WO2023171181A1

WO2023171181A1 - セラミック焼結体形成用分散体、セラミック焼結体形成用グリーンシート、セラミック焼結体形成用プリプレグ材、およびセラミック焼結体

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Publication number: WO2023171181A1
Application number: PCT/JP2023/003069
Authority: WO
Inventors: 雄己藤本; 創万田口; 友昭中村; 直也三輪; 圭史芦▲高▼
Original assignee: 株式会社フジミインコーポレーテッド
Priority date: 2022-03-11
Filing date: 2023-01-31
Publication date: 2023-09-14

Abstract

本発明は、セラミック粒子、樹脂および可塑剤を含むセラミック焼結体形成用分散体において、セラミック焼結体の形成途中における一部の成分のブリードアウトの発生を抑制する手段を提供する。本開示は、下記（Ａ）～（Ｄ）成分を含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体に関する：　（Ａ）成分：セラミック粒子、　（Ｂ）成分：樹脂、　（Ｃ）成分：可塑剤、　（Ｄ）成分：水。

Description

セラミック焼結体形成用分散体、セラミック焼結体形成用グリーンシート、セラミック焼結体形成用プリプレグ材、およびセラミック焼結体

　本発明は、セラミック焼結体形成用分散体、セラミック焼結体形成用グリーンシート、セラミック焼結体形成用プリプレグ材、およびセラミック焼結体に関する。

　セラミック材料は、その種類に応じて、硬度、機械的強度、耐熱性、耐衝撃性、耐摩耗性、耐酸化性もしくは耐食性に優れること、または熱膨張係数が小さいこと等の利点を有している。このことから、セラミック材料は、電子部品、高温構造部材等の種々の用途での応用が期待されている。また、さらなる高機能化および／または生産効率の向上等の目的から、セラミックを含む複合材料が検討されている。セラミックを含む複合材料としては、例えば、複数のセラミックの複合材料、セラミックと、他の材料との複合材料等が挙げられる。かようなセラミック材料としては、セラミックを含む分散体を用いて形成されるものが挙げられる。

　例えば、国際公開第２０１２／０７７７８７号（米国特許出願公開第２０１３／０３１６８９１号明細書に対応）には、酸化物または複合酸化物よりなる繊維と、酸化物または複合酸化物よりなるマトリックスとを複合化して得られる酸化物基複合材料が開示されている。また、当該複合材料の製造方法として、繊維シートに、マトリックス成分の粉末を分散させた分散体を含浸させた後、乾燥および焼成を行うことが開示されている。

　例えば、特開２００８－０２４５８５号公報（米国特許出願公開第２０１０／００８１５５６号明細書に対応）には、ムライト－アルミナ粉末を有するセラミック粉末混合物と、アルミナ前駆体溶液とを含む、ムライト－アルミナセラミック基質が開示されている。また、セラミック繊維に、セラミック粉末基質を含浸させて得られる、酸化物ベースのセラミック基複合材が開示されている。

　例えば、特開２０１７－２２２５４４号公報には、ムライト繊維からなる骨材と、ムライト繊維間に充填されたムライトからなるマトリックスと、を含むセラミック基複合材料が開示されている。また、セラミック基複合材料の製造方法として、骨材を構成するムライト繊維に、ムライト前駆体溶液を含浸させて、ムライト繊維の繊維間にムライトからなるマトリックスを充填することを含む方法が開示されている。

　Peng-Yuan Lee and Toyohiko Yano, “The Influence of Matrix and Fiber/ Matrix Interface on Mechanical Properties of Alumina/ Alumina Composites”, Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement 112-1, PacRim5 Special Issue, 112 [5] S333-S337 (2004)には、Ａｌ_２Ｏ_３繊維、またはモナザイト（ＬａＰＯ_４）をコートしたＡｌ_２Ｏ_３繊維を、α－Ａｌ_２Ｏ_３を含む分散体、またはα－Ａｌ_２Ｏ_３と、モナザイトとを含む分散体に浸漬した後、乾燥およびホットプレスを行うことで、複合材料を製造することが開示されている。

　しかしながら、本発明者らは、国際公開第２０１２／０７７７８７号（米国特許出願公開第２０１３／０３１６８９１号明細書に対応）、特開２００８－０２４５８５号公報（米国特許出願公開第２０１０／００８１５５６号明細書に対応）、特開２０１７－２２２５４４号公報、およびPeng-Yuan Lee and Toyohiko Yano, “The Influence of Matrix and Fiber/ Matrix Interface on Mechanical Properties of Alumina/ Alumina Composites”, Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement 112-1, PacRim5 Special Issue, 112 [5] S333-S337 (2004)に記載のセラミック材料を製造方法では、セラミックを含む分散体またはセラミック前駆体を含む分散体を用いたセラミック焼結体の形成途中で、一部の成分のブリードアウトが発生し、成分の不均一化が生じるとの問題があることを見出した。

　そこで、本発明は、セラミック粒子、樹脂および可塑剤を含むセラミック焼結体形成用分散体において、セラミック焼結体の形成途中における一部の成分のブリードアウトの発生を抑制する手段を提供することを目的とする。

　本発明の上記課題を解決しうる一態様は、下記（Ａ）～（Ｄ）成分を含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体：
　（Ａ）成分：セラミック粒子、
　（Ｂ）成分：樹脂、
　（Ｃ）成分：可塑剤、
　（Ｄ）成分：水、
に関する。

　以下、本発明の実施形態を説明するが、本発明は、以下の実施形態のみには限定されず、特許請求の範囲内で種々改変することができる。本明細書に記載される実施形態は、任意に組み合わせることにより、他の実施形態とすることができる。

　本明細書において、特記しない限り、操作および物性等の測定は室温（２０℃以上２５℃以下）／相対湿度４０％ＲＨ以上５０％ＲＨ以下の条件で行う。

　＜セラミック焼結体形成用分散体＞
　本発明の一態様は、下記成分（Ａ）～（Ｄ）を含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体：
　成分（Ａ）：セラミック粒子、
　成分（Ｂ）：樹脂、
　成分（Ｃ）：可塑剤、
　成分（Ｄ）：水、
に関する。すなわち、当該態様は、セラミック粒子と、樹脂と、可塑剤と、水とを含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体に関する。本態様によれば、セラミック粒子、樹脂および可塑剤を含むセラミック焼結体形成用分散体において、セラミック焼結体の形成途中における一部の成分のブリードアウトの発生を抑制する手段が提供されうる。

　本発明者らは、本発明によって上記課題が解決されるメカニズムを以下のように推定している。

　国際公開第２０１２／０７７７８７号（米国特許出願公開第２０１３／０３１６８９１号明細書に対応）、特開２００８－０２４５８５号公報（米国特許出願公開第２０１０／００８１５５６号明細書に対応）、特開２０１７－２２２５４４号公報、およびPeng-Yuan Lee and Toyohiko Yano, “The Influence of Matrix and Fiber/ Matrix Interface on Mechanical Properties of Alumina/ Alumina Composites”, Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement 112-1, PacRim5 Special Issue, 112 [5] S333-S337 (2004)では、セラミックを含む分散体またはセラミック前駆体を含む分散体のｐＨ範囲は限定されておらず、ｐＨが一定以下である分散体を用いてセラミック焼結体を形成する場合がある。しかしながら、分散体がセラミック粒子と、樹脂と、可塑剤とを含む場合に、ｐＨが一定以下であると、当該分散体中で樹脂が分解して低分子化が生じる。そして、この分散体を用いて形成される、グリーンシートやプリプレグ材等の未焼結の中間材料において、樹脂の３次元ネットワークの解消が進行し易くなる。その結果、樹脂による他の添加成分の拡散抑制効果が弱まり、少なくとも可塑剤の拡散は生じ易くなることで、ブリードアウトが生じ易くなる。一方、本発明の一態様に係るセラミック焼結体形成用分散体は、セラミック粒子と、樹脂と、可塑剤と、水とを含み、その２５℃でのｐＨは４．０以上に限定される。その結果、樹脂の分解が生じ難くなり、樹脂の３次元ネットワークはより良好に維持されることから、ブリードアウトが抑制されることとなる。

　なお、上記メカニズムは推測に基づくものであり、その正誤が本発明の技術的範囲に影響を及ぼすものではない。

　［（Ａ）成分：セラミック粒子］
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、（Ａ）成分としてセラミック粒子を含む。本明細書において、セラミック粒子とは、セラミックを含む粒子を表す。（Ａ）成分は、セラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるセラミック焼結体の少なくとも一部を構成する。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の総質量に対するセラミックの含有量は、特に制限されないが、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい（上限１００質量％）。セラミックの含有量は、熱重量分析による重量変化により評価することができる。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子に含まれるセラミックは、特に制限されない。セラミック粒子に含まれるセラミックとしては、例えば、炭素のみから構成される化合物、酸化物、水酸化物、炭化物、炭酸塩、窒化物、ハロゲン化物、リン酸塩、ホウ化物等が挙げられる。酸化物としては、特に制限されないが、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム（アルミナ、Ａｌ_２Ｏ_３）、ムライト、酸化銅、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化スズ、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム等が挙げられる。水酸化物としては、特に制限されないが、例えば、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）_３）等が挙げられる。炭化物としては、特に制限されないが、例えば、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、炭化ホウ素等が挙げられる。窒化物としては、特に制限されないが、例えば、窒化ケイ素、窒化ガリウム、窒化チタン、窒化リチウム等が挙げられる。また、セラミック粒子に含まれるセラミックとしては、例えば、国際公開第２０１２／０７７７８７号に記載のＳｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｍｇ、Ｈｆ、Ａｌ、希土類元素の酸化物または複合酸化物等が挙げられる。セラミック粒子は、これらのセラミックを単独で含んでいてもよく、または２種以上組み合わせて含んでいてもよい。

　本発明の好ましい一実施形態において、（Ａ）成分は、酸化物、炭化物、窒化物、およびホウ化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む。（Ａ）成分の総質量に対する、酸化物、炭化物、窒化物、およびホウ化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子の含有量の割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ａ）成分であるセラミック粒子は、酸化物、炭化物、窒化物、およびホウ化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子であることがさらに好ましい。

　本発明のより好ましい一実施形態において、（Ａ）成分は、酸化物および炭化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む。（Ａ）成分の総質量に対する、酸化物および炭化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子の含有量の割合は、（Ａ）成分の総質量に対して、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ａ）成分であるセラミック粒子は、酸化物および炭化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子であることがさらに好ましい。

　本発明のさらに好ましい一実施形態において、炭化物を含むセラミックス粒子は、炭化ケイ素を含むセラミック粒子を含む。炭化物を含むセラミックス粒子の総質量に対する、炭化ケイ素を含むセラミック粒子の含有量の割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ａ）成分中の炭化物を含むセラミックス粒子は、炭化ケイ素を含むセラミック粒子であることがさらに好ましい。

　本発明のさらに好ましい一実施形態において、酸化物を含むセラミック粒子は、アルミナおよびムライトからなる群よる選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む。酸化物を含むセラミック粒子の総質量に対する、アルミナおよびムライトからなる群よる選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子の含有量の割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ａ）成分中の酸化物を含むセラミック粒子は、アルミナおよびムライトからなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子であることがさらに好ましい。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子は、被覆されていない粒子であってもよく、被覆層で被覆されている粒子（被覆粒子）であってもよく、これらの組み合わせであってもよい。ここで、「被覆されている」とは、粒子の少なくとも一部が被覆層によって被覆されていることを表す。被覆層としては、特に制限されないが、水酸化アルミニウムを含む被覆層が好ましい。被覆方法としては、特に制限されず、公知の方法が用いられうる。水酸化アルミニウムを含む被覆層で被覆された炭化ケイ素粒子としては、特に制限されないが、例えば、国際公開第２０１９／０６５９５６号等に記載の公知の方法や条件を適宜採用することで製造することができる。また、被覆粒子の組成および構造は、例えば、ＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）－ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ　Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ　Ｘ－ｒａｙ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）観察、ＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）－ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ　Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ　Ｘ－ｒａｙ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）観察、ＥＥＬＳ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ｌｏｓｓ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）分析等によって、必要に応じて複数の測定を組み合わせることで分析することができる。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子は、表面処理がなされていてもよい。表面処理の種類、方法等は、特に制限されず、公知の表面処理の種類、方法等を適宜採用することができる。

　（Ａ）成分の好ましい例としては、酸化物粒子、炭化物粒子、被覆層で被覆された酸化物粒子、被覆層で被覆された炭化物粒子等が挙げられる。具体例としては、特に制限されないが、例えば、酸化ケイ素粒子、ムライト粒子、アルミナ粒子、酸化銅粒子、酸化鉄粒子、酸化ニッケル粒子、酸化スズ粒子、酸化カドミウム粒子、酸化亜鉛粒子、酸化ジルコニウム粒子、炭化ケイ素粒子、炭化ホウ素粒子、被覆層で被覆されたこれらの粒子等が挙げられる。これらの中でも、ムライト粒子、アルミナ粒子、炭化ケイ素粒子、水酸化アルミニウムを含む被覆層で被覆された炭化ケイ素粒子（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子）がより好ましい。また、アルミナ粒子、炭化ケイ素粒子、水酸化アルミニウムを含む被覆層で被覆された炭化ケイ素粒子（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子）がさらに好ましい。そして、アルミナ粒子が特に好ましい。そして、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が特に好ましい。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の形状は、特に制限されず、球形状であってもよいし、非球形状であってもよい。非球形状の具体例としては、三角柱や四角柱などの多角柱状、円柱状、円柱の中央部が端部よりも膨らんだ俵状、円盤の中央部が貫通しているドーナツ状、板状、中央部にくびれを有するいわゆる繭型形状、複数の粒子が一体化しているいわゆる会合型球形状、複数の粒子がほぼ一列につながった数珠型形状、表面に複数の突起を有するいわゆる金平糖形状、ラグビーボール形状、ラグビーボール形状よりもさらに細い針型形状等、種々の形状が挙げられ、特に制限されない。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の平均一次粒子径は、特に制限されないが、０．００１μｍ以上であることが好ましく、０．００５μｍ以上であることがより好ましく、０．０１μｍ以上であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、セラミックス粒子の凝集がより抑制され、より高い分散性を有する分散体が得られる。（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の平均一次粒子径は、特に制限されないが、２．０μｍ以下であることが好ましく、１．５μｍ以下であることがより好ましく、１．０μｍ以下であることがさらに好ましく、０．５μｍ以下であることが特に好ましい。これらの範囲であると、セラミックス粒子の沈降がより抑制され、より高い分散性を有する分散体が得られる。セラミック粒子の平均一次粒子径は、ＢＥＴ法で３回連続測定した値から算出したセラミック粒子の比表面積（ＳＡ）の平均値に基づき、セラミック粒子の真密度の値を使用し、セラミック粒子の形状が真球であると仮定して算出することができる。セラミック粒子の比表面積の測定は、例えば、マイクロメリテックス社製のＦｌｏｗ　ＳｏｒｂＩＩ　２３００を用いて行うことができる。これらのことから、（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の平均一次粒子径の範囲の例としては、０．００１μｍ以上２．０μｍ以下、０．００５μｍ以上１．５μｍ以下、０．０１μｍ以上１．０μｍ以下、０．０１μｍ以上０．５μｍ以下等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これより、本発明の好ましい一実施形態において、（Ａ）成分は、平均一次粒子径が上記範囲内であるセラミック粒子である。

　（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の平均二次粒子径は、特に制限されないが、０．０１μｍ以上であることが好ましく、０．０３μｍ以上であることがより好ましく、０．０５μｍ以上であることがさらに好ましく、０．１μｍ以上であることが特に好ましい。これらの範囲であると、分散体の過度な増粘の発生の可能性がより低下し、塗工あるいは含浸に、より適した分散体が得られる。（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の平均二次粒子径は、特に制限されないが、３μｍ以下であることが好ましく、２μｍ以下であることがより好ましく、１.５μｍ以下であることがさらに好ましく、１μｍ以下であることが特に好ましい。これらの範囲であると、セラミックス粒子の沈降がより抑制され、より高い分散性を有する分散体が得られる。セラミック粒子の平均二次粒子径の値は、株式会社堀場製作所製の散乱式粒子径分布測定装置ＬＡ－９５０により測定することができる。これらのことから、（Ａ）成分として使用されうるセラミック粒子の平均二次粒子径の範囲の例としては、０．０１μｍ以上３μｍ以下、０．０３μｍ以上２μｍ以下、０．０５μｍ以上１.５μｍ以下、０．１μｍ以上１μｍ以下等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これより、本発明の好ましい一実施形態において、（Ａ）成分は、平均二次粒子径が上記範囲内であるセラミック粒子である。

　（Ａ）成分は、市販品を用いても合成品を用いてもよい。セラミック粒子が被覆粒子である場合、被覆粒子の原料となる被覆前粒子もまた、市販品を用いても合成品を用いてもよい。市販品としては、特に制限されないが、例えば、株式会社フジミインコーポレーテッド製の製品名：ＷＡ＃３００００、製品名：ＧＣ＃４００００等が挙げられる。

　（Ａ）成分としては、１種のセラミック粒子を単独で用いてもよく、２種以上のセラミック粒子を組み合わせて用いてもよい。

　セラミック焼結体形成用分散体中の（Ａ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．１質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることがさらに好ましい。この範囲であると、乾燥・脱脂等における他成分の除去量がより少なくなることで、製造コストの面でより優れた分散体が得られる。セラミック焼結体形成用分散体中の（Ａ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、９０質量％以下であることが好ましく、８０質量％以下であることがより好ましく、７５質量％以下であることがさらに好ましい。この範囲であると、分散体の過度な増粘の発生の可能性がより低下し、塗工あるいは含浸に、より適した分散体が得られる。これらのことから、セラミック焼結体形成用分散体中の（Ａ）成分の含有量の範囲の例としては、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．１質量％以上９０質量％以下、１質量％以上８０質量％以下、１０質量％以上７５質量％以下等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　セラミック焼結体形成用分散体は、窒化ホウ素（ＢＮ）を含む粒子を含んでいてもよいが、ＢＮを含む粒子を実質的に含まないでも良く、ＢＮを含む粒子を全く含まないでも良い。本明細書において、「ＢＮを含む粒子を実質的に含まない」とは、セラミック焼結体形成用分散体中のＢＮを含む粒子の含有量が、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．１質量％未満であることを表す。セラミック焼結体形成用分散体は、炭化ケイ素（ＳｉＣ）を含む粒子を含んでいてもよいが、ＳｉＣを含む粒子を実質的に含まないでもよく、ＳｉＣを含む粒子を全く含まないでもよい。本明細書において、「ＳｉＣを含む粒子を実質的に含まない」とは、セラミック焼結体形成用分散体中のＳｉＣを含む粒子の含有量が、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．１質量％未満であることを表す。セラミック焼結体形成用分散体は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を含んでいてもよいが、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を実質的に含まないでもよく、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を全く含まないでもよい。本明細書において、「水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を実質的に含まない」とは、セラミック焼結体形成用分散体中の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の含有量が、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．１質量％未満であることを表す。

　［（Ｂ）成分：樹脂］
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、（Ｂ）成分として樹脂を含む。（Ｂ）成分は、セラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるグリーンシートのバインダー（バインダー樹脂）を構成し、グリーンシートの成形性を高めることができる。また、（Ｂ）成分は、セラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるプリプレグ材の一部を構成し、プリプレグ材のハンドリング性を高めることができる。

　（Ｂ）成分としては、特に制限されず、公知の樹脂を使用することができる。これらの中でも、２５℃でのｐＨが４．０以上の条件下で、優れた分散性、高い経時安定性を得ることができるとの観点から、水酸基を有する樹脂（以下、（Ｂ１）成分とも称する）が好ましい。（Ｂ１）成分としては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）；ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルプロピラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルホルマール等の変性ポリビニルアルコール（変性ＰＶＡ）；水酸基含有グリオキザール樹脂；水酸基含有アクリル樹脂；フェノール樹脂；水酸基含有ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）；水酸基含有ポリエステル；水酸基含有シリコーン；水酸基含有ポリカルボン酸；等が好ましい例として挙げられるが、これらに制限されない。これらの中でも、取り扱い易さと粘度調整の容易さの観点から、ポリビニルアルコール、変性ポリビニルアルコールがより好ましく、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリビニルアセタールがさらに好ましく、ポリビニルアセタールが特に好ましい。

　本発明の好ましい一実施形態において、（Ｂ）成分は、（Ｂ１）成分：水酸基を有する樹脂を含む。（Ｂ）成分の総質量に対する、（Ｂ１）成分の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｂ）成分である樹脂は、（Ｂ１）成分であることがさらに好ましい。

　本発明のより好ましい一実施形態において、（Ｂ１）成分：水酸基を有する樹脂は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルプロピラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルホルマール、水酸基含有グリオキザール樹脂、水酸基含有アクリル樹脂、フェノール樹脂、水酸基含有ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、水酸基含有ポリエステル、水酸基含有シリコーン、および水酸基含有ポリカルボン酸からなる群より選択される少なくとも１つ以上の樹脂（以下、（Ｂ２）成分とも称する）を含む。（Ｂ１）成分の総質量に対する、（Ｂ２）成分の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｂ）成分中の（Ｂ１）成分：水酸基を有する樹脂は、（Ｂ２）成分であることがさらに好ましい。（Ｂ）成分である樹脂は、（Ｂ２）成分であることが特に好ましい。

　（Ｂ）成分として使用されうる樹脂の重量平均分子量は、特に制限されないが、１,０００以上であることが好ましく、２,０００以上であることがより好ましく、５,０００以上であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、グリーンシート、プリプレグ材等の成形性により優れた分散体が得られる。（Ｂ）成分として使用されうる樹脂の重量平均分子量は、特に制限されないが、５００，０００以下であることが好ましく、１００,０００以下であることがより好ましく、５０，０００以下であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、分散体の過度な増粘の発生の可能性がより低下し、塗工あるいは含浸に、より適した分散体が得られる。なお、樹脂の重量平均分子量の値は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定することができ、具体的には、実施例に記載の方法によって測定することができる。これらのことから、（Ｂ）成分として使用されうる樹脂の重量平均分子量の範囲の例としては、１,０００以上５００，０００以下、２,０００以上１００,０００以下、５,０００以上５０，０００以下等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これより、本発明の好ましい一実施形態において、（Ｂ）成分は、重量平均分子量が上記範囲内である樹脂である。

　（Ｂ）成分は、市販品を用いても合成品を用いてもよい。市販品としては、特に制限されないが、例えば、積水化学工業株式会社製の製品名：エスレック（登録商標）ＫＷ－３等が挙げられる。

　（Ｂ）成分としては、１種の樹脂を単独で用いてもよく、２種以上の樹脂を組み合わせて用いてもよい。

　セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｂ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、１質量％以上であることがさらに好ましい。この範囲であると、グリーンシートの成形性により優れた分散体が得られる。セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｂ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、５０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましく、２０質量％以下であることがさらに好ましい。この範囲であると、乾燥・脱脂等における他成分の除去量がより少なくなることで、製造コストの面でより優れた分散体が得られる。これらのことから、セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｂ）成分の含有量の範囲の例としては、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．０１質量％以上５０質量％以下、０．１質量％以上３０質量％以下、１質量％
以上２０質量％以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　（Ａ）成分と、後述する（Ｂ）成分との含有量比は、特に制限されない。（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分　１００質量部に対して、０．１質量部以上であることが好ましく、１質量部以上であることがより好ましく、２．５質量部以上であることがさらに好ましく、５質量部以上であることが特に好ましい。この範囲であると、グリーンシート、プリプレグ材等の成形性により優れた分散体が得られる。（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分　１００質量部に対して、１，０００質量部以下であることが好ましく、１００質量部以下であることがより好ましく、５０質量部以下であることがさらに好ましい。この範囲であると、脱脂における樹脂成分の除去量がより少なくなることで、製造コストの面でより優れた分散体が得られる。これらのことから、（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分　１００質量部に対して、０．１質量部以上１，０００質量部以下、１質量部以上１００質量部以下、２．５質量部以上５０質量部以下、５質量部以上５０質量部以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　［（Ｃ）成分：可塑剤］
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、（Ｃ）成分として可塑剤を含む。（Ｃ）成分は、セラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるグリーンシート、プリプレグ材等の一部を構成し、グリーンシート、プリプレグ材等の柔軟性を高めることができる。

　本明細書において、可塑剤とは、セラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるグリーンシート、プリプレグ材等の未焼結の中間材料の柔軟性を高める機能を有する化合物を表す。

　可塑剤は、可塑剤を含まない分散体を用いて形成されるグリーンシートと比較して、可塑剤をさらに含む分散体を用いて形成されるグリーンシートを一定の折り曲げ角度で折り曲げた際に、破壊を生じ難くすることができる化合物であることが好ましい。折り曲げ角度は、柔軟性の違いが確認できる角度であれば特に制限されない。しかしながら、可塑剤としては、グリーンシートを１７０°以上（例えば、１７０°）の角度で折り曲げた際に、可塑剤として使用する化合物を含まないグリーンシートでは破壊が生じる場合において、可塑剤として使用する化合物を含むグリーンシートでは破壊を生じないようにすることができることが特に好ましい。折り曲げ位置は、例えば、グリーンシートの長辺の中心の位置を折り曲げることで行うことができるが、この位置に限定されるものではない。折り曲げに用いるグリーンシートは、例えば、長辺５ｃｍ×短辺１.５ｃｍ×厚み１５０μｍのグリーンシートが挙げられるが、このサイズに限定されるものではない。

　（Ｃ）成分としては、特に制限されず、公知の可塑剤を使用することができる。これらの中でも、分散体中での可塑剤の分散性の観点から、（Ｃ）成分としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、トリエタノールアミン等の水溶性可塑剤、フタル酸ジブチルのようなフタル酸エステル系可塑剤等の水に不溶でエマルションに移行するタイプの可塑剤等が好ましい例として挙げられるが、これらに制限されない。同様の観点から、（Ｃ）成分としては、水溶性可塑剤がより好ましく、多量体である水溶性可塑剤がさらに好ましく、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコールがよりさらに好ましく、ポリエチレングリコールが特に好ましい。ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、およびポリエチレングリコールは、それぞれ、２つ、３つ、および４つ以上のエチレングリコールの多量体である。

　本発明の好ましい一実施形態において、（Ｃ）成分は、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、トリエタノールアミン、およびフタル酸ジブチルからなる群より選択される少なくとも１つの化合物（以下、（Ｃ１）成分とも称する）を含む。（Ｃ）成分の総質量に対する、（Ｃ１）成分の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｃ）成分である可塑剤は、（Ｃ１）成分であることがさらに好ましい。

　本発明の他の好ましい一実施形態において、（Ｃ）成分は、多量体である水溶性可塑剤を含む。（Ｃ）成分の総質量に対する、多量体である水溶性可塑剤の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｃ）成分である可塑剤は、多量体である水溶性可塑剤であることがさらに好ましい。

　本発明のより好ましい一実施形態において、（Ｃ）成分は、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、およびポリエチレングリコールからなる群より選択される少なくとも１つの化合物を含む。（Ｃ）成分の総質量に対する、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、およびポリエチレングリコールからなる群より選択される少なくとも１つの化合物の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｃ）成分である可塑剤は、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、およびポリエチレングリコールからなる群より選択される少なくとも１つの化合物であることがさらに好ましい。

　（Ｃ）成分として使用されうる可塑剤の分子量は、特に制限されないが、樹脂の分子量よりも小さいことが好ましい。可塑剤の原子量の総和は、１，０００未満であることが好ましい。例えば、可塑剤の中和滴定法による水酸基価測定が可能である場合には、可塑剤の中和滴定法による水酸基価測定結果から算出した平均分子量は、１，０００未満であることが好ましい。可塑剤の中和滴定法による水酸基価測定結果から算出した平均分子量は、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２に基づき算出することができる。これらの範囲であると、可塑剤の効果がより向上する。

　本発明の好ましい一実施形態において、（Ｂ）成分：樹脂は、重量平均分子量が１，０００以上の樹脂であり、（Ｃ）成分：可塑剤は、中和滴定法による水酸基価測定結果から算出した平均分子量が１，０００未満の可塑剤であることが好ましい。

　（Ｃ）成分として使用されうる可塑剤は、市販品を用いても合成品を用いてもよい。市販品としては、特に制限されないが、例えば、富士フイルム和光純薬株式会社製の製品名：ポリエチレングリコール２００等が挙げられる。

　（Ｃ）成分としては、１種の可塑剤を単独で用いてもよく、２種以上の可塑剤を組み合わせて用いてもよい。

　セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｃ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、１質量％以上であることがさらに好ましい。この範囲であると、グリーンシート、プリプレグ材等の柔軟性に優れる。セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｃ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、５０質量％以下であることが好ましく、２５質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。この範囲であると、脱脂における可塑剤成分の除去量がより少なくなることで、製造コストの面でより優れた分散体が得られる。これらのことから、セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｃ）成分の含有量は、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、０．０１質量％以上５０質量％以下、０．１質量％以上２５質量％以下、１質量％以上１０質量％以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　（Ｃ）成分と、（Ａ）成分との含有量比は、特に制限されない。（Ｃ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、０．１質量部以上であることが好ましく、１質量部以上であることがより好ましく、２．５質量部以上であることがさらに好ましい。この範囲であると、グリーンシート、プリプレグ材等の柔軟性に優れる。（Ｃ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、１，０００質量部以下であることが好ましく、１００質量部以下であることがより好ましく、５０質量部以下であることがさらに好ましい。この範囲であると、脱脂における可塑剤成分の除去量がより少なくなることで、製造コストの面でより優れた分散体が得られる。これらのことから、（Ｃ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、０．１質量部以上１，０００質量部以下、１質量部以上１００質量部以下、２．５質量部以上５０質量部以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　[（Ｄ）成分：水]
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、（Ｄ）成分として水を含む。（Ｄ）成分は、不純物をできる限り含有しない水が好ましい。例えば、遷移金属イオンの合計含有量が１００ｐｐｂ以下である水が好ましい。ここで、（Ｄ）成分として使用されうる水の純度は、例えば、イオン交換樹脂を用いる不純物イオンの除去、フィルタによる異物の除去、蒸留等の操作によって高めることができる。具体的には、（Ｄ）成分としては、例えば、脱イオン水（イオン交換水）、純水、超純水、蒸留水などを用いることが好ましい。

　［（Ｅ）成分：酸］
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、（Ｅ）成分として酸をさらに含んでいてもよい。（Ｅ）成分は、ｐＨ調整剤として用いることが好ましく、（Ｅ）成分によれば、分散体のｐＨをより低下させることができる。

　（Ｅ）成分は、特に制限されず、公知の酸を使用することができる。（Ｅ）成分としては、有機酸、無機酸が挙げられる。酸は、多量体ではない酸であることが好ましい。多量体ではない酸は、原子量の総和が１，０００未満の化合物であることが好ましい。

　有機酸としては、特に制限されないが、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、２－メチル酪酸、ｎ－ヘキサン酸、３，３－ジメチル酪酸、２－エチル酪酸、４－メチルペンタン酸、ｎ－ヘプタン酸、２－メチルヘキサン酸、ｎ－オクタン酸、２－エチルヘキサン酸、安息香酸、グリコール酸、サリチル酸、グリセリン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、マレイン酸、フタル酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、乳酸、ジグリコール酸、２－フランカルボン酸、２，５－フランジカルボン酸、３－フランカルボン酸、２－テトラヒドロフランカルボン酸、メトキシ酢酸、メトキシフェニル酢酸、フェノキシ酢酸等のカルボン酸；メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、イセチオン酸等の有機硫酸；等が挙げられる。無機酸としては、特に制限されないが、例えば、炭酸、塩酸、硝酸、リン酸、次亜リン酸、亜リン酸、ホスホン酸、硫酸、ホウ酸、フッ化水素酸、オルトリン酸、ピロリン酸、ポリリン酸、メタリン酸、ヘキサメタリン酸等が挙げられる。これらの中でも、無機酸であることが好ましく、硝酸、硫酸、塩酸であることがより好ましく、硝酸、塩酸であることがさらに好ましく、塩酸であることが特に好ましい。

　本発明の好ましい一実施形態において、（Ｅ）成分として使用されうる酸は、無機酸を含む。（Ｅ）成分の総質量に対する、無機酸の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｅ）成分である酸は、無機酸であることがさらに好ましい。

　本発明のさらに好ましい一実施形態において、（Ｅ）成分は、炭酸、塩酸、硝酸、リン酸、次亜リン酸、亜リン酸、ホスホン酸、硫酸、ホウ酸、フッ化水素酸、オルトリン酸、ピロリン酸、ポリリン酸、メタリン酸、およびヘキサメタリン酸からなる群より選択される少なくとも１つの酸（以下、（Ｅ１）成分とも称する）を含む。（Ｅ）成分の総質量に対する、（Ｅ１）成分の含有割合は、５０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい（上限１００質量％）。（Ｅ）成分である酸は、（Ｅ１）成分であることがさらに好ましい。

　（Ｅ）成分は、市販品を用いても合成品を用いてもよい。

　（Ｅ）成分としては、１種の酸を単独で用いてもよく、２種以上の酸を組み合わせて用いてもよい。

　セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｅ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨが、後述する好ましい２５℃でのｐＨの範囲内となる量であることが好ましい。

　[（Ｆ）成分：増粘剤]
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、（Ｆ）成分として増粘剤をさらに含んでいてもよい。（Ｆ）成分によって、セラミック焼結体形成用分散体の粘度を調整することができる。

　本明細書において、増粘剤とは、セラミック焼結体形成用分散体の粘度を高める機能を有する化合物を表す。

　増粘剤は、増粘効果試験において、２５℃での粘度を１Ｐａ・ｓ以上とすることができる化合物であることが好ましい。また、増粘効果試験において、２５℃での粘度を５Ｐａ・ｓ以上とすることができる化合物であることがより好ましく、２５℃での粘度を１０Ｐａ・ｓ以上とすることができる化合物であることがさらに好ましい。（Ｆ）成分は、上記で挙げたような化合物を含むことが好ましい。なお、（Ｂ）成分となる化合物、および（Ｃ）成分となる化合物は、それぞれ、増粘効果試験において、２５℃での粘度が１Ｐａ・ｓ未満となる化合物であることが好ましい。ただし、（Ｂ）成分となる化合物、および（Ｃ）成分となる化合物は、それぞれ、そのような化合物に限定されない。

　増粘効果試験は、以下のように行う。まず、アルミナ粒子の濃度が２５質量％である、アルミナ粒子（製品名：ＷＡ＃３００００、株式会社フジミインコーポレーテッド製、平均二次粒子径が０．３μｍ）の水分散体（アルミナ粒子と、水とからなる分散体）を準備し、このアルミナ粒子濃度が２５質量％の水分散体１００ｇを、濃度２．５質量％の塩酸水溶液５ｇに攪拌しながら添加する。次いで、得られた水分散体（アルミナ粒子と、塩酸とを含む水分散体）に対して、アルミナ粒子１００質量部に対して４質量部以下の量の試験対象の化合物を添加する。そして、試験対象の化合物を添加した後のアルミナ粒子の水分散体の２５℃での粘度を測定する。増粘効果試験では、試験対象の化合物を、アルミナ粒子１００質量部に対して４質量部以下の範囲で添加した際の、２５℃での粘度の最大値を基準として判断を行う。なお、アルミナ粒子の水分散体の粘度は、後述するセラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度と同様の方法で測定することができる。

　（Ｆ）成分は、グリーンシートの成形性をより向上させることができることから、グリーンシートの形成に用いられるセラミック焼結体形成用分散体において使用されることが特に好ましい。ただし、（Ｆ）成分を含むセラミック焼結体形成用分散体の用途はこれらに限定されない。

　（Ｆ）成分は、特に制限されず、公知の増粘剤を使用することができる。（Ｆ）成分として使用されうる増粘剤は、イオン性の増粘剤であってもよく、ノニオン性の増粘剤であってもよい。イオン性の増粘剤は、アニオン性の増粘剤であってもよく、カチオン性の増粘剤であってもよい。増粘剤は、イオン性の増粘剤であることが好ましく、カチオン性の増粘剤であることがより好ましく、（メタ）アクリロイル基を有する高分子を含むカチオン性の増粘剤であることがさらに好ましく、ポリ（メタ）アクリル酸エステル系カチオン性高分子（例えば、（メタ）アクリル酸エステル構造単位を含有するカチオン性ポリマー）含有のＷ／Ｏエマルションであることがよりさらに好ましく、ポリメタクリル酸エステル系カチオン性高分子（例えば、メタクリル酸エステル構造単位を含有するカチオン性ポリマー）含有のＷ／Ｏエマルションであることが特に好ましい。（Ｆ）成分は、上記で挙げたような増粘剤を含むことが好ましい。ここで、（メタ）アクリロイル基とは、アクリロイル基と、メタクリロイル基の総称を表す。（メタ）アクリル酸エステルとは、アクリル酸エステルと、メタクリル酸エステルとの総称を表す。

　（Ｆ）成分は、市販品を用いても合成品を用いてもよい。市販品としては、特に制限されないが、例えば、センカ株式会社製のセンカアクトゲルＡＰ２００、センカアクトゲルＮＳ１００、センカアクトゲルＣＭ１００、センカアクトゲルＣＤ１００等が挙げられる。

　（Ｆ）成分としては、１種の増粘剤を単独で用いてもよく、２種以上の増粘剤を組み合わせて用いてもよい。

　セラミック焼結体形成用分散体中の（Ｆ）成分の含有量は、特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度が、後述する２５℃での粘度の範囲内となる量であることが好ましい。

　本発明の好ましい一実施形態において、セラミック焼結体形成用分散体は、（Ｅ）成分：酸、および（Ｆ）成分：増粘剤をさらに含む。

　[（Ｇ）成分：上記（Ａ）～（Ｆ）成分以外の成分]
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体は、本発明の効果を損なわない限り、（Ｇ）成分として上記（Ａ）～（Ｆ）成分以外の成分をさらに含んでいてもよい。（Ｇ）成分としては、特に制限されないが、例えば、塩基（塩基性化合物、アルカリ）、塩、キレート剤、消泡剤、有機溶媒等が挙げられる。

　（Ｇ）成分の含有量は、本発明の効果が得られる範囲であれば特に制限されないが、セラミック焼結体形成用分散体の総質量に対して、１０質量％未満であることが好ましく、５質量％未満であることがより好ましく、０質量％であることがさらに好ましい。

　［ｐＨ］
　本発明の一実施形態に係るセラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨは、４．０以上である。２５℃でのｐＨが４．０未満であると、セラミック焼結体の形成途中で一部の成分のブリードアウトが発生し、成分の不均一化が生じる場合がある。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨは、４．０超であることがより好ましく、４．１以上であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、セラミック焼結体の形成途中における一部の成分のブリードアウトの発生をより抑制することができる。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨは、１２．０以下であることが好ましく、７．０以下であることがより好ましく、６．０以下であることがさらに好ましく、５．５以下であることが特に好ましい。これらの範囲であると、樹脂の脱水縮合による増粘をより抑制でき、分散体の過度な増粘の発生の可能性がより低下することから、塗工あるいは含浸に、より適した分散体が得られる。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨは、ｐＨメーターを用いて測定することができ、具体的には、実施例に記載の方法によって測定することができる。これらのことから、セラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨは、４．０以上１２．０以下、４．０以上７．０以下、４．０超６．０以下、４．１以上５．５以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　［粘度］
　セラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度は、特に制限されないが、０．０１Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、０．０５Ｐａ・ｓ以上であることがより好ましく、０．１Ｐａ・ｓ以上であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、セラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるグリーンシートの成形性をより向上させることができる。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度は、特に制限されないが、１００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、５０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、３０Ｐａ・ｓ以下であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、セラミック焼結体形成用分散体の塗工性が向上し、また、セラミック焼結体形成用分散体のセラミック繊維への含浸がより容易となる。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度は、Ｂ型粘度計を用いて測定することができ、具体的には、実施例に記載の方法によって測定することができる。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度の範囲の例としては、０．０１Ｐａ・ｓ以上１００Ｐａ・ｓ以下、０．０５Ｐａ・ｓ以上５０Ｐａ・ｓ以下、０．１Ｐａ・ｓ以上３０Ｐａ・ｓ以下等が挙げられるが、これらに制限されない。セラミック焼結体形成用分散体の２５℃での粘度は、例えば、１５Ｐａ・ｓ以上２５Ｐａ・ｓ以下としてもよく、２０Ｐａ・ｓ以上２５Ｐａ・ｓ以下としてもよい。

　[分散体の製造方法]
　セラミック焼結体形成用分散体の製造方法は、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と、（Ｄ）成分：水とを混合することを含む。本発明の他の一態様は、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と、（Ｄ）成分：水とを混合することを含む、２５℃でのｐＨが４．０以上の分散体の製造方法であるとも言える。セラミック焼結体形成用分散体の製造方法は、必要に応じて、他の成分（例えば、上記の（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分）をさらに混合することをさらに含んでいてもよい。

　（Ａ）成分は、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体として添加されることが好ましい。（Ｂ）成分は、（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液として添加されることが好ましい。これより、セラミック焼結体形成用分散体の製造方法は、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体と、（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液と、（Ｃ）成分、これを含む溶液、およびこれを含む分散体からなる群より選択される少なくとも１つとを混合することを含むことが好ましい。本発明の好ましい一実施形態は、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体と、（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液と、（Ｃ）成分またはその溶液もしくはその分散体（その分散液）とを混合することを含む、２５℃でのｐＨが４．０以上の分散体の製造方法であるとも言える。

　（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体において、当該分散体中の（Ａ）成分の含有量（濃度）は、特に制限されないが、当該分散体の総質量に対して、５質量％以上であることが好ましく、２０質量％以上がより好ましく、４０質量％以上がさらに好ましい。（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体において、当該分散体中の（Ａ）成分の含有量（濃度）は、特に制限されないが、当該分散体の総質量に対して、９０質量％以下であることが好ましく、８５質量％以下がより好ましく、８０質量％以下がさらに好ましく、７５質量％以下が特に好ましい。これらのことから、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体中の（Ａ）成分の含有量（濃度）の範囲の例としては、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体の総質量に対して、５質量％以上９０質量％以下、２０質量％以上８５質量％以下、４０質量％以上８０質量％以下、４０質量％以上７５質量％以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液において、当該分散体または当該溶液中の（Ｂ）成分の含有量（濃度）は、特に制限されないが、当該分散体または分散体の総質量に対して、１質量％以上であることが好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上がさらに好ましい。（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液において、当該分散体または溶液中の（Ｂ）成分の含有量（濃度）は、特に制限されないが、当該分散体または溶液の総質量に対して、６０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下がより好ましく、３０質量％以下がさらに好ましい。これらのことから、（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液中の（Ｂ）成分の含有量（濃度）の範囲の例としては、（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液の総質量に対して、１質量％以上６０質量％以下、５質量％以上４０質量％以下、１０質量％以上３０質量％以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体、および（Ｂ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体または溶液は、それぞれ、必要に応じて、他の成分（例えば、上記の（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分）をさらに含んでいてもよい。これらの中でも、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体は、さらに（Ｅ）成分：酸を含むことが好ましい。（Ｅ）成分は、（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体に対して、（Ｅ）成分と、（Ｄ）成分とを含む溶液（酸水溶液）として添加されることが好ましい。

　（Ａ）成分と、（Ｄ）成分とを含む分散体に対して、酸水溶液を添加する場合、酸水溶液中の（Ｅ）成分の含有量（濃度）は、特に制限されない。酸水溶液中の（Ｅ）成分の含有量は、酸水溶液の総質量に対して、０．００００１質量％以上であることが好ましく、０．００００５質量％以上であることがより好ましく、０．０００１質量％以上であることがさらに好ましい。酸水溶液中の（Ｅ）成分の含有量は、酸水溶液の総質量に対して、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、２．５質量％以下であることがさらに好ましい。これらのことから、酸水溶液中の（Ｅ）成分の含有量の範囲の例としては、酸水溶液の総質量に対して、０．００００１質量％以上１０質量％以下、０．００００５質量％以上５質量％以下、０．０００１質量％以上２．５質量％以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　酸水溶液中の（Ｅ）成分の含有量（濃度）は、特に制限されないが、得られるセラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨが４．０以上となる量が好ましい。また、得られるセラミック焼結体形成用分散体の２５℃でのｐＨが上記の好ましい範囲内の値となる量がより好ましい。

　セラミック焼結体形成用分散体の製造における、各成分の混合手段は、特に制限されない。混合手段としては、例えば、自公転式撹拌機（自転・公転方式ミキサー）、プラネタリーミキサー等の公知の混練撹拌機等が挙げられる。市販品としては、例えば、株式会社シンキー製の製品名：あわとり練太郎　ＡＲＥ－３１０等を用いることができる。

　セラミック焼結体形成用分散体の製造における、各成分の混合条件は、特に制限されない。混合温度は、特に制限されず、例えば１０℃以上４０℃以下等が挙げられるが、混合速度を上げるために加熱してもよい。混合時間は、特に制限されないが、好ましくは１０秒以上６０分以下、より好ましくは３０秒以上１０分以下等が挙げられる。混合時の気泡発生の抑制の観点から、真空下で混合を行ってもよい。

　＜セラミック焼結体形成用グリーンシート＞
　本発明の他の一態様は、上記のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、セラミック焼結体形成用グリーンシート（以下、単に「グリーンシート」とも称する）に関する。すなわち、当該形態に係るグリーンシートは、２５℃でのｐＨが４．０以上である上記のセラミック焼結体形成用分散体から形成されることを特徴とする。

　本発明の好ましい一実施形態に係るグリーンシートとしては、２５℃でのｐＨが４．０以上（好ましくは、上記の好ましい２５℃でのｐＨの範囲）である上記のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と含む、グリーンシート等が挙げられる。本発明のより好ましい一実施形態に係るグリーンシートとしては、２５℃でのｐＨが４．０以上（好ましくは、上記の好ましい２５℃でのｐＨの範囲）であり、上記の好ましい２５℃での粘度の範囲のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と含む、グリーンシート等が挙げられる。グリーンシートは、必要に応じて、他の成分（例えば、上記の（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分）をさらに含んでいてもよい。（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、他の成分（例えば、上記の（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分）の説明は、上記のセラミック焼結体形成用分散体の通りである。

　グリーンシート中の（Ａ）成分と、（Ｂ）成分との含有量比、およびグリーンシート中の（Ａ）成分と、（Ｃ）成分との含有量比は、それぞれ、特に制限されないが、好ましい範囲は、それぞれ、上記のセラミック焼結体形成用分散体の説明と同様である。

　グリーンシートの膜厚（乾燥膜厚）は、特に制限されないが、１μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以上４５０μｍ以下であることがより好ましく、２０μｍ以上３００μｍ以下であることがさらに好ましい。

　グリーンシートの製造方法は、特に制限されず、公知の方法を使用することができる。これらの中でも、塗布による方法が好ましい。例えば、上記のセラミック焼結体形成用分散体を塗布する工程（好ましくは、上記のセラミック焼結体形成用分散体を基材に塗布する工程）を含む方法、上記のセラミック焼結体形成用分散体の製造方法によってセラミック焼結体形成用分散体を得る工程と、得られたセラミック焼結体形成用分散体を塗布する工程（好ましくは、得られたセラミック焼結体形成用分散体を基材に塗布する工程）とを含む方法等が挙げられる。

　塗布方法は、制限されず、公知の方法を使用することができる。例えば、アプリケーターコート法、バーコート法、ダイコーター法、コンマコーティング法、グラビアロールコーター法、ブレードコーター法、スプレーコーター法、エアーナイフコート法、ディップコート法、転写法等が挙げられる。

　セラミック焼結体形成用分散体の塗布膜厚（湿潤膜厚）は、特に制限されないが、１０μｍ以上であることが好ましく、５０μｍ以上であることがより好ましく、１００μｍ以上であることがさらに好ましい。セラミック焼結体形成用分散体の塗布膜厚（湿潤膜厚）は、特に制限されないが、２０００μｍ以下であることが好ましく、１８００μｍ以下であることがより好ましく、１５００μｍ以下であることがさらに好ましい。これらの範囲であると、乾燥工程における負荷が少なく、低コストでの製造が可能な分散体が得られる。これらのことから、セラミック焼結体形成用分散体の塗布膜厚（湿潤膜厚）の範囲の例としては、１０μｍ以上２０００μｍ以下、５０μｍ以上１８００μｍ以下、１００μｍ以上１５００μｍ以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　塗布は、セラミック焼結体形成用分散体を基材に塗布することで行うことが好ましい。基材は、特に制限されないが、例えば、ポリオレフィンフィルム（ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム等）、ポリエステルフィルム（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム等）、ポリ塩化ビニルフィルムなどの樹脂フィルムが好ましく用いられる。

　基材は、グリーンシートの製造のみに用いてもよく、製造後に、例えば、ハンドリング性向上のための支持体、保護フィルム等として用いてもよい。

　基材の膜厚は、特に制限されないが、１０μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であることがより好ましい。基材の膜厚は、特に制限されないが、３００μｍ以下であることが好ましく、１５０μｍ以下であることがより好ましい。これらの範囲であると、グリーンシートの支持性、ロールへの巻き取り性等がより向上する。これらのことから、基材の膜厚の範囲の例としては、１０μｍ以上３００μｍ以下、２０μｍ以上１５０μｍ以下等が挙げられるが、これらに限定されない。

　セラミック焼結体形成用分散体の塗布後、得られた塗工膜を乾燥することが好ましい。乾燥条件は、特に制限されず、適切な条件を適宜採用することができる。

　＜セラミック焼結体形成用プリプレグ材＞
　本発明の他の一態様は、上記のセラミック焼結体形成用分散体を用いて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材（以下、単に「プリプレグ材」とも称する。）に関する。

　本明細書において、プリプレグ材とは、セラミック繊維に、樹脂または樹脂含有組成物を含浸させて作製した、半硬化状態の複合材料を表す。プリプレグ材は、樹脂または樹脂含有組成物を含浸させた後、必要に応じてさらに乾燥させることで作製した、半硬化状態の複合材料であってもよい。

　プリプレグ材は、セラミック繊維と、２５℃でのｐＨが４．０以上（好ましくは、上記の好ましい２５℃でのｐＨの範囲）である上記のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と含む、樹脂含有組成物とを含むことが好ましい。プリプレグ材は、セラミック繊維と、２５℃でのｐＨが４．０以上（好ましくは、上記の好ましい２５℃でのｐＨの範囲）であり、上記の好ましい２５℃での粘度の範囲のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と含む樹脂含有組成物と、を含むことがより好ましい。樹脂含有組成物は、必要に応じて、他の成分（例えば、上記の（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分）をさらに含んでいてもよい。（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、他の成分（例えば、上記の（Ｅ）成分、（Ｆ）成分、（Ｇ）成分）の説明は、上記のセラミック焼結体形成用分散体の通りである。

　樹脂含有組成物中の（Ａ）成分と、（Ｂ）成分との含有量比、および樹脂含有組成物中の（Ａ）成分と、（Ｃ）成分との含有量比は、それぞれ、特に制限されないが、好ましい範囲は、それぞれ、上記のセラミック焼結体形成用分散体の説明と同様である。

　セラミック繊維は、実質的にセラミックからなる繊維であれば特に制限されない。ここで、セラミック繊維中のセラミックの含有割合は、セラミック繊維の総質量に対して、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、１００質量％であることがさらに好ましい（上限１００質量％）。セラミック繊維中のセラミックの含有割合は、熱重量分析による重量変化等により評価することができる。

　セラミック繊維を構成するセラミックとしては、特に制限されず、公知のセラミック繊維に使用される材料を挙げることができる。例えば、ガラス、炭化ケイ素、アルミナ、シリカ、ムライト、カーボン等が挙げられる。また、例えば、国際公開第２０１２／０７７７８７号に記載のＳｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｍｇ、Ｈｆ、Ａｌ、希土類元素の酸化物または複合酸化物等が挙げられる。セラミック繊維を構成するセラミックは、１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　セラミック繊維は、繊維基材であることが好ましい。これらの中でも、ガラスクロス、アルミナ繊維基材、ＳｉＣ繊維基材、カーボン繊維基材、アルミナおよびＳｉＣを含む繊維基材が好ましい。

　セラミック繊維は、市販品を用いてもよく、製造品を用いてもよい。市販品としては、特に制限されないが、例えば、３Ｍ社製、製品名：Ｎｅｘｔｅｌ（登録商標）７２０織物タイプＥＦ－１１等が挙げられる。

　セラミック繊維は、１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　本発明の好ましい一実施形態は、上記のセラミック焼結体形成用グリーンシート（上記のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、セラミック焼結体形成用グリーンシート）を用いて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材に関する。すなわち、当該態様に係るプリプレグ材は、２５℃でのｐＨが４．０以上である上記のセラミック焼結体形成用分散体を用いて形成されるグリーンシートを用いて形成されることを特徴とする。

　本態様に係るプリプレグ材は、グリーンシートと、セラミック繊維とを用いて形成されることが好ましい。本態様に係るプリプレグ材中において、グリーンシートは、樹脂含有組成物を構成することとなる。

　本態様に係るプリプレグ材の製造方法は、特に制限されず、公知の方法を使用することができる。例えば、繊維基材と、上記のグリーンシートとを積層する工程を含む方法、上記のグリーンシートの製造方法によってグリーンシートを得る工程と、繊維基材と、得られたグリーンシートとを積層する工程と、を含む方法等が挙げられる。例えば、繊維基材と、上記のグリーンシートとを加熱加圧ラミネートする工程を含む方法、上記のグリーンシートの製造方法によってグリーンシートを得る工程と、繊維基材と、得られたグリーンシートとを加熱加圧ラミネートする工程と、を含む方法等が挙げられる。グリーンシートは、繊維基材の一方の面側から加熱加圧ラミネートしても、両方の面側から加熱加圧ラミネートしてもよい。

　本発明の他の好ましい一実施形態は、セラミック繊維に、上記のセラミック焼結体形成用分散体を含浸させて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材に関する。すなわち、当該態様に係るプリプレグ材は、セラミック繊維に、２５℃でのｐＨ４．０以上である上記のセラミック焼結体形成用分散体を含浸させて形成されることを特徴とする。

　本態様に係るプリプレグ材の製造方法は、特に制限されず、公知の方法を使用することができる。例えば、セラミック繊維に、セラミック焼結体形成用分散体を含浸させ、溶媒を除去する工程を含む方法、上記のセラミック焼結体形成用分散体の製造方法によりセラミック焼結体形成用分散体を得る工程と、セラミック繊維に、得られたセラミック焼結体形成用分散体を含浸させ、溶媒を除去する工程と、を含む方法等が挙げられる。含浸方法は、特に制限されないが、例えば、浸漬、塗布等によって行うことができ、必要に応じて複数回繰り返してもよい。溶媒除去方法は、特に制限されないが、例えば、公知の乾燥処理によって溶媒を蒸発させることで行うことができる。

　プリプレグ材の製造方法は、繊維基材と、グリーンシートとを加熱加圧ラミネートする工程と、セラミック繊維に、セラミック焼結体形成用分散体を含浸させ、乾燥工程で溶媒を蒸発させて除去する工程とを含む方法であってもよい。

　プリプレグ材は、他の部材をさらに含んでいてもよい。

　＜セラミック焼結体＞
　本発明の他の一態様は、上記のセラミック焼結体形成用分散体を用いて形成される、セラミック焼結体に関する。

　本発明の好ましい一実施形態は、上記のセラミック焼結体形成用プリプレグ剤から形成される、セラミック焼結体に関する。

　セラミック焼結体の製造方法は、特に制限されないが、例えば、上記のプリプレグ材を焼結する工程を含む方法、上記のプリプレグ材の製造方法によってプリプレグ材を得る工程と、得られたプリプレグ材を焼結する工程と、を含む方法等が挙げられる。かような方法によって、セラミックス繊維を強化材とするセラミックス基複合材料(CMC：Ceramic Matrix Composites)であって、マトリックスもセラミックスで構成される、セラミック／セラミック複合材料を得ることができる。

　本発明の実施形態を詳細に説明したが、これは説明的かつ例示的なものであって限定的ではなく、本発明の範囲は添付の特許請求の範囲によって解釈されるべきであることは明らかである。

　本発明は、下記態様および形態を包含する。
［１］下記（Ａ）～（Ｄ）成分を含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体：
（Ａ）成分：セラミック粒子、
（Ｂ）成分：樹脂、
（Ｃ）成分：可塑剤、
（Ｄ）成分：水。
［２］前記（Ａ）成分は、酸化物および炭化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む、［１］に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［３］前記炭化物を含むセラミック粒子は、炭化ケイ素を含むセラミック粒子を含む、［２］に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［４］前記酸化物を含むセラミック粒子は、アルミナおよびムライトからなる群よる選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む、［２］または［３］に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［５］前記（Ｂ）成分は、水酸基を有する樹脂を含む、［１］～［４］のいずれかに記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［６］前記水酸基を有する樹脂は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルプロピラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルホルマール、水酸基含有グリオキザール樹脂、水酸基含有アクリル樹脂、フェノール樹脂、水酸基含有ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、水酸基含有ポリエステル、水酸基含有シリコーン、および水酸基含有ポリカルボン酸からなる群より選択される少なくとも１つ以上の樹脂を含む、［５］に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［７］前記（Ｃ）成分は、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、トリエタノールアミン、およびフタル酸ジブチルからなる群より選択される少なくとも１つの化合物を含む、［１］～［６］のいずれかに記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［８］（Ｅ）成分：酸、および（Ｆ）成分：増粘剤をさらに含む、［１］～［７］のいずれかに記載のセラミック焼結体形成用分散体。
［９］［１］～［８］のいずれかに記載のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、セラミック焼結体形成用グリーンシート。
［１０］［９］に記載のセラミック焼結体形成用グリーンシートを用いて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材。
［１１］セラミック繊維に、［１］～［８］のいずれか１項に記載のセラミック焼結体形成用分散体を含浸させて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材。
［１２］［１０］または［１１］に記載のセラミック焼結体形成用プリプレグ剤から形成される、セラミック焼結体。

　本発明を、以下の実施例および比較例を用いてさらに詳細に説明する。ただし、本発明の技術的範囲が以下の実施例のみに制限されるわけではない。なお、特記しない限り、「％」および「部」は、それぞれ、「質量％」および「質量部」を意味する。

　＜分散体の調製＞
　［セラミック粒子の準備］
　（アルミナ粒子１）
　アルミナ粒子１として、平均二次粒子径が０．３μｍのアルミナ粒子（製品名：ＷＡ＃３００００、株式会社フジミインコーポレーテッド製、粉体）を準備した。

　（アルミナ粒子２）
　アルミナ粒子２として、平均二次粒子径が０．４μｍのアルミナ粒子（粉体）を準備した。

　（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子）
　炭化ケイ素（ＳｉＣ）粒子（製品名：ＧＣ＃４００００、平均二次粒子径０．３６μｍ、株式会社フジミインコーポレーテッド製、粉体）の２０質量％水分散液を準備し、１Ｍ　ＮａＯＨ水溶液をｐＨ１０．０となるように添加した。次いで、アルミン酸ナトリウムの３０質量％水分散液を準備し、ＳｉＣ粒子１００質量部に対してアルミン酸ナトリウムが２５質量部となる量の前記アルミン酸ナトリウム水分散液と、９．９質量％塩酸水溶液とを、ｐＨが９．０以上１１．０以下の範囲を保持するように撹拌しながら４５分間かけて添加した。その後、さらに４５分撹拌した後にｐＨ１０．５となるよう９．９質量％塩酸水溶液を添加し、粒子を含む水分散液を調製した。その後、ｐＨ３．０となるように９．９質量％塩酸水溶液を添加し、吸引ろ過で濃縮することで、水酸化アルミニウムを含む被覆層で被覆されたＳｉＣ粒子（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子、平均二次粒子径０．４８μｍ）の濃度が５０質量％の水分散体４ａを得た。なお、ｐＨは、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（型番：Ｆ－７１）を用いて、２５℃で測定した。

　（水分散体４ａ中の粒子の組成および構造分析）
　水分散体４ａ中の粒子が水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子であることは、以下の分析によって確認した。

　上記で得られた水分散体４ａを約２ｍＬ採取し、フィルタ（ニュークリポア　５μｍ）（ＷＨＡＴＭＡＮ社製）上に滴下した。続いて、吸引濾過を行い、その後、純水１０ｍＬを用いてフィルタ上で粉体を洗浄し、粒子を乾燥させた。そして、乾燥後の粒子をＳｉウエーハ上に採取して、株式会社日立ハイテクノロジーズ製走査型電子顕微鏡ＳＵ－８０００を用いて、ＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）－ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ　Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ　Ｘ－ｒａｙ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）観察を行った。

　また、乾燥後の粒子をカーボンテープ上に採取して、ＦＥＩ社製ＴＩＴＡＮ８０－３００を用いて、ＥＥＬＳ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ｌｏｓｓ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）分析を行った。

　粒子のＳＥＭ－ＥＤＸ観察において、観察対象の元素としてＣ、Ａｌ、Ｏを選択して、ＡｌのＥＤＸスペクトルが観察され、かつ、Ｃ、ＡｌおよびＯのＥＤＸスペクトルが観察される位置と、ＳＥＭ観察像における粒子が観察される位置とが明確に対応することが確認される場合、ＳｉＣ粒子がＡｌおよびＯを含む成分によって被覆されていると判断した。

　また、粒子のＥＥＬＳ分析において、観察されたＥＥＬＳスペクトルが、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）_３）のＥＥＬＳ標準スペクトルに特有のスペクトル形状（Ａｌや他のＡｌおよびＯを含む化合物のスペクトルとは異なる形状）を有することが確認される場合、ＡｌおよびＯを含む成分がＡｌ（ＯＨ）_３を含むと判断した。

　［分散体の調製］
　（分散体１）
　上記のアルミナ粒子１の濃度が５５質量％の水分散体を準備し、アルミナ粒子１の濃度が５５質量％の水分散体１００ｇを、濃度２．５質量％の塩酸水溶液１０ｇに撹拌しながら添加することで、アルミナ粒子の水分散体１ａを得た。次いで、上記で得られた水分散体１ａを８０ｇ計量し、水分散体１ａ　８０ｇと、樹脂として濃度２０質量％のポリビニルアセタール水溶液（製品名：エスレック（登録商標）ＫＷ－３、積水化学工業株式会社製、重量平均分子量１３，０００）７９．５ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール（製品名：ポリエチレングリコール２００、富士フイルム和光純薬株式会社製、平均分子量２００）７．９５ｇとを、自転・公転方式ミキサー（製品名：あわとり練太郎ＡＲＥ－３１０、シンキー社製）を用いて、２分間混練することで、ｐＨ４．１である分散体１を得た。

　（分散媒２）
　分散体１の調製において、使用したアルミナ粒子を、アルミナ粒子１から上記のアルミナ粒子２に変更し、使用した塩酸水溶液およびその量を、濃度２．５質量％の塩酸水溶液１０ｇから濃度０．５質量％の塩酸水溶液１０ｇに変更した以外は同様にして、ｐＨ５．５である分散体２を得た。

　（分散体３）
　分散体２の調製において、使用した塩酸水溶液の量を増量した以外は同様にして、ｐＨ４．７である分散体３を得た。

　（分散体４）
　分散体１の調製において、水分散体１ａに代えて、上記で得られた水分散体４ａを使用した以外は同様にして、ｐＨが４．４である分散体４を得た。

　（分散体５）
　分散体１の調製において、使用した塩酸水溶液の量を増量した以外は同様にして、ｐＨ３．４である分散体５を得た。

　（分散体６）
　分散体１の調製において、使用した塩酸水溶液の量を増量した以外は同様にして、ｐＨ３．２である分散体６を得た。

　（分散体７）
　分散体２の調製において、使用した塩酸水溶液の量を増量した以外は同様にして、ｐＨ３．６である分散体７を得た。

　（分散体８）
　分散体２の調製において、使用した塩酸水溶液の量を増量した以外は同様にして、ｐＨ３．０である分散体８を得た。

　（分散体９）
　分散体４の調製において、水分散体４ａに対して濃度２．５質量％の塩酸水溶液をさらに添加した後、得られた水分散体と、樹脂として濃度２０質量％のポリビニルアセタール水溶液（製品名：エスレック（登録商標）ＫＷ－３、積水化学工業株式会社製、重量平均分子量１３，０００）と、可塑剤としてポリエチレングリコールとを混合した以外は同様にして、ｐＨ３．９である分散体９を得た。

　得られた分散体１～９は、（Ａ）成分：セラミック粒子（アルミナ粒子１、アルミナ粒子２、または水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子）、（Ｂ）成分：ポリビニルアセタール、（Ｃ）成分：ポリエチレングリコール、（Ｄ）成分：水、および（Ｅ）成分：塩酸を含む分散体である。

　（ｐＨの測定）
　上記の分散体の調製において、ｐＨは、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（型番：Ｆ－７１）を用いて、２５℃で測定した。

　（樹脂の重量平均分子量測定）
　上記の分散体の調製で使用した樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、以下の測定条件で、ポリエチレンオキサイド換算の値として測定した：
　　≪ＧＰＣ測定条件≫
　　サンプル濃度：０．１質量％
　　カラム：東ソー株式会社社製、「ＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＰＷＸＬ」
　　検出器：示差屈折計
　　溶離液：１００ｍＭ　硝酸ナトリウム水溶液
　　流速：１ｍＬ／分
　　測定温度：４０℃
　　サンプル注入量：２００μＬ
　　測定装置：東ソー株式会社製、「ＨＬＣ－８３２０ＧＰＣ」。

　（可塑剤の分子量測定）
　上記の分散体の調製で使用した可塑剤の平均分子量は、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２に基づき、中和滴定法による水酸基価測定結果から算出した。より詳細には、下記の手順により算出を行った：
　（１）操作：可塑剤０．６ｇについて、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２の「化学品の酸価、けん価、エステル価、よう素価、水酸基価及び不けん化物の試験方法　７．１　中和滴定法」によって水酸基価を求めた；
　（２）計算：下記式より平均分子量を算出した：
　　Ａ＝（５６１０６／Ｂ）×２
　Ａ：平均分子量
　Ｂ：上記（１）で求めた水酸基価（単位：ｍｇＫＯＨ／ｇ）
　５６１０６：水酸化カリウムの分子量を基準にした係数。

　＜セラミック焼結体形成用グリーンシートの製造＞
　［グリーンシートの製造］
　上記で得られた分散体１～９の各々に対して、Ｂ型粘度計（製品名：ＶＩＳＣＯＭＥＴＥＲ　ＴＶＢ－１０、使用スピンドルＮｏ．６、回転速度：６ｒｐｍ、測定時間：４５秒）にて測定した２５℃での粘度が下記表１の値となるように、増粘剤（製品名：センカアクトゲルＣＭ１００、センカ株式会社製）を加え、自転・公転方式ミキサー（製品名：あわとり練太郎ＡＲＥ－３１０、シンキー社製）を用いて、２分混練した後、２４時間室温で静置後、再度４分混練することで、各分散体の粘度を調整した。そして、９００μｍギャップのアプリケーターを用いて、ＰＥＴフィルム（厚さ：１００μｍ）上に粘度調整後の各分散体のシート成形を行うことで、ＰＥＴフィルムと、グリーンシートとの積層体の状態として、グリーンシート１～９を得た。

　なお、分散体への増粘剤の添加による２５℃でのｐＨの変化は確認されなかった。ｐＨは、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（型番：Ｆ－７１）を用いて、２５℃で測定した。

　［増粘効果試験］
　アルミナ粒子の濃度が２５質量％である、アルミナ粒子（製品名：ＷＡ＃３００００、株式会社フジミインコーポレーテッド製、平均二次粒子径が０．３μｍ）の水分散体（アルミナ粒子と、水とからなる分散体）を準備した。次いで、このアルミナ粒子の濃度が２５質量％の水分散体１００ｇを、濃度２．５質量％の塩酸水溶液５ｇに攪拌しながら添加した。続いて、得られた水分散体（アルミナ粒子と、塩酸とを含む水分散体）に対して、アルミナ粒子１００質量部に対して４質量部以下の量の上記増粘剤を添加した後、Ｂ型粘度計を用いて上記と同様に２５℃での粘度を測定した。

　その結果、得られた水分散体（アルミナ粒子と、塩酸とを含む水分散体）に対して、上記増粘剤をアルミナ粒子１００質量部に対して４質量部添加した際の、２５℃での粘度は１３．２Ｐａ・ｓであった。なお、上記増粘剤に代えて上記樹脂および上記添加剤（上記可塑剤）を使用した以外は同様にして増粘効果試験を行ったところ、これらを含むアルミナ粒子の水分散体の２５℃での粘度は、それぞれ１Ｐａ・ｓよりも大幅に低く、この測定で正確な値を得ることは困難であった。

　［折り曲げ試験］
　セラミック焼結体形成用グリーンシート１～９において、ポリエチレングリコールが可塑剤として機能することは、以下のようにして確認した。

　ポリエチレングリコールを添加しないことを除き、分散体１と同様にして分散体を調製した。この調製された分散体を用いて、上記のグリーンシートの製造方法と同様の方法によって、得られるグリーンシートの厚さが１５０μｍとなるようにして、グリーンシートを製造した。グリーンシートは、ＰＥＴフィルムと、グリーンシートとの積層体の状態として製造された。得られたＰＥＴフィルムと、グリーンシートとの積層体を裁断し、ＰＥＴフィルムを剥離することで、長辺５ｃｍ×短辺１．５ｃｍ×厚さ１５０μｍの試験用グリーンシートを準備し、試験用グリーンシートを長辺の中心位置で折り曲げる、折り曲げ試験を行った。その結果、得られたグリーンシートは、柔軟性が低く、構造を保持したまま１７０°の角度で折り曲げることができなかった。また、分散体１を用いて、上記のグリーンシートの製造方法と同様の方法を用いて、得られるグリーンシートの厚さが１５０μｍとなるようにして、グリーンシートを製造した。製造されたグリーンシートについて、同様にして折り曲げ試験を行ったところ、構造を保持したまま１７０°の角度で折り曲げることが可能であった。これより、分散体１から形成されたセラミック焼結体形成用グリーンシート１において、ポリエチレングリコールは、グリーンシートの柔軟性を向上させ、可塑剤として機能することが確認された。

　分散体２～９から形成されたセラミック焼結体形成用グリーンシート２～９についても、同様にして、ポリエチレングリコールが可塑剤として機能することを確認した。

　＜評価＞
　上記で得られたグリーンシート１～９の各々を、ＰＥＴフィルムと、グリーンシートとの積層体の状態で巻き取り、アルミ袋内で２５℃にて２４時間保管したのち、グリーンシート表面を目視で確認し、ブリードアウトの有無を評価した。ブリードアウトは、以下の基準を用いて評価した：
　≪評価基準≫
　Ａ：アルミ袋内で２５℃にて２４時間保管後に、グリーンシート表面に色の変化がない、
　Ｂ：アルミ袋内で２５℃にて２４時間保管後に、グリーンシート表面に色の変化がある。

　これらの評価結果を下記表１に示す。

　上記表１の結果より、（Ａ）成分：セラミック粒子と、（Ｂ）成分：樹脂と、（Ｃ）成分：可塑剤と、（Ｄ）成分：水とを含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体を使用することで、未焼結の中間材料であるグリーンシートにおいて、ブリードアウトが顕著に改善することが確認された。

　また、上記の分散体５の調製において、可塑剤であるポリエチレングリコールの添加量を０ｇとした以外は同様にして、ｐＨ３．５である分散体１０を調製し、この分散体１０を用いて、上記のグリーンシート５の製造と同様にしてグリーンシート１０を製造した。そして、グリーンシート１０について、上記と同様にしてブリードアウトの有無を評価したところ、評価は「Ａ」であり、ブリードアウトは確認されなかった。この結果から、上記の評価におけるブリードアウト成分は、主に、可塑剤であるポリエチレングリコールであると考えられる。なお、分散体１０を用いて、上記と同様にして折り曲げ試験を行ったところ、分散体１０から形成されたグリーンシートは、構造を保持したまま１７０°の角度で折り曲げることができなかった。

　＜セラミック焼結体形成用プリプレグ材の製造＞
　（プリプレグ材１－１)
　上記で得られたＰＥＴフィルムとグリーンシート１との積層体と、セラミック繊維（３Ｍ社製、製品名：Ｎｅｘｔｅｌ（登録商標）７２０織物タイプＥＦ－１１）とを、当該グリーンシート１と、当該セラミック繊維とが接するように積層することで、ＰＥＴフィルム付きの状態のプリプレグ材１－１を得た。

　（プリプレグ材５)
　プリプレグ材１－１の製造において、使用したＰＥＴフィルムとグリーンシート１との積層体を、上記で得られたＰＥＴフィルムと、グリーンシート５との積層体に変更した以外は同様にして、ＰＥＴフィルム付きの状態のプリプレグ材５を得た。

　（プリプレグ材１－２）
　セラミック繊維（３Ｍ社製、製品名：Ｎｅｘｔｅｌ（登録商標）７２０織物タイプＥＦ－１１）に上記分散体１を含浸させた後、２本のバーコーター間に当該セラミック繊維を通過させることで余剰分の分散体を除去し、乾燥させることでプリプレグ材１－２を得た。

　＜焼結体の製造＞
　（焼結体１－１）
　上記で得られたＰＥＴフィルム付きの状態のプリプレグ材１－１から、ＰＥＴフィルムを剥離した。そして、プリプレグ材１－１を、真空ホットプレス機（富士電波工業製）にて一軸加圧しながら焼成することで、当該プリプレグ材に含まれるアルミナ粒子を焼成し、焼結体１－１を製造した。ここで、焼成条件は、焼成キープ温度が１１００℃以上、圧力が５ＭＰａ以上、焼成キープ時間が６０分以上、アルゴン雰囲気下の条件であった。焼成中は、装置付随の熱電対式温度計を用いて２秒間隔で温度測定を行った。

　（焼結体５)
　焼結体１－１の製造において、ＰＥＴフィルム付きの状態のプリプレグ材１－１を、ＰＥＴフィルム付きの状態のプリプレグ材５に変更した以外は同様にして、焼結体５を得た。

　（焼結体１－２)
　焼結体１－１の製造において、ＰＥＴフィルム付きの状態のプリプレグ材１－１を、ＰＥＴフィルムを有さないプリプレグ材１－２に変更し、ＰＥＴフィルムの剥離を行わなかったこと以外は同様にして、焼結体１－２を得た。

　本出願は、２０２２年３月１１日に出願された日本特許出願番号２０２２－０３８１０９号に基づいており、その開示内容は、参照により全体として組み入れられている。

Claims

　下記（Ａ）～（Ｄ）成分を含み、２５℃でのｐＨが４．０以上である、セラミック焼結体形成用分散体：
　（Ａ）成分：セラミック粒子、
　（Ｂ）成分：樹脂、
　（Ｃ）成分：可塑剤、
　（Ｄ）成分：水。
　前記（Ａ）成分は、酸化物および炭化物からなる群より選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む、請求項１に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　前記炭化物を含むセラミック粒子は、炭化ケイ素を含むセラミック粒子を含む、請求項２に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　前記酸化物を含むセラミック粒子は、アルミナおよびムライトからなる群よる選択される少なくとも１つを含むセラミック粒子を含む、請求項２または３に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　前記（Ｂ）成分は、水酸基を有する樹脂を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　前記水酸基を有する樹脂は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルプロピラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルホルマール、水酸基含有グリオキザール樹脂、水酸基含有アクリル樹脂、フェノール樹脂、水酸基含有ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、水酸基含有ポリエステル、水酸基含有シリコーン、および水酸基含有ポリカルボン酸からなる群より選択される少なくとも１つ以上の樹脂を含む、請求項５に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　前記（Ｃ）成分は、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、トリエタノールアミン、およびフタル酸ジブチルからなる群より選択される少なくとも１つの化合物を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　（Ｅ）成分：酸、および（Ｆ）成分：増粘剤をさらに含む、請求項１～３のいずれか１項に記載のセラミック焼結体形成用分散体。
　請求項１～３のいずれか１項に記載のセラミック焼結体形成用分散体から形成される、セラミック焼結体形成用グリーンシート。
　請求項９に記載のセラミック焼結体形成用グリーンシートを用いて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材。
　セラミック繊維に、請求項１～３のいずれか１項に記載のセラミック焼結体形成用分散体を含浸させて形成される、セラミック焼結体形成用プリプレグ材。
　請求項１０に記載のセラミック焼結体形成用プリプレグ剤から形成される、セラミック焼結体。
　請求項１１に記載のセラミック焼結体形成用プリプレグ剤から形成される、セラミック焼結体。