JP2023165190A - 積層体、積層体の製造方法、及び、接続構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 回路接続用接着剤フィルムの乾燥による劣化を抑制しつつ、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い、積層体を提供すること。【解決手段】 第一の基材２と、該第一の基材２上に設けられた回路接続用接着剤フィルム３と、該接着剤フィルム３上に設けられた第二の基材４と、を備え、第一の基材２の前記接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ１とし、第二の基材４の接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である、積層体１。【選択図】図１

Description

本開示は、積層体、積層体の製造方法、及び、接続構造体の製造方法に関する。

従来、例えば、対向する回路部材を加熱及び加圧し、加圧方向の電極間を電気的に接続する接着剤フィルムが使用されている。このような回路接続用途の接着剤フィルムとしては、例えば、接着剤中に導電粒子が分散された回路接続用接着フィルムが知られている（例えば、下記特許文献１～４を参照）。

最近では、ドライバーＩＣ等の半導体チップをフェイスダウンで直接ＬＣＤパネル又はプリント配線板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンディング法にかえて、半導体チップを基板に直接実装する、いわゆるチップオンガラス（ＣＯＧ）実装方式が採用されており、ここでも回路接続用接着剤フィルムが回路接続材料として用いられている。

特開昭６０－１９１２２８号公報 特開平１－２５１７８７号公報 特開平７－９０２３７号公報 特開２０１９－１０４８６９号公報

回路接続用接着剤フィルムは、量産現場では、例えばリールの形態で開放放置されることがあり、乾燥によって劣化して貼り付け性が悪化する場合がある。また、この乾燥劣化を防止するために接着剤フィルムの両面に基材をラミネートして積層体とすることも検討されているが、このような積層体の基材は、運搬時のわずかな衝撃で剥離することがあり、使用に適したサイズに積層体を裁断する際にも剥離することがある。また、使用時においても、基材を除去する際に、接着剤フィルムの一部が基材に転写してしまい、製品として使用できない状態となるといった不具合も生じ得る。

本開示の一側面は、上記事情に鑑みてなされたものであり、回路接続用接着剤フィルムの乾燥による劣化を抑制しつつ、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い、積層体を提供することを目的とする。また、本開示の他の一側面は、上記積層体の製造方法を提供することを目的とする。また、本開示の他の一側面は、上記積層体を用いた接続構造体の製造方法を提供することを目的する。

本開示のいくつかの側面は、以下に示す［１］～［９］を提供する。

［１］ 第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備え、前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である、積層体。

［２］ 前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する導電性接着剤フィルムである、［１］に記載の積層体。

［３］ 前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する第一の接着剤層と、導電粒子を含有しない第二の接着剤層と、を有する、［２］に記載の積層体。

［４］ 前記第一の基材が前記第一の接着剤層に隣接し、前記第二の基材が前記第二の接着剤層に隣接する、［３］に記載の積層体。

［５］ 前記接着剤フィルムが、熱反応性成分と、硬化剤と、を含有する、［１］～［４］のいずれかに記載の積層体。

［６］ 前記密着強度Ｐ１が０．５～１５Ｎ／ｍであり、前記密着強度Ｐ２が１．５～３０Ｎ／ｍである、［１］～［５］のいずれかに記載の積層体。

［７］ 前記第一の基材が、前記接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材である、［１］～［６］のいずれかに記載の積層体。

［８］ 第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備える積層体の製造方法であって、前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、前記第一の基材と、前記第二の基材と、前記接着剤フィルム又は前記接着剤フィルムを形成するための材料とを用意する工程と、前記第一の基材と前記第二の基材との間に前記接着剤フィルムを配置又は形成することにより、前記積層体を得る工程と、を備える、積層体の製造方法。

［９］ 第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える接続構造体の製造方法であって、［１］～［７］のいずれかに記載の積層体から前記第一の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第一の基材に接していた面と前記第一の回路部材の前記第一の電極が設けられた面とが接するように、前記第一の回路部材上に前記積層体の残部を配置する工程と、前記積層体の残部から前記第二の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第二の基材に接していた面と前記第二の回路部材の前記第二の電極が設けられた面とが接するように、前記接着剤フィルム上に前記第二の回路部材を配置する工程と、前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材を熱圧着して、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える、接続構造体の製造方法。

本開示によれば、回路接続用接着剤フィルムの乾燥による劣化を抑制しつつ、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い、積層体が提供される。また、本開示によれば、上記積層体の製造方法及び上記積層体を用いた接続構造体の製造方法が提供される。

積層体の一実施形態を示す模式断面図である。 密着強度Ｐ１の測定方法を説明する模式断面図である。 密着強度Ｐ２の測定方法を説明する模式断面図である。 図１の積層体の製造方法の一実施形態を説明する模式断面図である。 図１の積層体の製造方法の他の一実施形態を説明する模式断面図である。 接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。 図６の接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。

以下、場合により図面を参照しつつ、本開示の実施形態について詳細に説明する。なお、本開示は、以下の実施形態に限定されない。

本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。また、数値範囲の下限値及び上限値は、それぞれ他の数値範囲の下限値又は上限値と任意に組み合わせられる。数値範囲「Ａ～Ｂ」という表記においては、両端の数値Ａ及びＢがそれぞれ下限値及び上限値として数値範囲に含まれる。

＜積層体＞
本開示の一実施形態に係る積層体は、第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備え、第一の基材の接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、第二の基材の接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である。

図１は、積層体の一実施形態を示す模式断面図である。図１に示される積層体１は、第一の基材２と、該第一の基材２上に設けられた回路接続用接着剤フィルム３（以下、単に「接着剤フィルム３」ともいう。）と、該接着剤フィルム３上に設けられた第二の基材４と、を備える。積層体１では、第一の基材２の接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ１とし、第二の基材４の接着剤フィルム３に対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となる。

図２及び図３は、それぞれ、密着強度Ｐ１及びＰ２の測定方法を説明する模式断面図である。密着強度Ｐ１及びＰ２は、それぞれ、以下に記載の方法により測定される。なお、以下に記載のない条件は、ＪＩＳＫ６８５４－１に準拠するものとする。

［密着強度Ｐ１の測定方法］
まず、第一の基材２に、切り込み（スリット）を入れる。切り込みの形状は、例えば長方形状であり、切り込みのサイズは、例えば縦１．５ｍｍ×横４０ｍｍである。

次いで、両面テープ８の一方面を積層体１の第二の基材４に貼り付け、両面テープ８の他方面をスライドガラス９に貼り付けることで、積層体１をスライドガラス９に固定し、測定サンプルを得る。両面テープの厚さは、例えば、０．１３ｍｍであり、スライドガラス９の厚さは、例えば、１．３ｍｍである。

次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス側から、４０℃のホットプレート１０上に配置する。

次いで、引張試験機（例えば、株式会社エー・アンド・デイ製のテンシロン）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で第一の基材２を上方（図２の矢印Ｘで示される方向）に引っ張ることで、第一の基材２を接着剤フィルム３から長手方向に向けて剥離し、第一の基材２の接着剤フィルム３に対する密着強度を測定する。

［密着強度Ｐ２の測定方法］
まず、粘着フィルム１１を用意する。粘着フィルム１１は、例えば、フィルム状の基材（例えばポリイミドフィルム）の上に粘着剤層が形成されてなるフィルムである。粘着剤層を構成する粘着剤としては、密着強度Ｐ２の測定時に粘着フィルム１１と接着剤フィルム３との界面での剥離が生じない程度に、粘着フィルム１１を接着剤フィルム３に密着可能とするものであればよい。粘着フィルム１１の形状は、例えば長方形状であり、粘着フィルム１１のサイズは、例えば縦１０ｍｍ×横４０ｍｍである。粘着フィルムとしては、例えば、オカモト株式会社製のＰＩテープ（Ｎｏ．１０３０）を用いることができる。

次いで、積層体１から第一の基材２を剥離した後、上記粘着フィルム１１を、粘着剤層側から、接着剤フィルム３の第一の基材２が配置されていた表面上に配置する。この際、図３に示されるように、粘着フィルム１１の一端を把持可能とするために、粘着フィルム１１の一部は接着剤フィルム３の表面上に配置されないようにする。また、これと並行して、両面テープ８の一方面を上記積層体１の第二の基材４に貼り付け、両面テープ８の他方面をスライドガラス９に貼り付けることで、積層体１をスライドガラス９に固定する。以上の操作により、測定サンプルを得る。なお、両面テープ８及びスライドガラス９は、密着強度Ｐ１を測定する場合に使用されるものと同じ種類のものを使用することができる。

次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス９側から、４０℃のホットプレート１０上に配置する。

次いで、引張試験機（例えば、株式会社エー・アンド・デイ製のテンシロン）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で粘着フィルム１１を上方（図３の矢印Ｙで示される方向）に引っ張ることで、接着剤フィルム３を第二の基材４から長手方向に向けて剥離し、第二の基材４の接着剤フィルム３に対する密着強度を測定する。

上記密着強度Ｐ１及びＰ２の測定は、測定サンプルをホットプレート上に配置してから１０秒後に開始する。また、密着強度の測定は、積層体中の無作為に選択された３か所について行い、３か所で得られた密着強度の算術平均値を採用する。なお、密着強度の測定値は、測定開始直後にばらつく傾向があるため、密着強度Ｐ１の算出には、測定開始後１～３秒間に得られる測定値の最大値を使用するものとし、密着強度Ｐ２の算出には、測定開始後１～３秒間に得られる測定値の最小値を使用するものとする。

上記積層体１では、接着剤フィルム３の両面が基材（第一の基材及び第二の基材）により被覆されていることから、該接着剤フィルム３の乾燥による劣化を生じ難い。また、上記密着強度の比（Ｐ１／Ｐ２）が上述した範囲であることで運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合が生じ難い。

上記効果がさらに得られやすくなる観点では、上記密着強度の比（Ｐ１／Ｐ２）は、０．３０以上、０．４０以上又は０．５０以上であってもよく、０．７５以下又は０．６５以下であってもよく、０．４０～０．７５又は０．５０～０．６５であってもよい。

上記効果がさらに得られやすくなる観点では、密着強度Ｐ１が０．５～１５Ｎ／ｍであり、密着強度Ｐ２が１．５～３０Ｎ／ｍであることが好ましい。密着強度Ｐ１は、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合がさらに抑制される観点から、１．０～１５Ｎ／ｍ、１．５～６．０Ｎ／ｍ又は２．５～４．５Ｎ／ｍであってもよい。密着強度Ｐ２は、運搬時及び裁断時における基材の剥離、及び、使用時に基材を剥離する際の不具合がさらに抑制される観点から、２～３０Ｎ／ｍ、５～２５Ｎ／ｍ又は１０～１５Ｎ／ｍであってもよい。上記密着強度は、基材の構成材料の変更、基材への離型処理の種類の変更、接着剤フィルムの構成材料の変更等により調整可能である。

上記効果がさらに得られやすくなる観点では、密着強度Ｐ１と密着強度Ｐ２との差（Ｐ２－Ｐ１）は、１．５～８．０であってよく、２．０～８．０又は２．０～６．０であってもよい。

（第一の基材及び第二の基材）
第一の基材２及び第二の基材４は、同一の基材であっても、互いに種類の異なる基材であってもよい第一の基材２及び第二の基材４としては、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えば、フィルム）を用いることができる。これらの中でも、接着剤フィルムの乾燥をさらに抑制する観点では、ポリエチレンテレフタレートが構成材料として好ましい。

第一の基材２及び第二の基材４は、その表面（接着剤フィルムに接する面）が離型処理されていてよい。例えば、第一の基材２及び第二の基材４の一方又は両方が、上述した材料からなる基材の表面が剥離処理されたものであってよい。離型処理としては、シリコーン又はフッ素化合物で表面処理する方法等が挙げられる。

第一の基材２及び第二の基材４は、上記比Ｐ１／Ｐ２が得られるように選択される。上述した基材の中でも、第一の基材２が接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材であると、上記比Ｐ１／Ｐ２が得られやすく、第一の基材２及び第二の基材４の両方が接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材であると、上記比Ｐ１／Ｐ２がより得られやすい。

第一の基材２の厚さは、５～１５０μｍであってよく、２５～１００μｍ又は３５～５５μｍであってもよい。

第二の基材４の厚さは、５～１５０μｍであってよく、２５～１００μｍ又は３５～５５μｍであってもよい。

（接着剤フィルム）
接着剤フィルム３は、導電粒子５を含有する第一の接着剤層６と、導電粒子を含有しない第二の接着剤層７と、を有する。第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７は、それぞれ、第一の基材２が第一の接着剤層６に隣接し、第二の基材４が第二の接着剤層７に隣接するように配置されている。第一の接着剤層６は第一の接着剤組成物で形成されており、第二の接着剤層７は第二の接着剤組成物で形成されている。以下の説明において、第一の接着剤層６は、第一の接着剤組成物といいかえてよく、第二の接着剤層７は、第二の接着剤組成物といいかえてよい。

［第一の接着剤層］
第一の接着剤層６は、接着剤成分と、該接着剤成分中に分散された導電粒子５と、を含有する。本明細書中、「接着剤成分」とは、接着剤層を構成する導電粒子以外の成分を指す。接着剤成分は、例えば、熱反応性成分及び硬化剤を含み、場合により、フィルム形成成分、非導電性フィラー、カップリング剤等を更に含む。

（ａ）導電粒子
導電粒子５は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。導電粒子５は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は上記導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。導電粒子５には、各種導電粒子の１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。

導電粒子５の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上、２．０μｍ以上、２．５μｍ以上、又は３．０μｍ以上であってよい。導電粒子５の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、２０．０μｍ以下、１０．０μｍ以下、７．０μｍ以下、又は５．０μｍ以下であってよい。本明細書では、第一の接着剤層６中から無作為に選択した導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径を測定し、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。

第一の接着剤層６中の導電粒子５の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよい。第一の接着剤層６中の導電粒子５の含有量は、短絡を抑制し易い観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。

（ｂ）熱反応性成分
熱反応性成分は、加熱環境下で硬化剤と反応する成分である。熱反応性成分としては、接続抵抗の低減効果により優れる観点では、カチオン重合性化合物が好ましい。

カチオン重合性化合物は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、環状エーテル基を有する化合物であってよい。環状エーテル基を有する化合物の中でも、脂環式エポキシ化合物及びオキセタン化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いる場合、接続抵抗の低減効果が一層向上する傾向がある。

脂環式エポキシ化合物は、脂環式エポキシ基（例えば、エポキシシクロヘキシル基）を有する化合物であれば特に制限なく使用することができる。脂環式エポキシ化合物の市販品としては、セロキサイド８０１０（商品名、ビ－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン、株式会社ダイセル製）の他、例えば、ＥＨＰＥ３１５０、ＥＨＰＥ３１５０ＣＥ、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド２０８１（商品名、株式会社ダイセル製）等が挙げられる。これらは、１種の化合物を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。カチオン重合性化合物は、所望の溶融粘度が得られ易い観点では、脂環式エポキシ化合物及びオキセタン化合物の両方を含んでいてよい。

オキセタン化合物は、オキセタニル基を有する化合物であれば特に制限なく使用することができる。オキセタン化合物の市販品としては、例えば、ＥＴＥＲＮＡＣＯＬＬ ＯＸＢＰ（商品名、４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、宇部興産株式会社製）、ＯＸＳＱ、ＯＸＴ－１２１、ＯＸＴ－２２１、ＯＸＴ－１０１、ＯＸＴ－２１２（商品名、東亜合成株式会社製）等が挙げられる。これらは、１種の化合物を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。

第一の接着剤層６中の熱反応性成分の含有量は、第一の接着剤層６の硬化性を担保する観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。第一の接着剤層６中の熱反応性成分の含有量は、第一の接着剤層６の形成性を担保する観点から、第一の接着剤層６の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。

（ｃ）硬化剤
硬化剤は、熱反応性成分と反応して第一の接着剤層６を硬化させる。熱反応性成分としてカチオン重合性化合物が用いられる場合、硬化剤としては、加熱により酸等を発生して重合を開始する熱カチオン重合開始剤を用いることができる。

熱カチオン重合開始剤はカチオンとアニオンとから構成される塩化合物であってよい。塩化合物としては、例えば、ＢＦ_４ ^－、ＢＲ_４ ^－（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）、ＰＦ_６ ^－、ＳｂＦ_６ ^－、ＡｓＦ_６ ^－等のアニオンを有する、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、アンモニウム塩、ジアゾニウム塩、ヨードニウム塩、アニリニウム塩、ピリジウム塩等のオニウム塩などが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。

熱カチオン重合開始剤は、保存安定性の観点から、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有する塩化合物であることが好ましく、ＢＦ_４ ^－又はＢＲ_４ ^－（Ｒは、２以上のフッ素原子又は２以上のトリフルオロメチル基で置換されたフェニル基を示す。）を有する塩化合物であることがより好ましく、ＢＲ_４ ^－を有する塩化合物であることが更に好ましく、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを有する塩化合物であることが特に好ましい。また、熱カチオン重合開始剤は、カチオン硬化に対する硬化阻害を起こし得る物質に対する耐性を有する観点では、アニリニウム塩（例えば、構成元素としてホウ素を含むアニオンを有するアニリニウム塩）であってよい。アニリニウム塩としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウム塩等のＮ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩などが挙げられる。このような塩化合物の市販品としては、例えば、ＣＸＣ－１８２１（商品名、Ｋｉｎｇ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）等が挙げられる。

第一の接着剤層６中の硬化剤の含有量は、第一の接着剤層６の形成性及び硬化性を担保する観点から、第一の接着剤層６中の熱反応性成分１００質量部に対して、例えば、０．１～２０質量部、１～１８質量部、３～１５質量部、又は５～１２質量部であってよい。

（ｄ）フィルム形成成分
フィルム形成成分は、第一の接着剤層６の形成性（形状保持性）に寄与する。フィルム形成成分としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム、エポキシ樹脂（２５℃で固形）等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。第一の接着剤層６中のフィルム形成成分の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、１質量％以上、５質量％以上、又は１０質量％以上であってよく、７０質量％以下、５０質量％以下、又は３０質量％以下であってよい。

（ｅ）非導電性フィラー
非導電性フィラーは、非導電性の無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ－アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；金属窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタアクリレート・ブタジエン・スチレン微粒子、アクリル・シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。第一の接着剤層６中の非導電性フィラーの含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。

（ｆ）カップリング剤
カップリング剤は接着性のさらなる向上に寄与する。カップリング剤としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。第一の接着剤層６中のカップリング剤の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。

（ｇ）その他の添加剤
第一の接着剤層６は、上述した成分以外に、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤をさらに含有していてもよい。第一の接着剤層６中のその他の添加剤の含有量は、第一の接着剤層６の全質量を基準として、例えば、０．１～１０質量％であってよい。

第一の接着剤層６の厚さは、３μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってもよい。

［第二の接着剤層］
第二の接着剤層７は、導電粒子５を含有しない点を除き、第一の接着剤層６が含み得る成分と同じ成分を含んでいてよい。例えば、第二の接着剤層７は、熱反応性成分と、硬化剤と、フィルム形成成分と、非導電性フィラーと、カップリング剤とを含有してよい。第二の接着剤層７に含まれる成分は、第一の接着剤層６に含まれる成分と同じであっても異なっていてもよい。

第二の接着剤層７中の熱反応性成分の含有量は、第二の接着剤層７の硬化性を担保する観点から、第二の接着剤層７の全質量を基準として、５質量％以上、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。第二の接着剤層７中の熱反応性成分の含有量は、第二の接着剤層７の形成性を担保する観点から、第二の接着剤層７の全質量を基準として、７０質量％以下、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。

第二の接着剤層７中の硬化剤の含有量は、第二の接着剤層７の形成性及び硬化性を担保する観点から、第二の接着剤層７中の熱反応性成分１００質量部に対して、例えば、０．１～２０質量部、１～１８質量部、３～１５質量部、又は５～１２質量部であってよい。

第二の接着剤層７中のフィルム形成成分の含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、１質量％以上、３質量％以上、又は５質量％以上であってよく、６０質量％以下、４０質量％以下、又は２０質量％以下であってよい。

第二の接着剤層７中の非導電性フィラーの含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、１質量％以上、１０質量％以上、又は３０質量％以上であってよく、９０質量％以下、７０質量％以下、又は５０質量％以下であってよい。

第二の接着剤層７中のカップリング剤の含有量は、第二の接着剤層７の全質量を基準として、０．１～１０質量％であってよい。

第二の接着剤層７の厚さは、３μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってもよい。

接着剤フィルム３の総厚は、６μｍ以上又は２０μｍ以上であってよく、６０μｍ以下又は４０μｍ以下であってもよい。

上記接着剤フィルム３は、異方導電性を有する導電性接着剤フィルム（異方導電フィルム）であってもよく、異方導電性を有しない導電性接着剤フィルムであってもよい。

以上、一実施形態の積層体１について説明したが、本開示の積層体は、上記実施形態に限定されない。

例えば、接着剤フィルム３における第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７は、第一の基材２が第二の接着剤層７に隣接し、第二の基材４が第一の接着剤層６に隣接するように第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７が配置されていてもよい。

また、例えば、接着剤フィルム３が、第一の接着剤層６のみからなる単層構成の接着剤フィルムであってもよい。また、例えば、接着剤フィルム３が、三層以上の接着剤層からなる多層構成の接着剤フィルムであってもよい。

また、例えば、接着剤フィルム３が導電粒子５を含有しなくてもよい。

＜積層体の製造方法＞
本開示の他の一実施形態に係る積層体の製造方法は、第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備える積層体の製造方法であって、第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、第二の基材の接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、第一の基材と、第二の基材と、接着剤フィルム又は接着剤フィルムを形成するための材料を用意する工程（以下、「用意工程」という。）と、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを配置又は形成することにより、積層体を得る工程（以下、「積層工程」という。）と、を備える。以下、各工程について説明する。なお、第一の基材、第二の基材及び接着剤フィルム及び接着剤フィルムを形成するための材料の詳細は積層体１について説明したものと同じである。

（用意工程）
用意工程では、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、第一の基材と、第二の基材と、接着剤フィルム又は接着剤フィルムを形成するための材料とを用意する。用意工程で接着剤フィルムを用意する場合、用意工程が接着剤フィルムを形成する工程を含んでいてもよい。

接着剤フィルムを形成する工程は、例えば、第一の接着剤層を形成する工程（Ａ）と、第二の接着剤層を形成する工程（Ｂ）とを含む。工程（Ａ）では、例えば、まず、上述した第一の接着剤層に含まれ得る各成分（導電粒子、熱反応性成分、硬化剤等）を有機溶媒中で混合することによって第一の接着剤組成物の溶液（第一のワニス組成物）を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、第一のワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布して第一のワニス組成物からなる層を形成した後、加熱によって有機溶媒を揮発させて、基材上に第一の接着剤層を形成する。このとき、第一のワニス組成物の塗布量を調整することによって、最終的に得られる第一の接着剤層の厚さを調整することができる。

第一のワニス組成物の調製において使用される有機溶媒は、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものであれば特に制限されない。このような有機溶媒としては、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの有機溶媒は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。第一のワニス組成物の調製の際の混合（撹拌混合又は混練）は、例えば、撹拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル、ホモディスパー等を用いて行うことができる。

基材は、有機溶媒を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限されない。このような基材としては、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えば、フィルム）を用いることができる。

基材へ塗布した第一のワニス組成物から有機溶媒を揮発させる際の加熱条件は、使用する有機溶媒等に合わせて適宜設定することができる。加熱条件は、例えば、４０～１２０℃で０．１～１０分間であってよい。

工程（Ｂ）では、上述した第二の接着剤層に含まれ得る各成分（熱反応性成分、硬化剤等）を有機溶媒中で混合することによって第二の接着剤組成物の溶液（第二のワニス組成物）を調製すること、及び、第一のワニス組成物に代えて第二のワニス組成物を用いることを除き、工程（Ａ）と同様にして、第二の接着剤層を形成することができる。

上記方法では、工程（Ｂ）において、工程（Ａ）で得られた第一の接着剤層又は第一のワニス組成物上に第二のワニス組成物を塗布し乾燥させることで第二の接着剤層を形成し、これにより接着剤フィルムを得てよい。また、工程（Ｂ）の後に工程（Ａ）を実施する場合には、第二の接着剤層又は第二のワニス組成物上に第一のワニス組成物を塗布し乾燥させることで第一の接着剤層を形成し、これにより接着剤フィルムを得てもよい。また、工程（Ａ）及び工程（Ｂ）において、第一のワニス組成物及び第二のワニス組成物を互いに異なる基材上に塗布し乾燥させることで第一の接着剤層及び第二の接着剤層を互いに異なる基材上に形成する場合には、これらを貼り合わせることにより接着剤フィルムを得てもよい。

第一の接着剤層と第二の接着剤層とを貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０～８０℃の温度条件下で行うことができる。

（積層工程）
積層工程では、用意工程で接着剤フィルムを用意する場合は、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを配置することにより積層体を得る。また、用意工程で接着剤フィルムを形成するための材料を用意する場合は、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを形成することにより積層体を得る。

積層工程は、第一の基材及び第二の基材のうちの一方の基材の上に接着剤フィルムを配置又は形成することと、接着剤フィルム上に第一の基材及び第二の基材のうちの他方の基材を配置することと、を含む方法によって、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを配置又は形成する工程であってよい。例えば、積層体１を製造する場合には、図４に示されるように、第一の基材２の上に第一の接着剤層６及び第二の接着剤層７をこの順に形成することで第一の基材２の上に接着剤フィルム３を形成した後、接着剤フィルム３の上（第二の接着剤層７の上）に第二の基材４を配置して積層体１を得てよい。

積層工程は、第一の基材及び第二の基材のうちの一方の基材の上に第一の接着剤層を形成して第一の積層フィルムを得ることと、第一の基材及び第二の基材のうちの他方の基材の上に第二の接着剤層を形成して第二の積層フィルムを得ることと、第一の積層フィルムと第二の積層フィルムとを、第一の接着剤層と第二の接着剤層とが互いに対向するように積層することと、を含む方法によって、第一の基材と第二の基材との間に接着剤フィルムを形成する工程であってもよい。例えば、積層体１を製造する場合には、図５に示されるように、第一の基材２の上に第一の接着剤層６を形成して第一の積層フィルム１２を得て、第二の基材４の上に第二の接着剤層７を形成して第二の積層フィルム１３を得た後、これらの積層フィルムを、第一の接着剤層６と第二の接着剤層７とが互いに対向するように積層することで、積層体１を得てよい。

上記いずれの方法においても、基材として第一の基材又は第二の基材を用いること以外は用意工程で説明した方法により接着剤フィルム３を形成することができる。

＜接続構造体＞
本開示の他の一実施形態に係る接続構造体は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える。接続部は、上記積層体における回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む。

図６は、接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。図６に示される接続構造体２０は、相互に対向する第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４と、第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４の間において第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４を接続する接続部２７と、を備えている。

第一の回路部材２１は、第一の回路基板２２と、第一の回路基板２２の主面２２ａ上に形成された第一の電極２３とを備えている。第二の回路部材２４は、第二の回路基板２５と、第二の回路基板２５の主面２５ａ上に形成された第二の電極２６とを備えている。

第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４は、電気的接続を必要とする電極が形成された部材であれば特に制限はない。電極が形成された部材（回路部材等）としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機基板；ＴＣＰ、ＦＰＣ、ＣＯＦ等に代表されるポリイミド基板；ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエーテルスルホン等のフィルム上に電極を形成した基板；プリント配線板などが用いられ、これらのうちの複数種を組み合わせて用いてもよい。

接続部２７は、接着剤フィルム１の硬化物を含む。接続部２７は、例えば、第一の回路部材２１と第二の回路部材２４とが互いに対向する方向における第一の回路部材２１側に位置する第一の領域２８と、上記方向（第一の回路部材２１と第二の回路部材２４とが互いに対向する方向）における第二の回路部材２４側に位置する第二の領域２９と、少なくとも第一の電極２３及び第二の電極２６の間に介在して第一の電極２３及び第二の電極２６を互いに電気的に接続する導電粒子５と、を有する。第一の領域２８は、例えば、上記第一の接着剤層６の導電粒子以外の部分が硬化してなる領域である。第二の領域２９は、例えば、上記第二の接着剤層７が硬化してなる領域である。

＜接続構造体の製造方法＞
本開示の他の一実施形態に係る接続構造体の製造方法は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える接続構造体の製造方法であって、上記実施形態に係る積層体から第一の基材を除去し、接着剤フィルムの第一の基材に接していた面と第一の回路部材の第一の電極が設けられた面とが接するように、第一の回路部材上に積層体の残部（積層体から第一の基材を除いたもの）を配置する工程（以下、「第一の配置工程」という。）と、積層体の残部から第二の基材を除去し、接着剤フィルムの第二の基材に接していた面と第二の回路部材の第二の電極が設けられた面とが接するように、接着剤フィルム上に第二の回路部材を配置する工程と、第一の回路部材及び第二の回路部材を熱圧着して、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える。

図７は、接続構造体の製造方法の一実施形態を示す模式断面図である。図７に示される製造方法では、まず、第一の回路部材２１と、積層体１を用意し、積層体１から第一の基材２を除去した後、接着剤フィルム３の第一の基材に接していた面３ａと第一の回路部材２１の第一の電極２３が設けられた面２１ａとが接するように、積層体１の残部３０を第一の回路部材２１上に配置する（図７の（ａ）参照。）。この際、必要に応じて、積層体１の残部３０の配置後、又は、積層体１の残部３０の配置と同時に、図７の（ａ）の矢印Ａ１及びＢ１で示される方向に加圧を行ってよく、加圧とともに加熱を行ってもよい。

上記操作により、接着剤フィルム３が第一の回路部材２１に仮接続される。第一の基材２が第一の接着剤層６に隣接するように積層体１が構成されている場合、図７の（ａ）に示されるように、接着剤フィルム３の第一の接着剤層６が第一の回路部材２１と接することとなり、対向する電極間に捕捉される導電粒子数を向上させることができる。

続いて、図７の（ｂ）に示されるように、第二の基材４を除去した後、接着剤フィルム３の第二の基材４に接していた面３ｂと第二の回路部材２４の第二の電極２６が設けられた面２４ａとが接するように、接着剤フィルム３上に第二の回路部材２４を配置する。そして、図７の（ｂ）の矢印Ａ２及びＢ２で示される方向に第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４を熱圧着する。これにより、第一の電極２３及び第二の電極２６が互いに電気的に接続されるとともに、接着剤フィルム３が硬化されて接続部２７が形成されることで、第一の回路部材２１及び第二の回路部材２４が接続部２７によって接着される。その結果、図６に示すような接続構造体２０が得られる。

以下、実施例により本開示を具体的に説明する。但し、本開示は下記の実施例のみに限定されるものではない。

＜フェノキシ樹脂の合成＞
４，４’－（９－フルオレニリデン）－ジフェノール４５ｇ（シグマアルドリッチジャパン株式会社製）、及び３，３’，５，５’－テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５０ｇ（ＹＸ－４０００Ｈ、三菱化学株式会社製）を、ジムロート冷却管、塩化カルシウム管、及び攪拌モーターに接続されたＰＴＦＥ製攪拌棒を装着した３０００ｍＬの３つ口フラスコ中でＮ－メチルピロリドン１０００ｍＬに溶解して反応液とした。これに炭酸カリウム２１ｇを加え、マントルヒーターで１１０℃に加熱しながら攪拌した。３時間攪拌後、１０００ｍＬのメタノールが入ったビーカーに反応液を滴下し、生成した沈殿物を吸引ろ過することによってろ取した。ろ取した沈殿物をさらに３００ｍＬのメタノールで３回洗浄して、フェノキシ樹脂Ｐ－１を７５ｇ得た。

＜基材の準備＞
以下の基材１～８を用意した。
・基材１：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：４９０～９８０ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材２：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：１０～１００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材３：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：９８０～１９６０ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材４：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：２００～６００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材５：ＰＥＴフィルムの片面に離型処理が施されてなるフィルム（密着強度：４００～１２００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材６：Ａ７１００（東洋紡フィルムソリューション株式会社製、密着強度：４０～２５０ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材７：Ａ５３００（東洋紡フィルムソリューション株式会社製、密着強度：５００～１０００ｍＮ／２５ｍｍ）
・基材８：Ａ５４００（東洋紡フィルムソリューション株式会社製、密着強度：１００～４００ｍＮ／２５ｍｍ）

上記基材１～８の密着強度は、以下の方法で測定した。
まず、基材の表面（離型処理が施されている表面）に日東電工株式会社製の３１Ｂ粘着テープを貼り、圧着ローラーで１往復荷重をかけることで積層サンプルを得た。粘着テープの幅は、２５ｍｍとした。次いで、積層サンプルを、粘着テープの長手方向が長手方向となるように、長方形状（幅５０ｍｍ×長さ１５０ｍｍの長方形状）に切り出した。次いで、両面テープを用いて、切り出された積層サンプルを基材側からアルミ板に貼り付けて固定した。次いで、アルミ板に固定された上記積層サンプルを張試験機に固定し、ピール速度３００ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度１８０°の条件で粘着テープを基材から長手方向に向けて剥離し、基材の粘着テープに対する密着強度を測定し、測定開始後１～３秒間に得られる測定値の最大値及び最小値を得た。以上の操作を無作為に選択された３か所で行い、３か所で得られた密着強度の最小値の算術平均値を上記数値範囲の最小値とし、３か所で得られた密着強度の最大値の算術平均値を上記数値範囲の最大値とした。

＜実施例１～５及び比較例１～３＞
（接着剤組成物の調製）
表１に示す材料を表１に示す組成比（表１の数値は不揮発分量を意味する。）で混合して第一の接着剤組成物及び第二の接着剤組成物を得た。

表１に示す材料の詳細は以下のとおり。
（ａ）導電粒子
・導電粒子１：ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚さ０．１μｍのパラジウム／ニッケル層を設けた導電粒子（平均粒径：３．０μｍ、比重：２．９の導電粒子）
（ｂ）熱反応性成分
・ＯＸＢＰ：４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル（二官能オキセタン化合物、宇部興産株式会社製）
・ＣＥＬ８０１０：ビ－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン（セロキサイド８０１０、株式会社ダイセル製）
（ｃ）硬化剤
・ＣＸＣ－１８２１：４級アンモニウムカチオンとボレートアニオンからなる塩（熱カチオン重合開始剤、Ｋｉｎｇ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）
（ｄ）フィルム形成成分
・Ｐ－１：上記方法で合成したフェノキシ樹脂Ｐ－１
・ＹＰ－７０：フェノキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社製）
（ｅ）非導電性フィラー
・シリカ粒子１：Ｒ８０５（シリカ微粒子、Ｅｖｏｎｉｋ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ ＡＧ社製）、有機溶媒で不揮発分１０質量％に希釈したもの
・シリカ粒子２：表面処理されたシリカ粒子（シリカとビス（トリメチルシリル）アミンとの加水分解生成物）
（ｆ）カップリング剤
・ＳＨ－６０４０：３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（東レ・ダウコーニング株式会社製）

（積層体の作製）
第一の基材及び第二の基材として、表２に示す基材を用意した。次いで、第一の基材の離型処理された表面上に第一の接着剤組成物を塗布し、乾燥させることで、第一の基材と、該第一の基材上に形成された第一の接着剤層（厚さ：７μｍ）とを備える第一の積層フィルムを得た。また、第二の基材の離型処理された表面上に第二の接着剤組成物を塗布し、乾燥させることで、第二の基材と、該第二の基材上に形成された第二の接着剤層（厚さ：９μｍ）とを備える第二の積層フィルムを得た。次いで、得られた第一の積層フィルムと第二の積層フィルムとを、５０℃に加熱したホットロールラミネータで貼り合わせ、第一の基材、第一の接着剤層、第二の接着剤層及び第二の基材をこの順で備える積層体を得た。

（密着強度の測定）
図２及び図３に例示される方法で、第一の基材の接着剤フィルム（第一の接着剤層）に対する密着強度Ｐ１と、第二の基材の接着剤フィルム（第二の接着剤層）に対する密着強度Ｐ２とを測定した。具体的な測定方法は以下のとおりとした。

［密着強度Ｐ１の測定方法］
まず、第一の基材に、縦１．５ｍｍ×横４０ｍｍのサイズの長方形状の切り込み（スリット）を入れた。次いで、厚さ０．１３ｍｍの両面テープ（商品名：１１－５８３、昭和電工マテリアルズ株式会社製）と厚さ１．３ｍｍのスライドガラスを用意し、両面テープの一方面を積層体の第二の基材に貼り付け、両面テープの他方面をスライドガラスに貼り付けることで、積層体をスライドガラスに固定し、測定サンプルを得た。次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス側から４０℃のホットプレート上に配置した後、配置から１０秒経過に、引張試験機（テンシロン、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で第一の基材を上方に引っ張ることで、第一の基材を接着剤フィルムから長手方向に向けて剥離し、第一の基材の接着剤フィルムに対する密着強度を測定した。測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最大値を、上記測定箇所における密着強度とした。

上記測定を無作為に選択された３か所で行い、３か所で得られた密着強度（測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最大値）の算術平均値を密着強度Ｐ１とした。

［密着強度Ｐ２の測定方法］
まず、縦１０ｍｍ×横４０ｍｍのサイズの長方形状の粘着フィルム（オカモト株式会社製のＰＩテープ、Ｎｏ．１０３０）を用意した。次いで、積層体から第一の基材を剥離した後、上記粘着フィルムを、粘着剤層側から、接着剤フィルムの第一の基材が配置されていた表面上に配置し、粘着フィルムの一端に把持部を有する粘着フィルム付き積層体を得た。次いで、厚さ０．１３ｍｍの両面テープ（商品名：１１－５８３、昭和電工マテリアルズ株式会社製）と厚さ１．３ｍｍのスライドガラスを用意し、両面テープの一方面を上記積層体の第二の基材に貼り付け、両面テープの他方面をスライドガラスに貼り付けることで、積層体をスライドガラスに固定し、測定サンプルを得た。次いで、得られた測定サンプルを、スライドガラス側から４０℃のホットプレート上に配置した。次いで、引張試験機（テンシロン、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で粘着フィルムを上方に引っ張ることで、接着剤フィルムを第二の基材から長手方向に向けて剥離し、第二の基材の接着剤フィルムに対する密着強度を測定した。測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最小値を、上記測定箇所における密着強度とした。

上記測定を無作為に選択された３か所で行い、３か所で得られた密着強度（測定開始後１～３秒間に得られた測定値の最小値）の算術平均値を密着強度Ｐ２とした。

（評価１）
得られた積層体に対し、下記（１）の処理行った後、（２）の処理を行い、（１）の後及び（２）の後の積層体の状態を評価した。
（１）第一の基材に１．５ｍｍ×４０ｍｍのサイズの長方形状のスリットを形成する
（２）第一の基材を剥離する
評価基準を以下に示し、結果を表２に示す。
Ａ（極めて良好）：第一の基材のスリット時及び剥離時に全く問題が生じない。
Ｂ（良好）：第一の基材の剥離時に軽微なハンチング（局所的に密着力が高い部分で接着剤フィルムの短手方向に線状の傷が入る現象）が生じる。
Ｃ（良好）：スリット形成後にわずかに第一の基材の端部に浮きが生じる。
Ｄ（不良）：第一の基材の剥離時に第二の基材と接着剤フィルムとの界面に浮きが生じる。
Ｅ（不良）：わずかな衝撃やスリットの形成時に第一の基材が浮いてしまう。

（評価２）
実施例３の積層体から第一の基材を剥離して得られた評価サンプルＡと、実施例３の積層体の第一の基材に１．５ｍｍ×４０ｍｍのサイズの長方形状の切り込み（スリット）を入れて得られた評価サンプルＢとを用意した。評価サンプルＡは第一の接着剤層が露出しているサンプルであり、評価サンプルＢは第一の接着剤層が第一の基材によって保護されているサンプルである。

次いで、上記評価サンプルＡ及びＢを、３０℃の恒温槽に入れ、扇風機で風をあてながら４時間乾燥処理した。処理前後の評価サンプルＡ及びＢを、セラミックヒータからなるステージとツール（８ｍｍ×５０ｍｍ）とから構成される熱圧着装置（ＬＤ－０６、株式会社大橋製作所製）を用いて、第一の接着剤層側からガラス基板上に貼り付けた。貼り付け条件は、温度：７０℃、圧力：１ＭＰａ、加圧時間：１秒間とした。次いで、第二の基材を剥離し、第二の接着剤層上に１．３ｍｍ×４０ｍｍのサイズの長方形状の粘着フィルム（日東電工株式会社製のビニールテープ、Ｎｏ．２１Ｓ）を貼り付け、引張試験機（テンシロン、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、ピール速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、ピール角度９０°の条件で粘着フィルムを上方に引っ張ることで接着剤フィルムをガラス基板から剥離し、接着剤フィルム（第一の接着剤層）のガラス基板に対する密着強度を測定した。測定開始後１～３秒間に得られた測定値の平均値を求めたところ、評価サンプルＡでは、処理前の測定値が８５．８Ｎ／ｍであったのに対し、処理後は接着剤フィルムがガラス基板に貼り付かず測定不可という結果であった。一方、評価サンプルＢでは、処理前の値が７４．０Ｎ／ｍであり、処理後の値が７５．０Ｎ／ｍであり、乾燥劣化が抑制されて密着強度が維持されていることが確認された。

１…積層体、２…第一の基材、３…回路接続用接着剤フィルム、４…第二の基材、５…導電粒子、６…第一の接着剤層、７…第二の接着剤層、２０…接続構造体、２１…第一の回路部材、２２…第一の回路基板、２３…第一の電極、２４…第二の回路部材、２５…第二の回路基板、２６…第二の電極、２７…接続部、３０…積層体の残部。

Claims (9)

1. 第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備え、
   前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０である、積層体。
2. 前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する導電性接着剤フィルムである、請求項１に記載の積層体。
3. 前記接着剤フィルムが、導電粒子を含有する第一の接着剤層と、導電粒子を含有しない第二の接着剤層と、を有する、請求項２に記載の積層体。
4. 前記第一の基材が前記第一の接着剤層に隣接し、前記第二の基材が前記第二の接着剤層に隣接する、請求項３に記載の積層体。
5. 前記接着剤フィルムが、熱反応性成分と、硬化剤と、を含有する、請求項１～４のいずれか一項に記載の積層体。
6. 前記密着強度Ｐ１が０．５～１５Ｎ／ｍであり、前記密着強度Ｐ２が１．５～３０Ｎ／ｍである、請求項１～４のいずれか一項に記載の積層体。
7. 前記第一の基材が、前記接着剤フィルムに接する面が離型処理された基材である、請求項１～４のいずれか一項に記載の積層体。
8. 第一の基材と、該第一の基材上に設けられた回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルム上に設けられた第二の基材と、を備える積層体の製造方法であって、
   前記第一の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ１とし、前記第二の基材の前記接着剤フィルムに対する密着強度をＰ２とすると、Ｐ１／Ｐ２が０．２５～０．８０となるように、前記第一の基材と、前記第二の基材と、前記接着剤フィルム又は前記接着剤フィルムを形成するための材料とを用意する工程と、
   前記第一の基材と前記第二の基材との間に前記接着剤フィルムを配置又は形成することにより、前記積層体を得る工程と、を備える、積層体の製造方法。
9. 第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備える接続構造体の製造方法であって、
   請求項１～４のいずれか一項に記載の積層体から前記第一の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第一の基材に接していた面と前記第一の回路部材の前記第一の電極が設けられた面とが接するように、前記第一の回路部材上に前記積層体の残部を配置する工程と、
   前記積層体の残部から前記第二の基材を除去し、前記接着剤フィルムの前記第二の基材に接していた面と前記第二の回路部材の前記第二の電極が設けられた面とが接するように、前記接着剤フィルム上に前記第二の回路部材を配置する工程と、
   前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材を熱圧着して、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する工程と、を備える、接続構造体の製造方法。
   
   

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