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Verfahren zur Gasführung in katalytischen Hochdrucksyntheseanlagen und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
Man ist seit langem bestrebt, mit den verschiedensten Mitteln die thermischen Verhältnisse in der Katalysatormasse von Hochdrucksyntheseöfen, beispielsweise für die Ammoniaksynthese, so zu regeln, dass sich die Ammoniakbildung aus Stickstoff und Wasserstoff in allen Teilen des Katalysators bei möglichster Schonung aller Ofen- und Ofeneinsatzteile optimal vollzieht. Sowohl bei Vollraumöfen als auch bei Katalysatorröhrenöfen geschieht dies durch Kühlung der bei der stark exothermen Reaktion der NH3Bildung sich erwärmenden Reaktionsgase.
Die Kühlung erfolgt direkt, also durch Zufuhr von kaltem Frischgas in Zwischenräume zwischen einzelnen Katalysatorschüssen oder indirekt durch Kühlschlangen od. dgl. mittels Gasen oder verdampfbaren Flüssigkeiten, vorzugsweise Wasser. Zahlreich sind die bisherigen Vorschläge bei den verschiedensten Ofentypen. Alle bisherigen Vorschläge haben aber miteinander gemeinsam, dass sie komplizierte und schwierig auszuwechselnde Einrichtungen benötigen oder den Gaswiderstand im Ofeneinsatz erhöhen.
So ist beispielsweise bekannt, die Katalysatormasse in einer Anzahl von Lagen übereinander anzuordnen und in die Zwischenräume kaltes Frischgas einzublasen oder dort Wasserschlangen hindurchzuführen, um die Reaktionstemperaturen abzusenken oder die Kontaktmasse in Rohren anzuordnen und diese mit aufzuwärmendem Reaktionsgas zu kühlen oder in die Katalysatorschichten selbst Kühlrohre einzulegen, die wieder von aufzuwärmendem Frischgas erfüllt sind u. a. m.
Das nachfolgend beschriebene Verfahren zur Gasführung in einer solchen Syntheseeinrichtung, vorzugsweise für die Ammoniaksynthese aus dessen Elementen und ein zu seiner Durchführung dienender, in zwei oder mehrere Lagen unterteilter Vollraumofen, gegebenenfalls auch einer Kombination aus einem solchen mit Kontaktrohrschüssen, vermeidet diese Nachteile und ermöglicht eine optimal regelbare Kühlung und damit maximale Ammoniakbildung ohne fühlbare Widerstanderhöhung, ohne Verdünnung bereits ausreagierten Gases durch Frischgasbeimischung und mit Hilfe einfachster konstruktiver Mittel.
Dieses Ziel wird erfindungsgemäss dadurch erreicht, dass ein Teil des kalten Frischgasstromes auf dem üblichen Wege ausserhalb des Ofeneinsatzmantels über den üblichen Wärmeaustauscher und durch ein Zentralrohr von oben auf den Katalysator der ersten Lage geschickt wird, während ein anderer Anteil des Frischgases durch eine gesonderte Bohrung des Druckkörperdeckels in einen, vom Katalysator selbst und vom Druckkörper getrennten Ringraum zwischen Katalysatorbehälter und dem erwähnten Ofeneinsatzmantel geleitet wird, von wo aus dieser Teilstrom einen oder nacheinander mehrere, jeweils zwischen zwei Kontaktschüssen angeordnete und als kurze Wärmeaustauscher ausgebildete Zwischenböden passieren muss,
bevor er endlich in dem für alle Kontaktschüsse gemeinsamen Hauptwärmetauscher mit dem Hauptstrom des Frischgases vereinigt und nach dem Passieren des Hauptwärmetauschers über das Zentral- oder Brennrohr auf die oberste Kontaktschicht geleitet wird. Durch das, aus dem ersten Kontaktschuss über einen etwa als Röhrenwärmeaustauscher ausgebildeten Zwischenboden in den nächstfolgenden Kontaktschuss strömende, in der ersten Kontaktlage exotherm erhitzte Gas wird der, zu Kühlzwecken herangezogene Teilstrom des Eingangsgases vorgewärmt, wodurch gleichzeitig die Temperatur des Synthesegases vor dessen Eintritt in die nächstfolgende Kontaktlage soweit abgesenkt wird, wie es zu einer optimalen Ammoniakbildung in der zweiten Kontaktlage erforderlich ist.
Die Reaktionswärme des ausreagierten Synthesegasgemisches aus dem zweiten oder dem letzten Kontaktschuss wird sodann in üblicher Weise in einem bereits erwähnten, gemeinsamen Hauptwärmeaustauscher an das, in das Zentral- oder Brennerrohr eintretende Gas abgegeben.
Ja nach den Erfordernissen der jeweiligen Anlage, die an Hand von an sich bekannten wärmetechnischen Überlegungen unschwer berechnet werden können, werden entweder zwei Kontaktschüsse mit einem dazwischenliegenden Zwischenboden als Wärmetauscher vorgesehen oder es folgt dem zweiten ein dritter oder auch vierter Kontaktschuss mit jeweils dazwischenliegenden Wärmetauscher-Zwischenböden. Sind mehrere solcher wärmetauschender Zwischenböden vorhanden, so kann der zur Kühlung vorgesehene Anteil des Eingangsgases diese Zwischenböden nacheinander passieren, wobei der jeweils sich verringernde Wärmeaustauscheffekt, der sich ebenfalls in den einzelnen Kontaktstufen verringernden Wärmetönung der Endreaktion anpasst.
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Es ist aber auch möglich, einen dritten Anteil vom Eingangsgas abzuzweigen und diesen in einem weiteren sowohl vom Druckkörper als auch vom Katalysatorbehälter selbst, wie auch vom ersten Ringraum für den ersten Kühlgasanteil getrennten Ringraum zu führen und diesen dritten Kühlgasanteil durch den oder die letzten Zwischenböden unter getrennter und wirkungsvoller Kühlung derselben zu leiten. Im allgemeinen aber wird der oben dargestellte einfachere Fall zur Kühlung ausreichen.
Zur Regelung der Eingangstemperatur des ersten Kontaktschusses kann ausserdem eine an sich bekannte Kühlgaszuführung für kaltes Synthesegasgemisch, etwa in Form eines sogenannten Kühlgasbrenners oder von einem Kaltgasrohr, vorgesehen sein.
In der Zeichnung ist die einfachste Ausführungsform eines Hochdruckofens für die Ammoniaksynthese beispielsweise und schematisch dargestellt.
Der Deckel 1 des Druckkörpers 3, im einfachsten Fall eines Syntheseofens mit nur zwei Kontaktschüssen, weist zwei Bohrungen 1 und II auf, von denen 1 die Hälfte oder einen grösseren oder kleineren Anteil des gesamten Synthesegasgemisches und 11 den Rest dem Ofeninneren zuführt. Der weitere Weg dieser beiden Gasteilströme wird nun durch ein Leitrohr (Ofeneinsatzmantel) 2 bestimmt, so zwar, dass dieses den aus der Gaszuführung 1 kommenden Gasteilstrom zum Durchströmen des Zwischenraumes 4 zwischen diesem Leitrohr 2 und dem Druckkörper 3 zwingt, während der aus der Gaszuführung II kommende Gasteilstrom den ebenfalls zylindrischen Zwischenraum 5 zwischen dem erwähnten Leitrohr 2 und dem ersten Katalysatorbehälter oder Kontaktschuss 6,
sodann den als kurzen Wärmeaustauscher ausgebildeten Zwischenboden 7 durchfliesst und in weiterer Folge wieder die Aussenwand des nächstfolgenden Kontaktschusses 8 umspült bzw. die gegebenenfalls weiteren gleichartigen Einrichtungsteile des Ofeneinsatzes. Am unteren Ende des Druckkörper-Innenraumes vereinigen sich diese beiden Teilströme kalten bzw. vorgewärmten Frischgases bei 9 und gehen endlich als Gemisch durch den an sich bekannten Röhrenwärmeaustauscher 10 in das Zentral- oder Brennerrohr 11 am Brenner 12 vorbei, in den durch die Gassammlerhaube 13 gebildeten Gassammlerraum und in die Katalysatorschüttung des ersten Kontaktschusses 6.
Um mit Rücksicht auf die verschiedenen Temperaturen der aus 1 und II ankommenden FrischgasTeilströme einen annähernd optimalen Wärmeaustausch im Hauptwärmetauscher 10 zu erzielen, kann der Gasdurchlass bei 9 in den Wärmetauscher 10 so unterteilt sein, dass der Gasstrom aus 1 nur mit einem Teil des bereits aufgewärmten Gasstromes aus II zusammen in der Höhe der Öffnung 9 den Hauptwärmetauscher 10 betritt, während annähernd die Hauptmenge des Gasteilstromes aus 11 in diesen durch weiter oben vorgesehene Öffnungen 9 a eintritt. Auf diese Weise werden für beide Teile des Frischgasstromes bessere Wärmetauschverhältnisse geschaffen.
Das Leitrohr 2 trennt mittels einer leichten Stopfbüchse 14 am Ofendeckel 1 die beiden Kaltgasströme aus 1 und II, während eine ebensolche leichte Stopfbüchse 15 am Brennerrohr 12 den Kaltgasteilstrom aus II von dem, im Wärmeaustauscher 10 erhitzten Frischgasgemisch im Gassammlerraum unter der Haube 13 trennt.
Entsprechend der Lage und Anordnung der Stopfbuchsen 14 und 15 führt die Bohrung 7 im Ofendeckel 7 nach unten in die Bohrung II in den oben offenen Raum über den Stopfbüchsen.
Das ausreagierte Gasgemisch verlässt den zweiten oder letzten Kontaktschuss durch die Röhren 16 des gemeinsamen Wärmeaustauschers 10 und den gesamten Kontaktofen durch den Gasauslass 17.
Das Leitrohr 2, aber auch die von diesem umschlossene katalysierende Inneneinrichtung können mit ihrem unteren Rande je nach Zweckmässigkeit in an sich bekannter Weis e entweder am unteren Ofendeckel 18 oder auf einem vorkragenden Teil des unteren Wärmetauscherbodens 19 aufruhen oder auch mit Hilfe von Konsolen oder Klauen in entsprechenden Ausnehmungen im Druckkörpermantel 3 aufgehängt sein. Ebenso kann man die einzelnen funktionellen Einrichtungsteile (6, 7, 8, 10 usw. ) zwecks leichteren Ein- oder Ausbaues zusammen mit den entsprechenden Teilen des Leitrohres 2 unschwer voneinander trennbar ausgestalten. Aus Zweckmässigkeitsgründen wird jeweils ein Kontaktschuss mit dem zugehörigen Wärmetauscher-Zwischenboden zu einer apparativen Einheit verbunden. Diese bereits veröffentlichten Vorschläge sind in der Zeichnung der Übersichtlichkeit halber nicht dargestellt.
Das erfindungsgemässe Verfahren zur Gasführung in katalytischen Hochdrucksyntheseanlagen oder die hiezu dienende Vorrichtung sind nicht auf die Verwendung bei der Ammoniaksynthese beschränkt, sondern können beispielsweise bei der Methanolsynthese od. ähnl. Verfahren Anwendung finden.
Ebenso können, ohne das Prinzip des Erfindungsgegenstandes zu verlassen, an Stelle der beschriebenen und dargestellten Vollraumschüttungen des Katalysators Katalysatoranordnungen in Röhren oder deren Kombinationen mit Vollraumschüttungen treten.
Ältere Versuche, durch bestimmte konstruktive Ausgestaltungen der katalysierenden Ofeneinrichtung, Temperaturregelung und Ammoniakbildung optimal zu gestalten, betreffen einerseits die Unterteilung der katalysierenden Einrichtung und damit des Synthesegasstromes in zwei oder mehrere, jedoch parallel arbeitende Teile mit einem für alle funktionellen Teile gemeinsamen Wärmeaustauscher (österr. Patentschrift Nr. 193404) anderseits hat man vorgeschlagen, bei Syntheseöfen mit einzelnen hintereinander wirkenden Kontaktlagen Frischgasteilströme zur direkten Kühlung zwischen diese einzuführen (deutsche Patentschriften Nr. 859298 und Nr. 964042). Die beträchtlichen funktionellen und konstruktiven Unter- schiede sind in diesen Fällen in der verschiedenen Zielsetzung begründet.
Demgegenüber ist als Wirkung der erfindungsgemässen Einrichtung und Fahrweise einmal eine stufenweise, indirekte Kühlung, also
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ohne Verdünnung von bereits teilweise ausreagiertem Gas mit Frischgas festzustellen, wobei zum andern das frische Synthesegas zur Gänze durch die gesamte Kontakteinrichtung strömt und dennoch optimale Kühlwirkung in allen Teilen ausübt. Es liegt auf der Hand, dass im vorliegenden Falle bei gleichzeitig höherem Schutz des Syntheseofens eine weitaus bessere Annäherung an die ideale Temperatur-Ammoniakbildungs-Linie erzielt werden kann.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Gasführung in katalytischen Hochdrucksyntheseanlagen, beispielsweise für die Ammoniaksynthese, in welchen das Synthesegasgemisch zwei oder mehrere Lagen von Kontaktmasse hintereinander durchströmt, dadurch gekennzeichnet, dass das Eingangsgasgemisch dem Ofen mengenmässig regelbar in zwei oder mehreren Teilströmen (I, II) gleichzeitig aufgegeben wird, wobei der eine Teilstrom (I) den Hochdruckmantel (3) von innen kühlt und der andere (II) oder einer der weiteren, in gleicher Richtung wie der erste fliessenden Teilströme durch eine Wand (2) vom ersteren getrennt, die Kontaktbehälterwände und die, die einzelnen Kontaktschüsse miteinander verbindenden Röhren eines oder mehrerer, als kurze Wärmeaustauscher (7)
ausgebildeter Zwischenböden kühlt, wonach diese Teilströme, miteinander vereinigt, über einen gemeinsamen Wärmeaustauscher (10) und ein Zentralrohr (11) der obersten Kontaktlage (6) von oben aufgegeben werden.