z. B.   für das Süssen der angegebenen Gemische, wobei die Abscheidung von Schwefelsalzen, die eine Verstopfung oder Korrosion von Leitungen, Ventilen, Reglern   od. ähnl.   verursachen können, verhindert wird. 
 EMI1.1 
 Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül. Dabei wird die dampfförmige Mischung in einer Adsorptionsstufe mit einem Bett eines wenigstens teilweise dehydratisierten kristallinen Zeolith A mit   einer Porengrösse   von wenigstens 4   in Berührung gebracht und schliesslich die von Schwefelverbindungen befreite Mischung abgezogen. 



   Die verwendeten Adsorptionsmittel sind synthetische Natrium-Aluminiumsilikate oder Derivate davon, die als "Zeolith A" bezeichnet werden. Sie besitzen die Formel 
 EMI1.2 
 worin Me Wasserstoff, Ammonium oder ein Metall der I. oder   H. Gruppe   des periodischen Systems oder ein Übergangsmetall, n die Valenz von Me und Y eine Zahl, nicht über 6 bedeutet und RöntgenstrahlenBeugungswerte wie sie in den Tabellen A und B der österr. Patentschrift Nr. 195897 angegeben sind.

   Die genannten Aluminiumsilikate werden hergestellt, indem man eine   Natriumaluminiumsilikat - Wasser-   Mischung mit einem der folgenden Molverhältnisse der Oxyde 
 EMI1.3 
 
<tb> 
<tb> A <SEP> B
<tb> SiO/AlOg <SEP> von <SEP> 0,5 <SEP> bis <SEP> 1,3 <SEP> SiO2/Al2O3 <SEP> von <SEP> 1, <SEP> 3 <SEP> bis <SEP> 2, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> Na2O/SiO2 <SEP> von <SEP> 1,0 <SEP> bis <SEP> 3 <SEP> Na2O/SiO2 <SEP> von <SEP> 0,8 <SEP> bis <SEP> 3
<tb> H2O/Na2O <SEP> von <SEP> 35 <SEP> bis <SEP> 200 <SEP> HO/NaO <SEP> von <SEP> 35 <SEP> bis <SEP> 200
<tb> C <SEP> D
<tb> SiO2/Al2O3 <SEP> von <SEP> 0, <SEP> 06 <SEP> bis <SEP> 3,4 <SEP> SiO2/Al2O3 <SEP> von <SEP> 0, <SEP> 06 <SEP> bis <SEP> 3, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> Na2O/SiO2 <SEP> von <SEP> 0,

   <SEP> 7 <SEP> bis <SEP> 3 <SEP> NaO/SiO <SEP> von <SEP> 3 <SEP> bis <SEP> 20 <SEP> 
<tb> H2O/Na2O <SEP> von <SEP> 4 <SEP> bis <SEP> 35 <SEP> H2O/Na2O <SEP> von <SEP> 4 <SEP> bis <SEP> 60
<tb> E <SEP> F
<tb> SiO2/Al2O3 <SEP> von <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> bis <SEP> 3, <SEP> 0 <SEP> SiO2/Al203 <SEP> von <SEP> 0, <SEP> 06 <SEP> bis <SEP> 0, <SEP> 13 <SEP> 
<tb> Na2O/SiO <SEP> von <SEP> 0, <SEP> 9 <SEP> bis <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> NaO/SiO, <SEP> von <SEP> 9 <SEP> bis <SEP> 18
<tb> H2O/Na2O <SEP> von <SEP> 35 <SEP> bis <SEP> 200 <SEP> H2O/Na2O <SEP> von <SEP> 39 <SEP> bis <SEP> 50
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   Eine weitere charakteristische Eigenschaft von Zeolith A ist die Adsorption grosser Mengen Adsorbat bei niedrigen Adsorbatdrucken, Partialdrucken oder Konzentrationen. Dadurch kann Zeolith A adsorbierbare Verunreinigungen aus gasförmigen und flüssigen Mischungen vollständiger entfernen. Der Zeolith hat eine relativ hohe Adsorptionskapazität, auch wenn der zu adsorbierende Stoff nur in sehr geringen Konzentrationen in einer Mischung vorhanden ist. So wird   auch eine wirkungsvolle Rückgewinnung vonspuren-   komponenten aus Mischungen möglich. Dies ist eine sehr wichtige Eigenschaft, da Adsorptionsprozesse am häufigsten dann angewendet werden, wenn die erwünschte Komponente in niedriger Konzentration oder niedrigem Partialdruck anwesend ist.

   Die folgende Tabelle zeigt die hohe Adsorptionskapazität bei niedrigen Drucken oder Konzentrationen von Zeolith A und ebenfalls einige Vergleichswerte für Silikagel und Aktivkohle. 



   Tabelle I 
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> Adsorbat <SEP> Temperatur <SEP> Druck <SEP> Gen.-% <SEP> adsorbiert
<tb> Oc <SEP> mmHg <SEP> Na2A <SEP> CaA <SEP> MgA <SEP> Aktivkohle <SEP> Silikagel
<tb> C02 <SEP> 25 <SEP> 1, <SEP> 6 <SEP> 5, <SEP> 9 <SEP> 5, <SEP> 9 <SEP> 5, <SEP> 3 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> 25 <SEP> 80 <SEP> 15, <SEP> 0 <SEP> 19, <SEP> 5 <SEP> 15, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 3 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> 25 <SEP> 750 <SEP> 18, <SEP> 9 <SEP> 24, <SEP> 4 <SEP> 22, <SEP> 2 <SEP> 10, <SEP> 0 <SEP> 4, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> H2S <SEP> 25 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 8, <SEP> 5 <SEP> 12, <SEP> 7 <SEP> 6, <SEP> 6 <SEP> - <SEP> - <SEP> 
<tb> 25 <SEP> 11 <SEP> 16, <SEP> 4 <SEP> 21, <SEP> 0 <SEP> 13, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 25 <SEP> 198 <SEP> 23, <SEP> 7 <SEP> 29, <SEP> 3 <SEP> 25, <SEP> 9 <SEP> - <SEP> - <SEP> 
<tb> C02 <SEP> 0 <SEP> 50 <SEP> 17
<tb> 600 <SEP> 21,

   <SEP> 8 <SEP> 
<tb> 
 
Die Adsorptionskapazität von Adsorptionsmitteln fällt gewöhnlich mit steigender Temperatur, und wenn die Adsorptionskapazität eines Adsorbens bei einer gegebenen Temperatur eventuell nicht hinreichend ist, ist sie völlig unzureichend bei einer höheren Temperatur. Mit Zeolith A kann bei höheren Temperaturen eine relativ hohe Kapazität erreicht werden. 



   Zeolith A kann durch Erhitzen in Luft, Vakuum oder mit einem ändern geeigneten Gas auf Temperaturen bis 600 C aktiviert werden. Die Desorptionsbedingungen für Zeolith A variieren mit dem Adsorbat. Die Desorption kann durch Erhöhen der Temperatur oder Verminderung des Druckes, Partialdruckes oder der Konzentration des Adsorbats, das mit dem Adsorbens in Berührung ist, oder durch Kombination dieser Veränderungen erreicht werden. Ein anderes Verfahren besteht in der Verdrängung des   Adsorbants   durch Adsorption eines andern, stärker festgehaltenen Adsorbats. 



   Das vorliegende Verfahren zur Trennung bestimmter Schwefelverbindungen von bestimmten Mischungen hängt von zwei   zusammengehörigen Eigenschaften von Zeolith A bezüglich   der adsorbierten Phase ab. 



  Die erste Eigenschaft ist die Selektivität der inneren Kristallflächen gegenüber diesen stark polaren Verbindungen im Vergleich zu den normalen gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen, Wasserstoff und Kohlendioxyd. Wie vorher erwähnt, kann Zeolith A alle diese Verbindungen adsorbieren, wenn man die Porengrösse des Zeolith A und die kritischen Molekulardimensionen der Verbindungen betrachtet. Zum Bei-   spiel sind die Poren von Zeolith A hinreichend gross, um Methan,   Äthan. Propan, Wasserstoff und Kohlendioxyd aufzunehmen. 



   Bezogen auf diese Betrachtungen sollte man meinen, dass Zeolith A keine besondere Selektivität für Schwefelwasserstoff, Methyl- und Äthylmerkaptan gegenüber den andern Bestandteilen der Mischung aufweist. Demgegenüber wurde festgestellt, dass Zeolith A eine ausserordentlich starke Selektivität für die genannten Schwefelverbindungen aufweist und dass die normalen gesättigten aliphatischen Kohlenwasserstoffe, Wasserstoff und Kohlendioxyd praktisch nicht adsorbiert werden. Ein Grund für diese Selektivität   istdiestarkePolaritätvon   Schwefelwasserstoff, Methyl- und Äthylmerkaptan im Gegensatz zu den andern möglichen Bestandteilen der Mischung. 

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   Die zweite Eigenschaft von Zeolith A, die erfindungsgemäss ausgenutzt wird, ist die Beziehung zwischen Siedepunkt oder Dampfdruck einer einzelnen Flüssigkeit und der Kapazität des kristallinen Zeoliths zur Adsorption der Flüssigkeit bei gegebener Temperatur und Druck. Es wurde festgestellt, dass zwischen der Menge adsorbierter Flüssigkeit und dem Temperaturverhältnis   Tj/T,   eine Beziehung besteht, wobei   T.   die Adsorptionstemperatur in  K ist, wobei angenommen wird, dass die Temperatur der Flüssigkeit und des Adsorbens im Gleichgewicht sind.   T,   ist die Temperatur in  K, bei der der Dampfdruck der Flüssigkeit gleich dem Partialdruck oder Dampfdruck der Flüssigkeit im Gleichgewicht mit dem Zeolith ist.

   Anders gesagt ist   T,   die Temperatur, bei der der Dampfdruck des Adsorbats gleich dem Partialdruck des Adsorbats während der Adsorption   ist. T   ist eigentlich der Taupunkt des Adsorbats bei Adsorptionsbedingungen. 



   Diese Beziehung zeigt   Fig. l,   wo die   Gew. -'10   adsorbierte Schwefelverbindungen gegen das Temperaturverhältnis T2/T1 für einwertige und zweiwertige Kationformen von Zeolith A aufgetragen sind. In allen Fällen wurde Schwefelwasserstoff als Adsorbat geprüft. Methyl- und Äthylmerkaptan verhalten sich jedoch ähnlich. Die folgende Tabelle enthält die Werte von Fl, die   Tl-Werte   der ersten 8 Beispiele wurden bei Versuchen erhalten, die später beschrieben sind.

   Die T2-Werte wurden aus den Dampfdrucktafeln in "Industrial and Engineering Chemistry"39 [1947], S. 517 entnommen. 

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 Tabelle II 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> Ionenform <SEP> Druck <SEP> Gew.-% <SEP> H2S <SEP> Temperatur <SEP>  K
<tb> d. <SEP> Zeolith <SEP> A <SEP> mm <SEP> Hg <SEP> adsorbiert <SEP> Tl <SEP> T, <SEP> T2/T1
<tb> Na <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 8, <SEP> 5 <SEP> 298 <SEP> 133 <SEP> 0, <SEP> 45 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 11 <SEP> 16, <SEP> 4 <SEP> 298 <SEP> 157 <SEP> 0, <SEP> 53 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 198 <SEP> 23, <SEP> 7 <SEP> 298 <SEP> 191 <SEP> 0, <SEP> 64 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 12, <SEP> 7 <SEP> 298 <SEP> 133 <SEP> 0, <SEP> 45 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 11 <SEP> 21, <SEP> 0 <SEP> 298 <SEP> 157 <SEP> 0, <SEP> 53 <SEP> 
<tb> Mg <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 6, <SEP> 6 <SEP> 298 <SEP> 133 <SEP> 0, <SEP> 45 <SEP> 
<tb> Mg <SEP> 11 <SEP> 15,

   <SEP> 2 <SEP> 298 <SEP> 157 <SEP> 0, <SEP> 53 <SEP> 
<tb> Mg <SEP> 198 <SEP> 25, <SEP> 9 <SEP> 298 <SEP> 191 <SEP> 0, <SEP> 64 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 5, <SEP> 0 <SEP> 11, <SEP> 1 <SEP> 298 <SEP> 150 <SEP> 0, <SEP> 49 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 12 <SEP> 14, <SEP> 3 <SEP> 298 <SEP> 158 <SEP> 0, <SEP> 52 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 5, <SEP> 0 <SEP> 5, <SEP> 8 <SEP> 348 <SEP> 150 <SEP> 0, <SEP> 43 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 12 <SEP> 7, <SEP> 9 <SEP> 348 <SEP> 158 <SEP> 0, <SEP> 46 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 50 <SEP> 12, <SEP> 0 <SEP> 348 <SEP> 174 <SEP> 0, <SEP> 50 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 12 <SEP> 2, <SEP> 2 <SEP> 423 <SEP> 158 <SEP> 0, <SEP> 37 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 50 <SEP> 5, <SEP> 0 <SEP> 423 <SEP> 174 <SEP> 0, <SEP> 41 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 150 <SEP> 7, <SEP> 1 <SEP> 423 <SEP> 191 <SEP> 0, <SEP> 45 <SEP> 
<tb> Ca <SEP> 237 <SEP> 9, <SEP> 1 <SEP> 423 <SEP> 196 <SEP> 0, <SEP> 46 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 2,

   <SEP> 7 <SEP> 8, <SEP> 1 <SEP> 298 <SEP> 144 <SEP> 0, <SEP> 47 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 1, <SEP> 6 <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 423 <SEP> 136 <SEP> 0, <SEP> 32 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 0, <SEP> 15 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 423 <SEP> 127 <SEP> 0, <SEP> 30 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 5, <SEP> 0 <SEP> 10, <SEP> 6 <SEP> 298 <SEP> 150 <SEP> 0, <SEP> 49 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 2, <SEP> 7 <SEP> 4, <SEP> 7 <SEP> 348 <SEP> 144 <SEP> 0, <SEP> 41 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 12 <SEP> 8, <SEP> 1 <SEP> 348 <SEP> 158 <SEP> 0, <SEP> 46 <SEP> 
<tb> Na <SEP> 50 <SEP> 11, <SEP> 0 <SEP> 348 <SEP> 174 <SEP> 0, <SEP> 50 <SEP> 
<tb> 
 
Tabelle II enthält Adsorbattemperaturen von 25 bis 150 C und Adsorbatdruckevon 0,5 bis 237 mm Hg. 



  Unerwarteterweise konnte festgestellt   werden, dassSchwefelwasserstoff, Äthyl-und   Methylmerkaptan, die von Zeolith A alle leicht adsorbiert werden, die gleiche Beziehung zwischen dem Temperaturverhältnis T2/T1 und den   Gew. -0/0   adsorbierten Schwefelverbindungen aufweisen. Das heisst, für einen gegebenen T2/T1-Wert werden die Gew.-% adsorbierter Verbindung für alle oben erwähnten Schwefelverbindungen gleich sein. Die vorliegende Erfindung benutzt diese Beziehung zusammen mit der vorher erwähnten Selektivität bestimmter Molekularsiebe zu Erstellung des erfindungsgemässen Verfahrens. 



   Der Ausdruck "Porengrösse" bezieht sich auf die scheinbare Grösse der Poren, die in das Innere des Zeolith-Kristalls führen und den Adsorptionsraum ergeben. Der Ausdruck bezieht sich auf die scheinbare Porengrösse und ist vom effektiven Porendurchmesser zu unterscheiden. Die scheinbare Porengrösse kann definiert werden als die maximale kritische Dimension eines Moleküls, welches unter normalen Bedin- 

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 gungen vom Zeolith adsorbiert wird. Die maximale   ritmische   Dimension kann definiert werden als der Durchmesser des kleinsten Zylinders, der zu einem Modell des Moleküls passt, das unter Heranziehung von Bindungsabständen, Bindungswinkeln und van derWaals-Radien konstruiert wurde. Der effektive Porendurchmesser wird definiert als der freie Durchmesser des Silikatringes im Zeolith.

   Die scheinbare Porengrösse eines Molekularsiebs wird immer grösser sein als der effektive Porendurchmesser. 



   Die vorerwähnte Berührung zwischen ZeolithA und der Dampfmischung wird vorzugsweise unter sol-   chenBedingungendurchgeführt,dassdasTemperaturverhältnisT./T, bezogen   auf das Einlassende des Bettes und auf wenigstens eine der angeführten Schwefelverbindungen der Mischung zwischen 0, 31 und 1, 0 
 EMI6.1 
 halb dieses Wertes pro Einheitsänderung des Temperaturverhältnisses eine kleinere prozentuelle Änderung der Adsorptionskapazität vorliegt. Hingegen ist oberhalb von 0, 31 pro Einheitsänderung des Temperatur- verhältnisses eine grössere prozentuelle Änderung der Adsorptionskapazität gegeben.

   Anders gesagt, wenn bei gegebener Adsorptionstemperatur und Mischung eine bestimmte Adsorbatbeladung erwünscht ist, ist es   erforderlich, den Verfahrensdruck   mehr zu erhöhen, wenn das Temperaturverhältnis unterhalb von 0, 31 liegt als erfindungsgemäss oberhalb diesem Wert. Dem   Temperaturverhältnis   von 0, 31 entspricht eine Bettbeladung von etwa   0, 5 Gew.- b   Adsorbat, und wenn das Temperaturverhältnis unterhalb dieses Wertes liegt, ist ein grösseres Adsorptionsbett mit damit verbundenen höheren Kosten erforderlich. 



   Die obere Grenze für   das Temperaturverhältnis von 1, 0   sollte nicht überschritten werden, da Kondensation der Schwefelverbindungen eintritt, wenn die Adsorptionstemperatur gleich oder kleiner dem Taupunkt ist, wobei die Siebwirkung des Zeolith A weitgehend ausgeschaltet wird. Die obere Grenze von 873 K für Tl ist dadurch gegeben, da oberhalb dieser Temperatur die Kristallstruktur von Zeolith A ver- ändert oder   zerstört   wird, wobei gleichzeitig Adsorptionskapazität und Porengrösse vermindert und die Ad-   sorptionseigenschaften wesentlich verändert werden. Das Verfahren wird am besten bei T, der Adsorptionstemperatur, kleiner als 616 K und höher als 283 K ausgeführt.

   Oberhalb dieses Bereiches neigen die   mit Zeolith A in Berührung stehenden Kohlenwasserstoffe zur Isomerisierung, Hydrogenierung, Aromatisierung und Polymerisation, wobei eine Verstopfung der Poren und Kapazitätsverlust von Zeolith A eintritt. Adsorptionstemperaturen unterhalb etwa   283 K   erfordern eine Kühlanlage mit damit verbundenen Mehrkosten. Für maximale Wirksamkeit ist   T   der Taupunkt einer der Schwefelverbindungen der Mischung vorzugsweise unterhalb 373 K, entsprechend der kritischen Temperatur von Schwefelwasserstoff. Dadurch erreicht man eine bessere Ausnutzung der Adsorptionskapazität von Zeolith A. 



   Die vorliegende Erfindung erstellt auch ein Verfahren zur kontinuierlichen Trennung wenigstens einer Schwefelverbindung aus der Gruppe bestehend aus Schwefelwasserstoff, Methyl- und Äthylmerkaptan aus einer dampfförmigen Mischung mit wenigstens einem normalen, gesättigten aliphatischen Kohlenwasserstoff, der weniger als 9 Kohlenstoffatome pro Molekül enthält, Wasserstoff und Kohlendioxyd. Dieses kontinuierliche Verfahren umfasst zwei Stufen, eine Adsorptions- und eine Regenerierungsstufe.

   Die Adsorptionsstufe entspricht der oben beschriebenen Adsorption bei einem Temperaturverhältnis   T/T   zwischen 0, 31 und 1, 0 und Tl kleiner als   8730K.   Bei der Regenerierung wird wenigstens ein Teil der adsorbierten Schwefelverbindungen dadurch entfernt, dass das   Temperaturverhälmis     T./T,   am Ende der Regenerierung kleiner ist als am Ende der Adsorption. Für eine gesteigerte Wirksamkeit für das gesamte kontinuierliche Verfahren beträgt der Unterschied der gesamten Adsorbatbeladung zwischen dem Ende der Adsorption und dem Ende der Regenerierung mindestens   0, 1 Gew.- ;.   Eine niedrigere Beladungsdifferenz   würde grössere Adsorber erfordern.

   Während der Regenerierung ist T die Regeneriertemperatur und kleiner als 873 K und T2 die Temperatur, bei der die oben erw ahnte adsorbierteSchwefelverbindung einen Dampf-    druck hat, der gleich dem Partialdruck der Verbindung über dem Zeolith A-Bett am Ende der Regenerierung ist. Es werden wenigstens zwei Adsorberbetten angewendet, wobei eines adsorbiert, während das andere regeneriert wird. Die Gemischströme werden periodisch umgeschaltet, so dass ein Bett regeneriert wird, während das andere die Adsorptionsstufe durchläuft. 



   Das kontinuierliche Verfahren ist am wirkungsvollsten, wenn T,, die Adsorptionstemperatur, aus oben angeführten Gründen zwischen 283 und 6160K liegt. Um während der Adsorption maximale Wirkung zu erzielen, wird   T2, der   Taupunkt der einen Schwefelverbindung der Mischung unter 373 K gehalten. Während der Regenerierung liegt Tl vorzugsweise zwischen 283 und 616 K, ebenfalls aus vorher angegebenen Gründen. 



   Enthält die zu trennende Mischung wenigstens zwei der angeführten Schwefelverbindungen, hat die flüchtigste vorzugsweise ein Temperaturverhältnis zwischen 0,31 und 1, 0. Das heisst, wenn die Schwefel- 

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 verbindung mit dem niedrigsten Siedepunkt ein Temperaturverhältnis von wenigstens 0, 31 hat, haben die weniger flüchtigen adsorbierbaten Schwefelverbindungen höhere Temperaturverhältnisse, da ihre Taupunkte höher sind. Umgekehrt hat während der Regenerierung die am wenigsten flüchtige Schwefelverbindung vorzugsweise   ein Temperaturverhältnis am Ende   der Regenerierung, das kleiner ist als das Temperaturverhältnis bei der Adsorption, da die am höchsten siedende Schwefelverbindung am stärksten adsorbiert   wird.

   Das Temperaturverhältnis   kann durch übliche Verfahren eingestellt werden, wie   z. B.   durch direktes oder indirektes Erhitzen des Bettes unter Anwendung eines Spülgases oder durch Vakuum während der Regenerierung. Während der Adsorption kann das Verhältnis auch durch Änderung der Temperatur und/oder des Druckes eingestellt werden. Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. 



     Beispiel l :   Es soll der Schwefelwasserstoff aus einer Mischung mit Methan und Äthan entfernt werden, die bei 40 Atmosphären zur Verfügung steht und folgende Zusammensetzung (in Molenbrüchen) 
 EMI7.1 
 
0, 035 H%S. 0, 035von Natriumzeolith A geleitet. Der mit Schwefelwasserstoff beladene Zeolith wird bei der gleichen Temperatur unter Vakuum regeneriert, um am Ende der Regenerierung eine Beladung von   1, 5 Gew.-lo   Adsorbat aufzuweisen. 



   Die mögliche Kapazität des Bettes zur Adsorption von Schwefelwasserstoff am Einlassende des Bettes kann wie folgt bestimmt werden : Da der Partialdruck von Schwefelwasserstoff am Einlassende 1, 43 Atmo- 
 EMI7.2 
 T2/T1 221/491 oder 0, 45. Dieses Temperaturverhältnis ergibt eine Beladung von   7, 0 Gew.- o   Schwefelwasserstoff, wie aus Fig. l hervorgeht. Die mögliche Kapazität des Einlassendes des Adsorberbettes für Me- 
 EMI7.3 
 



   Bei der Regenerierung beträgt die Endbeladung 1,5% Adsorbat, entsprechend einem Temperaturverhältnis von 0, 35. Wenn die Temperatur konstant gehalten werden soll, wird    Tl   auf491 K gehalten, so dass der Taupunkt T2 174 K   oder-99 C   sein muss. Dies entspricht einem Dampfdruck von Schwefelwasserstoff von 50 mm Hg, der bei der Regenerierung eingehalten werden sollte. So wird die Regenerierung bei konstanter Adsorberbettemperatur jedoch unter Anwendung eines Vakuums durchgeführt. 



   Beispiel 2 : Es soll der Schwefelwasserstoff aus einer Methan-Wasserstoffmischung, die bei 13, 5 Atmosphären zur Verfügung steht und folgende Zusammensetzung (in Molenbrüchen) hat, entfernt   werden : 0, 0005 H2S, 0, 12   Methan, 0, 005 Propan und der Rest Wasserstoff. Diese Mischung wird durch ein Bett von NatriumzeolithA bei   250C   geleitet. Der mit Schwefelwasserstoff beladene Zeolith A wird bei erhöhter Temperatur unter Anwendung der eintretenden Mischung als Spülgas regeneriert, wobei am Ende eine Beladung von   0,   5   Gew. -0/0   erreicht wird. 



   Die mögliche Kapazität des Bettes für Schwefelwasserstoff am Einlassende errechnet sich wie folgt : Da der Partialdruck von Schwefelwasserstoff am Einlassende 0, 52 mm Hg beträgt, ist T2 134 K, wie aus der vorher erwähnten Dampfdrucktabelle hervorgeht.    T 2/T 1 ist   daher 134/298 oder 0, 45. Dieses Temperaturverhältnis erlaubt eine Beladung von   7, 0 Gew. -0/0 H2S. wie   aus Fig. l hervorgeht. Die mögliche Ka- 
 EMI7.4 
 Zeolith A adsorbiert jedoch Schwefelwasserstoff wegen seiner grösseren Polarität unter wesentlichem Ausschluss von Propan. Für Methan ist T2 116 K, T2/T1 0,39.

   Entsprechend Fig. 2 ist die mögliche Beladung nur etwa   0,   6   Gew. -0/0   Methan. 
 EMI7.5 
 und/oder der Eingangsgasmischung, zur Erreichung einer Regeneriertemperatur von 1700C erzielt, wobei das Eingangsgas zur Spülung verwendet wird.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zurAbtrennung von Schwefelwasserstoff, Methyl- oderÄthylmerkaptan aus einer dampfförmigenMischung mit Wasserstoff, Kohlendioxyd oder normalen, gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül, dadurch gekennzeichnet, dass die Mischung in einer Adsorptionsstufe mit einem Bett von wenigstens teilweise dehydratisiertem, kristallinem Zeolith A mit einer Porengrösse von wenigstens 4 in Berührung gebracht wird, worauf die von den Schwefelverbindungen befreite Mischung vom Bett abgezogen wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Zeolith und die dampfförmige Mischung unter solchen Bedingungen in Berührung gebracht werden, dass das Temperaturverhältnis T/T bezogen auf das Eingangsende des Bettes und auf wenigstens eine der Schwefelverbindungen zwischen 0, 31 EMI8.1 druck in der Mischung ist.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Entfernen der von Schwefelverbindungen befreiten Mischung aus dem Bett wenigstens ein Teil der adsorbierten Schwefelverbindungen vom Zeolith durch Regenerierung unter solchen Bedingungen entfernt wird, dass der Unterschied in der gesamten Adsorbatbeladung zwischen den Enden der Adsorptions- und Regenerierstufe wenigstens 0,1 Gew.-% beträgt, das Temperaturverhältnis T2/T1 am Ende der Regenerierung bezogen auf wenigstens eine der adsorbierten Schwefelverbindungen kleiner ist als das Temperaturverhältnis am Ende der Adsorptionsstufe, wobei Tl die Regeneriertemperatur in Grad Kelvin und kleiner als 873QK und T2 die Temperatur in K ist, bei der die eine der adsorbierten Schwefelverbindungen einen solchen Dampfdruck hat,
    der gleich dem Partialdruck dieser Schwefelverbindung über dem Zeolith A-Bett am Ende der Regenerierung ist.
    4. Verfahren nach irgendeinem der vorigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass Tl während der Adsorption zwischen 283 und 616 K liegt. EMI8.2 Adsorption unterhalb 373 K liegt.
    6. Verfahren nach irgendeinem der vorigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die dampfförmige Mischung wenigstens zwei adsorbierbare Schwefelverbindungen enthält und die flüchtigste dieser Verbindungen während der Adsorption ein Temperaturverhältnis TT zwischen 0, 31 und 1, 0 hat.
    7. Verfahren nach Anspruch 3, 4, 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass T, während der Regenerie- rung zwischen 283 und 616 K liegt.
    8. Verfahren nach Anspruch 3, 4, 5, 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass T2 während derAdsorp- tion unterhalb 373 K liegt.
    9. Verfahren nach den Ansprüchen 3 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die dampfförmige Mischung wenigstens zwei adsorbierbare Schwefelverbindungen enthält und die am schwersten flüchtige dieser Verbindungen ein solches Temperaturverhältnis T2fTl am Ende der Regenerierung hat, das kleiner ist als das Temperaturverhältnis T/T bei der Adsorption, bezogen auf das Auslassende des Bettes.
    10. Verfahren nach irgendeinem der vorigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Adsorptionstemperatur zwischen 283 und 616 K liegt.
AT942560A 1959-12-18 1960-12-16 Verfahren zur Abtrennung von Schwefelwasserstoff, Methyl- oder Äthylmerkaptan aus einer dampfförmigen Mischung mit Wasserstoff, Kohlendioxyd oder normalen, gesättigten, aliphatischen Kohlenwasserstoffen mit weniger als 9 Kohlenstoffatomen pro Molekül AT227360B (de)

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