WO2023214522A1 - 積層体、積層体の製造方法、及び、接続構造体の製造方法 - Google Patents

積層体、積層体の製造方法、及び、接続構造体の製造方法 Download PDF

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WO2023214522A1
WO2023214522A1 PCT/JP2023/016140 JP2023016140W WO2023214522A1 WO 2023214522 A1 WO2023214522 A1 WO 2023214522A1 JP 2023016140 W JP2023016140 W JP 2023016140W WO 2023214522 A1 WO2023214522 A1 WO 2023214522A1
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WO
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adhesive film
laminate
adhesive layer
adhesive
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PCT/JP2023/016140
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裕太 山崎
克彦 富坂
剛幸 市村
群基 高山
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株式会社レゾナック
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    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
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    • C09J9/02—Electrically-conducting adhesives
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01R—ELECTRICALLY-CONDUCTIVE CONNECTIONS; STRUCTURAL ASSOCIATIONS OF A PLURALITY OF MUTUALLY-INSULATED ELECTRICAL CONNECTING ELEMENTS; COUPLING DEVICES; CURRENT COLLECTORS
    • H01R11/00—Individual connecting elements providing two or more spaced connecting locations for conductive members which are, or may be, thereby interconnected, e.g. end pieces for wires or cables supported by the wire or cable and having means for facilitating electrical connection to some other wire, terminal, or conductive member, blocks of binding posts
    • H01R11/01—Individual connecting elements providing two or more spaced connecting locations for conductive members which are, or may be, thereby interconnected, e.g. end pieces for wires or cables supported by the wire or cable and having means for facilitating electrical connection to some other wire, terminal, or conductive member, blocks of binding posts characterised by the form or arrangement of the conductive interconnection between the connecting locations

Definitions

  • the present disclosure relates to a laminate, a method for manufacturing a laminate, and a method for manufacturing a connected structure.
  • an adhesive film has been used that heats and pressurizes opposing circuit members and electrically connects electrodes in the pressing direction.
  • adhesive films for circuit connections for example, circuit connection adhesive films in which conductive particles are dispersed in an adhesive are known (see, for example, Patent Documents 1 to 4 listed below).
  • adhesive films for circuit connections are sometimes left open in the form of reels, for example, and may deteriorate due to drying, resulting in poor adhesion. Furthermore, in order to prevent this dry deterioration, it is also being considered to laminate base materials on both sides of an adhesive film to form a laminate.
  • the base material of such a laminate may peel off due to a slight impact during transportation, and may also peel off when the laminate is cut into a size suitable for use. Further, even during use, when the base material is removed, a part of the adhesive film may be transferred to the base material, resulting in a problem that the product cannot be used as a product.
  • One aspect of the present disclosure is to suppress deterioration due to drying of an adhesive film for circuit connection, and to prevent peeling of the base material during transportation and cutting, and to prevent problems when peeling the base material during use.
  • the purpose is to provide the body.
  • Another aspect of the present disclosure is to provide a method for manufacturing the above-mentioned laminate.
  • Another aspect of the present disclosure is to provide a method for manufacturing a connected structure using the laminate described above.
  • [1] Comprising a first base material, a circuit connecting adhesive film provided on the first base material, and a second base material provided on the adhesive film, Lamination in which P1/P2 is 0.25 to 0.80, where the adhesion strength of one base material to the adhesive film is P1, and the adhesion strength of the second base material to the adhesive film is P2. body.
  • a laminate comprising a first base material, a circuit connecting adhesive film provided on the first base material, and a second base material provided on the adhesive film.
  • P1 is the adhesion strength of the first base material to the adhesive film
  • P2 is the adhesion strength of the second base material to the adhesive film
  • P1/P2 is 0.25.
  • a method for manufacturing a connected structure comprising: a connection portion that electrically connects one electrode and the second electrode to each other, the method comprising: forming the first electrode from the laminate according to any one of [1] to [7]; one base material is removed, and the first base material is removed so that the surface of the adhesive film that was in contact with the first base material is in contact with the surface of the first circuit member on which the first electrode is provided.
  • a method for manufacturing a connected structure comprising the step of thermocompression bonding two circuit members to electrically connect the first electrode and the second electrode to each other.
  • a laminate is provided. Further, according to some other aspects of the present disclosure, there are provided a method for manufacturing the laminate and a method for manufacturing a connected structure using the laminate.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a laminate according to an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view illustrating a method of measuring adhesion strength P1.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view illustrating a method of measuring adhesion strength P2.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating an embodiment of a method for manufacturing the laminate shown in FIG. 1.
  • FIG. FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating another embodiment of the method for manufacturing the laminate shown in FIG. 1.
  • FIG. FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a connected structure according to an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a method of manufacturing the connected structure shown in FIG. 6;
  • the upper limit or lower limit of the numerical range may be replaced with the values shown in the examples. Further, the lower limit value and upper limit value of the numerical range can be arbitrarily combined with the lower limit value or upper limit value of other numerical ranges, respectively.
  • numerical values A and B at both ends are included in the numerical range as the lower limit value and upper limit value, respectively.
  • a laminate according to an embodiment of the present disclosure includes a first base material, a circuit connecting adhesive film provided on the first base material, and a second base material provided on the adhesive film. If the adhesion strength of the first base material to the adhesive film is P1 and the adhesion strength of the second base material to the adhesive film is P2, then P1/P2 is 0.25 to 0. It is 80.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing one embodiment of a laminate.
  • the laminate 1 shown in FIG. 1 includes a first base material 2 and a circuit connection adhesive film 3 provided on the first base material 2 (hereinafter also simply referred to as "adhesive film 3"). ) and a second base material 4 provided on the adhesive film 3.
  • P1 the adhesion strength of the first base material 2 to the adhesive film 3
  • P2 the adhesion strength of the second base material 4 to the adhesive film 3
  • P1/P2 is 0.25 to 0.25. It becomes 0.80.
  • FIGS. 2 and 3 are schematic cross-sectional views illustrating methods for measuring adhesion strengths P1 and P2, respectively.
  • Adhesion strengths P1 and P2 are each measured by the methods described below. Note that conditions not mentioned below shall be in accordance with JISK6854-1.
  • a cut is made in the first base material 2.
  • the shape of the cut is, for example, a rectangle, and the size of the cut is, for example, 1.5 mm in length x 40 mm in width.
  • one side of the double-sided tape 8 is attached to the second base material 4 of the laminate 1, and the other side of the double-sided tape 8 is attached to the slide glass 9, thereby fixing the laminate 1 to the slide glass 9, Obtain a measurement sample.
  • the thickness of the double-sided tape is, for example, 0.13 mm, and the thickness of the slide glass 9 is, for example, 1.3 mm.
  • the obtained measurement sample is placed on a 40° C. hot plate 10 from the slide glass side.
  • the first base material 2 is tested upward (in the direction of the arrow
  • the first base material 2 is peeled from the adhesive film 3 in the longitudinal direction by pulling in the direction shown by ), and the adhesion strength of the first base material 2 to the adhesive film 3 is measured.
  • an adhesive film 11 is prepared.
  • the adhesive film 11 is, for example, a film in which an adhesive layer is formed on a film-like base material (for example, a polyimide film).
  • the adhesive constituting the adhesive layer is such that the adhesive film 11 can adhere to the adhesive film 3 to such an extent that peeling does not occur at the interface between the adhesive film 11 and the adhesive film 3 when measuring the adhesion strength P2. It is fine as long as it is something.
  • the shape of the adhesive film 11 is, for example, rectangular, and the size of the adhesive film 11 is, for example, 10 mm long x 40 mm wide.
  • As the adhesive film for example, PI tape (No. 1030) manufactured by Okamoto Co., Ltd. can be used.
  • the adhesive film 11 is placed on the surface of the adhesive film 3 on which the first base material 2 was placed, from the adhesive layer side. .
  • a part of the adhesive film 11 is not placed on the surface of the adhesive film 3 so that one end of the adhesive film 11 can be gripped.
  • one side of the double-sided tape 8 is attached to the second base material 4 of the laminate 1, and the other side of the double-sided tape 8 is attached to the slide glass 9, so that the laminate 1 is Fix it on a slide glass 9.
  • the obtained measurement sample is placed on a 40° C. hot plate 10 from the slide glass 9 side.
  • the adhesive film 11 is tested upward (indicated by arrow Y in FIG. 3) at a peel speed of 50 mm/min and a peel angle of 90°. direction), the adhesive film 3 is peeled from the second base material 4 in the longitudinal direction, and the adhesion strength of the second base material 4 to the adhesive film 3 is measured.
  • a tensile tester for example, Tensilon manufactured by A&D Co., Ltd.
  • the measurement of the adhesion strengths P1 and P2 starts 10 seconds after the measurement sample is placed on the hot plate.
  • the adhesion strength was measured at three randomly selected locations in the laminate, and the arithmetic mean value of the adhesion strengths obtained at the three locations was used.
  • the maximum value of the measured value obtained within 1 to 3 seconds after the start of measurement is used to calculate the adhesion strength P1
  • the adhesion strength The minimum value of the measured values obtained within 1 to 3 seconds after the start of measurement shall be used to calculate P2.
  • the adhesive film 3 since both surfaces of the adhesive film 3 are covered with the base materials (the first base material and the second base material), deterioration due to drying of the adhesive film 3 is unlikely to occur. Furthermore, since the adhesion strength ratio (P1/P2) is within the above range, peeling of the base material during transportation and cutting, and problems when peeling the base material during use are unlikely to occur.
  • the ratio of adhesion strength may be 0.30 or more, 0.40 or more, or 0.50 or more, and 0.75 or less or 0. It may be 65 or less, 0.30 to 0.75, 0.40 to 0.75, or 0.50 to 0.65.
  • the adhesion strength P1 may be 0.5 to 15 N/m, and the adhesion strength P2 may be 1.5 to 30 N/m.
  • Adhesion strength P1 is 1.0 to 15 N/m, 1.5 to 6.0 N/m, from the viewpoint of further suppressing peeling of the base material during transportation and cutting, and problems when peeling the base material during use. It may be 0 N/m or 2.5 to 4.5 N/m.
  • the adhesion strength P2 is 2 to 30 N/m, 5 to 25 N/m, or 10 to 30 N/m, from the viewpoint of further suppressing peeling of the base material during transportation and cutting, and problems when peeling the base material during use. It may be 15 N/m.
  • the adhesion strength can be adjusted by changing the constituent material of the base material, changing the type of release treatment applied to the base material, changing the constituent material of the adhesive film, etc.
  • the difference between the adhesion strength P1 and the adhesion strength P2 may be 1.5 to 8.0, 2.0 to 8.0, or 2.0 to 8.0. It may be 0 to 6.0.
  • the first base material 2 and the second base material 4 may be the same base material or different types of base materials.
  • oriented polypropylene OPP
  • PET polyethylene terephthalate
  • PET polyethylene naphthalate
  • polyethylene isophthalate polybutylene terephthalate
  • polyolefin polyacetate
  • polycarbonate polyphenylene sulfide
  • polyamide polyimide
  • cellulose ethylene/vinyl acetate copolymer
  • polyvinyl chloride polyvinylidene chloride
  • synthetic rubber liquid crystal polymer, etc.
  • the surfaces of the first base material 2 and the second base material 4 may be subjected to a mold release treatment.
  • one or both of the first base material 2 and the second base material 4 may be made of the above-mentioned material, and the surface thereof may be subjected to a release treatment.
  • the mold release treatment include a method of surface treatment with silicone or a fluorine compound.
  • the first base material 2 and the second base material 4 are selected so that the above ratio P1/P2 is obtained.
  • the first base material 2 is a base material whose surface in contact with the adhesive film has been subjected to mold release treatment
  • the above ratio P1/P2 can be easily obtained, and the first base material 2 and the second base material 2 can be easily obtained.
  • both of the second base materials 4 are base materials whose surfaces in contact with the adhesive film have been subjected to mold release treatment, the above ratio P1/P2 can be more easily obtained.
  • the thickness of the first base material 2 may be 5 to 150 ⁇ m, 25 to 100 ⁇ m, or 35 to 55 ⁇ m.
  • the thickness of the second base material 4 may be 5 to 150 ⁇ m, 25 to 100 ⁇ m, or 35 to 55 ⁇ m.
  • the adhesive film 3 has a first adhesive layer 6 containing conductive particles 5 and a second adhesive layer 7 containing no conductive particles.
  • the first adhesive layer 6 and the second adhesive layer 7 are such that the first base material 2 is adjacent to the first adhesive layer 6, and the second base material 4 is adjacent to the second adhesive layer. It is arranged adjacent to 7.
  • the first adhesive layer 6 is formed from a first adhesive composition
  • the second adhesive layer 7 is formed from a second adhesive composition.
  • first adhesive layer 6 may be read as “first adhesive composition”
  • second adhesive layer 7 may be read as "second adhesive composition.” It can be read as
  • the first adhesive layer 6 contains an adhesive component and conductive particles 5 dispersed in the adhesive component.
  • adhesive component refers to components other than the conductive particles among the components constituting the adhesive layer.
  • the adhesive component includes, for example, a heat-reactive component and a curing agent, and optionally further includes a film-forming component, a non-conductive filler, a coupling agent, and the like.
  • the conductive particles 5 are not particularly limited as long as they have conductivity, and may be composed of metal particles made of metal such as Au, Ag, Pd, Ni, Cu, or solder, or conductive carbon.
  • the material may be conductive carbon particles or the like.
  • the conductive particles 5 may be coated conductive particles comprising a core containing non-conductive glass, ceramic, plastic (polystyrene, etc.), and a coating layer containing the above-mentioned metal or the above-mentioned conductive carbon and covering the core. good.
  • the conductive particles 5 one type of various conductive particles may be used alone, or a plurality of types may be used in combination.
  • the average particle diameter of the conductive particles 5 may be 1.0 ⁇ m or more, 2.0 ⁇ m or more, 2.5 ⁇ m or more, or 3.0 ⁇ m or more from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity.
  • the average particle diameter of the conductive particles 5 may be 20.0 ⁇ m or less, 10.0 ⁇ m or less, 7.0 ⁇ m or less, or 5.0 ⁇ m or less from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity. From these viewpoints, the average particle size of the conductive particles 5 may be, for example, 1.0 to 20.0 ⁇ m.
  • the particle size of 300 conductive particles (pcs) randomly selected from the first adhesive layer 6 was measured by observation using a scanning electron microscope (SEM), and the obtained particle size was measured by observation using a scanning electron microscope (SEM).
  • the average value of the diameters is defined as the average particle size.
  • the content of the conductive particles 5 in the first adhesive layer 6 is 1% by mass or more, based on the total mass of the first adhesive layer 6, and 5% by mass from the viewpoint of further improving the conductivity. % or more, or 10% by mass or more. From the viewpoint of easily suppressing short circuits, the content of the conductive particles 5 in the first adhesive layer 6 is 60% by mass or less, 50% by mass or less, based on the total mass of the first adhesive layer 6, or It may be 40% by mass or less. From these viewpoints, the content of the conductive particles 5 in the first adhesive layer 6 may be, for example, 1 to 60% by mass based on the total mass of the first adhesive layer 6.
  • the heat-reactive component is a component that reacts with the curing agent in a heated environment.
  • the heat-reactive component may be a cationic polymerizable compound from the viewpoint of being more effective in reducing connection resistance.
  • the cationic polymerizable compound may be a compound having a cyclic ether group from the viewpoint of further improving the effect of reducing connection resistance and providing superior connection reliability.
  • the compounds having a cyclic ether group when at least one selected from the group consisting of alicyclic epoxy compounds and oxetane compounds is used, the effect of reducing connection resistance tends to be further improved.
  • the alicyclic epoxy compound can be used without any particular restriction as long as it has an alicyclic epoxy group (for example, an epoxycyclohexyl group), but bi-7-oxabicyclo[4.1.0]heptane can be used. When used, the above adhesion strength P1 can be easily obtained.
  • Commercially available alicyclic epoxy compounds include Celoxide 8010 (trade name, Bi-7-oxabicyclo[4.1.0]heptane, manufactured by Daicel Corporation), for example, EHPE3150, EHPE3150CE, Celoxide 2021P, Celoxide 2081 (trade name, manufactured by Daicel Corporation) and the like. These compounds may be used alone or in combination.
  • the cationic polymerizable compound may contain both an alicyclic epoxy compound and an oxetane compound from the viewpoint of easily obtaining a desired melt viscosity.
  • the oxetane compound can be used without any particular restriction as long as it has an oxetanyl group, but when using 4,4'-bis[(3-ethyl-3-oxetanyl)methoxymethyl]biphenyl, the adhesion strength P1 is easy to obtain.
  • oxetane compounds include, for example, ETERNACOLL OXBP (trade name, 4,4'-bis[(3-ethyl-3-oxetanyl)methoxymethyl]biphenyl, manufactured by Ube Industries, Ltd.), OXSQ, OXT-121, Examples include OXT-221, OXT-101, OXT-212 (trade name, manufactured by Toagosei Co., Ltd.). These compounds may be used alone or in combination.
  • the content of the heat-reactive component in the first adhesive layer 6 is 5 mass based on the total mass of the first adhesive layer 6. % or more, 10% by mass or more, 15% by mass or more, or 20% by mass or more.
  • the content of the heat-reactive component in the first adhesive layer 6 is 70 mass based on the total mass of the first adhesive layer 6 from the viewpoint of ensuring the formability of the first adhesive layer 6. % or less, 60% by weight or less, 50% by weight or less, or 40% by weight or less. From these viewpoints, the content of the heat-reactive component in the first adhesive layer 6 may be, for example, 5 to 70% by mass based on the total mass of the first adhesive layer 6.
  • (c) Curing Agent The curing agent cures the first adhesive layer 6 by reacting with the heat-reactive component.
  • a thermal cationic polymerization initiator that initiates polymerization by generating an acid or the like upon heating can be used as the curing agent.
  • the thermal cationic polymerization initiator may be a salt compound composed of a cation and an anion.
  • the salt compound include BF 4 - , BR 4 - (R represents a phenyl group substituted with two or more fluorine atoms or two or more trifluoromethyl groups), PF 6 - , SbF 6 - ,
  • onium salts having anions such as AsF 6 -, such as sulfonium salts, phosphonium salts, ammonium salts, diazonium salts, iodonium salts, anilinium salts, and pyridium salts. These may be used alone or in combination.
  • the thermal cationic polymerization initiator may be a salt compound having an anion containing boron as a constituent element.
  • the thermal cationic polymerization initiator is a salt compound having BF 4 - or BR 4 - (R represents a phenyl group substituted with two or more fluorine atoms or two or more trifluoromethyl groups)
  • R represents a phenyl group substituted with two or more fluorine atoms or two or more trifluoromethyl groups
  • the storage stability tends to be higher, and when the thermal cationic polymerization initiator is a salt compound having BR 4 - , the storage stability tends to be even higher.
  • Salt compounds containing borate tend to have particularly high storage stability.
  • the thermal cationic polymerization initiator may be an anilinium salt (for example, an anilinium salt having an anion containing boron as a constituent element) from the viewpoint of having resistance to substances that may inhibit cationic curing.
  • anilinium salt include N,N-dialkylanilinium salts such as N,N-dimethylanilinium salt and N,N-diethylanilinium salt.
  • commercially available salt compounds include CXC-1821 (trade name, manufactured by King Industries).
  • the content of the curing agent in the first adhesive layer 6 is determined from the viewpoint of ensuring the formability and curability of the first adhesive layer 6.
  • parts may be, for example, 0.1 to 20 parts by weight, 1 to 18 parts by weight, 3 to 15 parts by weight, or 5 to 12 parts by weight.
  • the film-forming component contributes to the formability (shape retention) of the first adhesive layer 6.
  • the film-forming component include phenoxy resin, polyester resin, polyamide resin, polyurethane resin, polyester urethane resin, acrylic rubber, and epoxy resin (solid at 25° C.). These may be used alone or in combination.
  • the content of the film-forming component in the first adhesive layer 6 may be 1% by mass or more, 5% by mass or more, or 10% by mass or more based on the total mass of the first adhesive layer 6. , 70% by weight or less, 50% by weight or less, or 30% by weight or less, and may be 1 to 70% by weight, 5 to 50% by weight, or 10 to 30% by weight.
  • Non-conductive filler may be either a non-conductive inorganic filler or an organic filler.
  • the inorganic filler include metal oxide particles such as silica particles, alumina particles, silica-alumina particles, titania particles, and zirconia particles; inorganic particles such as metal nitride particles.
  • the organic filler include organic fine particles such as silicone fine particles, methacrylate/butadiene/styrene fine particles, acrylic/silicone fine particles, polyamide fine particles, and polyimide fine particles. These may be used alone or in combination.
  • the content of the non-conductive filler in the first adhesive layer 6 may be 0.1 to 10% by mass based on the total mass of the first adhesive layer 6.
  • Coupling agent contributes to further improvement of adhesiveness.
  • coupling agents include silane coupling agents having organic functional groups such as (meth)acryloyl groups, mercapto groups, amino groups, imidazole groups, and epoxy groups, silane compounds such as tetraalkoxysilane, tetraalkoxytitanate derivatives, Examples include polydialkyl titanate derivatives. These may be used alone or in combination.
  • the content of the coupling agent in the first adhesive layer 6 may be 0.1 to 10% by mass based on the total mass of the first adhesive layer 6.
  • the first adhesive layer 6 contains other additives such as softeners, accelerators, deterioration inhibitors, colorants, flame retardants, thixotropic agents, etc. It may further contain.
  • the content of other additives in the first adhesive layer 6 may be, for example, 0.1 to 10% by mass based on the total mass of the first adhesive layer 6.
  • the thickness of the first adhesive layer 6 may be 3 ⁇ m or more or 10 ⁇ m or more, and may be 30 ⁇ m or less or 20 ⁇ m or less.
  • the second adhesive layer 7 may contain the same components as the first adhesive layer 6 may contain, except that it does not contain the conductive particles 5.
  • the second adhesive layer 7 may contain a heat-reactive component, a curing agent, a film-forming component, a non-conductive filler, and a coupling agent.
  • the components contained in the second adhesive layer 7 may be the same as or different from the components contained in the first adhesive layer 6.
  • the first adhesive layer 6 when at least one selected from the group consisting of alicyclic epoxy compounds and oxetane compounds is used as the heat-reactive component, the effect of reducing connection resistance tends to be further improved. be.
  • the content of the heat-reactive component in the second adhesive layer 7 is 5 mass based on the total mass of the second adhesive layer 7. % or more, 10% by mass or more, 15% by mass or more, or 20% by mass or more.
  • the content of the heat-reactive component in the second adhesive layer 7 is 70 mass based on the total mass of the second adhesive layer 7 from the viewpoint of ensuring the formability of the second adhesive layer 7. % or less, 60% by weight or less, 50% by weight or less, or 40% by weight or less. From these viewpoints, the content of the heat-reactive component in the second adhesive layer 7 may be, for example, 5 to 70% by mass based on the total mass of the second adhesive layer 7.
  • the content of the curing agent in the second adhesive layer 7 is determined from the viewpoint of ensuring the formability and curability of the second adhesive layer 7.
  • parts may be, for example, 0.1 to 20 parts by weight, 1 to 18 parts by weight, 3 to 15 parts by weight, or 5 to 12 parts by weight.
  • the content of the film-forming component in the second adhesive layer 7 may be 1% by mass or more, 3% by mass or more, or 5% by mass or more based on the total mass of the second adhesive layer 7. , 60% by weight or less, 40% by weight or less, or 20% by weight or less, and may be 1 to 60% by weight, 3 to 40% by weight, or 5 to 20% by weight.
  • the content of the non-conductive filler in the second adhesive layer 7 is 1% by mass or more, 10% by mass or more, or 30% by mass or more based on the total mass of the second adhesive layer 7. Often it may be up to 90% by weight, up to 70% by weight, or up to 50% by weight, and may be from 1 to 90% by weight, from 10 to 70% by weight, or from 30 to 50% by weight.
  • the content of the coupling agent in the second adhesive layer 7 may be 0.1 to 10% by mass based on the total mass of the second adhesive layer 7.
  • the thickness of the second adhesive layer 7 may be 3 ⁇ m or more or 10 ⁇ m or more, 30 ⁇ m or less or 20 ⁇ m or less, and 3 to 30 ⁇ m or 10 to 20 ⁇ m.
  • the total thickness of the adhesive film 3 may be 6 ⁇ m or more or 20 ⁇ m or more, 60 ⁇ m or less or 40 ⁇ m or less, or 6 to 60 ⁇ m or 20 to 40 ⁇ m.
  • the adhesive film 3 may be a conductive adhesive film that has anisotropic conductivity (anisotropic conductive film) or may be a conductive adhesive film that does not have anisotropic conductivity.
  • the laminate 1 of one embodiment has been described above, the laminate of the present disclosure is not limited to the above embodiment.
  • the first adhesive layer 6 and the second adhesive layer 7 are such that the first base material 2 is adjacent to the second adhesive layer 7, and the second base material 4 is adjacent to the second adhesive layer 7.
  • the first adhesive layer 6 and the second adhesive layer 7 may be arranged adjacent to one adhesive layer 6.
  • the adhesive film 3 may be a single-layer adhesive film consisting of only the first adhesive layer 6. Further, for example, the adhesive film 3 may be a multilayer adhesive film including three or more adhesive layers.
  • the adhesive film 3 does not need to contain the conductive particles 5.
  • a method for manufacturing a laminate according to another embodiment of the present disclosure includes a first base material, a circuit connecting adhesive film provided on the first base material, and a circuit connecting adhesive film provided on the adhesive film.
  • a method for manufacturing a laminate comprising: a second base material having a second base material, wherein the adhesion strength of the first base material to the adhesive film is P1, and the adhesion strength of the second base material to the adhesive film is P1. Assuming P2, prepare a first base material, a second base material, and an adhesive film or a material for forming an adhesive film so that P1/P2 is 0.25 to 0.80.
  • preparation step a step (hereinafter referred to as “preparation step”) and a step (hereinafter referred to as “lamination step”) of obtaining a laminate by arranging or forming an adhesive film between the first base material and the second base material. ).
  • laminate step a step of obtaining a laminate by arranging or forming an adhesive film between the first base material and the second base material.
  • a first base material, a second base material, and an adhesive film or a material for forming the adhesive film are prepared so that P1/P2 is 0.25 to 0.80. do.
  • the preparation step may include a step of forming the adhesive film.
  • the step of forming an adhesive film includes, for example, a step (A) of forming a first adhesive layer and a step (B) of forming a second adhesive layer.
  • step (A) for example, first, each component (conductive particles, heat-reactive component, curing agent, etc.) that can be included in the first adhesive layer described above is mixed in an organic solvent to form the first adhesive layer.
  • a solution of the agent composition (first varnish composition) is prepared.
  • the first varnish composition is applied onto the release-treated base material using a knife coater, roll coater, applicator, comma coater, die coater, etc. to form a layer made of the first varnish composition.
  • the organic solvent is volatilized by heating to form a first adhesive layer on the base material. At this time, the thickness of the first adhesive layer finally obtained can be adjusted by adjusting the amount of the first varnish composition applied.
  • the organic solvent used in preparing the first varnish composition is not particularly limited as long as it has the property of uniformly dissolving or dispersing each component.
  • examples of such organic solvents include toluene, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, ethyl acetate, propyl acetate, butyl acetate, and the like. These organic solvents can be used alone or in combination of two or more.
  • Mixing (stirring mixing or kneading) during the preparation of the first varnish composition can be performed using, for example, a stirrer, a miller, a three-roll mill, a ball mill, a bead mill, a homodisper, or the like.
  • the base material is not particularly limited as long as it has heat resistance that can withstand the heating conditions during volatilization of the organic solvent.
  • Examples of such base materials include oriented polypropylene (OPP), polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate, polyethylene isophthalate, polybutylene terephthalate, polyolefin, polyacetate, polycarbonate, polyphenylene sulfide, polyamide, polyimide, cellulose,
  • a base material (for example, a film) made of ethylene/vinyl acetate copolymer, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, synthetic rubber, liquid crystal polymer, etc. can be used.
  • the heating conditions for volatilizing the organic solvent from the first varnish composition applied to the base material can be appropriately set according to the organic solvent used.
  • the heating conditions may be, for example, 40 to 120° C. for 0.1 to 10 minutes.
  • step (B) a solution of the second adhesive composition (second A second adhesive layer is prepared in the same manner as in step (A), except that the second varnish composition is prepared in place of the first varnish composition and the second varnish composition is used in place of the first varnish composition. can be formed.
  • step (B) a second varnish composition is applied on the first adhesive layer or the first varnish composition obtained in step (A) and dried, thereby forming a second adhesive layer.
  • An adhesive layer may be formed to obtain an adhesive film.
  • the first varnish composition is applied and dried on the second adhesive layer or the second varnish composition.
  • An adhesive layer may be formed, thereby obtaining an adhesive film.
  • the first adhesive layer and the second adhesive layer are formed by coating the first varnish composition and the second varnish composition on mutually different base materials and drying them. When the adhesive layers are formed on different base materials, the adhesive film may be obtained by bonding them together.
  • Examples of methods for bonding the first adhesive layer and the second adhesive layer include methods such as hot pressing, roll lamination, and vacuum lamination.
  • Lamination can be performed, for example, at a temperature of 0 to 80°C.
  • lamination process In the lamination step, when an adhesive film is prepared in the preparation step, a laminate is obtained by disposing the adhesive film between the first base material and the second base material. In addition, when preparing materials for forming an adhesive film in the preparation step, a laminate is obtained by forming the adhesive film between the first base material and the second base material.
  • the lamination process includes arranging or forming an adhesive film on one of the first base material and the second base material, and depositing the first base material and the second base material on the adhesive film. disposing or forming an adhesive film between the first substrate and the second substrate by a method comprising disposing another of the substrates. For example, when manufacturing the laminate 1, as shown in FIG. 4, the first adhesive layer 6 and the second adhesive layer 7 are formed in this order on the first base material 2. After forming the adhesive film 3 on the first base material 2, the second base material 4 is placed on the adhesive film 3 (on the second adhesive layer 7) to form the laminate 1. You can get .
  • the lamination step includes forming a first adhesive layer on one of the first base material and the second base material to obtain a first laminated film; and forming a second adhesive layer on the other of the second base materials to obtain a second laminated film, and forming the first laminated film and the second laminated film, forming an adhesive film between the first base material and the second base material by a method comprising: laminating the first adhesive layer and the second adhesive layer so as to face each other; It may be a process of doing so. For example, when manufacturing the laminate 1, as shown in FIG.
  • the first adhesive layer 6 is formed on the first base material 2 to obtain the first laminate film 12
  • the second adhesive layer 7 is formed on the second base material 4 to obtain the second laminated film 13
  • these laminated films are bonded to the first adhesive layer 6 and the second adhesive layer.
  • the laminate 1 may be obtained by stacking the layers 7 so as to face each other.
  • the adhesive film 3 can be formed by the method described in the preparation step except for using the first base material or the second base material as the base material.
  • a connection structure includes a first circuit member having a first electrode, a second circuit member having a second electrode, and a first circuit member and a second circuit member having a second electrode.
  • a connecting portion is provided between the circuit members and electrically connects the first electrode and the second electrode to each other.
  • the connection portion includes a cured product of the circuit connection adhesive film in the laminate.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view showing one embodiment of the connected structure.
  • the connection structure 20 shown in FIG. 6 has a first circuit member 21 and a second circuit member 24 facing each other, and a first circuit between the first circuit member 21 and the second circuit member 24.
  • a connecting portion 27 that connects the member 21 and the second circuit member 24 is provided.
  • the first circuit member 21 includes a first circuit board 22 and a first electrode 23 formed on the main surface 22a of the first circuit board 22.
  • the second circuit member 24 includes a second circuit board 25 and a second electrode 26 formed on the main surface 25a of the second circuit board 25.
  • the first circuit member 21 and the second circuit member 24 are not particularly limited as long as they are members on which electrodes that require electrical connection are formed.
  • Components (circuit components, etc.) on which electrodes are formed include inorganic substrates such as semiconductors, glass, and ceramics; polyimide substrates such as TCP, FPC, and COF; and electrodes on films such as polycarbonate, polyester, and polyethersulfone. A printed wiring board or the like is used, and a combination of a plurality of these may be used.
  • the connecting portion 27 includes a cured product of the adhesive film 1.
  • the connecting portion 27 is connected to a first region 28 located on the first circuit member 21 side in the direction in which the first circuit member 21 and the second circuit member 24 face each other, and between the second region 29 located on the second circuit member 24 side in the direction in which the circuit member 21 and the second circuit member 24 face each other, and at least the first electrode 23 and the second electrode 26.
  • the conductive particles 5 are interposed to electrically connect the first electrode 23 and the second electrode 26 to each other.
  • the first region 28 is, for example, a region formed by hardening the portion of the first adhesive layer 6 other than the conductive particles.
  • the second region 29 is, for example, a region where the second adhesive layer 7 is cured.
  • a method for manufacturing a connected structure includes a first circuit member having a first electrode, a second circuit member having a second electrode, a first circuit member and A method for manufacturing a connection structure, comprising: a connection portion disposed between a second circuit member and electrically connecting a first electrode and a second electrode to each other, the laminate according to the above embodiment; Remove the first base material from the top of the first circuit so that the surface of the adhesive film that was in contact with the first base material is in contact with the surface of the first circuit member on which the first electrode is provided.
  • a step of arranging the remainder of the laminate (the laminate minus the first base material) on the member (hereinafter referred to as the "first arrangement step"), and a second base material from the remainder of the laminate. , and place the second circuit member on the adhesive film so that the surface of the adhesive film that was in contact with the second base material is in contact with the surface of the second circuit member on which the second electrode is provided. and a step of thermocompression bonding the first circuit member and the second circuit member to electrically connect the first electrode and the second electrode to each other.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a method for manufacturing a connected structure.
  • a first circuit member 21 and a laminate 1 are prepared, and after removing the first base material 2 from the laminate 1, The remaining part 30 of the laminate 1 is placed on the first circuit member 21 so that the surface 3a that was in contact with the material contacts the surface 21a of the first circuit member 21 on which the first electrode 23 is provided ( (See FIG. 7(a).)
  • pressure may be applied in the directions shown by arrows A1 and B1 in FIG. 7(a). Alternatively, heating may be performed together with pressurization.
  • the adhesive film 3 is temporarily connected to the first circuit member 21.
  • the laminate 1 is configured such that the first base material 2 is adjacent to the first adhesive layer 6, as shown in FIG.
  • the agent layer 6 comes into contact with the first circuit member 21, and the number of conductive particles captured between the opposing electrodes can be increased.
  • the surface 3b of the adhesive film 3 that was in contact with the second base material 4 and the second circuit member 24 are removed.
  • the second circuit member 24 is placed on the adhesive film 3 so that it is in contact with the surface 24a on which the second electrode 26 is provided.
  • the first circuit member 21 and the second circuit member 24 are bonded by thermocompression in the directions shown by arrows A2 and B2 in FIG. 7(b).
  • the first electrode 23 and the second electrode 26 are electrically connected to each other, and the adhesive film 3 is cured to form the connecting portion 27, thereby connecting the first circuit member 21 and the second electrode 26 to each other.
  • the second circuit member 24 is bonded by the connecting portion 27.
  • a connected structure 20 as shown in FIG. 6 is obtained.
  • ⁇ Synthesis of phenoxy resin 45 g of 4,4'-(9-fluorenylidene)-diphenol (manufactured by Sigma-Aldrich Japan Co., Ltd.) and 50 g of 3,3',5,5'-tetramethylbiphenol diglycidyl ether (YX-4000H, Mitsubishi Chemical Corporation) ) was dissolved in 1000 mL of N-methylpyrrolidone to prepare a reaction solution in a 3000 mL three-necked flask equipped with a Dimroth condenser, a calcium chloride tube, and a PTFE stirring bar connected to a stirring motor.
  • ⁇ Preparation of base material> The following base materials 1 to 8 were prepared.
  • ⁇ Substrate 1 A film made of PET film that has been subjected to mold release treatment on one side (adhesion strength: 490 to 980 mN/25 mm)
  • Base material 2 A film made of PET film that has been subjected to mold release treatment on one side (adhesion strength: 10 to 100 mN/25 mm)
  • Base material 3 A film made of PET film that has been subjected to mold release treatment on one side (adhesion strength: 980 to 1960 mN/25 mm)
  • Base material 4 A film made of PET film that has been subjected to mold release treatment on one side (adhesion strength: 200 to 600 mN/25 mm)
  • Basee material 5 A film made of PET film that has been subjected to mold release treatment on one side (adhesion strength: 400 to 1200 mN/25 mm)
  • Base material 6 A7100 (A7100)
  • the adhesion strength of the above substrates 1 to 8 was measured by the following method. First, a 31B adhesive tape manufactured by Nitto Denko Corporation was applied to the surface of the base material (the surface that had been subjected to mold release treatment), and a laminated sample was obtained by applying one reciprocating load with a pressure roller. The width of the adhesive tape was 25 mm. Next, the laminated sample was cut into a rectangular shape (50 mm width x 150 mm length) so that the longitudinal direction of the adhesive tape was the longitudinal direction. Next, using double-sided tape, the cut out laminated sample was attached and fixed to an aluminum plate from the base material side.
  • the laminated sample fixed to the aluminum plate was fixed to a tension testing machine, and the adhesive tape was peeled from the base material in the longitudinal direction at a peel speed of 300 mm/min and a peel angle of 180° to test the adhesiveness of the base material.
  • the adhesion strength to the tape was measured, and the maximum and minimum values obtained within 1 to 3 seconds after the start of the measurement were obtained.
  • the above operation is performed at three randomly selected locations, and the arithmetic mean value of the minimum value of adhesion strength obtained at the three locations is taken as the minimum value in the above numerical range, and the adhesion strength obtained at the three locations is The arithmetic mean value of the maximum values was taken as the maximum value in the above numerical range.
  • Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 3> (Preparation of adhesive composition) The materials shown in Table 1 were mixed at the composition ratios shown in Table 1 (the numerical values in Table 1 mean non-volatile content) to obtain a first adhesive composition and a second adhesive composition.
  • Conductive particles / Conductive particles 1 Conductive particles with a palladium/nickel layer of 0.1 ⁇ m thick on the surface of particles with a polystyrene core (average particle size: 3.0 ⁇ m, specific gravity: 2.9) conductive particles)
  • Heat-reactive component/OXBP 4,4'-bis[(3-ethyl-3-oxetanyl)methoxymethyl]biphenyl (bifunctional oxetane compound, manufactured by Ube Industries, Ltd.)
  • ⁇ CEL8010 Bi-7-oxabicyclo[4.1.0]heptane (Celoxide 8010, manufactured by Daicel Corporation)
  • Curing agent/CXC-1821 Salt consisting of a quaternary ammonium cation and a borate anion (thermal cationic polymerization initiator, manufactured by King Industries)
  • Film-forming component P-1 Phenoxy resin P
  • the base materials shown in Table 2 were prepared as the first base material and the second base material.
  • a first adhesive composition is applied onto the release-treated surface of the first base material and dried, thereby bonding the first base material and the adhesive composition formed on the first base material.
  • a first laminated film including a first adhesive layer (thickness: 7 ⁇ m) was obtained.
  • a second adhesive composition on the release-treated surface of the second base material and drying it, the second base material and the second adhesive composition formed on the second base material can be bonded.
  • a second laminated film including a second adhesive layer was obtained.
  • first laminated film and second laminated film are bonded together using a hot roll laminator heated to 50°C, and the first base material, the first adhesive layer, and the second adhesive layer are bonded together. and a second base material in this order, a laminate was obtained.
  • the adhesion strength P1 of the first base material to the adhesive film (first adhesive layer) and the adhesive strength P1 of the second base material to the adhesive film (second adhesive layer) are determined.
  • the adhesion strength P2 to the layer was measured. The specific measurement method was as follows.
  • Method for measuring adhesion strength P1 First, a rectangular cut (slit) with a size of 1.5 mm in length x 40 mm in width was made in the first base material. Next, prepare a 0.13 mm thick double-sided tape (product name: 11-583, manufactured by Showa Denko Materials Co., Ltd.) and a 1.3 mm thick slide glass, and place one side of the double-sided tape on the second side of the laminate. The laminate was fixed to a slide glass by attaching the double-sided tape to the base material and the other side of the double-sided tape was attached to a slide glass, and a measurement sample was obtained.
  • a 0.13 mm thick double-sided tape product name: 11-583, manufactured by Showa Denko Materials Co., Ltd.
  • the obtained measurement sample was placed on a 40°C hot plate from the slide glass side, and 10 seconds after placement, using a tensile tester (Tensilon, manufactured by A&D Co., Ltd.), By pulling the first base material upward at a peel speed of 50 mm/min and a peel angle of 90°, the first base material is peeled from the adhesive film in the longitudinal direction, and the first base material is bonded. The adhesion strength to the agent film was measured. The maximum value of the measured values obtained within 1 to 3 seconds after the start of the measurement was taken as the adhesion strength at the above measurement location.
  • the above measurements were performed at three randomly selected locations, and the arithmetic mean value of the adhesion strengths obtained at the three locations (the maximum value of the measured values obtained within 1 to 3 seconds after the start of the measurement) was determined as the adhesion strength P1. And so.
  • a rectangular adhesive film (PI tape, No. 1030, manufactured by Okamoto Co., Ltd.) with a size of 10 mm in length and 40 mm in width was prepared.
  • the adhesive film is placed from the adhesive layer side onto the surface where the first base material of the adhesive film was placed, and one end of the adhesive film is A laminate with an adhesive film having a gripping portion was obtained.
  • prepare a 0.13 mm thick double-sided tape (product name: 11-583, manufactured by Showa Denko Materials Co., Ltd.) and a 1.3 mm thick slide glass, and place one side of the double-sided tape on the laminate.
  • the laminate was fixed to a glass slide by attaching the double-sided tape to the second base material, and the other side of the double-sided tape was attached to a glass slide to obtain a measurement sample.
  • the obtained measurement sample was placed on a 40° C. hot plate from the slide glass side.
  • a tensile tester Teensilon, manufactured by A&D Co., Ltd.
  • the adhesive film was pulled upward at a peeling speed of 50 mm/min and a peeling angle of 90° to test the adhesive film for a second test. It was peeled from the base material in the longitudinal direction, and the adhesion strength of the second base material to the adhesive film was measured. The minimum value of the measured values obtained within 1 to 3 seconds after the start of the measurement was taken as the adhesion strength at the above measurement location.
  • the above measurements were performed at three randomly selected locations, and the arithmetic mean value of the adhesion strengths obtained at the three locations (the minimum value of the measured values obtained within 1 to 3 seconds after the start of the measurement) was calculated as the adhesion strength P2. And so.
  • Evaluation sample A obtained by peeling the first base material from the laminate of Example 3 and a rectangular cut (1.5 mm x 40 mm in size) in the first base material of the laminate of Example 3.
  • An evaluation sample B obtained by inserting a slit) was prepared.
  • Evaluation sample A is a sample in which the first adhesive layer is exposed
  • evaluation sample B is a sample in which the first adhesive layer is protected by the first base material.
  • evaluation samples A and B were placed in a constant temperature bath at 30° C. and dried for 4 hours while blowing air with an electric fan.
  • Evaluation samples A and B before and after treatment were bonded to the first adhesive using a thermocompression bonding device (LD-06, manufactured by Ohashi Seisakusho Co., Ltd.) consisting of a stage consisting of a ceramic heater and a tool (8 mm x 50 mm). It was attached onto a glass substrate from the layer side.
  • the bonding conditions were: temperature: 70° C., pressure: 1 MPa, and pressurization time: 1 second.
  • the second base material was peeled off, and a rectangular adhesive film (vinyl tape manufactured by Nitto Denko Corporation, No.
  • SYMBOLS 1 Laminate, 2... First base material, 3... Circuit connection adhesive film, 4... Second base material, 5... Conductive particles, 6... First adhesive layer, 7... Second adhesive Agent layer, 20... Connection structure, 21... First circuit member, 22... First circuit board, 23... First electrode, 24... Second circuit member, 25... Second circuit board, 26... Second electrode, 27...Connection portion, 30...Remaining part of the laminate.

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Abstract

第一の基材２と、該第一の基材２上に設けられた回路接続用接着剤フィルム３と、該接着剤フィルム３上に設けられた第二の基材４と、を備え、第一の基材２の前記接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ１とし、第二の基材４の接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である、積層体１。

Description

積層体、積層体の製造方法、及び、接続構造体の製造方法
　本開示は、積層体、積層体の製造方法、及び、接続構造体の製造方法に関する。
　従来、例えば、対向する回路部材を加熱及び加圧し、加圧方向の電極間を電気的に接続する接着剤フィルムが使用されている。このような回路接続用途の接着剤フィルムとしては、例えば、接着剤中に導電粒子が分散された回路接続用接着フィルムが知られている（例えば、下記特許文献１～４を参照）。
　最近では、ドライバーＩＣ等の半導体チップをフェイスダウンで直接ＬＣＤパネル又はプリント配線板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンディング法にかえて、半導体チップを基板に直接実装する、いわゆるチップオンガラス（ＣＯＧ）実装方式が採用されている。ここでも回路接続用接着剤フィルムが回路接続材料として用いられている。
特開昭６０－１９１２２８号公報 特開平１－２５１７８７号公報 特開平７－９０２３７号公報 特開２０１９－１０４８６９号公報
　回路接続用接着剤フィルムは、量産現場では、例えばリールの形態で開放放置されることがあり、乾燥によって劣化して貼り付け性が悪化する場合がある。また、この乾燥劣化を防止するために接着剤フィルムの両面に基材をラミネートして積層体とすることも検討されている。このような積層体の基材は、運搬時のわずかな衝撃で剥離することがあり、使用に適したサイズに積層体を裁断する際にも剥離することがある。また、使用時においても、基材を除去する際に、接着剤フィルムの一部が基材に転写してしまい、製品として使用できない状態となるといった不具合も生じ得る。
　本開示の一側面は、回路接続用接着剤フィルムの乾燥による劣化を抑制しつつ、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い、積層体を提供することを目的とする。また、本開示の他の一側面は、上記積層体の製造方法を提供することを目的とする。また、本開示の他の一側面は、上記積層体を用いた接続構造体の製造方法を提供することを目的する。
　本開示のいくつかの側面は、以下に示す［１］～［９］を提供する。
［１］　第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備え、前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である、積層体。
［２］　前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する導電性接着剤フィルムである、［１］に記載の積層体。
［３］　前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する第一の接着剤層と、導電粒子を含有しない第二の接着剤層と、を有する、［２］に記載の積層体。
［４］　前記第一の基材が前記第一の接着剤層に隣接し、前記第二の基材が前記第二の接着剤層に隣接する、［３］に記載の積層体。
［５］　前記接着剤フィルムが、熱反応性成分と、硬化剤と、を含有する、［１］～［４］のいずれかに記載の積層体。
［６］　前記密着強度Ｐ１が０．５～１５Ｎ／ｍであり、前記密着強度Ｐ２が１．５～３０Ｎ／ｍである、［１］～［５］のいずれかに記載の積層体。
［７］　前記第一の基材が、前記接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材である、［１］～［６］のいずれかに記載の積層体。
［８］　第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備える積層体の製造方法であって、前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、前記第一の基材と、前記第二の基材と、前記接着剤フィルム又は前記接着剤フィルムを形成するための材料とを用意する工程と、前記第一の基材と前記第二の基材との間に前記接着剤フィルムを配置又は形成することにより、前記積層体を得る工程と、を備える、積層体の製造方法。
［９］　第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の間に配置され、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える接続構造体の製造方法であって、［１］～［７］のいずれかに記載の積層体から前記第一の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第一の基材に接していた面と前記第一の回路部材の前記第一の電極が設けられた面とが接するように、前記第一の回路部材上に前記積層体の残部を配置する工程と、前記積層体の残部から前記第二の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第二の基材に接していた面と前記第二の回路部材の前記第二の電極が設けられた面とが接するように、前記接着剤フィルム上に前記第二の回路部材を配置する工程と、前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材を熱圧着して、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える、接続構造体の製造方法。
　本開示の一側面によれば、回路接続用接着剤フィルムの乾燥による劣化を抑制しつつ、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い、積層体が提供される。また、本開示の他のいくつかの側面によれば、上記積層体の製造方法及び上記積層体を用いた接続構造体の製造方法が提供される。
本開示の一実施形態に係る積層体を示す模式断面図である。 密着強度Ｐ１の測定方法を説明する模式断面図である。 密着強度Ｐ２の測定方法を説明する模式断面図である。 図１の積層体の製造方法の一実施形態を説明する模式断面図である。 図１の積層体の製造方法の他の一実施形態を説明する模式断面図である。 本開示の一実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。 図６の接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。
　以下、場合により図面を参照しつつ、本開示の実施形態について詳細に説明する。なお、本開示は、以下の実施形態に限定されない。
　本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。また、数値範囲の下限値及び上限値は、それぞれ他の数値範囲の下限値又は上限値と任意に組み合わせられる。数値範囲「Ａ～Ｂ」という表記においては、両端の数値Ａ及びＢがそれぞれ下限値及び上限値として数値範囲に含まれる。
＜積層体＞
　本開示の一実施形態に係る積層体は、第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備え、第一の基材の接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、第二の基材の接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である。
　図１は、積層体の一実施形態を示す模式断面図である。図１に示される積層体１は、第一の基材２と、該第一の基材２上に設けられた回路接続用接着剤フィルム３（以下、単に「接着剤フィルム３」ともいう。）と、該接着剤フィルム３上に設けられた第二の基材４と、を備える。積層体１では、第一の基材２の接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ１とし、第二の基材４の接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となる。
　図２及び図３は、それぞれ、密着強度Ｐ１及びＰ２の測定方法を説明する模式断面図である。密着強度Ｐ１及びＰ２は、それぞれ、以下に記載の方法により測定される。なお、以下に記載のない条件は、ＪＩＳＫ６８５４－１に準拠するものとする。
［密着強度Ｐ１の測定方法］
　まず、第一の基材２に、切り込み（スリット）を入れる。切り込みの形状は、例えば長方形状であり、切り込みのサイズは、例えば縦１．５ｍｍ×横４０ｍｍである。
　次いで、両面テープ８の一方面を積層体１の第二の基材４に貼り付け、両面テープ８の他方面をスライドガラス９に貼り付けることで、積層体１をスライドガラス９に固定し、測定サンプルを得る。両面テープの厚さは、例えば、０．１３ｍｍであり、スライドガラス９の厚さは、例えば、１．３ｍｍである。
　次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス側から、４０℃のホットプレート１０上に配置する。
　次いで、引張試験機（例えば、株式会社エー・アンド・デイ製のテンシロン）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で第一の基材２を上方（図２の矢印Ｘで示される方向）に引っ張ることで、第一の基材２を接着剤フィルム３から長手方向に向けて剥離し、第一の基材２の接着剤フィルム３に対する密着強度を測定する。
［密着強度Ｐ２の測定方法］
　まず、粘着フィルム１１を用意する。粘着フィルム１１は、例えば、フィルム状の基材（例えばポリイミドフィルム）の上に粘着剤層が形成されてなるフィルムである。粘着剤層を構成する粘着剤としては、密着強度Ｐ２の測定時に粘着フィルム１１と接着剤フィルム３との界面での剥離が生じない程度に、粘着フィルム１１を接着剤フィルム３に密着可能とするものであればよい。粘着フィルム１１の形状は、例えば長方形状であり、粘着フィルム１１のサイズは、例えば縦１０ｍｍ×横４０ｍｍである。粘着フィルムとしては、例えば、オカモト株式会社製のＰＩテープ（Ｎｏ．１０３０）を用いることができる。
　次いで、積層体１から第一の基材２を剥離した後、上記粘着フィルム１１を、粘着剤層側から、接着剤フィルム３の第一の基材２が配置されていた表面上に配置する。この際、図３に示されるように、粘着フィルム１１の一端を把持可能とするために、粘着フィルム１１の一部は接着剤フィルム３の表面上に配置されないようにする。また、これと並行して、両面テープ８の一方面を上記積層体１の第二の基材４に貼り付け、両面テープ８の他方面をスライドガラス９に貼り付けることで、積層体１をスライドガラス９に固定する。以上の操作により、測定サンプルを得る。なお、両面テープ８及びスライドガラス９は、密着強度Ｐ１を測定する場合に使用されるものと同じ種類のものを使用することができる。
　次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス９側から、４０℃のホットプレート１０上に配置する。
　次いで、引張試験機（例えば、株式会社エー・アンド・デイ製のテンシロン）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で粘着フィルム１１を上方（図３の矢印Ｙで示される方向）に引っ張ることで、接着剤フィルム３を第二の基材４から長手方向に向けて剥離し、第二の基材４の接着剤フィルム３に対する密着強度を測定する。
　上記密着強度Ｐ１及びＰ２の測定は、測定サンプルをホットプレート上に配置してから１０秒後に開始する。また、密着強度の測定は、積層体中の無作為に選択された３か所について行い、３か所で得られた密着強度の算術平均値を採用する。なお、密着強度の測定値は、測定開始直後にばらつく傾向があるため、密着強度Ｐ１の算出には、測定開始後１～３秒間に得られる測定値の最大値を使用するものとし、密着強度Ｐ２の算出には、測定開始後１～３秒間に得られる測定値の最小値を使用するものとする。
　上記積層体１では、接着剤フィルム３の両面が基材（第一の基材及び第二の基材）により被覆されていることから、該接着剤フィルム３の乾燥による劣化を生じ難い。また、上記密着強度の比（Ｐ１／Ｐ２）が上述した範囲であることで運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い。
　上記効果がさらに得られやすくなる観点では、上記密着強度の比（Ｐ１／Ｐ２）は、０．３０以上、０．４０以上又は０．５０以上であってもよく、０．７５以下又は０．６５以下であってもよく、０．３０～０．７５、０．４０～０．７５又は０．５０～０．６５であってもよい。
　上記効果がさらに得られやすくなる観点では、密着強度Ｐ１は０．５～１５Ｎ／ｍであってよく、密着強度Ｐ２は１．５～３０Ｎ／ｍであってよい。密着強度Ｐ１は、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合がさらに抑制される観点から、１．０～１５Ｎ／ｍ、１．５～６．０Ｎ／ｍ又は２．５～４．５Ｎ／ｍであってもよい。密着強度Ｐ２は、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合がさらに抑制される観点から、２～３０Ｎ／ｍ、５～２５Ｎ／ｍ又は１０～１５Ｎ／ｍであってもよい。上記密着強度は、基材の構成材料の変更、基材への離型処理の種類の変更、接着剤フィルムの構成材料の変更等により調整可能である。
　上記効果がさらに得られやすくなる観点では、密着強度Ｐ１と密着強度Ｐ２との差（Ｐ２－Ｐ１）は、１．５～８．０であってよく、２．０～８．０又は２．０～６．０であってもよい。
（第一の基材及び第二の基材）
　第一の基材２及び第二の基材４は、同一の基材であっても、互いに種類の異なる基材であってもよい第一の基材２及び第二の基材４としては、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えば、フィルム）を用いることができる。これらの中でも、ポリエチレンテレフタレートを用いる場合、接着剤フィルムの乾燥をさらに抑制することができる。
　第一の基材２及び第二の基材４は、その表面（接着剤フィルムに接する面）が離型処理されていてよい。例えば、第一の基材２及び第二の基材４の一方又は両方が、上述した材料からなる基材の表面が剥離処理されたものであってよい。離型処理としては、シリコーン又はフッ素化合物で表面処理する方法等が挙げられる。
　第一の基材２及び第二の基材４は、上記比Ｐ１／Ｐ２が得られるように選択される。上述した基材の中でも、第一の基材２が接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材であると、上記比Ｐ１／Ｐ２が得られやすく、第一の基材２及び第二の基材４の両方が接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材であると、上記比Ｐ１／Ｐ２がより得られやすい。
　第一の基材２の厚さは、５～１５０μｍであってよく、２５～１００μｍ又は３５～５５μｍであってもよい。
　第二の基材４の厚さは、５～１５０μｍであってよく、２５～１００μｍ又は３５～５５μｍであってもよい。
（接着剤フィルム）
　接着剤フィルム３は、導電粒子５を含有する第一の接着剤層６と、導電粒子を含有しない第二の接着剤層７と、を有する。第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７は、それぞれ、第一の基材２が第一の接着剤層６に隣接し、第二の基材４が第二の接着剤層７に隣接するように配置されている。第一の接着剤層６は第一の接着剤組成物で形成されており、第二の接着剤層７は第二の接着剤組成物で形成されている。以下、第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７の構成成分について説明する。以下の説明において、「第一の接着剤層６」は、「第一の接着剤組成物」と読みかえてよく、「第二の接着剤層７」は、「第二の接着剤組成物」と読みかえてよい。
［第一の接着剤層］
　第一の接着剤層６は、接着剤成分と、該接着剤成分中に分散された導電粒子５と、を含有する。本明細書中、「接着剤成分」とは、接着剤層を構成する成分のうち、導電粒子以外の成分を指す。接着剤成分は、例えば、熱反応性成分及び硬化剤を含み、場合により、フィルム形成成分、非導電性フィラー、カップリング剤等を更に含む。
（ａ）導電粒子
　導電粒子５は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。導電粒子５は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は上記導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。導電粒子５には、各種導電粒子の１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
　導電粒子５の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上、２．０μｍ以上、２．５μｍ以上、又は３．０μｍ以上であってよい。導電粒子５の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、２０．０μｍ以下、１０．０μｍ以下、７．０μｍ以下、又は５．０μｍ以下であってよい。これらの観点から、導電粒子５の平均粒径は、例えば１．０～２０．０μｍであってよい。本明細書では、第一の接着剤層６中から無作為に選択した導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径を測定し、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。
　第一の接着剤層６中の導電粒子５の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよい。第一の接着剤層６中の導電粒子５の含有量は、短絡を抑制し易い観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。これらの観点から、第一の接着剤層６中の導電粒子５の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、例えば１～６０質量％であってよい。
（ｂ）熱反応性成分
　熱反応性成分は、加熱環境下で硬化剤と反応する成分である。熱反応性成分は、接続抵抗の低減効果により優れる観点では、カチオン重合性化合物であってよい。
　カチオン重合性化合物は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、環状エーテル基を有する化合物であってよい。環状エーテル基を有する化合物の中でも、脂環式エポキシ化合物及びオキセタン化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いる場合、接続抵抗の低減効果が一層向上する傾向がある。
　脂環式エポキシ化合物は、脂環式エポキシ基（例えば、エポキシシクロヘキシル基）を有する化合物であれば特に制限なく使用することができるが、ビ－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタンを用いる場合、上記密着強度Ｐ１が得られやすい。脂環式エポキシ化合物の市販品としては、セロキサイド８０１０（商品名、ビ－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン、株式会社ダイセル製）の他、例えば、ＥＨＰＥ３１５０、ＥＨＰＥ３１５０ＣＥ、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド２０８１（商品名、株式会社ダイセル製）等が挙げられる。これらは、１種の化合物を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。カチオン重合性化合物は、所望の溶融粘度が得られ易い観点では、脂環式エポキシ化合物及びオキセタン化合物の両方を含んでいてよい。
　オキセタン化合物は、オキセタニル基を有する化合物であれば特に制限なく使用することができるが、４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニルを用いる場合、上記密着強度Ｐ１が得られやすい。オキセタン化合物の市販品としては、例えば、ＥＴＥＲＮＡＣＯＬＬ　ＯＸＢＰ（商品名、４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、宇部興産株式会社製）、ＯＸＳＱ、ＯＸＴ－１２１、ＯＸＴ－２２１、ＯＸＴ－１０１、ＯＸＴ－２１２（商品名、東亜合成株式会社製）等が挙げられる。これらは、１種の化合物を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
　第一の接着剤層６中の熱反応性成分の含有量は、第一の接着剤層６の硬化性を担保する観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。第一の接着剤層６中の熱反応性成分の含有量は、第一の接着剤層６の形成性を担保する観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。これらの観点から、第一の接着剤層６中の熱反応性成分の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、例えば５～７０質量％であってよい。
（ｃ）硬化剤
　硬化剤は、熱反応性成分と反応して第一の接着剤層６を硬化させる。熱反応性成分としてカチオン重合性化合物が用いられる場合、硬化剤としては、加熱により酸等を発生して重合を開始する熱カチオン重合開始剤を用いることができる。
　熱カチオン重合開始剤はカチオンとアニオンとから構成される塩化合物であってよい。塩化合物としては、例えば、ＢＦ４ －、ＢＲ４ －（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）、ＰＦ６ －、ＳｂＦ６ －、ＡｓＦ６ －等のアニオンを有する、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、アンモニウム塩、ジアゾニウム塩、ヨードニウム塩、アニリニウム塩、ピリジウム塩等のオニウム塩などが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。
　熱カチオン重合開始剤は、保存安定性の観点から、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有する塩化合物であってよい。中でも、熱カチオン重合開始剤がＢＦ４ －又はＢＲ４ －（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）を有する塩化合物であると、保存安定性がより高くなる傾向があり、熱カチオン重合開始剤がＢＲ４ －を有する塩化合物であると保存安定性がさらに高くなる傾向があり、熱カチオン重合開始剤がテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを有する塩化合物であると保存安定性が特に高くなる傾向がある。また、熱カチオン重合開始剤は、カチオン硬化に対する硬化阻害を起こし得る物質に対する耐性を有する観点では、アニリニウム塩（例えば、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有するアニリニウム塩）であってよい。アニリニウム塩としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウム塩等のＮ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩などが挙げられる。このような塩化合物の市販品としては、例えば、ＣＸＣ－１８２１（商品名、Ｋｉｎｇ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）等が挙げられる。
　第一の接着剤層６中の硬化剤の含有量は、第一の接着剤層６の形成性及び硬化性を担保する観点から、第一の接着剤層６中の熱反応性成分１００質量部に対して、例えば、０．１～２０質量部、１～１８質量部、３～１５質量部、又は５～１２質量部であってよい。
（ｄ）フィルム形成成分
　フィルム形成成分は、第一の接着剤層６の形成性（形状保持性）に寄与する。フィルム形成成分としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム、エポキシ樹脂（２５℃で固形）等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。第一の接着剤層６中のフィルム形成成分の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよく、７０質量％以下、５０質量％以下、又は３０質量％以下であってよく、１～７０質量％、５～５０質量％、又は１０～３０質量％であってよい。
（ｅ）非導電性フィラー
　非導電性フィラーは、非導電性の無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；金属窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタアクリレート・ブタジエン・スチレン微粒子、アクリル・シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。第一の接着剤層６中の非導電性フィラーの含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。
（ｆ）カップリング剤
　カップリング剤は接着性のさらなる向上に寄与する。カップリング剤としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。第一の接着剤層６中のカップリング剤の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。
（ｇ）その他の添加剤
　第一の接着剤層６は、上述した成分以外に、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤をさらに含有していてもよい。第一の接着剤層６中のその他の添加剤の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、例えば、０．１～１０質量％であってよい。
　第一の接着剤層６の厚さは、３μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってもよい。
［第二の接着剤層］
　第二の接着剤層７は、導電粒子５を含有しない点を除き、第一の接着剤層６が含み得る成分と同じ成分を含んでいてよい。例えば、第二の接着剤層７は、熱反応性成分と、硬化剤と、フィルム形成成分と、非導電性フィラーと、カップリング剤とを含有してよい。第二の接着剤層７に含まれる成分は、第一の接着剤層６に含まれる成分と同じであっても異なっていてもよい。第一の接着剤層６の場合と同様に、熱反応性成分として脂環式エポキシ化合物及びオキセタン化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いる場合、接続抵抗の低減効果が一層向上する傾向がある。また、熱反応性成分として脂環式エポキシ化合物及びオキセタン化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いる場合、上記密着強度Ｐ２が得られやすく、ビ－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン及び４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニルからなる群より選ばれる少なくとも１種を用いる場合、上記密着強度Ｐ２がより得られやすい。
　第二の接着剤層７中の熱反応性成分の含有量は、第二の接着剤層７の硬化性を担保する観点から、第二の接着剤層７の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。第二の接着剤層７中の熱反応性成分の含有量は、第二の接着剤層７の形成性を担保する観点から、第二の接着剤層７の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。これらの観点から、第二の接着剤層７中の熱反応性成分の含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、例えば５～７０質量％であってよい。
　第二の接着剤層７中の硬化剤の含有量は、第二の接着剤層７の形成性及び硬化性を担保する観点から、第二の接着剤層７中の熱反応性成分１００質量部に対して、例えば、０．１～２０質量部、１～１８質量部、３～１５質量部、又は５～１２質量部であってよい。
　第二の接着剤層７中のフィルム形成成分の含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、１質量％以上、３質量％以上、又は５質量％以上であってよく、６０質量％以下、４０質量％以下、又は２０質量％以下であってよく、１～６０質量％、３～４０質量％、又は５～２０質量％であってよい。
　第二の接着剤層７中の非導電性フィラーの含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、１質量％以上、１０質量％以上、又は３０質量％以上であってよく、９０質量％以下、７０質量％以下、又は５０質量％以下であってよく、１～９０質量％、１０～７０質量％、又は３０～５０質量％であってよい。
　第二の接着剤層７中のカップリング剤の含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。
　第二の接着剤層７の厚さは、３μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってよく、３～３０μｍ又は１０～２０μｍであってよい。
　接着剤フィルム３の総厚は、６μｍ以上又は２０μｍ以上であってよく、６０μｍ以下又は４０μｍ以下であってもよく、６～６０μｍ又は２０～４０μｍであってよい。
　上記接着剤フィルム３は、異方導電性を有する導電性接着剤フィルム（異方導電フィルム）であってもよく、異方導電性を有しない導電性接着剤フィルムであってもよい。
　以上、一実施形態の積層体１について説明したが、本開示の積層体は、上記実施形態に限定されない。
　例えば、接着剤フィルム３における第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７は、第一の基材２が第二の接着剤層７に隣接し、第二の基材４が第一の接着剤層６に隣接するように第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７が配置されていてもよい。
　また、例えば、接着剤フィルム３が、第一の接着剤層６のみからなる単層構成の接着剤フィルムであってもよい。また、例えば、接着剤フィルム３が、三層以上の接着剤層からなる多層構成の接着剤フィルムであってもよい。
　また、例えば、接着剤フィルム３が導電粒子５を含有しなくてもよい。
＜積層体の製造方法＞
　本開示の他の一実施形態に係る積層体の製造方法は、第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備える積層体の製造方法であって、第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、第二の基材の接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、第一の基材と、第二の基材と、接着剤フィルム又は接着剤フィルムを形成するための材料を用意する工程（以下、「用意工程」という。）と、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを配置又は形成することにより、積層体を得る工程（以下、「積層工程」という。）と、を備える。以下、各工程について説明する。なお、第一の基材、第二の基材及び接着剤フィルム及び接着剤フィルムを形成するための材料の詳細は積層体１について説明したものと同じである。
（用意工程）
　用意工程では、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、第一の基材と、第二の基材と、接着剤フィルム又は接着剤フィルムを形成するための材料とを用意する。用意工程で接着剤フィルムを用意する場合、用意工程が接着剤フィルムを形成する工程を含んでいてもよい。
　接着剤フィルムを形成する工程は、例えば、第一の接着剤層を形成する工程（Ａ）と、第二の接着剤層を形成する工程（Ｂ）とを含む。工程（Ａ）では、例えば、まず、上述した第一の接着剤層に含まれ得る各成分（導電粒子、熱反応性成分、硬化剤等）を有機溶媒中で混合することによって第一の接着剤組成物の溶液（第一のワニス組成物）を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、第一のワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布して第一のワニス組成物からなる層を形成した後、加熱によって有機溶媒を揮発させて、基材上に第一の接着剤層を形成する。このとき、第一のワニス組成物の塗布量を調整することによって、最終的に得られる第一の接着剤層の厚さを調整することができる。
　第一のワニス組成物の調製において使用される有機溶媒は、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものであれば特に制限されない。このような有機溶媒としては、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの有機溶媒は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。第一のワニス組成物の調製の際の混合（撹拌混合又は混練）は、例えば、撹拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル、ホモディスパー等を用いて行うことができる。
　基材は、有機溶媒を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限されない。このような基材としては、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えば、フィルム）を用いることができる。
　基材へ塗布した第一のワニス組成物から有機溶媒を揮発させる際の加熱条件は、使用する有機溶媒等に合わせて適宜設定することができる。加熱条件は、例えば、４０～１２０℃で０．１～１０分間であってよい。
　工程（Ｂ）では、上述した第二の接着剤層に含まれ得る各成分（熱反応性成分、硬化剤等）を有機溶媒中で混合することによって第二の接着剤組成物の溶液（第二のワニス組成物）を調製すること、及び、第一のワニス組成物に代えて第二のワニス組成物を用いることを除き、工程（Ａ）と同様にして、第二の接着剤層を形成することができる。
　上記方法では、工程（Ｂ）において、工程（Ａ）で得られた第一の接着剤層又は第一のワニス組成物上に第二のワニス組成物を塗布し乾燥させることで第二の接着剤層を形成し、これにより接着剤フィルムを得てよい。また、工程（Ｂ）の後に工程（Ａ）を実施する場合には、第二の接着剤層又は第二のワニス組成物上に第一のワニス組成物を塗布し乾燥させることで第一の接着剤層を形成し、これにより接着剤フィルムを得てもよい。また、工程（Ａ）及び工程（Ｂ）において、第一のワニス組成物及び第二のワニス組成物を互いに異なる基材上に塗布し乾燥させることで第一の接着剤層及び第二の接着剤層を互いに異なる基材上に形成する場合には、これらを貼り合わせることにより接着剤フィルムを得てもよい。
　第一の接着剤層と第二の接着剤層とを貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０～８０℃の温度条件下で行うことができる。
（積層工程）
　積層工程では、用意工程で接着剤フィルムを用意する場合は、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを配置することにより積層体を得る。また、用意工程で接着剤フィルムを形成するための材料を用意する場合は、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを形成することにより積層体を得る。
　積層工程は、第一の基材及び第二の基材のうちの一方の基材の上に接着剤フィルムを配置又は形成することと、接着剤フィルム上に第一の基材及び第二の基材のうちの他方の基材を配置することと、を含む方法によって、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを配置又は形成する工程であってよい。例えば、積層体１を製造する場合には、図４に示されるように、第一の基材２の上に第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７をこの順に形成することで第一の基材２の上に接着剤フィルム３を形成した後、接着剤フィルム３の上（第二の接着剤層７の上）に第二の基材４を配置して積層体１を得てよい。
　積層工程は、第一の基材及び第二の基材のうちの一方の基材の上に第一の接着剤層を形成して第一の積層フィルムを得ることと、第一の基材及び第二の基材のうちの他方の基材の上に第二の接着剤層を形成して第二の積層フィルムを得ることと、第一の積層フィルムと第二の積層フィルムとを、第一の接着剤層と第二の接着剤層とが互いに対向するように積層することと、を含む方法によって、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを形成する工程であってもよい。例えば、積層体１を製造する場合には、図５に示されるように、第一の基材２の上に第一の接着剤層６を形成して第一の積層フィルム１２を得て、第二の基材４の上に第二の接着剤層７を形成して第二の積層フィルム１３を得た後、これらの積層フィルムを、第一の接着剤層６と第二の接着剤層７とが互いに対向するように積層することで、積層体１を得てよい。
　上記いずれの方法においても、基材として第一の基材又は第二の基材を用いること以外は用意工程で説明した方法により接着剤フィルム３を形成することができる。
＜接続構造体＞
　本開示の他の一実施形態に係る接続構造体は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える。接続部は、上記積層体における回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む。
　図６は、接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。図６に示される接続構造体２０は、相互に対向する第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４と、第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４の間において第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４を接続する接続部２７と、を備えている。
　第一の回路部材２１は、第一の回路基板２２と、第一の回路基板２２の主面２２ａ上に形成された第一の電極２３とを備えている。第二の回路部材２４は、第二の回路基板２５と、第二の回路基板２５の主面２５ａ上に形成された第二の電極２６とを備えている。
　第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４は、電気的接続を必要とする電極が形成された部材であれば特に制限はない。電極が形成された部材（回路部材等）としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機基板；ＴＣＰ、ＦＰＣ、ＣＯＦ等に代表されるポリイミド基板；ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエーテルスルホン等のフィルム上に電極を形成した基板；プリント配線板などが用いられ、これらのうちの複数種を組み合わせて用いてもよい。
　接続部２７は、接着剤フィルム１の硬化物を含む。接続部２７は、例えば、第一の回路部材２１と第二の回路部材２４とが互いに対向する方向における第一の回路部材２１側に位置する第一の領域２８と、上記方向（第一の回路部材２１と第二の回路部材２４とが互いに対向する方向）における第二の回路部材２４側に位置する第二の領域２９と、少なくとも第一の電極２３及び第二の電極２６の間に介在して第一の電極２３及び第二の電極２６を互いに電気的に接続する導電粒子５と、を有する。第一の領域２８は、例えば、上記第一の接着剤層６の導電粒子以外の部分が硬化してなる領域である。第二の領域２９は、例えば、上記第二の接着剤層７が硬化してなる領域である。
＜接続構造体の製造方法＞
　本開示の他の一実施形態に係る接続構造体の製造方法は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える接続構造体の製造方法であって、上記実施形態に係る積層体から第一の基材を除去し、接着剤フィルムの第一の基材に接していた面と第一の回路部材の第一の電極が設けられた面とが接するように、第一の回路部材上に積層体の残部（積層体から第一の基材を除いたもの）を配置する工程（以下、「第一の配置工程」という。）と、積層体の残部から第二の基材を除去し、接着剤フィルムの第二の基材に接していた面と第二の回路部材の第二の電極が設けられた面とが接するように、接着剤フィルム上に第二の回路部材を配置する工程と、第一の回路部材及び第二の回路部材を熱圧着して、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える。
　図７は、接続構造体の製造方法の一実施形態を示す模式断面図である。図７に示される製造方法では、まず、第一の回路部材２１と、積層体１を用意し、積層体１から第一の基材２を除去した後、接着剤フィルム３の第一の基材に接していた面３ａと第一の回路部材２１の第一の電極２３が設けられた面２１ａとが接するように、積層体１の残部３０を第一の回路部材２１上に配置する（図７の（ａ）参照。）。この際、必要に応じて、積層体１の残部３０の配置後、又は、積層体１の残部３０の配置と同時に、図７の（ａ）の矢印Ａ１及びＢ１で示される方向に加圧を行ってよく、加圧とともに加熱を行ってもよい。
　上記操作により、接着剤フィルム３が第一の回路部材２１に仮接続される。第一の基材２が第一の接着剤層６に隣接するように積層体１が構成されている場合、図７の（ａ）に示されるように、接着剤フィルム３の第一の接着剤層６が第一の回路部材２１と接することとなり、対向する電極間に捕捉される導電粒子数を向上させることができる。
　続いて、図７の（ｂ）に示されるように、第二の基材４を除去した後、接着剤フィルム３の第二の基材４に接していた面３ｂと第二の回路部材２４の第二の電極２６が設けられた面２４ａとが接するように、接着剤フィルム３上に第二の回路部材２４を配置する。そして、図７の（ｂ）の矢印Ａ２及びＢ２で示される方向に第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４を熱圧着する。これにより、第一の電極２３及び第二の電極２６が互いに電気的に接続されるとともに、接着剤フィルム３が硬化されて接続部２７が形成されることで、第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４が接続部２７によって接着される。その結果、図６に示すような接続構造体２０が得られる。
　以下、実施例により本開示を具体的に説明する。但し、本開示は下記の実施例のみに限定されるものではない。
＜フェノキシ樹脂の合成＞
　４，４’－（９－フルオレニリデン）－ジフェノール４５ｇ（シグマアルドリッチジャパン株式会社製）、及び３，３’，５，５’－テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５０ｇ（ＹＸ－４０００Ｈ、三菱化学株式会社製）を、ジムロート冷却管、塩化カルシウム管、及び攪拌モーターに接続されたＰＴＦＥ製攪拌棒を装着した３０００ｍＬの３つ口フラスコ中でＮ－メチルピロリドン１０００ｍＬに溶解して反応液とした。これに炭酸カリウム２１ｇを加え、マントルヒーターで１１０℃に加熱しながら攪拌した。３時間攪拌後、１０００ｍＬのメタノールが入ったビーカーに反応液を滴下し、生成した沈殿物を吸引ろ過することによってろ取した。ろ取した沈殿物をさらに３００ｍＬのメタノールで３回洗浄して、フェノキシ樹脂Ｐ－１を７５ｇ得た。
＜基材の準備＞
　以下の基材１～８を用意した。
・基材１：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：４９０～９８０ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材２：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：１０～１００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材３：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：９８０～１９６０ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材４：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：２００～６００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材５：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：４００～１２００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材６：Ａ７１００（東洋紡フィルムソリューション株式会社製、密着強度：４０～２５０ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材７：Ａ５３００（東洋紡フィルムソリューション株式会社製、密着強度：５００～１０００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材８：Ａ５４００（東洋紡フィルムソリューション株式会社製、密着強度：１００～４００ｍＮ／２５ｍｍ）
　上記基材１～８の密着強度は、以下の方法で測定した。
　まず、基材の表面（離型処理が施されている表面）に日東電工株式会社製の３１Ｂ粘着テープを貼り、圧着ローラーで１往復荷重をかけることで積層サンプルを得た。粘着テープの幅は、２５ｍｍとした。次いで、積層サンプルを、粘着テープの長手方向が長手方向となるように、長方形状（幅５０ｍｍ×長さ１５０ｍｍの長方形状）に切り出した。次いで、両面テープを用いて、切り出された積層サンプルを基材側からアルミ板に貼り付けて固定した。次いで、アルミ板に固定された上記積層サンプルを張試験機に固定し、ピール速度３００ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度１８０°の条件で粘着テープを基材から長手方向に向けて剥離し、基材の粘着テープに対する密着強度を測定し、測定開始後１～３秒間に得られる測定値の最大値及び最小値を得た。以上の操作を無作為に選択された３か所で行い、３か所で得られた密着強度の最小値の算術平均値を上記数値範囲の最小値とし、３か所で得られた密着強度の最大値の算術平均値を上記数値範囲の最大値とした。
＜実施例１～５及び比較例１～３＞
（接着剤組成物の調製）
　表１に示す材料を表１に示す組成比（表１の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して第一の接着剤組成物及び第二の接着剤組成物を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示す材料の詳細は以下のとおり。
（ａ）導電粒子
・導電粒子１：ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚さ０．１μｍのパラジウム／ニッケル層を設けた導電粒子（平均粒径：３．０μｍ、比重：２．９の導電粒子）
（ｂ）熱反応性成分
・ＯＸＢＰ：４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル（二官能オキセタン化合物、宇部興産株式会社製）
・ＣＥＬ８０１０：ビ－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン（セロキサイド８０１０、株式会社ダイセル製）
（ｃ）硬化剤
・ＣＸＣ－１８２１：４級アンモニウムカチオンとボレートアニオンからなる塩（熱カチオン重合開始剤、Ｋｉｎｇ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）
（ｄ）フィルム形成成分
・Ｐ－１：上記方法で合成したフェノキシ樹脂Ｐ－１
・ＹＰ－７０：フェノキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
（ｅ）非導電性フィラー
・シリカ粒子１：Ｒ８０５（シリカ微粒子、Ｅｖｏｎｉｋ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ　ＡＧ社製）、有機溶媒で不揮発分１０質量％に希釈したもの
・シリカ粒子２：表面処理されたシリカ粒子（シリカとビス（トリメチルシリル）アミンとの加水分解生成物）
（ｆ）カップリング剤
・ＳＨ－６０４０：３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（東レ・ダウコーニング株式会社製）
（積層体の作製）
　第一の基材及び第二の基材として、表２に示す基材を用意した。次いで、第一の基材の離型処理された表面上に第一の接着剤組成物を塗布し、乾燥させることで、第一の基材と、該第一の基材上に形成された第一の接着剤層（厚さ：７μｍ）とを備える第一の積層フィルムを得た。また、第二の基材の離型処理された表面上に第二の接着剤組成物を塗布し、乾燥させることで、第二の基材と、該第二の基材上に形成された第二の接着剤層（厚さ：９μｍ）とを備える第二の積層フィルムを得た。次いで、得られた第一の積層フィルムと第二の積層フィルムとを、５０℃に加熱したホットロールラミネータで貼り合わせ、第一の基材、第一の接着剤層、第二の接着剤層及び第二の基材をこの順で備える積層体を得た。
（密着強度の測定）
　図２及び図３に例示される方法で、第一の基材の接着剤フィルム（第一の接着剤層）に対する密着強度Ｐ１と、第二の基材の接着剤フィルム（第二の接着剤層）に対する密着強度Ｐ２とを測定した。具体的な測定方法は以下のとおりとした。
［密着強度Ｐ１の測定方法］
　まず、第一の基材に、縦１．５ｍｍ×横４０ｍｍのサイズの長方形状の切り込み（スリット）を入れた。次いで、厚さ０．１３ｍｍの両面テープ（商品名：１１－５８３、昭和電工マテリアルズ株式会社製）と厚さ１．３ｍｍのスライドガラスを用意し、両面テープの一方面を積層体の第二の基材に貼り付け、両面テープの他方面をスライドガラスに貼り付けることで、積層体をスライドガラスに固定し、測定サンプルを得た。次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス側から４０℃のホットプレート上に配置した後、配置から１０秒経過に、引張試験機（テンシロン、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で第一の基材を上方に引っ張ることで、第一の基材を接着剤フィルムから長手方向に向けて剥離し、第一の基材の接着剤フィルムに対する密着強度を測定した。測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最大値を、上記測定箇所における密着強度とした。
　上記測定を無作為に選択された３か所で行い、３か所で得られた密着強度（測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最大値）の算術平均値を密着強度Ｐ１とした。
［密着強度Ｐ２の測定方法］
　まず、縦１０ｍｍ×横４０ｍｍのサイズの長方形状の粘着フィルム（オカモト株式会社製のＰＩテープ、Ｎｏ．１０３０）を用意した。次いで、積層体から第一の基材を剥離した後、上記粘着フィルムを、粘着剤層側から、接着剤フィルムの第一の基材が配置されていた表面上に配置し、粘着フィルムの一端に把持部を有する粘着フィルム付き積層体を得た。次いで、厚さ０．１３ｍｍの両面テープ（商品名：１１－５８３、昭和電工マテリアルズ株式会社製）と厚さ１．３ｍｍのスライドガラスを用意し、両面テープの一方面を上記積層体の第二の基材に貼り付け、両面テープの他方面をスライドガラスに貼り付けることで、積層体をスライドガラスに固定し、測定サンプルを得た。次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス側から４０℃のホットプレート上に配置した。次いで、引張試験機（テンシロン、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で粘着フィルムを上方に引っ張ることで、接着剤フィルムを第二の基材から長手方向に向けて剥離し、第二の基材の接着剤フィルムに対する密着強度を測定した。測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最小値を、上記測定箇所における密着強度とした。
　上記測定を無作為に選択された３か所で行い、３か所で得られた密着強度（測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最小値）の算術平均値を密着強度Ｐ２とした。
（評価１）
　得られた積層体に対し、下記（１）の処理行った後、（２）の処理を行い、（１）の後及び（２）の後の積層体の状態を評価した。
（１）第一の基材に１．５ｍｍ×４０ｍｍのサイズの長方形状のスリットを形成する
（２）第一の基材を剥離する
　評価基準を以下に示し、結果を表２に示す。
Ａ（極めて良好）：第一の基材のスリット時及び剥離時に全く問題が生じない。
Ｂ（良好）：第一の基材の剥離時に軽微なハンチング（局所的に密着力が高い部分で接着剤フィルムの短手方向に線状の傷が入る現象）が生じる。
Ｃ（良好）：スリット形成後にわずかに第一の基材の端部に浮きが生じる。
Ｄ（不良）：第一の基材の剥離時に第二の基材と接着剤フィルムとの界面に浮きが生じる。
Ｅ（不良）：わずかな衝撃やスリットの形成時に第一の基材が浮いてしまう。
（評価２）
　実施例３の積層体から第一の基材を剥離して得られた評価サンプルＡと、実施例３の積層体の第一の基材に１．５ｍｍ×４０ｍｍのサイズの長方形状の切り込み（スリット）を入れて得られた評価サンプルＢとを用意した。評価サンプルＡは第一の接着剤層が露出しているサンプルであり、評価サンプルＢは第一の接着剤層が第一の基材によって保護されているサンプルである。
　次いで、上記評価サンプルＡ及びＢを、３０℃の恒温槽に入れ、扇風機で風をあてながら４時間乾燥処理した。処理前後の評価サンプルＡ及びＢを、セラミックヒータからなるステージとツール（８ｍｍ×５０ｍｍ）とから構成される熱圧着装置（ＬＤ－０６、株式会社大橋製作所製）を用いて、第一の接着剤層側からガラス基板上に貼り付けた。貼り付け条件は、温度：７０℃、圧力：１ＭＰａ、加圧時間：１秒間とした。次いで、第二の基材を剥離し、第二の接着剤層上に１．３ｍｍ×４０ｍｍのサイズの長方形状の粘着フィルム（日東電工株式会社製のビニールテープ、Ｎｏ．２１Ｓ）を貼り付け、引張試験機（テンシロン、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で粘着フィルムを上方に引っ張ることで接着剤フィルムをガラス基板から剥離し、接着剤フィルム（第一の接着剤層）のガラス基板に対する密着強度を測定した。測定開始後１～３秒間に得られた測定値の平均値を求めたところ、評価サンプルＡでは、処理前の測定値が８５．８Ｎ／ｍであったのに対し、処理後は接着剤フィルムがガラス基板に貼り付かず測定不可という結果であった。一方、評価サンプルＢでは、処理前の値が７４．０Ｎ／ｍであり、処理後の値が７５．０Ｎ／ｍであり、乾燥劣化が抑制されて密着強度が維持されていることが確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　１…積層体、２…第一の基材、３…回路接続用接着剤フィルム、４…第二の基材、５…導電粒子、６…第一の接着剤層、７…第二の接着剤層、２０…接続構造体、２１…第一の回路部材、２２…第一の回路基板、２３…第一の電極、２４…第二の回路部材、２５…第二の回路基板、２６…第二の電極、２７…接続部、３０…積層体の残部。
 
 

 

Claims (9)

  1. 　第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備え、
    　前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である、積層体。
  2. 　前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する導電性接着剤フィルムである、請求項１に記載の積層体。
  3. 　前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する第一の接着剤層と、導電粒子を含有しない第二の接着剤層と、を有する、請求項２に記載の積層体。
  4. 　前記第一の基材が前記第一の接着剤層に隣接し、前記第二の基材が前記第二の接着剤層に隣接する、請求項３に記載の積層体。
  5. 　前記接着剤フィルムが、熱反応性成分と、硬化剤と、を含有する、請求項１～４のいずれか一項に記載の積層体。
  6. 　前記密着強度Ｐ１が０．５～１５Ｎ／ｍであり、前記密着強度Ｐ２が１．５～３０Ｎ／ｍである、請求項１～５のいずれか一項に記載の積層体。
  7. 　前記第一の基材が、前記接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材である、請求項１～６のいずれか一項に記載の積層体。
  8. 　第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備える積層体の製造方法であって、
    　前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、前記第一の基材と、前記第二の基材と、前記接着剤フィルム又は前記接着剤フィルムを形成するための材料とを用意する工程と、
    　前記第一の基材と前記第二の基材との間に前記接着剤フィルムを配置又は形成することにより、前記積層体を得る工程と、を備える、積層体の製造方法。
  9. 　第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の間に配置され、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える接続構造体の製造方法であって、
    　請求項１～７のいずれか一項に記載の積層体から前記第一の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第一の基材に接していた面と前記第一の回路部材の前記第一の電極が設けられた面とが接するように、前記第一の回路部材上に前記積層体の残部を配置する工程と、
    　前記積層体の残部から前記第二の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第二の基材に接していた面と前記第二の回路部材の前記第二の電極が設けられた面とが接するように、前記接着剤フィルム上に前記第二の回路部材を配置する工程と、
    　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材を熱圧着して、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える、接続構造体の製造方法。
     

     
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