WO2023153577A1 - 자기장을 이용한 이차전지용 전극 제조장치 및 이를 이용한 이차전지용 전극 제조방법 - Google Patents

자기장을 이용한 이차전지용 전극 제조장치 및 이를 이용한 이차전지용 전극 제조방법 Download PDF

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WO2023153577A1
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active material
magnetic field
current collector
applying
material particles
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강희국
진재영
백승근
김수하
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씨아이에스(주)
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    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H01M10/0525—Rocking-chair batteries, i.e. batteries with lithium insertion or intercalation in both electrodes; Lithium-ion batteries
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H—ELECTRICITY
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    • H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/13—Electrodes for accumulators with non-aqueous electrolyte, e.g. for lithium-accumulators; Processes of manufacture thereof
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery and a method for manufacturing an electrode for a secondary battery using the same, and more particularly, to an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery in which active material particles are arranged in a predetermined direction using a magnetic field, and a method for manufacturing an electrode for a secondary battery using the same It is about.
  • a secondary battery is a battery that can be charged and discharged, and has recently been commonly used as a power supply source in portable electronic devices such as smart phones, tablet PCs, and laptop computers.
  • Types of secondary batteries include lithium-ion batteries, nickel-cadmium batteries, nickel-mercury batteries, etc., but lithium-ion batteries dominate the secondary battery market in terms of no memory phenomenon, high energy density, easy weight reduction, and relatively high stability. is leading
  • Lithium-ion batteries are also being used as a power source for eco-friendly electric vehicles in accordance with recent environmental issues and carbon dioxide emission reduction issues, and market demand and industrial application ranges are on the rise.
  • Lithium ion batteries produce electricity through a chemical reaction in which lithium ions move between the positive electrode and the negative electrode. During charging, lithium ions move from the positive electrode to the negative electrode, and during discharging, lithium ions move from the negative electrode to the positive electrode. Lithium-ion batteries have a problem in that the capacity and output performance of the battery cannot be secured unless a safe space is secured for lithium ions to enter the negative electrode during charging. and research on structural design are being actively conducted.
  • Carbon-based materials such as graphite (natural/artificial graphite) and amorphous carbon, and silicon-based composite materials may be mainly used as the negative active material of the lithium ion battery.
  • Graphite is composed of several layers of carbon-bonded layers, and lithium ions are stored between the carbon layers during charging, and it is the most used anode material considering the price of electrode active material and stability during charge/discharge.
  • the electrode of a secondary battery when the amount of active material per unit area of the negative electrode increases, the energy density increases, but there is a problem that the movement distance of lithium ions increases and the performance of the battery deteriorates. Electrode design studies considering .
  • Korean Patent Publication No. 2021-0130062 As a prior document related to the preparation of a negative electrode for a lithium ion battery, there is Korean Patent Publication No. 2021-0130062.
  • the prior art document relates to artificial graphite arranged in a vertical direction on the surface of a current collector, wherein a slurry containing artificial graphite is applied to a current collector, and a magnetic field is introduced into the current collector to vertically orient the artificial graphite particles.
  • the color difference value of the negative electrode active material layer is 50 to 70, and the formula ( ⁇ is the angle between the current collector and graphite measured by XRD, M is the multiplicity factor, and n is the number of trials).
  • the negative electrode for a lithium ion battery according to the prior patent may apply a magnetic field to a slurry containing artificial graphite to have orientation in the artificial graphite, but the variety of particle sizes of graphite, interference between dispersed graphite particles, and active material, including Due to the high viscosity of the slurry, there is a problem in that orientation is lowered when a magnetic field is applied. In addition, there is also a problem that the orientation is additionally lowered due to the rolling process after orientation. In addition, the prior literature only controls the three-dimensional arrangement of artificial graphite only in the direction perpendicular to the current collector, and does not have a problem awareness of the arrangement in a direction parallel to the surface of the current collector.
  • the first problem to be solved by the present invention is to provide an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery in which the active material is arranged in a direction perpendicular to the surface of the current collector to improve lithium ion migration characteristics to the active material layer and improve the performance of the secondary battery will be.
  • the second problem to be solved by the present invention is to provide a method for manufacturing an electrode for a secondary battery using the electrode manufacturing apparatus for a secondary battery.
  • the third problem to be solved by the present invention is to provide an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery in which the active material is arranged in a direction perpendicular to the surface of the current collector to improve lithium ion migration characteristics to the active material layer and improve the performance of the secondary battery will be.
  • a fourth problem to be solved by the present invention is to provide a method for manufacturing an electrode for a secondary battery using the apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery.
  • the present invention is a device for manufacturing an electrode for a secondary battery, which uses a magnetic field to orient active material particles in a predetermined direction, comprising: a transfer unit for transporting a current collector in one direction; An active material coating unit for coating a plate-shaped active material dispersion thereon, and a magnetic field applying unit for arranging plate-shaped active material particles included in the coated active material dispersion in a predetermined direction, wherein the magnetic field applying unit has a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery characterized in that for applying a magnetic field inclined at a predetermined angle based on the plate-shaped active material particles.
  • the magnetic field applying unit may include a plurality of magnetic field applying regions for sequentially applying magnetic fields in different directions along the transport direction of the current collector.
  • adjacent regions among the plurality of magnetic field applying regions include first magnetic field applying regions inclined at a predetermined angle in the direction of transport of the current collector based on a direction perpendicular to the surface of the current collector; It may include a second magnetic field application area inclined at a predetermined angle in a direction opposite to the transfer of the current collector.
  • the present invention includes the steps of transferring a current collector of a secondary battery electrode in one direction, coating an active material dispersion on the surface of the current collector, and applying a magnetic field to the coated active material dispersion.
  • a method for manufacturing an electrode for a secondary battery comprising the steps of arranging active material particles in a predetermined direction by applying the method, and drying the coated active material dispersion liquid in which the active material particles are arranged in a predetermined direction.
  • a magnetic field inclined at a predetermined angle with respect to a direction perpendicular to the surface of the current collector is applied. It can be applied to plate-shaped active material particles.
  • a plurality of sequentially applying magnetic fields in different directions along the transport direction of the current collector A step of applying a magnetic field may be included.
  • the present invention is an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery, which uses a magnetic field to orient active material particles in a predetermined direction, comprising: a transfer unit for transporting a current collector in one direction; and a current collector transported by the transfer unit.
  • An active material coating unit for coating a plate-shaped active material dispersion thereon, and a magnetic field application unit for arranging the plate-shaped active material particles included in the coated active material dispersion in a predetermined direction, wherein the magnetic field application unit has a direction parallel to the surface of the current collector.
  • a secondary battery electrode manufacturing apparatus comprising a first magnetic field applying unit for applying a magnetic field of and a second magnetic field applying unit for applying a magnetic field in a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • the first magnetic field applying unit and the second magnetic field applying unit may be sequentially formed in the direction of transport of the current collector or in the opposite direction.
  • the first magnetic field application unit may apply a magnetic field in a direction parallel to the transport direction of the current collector.
  • the first magnetic field application unit may apply a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector.
  • the present invention includes the steps of transferring a current collector of a secondary battery electrode in one direction, coating an active material dispersion on the surface of the current collector, and applying a magnetic field to the coated active material dispersion.
  • a method for manufacturing an electrode for a secondary battery comprising the steps of arranging active material particles in a predetermined direction by applying the method, and drying the coated active material dispersion liquid in which the active material particles are arranged in a predetermined direction.
  • a first magnetic field applying step of applying a magnetic field in a direction parallel to the surface of the current collector, and A second magnetic field applying step of applying a magnetic field in a direction perpendicular to the surface of the current collector may be included.
  • the apparatus and method for manufacturing an electrode for a secondary battery of the present invention have the following effects.
  • the plate-shaped active material particles constituting the negative electrode are arranged in a vertical direction on the surface of the current collector, improving the spatial uniformity between the active material particles and optimizing the diffusion path of lithium ions moving between the active material particles to optimize the characteristics of the secondary battery can improve
  • the magnetic field perpendicular to the surface of the current collector is tilted at a predetermined angle, and the viscosity of the active material dispersion and interference between adjacent active material particles increase the vertical direction. Active material particles that are not arranged vertically can be effectively vertically aligned.
  • the process of inclining the direction of the magnetic field at a predetermined angle is sequentially performed in a region separated along the transport direction of the current collector, and the coating of the active material dispersion, vertical orientation of the active material particles, and drying of the coated active material dispersion are a continuous process can be done with
  • the plate-shaped active material particles constituting the negative electrode are arranged in a vertical direction on the surface of the current collector to improve the spatial uniformity between the active material particles and to optimize the diffusion path of lithium ions moving between the active material particles, thereby improving the characteristics of the secondary battery. can improve
  • the plate-shaped active material particles are arranged in a direction perpendicular to the surface of the current collector, and the surface of the plate-shaped active material particles is in a direction parallel to the conveying direction of the current collector, a direction perpendicular to the conveying direction, or a direction having a predetermined angle with the conveying direction. Arrangement of the active material particles may be further improved by arranging them as one.
  • the density of the active material particles can be increased during the subsequent rolling process, and the arrangement after rolling can also be improved.
  • the process of vertically arranging and horizontally arranging the active material particles is sequentially performed in the area separated along the transport direction of the current collector, and the coating of the active material dispersion, orientation of the active material particles, and drying of the coated active material dispersion are a continuous process can be done with
  • FIG. 1 illustrates a negative electrode body of a secondary battery having an active material coating layer formed thereon.
  • Figure 2 shows the coating and drying process of the active material dispersion.
  • FIG. 3 illustrates a manufacturing process of a negative electrode body of a secondary battery in which active material particles are vertically arranged using a magnetic field.
  • FIG. 4 illustrates an electromagnet for applying a magnetic field to active material particles and a direction in which a magnetic field is formed.
  • FIG. 5 illustrates a method of forming a magnetic field in a direction perpendicular to the surface of a current collector using an electromagnet and a method of forming a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector.
  • FIG. 6 is a view for explaining why some active material particles are not vertically aligned due to inter-particle interference in the process of vertically arranging active material particles using a magnetic field.
  • FIG. 7 illustrates a process of vertically arranging active material particles through a process of tilting a magnetic field perpendicular to the surface of a current collector at a predetermined angle.
  • FIG. 8 is a view for explaining a process of manufacturing an electrode for a secondary battery in which active material particles are vertically arranged by applying magnetic fields in different directions along a transport direction of a current collector.
  • FIG. 9 is a view for explaining an arrangement of active material particles generated when a vertical magnetic field is applied to the surface of a current collector.
  • FIG. 10 is a view for explaining an arrangement of active material particles generated when a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector is applied.
  • FIG. 11 is a view for explaining an arrangement of active material particles generated when a magnetic field in a vertical direction is applied to the surface of a current collector and then a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector is applied.
  • FIG. 12 is a view of an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery including a region to which a magnetic field is applied in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector, and a region to which a magnetic field is applied in a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • FIG. 13 is a view of an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery including a magnetic field applying region in a direction parallel to the conveying direction of the current collector and a magnetic field applying region in a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • FIG. 14 is a view of an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery including a magnetic field applying area in a direction having a predetermined angle with the transport direction of the current collector and a magnetic field applying area in a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • the present invention is an apparatus for manufacturing an electrode for a secondary battery that orients active material particles in a predetermined direction by using a magnetic field, comprising: a transfer unit for transporting a current collector in one direction; and an active material coating a plate-shaped active material dispersion on the current collector transported by the transfer unit.
  • a coating unit and a magnetic field application unit for arranging plate-shaped active material particles included in the coated active material dispersion in a predetermined direction, wherein the magnetic field application unit is inclined at a predetermined angle with respect to a direction perpendicular to the surface of the current collector. It is characterized in that a magnetic field is applied to the plate-shaped active material particles.
  • the present invention relates to an apparatus and method for manufacturing an electrode for a secondary battery, and relates to an electrode, in particular, plate-like graphite, which is widely used as an active material for a negative electrode, arranged in a vertical direction on the surface of a current collector to obtain electrochemical characteristics during charging and discharging of a secondary battery. aims to improve
  • a method of coating an active material on a current collector is mainly to apply a dispersion in which active material particles are dispersed in a spray method, a blade method, or the like.
  • the active material dispersion must maintain an appropriate viscosity.
  • the negative electrode active material dispersion includes active material particles such as graphite and carbon black, a binder, and a solvent.
  • the viscosity of the active material dispersion may be adjusted to be suitable for coating by adjusting the components and composition ratios of the binder and the solvent.
  • the solvent contained in the dispersion is evaporated through a process of drying the dispersion coated on the current collector, and the active material particles are fixed on the surface of the current collector by van der Waals force and a small amount of binder.
  • Graphite which is widely used as an anode active material, is a plate-shaped particle that is aligned in one direction by a magnetic field, or in some cases, a magnetic material may be additionally coated on the surface of the graphite to improve orientation.
  • the graphite is arranged in a direction in which the direction of the magnetic field and the long axis direction of the particles are parallel, so that the graphite constituting the active material layer is arranged in one direction, thereby improving the performance of the secondary battery.
  • the process of arranging the active material by the magnetic field is performed after coating the active material dispersion and before the drying process. This is because after the active material dispersion is dried, the active material particles are placed in an environment in which they cannot be aligned along the electric field due to the bonding force between the active material particles or between the active material and the surface of the current collector. That is, the active material particles are arranged in one direction along the magnetic field while rotating inside the dispersant including the solvent and the binder, and the active material particles can maintain their existing arrangement even after the solvent is removed in a drying process.
  • the factors that hinder the alignment of the active material particles are the viscosity of the active material dispersion and the non-uniform density of the active material particles.
  • the viscosity of the active material dispersion may prevent the active material particles from rotating along the magnetic field, and in an area where the active material particles are closely present, the complete rotation of the active material particles along the magnetic field may be hindered due to interference between the active material particles around them.
  • An object of the present invention is to solve the interference with the direction of the magnetic field of the active material particles caused by the viscosity of the active material dispersion and the interference between the active material particles.
  • a secondary battery electrode 100 includes a current collector 201 and an active material layer 102 .
  • the current collector 101 is a means for collecting the charges of ions or electrons moved in the electrolyte and drawing them to the outside, and a conductive sheet of copper or aluminum may be used.
  • the active material layer 102 may be formed of a layer formed by binding active material particles 102a such as graphite with a binder. The active material particles 102a are aggregated in random directions and bonded to the surface of the current collector.
  • Figure 2 shows the coating and drying process of the active material dispersion.
  • the active material particles 102a are uniformly dispersed by the dispersant 103 .
  • the active material particles form an active material layer on the surface of the current collector due to the bonding force between the particles or between the surfaces of the current collector while the solvent contained in the dispersant evaporates.
  • it is common to further include a rolling step thereafter, but for convenience of description, the rolling step is omitted.
  • FIG. 3 illustrates a manufacturing process of a negative electrode body of a secondary battery in which active material particles are vertically arranged using a magnetic field.
  • an active material dispersion including active material particles 102a and a dispersant 103 is coated on a current collector 101 .
  • the active material particles 102a are arranged in a certain direction along the direction of the magnetic field while the long axes of the particles rotate parallel to the direction of the magnetic field.
  • the rotation of the active material particles is performed in a dispersed state in the dispersant.
  • the active material particles 102a are bonded to the surface of the current collector to form an active material layer.
  • the active material particles maintain their arrangement in the active material dispersion, but the vertical arrangement may be partially relieved by gravity and van der Waals attraction during the drying process.
  • a method of applying a magnetic field to active material particles can be largely divided into a case of using a permanent magnet and a case of using an electromagnet.
  • the former simplifies the configuration of the device, and the latter has the advantage of being able to adjust the strength of the magnetic field.
  • FIG. 4 illustrates an electromagnet for applying a magnetic field to active material particles and a direction in which a magnetic field is formed.
  • a magnetic field is formed in the opposite direction outside the coil.
  • a magnetic field is formed parallel to the direction in which the coil is wound from both ends of the coil to a predetermined area outside. Accordingly, a magnetic field may be formed in a direction perpendicular to the active material particles or in a direction parallel to the surface of the current collector according to the direction in which the coil is disposed under the current collector coated with the active material dispersion.
  • FIG. 5 illustrates a method of forming a magnetic field in a direction perpendicular to the surface of a current collector using an electromagnet and a method of forming a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector.
  • the present invention is characterized in that in the process of forming a magnetic field on a current collector coated with an active material dispersion, the magnetic field is repeatedly tilted at a predetermined angle based on a direction perpendicular to the surface of the current collector to help arrange the active material particles vertically. do. While the active material particles included in the active material dispersion liquid are vertically aligned, the vertical alignment may be partially disturbed due to interference between adjacent active material particles. This phenomenon may occur more significantly when the active material particles are plate-shaped, such as graphite, rather than elliptical, and are also affected by the viscosity of the dispersion including the binder and the solvent.
  • the angle for changing the direction of the magnetic field on the surface of the current collector is preferably -30 to +30 degrees, more preferably -10 to +10 degrees, and most preferably -5 to +5 degrees. If the angle for changing the direction of the magnetic field is too large, the angle at which the active material particles must rotate along the magnetic field is large, so it takes a lot of time to rotate in the opposite direction after rotation, increasing the volume of the equipment and evaporating the solvent during the arrangement. Directional turns can be difficult.
  • the change in the direction of the magnetic field may be made at a + or - angle based on the perpendicular to the surface of the current collector, and the direction of inclination may be parallel or perpendicular to the transport direction of the current collector, and an intermediate angle between the direction parallel to the vertical. One of them can be selected.
  • FIG. 6 is a view for explaining why some active material particles are not vertically aligned due to inter-particle interference in the process of vertically arranging active material particles using a magnetic field.
  • active material particles randomly arranged in the active material dispersant 103 are arranged in a direction perpendicular to the surface of the current collector 101 when a magnetic field perpendicular to the lower portion is applied.
  • the active material particles 102a are arranged at a perfect vertical angle in an area where the density of active material particles is low (area enlarged by a blue dotted line), but in an area where the density of active material particles is high (area enlarged by a red dotted line), there is interference between particles.
  • some of the active material particles 102b may be tilted while forming a predetermined angle ⁇ in the vertical direction, and the vertical alignment of the active material particles around them is also disturbed due to this influence.
  • FIG. 7 illustrates a process of vertically arranging active material particles through a process of tilting a magnetic field perpendicular to the surface of a current collector at a predetermined angle.
  • the active material particles 102b are arranged in a direction perpendicular to the long axis of the particles along the magnetic field. Particles do not rotate completely vertically.
  • the active material particles 102c are rotated at a predetermined angle to reduce inter-particle interference and maintain a vertical alignment state.
  • the active material particles 102d maintain a perfectly vertical arrangement.
  • the change direction of the magnetic field may repeat + angle and - angle based on the perpendicular to the surface of the current collector, and as shown in the figure below, the direction parallel to or perpendicular to the direction of transport of the current collector, or an angle between them may not be a problem either.
  • the roll-to-roll type electrode manufacturing device is a device that unwinds a current collector from one side and winds it around a roller on the other side to transport the current collector, and continuously coats and dries the active material dispersion during the transfer process.
  • a continuous process electrode manufacturing apparatus can be configured by adding a process of applying a magnetic field between the coating of the active material dispersion and the drying process.
  • FIG. 8 is a view for explaining a process of manufacturing an electrode for a secondary battery in which active material particles are vertically arranged by applying magnetic fields in different directions along a transport direction of a current collector.
  • an active material dispersion 104 is coated on the current collector 101, and a region to which a magnetic field is applied is separated and formed before a drying process is performed.
  • the magnetic field is applied in a direction inclined in one direction relative to the direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • the length of the first region and the second region is preferably set to a length that ensures sufficient time for rotation of the active material particles, which is set in consideration of the strength of the magnetic field, the viscosity of the active material dispersion, and the size of the active material particles. It can be.
  • the direction of the magnetic field is repeatedly changed in the third region Z1' and the fourth region Z2'.
  • the area for changing the direction of the magnetic field is shown as four areas, but the direction change of the magnetic field can be changed in the range of 2 to 100 times.
  • the direction of the magnetic field is maintained in a direction perpendicular to the surface of the current collector for a predetermined time. Thereafter, a drying process may be performed in the sixth region Z4.
  • the magnetic field applying means is shown as being installed on the lower part of the current collector, but the magnetic field applying means may be installed on the top or side of the current collector.
  • the direction in which the active material particles are forced by the magnetic field on the surface of the current collector is affected by the transport speed of the current collector as well as the direction of the magnetic field formed below the current collector. That is, the direction of the magnetic field felt by the active material particles is influenced by both the direction vector of the external magnetic field and the vector of the transport speed of the active material particles.
  • the direction of the magnetic field mentioned in this specification may mean a direction in consideration of an external magnetic field direction vector and a conveyance velocity vector of the current collector.
  • the conveying direction of the current collector 101 is the X direction
  • the direction parallel to the surface of the current collector 101 and the direction perpendicular to the conveying direction is the Y direction
  • the surface of the current collector 101 The direction perpendicular to is defined as the Z direction.
  • the long axis of the active material particles 102a is arranged in a direction perpendicular to the surface of the current collector 101, as shown in (b) of FIG.
  • the active material particles 102a are arranged so that ⁇ 2, which is an angle with the Z direction, has an angle of 0 degrees or 180 degrees. Also, referring to (c) of FIG. 9 , the surface of the active material particle 102a is arranged with ⁇ 1 having a value between 0 and 180 degrees, which is a random arrangement state having a predetermined angle with the Y direction.
  • FIG. 10 is a view for explaining an arrangement of active material particles generated when a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector is applied.
  • the long axis of the active material particles 102a is arranged in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector 101, and shown in (b) of FIG.
  • the surface of the active material particle 102a is arranged while having an angle of 0 to 180 degrees, ⁇ 2, which is a random arrangement state having a predetermined angle with the Z direction.
  • the surface of the active material particle 102a is arranged while having an angle of 0 degrees or 180 degrees with ⁇ 1, which is an angle between the Y direction and the Y direction.
  • FIG. 11 is a view for explaining an arrangement of active material particles generated when a magnetic field in a vertical direction is applied to the surface of a current collector and then a magnetic field in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector is applied.
  • the active material particles 102a have ⁇ 1 and ⁇ 2 at 0 degrees or 180 degrees. roads are arranged
  • This arrangement is a state in which the plate-like active material particles can be arranged with the highest level of order, excluding factors related to the distance between the particles.
  • Such a highly ordered arrangement can optimize the movement path of ions by minimizing the degree of disorder in the space between the active materials, and can maintain a high density of the active material layer by increasing the uniformity in the rolling process.
  • FIG. 9 is a diagram of an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery including a magnetic field applying region in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector and a magnetic field applying region perpendicular to the surface of the current collector.
  • a magnetic field applying region in a direction perpendicular to the transport direction of the current collector and a magnetic field applying region perpendicular to the surface of the current collector.
  • a magnetic field is applied in the Z direction, which is a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • the long axis of the active material particles 102a in the second region is positioned in a direction perpendicular to the surface of the current collector, and the surface of the active material particles is aligned while maintaining a direction perpendicular to the transport direction of the current collector.
  • FIG. 10 is a diagram of an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery including a magnetic field applying region in a direction parallel to the conveying direction of the current collector and a magnetic field applying region in a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • a magnetic field is applied in an X direction parallel to the transport direction of the current collector.
  • a magnetic field is applied in the Z direction, which is a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • the long axis of the active material particles 102a in the second region is positioned in a direction perpendicular to the surface of the current collector, and the surface of the active material particles is aligned while maintaining a direction parallel to the transport direction of the current collector.
  • FIG. 11 is a view of an electrode manufacturing apparatus for a secondary battery including a magnetic field applying region in a direction having a predetermined angle with the transport direction of the current collector and a magnetic field applying region in a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • a magnetic field is applied in a direction parallel to the surface of the current collector at a predetermined angle with the direction of transport of the current collector.
  • a magnetic field is applied in the Z direction, which is a direction perpendicular to the surface of the current collector.
  • the long axis of the active material particles 102a in the second region is located in a direction perpendicular to the surface of the current collector, and the surface of the active material particles maintains a predetermined angle with the transport direction of the current collector at a certain angle.

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Abstract

본 발명은 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배향하는 이차전지용 전극 제조장치로서, 집전체를 일방향으로 이송시키는 이송부와, 상기 이송부에 의해 이송되는 집전체 위에 판상의 활물질 분산액을 코팅하는 활물질 코팅부와, 상기 코팅된 활물질 분산액에 포함된 판상의 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 자기장 인가부를 포함하고, 상기 자기장 인가부는 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 기울어진 자기장을 판상의 활물질 입자에 인가하는 것을 특징으로 한다.

Description

자기장을 이용한 이차전지용 전극 제조장치 및 이를 이용한 이차전지용 전극 제조방법
본 발명은 이차전지용 전극 제조장치 및 이를 이용한 이차전지용 전극 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열시키는 이차전지용 전극 제조장치 및 이를 이용한 이차전지용 전극 제조방법에 관한 것이다.
이차전지는 충방전이 가능한 전지로, 최근 스마트폰, 태블릿 PC, 노트북 등 휴대용 전자기기에서 전력공급원으로 일반적으로 사용되고 있다.
이차전지의 종류는 리튬이온 전지, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수은 전지 등이 있으나, 메모리 현상이 없고, 에너지 밀도가 높아 경량화가 쉽고, 상대적으로 안정성이 높은 측면에서 리튬이온 전지가 이차전지 시장을 주도하고 있다.
리튬이온 전지는 최근 환경문제와 이산화탄소 배출저감 이슈에 따라 친환경 전기차의 동력원으로도 이용되고 있어서, 시장의 수요 및 산업의 응용범위가 더욱 증가하는 추세에 있다.
리튬이온 전지는 리튬이온이 양극과 음극 사이를 이동하는 화학적 반응으로 전기를 생산하는데, 충전 시에는 리튬이온이 양극에서 음극 이동하고, 방전 시에는 반대로 리튬이온이 음극에서 양극으로 이동한다. 리튬이온 전지는 충전 시 음극에 리튬이온이 들어갈 안전한 공간이 확보되어 있지 않으면 배터리의 용량과 출력 성능을 확보할 수 없는 문제점을 가지고 있으며, 이러한 문제점 해결과 함께 배터리의 용량과 수명을 늘리기 위한 전극 소재 및 구조 설계에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
리튬이온 전지의 음극 활물질로는 주로 흑연(천연/인조 흑연), 비정질 탄소 등 탄소계열 소재와 실리콘 계열의 복합소재가 이용될 수 있다. 흑연은 탄소가 결합된 하나의 층이 여러 겹 쌓인 구조로 이루어져 있으며, 충전 시 리튬이온이 탄소 층 사이로 저장되고, 전극 활물질 소재의 가격과 충/방전시 안정성을 고려하여 가장 많이 사용되는 음극소재이다. 이차전지의 전극에서는, 음극 단위 면적당 활물질의 양이 증가하면 에너지의 밀도는 증가하지만 리튬이온의 이동거리 증가하여 배터리의 성능이 저하되는 문제점이 있으며, 최근 전기화학적 성능 향상을 위해 활물질의 3차원 구조를 고려한 전극 설계 연구도 함께 진행되고 있다.
이러한 리튬이온 전지용 음극 제조에 관한 선행문헌으로는 한국공개특허 제2021-0130062호가 있다. 상기 선행문헌은 집전체 표면에 수직방향으로 배열된 인조 흑연에 관한 것으로, 인조 흑연을 포함하는 슬러리를 집전체에 도포하고 상기 집전체에 자기장을 도입하여 상기 인조 흑연입자를 수직으로 배향시켜 제조하는 방법에 대해 개시하고 있다. 상기 선행특허는 음극활물질 층의 색차계 값은 50~70이며, 식
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(θ는 XRD로 측정한 집전체와 흑연의 각도, M은 다중도 인자, n은 시행회수)으로 나타나는 방위 배열값이 0.05~0.5인 것을 특징으로 한다.
그러나, 상기 선행특허에 따른 리튬이온 전지용 음극은 인조 흑연을 포함하는 슬러리에 자기장을 가해 인조흑연에 배향성을 가지게 할 수 있으나, 흑연의 입자크기의 다양성, 분산되어 있는 흑연 입자간 간섭 및 활물질을 포함한 슬러리의 높은 점도로 인해 자기장 인가 시 배향성이 낮아지는 문제점을 가지고 있다. 또한 배향 후 압연공정으로 인해 추가적으로 배향성이 낮아지는 문제점도 가지고 있다. 또한 상기 선행문헌은 인조 흑연 입체적 배열을 집전체에 수직방향만으로 제어하고 있을 뿐, 집전체 표면에 평행한 방향의 배열에 대한 문제 의식을 가지고 있지 않다.
따라서 이러한 활물질 배향의 문제점을 해결 할 수 있는 이차전지용 전극 제조 장치 및 제조 방법에 대한 개발 필요성이 크다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 첫 번째 과제는 활물질이 집전체 표면의 수직방향으로 배열하여 활물질층으로의 리튬이온 이동특성을 개선하고, 이차전지의 성능을 향상시킨 이차전지용 전극 제조장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 해결하고자 하는 두 번째 과제는 상기 이차전지용 전극 제조장치를 이용하여 이차전지용 전극을 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 세 번째 과제는 활물질이 집전체 표면의 수직방향으로 배열하여 활물질층으로의 리튬이온 이동특성을 개선하고, 이차전지의 성능을 향상시킨 이차전지용 전극 제조장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 해결하고자 하는 네 번째 과제는 상기 이차전지용 전극 제조장치를 이용하여 이차전지용 전극을 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 첫 번째 과제를 달성하기 위하여, 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배향하는 이차전지용 전극 제조장치로서, 집전체를 일방향으로 이송시키는 이송부와, 상기 이송부에 의해 이송되는 집전체 위에 판상의 활물질 분산액을 코팅하는 활물질 코팅부와, 상기 코팅된 활물질 분산액에 포함된 판상의 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 자기장 인가부를 포함하고, 상기 자기장 인가부는 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 기울어진 자기장을 판상의 활물질 입자에 인가하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치를 제공한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 자기장 인가부는 집전체의 이송방향을 따라 서로 다른 방향의 자기장을 순차적으로 인가하는 복수의 자기장 인가 영역을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에 따르면, 상기 복수의 자기장 인가 영역 중 서로 인접한 영역은 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 집전체의 이송방향으로 소정의 각도로 기울어진 제1자기장 인가 영역과, 집전체의 이송 반대방향으로 소정의 각도로 기울어진 제2자기장 인가 영역을 포함할 수 있다.
본 발명은 상기 두 번째 과제를 달성하기 위하여, 이차전지 전극의 집전체를 일방향으로 이송시키는 단계와, 상기 이송되는 집전체의 표면에 활물질 분산액을 코팅하는 단계와, 상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계와, 상기 활물질 입자가 소정의 방향으로 배열된 코팅된 활물질 분산액을 건조시키는 단계를 포함하는 이차전지용 전극 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계에서, 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 기울어진 자기장을 판상의 활물질 입자에 인가할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에 따르면, 상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계에서, 집전체의 이송방향을 따라 서로 다른 방향의 자기장을 순차적으로 인가하는 복수의 자기장 인가 단계를 포함할 수 있다.
본 발명은 상기 세 번째 과제를 달성하기 위하여, 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배향하는 이차전지용 전극 제조장치로서, 집전체를 일방향으로 이송시키는 이송부와, 상기 이송부에 의해 이송되는 집전체 위에 판상의 활물질 분산액을 코팅하는 활물질 코팅부와, 상기 코팅된 활물질 분산액에 포함된 판상의 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 자기장 인가부를 포함하고, 상기 자기장 인가부는 집전체의 표면에 평행한 방향의 자기장을 인가하는 제1자기장 인가부 및 집전체의 표면에 수직인 방향의 자기장을 인가하는 제2자기장 인가부를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치를 제공한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 제1자기장 인가부 및 제2자기장 인가부는 집전체의 이송방향 또는 반대방향으로 순차적으로 형성될 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에 따르면, 상기 제1자기장 인가부는 집전체의 이송방향과 평행한 방향의 자기장을 인가할 수 있다.
본 발명의 또 다른 구현예에 따르면, 상기 제1자기장 인가부는 집전체의 이송방향과 수직한 방향의 자기장을 인가할 수 있다.
본 발명은 상기 네 번째 과제를 달성하기 위하여, 이차전지 전극의 집전체를 일방향으로 이송시키는 단계와, 상기 이송되는 집전체의 표면에 활물질 분산액을 코팅하는 단계와, 상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계와, 상기 활물질 입자가 소정의 방향으로 배열된 코팅된 활물질 분산액을 건조시키는 단계를 포함하는 이차전지용 전극 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계에서, 집전체의 표면에 평행한 방향의 자기장을 인가하는 제1자기장 인가 단계 및 집전체의 표면에 수직인 방향의 자기장을 인가하는 제2자기장 인가 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 이차전지용 전극 제조장치 및 제조방법은 아래의 효과를 가진다.
1. 음극을 구성하는 판상의 활물질 입자가 집전체의 표면에 수직방향으로 배열하여, 활물질 입자 사이의 공간 균일성이 향상되고, 활물질 입자 사이로 이동하는 리튬이온의 확산경로를 최적화하여 이차전지의 특성을 향상시킬 수 있다.
2. 자기장을 인가하여 활물질을 집전체의 표면에서 수직방향으로 배열하는 과정에서 집전체의 표면에 수직 방향의 자기장을 소정의 각도로 기울여, 활물질 분산액의 점도와 인접한 활물질 입자간의 간섭에 의해 수직방향으로 배열하지 못한 활물질 입자를 효과적으로 수직배열시킬 수 있다.
3. 자기장의 방향을 소정의 각도로 기울이는 과정을 집전체의 이송방향을 따라 구분된 영역에서 순차적으로 진행하여, 활물질 분산액의 코팅, 활물질 입자의 수직배향, 코팅된 활물질 분산액의 건조 과정을 연속공정으로 수행할 수 있다.
4. 음극을 구성하는 판상의 활물질 입자가 집전체의 표면에 수직방향으로 배열하여, 활물질 입자 사이의 공간 균일성이 향상되고, 활물질 입자 사이로 이동하는 리튬이온의 확산경로를 최적화하여 이차전지의 특성을 향상시킬 수 있다.
5. 판상의 활물질 입자가 집전체의 표면에 수직한 방향으로 배열됨과 동시에,판상의 활물질 입자 표면이 집전체의 이송방향과 평행한 방향, 수직한 방향 또는 이송방향과 소정의 각도를 가지는 방향 중 하나로 배열되도록 하여 활물질 입자의 배열성을 더욱 향상시킬 수 있다.
6. 활물질 입자를 집전체의 이송방향과 평행한 방향, 수직한 방향 또는 소정의 각도를 가지는 방향 중 하나로 배열시켜, 이후 압연과정에서 활물질 입자의 밀도를 높일 수 있고, 압연 후의 배열성도 함께 향상시킬 수 있다.
7. 활물질 입자의 수직방향 배열 및 수평방향 배열 과정을 집전체의 이송방향을 따라 구분된 영역에서 순차적으로 진행하여, 활물질 분산액의 코팅, 활물질 입자의 배향, 코팅된 활물질 분산액의 건조 과정을 연속공정으로 수행할 수 있다.
도 1은 활물질 코팅층이 형성된 이차전지의 음극체를 도시한 것이다.
도 2는 활물질 분산액의 코팅과 건조과정을 도시한 것이다.
도 3은 자기장을 이용하여 활물질 입자를 수직배열한 이차전지 음극체의 제조과정을 도시한 것이다.
도 4는 활물질 입자에 자기장을 인가하기 위한 전자석과 자기장 형성 방향을 도시한 것이다.
도 5는 전자석을 이용하여 집전체의 표면에 수직방향을 자기장을 형성하는 방법과 집전체의 이송방향과 수직방향의 자기장을 형성하는 방법을 도시한 것이다.
도 6은 자기장을 이용하여 활물질 입자를 수직배열하는 과정에서 입자간 간섭에 의해 일부 활물질 입자가 수직배열되지 못하는 이유를 설명하기 위한 도면이다.
도 7은 집전체의 표면에 수직방향인 자기장을 소정의 각도로 기울이는 과정을 통해 활물질 입자를 수직배열하는 과정을 도시한 것이다.
도 8은 집전체의 이송방향을 따라 서로 다른 방향의 자기장을 인가하여 활물질 입자를 수직배열하는 이차전지용 전극 제조공정을 설명하기 위한 도면이다.
도 9는 집전체의 표면에 수직 방향의 자기장을 인가한 경우에 발생하는 활물질 입자의 배열을 설명하기 위한 도면이다.
도 10은 집전체의 이송방향과 수직 방향의 자기장을 인가한 경우에 발생하는 활물질 입자의 배열을 설명하기 위한 도면이다.
도 11은 집전체의 표면에 수직 방향의 자기장을 인가한 후, 이어서 집전체의 이송방향과 수직 방향의 자기장을 인가한 경우에 발생하는 활물질 입자의 배열을 설명하기 위한 도면이다.
도 12는 집전체의 이송방향과 수직방향의 자기장 인가 영역과, 집전체의 표면에 수직방향의 자기장 인가 영역을 포함하는 이차전지용 전극 제조장치에 관한 도면이다.
도 13은 집전체의 이송방향과 평행한 방향의 자기장 인가 영역과, 집전체의 표면에 수직방향의 자기장 인가 영역을 포함하는 이차전지용 전극 제조장치에 관한 도면이다.
도 14는 집전체의 이송방향과 소정의 각도를 가지는 방향의 자기장 인가 영역과, 집전체의 표면에 수직방향의 자기장 인가 영역을 포함하는 이차전지용 전극 제조장치에 관한 도면이다.
본 발명은 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배향하는 이차전지용 전극 제조장치로서, 집전체를 일방향으로 이송시키는 이송부와, 상기 이송부에 의해 이송되는 집전체 위에 판상의 활물질 분산액을 코팅하는 활물질 코팅부와, 상기 코팅된 활물질 분산액에 포함된 판상의 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 자기장 인가부를 포함하고, 상기 자기장 인가부는 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 기울어진 자기장을 판상의 활물질 입자에 인가하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 이차전지용 전극이 제조장치 및 제조방법에 관한 것으로서, 전극, 특히 음극의 활물질로 널리 이용되는 판상 입자의 흑연을 집전체의 표면에 수직 방향으로 배열하여 이차전지의 충방전 동안 전기화학적 특성을 개선하는 것을 목적으로 한다.
자기장을 이용하여 음극 활물질을 집전체의 표면에서 수직으로 배열하는 구성과 효과에 대해서는 관련 선행문헌 등에 개시되어 있다.
집전체에 활물질을 코팅하는 방법은 주로 활물질 입자가 분산된 분산액을 스프레이 방식, 블레이드 방식 등으로 도포하는 것인데, 이를 위해 활물질 분산액은 적당한 점도를 유지하여야 한다. 예를 들어 음극 활물질 분산액은 흑연, 카본블랙 등의 활물질 입자, 바인더, 용매 등을 포함하여 이루어지고, 이때 바인더, 용매의 성분과 조성비를 조절하여 활물질 분산액의 점도를 코팅에 적당하도록 조절할 수 있다. 활물질층의 형성은 집전체 위에 코팅된 분산액을 건조하는 과정을 통해 분산액에 포함된 용매가 증발되고, 반데르발스 힘과 소량의 바인더에 의해 활물질 입자가 집전체 표면에 고정되게 된다.
음극 활물질로 널리 이용되는 흑연은 판상의 입자로서 자기장에 의해 일방향으로 배열되거나, 경우에 따라서 배향성을 향상시키기 위해서 흑연의 표면에 자성물질을 추가로 코팅할 수도 있다. 자기장의 방향에 따라 흑연은 자기장의 방향과 입자의 장축 방향이 평행한 방향으로 배열되게 되어 활물질층을 구성하는 흑연이 일방향으로 배열되어 이차전지의 성능을 향상시킬 수 있게 된다.
자기장에 의해 활물질을 배열시키는 과정은 활물질 분산액 코팅 후 건조과정 전에 이루어진다. 활물질 분산액이 건조된 후에는 활물질 입자간 또는 활물질과 집전체 표면간의 결합력에 의해 활물질 입자들이 전기장을 따라 배열될 수 없는 환경에 놓이기 때문이다. 즉, 용매와 바인더를 포함하는 분산제 내부에서 활물질 입자가 회전하면서 자기장을 따라 일 방향으로 배열되고, 이후 건조과정에서 용매가 제거된 후에도 활물질 입자들은 기존의 배열 상태를 유지할 수 있는 것이다.
이때 활물질 입자의 배열을 방해하는 요소는 활물질 분산액의 점도와 활물질 입자의 불균일한 밀도이다. 활물질 분산액의 점도는 활물질 입자가 자기장을 따라 회전하는 것을 방해할 수 있고, 활물질 입자가 밀접하게 존재하는 영역에서는 주변의 활물질 입자간의 간섭에 의해 활물질 입자의 회전이 자기장을 따라 완전하게 이루어지는 것이 방해될 수 있다.
본 발명은 활물질 분산액의 점도 및 활물질 입자간의 간섭에 의해 활물질 입자의 자기장 방향 배열이 방해되는 것을 해소하는 것을 목적으로 하고, 이를 위하여 자기장의 방향을 변화시키면서 활물질 입자의 배열을 돕는 수단을 이용한다.
아래에서 도면을 이용하여 본 발명의 이차전지용 전극 제조장치 및 제조방법을 상세히 설명한다.
도 1은 활물질 코팅층이 형성된 이차전지의 음극체를 도시한 것이다. 도 1을 참조하면, 이차전지 전극(100)은 집전체(201) 및 활물질층(102)을 포함한다. 집전체(101)는 전해질에서 이동된 이온 또는 전자의 전하를 모아 외부로 인출하기 위한 수단으로 구리, 알루미늄 등의 전도성 시트가 이용될 수 있다. 활물질층(102)은 흑연과 같은 활물질 입자(102a)가 바인더에 의해 결합되어 형성된 층으로 이루어질 수 있다. 활물질 입자(102a)는 랜덤한 방향으로 응집되어 집전체 표면에 결합된다.
도 2는 활물질 분산액의 코팅과 건조과정을 도시한 것이다. 도 2의 (가)를 참조하면, 활물질 분산액이 집전체(101) 위에 코팅되면 활물질 입자(102a)는 분산제(103)에 의해 균일하게 분산된다. 도 2의 (나)를 참조하면, 활물질 분산액의 코팅 후에 건조과정이 이루어지면, 분산제에 포함된 용매가 증발하면서 활물질 입자들은 입자간 또는 집전체 표면간의 결합력에 의해 집전체 표면에서 활물질층을 구성하게 된다. 이차전지의 전극 제조과정에서는 이 후에 압연단계를 더 포함하는 것이 일반적이지만 설명의 편의상 압연단계의 설명은 생략한다.
도 3은 자기장을 이용하여 활물질 입자를 수직배열한 이차전지 음극체의 제조과정을 도시한 것이다. 도 3의 (가)를 참조하면, 활물질 입자(102a)와 분산제(103)를 포함하는 활물질 분산액이 집전체(101) 위에 코팅된다. 이어서 도 3의 (나)를 참조하면, 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하면 활물질 입자(102a)는 자기장의 방향을 따라 입자의 장축이 자기장의 방향과 나란하게 회전하면서 일정 방향으로 배열하게 된다. 이러한 활물질 입자의 회전을 분산제에 분산된 상태에서 이루어지게 된다. 이어서, 도 3의 (다)를 참조하면, 건조과정에서 활물질 분산액의 용매가 증발하면 활물질 입자(102a)는 집전체 표면에 결합되어 활물질층을 형성한다. 이 과정에서 활물질 입자는 활물질 분산액에서의 배열 상태를 유지하지만, 건조과정에서의 중력과 반데르발스 인력에 의해 수직 배열 상태가 일부 완화될 수 있다.
활물질 입자에 자기장을 인가하는 방법은 크게 영구자석을 이용하는 경우와, 전자석을 이용하는 경우로 나눌 수 있다. 전자는 장치의 구성이 간단해지고, 후자는 자기장의 세기를 조절할 수 있다는 장점을 가진다.
도 4는 활물질 입자에 자기장을 인가하기 위한 전자석과 자기장 형성 방향을 도시한 것이다. 도 4를 참조하면, 코일 형태의 전도체에 전류를 흘리면 코일의 내부와 S극에서 N극 방향으로 전기장이 형성되고 코일의 외부에서는 반대방향으로 자기장이 형성된다. 코일의 양 끝에서 외부 일정 영역까지는 코일이 감기는 방향과 평행하게 자기장이 형성된다. 따라서 활물질 분산액이 코팅된 집전체의 하부에 코일을 배치하는 방향에 따라서 활물질 입자에 수직방향 또는 집전체 표면과 평행한 방향으로 자기장을 형성할 수 있다.
도 5는 전자석을 이용하여 집전체의 표면에 수직방향을 자기장을 형성하는 방법과 집전체의 이송방향과 수직방향의 자기장을 형성하는 방법을 도시한 것이다. 도 5의 (가)를 참조하면, 활물질 분산액(104)이 코팅된 집전체(101)를 이송시키면서 하부에 코일이 수직으로 세워진 형태로 전자석을 설치하면 집전체(101) 표면에 수직한 방향으로 자기장을 인가할 수 있다. 도 5의 (나)를 참조하면, 활물질 분산액(104)이 코팅된 집전체(101)를 이송시키면서 하부에 코일이 수평으로 누운 형태로 전자석을 설치하면 집전체(101) 표면에 평행한 방향으로 자기장을 인가할 수 있다. 이때 도면에는 도시하지 않았지만, 집전체 표면에 평행한 자기장을 집전체의 이송방향과 수직이거나 평행한 방향으로 설치하는 것이 모두 가능하고, 소정의 각도를 가지는 대각선 형태로도 설치할 수 있다.
본 발명은 활물질 분산액이 코팅된 집전체에 자기장을 형성하는 과정에서 자기장을 집전체의 표면에서 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 반복하여 기울이면서 활물질 입자가 수직으로 배열되는 것을 돕는 것을 특징으로 한다. 활물질 분산액에 포함된 활물질 입자는 수직으로 배열되는 과정에서 인접한 활물질 입자간의 간섭에 의해 수직 배열이 일부 방해를 받을 수 있다. 이러한 현상은 활물질 입자가 타원형이 아닌 흑연과 같이 판형인 경우에 더욱 크게 발생할 수 있고, 바인더 및 용매를 포함하는 분산액의 점도에도 영향을 받는다. 이때 자기장 방향을 집전체 표면의 수직방향에서 소정의 각도로 변화시키면 간섭을 일으키는 주변 활물질 입자를 밀어내면서 활물질 입자가 수직으로 배열되는 정도를 증가시킬 수 있다. 집전체 표면에서 자기장의 방향을 변화시키는 각도는 -30 내지 +30도인 것이 바람직하고, -10 내지 +10도인 것이 더욱 바람직하며, -5 내지 +5도인 것이 가장 바람직하다. 자기장의 방향을 변화시키는 각도가 지나치게 크면 활물질 입자가 자기장을 따라 회전해야 하는 각도가 커서 회전 후 반대방향으로 회전하는데 많은 시간이 소요되므로 장비의 부피가 커지고, 배열이 이루어지는 동안 용매의 증발이 일어나 반대방향 회전이 어려울 수 있다. 자기장의 방향을 변화시키는 각도가 지나치게 작으면 활물질 입자의 회전에 의한 입자간 간섭의 제거 효과가 낮을 수 있다. 자기장의 방향 변화는 집전체 표면에 대한 수직을 기준으로 +또는 -각도로 이루어질 수 있고, 기울어지는 방향은 집전체의 이송방향과 평행하거나 수직한 방향일 수 있고, 수직과 평행한 방향의 중간 각도 중 하나로 선택될 수 있다.
도 6은 자기장을 이용하여 활물질 입자를 수직배열하는 과정에서 입자간 간섭에 의해 일부 활물질 입자가 수직배열되지 못하는 이유를 설명하기 위한 도면이다. 도 6을 참조하면, 왼쪽에 도시한 바와 같이 활물질 분산제(103)에 랜덤하게 배열된 활물질 입자들은 하부에 수직한 방향의 자기장이 인가되면 집전체(101) 표면에 수직한 방향으로 배열된다. 이때 활물질 입자의 밀도가 낮은 영역(파란색 점선으로 확대한 영역)에서는 활물질 입자(102a)가 완전한 수직의 각도로 배열되지만, 활물질 입자의 밀도가 큰 영역(빨간색 점선으로 확대한 영역)에서는 입자간의 간섭에 이해 일부 활물질 입자(102b)가 수직방향에서 소정의 각도인 θ를 이루면서 기울어질 수 있고, 이러한 영향으로 주변의 활물질 입자의 수직 배열도 함께 방해를 받게 된다.
도 7은 집전체의 표면에 수직방향인 자기장을 소정의 각도로 기울이는 과정을 통해 활물질 입자를 수직배열하는 과정을 도시한 것이다. 도 7의 (가)를 참조하면, 집전체 표면에 수직한 방향으로 자기장이 인가되면 활물질 입자(102b)는 자기장을 따라 입자의 장축이 수직한 방향으로 배열되는데, 입자간의 간섭이 발생하여 일부 활물질 입자가 완전히 수직방향으로 회전하지 못하고 있다. 도 7의 (나)를 참조하면, 집전체 표면에 수직한 방향을 기준으로 자기장의 방향을 소정의 각도로 변화시키면 활물질 입자(102c)는 소정의 각도로 회전하면서 입자간 간섭을 줄이고 수직배열 상태를 유지하도로 움직인다. 도 7의 (다)를 참조하면, 입자간 간섭이 줄어들도록 활물질 입자의 위치가 조정된 후에는 활물질 입자(102d)가 완전한 수직배열 상태를 유지하게 된다. 이때 자기장의 변화 방향은 집전체 표면에 수직을 기준으로 +각도와 -각도를 반복할 수 있고, 아래의 그림에 도시한 바와 같이 집전체의 이송방향과 평행하거나, 수직인 방향 또는 그 중간의 각도라도 문제되지 않을 수 있다.
본 발명의 특징인 자기장 방향을 변화는 롤투롤 방식의 전극 제조장치에 적용할 수 있다. 롤투롤 방식의 전극 제조장치는 권취되어 있는 집전체을 한쪽에서 풀어서 다른 한쪽의 롤러에 감는 방식으로 집전체를 이송시키고, 이송시키는 과정에서 활물질 분산액의 코팅 및 건조를 연속적으로 수행하는 장치이다. 이 과정에서 활물질 분산액의 코팅과 건조공정 사이에 자기장을 인가하는 공정을 추가하는 방식으로 연속공정의 전극 제조장치의 구성이 가능하다.
도 8은 집전체의 이송방향을 따라 서로 다른 방향의 자기장을 인가하여 활물질 입자를 수직배열하는 이차전지용 전극 제조공정을 설명하기 위한 도면이다. 도 8을 참조하면 집전체(101)가 이송되는 동안에 집전체(101) 위에 활물질 분산액(104)의 코팅이 이루어지고, 건조공정이 이루어지기 전에 자기장이 인가되는 영역이 구분되어 형성된다. 자기장이 인가되는 제1영역(Z1)에서는 자기장을 집전체의 표면 수직방향을 기준으로 일방향으로 기울어진 방향으로 인가한다 이어서 제2영역(Z2)에서는 제1영역(Z1)과 반대방향으로 기울어진 방향을 인가한다. 제1영역과 제2영역의 길이는 활물질 입자의 회전이 일어날 수 있는 충분한 시간이 확보되는 길이로 설정되는 것이 바람직하고, 이는 자기장의 세기, 활물질 분산액의 점도, 활물질 입자의 크기 등을 고려하여 설정될 수 있다. 이어서 제3영역(Z1’), 제4영역(Z2’)에서 자기장의 방향을 반복적으로 변화시킨다. 도면에서는 자기장의 방향을 변화시키는 영역을 4개의 영역으로 표시하였지만, 자기장의 방향 변화는 2 내지 100회의 범위에서 변경할 수 있다. 이어서 제5영역(Z3)에서는 자기장의 방향을 집전체 표면에 수직한 방향으로 일정시간 동안 유지한다. 이후 제6영역(Z4)에서는 건조공정이 진행될 수 있다. 도면에서는 자기장 인가 수단을 집전체의 하부에 설치하는 것으로 도시하였지만, 자기장 인가 수단은 집전체의 상부 또는 측부에 설치될 수도 있다.
집전체의 표면에서 활물질 입자들이 자기장에 의해 힘을 받는 방향은 집전체 하부에 형성된 자기장의 방향뿐 아니라, 집전체의 이송속도에도 영향을 받게 된다. 즉, 활물질 입자가 느끼는 자기장의 방향은 외부의 자기장 방향 벡터와 활물질 입자의 이송속도인 벡터에 모두 영향을 받게 되는 것이다. 본 명세서에서 언급한 자기장의 방향은 외부의 자기장 방향 벡터와 집전체의 이송속도 벡터를 고려한 방향을 의미할 수 있다.
도 9는 집전체의 표면에 수직 방향의 자기장을 인가한 경우에 발생하는 활물질 입자의 배열을 설명하기 위한 도면이다. 도면에서는 활물질 입자의 배열상태를 설명하기 위하여 집전체(101)의 이송방향을 X 방향, 집전체(101)의 표면과 평행하면서 이송방향과 수직인 방향을 Y 방향, 집전체(101)의 표면과 수직한 방향을 Z 방향으로 정의한다. 도 9의 (가)를 참조하면 Z 방향으로 자기장이 인가되면 활물질 입자(102a)는 장축이 집전체(101)의 표면에 수직한 방향으로 배열되고, 도 9의 (나)에 도시된 바와 같이 활물질 입자(102a)는 Z 방향과의 각도인 θ2가 0도 또는 180도의 각도를 가지면서 배열된다. 또한 도 9의 (다)를 참조하면, 활물질 입자(102a)의 표면은 Y 방향과 소정의 각도를 가지는 랜덤한 배열 상태인 θ1이 0~180도 사이의 값을 가지면서 배열된다.
도 10은 집전체의 이송방향과 수직 방향의 자기장을 인가한 경우에 발생하는 활물질 입자의 배열을 설명하기 위한 도면이다. 도 10의 (가)를 참조하면, Y 방향으로 자기장이 인가되면 활물질 입자(102a)는 장축이 집전체(101)의 이송방향과 수직한 방향으로 배열되고, 도 10의 (나)에 도시된 바와 같이 활물질 입자(102a) 표면은 Z 방향과 소정의 각도를 가지는 랜덤한 배열 상태인 θ2가 0 ~ 180도의 각도를 가지면서 배열된다. 또한 도 10의 (다)를 참조하면, 활물질 입자(102a)의 표면은 Y 방향과 의 각도인 θ1이 0도 또는 180도의 각도를 가지면서 배열된다.
도 11은 집전체의 표면에 수직 방향의 자기장을 인가한 후, 이어서 집전체의 이송방향과 수직 방향의 자기장을 인가한 경우에 발생하는 활물질 입자의 배열을 설명하기 위한 도면이다. 도 11을 참조하면, 집전체의 표면에 수직한 자기장(B1) 인가 및 집전체 이송방향과 수직인 자기장(B2)의 순차적 인가에 의하여 활물질 입자(102a)는 θ1, θ2가 모두 0도 또는 180도로 배열된다. 이러한 배열은 입자간의 거리에 관한 인자를 제외하고 판상의 활물질 입자가 가장 높은 수준의 질서도를 가지고 배열할 수 있는 상태이다. 이러한 높은 질서도의 배열은 활물질 사이의 공간에 대한 무질서도를 최소화하여 이온의 이동경로를 최적화할 수 있고, 압연 과정에서의 균일도를 증가시켜 활물질층의 밀도를 높게 유지할 수 있도록 한다.
도 9는 집전체의 이송방향과 수직방향의 자기장 인가 영역과, 집전체의 표면에 수직방향의 자기장 인가 영역을 포함하는 이차전지용 전극 제조장치에 관한 도면이다. 도 9를 참조하면, 집전체(101)가 이송되는 동안에 집전체(101) 위에 활물질 분산액의 코팅이 이루어지고, 건조공정이 이루어지기 전에 자기장이 인가되는 영역이 구분되어 형성된다. 이때 집전체의 이송은 롤투롤 방식으로 이루어질 수 있다. 제1영역에서는 집전체의 이송방향과 수직이고 집전체의 표면과 평행한 Y 방향으로 자기장이 인가된다. 제2영역에서는 집전체의 표면과 수직한 방향인 Z 방향으로 자기장이 인가된다. 이러한 자기장의 인가에 의하여 제2영역의 활물질 입자(102a)는 집전체 표면에 수직한 방향으로 활물질 입자의 장축이 위치하고, 활물질 입자의 표면이 집전체의 이송방향과 수직한 방향을 유지하면서 배열된다.
도 10은 집전체의 이송방향과 평행한 방향의 자기장 인가 영역과, 집전체의 표면에 수직방향의 자기장 인가 영역을 포함하는 이차전지용 전극 제조장치에 관한 도면이다. 도 10을 참조하면, 제1영역에서는 집전체의 이송방향과 평행한 X 방향으로 자기장이 인가된다. 제2영역에서는 집전체의 표면과 수직한 방향인 Z 방향으로 자기장이 인가된다. 이러한 자기장의 인가에 의하여 제2영역의 활물질 입자(102a)는 집전체 표면에 수직한 방향으로 활물질 입자의 장축이 위치하고, 활물질 입자의 표면이 집전체의 이송방향과 평행한 방향을 유지하면서 배열된다.
도 11은 집전체의 이송방향과 소정의 각도를 가지는 방향의 자기장 인가 영역과, 집전체의 표면에 수직방향의 자기장 인가 영역을 포함하는 이차전지용 전극 제조장치에 관한 도면이다. 도 11을 참조하면, 제1영역에서는 집전체의 이송방향과 소정의 각도를 가지고 집전체 표면에 평행한 방향으로 자기장이 인가된다. 제2영역에서는 집전체의 표면과 수직한 방향인 Z 방향으로 자기장이 인가된다. 이러한 자기장의 인가에 의하여 제2영역의 활물질 입자(102a)는 집전체 표면에 수직한 방향으로 활물질 입자의 장축이 위치하고, 활물질 입자의 표면이 집전체의 이송방향과 소정의 각도를 유지하는 일정 각도로 배열된다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 일 구현예를 이용하여 설명한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 갖는 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에서 설명된 구현예는 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이런 구현예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

Claims (12)

  1. 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배향하는 이차전지용 전극 제조장치에 있어서,
    집전체를 일방향으로 이송시키는 이송부;
    상기 이송부에 의해 이송되는 집전체 위에 판상의 활물질 분산액을 코팅하는 활물질 코팅부; 및
    상기 코팅된 활물질 분산액에 포함된 판상의 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 자기장 인가부;를 포함하고,
    상기 자기장 인가부는 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 기울어진 자기장을 판상의 활물질 입자에 인가하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 자기장 인가부는 집전체의 이송방향을 따라 서로 다른 방향의 자기장을 순차적으로 인가하는 복수의 자기장 인가 영역을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 복수의 자기장 인가 영역 중 서로 인접한 영역은 집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 집전체의 이송방향으로 소정의 각도로 기울어진 제1자기장 인가 영역과, 집전체의 이송 반대방향으로 소정의 각도로 기울어진 제2자기장 인가 영역을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  4. 이차전지 전극의 집전체를 일방향으로 이송시키는 단계;
    상기 이송되는 집전체의 표면에 활물질 분산액을 코팅하는 단계;
    상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계; 및
    상기 활물질 입자가 소정의 방향으로 배열된 코팅된 활물질 분산액을 건조시키는 단계;를 포함하는 이차전지용 전극 제조방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계에서,
    집전체의 표면에 수직인 방향을 기준으로 소정의 각도로 기울어진 자기장을 판상의 활물질 입자에 인가하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조방법.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계에서,
    집전체의 이송방향을 따라 서로 다른 방향의 자기장을 순차적으로 인가하는 복수의 자기장 인가 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조방법.
  7. 자기장을 이용하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배향하는 이차전지용 전극 제조장치에 있어서,
    집전체를 일방향으로 이송시키는 이송부;
    상기 이송부에 의해 이송되는 집전체 위에 판상의 활물질 분산액을 코팅하는 활물질 코팅부; 및
    상기 코팅된 활물질 분산액에 포함된 판상의 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 자기장 인가부;를 포함하고,
    상기 자기장 인가부는 집전체의 표면에 평행한 방향의 자기장을 인가하는 제1자기장 인가부 및 집전체의 표면에 수직인 방향의 자기장을 인가하는 제2자기장 인가부를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 제1자기장 인가부 및 제2자기장 인가부는 집전체의 이송방향 또는 반대방향으로 순차적으로 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 제1자기장 인가부는 집전체의 이송방향과 평행한 방향의 자기장을 인가하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 제1자기장 인가부는 집전체의 이송방향과 수직한 방향의 자기장을 인가하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  11. 이차전지 전극의 집전체를 일방향으로 이송시키는 단계;
    상기 이송되는 집전체의 표면에 활물질 분산액을 코팅하는 단계;
    상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계; 및
    상기 활물질 입자가 소정의 방향으로 배열된 코팅된 활물질 분산액을 건조시키는 단계;를 포함하는 이차전지용 전극 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 코팅된 활물질 분산액에 자기장을 인가하여 활물질 입자를 소정의 방향으로 배열하는 단계에서,
    집전체의 표면에 평행한 방향의 자기장을 인가하는 제1자기장 인가 단계 및 집전체의 표면에 수직인 방향의 자기장을 인가하는 제2자기장 인가 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조방법.
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