WO2023176272A1 - スパイラル型膜エレメント、透過スペーサ、及び膜分離方法 - Google Patents

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WO2023176272A1
WO2023176272A1 PCT/JP2023/005335 JP2023005335W WO2023176272A1 WO 2023176272 A1 WO2023176272 A1 WO 2023176272A1 JP 2023005335 W JP2023005335 W JP 2023005335W WO 2023176272 A1 WO2023176272 A1 WO 2023176272A1
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WO
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spacer
membrane element
spiral
membrane
separation
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PCT/JP2023/005335
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English (en)
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慎 片桐
咲良 村越
吉宏 中村
卓哉 福村
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日東電工株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/22—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by diffusion
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D63/00—Apparatus in general for separation processes using semi-permeable membranes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D63/00—Apparatus in general for separation processes using semi-permeable membranes
    • B01D63/10—Spiral-wound membrane modules

Definitions

  • the present invention relates to a spiral membrane element, a permeable spacer, and a membrane separation method.
  • Membrane separation methods have been developed as a method for separating acidic gases from mixed gases containing acidic gases such as carbon dioxide. Membrane separation methods can efficiently separate acidic gases while reducing operating costs, compared to absorption methods in which acidic gases contained in a gas mixture are absorbed by an absorbent and separated.
  • a spiral membrane element is used in the membrane separation method.
  • Spiral-wound membrane elements include a central tube and membrane leaves wrapped around the central tube.
  • the membrane leaf has a permeable spacer along with a separation membrane.
  • the spiral membrane element is suitable for increasing the membrane area of the separation membrane in the membrane element.
  • the transmission spacer has, for example, a plurality of grooves and a plurality of protrusions on one surface (for example, FIG. 2 of Patent Document 1).
  • the plurality of grooves can function as flow paths for permeate fluid.
  • An increase in the pressure loss of the permeate fluid has a large effect on the performance of the separation membrane, particularly in a membrane separation method using an operation method (depressurization method) in which a pressure difference is created by reducing pressure from the permeation side of a spiral membrane element.
  • the present invention aims to provide a spiral membrane element, a permeation spacer, and a membrane separation method suitable for suppressing the increase in pressure loss of permeated fluid during operation, particularly during membrane separation using a reduced pressure method. purpose.
  • the present inventors found that by controlling the sizes of the multiple grooves and multiple convex portions in the permeable spacer within a specific range, it is possible to avoid part of the separation membrane from entering the grooves of the permeable spacer too much. I discovered that. Based on this knowledge, the present inventors conducted further studies, found a structure of a permeable spacer suitable for suppressing an increase in pressure loss, and completed the present invention.
  • the present invention central tube, a membrane leaf having a separation membrane and a permeable spacer and wrapped around the central tube; Equipped with The transmission spacer has a plurality of grooves and a plurality of protrusions on one surface, On the one surface, the plurality of groove portions and the plurality of convex portions each extend in a first direction and are lined up in a second direction orthogonal to the first direction, When the width of the groove in the second direction is defined as W1, the width of the convex part as W2, and the height of the convex part as H, 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2, A spiral-wound membrane element is provided. However, the units of W1, W2, and H are ⁇ m.
  • the invention provides: A permeation spacer used in combination with a separation membrane wrapped around a central tube of a spiral membrane element, having multiple grooves and multiple convex portions on one surface, On the one surface, the plurality of groove portions and the plurality of convex portions each extend in a first direction and are lined up in a second direction orthogonal to the first direction,
  • W1 width of the groove in the second direction
  • W2 width of the convex part
  • H 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2
  • the units of W1, W2, and H are ⁇ m.
  • the invention provides: A membrane separation method using the spiral-wound membrane element of the present invention, creating a pressure difference by reducing pressure from the permeate side of the spiral-wound membrane element; A membrane separation method is provided.
  • a spiral membrane element suitable for suppressing an increase in pressure loss of permeated fluid during operation, particularly during membrane separation using a reduced pressure method.
  • FIG. 1 is an exploded perspective view schematically showing a spiral-wound membrane element according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a spiral-wound membrane element.
  • FIG. 2 is a schematic plan view of a permeable spacer included in a spiral-wound membrane element.
  • FIG. 3B is a schematic cross-sectional view of the transparent spacer shown in FIG. 3A.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a transparent spacer that is a tricot knitted fabric.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating a state in which a part of the separation membrane has entered the groove of the permeable spacer during operation of the spiral membrane element.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating a state in which a part of the separation membrane has entered the groove of the permeable spacer during operation of the spiral membrane element.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a separation membrane included in a spiral membrane element. It is a figure for explaining the manufacturing method of a spiral type membrane element. It is a figure for explaining the manufacturing method of a spiral type membrane element.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an example of a measuring device for measuring pressure loss of a permeable spacer.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an example of an evaluation system for measuring the permeation flow rate per volume of a spiral membrane element.
  • the spiral-wound membrane element according to the first aspect of the present invention includes: central tube, a membrane leaf having a separation membrane and a permeable spacer and wrapped around the central tube; Equipped with The transmission spacer has a plurality of grooves and a plurality of protrusions on one surface, On the one surface, the plurality of groove portions and the plurality of convex portions each extend in a first direction and are lined up in a second direction orthogonal to the first direction, When the width of the groove in the second direction is defined as W1, the width of the convex part as W2, and the height of the convex part as H, 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2 is satisfied. However, the units of W1, W2, and H are ⁇ m.
  • the distance between the top of the convex portion on the one surface and the other surface of the transmission spacer is defined as T, 0.35 ⁇ H/T ⁇ 0.65.
  • the unit of T is ⁇ m.
  • the transparent spacer is H ⁇ 200 is satisfied.
  • the transparent spacer is 1.2 ⁇ W1/W2 ⁇ 2.0.
  • the transparent spacer is 600 ⁇ W1 is satisfied.
  • the transparent spacer is 500 ⁇ W2 is satisfied.
  • the transparent spacer is 100000 ⁇ W1 ⁇ H is satisfied.
  • the spiral-wound membrane element according to any one of the first to eighth aspects, It is used to separate acid gas from a gas mixture containing acid gas.
  • the transmission spacer according to the tenth aspect of the present invention is A permeation spacer used in combination with a separation membrane wrapped around a central tube of a spiral membrane element, having multiple grooves and multiple convex portions on one surface, On the one surface, the plurality of groove portions and the plurality of convex portions each extend in a first direction and are lined up in a second direction orthogonal to the first direction,
  • W1 width of the groove in the second direction
  • W2 the width of the convex part
  • H 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2 is satisfied.
  • the units of W1, W2, and H are ⁇ m.
  • the membrane separation method according to the eleventh aspect of the present invention includes: For example, a membrane separation method using the spiral membrane element according to any one of the first to ninth aspects, The method includes creating a pressure difference by reducing the pressure from the permeate side of the spiral membrane element.
  • the separation membrane element 10 includes a central tube 21 and a stacked body 22.
  • the laminate 22 is wrapped around the central tube 21 and arranged around the central tube 21 .
  • a supply fluid channel and a permeate fluid channel are formed inside the stacked body 22 .
  • the supply fluid is supplied into the separation membrane element 10 from one end surface of the stacked body 22 and flows through the supply fluid flow path parallel to the longitudinal direction of the central tube 21.
  • the feed fluid is separated to produce a permeate fluid and a non-permeate fluid.
  • the permeate fluid is led to the outside through the central tube 21.
  • the non-permeable fluid is discharged to the outside of the separation membrane element 10 from the other end surface of the stacked body 22.
  • the feed fluid to be treated by the separation membrane element 10 may be a gas or a liquid.
  • the feed fluid is a gas mixture comprising an acid gas, in particular a gas mixture comprising carbon dioxide and nitrogen.
  • the laminate 22 has a plurality of membrane leaves 11.
  • Each membrane leaf 11 has a separation membrane 12 and a permeable spacer 14 .
  • the transparent spacer 14 is shown by a broken line.
  • the membrane leaf 11 has two separation membranes 12.
  • Two separation membranes 12 are stacked on top of each other and sealed on three sides to form a bag-like structure.
  • an adhesive layer 26 containing an adhesive is used to seal the two separation membranes 12.
  • a permeable spacer 14 is arranged between the two separation membranes 12 so as to be located inside the bag-like structure.
  • the permeation spacer 14 secures a space between the two separation membranes 12 as a permeation fluid flow path. In this way, the permeable spacer 14 is used in combination with the separation membrane 12.
  • the number of membrane leaves 11 in the stacked body 22 is not particularly limited, and is, for example, 2 to 30.
  • the laminate 22 further includes a supply spacer 13.
  • the supply spacer 13 is shown by a broken line.
  • the supply spacer 13 is located outside the bag-like structure described above and is laminated on the membrane leaf 11 .
  • the stacked body 22 has a plurality of supply spacers 13, and in the stacked body 22, the plurality of supply spacers 13 and the plurality of membrane leaves 11 are alternately stacked.
  • the supply spacer 13 secures a space between the membrane leaves 11 as a supply fluid flow path.
  • the shape of the central tube 21 is typically cylindrical, particularly cylindrical.
  • the central pipe 21 has the role of collecting the permeated fluid that has passed through each separation membrane 12 and guiding it to the outside of the separation membrane element 10.
  • the central tube 21 is provided with an opening 21h that communicates the internal space and external space of the central tube 21.
  • the opening 21h is, for example, a through hole formed in the wall surface of the central tube 21.
  • the central tube 21 is provided with a plurality of openings 21h at predetermined intervals along the direction in which the central tube 21 extends.
  • the number of rows of the plurality of openings 21h provided along the direction in which the central tube 21 extends is not particularly limited, and is, for example, one or two.
  • the central tube 21 may be provided with two rows of a plurality of openings 21h facing each other in cross-sectional view.
  • the outer diameter of the central tube 21 is, for example, 10 to 100 mm, preferably 12 to 50 mm.
  • the separation membrane element 10 may further include a flow path spacer 15.
  • the flow path spacer 15 is shown by a broken line.
  • the flow path spacer 15 is located between the center tube 21 and the laminate 22 and is wound around the center tube 21 on the side closer to the center tube 21 than the laminate 22 is.
  • the flow path spacer 15 secures a space between the stacked body 22 and the central tube 21 as a permeate fluid flow path.
  • the flow path spacer 15 is connected to the open end of the membrane leaf 11 described above. Thereby, the permeable spacer 14 of the membrane leaf 11 is connected to the channel spacer 15.
  • the flow path spacer 15 is in contact with the opening 21h of the central tube 21. Thereby, the permeate fluid can flow into the center tube 21 from the flow path spacer 15 through the opening 21h.
  • the separation membrane element 10 may further include a shell surrounding the laminate 22.
  • the shell may be made of FRP (fiber reinforced plastic).
  • End face members may be arranged on both sides of the laminate 22 in order to protect the end faces of the laminate 22 and prevent the laminate 22 from expanding telescopically.
  • FIG. 3A is a schematic plan view of the transparent spacer 14.
  • FIG. 3B is a schematic cross-sectional view of the transparent spacer 14 shown in FIG. 3A.
  • the transparent spacer 14 has the shape of a sheet and has a pair of surfaces A1 and A2 facing each other.
  • Surfaces A1 and A2 are the main surfaces (the surfaces having the widest area) of the transmission spacer 14, respectively.
  • each of the surfaces A1 and A2 of the permeable spacer 14 is in direct contact with the separation membrane 12, specifically the porous support with which the separation membrane 12 is provided.
  • the surface A1 has a groove a.
  • the groove a can function as a flow path for the permeate fluid.
  • the groove portion a extends in the first direction X, for example.
  • the groove portion a may extend straight in the first direction X, or may not extend straight in the first direction X.
  • the groove portion a may extend in the first direction X while being slightly undulating.
  • the first direction matches.
  • the groove a has a substantially rectangular shape in plan view (FIG. 3A), and its cross-sectional shape is also substantially rectangular (FIG. 3B).
  • the shape of the groove part a is not limited to the above-mentioned shape, and the cross section thereof may be V-shaped or U-shaped.
  • substantially rectangular refers to the ratio of the area of the groove to the area of the smallest right-angled quadrangle surrounding the groove when the groove is observed in a plan view or when the cross section of the groove is observed. is 70% or more, preferably 90% or more.
  • the surface A1 typically has a plurality of grooves a.
  • the shapes and dimensions of the plurality of grooves a may be different from each other, but are preferably substantially the same.
  • the plurality of grooves a each extend in the first direction X, are lined up in a second direction Y perpendicular to the first direction They are lined up.
  • the second direction Y is, for example, a direction from one of the other pair of end surfaces of the transmission spacer 14 to the other, and typically coincides with the longitudinal direction of the central tube 21 .
  • the third direction Z which is orthogonal to each of the first direction matches.
  • the surface A1 further has a convex portion b located between the two groove portions a.
  • the convex portion b is typically a ridge formed between the two groove portions a.
  • the convex portion b extends in the direction in which the groove portion a extends (first direction X).
  • first direction X the direction in which the groove portion a extends
  • the convex part b may extend straight in the first direction X, or may not necessarily extend straight in the first direction X.
  • the convex portion b may extend in the first direction X while being slightly undulating.
  • the convex part b has, for example, a substantially rectangular shape in plan view, and its cross-sectional shape is also substantially rectangular.
  • the surface A1 typically has a plurality of convex portions b.
  • the shapes and dimensions of the plurality of protrusions b may be different from each other, but are preferably substantially the same.
  • the plurality of protrusions b each extend in the first direction X and are lined up in the second direction Y, preferably lined up in the second direction Y at substantially equal intervals.
  • the plurality of grooves a and the plurality of protrusions b are arranged alternately in the second direction Y.
  • the transmission spacer 14 has a ridge structure on the surface A1, which is composed of a plurality of grooves a and a plurality of convex portions b.
  • 3A and 3B show a plurality of grooves a1, a2, a3, and a4 formed on the surface A1 of the transmission spacer 14, and a plurality of protrusions b1, b2, and b3.
  • a plurality of groove portions a1 to a4 and a plurality of convex portions b1 to b3 are arranged alternately in the second direction Y.
  • a plurality of grooves a1 to a4 are lined up in the second direction Y at equal intervals.
  • the plurality of convex portions b1 to b3 are also arranged at equal intervals in the second direction Y.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining a state in which a part of the separation membrane has entered the groove of the permeation spacer during operation of the spiral membrane element.
  • the width of the groove part a in the second direction Y of the transmission spacer 14 is defined as W1
  • the width of the convex part b is defined as W2
  • the height of the convex part b is defined as H.
  • the transmission spacer 14 satisfies 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2.
  • the units of W1, W2, and H are ⁇ m.
  • the width W2 of the convex portion b corresponds to the pitch width of the groove portion a.
  • the height H of the protrusion b corresponds to the distance between the bottom of the groove a and the top of the protrusion b.
  • the permeation spacer 14 that satisfies the above parameter formula is particularly suitable for suppressing an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10. Further, it is also possible to suppress defects from occurring in the separation membrane 12.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 15.0, and 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 12.0. , may be satisfied. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the distance between the top of the convex portion b on the surface A1 of the transmission spacer 14 and the surface A2 is defined as T.
  • the transmission spacer 14 may satisfy T ⁇ 450.
  • the unit of T is ⁇ m.
  • the distance T corresponds to the thickness of the transparent spacer 14. Therefore, in this specification, the distance T may be referred to as the thickness T. That is, the thickness T of the transmission spacer 14 may be 450 ⁇ m or less.
  • the permeable spacer 14 having a thickness T of 450 ⁇ m or less is suitable for increasing the membrane area of the separation membrane 12 in the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy T ⁇ 400. That is, the thickness T of the transmission spacer 14 may be 400 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the thickness T of the transparent spacer 14 is not particularly limited.
  • the thickness T of the transmission spacer 14 is, for example, 200 ⁇ m or more.
  • the thickness T of the transmission spacer 14 may be 220 ⁇ m or more, or 250 ⁇ m or more.
  • the width W1 of the groove a, the width W2 of the protrusion b, the height H, and the thickness T of the protrusion b can be specified by the following method. First, the transparent spacer 14 is placed on a flat surface, and the cross section of the transparent spacer 14 along the second direction Y is observed using a microscope. The magnification is adjusted so that the number of grooves a or the number of protrusions b included in the obtained microscope image is approximately 5. As an example, the magnification is about 100 times.
  • width W1 of the groove a image processing is performed to determine the minimum width (minimum distance between two adjacent protrusions b in the second direction Y) of all the grooves a included in the microscope image. value) respectively.
  • the average value of the obtained calculated values can be regarded as the width W1 of the groove portion a.
  • image processing is performed to determine the maximum width of all convex portions b included in the microscope image (the distance between two adjacent grooves a in the second direction Y). maximum value).
  • the average value of the obtained calculated values can be regarded as the width W2 of the convex portion b.
  • the maximum value of the height of all the convex parts b included in the microscope image is calculated by image processing.
  • the average value of the obtained calculated values can be regarded as the height H of the convex portion b.
  • the maximum value of the distance from the top to the surface A2 is calculated for all the convex parts b included in the microscope image by image processing.
  • the average value of the obtained calculated values can be regarded as the thickness T.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 0.35 ⁇ H/T ⁇ 0.65. That is, the ratio of the height H of the convex portion b to the thickness T of the transmission spacer 14 may be 0.35 or more and 0.65 or less. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 0.40 ⁇ H/T ⁇ 0.60. That is, the ratio of the height H of the convex portion b to the thickness T of the transmission spacer 14 may be 0.40 or more and 0.60 or less.
  • the transmission spacer 14 may satisfy H ⁇ 200. That is, in the transmission spacer 14, the height H of the convex portion b may be 200 ⁇ m or less. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy H ⁇ 190, H ⁇ 180, or H ⁇ 160. That is, in the transmission spacer 14, the height H of the convex portion b may be 190 ⁇ m or less, 180 ⁇ m or less, or 160 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the height H of the convex portion b is not particularly limited.
  • the height H of the convex portion b is, for example, 50 ⁇ m or more.
  • the height H of the convex portion b may be 85 ⁇ m or more, 100 ⁇ m or more, 120 ⁇ m or more, or 135 ⁇ m or more.
  • the width W1 of the groove portion a may be larger than the width W2 of the convex portion b. In other words, the transmission spacer 14 may satisfy 1 ⁇ W1/W2.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 1.2 ⁇ W1/W2 ⁇ 2.0. That is, in the transmission spacer 14, the ratio of the width W1 of the groove portion a to the width W2 of the convex portion b may be 1.2 or more and less than 2.0. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 600 ⁇ W1. That is, in the transmission spacer 14, the width W1 of the groove portion a may be 600 ⁇ m or more. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 800 ⁇ W1. That is, in the transmission spacer 14, the width W1 of the groove portion a may be 800 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the width W1 of the groove portion a is not particularly limited.
  • the width W1 of the groove portion a is, for example, 1500 ⁇ m or less, and may be 1300 ⁇ m or less.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 500 ⁇ W2. That is, in the transmission spacer 14, the width W2 of the convex portion b may be 500 ⁇ m or more. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 600 ⁇ W2. That is, in the transmission spacer 14, the width W2 of the convex portion b may be 600 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the width W2 of the convex portion b is not particularly limited.
  • the width W2 of the convex portion b is, for example, 1000 ⁇ m or less, and may be 800 ⁇ m or less.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 1000 ⁇ W1+W2. That is, the total value (W1+W2) of the width W1 of the groove part a and the width W2 of the convex part b may be 1000 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the total value (W1+W2) of the width W2 of the convex portion b is not particularly limited.
  • the total value (W1+W2) of the width W2 of the convex portion b is, for example, 2200 ⁇ m or less, and may be 1900 ⁇ m or less.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 100000 ⁇ W1 ⁇ H. That is, in the transmission spacer 14, the cross-sectional area of the flow path per groove a may be 100000 ⁇ m 2 or more. In this case, it is possible to further suppress an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10.
  • the transmission spacer 14 may satisfy 110000 ⁇ W1 ⁇ H. That is, in the transmission spacer 14, the cross-sectional area of the flow path per groove a may be more than 110000 ⁇ m 2 .
  • the upper limit of the flow passage cross-sectional area per groove portion a is not particularly limited.
  • the flow passage cross-sectional area per groove a is, for example, 240,000 ⁇ m 2 or less, and may be 200,000 ⁇ m 2 or less.
  • the number of grooves a per 4 mm in the second direction Y is not particularly limited, and is, for example, 1 to 4, or may be 2 to 3.
  • the greater the number of grooves a the greater the number of convexes b, which tends to prevent the separation membrane 12 from entering the grooves a.
  • the smaller the number of grooves a the greater the width W1 of the grooves a can be adjusted, which tends to reduce the pressure loss of the permeating fluid.
  • the surface A2 of the transmission spacer 14, for example, does not have a groove and is flat.
  • Surface A2 may be smooth.
  • the smooth surface A2 has, for example, an arithmetic mean roughness Ra defined in Japanese Industrial Standards (JIS) B0601:2001 of 100 ⁇ m or less, preferably 60 ⁇ m or less.
  • the permeable spacer 14 normally has an opening (gap) for sending permeate fluid from the surface A2 to the surface A1.
  • the aperture ratio of the transmission spacer 14 is not particularly limited, and is, for example, 10% to 80%.
  • the aperture ratio of the transmission spacer 14 can be determined by the following method. First, the transmission spacer 14 is placed on a film, and the surface (for example, surface A2) of the transmission spacer 14 is observed using a scanning electron microscope (SEM). From the obtained electron microscope image, an area E1 of the surface of the transparent spacer 14 and an area E2 where the film can be confirmed through the transparent spacer 14 are calculated by image processing. The area E2 corresponds to the area of the gap formed in the transmission spacer 14. The ratio of the area E2 to the area E1 can be specified as the aperture ratio of the transmission spacer 14.
  • Examples of the transparent spacer 14 include tricot knitted fabrics, particularly single tricot knitted fabrics.
  • Examples of materials for tricot knitting include polypropylene (PP), polyethylene (PE), polyethylene terephthalate (PET), polyamide, polyphenylene sulfide (PPS), ethylene-chlorotrifluoroethylene copolymer (ECTFE), epoxy resin, and urethane.
  • Examples include resin materials such as resin; natural polymers; rubber; and metals.
  • the permeable spacer 14 may be a single tricot knitted fabric made of PET, or may be a single tricot knitted fabric impregnated with an epoxy resin.
  • FIG. 3C is a schematic cross-sectional view of the transparent spacer 14, which is a tricot knitted fabric.
  • the groove portion a is a portion between the wales.
  • the transparent spacer 14 is a tricot knitted fabric, the width W1 of the groove a, the width W2 of the convex part b, the height H of the convex part b, and the thickness T are defined as shown in FIG. 3C.
  • the width W1 of the groove a, the width W2 of the convex part b, the height H of the convex part b, and the thickness T can be determined by the method described above based on the tangent of the most swollen part of the wale.
  • the transparent spacer 14 which is a tricot knitted fabric, may have a knitting density of 16 to 32 wales and 30 to 37 courses.
  • wale means a longitudinal loop of a knitted fabric.
  • Course means a transverse loop of knitting.
  • the density of the knitted fabric is expressed by the number of wales per inch (25.4 mm) (wale density) and the number of courses per inch (course density).
  • the knitting density may be expressed as (wale density) x (course density).
  • the transmission spacer 14 may be a resin molded product in which a plurality of grooves a and a plurality of convex portions b are formed or shaped on a resin sheet-like base material.
  • the material for the sheet-like base material include polymers such as ethylene-vinyl acetate copolymer resin; polyolefins such as polyethylene and polypropylene; olefin copolymers; urethane resins; and epoxy resins. These may be used alone or as a mixture of two or more.
  • the supply spacer 13 and the flow path spacer 15 are not particularly limited, and known ones can be used.
  • Examples of the supply spacer 13 and the flow path spacer 15 include nets, meshes, wire fabrics, fiber fabrics, nonwoven fabrics, grooved sheets, corrugated sheets, and the like.
  • Materials for these spacers 13 and 15 include, for example, polypropylene (PP), polyethylene (PE), polyethylene terephthalate (PET), polyamide, polyphenylene sulfide (PPS), ethylene-chlorotrifluoroethylene copolymer (ECTFE),
  • Examples include resin materials such as epoxy resins and urethane resins; natural polymers; rubber; and metals.
  • the thickness of the spacers 13 and 15 is not particularly limited, and is, for example, 100 ⁇ m to 2000 ⁇ m.
  • the aperture ratio of the spacers 13 and 15 is not particularly limited, and is, for example, 10% to 80%.
  • the aperture ratio of spacers 13 and 15 can be determined by the method described above for transmission spacer 14. Note that the structure of the flow path spacer 15 may be the same as or different from the structure of the permeation spacer 14.
  • the separation membrane 12 includes, for example, the separation functional layer 1, the porous support 3 that supports the separation functional layer 1, and the separation membrane 12 disposed between the separation functional layer 1 and the porous support 3. It has an intermediate layer 2.
  • the intermediate layer 2 is in direct contact with each of the separation functional layer 1 and the porous support 3.
  • the separation functional layer 1 is, for example, a layer that can preferentially transmit an acidic gas contained in a mixed gas. It is preferable that the separation functional layer 1 contains resin. Examples of the resin contained in the separation functional layer 1 include polyether block amide resin, polyamide resin, polyether resin, polyimide resin, polyetherimide resin, cellulose acetate resin, silicone resin, and fluororesin.
  • the separation functional layer 1 preferably contains a polyimide resin or a cellulose acetate resin, and more preferably contains a cellulose acetate resin.
  • Separation functional layer 1 preferably consists essentially of resin. As used herein, "consisting essentially of” means to the exclusion of other components that alter the essential characteristics of the mentioned material, e.g. 95 wt% or more, even 99 wt% or more of the material It means that it is composed of.
  • the thickness of the separation functional layer 1 is, for example, 50 ⁇ m or less, preferably 25 ⁇ m or less, and more preferably 15 ⁇ m or less.
  • the thickness of the separation functional layer 1 may be 0.05 ⁇ m or more, or 0.1 ⁇ m or more.
  • the intermediate layer 2 includes, for example, a resin and may further include nanoparticles dispersed in the resin (matrix).
  • the nanoparticles may be spaced apart from each other within the matrix or may be partially aggregated.
  • the material of the matrix is not particularly limited, and examples include silicone resins such as polydimethylsiloxane; fluororesins such as polytetrafluoroethylene; epoxy resins such as polyethylene oxide; polyimide resins; polysulfone resins; polytrimethylsilylpropyne, polydiphenylacetylene Examples include polyacetylene resins such as; polyolefin resins such as polymethylpentene.
  • the matrix includes a silicone resin.
  • the nanoparticles may contain an inorganic material or an organic material.
  • inorganic materials contained in nanoparticles include silica, titania, and alumina.
  • the nanoparticles include silica.
  • the thickness of the intermediate layer 2 is not particularly limited, and is, for example, less than 50 ⁇ m, preferably 40 ⁇ m or less, and more preferably 30 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the thickness of the intermediate layer 2 is not particularly limited, and is, for example, 1 ⁇ m.
  • the intermediate layer 2 is, for example, a layer having a thickness of less than 50 ⁇ m.
  • the porous support 3 supports the separation functional layer 1 via the intermediate layer 2.
  • the porous support 3 include nonwoven fabric; porous polytetrafluoroethylene; aromatic polyamide fiber; porous metal; sintered metal; porous ceramic; porous polyester; porous nylon; activated carbon fiber; latex silicone; silicone rubber; permeable material containing at least one selected from the group consisting of polyvinyl fluoride, polyvinylidene fluoride, polyurethane, polypropylene, polyethylene, polystyrene, polycarbonate, polysulfone, polyetheretherketone, polyacrylonitrile, polyimide, and polyphenylene oxide.
  • the porous support 3 may be a combination of two or more of these.
  • the porous support 3 has an average pore diameter of, for example, 0.01 to 0.4 ⁇ m.
  • the thickness of the porous support 3 is not particularly limited, and is, for example, 10 ⁇ m or more, preferably 20 ⁇ m or more, and more preferably 50 ⁇ m or more.
  • the thickness of the porous support 3 is, for example, 300 ⁇ m or less, preferably 200 ⁇ m or less, and more preferably 150 ⁇ m or less.
  • FIGS. 6 and 7 An example of a method for manufacturing the separation membrane element 10 will be described with reference to FIGS. 6 and 7.
  • the separation membrane 12 is folded in two so that the separation functional layer 1 of the separation membrane 12 is located on the inside.
  • a supply spacer 13 is placed between the separation membrane 12 folded in two, and a permeation spacer 14 is placed above the separation membrane 12.
  • adhesive 26a is applied to three sides of the outer periphery of the transparent spacer 14. Thereby, a separation membrane unit U is obtained.
  • the adhesive 26a is in an uncured state at this point.
  • the spacer 16 has, for example, a first portion 16a that is directly wound around the central tube 21, and a second portion 16b that is laminated with the separation membrane unit U.
  • the first portion 16a of the spacer 16 corresponds to the channel spacer 15, and the second portion 16b corresponds to the permeation spacer 14.
  • the material, thickness, etc. of the first portion 16a may be the same as or different from the second portion 16b.
  • the plurality of separation membrane units U are arranged in a stepwise manner on the second portion 16b of the spacer 16.
  • the number of the plurality of separation membrane units U is not particularly limited, and is, for example, 2 to 30. Note that the separation membrane unit U located at the uppermost position does not need to have the permeation spacer 14, for example.
  • the number of turns of the first portion 16a is not particularly limited, and is, for example, 1 to 15, preferably 2 to 10.
  • a plurality of separation membrane units U are wound around the central tube 21.
  • the separation membrane unit U located at the uppermost position is stacked on the second portion 16b of the spacer 16.
  • the adhesive 26a is cured to form the adhesive layer 26 and the bag-shaped membrane leaf 11. Thereby, an assembly including the central tube 21 and the laminate 22 is obtained.
  • pressure loss tends to occur particularly significantly in the permeate fluid flow path. This is related to the fact that in spiral-wound membrane elements, during operation, a portion of the separation membrane tends to enter the grooves of the permeation spacer due to the pressure difference between the feed fluid and the permeate fluid. This is because if a portion of the separation membrane enters the groove of the permeation spacer too much, the flow path decreases and the pressure loss of the permeate fluid increases.
  • the separation membrane element 10 of the present embodiment we focused on the permeation spacer 14 that secures a space as a permeate fluid flow path, and the sizes of the plurality of grooves a and the plurality of convexes b in the permeation spacer 14 are adjusted to a specific size.
  • the pressure within this range a part of the separation membrane 12 is prevented from entering too much into the groove a of the permeation spacer 14, thereby suppressing an increase in the pressure loss of the permeation fluid.
  • the permeable spacer 14 when the width of the groove a in the second direction Y of the surface A1 is defined as W1, the width of the protrusion b is defined as W2, and the height of the protrusion b is defined as H, the permeable spacer 14 is , 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2. However, the units of W1, W2, and H are ⁇ m. In the permeable spacer 14 that satisfies the above parameter equation, the width W1 of the groove a, the width W2 of the convex part b, and the height H of the convex part b are well balanced. Entrance into the groove a is suppressed.
  • the width of the groove part a is smaller than the width W2 of the convex part b.
  • W1 does not become too large. Therefore, the flow path does not decrease due to a part of the separation membrane 12 entering the groove part a too much, an increase in the pressure loss of the permeated fluid is suppressed, and a sufficient permeation flow rate can be ensured.
  • the transmission spacer 14 whose ratio of 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ is less than 18.2, for example, when W1/W2 is constant, The height H of the convex portion b does not become too small.
  • the width of the groove part a is larger than the width W2 of the convex part b. W1 does not become too small. Therefore, an increase in the pressure loss of the permeated fluid is suppressed, and a sufficient permeated flow rate can be ensured.
  • the transmission spacer 14 whose ratio of 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ is 9.1 or more, for example, when W1/W2 is constant, The height H of the convex portion b does not become too large.
  • the thickness T of the permeable spacer 14 does not become too large, it is possible to avoid a decrease in the membrane area of the separation membrane 12 in the separation membrane element 10.
  • the permeation spacer 14 that satisfies the above parametric equation is particularly suitable for suppressing an increase in pressure loss of the permeate fluid during operation of the separation membrane element 10. Further, it is also possible to prevent defects from occurring in the separation membrane 12 due to part of the separation membrane 12 entering the groove portion a too much.
  • a rectangular transparent spacer 14a having a width of 47 mm and a length of 150 mm is prepared.
  • the transmission spacer 14a may have a rectangular shape with rounded corners.
  • the transmission spacer 14a has the same shape as the transmission spacer 14 before being wound around the central tube 21, except for the vertical and horizontal lengths.
  • the groove portion a and the convex portion b of the transmission spacer 14a extend in the longitudinal direction of the transmission spacer 14a. That is, the longitudinal direction of the transparent spacer 14a coincides with the first direction X. Note that in FIG.
  • a test piece 40 is produced by laminating a film 41 made of polyethylene terephthalate (PET) on the transmission spacer 14a.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the film 41 and the transparent spacer 14a may be fixed with tape or the like.
  • the film 41 is, for example, PET100SG2 manufactured by Panac.
  • the measuring device 30 includes, for example, a holder 31, a lid member 35, and a seal member 34. Specifically, the test piece 40 is set in the holder 31 of the measuring device 30 so that the transparent spacer 14a of the test piece 40 is located below the film 41. Openings 32 and 33 are formed in the wall surface of the holder 31. Each of the openings 32 and 33 communicates with the transparent spacer 14a of the test piece 40. The openings 32 and 33 are arranged so that when nitrogen gas is introduced into the holder 31 through one opening 32, the nitrogen gas moves in the longitudinal direction X of the permeable spacer 14a and is discharged from the other opening 33. positioned. The openings 32 and 33 may or may not face each other in cross-sectional view.
  • the lid member 35 is fastened to the holder 31 above the holder 31 using a fastener (not shown) such as a screw member.
  • An opening 36 is formed in the lid member 35 for sending nitrogen gas into a space 37 adjacent to the film 41 of the test piece 40.
  • the holder 31 and the lid member 35 are preferably made of stainless steel (SUS) from the viewpoint of pressure resistance.
  • the sealing member 34 is located between the holder 31 and the lid member 35, and prevents ventilation inside and outside the measuring device 30 in parts other than the openings 32, 33, and 36.
  • the seal member 34 is, for example, a seal ring (O-ring) with a circular cross section made of an elastic material.
  • FIG. 8 shows a state in which the seal member 34, which is a seal ring, is crushed.
  • nitrogen gas is sent to the space 37 through the opening 36 of the lid member 35 so that the pressure in the space 37 adjacent to the film 41 of the test piece 40 becomes 0.1 MPa, and through the opening 32 of the holder 31, 2.
  • Nitrogen gas is sent to the spacer 14a at a flow rate of 0 L/min.
  • the temperature of the nitrogen gas sent into the measuring device 30 is, for example, 23°C.
  • the nitrogen gas sent through the opening 32 moves within the spacer 14a in the longitudinal direction X of the spacer 14a and is discharged from the opening 33.
  • the difference (differential pressure d1) between the pressure of the nitrogen gas sent to the opening 32 and the pressure of the nitrogen gas discharged from the opening 33 is measured.
  • the differential pressure d0 is measured in the same manner as the differential pressure d1, except that the spacer 14a is not present.
  • the pressure loss due to the spacer 14a is calculated based on the differential pressures d0 and d1.
  • the calculated value can be regarded as the pressure loss ⁇ p caused by the nitrogen gas moving in the longitudinal direction X of the spacer 14a within the spacer 14a.
  • the pressure loss ⁇ p measured by the above method is, for example, smaller than 22.0 kPa, preferably 20.0 kPa or less, and may be 18.0 kPa or less.
  • the lower limit of the pressure loss p1 is not particularly limited.
  • the pressure loss p1 is, for example, 8.0 kPa or more, may be 10.0 kPa or more, or may be 12.0 kPa or more.
  • the separation membrane element 10 is manufactured by the method described above so that the effective membrane area is 4680 cm 2 .
  • the manufactured separation membrane element 10 is operated in a reduced pressure mode using carbon dioxide as a feed fluid. In the reduced pressure mode of operation, the feed fluid supplied to the supply side 10a of the separation membrane element 10 has a temperature of 23° C. and a pressure of 0.1 MPa.
  • the vacuum pump 51 is used to reduce the pressure of the space where the permeate fluid is obtained (the space within the permeate flow path) to about 70 kPa or less.
  • the amount of permeated gas is measured using the soap film flow meter 52.
  • the soap film flow meter 52 is, for example, a precision film flow meter (FILM FLOW METER VP-4U) manufactured by HORIBA STEC. By dividing the measured value by the volume of the separation membrane element 10, the permeation flow rate f per volume of the separation membrane element 10 can be calculated.
  • the permeation flow rate f per volume of the separation membrane element 10 measured by the above method is, for example, larger than 2743 m 3 /h ⁇ atmosphere ⁇ m 3 , preferably 2800 m 3 /h ⁇ atmosphere ⁇ m 3 That's all.
  • the upper limit of the permeation flow rate f is not particularly limited.
  • the permeation flow rate f is, for example, 3000 m 3 /h ⁇ atmosphere ⁇ m 3 or less, and may be 4000 m 3 /h ⁇ atmosphere ⁇ m 3 or less.
  • Applications of the separation membrane element 10 of this embodiment include applications for separating acidic gas from a mixed gas containing acidic gas.
  • the mixed acidic gas include carbon dioxide, hydrogen sulfide, carbonyl sulfide, sulfur oxides (SOx), hydrogen cyanide, and nitrogen oxides (NOx), with carbon dioxide being preferred.
  • the mixed gas contains gases other than acidic gas.
  • gases include, for example, nonpolar gases such as hydrogen and nitrogen, and inert gases such as helium, with nitrogen being preferred.
  • the separation membrane element 10 of this embodiment is suitable for use in separating carbon dioxide from a mixed gas containing carbon dioxide and nitrogen.
  • the use of the separation membrane element 10 is not limited to the use of separating acidic gas from the above-mentioned mixed gas.
  • the membrane separation method using the separation membrane element 10 includes creating a pressure difference by reducing the pressure from the permeation side of the separation membrane element 10.
  • the membrane separation method uses an operation method (depressurization method) that creates a pressure difference by reducing pressure from the permeate side of the spiral membrane element, so pressure is increased by controlling the supply pressure from the non-permeate side of the spiral membrane element.
  • operation method depressurization method
  • pressure method the pressure difference during operation tends to be smaller.
  • the spiral-wound membrane element is susceptible to increased pressure drop of the permeate fluid.
  • the separation membrane element 10 of this embodiment it is possible to suppress the increase in pressure loss of the permeated fluid during operation.
  • Examples 1-2 and Comparative Examples 1-3 [Preparation of separation membrane]
  • a coating liquid containing a silicone resin and a polyurethane resin at a weight ratio of 9:1 was prepared.
  • the coating liquid contained water as a solvent.
  • a coating film was obtained by applying the coating liquid onto a porous support by a gravure coating method.
  • a UF membrane (ultrafiltration membrane) RS-50 a laminate of a PVDF porous layer and a PET nonwoven fabric manufactured by Nitto Denko Corporation was used.
  • An intermediate layer was formed by drying the obtained coating film. Thereby, a separation membrane was obtained.
  • a single tricot knitted fabric was used as the transparent spacer in Examples 1-2 and Comparative Examples 1-3.
  • the width W1 of the groove, the width W2 of the protrusion, the height H of the protrusion, and the thickness T of the transmission spacer were measured by the method described above.
  • the pressure loss ⁇ p of the permeable spacer was calculated by the method described above.
  • the permeation flow rate f per volume of the separation membrane element was measured by the method described above. The results are shown in Table 1.
  • the pressure loss ⁇ p was a smaller value and the permeation flow rate f per separation membrane element volume was a larger value than in the Comparative Examples. From this, when a spiral-wound membrane element is manufactured using a permeable spacer that satisfies 9.1 ⁇ 1000 ⁇ (W1/W2)/H ⁇ 18.2, in the spiral-wound membrane element, the groove portion a By having a good balance between the width W1, the width W2 of the convex part b, and the height H of the convex part b, it is possible to suppress the increase in pressure loss of the permeated fluid during membrane separation using the reduced pressure method, and to maintain a sufficient It is estimated that a sufficient permeation flow rate could be secured.
  • the spiral-wound membrane element of this embodiment is suitable for separating acidic gas from a mixed gas containing acidic gas.
  • the spiral-wound membrane element of this embodiment is suitable for separating carbon dioxide from off-gas of chemical plants or thermal power generation.

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Abstract

本発明は、運転時、特に、減圧方式による膜分離の際に、透過流体の圧力損失の増加を抑制することに適したスパイラル型膜エレメント、透過スペーサ、及び膜分離方法を提供することを目的とする。スパイラル型膜エレメント１０は、中心管２１と膜リーフ１１とを備える。膜リーフ１１は、分離膜１２及び透過スペーサ１４を有する。透過スペーサ１４は、一方の表面Ａ１に複数の溝部ａ及び複数の凸部ｂを有する。表面Ａ１において、複数の溝部ａ及び複数の凸部ｂは、それぞれ、第１方向Ｘに延びており、かつ第１方向Ｘに直交する第２方向Ｙに並んでいる。第２方向Ｙにおける溝部ａの幅をＷ１、凸部ｂの幅をＷ２、凸部ｂの高さをＨと定義したとき、９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす。ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。

Description

スパイラル型膜エレメント、透過スペーサ、及び膜分離方法
　本発明は、スパイラル型膜エレメント、透過スペーサ、及び膜分離方法に関する。
　二酸化炭素などの酸性ガスを含む混合気体から酸性ガスを分離する方法として、膜分離法が開発されている。膜分離法は、混合気体に含まれる酸性ガスを吸収剤に吸収させて分離する吸収法と比べて、運転コストを抑えながら酸性ガスを効率的に分離することができる。
　膜分離法には、例えば、スパイラル型膜エレメントが用いられる。スパイラル型膜エレメントは、中心管と、中心管に巻き付けられた膜リーフとを備えている。膜リーフは、分離膜とともに透過スペーサを有する。スパイラル型膜エレメントは、膜エレメントにおける分離膜の膜面積を増加させることに適している。
　透過スペーサは、例えば、一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有する（例えば、特許文献１の図２）。複数の溝部が、透過流体の流路として機能しうる。
特開２０１５－２４３７２号公報
　スパイラル型膜エレメントを用いた膜分離法においては、分離膜の性能を十分に発揮させるために、各種部材に起因して生じる透過流体の圧力損失の増大を抑制することが求められる。例えば、特許文献１に開示されるようなスパイラル型膜エレメントでは、その運転時に、供給流体と透過流体との圧力差に起因して、分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込む傾向がある。分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込み過ぎると、流路が減少し、透過流体の圧力損失が増加する。透過流体の圧力損失の増加は、特に、スパイラル型膜エレメントの透過側から減圧することにより圧力差を生じさせる運転方式（減圧方式）による膜分離法において、分離膜の性能への影響が大きい。減圧方式は、スパイラル型膜エレメントの非透過側から供給圧力を制御することにより加圧する運転方式（加圧方式）に比べて、運転時の圧力差が小さい傾向があるためである。
　そこで本発明は、運転時、特に、減圧方式による膜分離の際に、透過流体の圧力損失の増加を抑制することに適したスパイラル型膜エレメント、透過スペーサ、及び膜分離方法を提供することを目的とする。
　本発明者らは、鋭意検討の結果、透過スペーサにおける複数の溝部及び複数の凸部のサイズを特定の範囲に制御すれば、分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込み過ぎることを避けられることを見出した。本発明者らは、この知見に基づいてさらに検討を進め、圧力損失の増加を抑制することに適した透過スペーサの構造を突き止め、本発明を完成するに至った。
　本発明は、
　中心管と、
　分離膜及び透過スペーサを有し、前記中心管に巻き付けられた膜リーフと、
を備え、
　前記透過スペーサは、一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有し、
　前記一方の表面において、複数の前記溝部及び複数の前記凸部は、それぞれ、第１方向に延びており、かつ前記第１方向に直交する第２方向に並んでおり、
　前記第２方向における前記溝部の幅をＷ１、前記凸部の幅をＷ２、前記凸部の高さをＨと定義したとき、
　９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす、
　スパイラル型膜エレメントを提供する。
　ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。
　別の側面において、本発明は、
　スパイラル型膜エレメントの中心管に巻き付けられた分離膜に組み合わされて使用される透過スペーサであって、
　一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有し、
　前記一方の表面において、複数の前記溝部及び複数の前記凸部は、それぞれ、第１方向に延びており、かつ前記第１方向に直交する第２方向に並んでおり、
　前記第２方向における前記溝部の幅をＷ１、前記凸部の幅をＷ２、前記凸部の高さをＨと定義したとき、
　９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす、
　透過スペーサを提供する。
　ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。
　さらに別の側面において、本発明は、
　上記本発明のスパイラル型膜エレメントを用いた膜分離方法であって、
　前記スパイラル型膜エレメントの透過側から減圧することにより圧力差を生じさせること、を含む、
　膜分離方法を提供する。
　本発明によれば、運転時、特に、減圧方式による膜分離の際に、透過流体の圧力損失の増加を抑制することに適したスパイラル型膜エレメント、透過スペーサ、及び膜分離方法を提供できる。
本発明の一実施形態にかかるスパイラル型膜エレメントを模式的に示す展開斜視図である。 スパイラル型膜エレメントの概略断面図である。 スパイラル型膜エレメントが備える透過スペーサの概略平面図である。 図３Ａに示す透過スペーサの概略断面図である。 トリコット編物である透過スペーサの概略断面図である。 スパイラル型膜エレメントの運転時において、分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込んだ状態を説明するための図である。 スパイラル型膜エレメントが備える分離膜の概略断面図である。 スパイラル型膜エレメントの製造方法を説明するための図である。 スパイラル型膜エレメントの製造方法を説明するための図である。 透過スペーサの圧力損失を測定するための測定装置の一例を示す概略断面図である。 スパイラル型膜エレメントの体積当たりの透過流量を測定するための評価システムの一例を示す概略断面図である。
　本発明の第１態様にかかるスパイラル型膜エレメントは、
　中心管と、
　分離膜及び透過スペーサを有し、前記中心管に巻き付けられた膜リーフと、
を備え、
　前記透過スペーサは、一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有し、
　前記一方の表面において、複数の前記溝部及び複数の前記凸部は、それぞれ、第１方向に延びており、かつ前記第１方向に直交する第２方向に並んでおり、
　前記第２方向における前記溝部の幅をＷ１、前記凸部の幅をＷ２、前記凸部の高さをＨと定義したとき、
　９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす。
　ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。
　本発明の第２態様において、例えば、第１態様にかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、前記一方の表面における前記凸部の頂部と他方の表面との間の距離をＴと定義したとき、
　Ｔ≦４５０、を満たす。
　ただし、Ｔの単位は、μｍである。
　本発明の第３態様において、例えば、第１又は第２態様にかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、前記一方の表面における前記凸部の頂部と他方の表面との間の距離をＴと定義したとき、
　０．３５≦Ｈ／Ｔ≦０．６５、を満たす。
　ただし、Ｔの単位は、μｍである。
　本発明の第４態様において、例えば、第１～第３態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、
　Ｈ≦２００、を満たす。
　本発明の第５態様において、例えば、第１～第４態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、
　１．２≦Ｗ１／Ｗ２＜２．０、を満たす。
　本発明の第６態様において、例えば、第１～第５態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、
　６００≦Ｗ１、を満たす。
　本発明の第７態様において、例えば、第１～第６態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、
　５００≦Ｗ２、を満たす。
　本発明の第８態様において、例えば、第１～第７態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントでは、
　前記透過スペーサは、
　１０００００≦Ｗ１×Ｈ、を満たす。
　本発明の第９態様において、例えば、第１～第８態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントは、
　酸性ガスを含む混合気体から酸性ガスを分離するために用いられる。
　本発明の第１０態様にかかる透過スペーサは、
　スパイラル型膜エレメントの中心管に巻き付けられた分離膜に組み合わされて使用される透過スペーサであって、
　一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有し、
　前記一方の表面において、複数の前記溝部及び複数の前記凸部は、それぞれ、第１方向に延びており、かつ前記第１方向に直交する第２方向に並んでおり、
　前記第２方向における前記溝部の幅をＷ１、前記凸部の幅をＷ２、前記凸部の高さをＨと定義したとき、
　９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす。
　ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。
　本発明の第１１態様にかかる膜分離方法は、
　例えば、第１～第９態様のいずれか１つにかかるスパイラル型膜エレメントを用いた膜分離方法であって、
　前記スパイラル型膜エレメントの透過側から減圧することにより圧力差を生じさせること、を含む。
　以下、本発明の詳細を説明するが、以下の説明は、本発明を特定の実施形態に制限する趣旨ではない。
＜スパイラル型膜エレメントの実施形態＞
　図１及び２は、本実施形態にかかるスパイラル型膜エレメント１０（以下、「分離膜エレメント１０」と称する）を示している。分離膜エレメント１０は、中心管２１及び積層体２２を備えている。積層体２２は、中心管２１に巻き付けられ、中心管２１の周囲に配置されている。積層体２２の内部には、供給流体流路と透過流体流路とが形成されている。
　供給流体は、積層体２２の一方の端面から分離膜エレメント１０の内部に供給され、中心管２１の長手方向に平行に供給流体流路を流れる。分離膜エレメント１０において、供給流体が分離されて透過流体と非透過流体とが生成される。透過流体は、中心管２１を通じて、外部に導かれる。非透過流体は、積層体２２の他方の端面から分離膜エレメント１０の外部に排出される。
　分離膜エレメント１０によって処理されるべき供給流体は、気体であってもよく、液体であってもよい。一例として、供給流体は、酸性ガスを含む混合気体、特に二酸化炭素及び窒素を含む混合気体、である。
　図２に示すように、積層体２２は、複数の膜リーフ１１を有する。各膜リーフ１１は、分離膜１２及び透過スペーサ１４を有する。なお、図２では、透過スペーサ１４が破線で示されている。詳細には、膜リーフ１１は、２つの分離膜１２を有する。２つの分離膜１２が互いに重ね合わされ、袋状の構造を有するように３辺において封止されている。２つの分離膜１２の封止には、例えば、接着剤を含む接着剤層２６が利用される。袋状の構造の内部に位置するように、２つの分離膜１２の間に透過スペーサ１４が配置されている。透過スペーサ１４は、２つの分離膜１２の間に透過流体流路としての空間を確保している。このように、透過スペーサ１４は、分離膜１２に組み合わされて使用される。積層体２２における膜リーフ１１の数は、特に限定されず、例えば２～３０である。
　積層体２２は、供給スペーサ１３をさらに有する。なお、図２では、供給スペーサ１３が破線で示されている。供給スペーサ１３は、上述の袋状の構造の外部に位置するとともに、膜リーフ１１に積層されている。詳細には、積層体２２が複数の供給スペーサ１３を有し、積層体２２において、複数の供給スペーサ１３と複数の膜リーフ１１とが交互に積層されている。供給スペーサ１３は、膜リーフ１１と膜リーフ１１との間に供給流体流路としての空間を確保している。
　図１及び２に示すように、中心管２１の形状は、典型的には、筒状、特に円筒状、である。中心管２１は、各分離膜１２を透過した透過流体を集めて分離膜エレメント１０の外部に導く役割を担っている。中心管２１には、中心管２１の内部空間と外部空間とを連通する開口部２１ｈが設けられている。開口部２１ｈは、例えば、中心管２１の壁面に形成された貫通孔である。詳細には、中心管２１には、中心管２１が延びる方向に沿って複数の開口部２１ｈが所定間隔で設けられている。中心管２１が延びる方向に沿って設けられた複数の開口部２１ｈの列の数は、特に限定されず、例えば１又は２である。中心管２１には、複数の開口部２１ｈの２つの列が断面視で互いに対向するように設けられていてもよい。中心管２１の外径は、例えば１０～１００ｍｍであり、好ましくは１２～５０ｍｍである。
　分離膜エレメント１０は、流路スペーサ１５をさらに備えていてもよい。なお、図２では、流路スペーサ１５が破線で示されている。流路スペーサ１５は、中心管２１と積層体２２との間に位置し、積層体２２よりも中心管２１側で中心管２１に巻き付けられている。流路スペーサ１５は、積層体２２と中心管２１との間に透過流体流路としての空間を確保している。流路スペーサ１５は、上述した膜リーフ１１の開口端に接続されている。これにより、膜リーフ１１の透過スペーサ１４が流路スペーサ１５に接続されている。流路スペーサ１５は、中心管２１の開口部２１ｈに接している。これにより、透過流体は、開口部２１ｈを通じて、流路スペーサ１５から中心管２１の内部に流入することができる。
　分離膜エレメント１０は、積層体２２を包囲するシェルをさらに備えていてもよい。シェルは、ＦＲＰ（fiber reinforced plastic）によって作られていてもよい。積層体２２の端面を保護するとともに、積層体２２がテレスコピック状に伸張することを防止するために、積層体２２の両側に端面部材が配置されていてもよい。
［透過スペーサ］
　図３Ａは、透過スペーサ１４の概略平面図である。図３Ｂは、図３Ａに示す透過スペーサ１４の概略断面図である。図３Ａ及び３Ｂからわかるとおり、透過スペーサ１４は、シートの形状を有し、互いに対向する１対の表面Ａ１及びＡ２を有する。表面Ａ１及びＡ２は、それぞれ、透過スペーサ１４の主面（最も広い面積を有する面）である。膜リーフ１１において、透過スペーサ１４の表面Ａ１及びＡ２のそれぞれは、分離膜１２、詳細には分離膜１２が備える多孔性支持体、と直接接している。
　透過スペーサ１４において、表面Ａ１は溝部ａを有する。溝部ａは、透過流体の流路として機能することができる。溝部ａは、例えば、第１方向Ｘに延びている。溝部ａは、第１方向Ｘにまっすぐ延びていてもよく、第１方向Ｘにまっすぐ延びていなくてもよい。溝部ａは、わずかにうねりながら第１方向Ｘに延びていてもよい。第１方向Ｘは、例えば、透過スペーサ１４の１対の端面の一方から他方に向かう方向であり、典型的には、膜リーフ１１が中心管２１に巻き付けられる方向（中心管２１の周方向）と一致する。溝部ａは、例えば、平面視で実質的に矩形の形状を有し（図３Ａ）、その断面の形状も実質的に矩形である（図３Ｂ）。ただし、溝部ａの形状は、上記のものに限定されず、その断面がＶ字状やＵ字状であってもよい。なお、本明細書において、「実質的に矩形」とは、溝部を平面視で観察した場合、又は溝部の断面を観察した場合に、溝部を囲む最小の直角四角形の面積に対する溝部の面積の比率が、７０％以上、好ましくは９０％以上、であることを意味する。
　透過スペーサ１４において、表面Ａ１は、典型的には、複数の溝部ａを有する。複数の溝部ａの形状及び寸法は、互いに異なっていてもよいが、実質的に同じであることが好ましい。一例として、複数の溝部ａは、それぞれ、第１方向Ｘに延びており、かつ第１方向Ｘに直交する第２方向Ｙに並んでおり、好ましくは第２方向Ｙに実質的に等間隔で並んでいる。第２方向Ｙは、例えば、透過スペーサ１４の他の１対の端面の一方から他方に向かう方向であり、典型的には、中心管２１の長手方向と一致する。なお、第１方向Ｘ及び第２方向Ｙのそれぞれに直交する第３方向Ｚは、例えば、透過スペーサ１４の表面Ａ１から表面Ａ２に向かう方向であり、典型的には、中心管２１の半径方向と一致する。
　表面Ａ１は、２つの溝部ａの間に位置する凸部ｂをさらに有する。凸部ｂは、典型的には、２つの溝部ａの間に形成された畝である。凸部ｂは、溝部ａが延びている方向（第１方向Ｘ）に延びている。溝部ａと同様に、凸部ｂは、第１方向Ｘにまっすぐ延びていてもよく、第１方向Ｘにまっすぐ延びていなくてもよい。凸部ｂは、わずかにうねりながら第１方向Ｘに延びていてもよい。溝部ａと同様に、凸部ｂは、例えば、平面視で実質的に矩形の形状を有し、その断面の形状も実質的に矩形である。
　表面Ａ１は、典型的には、複数の凸部ｂを有する。複数の凸部ｂの形状及び寸法は、互いに異なっていてもよいが、実質的に同じであることが好ましい。一例として、複数の凸部ｂは、それぞれ、第１方向Ｘに延びており、かつ第２方向Ｙに並んでおり、好ましくは第２方向Ｙに実質的に等間隔で並んでいる。複数の溝部ａと複数の凸部ｂとは、第２方向Ｙに交互に並んでいる。このように、透過スペーサ１４は、表面Ａ１に、複数の溝部ａ及び複数の凸部ｂから構成された畝溝構造を有している。
　図３Ａ及び３Ｂは、透過スペーサ１４の表面Ａ１に形成された複数の溝部ａ１、ａ２、ａ３、及びａ４、並びに、複数の凸部ｂ１、ｂ２、及びｂ３を示している。複数の溝部ａ１～ａ４と、複数の凸部ｂ１～ｂ３とが第２方向Ｙに交互に並んでいる。図３Ａ及び３Ｂでは、複数の溝部ａ１～ａ４が第２方向Ｙに等間隔で並んでいる。複数の凸部ｂ１～ｂ３も第２方向Ｙに等間隔で並んでいる。
　図４は、スパイラル型膜エレメントの運転時において、分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込んだ状態を説明するための図である。スパイラル型膜エレメントの運転時に、供給流体と透過流体との圧力差に起因して、分離膜に圧力が加わると、図４に示すように、分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込む傾向がある。分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込み過ぎると、流路が減少し、透過流体の圧力損失が増加する。また、供給流体の導入の停止及び再開の繰り返しにより圧力の印加と開放とが繰り返されると、透過スペーサに繰り返し押し付けられた部分を中心に分離膜にクラックなどの欠陥が生じるおそれもある。
　ここで、図３Ｂに示すように、透過スペーサ１４の第２方向Ｙにおける溝部ａの幅をＷ１、凸部ｂの幅をＷ２、凸部ｂの高さをＨと定義する。このとき、透過スペーサ１４は、９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす。ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。凸部ｂの幅Ｗ２は、溝部ａのピッチ幅に対応している。凸部ｂの高さＨは、溝部ａの底面と凸部ｂの頂部との間の距離に対応している。上記パラメータ式を満たす透過スペーサ１４によれば、分離膜１２の一部が透過スペーサ１４の溝部ａに入り込むことが抑制できる。そのため、上記パラメータ式を満たす透過スペーサ１４は、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加を抑制することに特に適している。また、分離膜１２に欠陥が生じるのを抑制することもできる。
　透過スペーサ１４は、９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝≦１５．０、を満たしてもよく、９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝≦１２．０、を満たしてもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　ここで、図３Ｂに示すように、透過スペーサ１４の表面Ａ１における凸部ｂの頂部と表面Ａ２との間の距離をＴと定義する。このとき、透過スペーサ１４は、Ｔ≦４５０、を満たしてもよい。ただし、Ｔの単位は、μｍである。距離Ｔは、透過スペーサ１４の厚みに対応している。そのため、本明細書では、距離Ｔを厚みＴと呼ぶことがある。すなわち、透過スペーサ１４の厚みＴは、４５０μｍ以下であってもよい。厚みＴが４５０μｍ以下の透過スペーサ１４は、分離膜エレメント１０における分離膜１２の膜面積を増加させるのに適している。
　透過スペーサ１４は、Ｔ≦４００、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４の厚みＴは、４００μｍ以下であってもよい。
　透過スペーサ１４の厚みＴの下限は、特に限定されない。透過スペーサ１４の厚みＴは、例えば２００μｍ以上である。透過スペーサ１４の厚みＴは、２２０μｍ以上であってもよく、２５０μｍ以上であってもよい。
〈溝部の幅Ｗ１、凸部の幅Ｗ２、凸部の高さＨ、及び厚みＴの特定方法〉
　本開示において、溝部ａの幅Ｗ１、凸部ｂの幅Ｗ２、凸部ｂの高さＨ、及び厚みＴは、次の方法によって特定することができる。まず、透過スペーサ１４を平らな面に静置し、第２方向Ｙに沿った透過スペーサ１４の断面をマイクロスコープで観察する。得られたマイクロスコープ画像に含まれる溝部ａの数又は凸部ｂの数が５程度となるように、拡大倍率を調整する。一例として、拡大倍率は、１００倍程度である。溝部ａの幅Ｗ１を特定する場合には、画像処理によって、マイクロスコープ画像に含まれる全ての溝部ａについて、その幅の最小値（隣り合う２つの凸部ｂの第２方向Ｙにおける距離の最小値）をそれぞれ算出する。得られた算出値の平均値を溝部ａの幅Ｗ１とみなすことができる。凸部ｂの幅Ｗ２を特定する場合には、画像処理によって、マイクロスコープ画像に含まれる全ての凸部ｂについて、その幅の最大値（隣り合う２つの溝部ａの第２方向Ｙにおける距離の最大値）をそれぞれ算出する。得られた算出値の平均値を凸部ｂの幅Ｗ２とみなすことができる。凸部ｂの高さＨを特定する場合には、画像処理によって、マイクロスコープ画像に含まれる全ての凸部ｂについて、その高さの最大値をそれぞれ算出する。得られた算出値の平均値を凸部ｂの高さＨとみなすことができる。厚みＴを特定する場合には、画像処理によって、マイクロスコープ画像に含まれる全ての凸部ｂについて、その頂部から表面Ａ２までの距離の最大値をそれぞれ算出する。得られた算出値の平均値を厚みＴとみなすことができる。
　透過スペーサ１４は、０．３５≦Ｈ／Ｔ≦０．６５、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４の厚みＴに対する凸部ｂの高さＨの比は、０．３５以上かつ０．６５以下であってもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　透過スペーサ１４は、０．４０≦Ｈ／Ｔ≦０．６０、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４の厚みＴに対する凸部ｂの高さＨの比は、０．４０以上かつ０．６０以下であってもよい。
　透過スペーサ１４は、Ｈ≦２００、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、凸部ｂの高さＨは、２００μｍ以下であってもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　透過スペーサ１４は、Ｈ≦１９０、を満たしてもよく、Ｈ≦１８０、を満たしてもよく、Ｈ≦１６０、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、凸部ｂの高さＨは、１９０μｍ以下であってもよく、１８０μｍ以下であってもよく、１６０μｍ以下であってもよい。
　透過スペーサ１４において、凸部ｂの高さＨの下限は、特に限定されない。凸部ｂの高さＨは、例えば５０μｍ以上である。凸部ｂの高さＨは、８５μｍ以上であってもよく、１００μｍ以上であってもよく、１２０μｍ以上であってもよく、１３５μｍ以上であってもよい。
　透過スペーサ１４において、溝部ａの幅Ｗ１は、凸部ｂの幅Ｗ２より大きくてもよい。言い換えると、透過スペーサ１４は、１＜Ｗ１／Ｗ２、を満たしてもよい。
　透過スペーサ１４は、１．２≦Ｗ１／Ｗ２＜２．０、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、凸部ｂの幅Ｗ２に対する溝部ａの幅Ｗ１の比率が、１．２以上かつ２．０未満であってもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　透過スペーサ１４は、６００≦Ｗ１、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、溝部ａの幅Ｗ１は、６００μｍ以上であってもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　透過スペーサ１４は、８００≦Ｗ１、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、溝部ａの幅Ｗ１は、８００μｍ以上であってもよい。
　透過スペーサ１４において、溝部ａの幅Ｗ１の上限は、特に限定されない。溝部ａの幅Ｗ１は、例えば１５００μｍ以下であり、１３００μｍ以下であってもよい。
　透過スペーサ１４は、５００≦Ｗ２、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、凸部ｂの幅Ｗ２は、５００μｍ以上であってもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　透過スペーサ１４は、６００≦Ｗ２、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、凸部ｂの幅Ｗ２は、６００μｍ以上であってもよい。
　透過スペーサ１４において、凸部ｂの幅Ｗ２の上限は、特に限定されない。凸部ｂの幅Ｗ２は、例えば１０００μｍ以下であり、８００μｍ以下であってもよい。
　透過スペーサ１４は、１０００≦Ｗ１＋Ｗ２、を満たしてもよい。すなわち、溝部ａの幅Ｗ１と凸部ｂの幅Ｗ２との合計値（Ｗ１＋Ｗ２）が、１０００μｍ以上であってもよい。
　凸部ｂの幅Ｗ２との合計値（Ｗ１＋Ｗ２）の上限は、特に限定されない。凸部ｂの幅Ｗ２との合計値（Ｗ１＋Ｗ２）は、例えば２２００μｍ以下であり、１９００μｍ以下であってもよい。
　透過スペーサ１４は、１０００００≦Ｗ１×Ｈ、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、溝部ａ１つ当たりの流路断面積が、１０００００μｍ2以上であってもよい。この場合、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加をより抑制することができる。
　透過スペーサ１４は、１１００００＜Ｗ１×Ｈ、を満たしてもよい。すなわち、透過スペーサ１４において、溝部ａ１つ当たりの流路断面積が、１１００００μｍ2超であってもよい。
　透過スペーサ１４において、溝部ａ１つ当たりの流路断面積の上限は、特に限定されない。溝部ａ１つ当たりの流路断面積は、例えば２４００００μｍ2以下であり、２０００００μｍ2以下であってもよい。
　第２方向Ｙにおける４ｍｍ当たりの溝部ａの数は、特に限定されず、例えば１～４であり、２～３であってもよい。溝部ａの数が多ければ多いほど、凸部ｂの数が多く、分離膜１２が溝部ａに入り込むことを抑制できる傾向がある。一方、溝部ａの数が少なければ少ないほど、溝部ａの幅Ｗ１を大きく調整でき、これにより、透過流体の圧力損失を低減できる傾向がある。
　透過スペーサ１４の表面Ａ２は、例えば、溝部を有しておらず、平坦である。表面Ａ２は、平滑であってもよい。平滑な表面Ａ２は、例えば、日本産業規格（ＪＩＳ）　Ｂ０６０１：２００１に定められた算術平均粗さＲａが１００μｍ以下であり、好ましくは６０μｍ以下である。
　透過スペーサ１４は、通常、表面Ａ２から表面Ａ１に透過流体を送るための開口（隙間）を有している。透過スペーサ１４の開口率は、特に限定されず、例えば１０％～８０％である。透過スペーサ１４の開口率は、次の方法によって特定できる。まず、透過スペーサ１４をフィルムの上に配置し、透過スペーサ１４の表面（例えば表面Ａ２）を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察する。得られた電子顕微鏡像から、画像処理によって、透過スペーサ１４の表面の面積Ｅ１と、透過スペーサ１４を通じてフィルムが確認できる面積Ｅ２とを算出する。面積Ｅ２は、透過スペーサ１４に形成された隙間の面積に対応している。面積Ｅ１に対する面積Ｅ２の比率を透過スペーサ１４の開口率として特定できる。
　透過スペーサ１４としては、例えば、トリコット編物、特にシングルトリコット編物、が挙げられる。トリコット編物の材料としては、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、エチレン－クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などの樹脂材料；天然高分子；ゴム；金属などが挙げられる。透過スペーサ１４は、ＰＥＴで構成されたシングルトリコット編物であってもよく、当該シングルトリコット編物にエポキシ樹脂を含浸させたものであってもよい。
　図３Ｃは、トリコット編物である透過スペーサ１４の概略断面図である。透過スペーサ１４がトリコット編物である場合、溝部ａは、ウェールとウェールとの間の部分である。透過スペーサ１４がトリコット編物である場合、図３Ｃに示すように溝部ａの幅Ｗ１、凸部ｂの幅Ｗ２、凸部ｂの高さＨ、及び厚みＴを定義する。すなわち、ウェールが最も膨らんだ部分の接線を基準に、上述した方法により、溝部ａの幅Ｗ１、凸部ｂの幅Ｗ２、凸部ｂの高さＨ、及び厚みＴを特定できる。
　トリコット編物である透過スペーサ１４は、１６～３２ウェール及び３０～３７コースの編密度を有していてもよい。なお、ウェール（wale）は、編物の縦方向のループを意味する。コース（course）は、編物の横方向のループを意味する。編物の密度（編密度）は、１インチ（２５．４ｍｍ）当たりのウェールの数（ウェール密度）及び１インチ当たりのコースの数（コース密度）によって表される。編密度は、（ウェール密度）×（コース密度）で表されてもよい。
　透過スペーサ１４は、樹脂製のシート状基材に複数の溝部ａ及び複数の凸部ｂを成形又は賦形した樹脂成形物であってもよい。シート状基材の材料としては、例えば、エチレン酢酸ビニル共重合体樹脂；ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン；オレフィン共重合体；ウレタン樹脂；エポキシ樹脂などのポリマーが挙げられる。これらを単独で用いてもよく、２種類以上の混合物として用いてもよい。
［供給スペーサ及び流路スペーサ］
　供給スペーサ１３及び流路スペーサ１５は、特に限定されず、公知のものを使用することができる。供給スペーサ１３及び流路スペーサ１５としては、例えば、ネット、メッシュ、線材織物、繊維織物、不織布、溝付きシート、波形シートなどが挙げられる。これらのスペーサ１３及び１５の材料としては、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、エチレン－クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などの樹脂材料；天然高分子；ゴム；金属などが挙げられる。
　スペーサ１３及び１５の厚みは、特に限定されず、例えば１００μｍ～２０００μｍである。スペーサ１３及び１５の開口率は、特に限定されず、例えば１０％～８０％である。スペーサ１３及び１５の開口率は、透過スペーサ１４について上述した方法によって特定することができる。なお、流路スペーサ１５の構造は、透過スペーサ１４の構造と同じであってもよく、異なっていてもよい。
［分離膜］
　図５に示すとおり、分離膜１２は、例えば、分離機能層１、分離機能層１を支持する多孔性支持体３、及び、分離機能層１と多孔性支持体３との間に配置されている中間層２を備えている。中間層２は、例えば、分離機能層１及び多孔性支持体３のそれぞれに直接接している。
（分離機能層）
　分離機能層１は、例えば、混合気体に含まれる酸性ガスを優先的に透過させることができる層である。分離機能層１は、樹脂を含むことが好ましい。分離機能層１に含まれる樹脂としては、例えば、ポリエーテルブロックアミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、酢酸セルロース樹脂、シリコーン樹脂及びフッ素樹脂が挙げられる。分離機能層１は、ポリイミド樹脂又は酢酸セルロース樹脂を含むことが好ましく、酢酸セルロース樹脂を含むことがより好ましい。分離機能層１は、好ましくは、実質的に樹脂からなる。本明細書において、「実質的に～からなる」は、言及された材料の本質的特徴を変更する他の成分を排除することを意味し、例えば９５ｗｔ％以上、さらには９９ｗｔ％以上が当該材料により構成されていることを意味する。
　分離機能層１の厚みは、例えば５０μｍ以下であり、好ましくは２５μｍ以下であり、より好ましくは１５μｍ以下である。分離機能層１の厚みは、０．０５μｍ以上であってもよく、０．１μｍ以上であってもよい。
（中間層）
　中間層２は、例えば、樹脂を含み、樹脂（マトリクス）に分散したナノ粒子をさらに含んでいてもよい。ナノ粒子は、マトリクス内で互いに離間していてもよく、部分的に凝集していてもよい。マトリクスの材料は、特に限定されず、例えば、ポリジメチルシロキサンなどのシリコーン樹脂；ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂；ポリエチレンオキシドなどのエポキシ樹脂；ポリイミド樹脂；ポリスルホン樹脂；ポリトリメチルシリルプロピン、ポリジフェニルアセチレンなどのポリアセチレン樹脂；ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン樹脂が挙げられる。マトリクスは、シリコーン樹脂を含むことが好ましい。
　ナノ粒子は、無機材料を含んでいてもよく、有機材料を含んでいてもよい。ナノ粒子に含まれる無機材料としては、例えば、シリカ、チタニア及びアルミナが挙げられる。ナノ粒子は、シリカを含むことが好ましい。
　中間層２の厚さは、特に限定されず、例えば５０μｍ未満であり、好ましくは４０μｍ以下であり、より好ましくは３０μｍ以下である。中間層２の厚さの下限値は、特に限定されず、例えば１μｍである。中間層２は、例えば、５０μｍ未満の厚さを有する層である。
（多孔性支持体）
　多孔性支持体３は、中間層２を介して分離機能層１を支持する。多孔性支持体３としては、例えば、不織布；多孔質ポリテトラフルオロエチレン；芳香族ポリアミド繊維；多孔質金属；焼結金属；多孔質セラミック；多孔質ポリエステル；多孔質ナイロン；活性化炭素繊維；ラテックス；シリコーン；シリコーンゴム；ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリウレタン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアクリロニトリル、ポリイミド及びポリフェニレンオキシドからなる群より選ばれる少なくとも１つを含む透過性（多孔質）ポリマー；連続気泡又は独立気泡を有する金属発泡体；連続気泡又は独立気泡を有するポリマー発泡体；シリカ；多孔質ガラス；メッシュスクリーンなどが挙げられる。多孔性支持体３は、これらのうちの２種以上を組み合わせたものであってもよい。
　多孔性支持体３は、例えば０．０１～０．４μｍの平均孔径を有する。多孔性支持体３の厚みは、特に限定されず、例えば１０μｍ以上であり、好ましくは２０μｍ以上であり、より好ましくは５０μｍ以上である。多孔性支持体３の厚みは、例えば３００μｍ以下であり、好ましくは２００μｍ以下であり、より好ましくは１５０μｍ以下である。
［スパイラル型膜エレメントの製造方法］
　次に、図６及び７を参照して分離膜エレメント１０の製造方法の一例を説明する。まず、図６に示すように、分離膜１２の分離機能層１が内側に位置するように、分離膜１２を２つに折り畳む。２つに折り畳まれた分離膜１２の間に供給スペーサ１３を配置し、分離膜１２の上に透過スペーサ１４を配置する。次に、透過スペーサ１４の外周部の３辺に接着剤２６ａを塗布する。これにより、分離膜ユニットＵが得られる。接着剤２６ａは、この時点では、未硬化の状態である。
　次に、図７に示すように、中心管２１、スペーサ１６、及び複数の分離膜ユニットＵを準備する。スペーサ１６は、例えば、中心管２１に直接巻き付けられる第１部分１６ａと、分離膜ユニットＵと積層される第２部分１６ｂと、を有する。スペーサ１６の第１部分１６ａが流路スペーサ１５に相当し、第２部分１６ｂが透過スペーサ１４に相当する。第１部分１６ａの材料、厚みなどは、第２部分１６ｂと同じであってもよく、異なっていてもよい。複数の分離膜ユニットＵは、スペーサ１６の第２部分１６ｂの上において、階段状に配置される。複数の分離膜ユニットＵの数は、特に限定されず、例えば２～３０である。なお、最も上方に位置する分離膜ユニットＵは、例えば、透過スペーサ１４を有していなくてもよい。
　次に、中心管２１に、スペーサ１６の第１部分１６ａを巻き付ける。第１部分１６ａの巻き数は、特に限定されず、例えば１～１５であり、好ましくは２～１０である。
　次に、中心管２１に、複数の分離膜ユニットＵを巻き付ける。このとき、最も上方に位置していた分離膜ユニットＵは、スペーサ１６の第２部分１６ｂと積層される。中心管２１に分離膜ユニットＵが巻き付けられたのち、接着剤２６ａが硬化して接着剤層２６が形成されるとともに、袋状の膜リーフ１１が形成される。これにより、中心管２１及び積層体２２を含む組立体が得られる。
［スパイラル型膜エレメントの特性］
　分離膜エレメント１０では、供給流体と透過流体との圧力差を駆動力として、分離膜１２による供給流体の膜分離が進行する。分離膜エレメント１０内で圧力損失が生じると、上記の圧力差が減少し、分離膜１２からの透過流体の透過速度が低下するので、分離膜１２の性能が十分に発揮されない。特に、分離膜エレメント１０の透過側から減圧することにより圧力差を生じさせる運転方式（減圧方式）では、分離膜エレメント１０の非透過側から供給圧力を制御することにより加圧する運転方式（加圧方式）に比べて、運転時の圧力差が小さい傾向がある。そのため、透過流体の圧力損失の増加は、特に減圧方式の場合に分離膜の性能への影響が大きい。
　本発明者らの検討によれば、圧力損失は、透過流体流路で特に顕著に生じる傾向がある。これは、スパイラル型膜エレメントでは、その運転時に、供給流体と透過流体との圧力差に起因して、分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込む傾向があることと関連してる。分離膜の一部が透過スペーサの溝部に入り込み過ぎると、流路が減少し、透過流体の圧力損失が増加するからである。そこで、本実施形態の分離膜エレメント１０では、透過流体流路としての空間を確保している透過スペーサ１４に着目し、透過スペーサ１４における複数の溝部ａ及び複数の凸部ｂのサイズを特定の範囲に制御することによって、分離膜１２の一部が透過スペーサ１４の溝部ａに入り込み過ぎることを避け、これにより、透過流体の圧力損失の増加を抑制している。
　本実施形態の分離膜エレメント１０において、表面Ａ１の第２方向Ｙにおける溝部ａの幅をＷ１、凸部ｂの幅をＷ２、凸部ｂの高さをＨと定義したとき、透過スペーサ１４は、９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす。ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。上記パラメータ式を満たす透過スペーサ１４は、溝部ａの幅Ｗ１、凸部ｂの幅Ｗ２、及び凸部ｂの高さＨのバランスが良好であるので、分離膜１２の一部が透過スペーサ１４の溝部ａに入り込むことが抑制される。１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝が１８．２未満である透過スペーサ１４は、例えば凸部ｂの高さＨを一定とした場合、凸部ｂの幅Ｗ２に対して溝部ａの幅Ｗ１が大きくなりすぎることがない。そのため、分離膜１２の一部が溝部ａに入り込み過ぎることにより流路が減少することがなく、透過流体の圧力損失の増加が抑制されるとともに、十分な透過流量が確保できる。また、１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝が１８．２未満である透過スペーサ１４は、例えばＷ１／Ｗ２を一定とした場合、溝部ａの幅Ｗ１及び凸部ｂの幅Ｗ２に対して凸部ｂの高さＨが小さくなりすぎることがない。そのため、透過流体の圧力損失の増加が抑制されるとともに、十分な透過流量が確保できる。１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝が９．１以上である透過スペーサ１４は、例えば凸部ｂの高さＨを一定とした場合、凸部ｂの幅Ｗ２に対して溝部ａの幅Ｗ１が小さくなりすぎることがない。そのため、透過流体の圧力損失の増加が抑制されるとともに、十分な透過流量が確保できる。また、１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝が９．１以上である透過スペーサ１４は、例えばＷ１／Ｗ２を一定とした場合、溝部ａの幅Ｗ１及び凸部ｂの幅Ｗ２に対して凸部ｂの高さＨが大きくなりすぎることがない。そのため、透過スペーサ１４の厚みＴが大きくなりすぎることがないので、分離膜エレメント１０における分離膜１２の膜面積が減少することを回避できる。このように、上記パラメータ式を満たす透過スペーサ１４は、分離膜エレメント１０の運転時に透過流体の圧力損失の増加を抑制することに特に適している。また、分離膜１２の一部が溝部ａに入り込み過ぎることにより分離膜１２に欠陥が生じるのを抑制することもできる。
〈圧力損失の算出方法〉
　透過スペーサ１４を用いることによって、分離膜エレメント１０において透過流体の圧力損失の増加を抑制できることは、例えば、図８に示す測定装置３０を用いて、以下の方法によって算出された圧力損失Δｐから確認することができる。まず、幅４７ｍｍ×長さ１５０ｍｍの短冊状の透過スペーサ１４ａを準備する。透過スペーサ１４ａは、角丸長方形の形状であってもよい。透過スペーサ１４ａは、縦及び横の長さを除き、中心管２１に巻き付けられる前の透過スペーサ１４と同じ形状を有する。透過スペーサ１４ａの溝部ａ及び凸部ｂは、透過スペーサ１４ａの長手方向に延びている。すなわち、透過スペーサ１４ａの長手方向が第１方向Ｘと一致している。なお、図８では、透過スペーサ１４ａの溝部ａ及び凸部ｂは省略されている。次に、透過スペーサ１４ａに、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製のフィルム４１を積層させ、試験片４０を作製する。フィルム４１及び透過スペーサ１４ａは、テープなどによって固定してもよい。フィルム４１は、例えば、パナック社製のＰＥＴ１００ＳＧ２である。
　次に、試験片４０を測定装置３０にセットする。測定装置３０は、例えば、ホルダ３１、蓋部材３５及びシール部材３４を備えている。試験片４０は、詳細には、試験片４０の透過スペーサ１４ａがフィルム４１よりも下方に位置するように、測定装置３０のホルダ３１にセットされる。ホルダ３１の壁面には、開口３２及び３３が形成されている。開口３２及び３３のそれぞれは、試験片４０の透過スペーサ１４ａに連通している。開口３２及び３３は、一方の開口３２からホルダ３１の内部に窒素ガスを導入したときに、窒素ガスが、透過スペーサ１４ａの長手方向Ｘに移動して、他方の開口３３から排出されるように位置している。開口３２及び３３は、断面視で互いに対向していてもよく、対向していなくてもよい。
　蓋部材３５は、ネジ部材等の締結具（図示せず）を用いて、ホルダ３１の上方でホルダ３１に締結されている。蓋部材３５には、試験片４０のフィルム４１に隣接する空間３７に窒素ガスを送るための開口３６が形成されている。なお、ホルダ３１及び蓋部材３５は、耐圧性の観点から、ステンレス鋼（ＳＵＳ）で構成されていることが好ましい。
　シール部材３４は、ホルダ３１及び蓋部材３５の間に位置し、開口３２、３３及び３６以外の部分における測定装置３０の内外の通気を防ぐ。シール部材３４は、例えば、弾性材料から構成される円形断面のシールリング（Ｏリング）である。図８には、シールリングであるシール部材３４が押しつぶされた状態が描かれている。
　次に、蓋部材３５の開口３６を通じて、試験片４０のフィルム４１に隣接する空間３７の圧力が０．１ＭＰａとなるように窒素ガスを空間３７に送るとともに、ホルダ３１の開口３２を通じて、２．０Ｌ／ｍｉｎの流量でスペーサ１４ａに窒素ガスを送る。測定装置３０内に送られる窒素ガスの温度は、例えば２３℃である。開口３２を通じて送られた窒素ガスは、スペーサ１４ａ内で、スペーサ１４ａの長手方向Ｘに移動して開口３３から排出される。開口３２に送られた窒素ガスの圧力と、開口３３から排出された窒素ガスの圧力との差（差圧ｄ１）を測定する。次に、スペーサ１４ａが存在しないことを除き、差圧ｄ１を測定する方法と同じ方法で差圧ｄ０を測定する。差圧ｄ０及びｄ１に基づいて、スペーサ１４ａによる圧力損失を算出する。算出された値は、スペーサ１４ａ内で、窒素ガスがスペーサ１４ａの長手方向Ｘに移動することによって生じた圧力損失Δｐとみなすことができる。
　本実施形態において、上記の方法によって測定された圧力損失Δｐは、例えば２２．０ｋＰａよりも小さく、好ましくは２０．０ｋＰａ以下であり、１８．０ｋＰａ以下であってもよい。圧力損失ｐ１の下限は、特に限定されない。圧力損失ｐ１は、例えば８．０ｋＰａ以上であり、１０．０ｋＰａ以上であってもよく、１２．０ｋＰａ以上であってもよい。
〈透過流量の算出方法〉
　透過スペーサ１４を用いることによって、分離膜エレメント１０において十分な透過流量を確保できることは、例えば、図９に示す評価システム５０を用いて、以下の方法によって算出された分離膜エレメント１０の体積当たりの透過流量ｆから確認することができる。まず、有効膜面積が４６８０ｃｍ2となるように、上述した方法により分離膜エレメント１０を製造する。二酸化炭素を供給流体として用いて、製造した分離膜エレメント１０を減圧方式で運転する。減圧方式の運転において、分離膜エレメント１０の供給側１０ａに供給される供給流体は、温度が２３℃であり、圧力が０．１ＭＰａである。減圧方式では、真空ポンプ５１を用いて、透過流体が得られる空間（透過流体流路内の空間）を７０ｋＰａ程度以下まで減圧する。次に、石鹸膜流量計５２を用いて、透過した気体の量を測定する。石鹸膜流量計５２は、例えば、ＨＯＲＩＢＡ　ＳＴＥＣ社製の精密膜流量計（FILM FLOW METER VP-4U）である。測定値を分離膜エレメント１０の体積で除することにより、分離膜エレメント１０の体積当たりの透過流量ｆを算出できる。
　本実施形態において、上記の方法によって測定された分離膜エレメント１０の体積当たりの透過流量ｆは、例えば２７４３ｍ3／ｈ・気圧・ｍ3よりも大きく、好ましくは２８００ｍ3／ｈ・気圧・ｍ3以上である。透過流量ｆの上限は、特に限定されない。透過流量ｆは、例えば３０００ｍ3／ｈ・気圧・ｍ3以下であり、４０００ｍ3／ｈ・気圧・ｍ3以下であってもよい。
［スパイラル型膜エレメントの用途］
　本実施形態の分離膜エレメント１０の用途としては、酸性ガスを含む混合気体から酸性ガスを分離する用途が挙げられる。混合気体の酸性ガスとしては、二酸化炭素、硫化水素、硫化カルボニル、硫黄酸化物（ＳＯｘ）、シアン化水素、窒素酸化物（ＮＯｘ）などが挙げられ、好ましくは二酸化炭素である。混合気体は、酸性ガス以外の他のガスを含んでいる。他のガスとしては、例えば、水素、窒素などの非極性ガス、及び、ヘリウムなどの不活性ガスが挙げられ、好ましくは窒素である。特に、本実施形態の分離膜エレメント１０は、二酸化炭素及び窒素を含む混合気体から二酸化炭素を分離する用途に適している。ただし、分離膜エレメント１０の用途は、上記の混合気体から酸性ガスを分離する用途に限定されない。
［スパイラル型膜エレメントを用いた膜分離方法］
　次に、本実施形態の分離膜エレメント１０を用いた膜分離方法について、説明する。分離膜エレメント１０を用いた膜分離方法は、分離膜エレメント１０の透過側から減圧することにより圧力差を生じさせること、を含む。当該膜分離方法は、スパイラル型膜エレメントの透過側から減圧することにより圧力差を生じさせる運転方式（減圧方式）によるため、スパイラル型膜エレメントの非透過側から供給圧力を制御することにより加圧する運転方式（加圧方式）による膜分離法に比べて、運転時の圧力差が小さい傾向がある。運転時の圧力差が小さいと、スパイラル型膜エレメントは透過流体の圧力損失の増加による影響を受けやすい。しかし、スパイラル型膜エレメントとして本実施形態の分離膜エレメント１０を用いることにより、運転時における透過流体の圧力損失の増加を抑制することができる。
　以下に、実施例及び比較例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
（実施例１～２及び比較例１～３）
［分離膜の作製］
　まず、シリコーン樹脂及びポリウレタン樹脂を９：１の重量比で含む塗布液を調製した。塗布液は、溶媒として水を含んでいた。次に、グラビアコート法によって、塗布液を多孔性支持体の上に塗布することによって塗布膜を得た。多孔性支持体としては、日東電工社製のＵＦ膜（限外ろ過膜）ＲＳ－５０（ＰＶＤＦ多孔質層とＰＥＴ不織布との積層体）を用いた。得られた塗布膜を乾燥させることによって、中間層を形成した。これにより、分離膜を得た。
　実施例１～２及び比較例１～３の透過スペーサとしてシングルトリコット編物を用いた。各実施例及び比較例について、上述の方法によって透過スペーサの溝部の幅Ｗ１、凸部の幅Ｗ２、凸部の高さＨ、及び厚みＴを測定した。上述の方法によって透過スペーサの圧力損失Δｐを算出した。上述の方法によって分離膜エレメントの体積当たりの透過流量ｆを測定した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１の結果から、実施例では、比較例と比べて、圧力損失Δｐが小さい値であり、かつ、分離膜エレメント体積当たりの透過流量ｆが大きい値であった。このことから、９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす透過スペーサを用いてスパイラル型膜エレメントを作製した場合、当該スパイラル型膜エレメントでは、溝部ａの幅Ｗ１、凸部ｂの幅Ｗ２、及び凸部ｂの高さＨのバランスが良好であることにより、減圧方式による膜分離の際に、透過流体の圧力損失の増加を抑制でき、かつ、十分な透過流量を確保できたと推定される。
　本実施形態のスパイラル型膜エレメントは、酸性ガスを含む混合気体から酸性ガスを分離することに適している。特に、本実施形態のスパイラル型膜エレメントは、化学プラント又は火力発電のオフガスから二酸化炭素を分離することに適している。
 

Claims (11)

  1. 　中心管と、
    　分離膜及び透過スペーサを有し、前記中心管に巻き付けられた膜リーフと、
    を備え、
    　前記透過スペーサは、一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有し、
    　前記一方の表面において、複数の前記溝部及び複数の前記凸部は、それぞれ、第１方向に延びており、かつ前記第１方向に直交する第２方向に並んでおり、
    　前記第２方向における前記溝部の幅をＷ１、前記凸部の幅をＷ２、前記凸部の高さをＨと定義したとき、
    　９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす、
    　スパイラル型膜エレメント。
    　ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。
  2. 　前記透過スペーサは、前記一方の表面における前記凸部の頂部と他方の表面との間の距離をＴと定義したとき、
    　Ｔ≦４５０、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
    　ただし、Ｔの単位は、μｍである。
  3. 　前記透過スペーサは、前記一方の表面における前記凸部の頂部と他方の表面との間の距離をＴと定義したとき、
    　０．３５≦Ｈ／Ｔ≦０．６５、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
    　ただし、Ｔの単位は、μｍである。
  4. 　前記透過スペーサは、
    　Ｈ≦２００、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
  5. 　前記透過スペーサは、
    　１．２≦Ｗ１／Ｗ２＜２．０、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
  6. 　前記透過スペーサは、
    　６００≦Ｗ１、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
  7. 　前記透過スペーサは、
    　５００≦Ｗ２、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
  8. 　前記透過スペーサは、
    　１０００００≦Ｗ１×Ｈ、を満たす、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
  9. 　酸性ガスを含む混合気体から酸性ガスを分離するために用いられる、
    　請求項１に記載のスパイラル型膜エレメント。
  10. 　スパイラル型膜エレメントの中心管に巻き付けられた分離膜に組み合わされて使用される透過スペーサであって、
    　一方の表面に複数の溝部及び複数の凸部を有し、
    　前記一方の表面において、複数の前記溝部及び複数の前記凸部は、それぞれ、第１方向に延びており、かつ前記第１方向に直交する第２方向に並んでおり、
    　前記第２方向における前記溝部の幅をＷ１、前記凸部の幅をＷ２、前記凸部の高さをＨと定義したとき、
    　９．１≦１０００×｛（Ｗ１／Ｗ２）／Ｈ｝＜１８．２、を満たす、
    　透過スペーサ。
    　ただし、Ｗ１、Ｗ２及びＨの単位は、μｍである。
  11. 　請求項１～９のいずれか１項に記載のスパイラル型膜エレメントを用いた膜分離方法であって、
    　前記スパイラル型膜エレメントの透過側から減圧することにより圧力差を生じさせること、を含む、
    　膜分離方法。
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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH05208120A (ja) * 1992-01-30 1993-08-20 Toray Ind Inc スパイラル型分離膜エレメント
JP2015071159A (ja) * 2013-09-03 2015-04-16 東レ株式会社 分離膜エレメント
WO2015064752A1 (ja) * 2013-10-31 2015-05-07 東レ株式会社 分離膜エレメント

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH05208120A (ja) * 1992-01-30 1993-08-20 Toray Ind Inc スパイラル型分離膜エレメント
JP2015071159A (ja) * 2013-09-03 2015-04-16 東レ株式会社 分離膜エレメント
WO2015064752A1 (ja) * 2013-10-31 2015-05-07 東レ株式会社 分離膜エレメント

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