WO2022260207A1 - 붕소가 포함된 방사성 폐기물 고화방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체 - Google Patents

붕소가 포함된 방사성 폐기물 고화방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체 Download PDF

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강재혁
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Definitions

  • the present invention relates to a method for solidifying radioactive waste containing boron and a radioactive waste solidified body according thereto.
  • it relates to a method of solidifying radioactive waste containing boron using metakaolin and the like, and a radioactive waste solidified body accordingly.
  • non-fixed materials such as concentrated waste liquid, waste resin, and waste filters generated from nuclear power plants or high-radioactive materials
  • solidified materials such as cement (concrete), paraffin, asphalt, and polymers. It is solidified through and put into the storage drum.
  • radioactive waste is permanently disposed of in a radioactive waste disposal facility. It is important to perform stable solidification treatment so that fixed nuclides contained in the disposed radioactive waste do not leak into the nearby environment. It is common to do
  • boric acid is added to the primary system in order to adjust the output of the reactor and control the reactivity during operation of a pressurized water reactor (PWR).
  • a portion of the primary system cooling water is collected as a significant amount of liquid waste by sampling, boric acid concentration control, and leakage.
  • liquid waste having a level of radioactivity that cannot be diluted or released is concentrated and dried using a concentrated waste drying system (CWDS) installed in a nuclear power plant.
  • CWDS concentrated waste drying system
  • the main components of dried borate waste are B 2 O 3 and Na 2 O, and it is known that the chemical composition varies depending on the operation characteristics of power plants.
  • the above-mentioned concentrated waste liquid waste containing boron is classified as low- and intermediate-level radioactive waste and requires solidification disposal for structural stability and volume reduction.
  • cement is widely used as a material for solidification disposal, which is known to be due to a simpler manufacturing process than other solidification methods, high understanding of materials, and economic efficiency.
  • boron (B) the main component of concentrated liquid waste, interferes with the hydration reaction of cement, resulting in setting retardation and low compressive strength.
  • portlandite (Ca(OH) 2 ) formed by hydration reacts with water to form a basic environment, and then as Ca 2+ and OH - ion concentrations increase, borate ( borate) is dissolved.
  • borate borate
  • calcium and boron combine to form insoluble calcium borate on the surface of cement, and the calcium borate produced serves as a protective layer preventing contact between cement and water. It is known to block the hydration reaction and negatively affect the setting and compressive strength of cement in which solidified materials are formed.
  • a radioactive waste solidification method capable of efficiently solidifying boron-containing radioactive waste and maintaining high compressive strength of the solidified solidified body and a radioactive waste solidified body according to the method are proposed.
  • the radioactive waste solidification method according to the present invention is: (a) radioactive waste, metakaolin, fumed silica, potassium hydroxide and water are mixed to produce a second mixture Including the steps of
  • the radioactive waste may contain boron.
  • step (a) includes: (a-1) mixing the radioactive waste, fumed silica, potassium hydroxide, and water to form a first mixture; and
  • a step of mixing the metakaolin with the first mixture to produce the second mixture may be included.
  • step (a-2) may proceed.
  • the weight part of the boron may be 60 or more, and the weight part of sodium may be 10 or more.
  • parts by weight of the radioactive waste may be 8 to 15 parts by weight based on 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of the metakaolin may be 26 to 31 with respect to 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of the potassium hydroxide with respect to 100 parts by weight of the second mixture may be 18 to 21.
  • the fumed silica may be 14 to 16 parts by weight based on 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of the water is 24 to 27 based on 100 parts by weight of the second mixture, and the water may be deionized water.
  • the radioactive waste solidified body according to the present invention can be manufactured by the above-described radioactive waste solidifying method.
  • the ratio of moles of silicon to moles of boron and moles of aluminum may be 1.2 to 1.6.
  • the ratio of moles of silicon to moles of the sum of moles of boron and moles of aluminum may be 1.45 to 1.55.
  • radioactive waste treatment method (b) radioactive waste, metakaolin, fumed silica, potassium hydroxide and water are mixed to form a second mixture. It includes the step of being, and the radioactive waste may contain boron (boron).
  • the step (b-1) comprises: (b-1) mixing the radioactive waste, fumed silica, potassium hydroxide, and water to form a first mixture; and
  • a step of mixing the metakaolin with the first mixture to produce the second mixture may be included.
  • the weight part of the boron may be 60 or more, and the weight part of sodium may be 10 or more.
  • parts by weight of the radioactive waste may be 8 to 15 parts by weight based on 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of the metakaolin may be 26 to 31 with respect to 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of the potassium hydroxide with respect to 100 parts by weight of the second mixture may be 18 to 21.
  • the fumed silica may be 14 to 16 parts by weight based on 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of the water is 24 to 27 based on 100 parts by weight of the second mixture, and the water may be deionized water.
  • FIG. 1 is a diagram schematically illustrating a radioactive waste solidification method according to the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating the compressive strength of solidified radioactive waste produced according to the weight ratio of each chemical composition in the radioactive waste solidification method according to the present invention.
  • 3 is a result of 11 B solid-state nuclear magnetic resonance analysis of a solidified radioactive waste produced by the method of solidifying radioactive waste according to the present invention.
  • a radioactive waste solidification method for solidifying radioactive waste containing boron will be described with reference to FIG. 1 .
  • the radioactive waste solidified material refers to a solidified material and radioactive waste mixed and solidified in a mixed state.
  • the radioactive waste solidified body is to propose a method for manufacturing a radioactive waste solidified body using a meta-kaolin-based geopolymer.
  • deionized water DWI
  • sodium hydroxide NaOH
  • fumed silica boron-containing radioactive waste
  • deionized water DWI
  • potassium hydroxide KOH
  • fumed silica fumed silica
  • the radioactive waste according to the present invention is liquid waste generated from a nuclear reactor, and may be concentrated liquid waste in a powder form in which boron-containing liquid waste is concentrated and dried.
  • Metakaolin according to the present invention may be metakaolin having a main component of amorphous aluminosilicate and having a calcium content of 1% or less.
  • Table 1 shows the molar ratio of the chemical composition of the solidified radioactive waste produced according to each case of Table 2, which shows the weight ratio of the chemical composition, and the weight ratio of the radioactive waste to the total weight of the solidified radioactive waste.
  • Table 2 shows the weight ratio of the chemical composition used to manufacture the radioactive waste solidified body corresponding to the Si/(Al+B) ratio in Table 1.
  • Table 3 for comparing the effect on the compressive strength of the radioactive waste solidified body according to the weight ratio of the chemical composition shows the weight of the chemical composition used to manufacture the radioactive waste solidified body having a Si/(Al+B) ratio of 1.5. represents the ratio.
  • the weight ratio of the chemical composition in Table 3 is a weight ratio with a certain degree of difference from the weight ratio of the chemical adjustment in Table 2 in that range.
  • a sodium hydroxide alkali irritant was prepared by mixing deionized water, sodium hydroxide (NaOH), and dry silica so that the chemical composition of the radioactive waste solidified material prepared preferentially was as shown in Table 1.
  • a potassium hydroxide alkali irritant was prepared by mixing deionized water, potassium hydroxide (KOH), and dry silica so that the chemical composition of the prepared radioactive waste solidified body was as shown in Table 1.
  • alkali stimulants corresponding to the weight ratios in Table 3 were prepared.
  • radioactive waste containing boron was added to each potassium hydroxide alkali stimulant so that the chemical composition of the prepared radioactive waste solidified body was as shown in Table 1 to create a first mixture, and then stirred at 25 ° C. for about 12 hours.
  • a third mixture was created by adding boron-containing radioactive waste to an alkali sodium hydroxide stimulant so that the chemical composition of the prepared radioactive waste solidified body was as shown in Table 1, and then stirred at 25 ° C. for about 12 hours.
  • radioactive waste containing boron was added to the sodium hydroxide alkali irritant in the weight ratio of Table 3 to create a mixture, and then the mixture was stirred at 25° C. for about 12 hours.
  • the radioactive waste used in the experiment is simulated radioactive waste prepared by mixing reagents in accordance with the component ratio of actual radioactive waste.
  • a second mixture is created by adding metakaolin to the potassium hydroxide alkali stimulant containing boron-containing radioactive waste so that the chemical composition of the prepared solidified radioactive waste is as shown in Table 1, and then using a centrifugal mixer The second mixture was stirred at 1800 RPM for about 2 minutes.
  • metakaolin was added to the sodium hydroxide alkaline stimulant containing radioactive waste containing boron in the weight ratio of Table 3 to create a mixture, and then a fourth mixture was stirred at 1800 RPM for about 2 minutes using a centrifugal mixer did
  • the second mixture and the fourth mixture were poured into a cylindrical mold having a diameter and ratio of 1:2. Thereafter, it was cured in an oven maintained at 60° C. for 6 days and then stored at room temperature for 1 day. Then, the 7-day compressive strength was measured.
  • Si/(Al+B) represents the mole of silicon relative to the sum of moles of boron and moles of aluminum in the manufactured radioactive waste solidified body shown in Table 1.
  • Si/(Al+B) represents the mole of silicon relative to the sum of moles of boron and moles of aluminum in the radioactive waste solidified body prepared according to the weight ratio of Table 3.
  • the mole ratio of silicon may be changed based on the mole of the sum of the moles of boron and the moles of aluminum. It is to examine the compressive strength according to the case.
  • sodium (Na) in the solidified radioactive waste using potassium hydroxide as an alkali irritant is sodium contained in radioactive waste, not an alkali irritant.
  • the molar ratio of water based on the sum of the moles of boron and the moles of aluminum may be 9.
  • Table 2 shows the weight ratio of the chemical composition in the second mixture for preparing the radioactive waste solidified body using potassium hydroxide alkali stimulant and the radioactive waste solidified body using sodium hydroxide alkali stimulant in preparing each radioactive waste solidified body.
  • the weight ratio of the chemical composition in the fourth mixture for preparing is shown.
  • the weight ratio of solidified radioactive waste using potassium hydroxide as an alkaline irritant is as follows.
  • the content of boron in the used radioactive waste may be 60 parts by weight or more based on 100 parts by weight of the radioactive waste, and the content of sodium in the used radioactive waste may be 10 parts by weight or more based on 100 parts by weight of the radioactive waste.
  • the boron-containing radioactive waste may have 8 to 15 parts by weight.
  • the weight part of metakaolin may be 26 to 31 parts by weight.
  • potassium hydroxide Preferably, 18 to 21 parts by weight of potassium hydroxide may be used for 100 parts by weight of the second mixture.
  • the fumed silica may be 14 to 16 parts by weight based on 100 parts by weight of the second mixture.
  • the weight part of water is 24 to 27 with respect to 100 parts by weight of the second mixture, and as described above, the water may be deionized water.
  • the weight ratio of solidified radioactive waste using sodium hydroxide alkali irritant is as follows.
  • the content of boron in the used radioactive waste may be 60 parts by weight or more based on 100 parts by weight of the radioactive waste, and the content of sodium in the used radioactive waste may be 10 parts by weight or more based on 100 parts by weight of the radioactive waste.
  • parts by weight of the radioactive waste containing boron may be 9 to 16 parts by weight.
  • the weight part of metakaolin may be 28 to 33 parts by weight.
  • the weight part of sodium hydroxide may be 13 to 14 based on 100 parts by weight of the fourth mixture.
  • the fumed silica may be 15 to 17 parts by weight based on 100 parts by weight of the fourth mixture.
  • the weight part of water is 27 to 28 with respect to 100 parts by weight of the fourth mixture, and as described above, the water may be deionized water.
  • the weight ratio of the solidified radioactive waste to compare the effect on the compressive strength of the solidified radioactive waste according to the weight ratio is shown in Table 3, and similarly, the content of boron in the used radioactive waste is 60 parts by weight or more based on 100 parts by weight of the radioactive waste.
  • the content of sodium in the used radioactive waste may be 10 or more parts by weight based on 100 parts by weight of the radioactive waste.
  • the compressive strength is obtained by pouring the second mixture and the fourth mixture into a cylindrical mold having a diameter and ratio of 1:2, curing in an oven maintained at 60 ° C for 6 days, and then curing at room temperature for 1 day. It is the compressive strength after 7 days of storage.
  • the mixture according to the weight ratio of Table 3 is also the same.
  • the compressive strength of solidified radioactive waste using potassium hydroxide alkali stimulant was generally higher than that of solidified radioactive waste using sodium hydroxide alkali stimulant. Therefore, it can be seen that the radioactive waste solidified material using potassium hydroxide is more suitable than the case of using sodium hydroxide as an alkali irritant.
  • Potassium which has a larger ion size than sodium, is known to have a positive effect on compressive strength by binding to silicate oligomers with long molecular chains and increasing the connectivity of microstructures.
  • the compressive strength is 0, indicating a state in which a radioactive waste solidified body is not formed because it is not solidified. That is, in the case of radioactive waste containing boron, when the radioactive waste is produced within a certain range of the weight ratio including the weight ratio of Table 3, it can be seen that the radioactive waste is not solidified and no solidified radioactive waste is generated.

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Abstract

본 발명은 붕소가 포함된 방사성 폐기물 고화방법에 관한 것으로서, (a) 방사성 폐기물, 메타카올린(metakaolin), 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하며, 상기 방사성 폐기물에는 붕소(boron)가 포함되어 있는 방사성 폐기물 고화방법에 관한 것이다.

Description

붕소가 포함된 방사성 폐기물 고화방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체
본 발명은 붕소가 포함된 방사성 폐기물 고화방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체에 관한 것으로서, 방사성 폐기물을 고화로 처분함에 있어서, 방사성 폐기물에 포함된 수용성 붕소에 의해 시멘트의 수화반응이 방해됨에 따라 시멘트 응결과 고화체의 압축강도에 부정적인 영향을 미치는 시멘트를 이용한 종래의 고화방법에 따른 문제점을 해결하고자, 메타카올린 등을 이용하여 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 고화하는 방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체에 관한 것이다.
일반적으로, 원자력발전시설에서 사용하고 수명을 다하여 폐기해야 하는 원자로 장치나 장비들 중에는 방사성 물질에 오염된 것들이 대부분이다.
이와 같이 방사성 물질에 오염된 건축물, 설비, 기계장치, 구조물 등은 단순히 매립하거나 소각하지 못하고 반드시 방사성 물질을 제거하는 제염 및 절단 등의 감용처리를 한 뒤 원자력법 및 환경법상의 규정에 따라 처리되어야 한다.
이러한 처리 규정에 따라 원자력발전소에서 발생되는 농축폐액, 폐수지, 폐필터와 같은 비고정형 물질이나 고방사능 물질은 고정된 형태로 안전하게 보관하기 위해 시멘트(콘크리트), 파라핀, 아스팔트, 폴리머 등의 고화물질을 통하여 고화되어 저장 드럼에 담기게 된다.
이러한 방사성 폐기물은 방사성 폐기물 처분장에 영구적으로 처분되는데, 처분된 방사성 폐기물에 포함된 고정화된 핵종들이 인근 환경으로 유출되지 않도록 안정적인 고화처리를 하는 것이 중요한데, 중저준위 방사성 폐기물은 시멘트를 이용하여 고화처리하여 안정화를 하는 것이 일반적이다.
한편, 가압경수로(Pressurized Water Reactor: PWR) 운전시 원자로의 출력을 조정하고 반응도를 제어하기 위해 1차 계통에 약 500-2,000ppm 가량의 붕산을 첨가한다. 1차 계통 냉각수의 일부는 시료채취, 붕산농도 조절, 누수 등에 의해 상당량의 액체폐기물로 수집된다. 수집된 액체폐기물 중 희석 또는 방출될 수 없는 방사능 준위를 갖는 액체폐기물은 원전 내 설치된 농축폐액건조설비(CWDS)를 이용하여 농축 건조된다. 건조된 농축폐액 폐기물 (borate waste)의 주성분은 B2O3 와 Na2O이며 발전소 운전 특성에 따라 화학 조성에 차이가 있는 것으로 알려져 있다.
상술한 붕소가 포함된 농축폐액 폐기물은 중저준위 방사성 폐기물로 분류되며 구조적 안정성과 부피감용을 위해 고화 처분이 필요하다. 상술한 바와 같이 고화 처분을 위한 물질로 시멘트가 널리 사용되고 있는데, 이는 다른 고화 방법보다 단순한 제조 공정, 재료에 대한 높은 이해도 및 경제성 때문인 것으로 알려져 있다.
그러나 농축폐액 폐기물의 주성분인 붕소(B)는 시멘트의 수화 반응 (hydration reaction)을 방해하여 결과적으로 시멘트의 응결 지연 (setting retardation)과 낮은 압축강도의 원인으로 보고되고 있다.
이와 관련된 주요 반응 메커니즘을 살펴보면, 수화반응에 의해 형성된 포틀랜드석(portlandite)(Ca(OH)2)이 물과 반응하여 염기성 환경이 형성되고, 이후 Ca2+과 OH- 이온 농도가 증가하면서 붕산염(borate)이 용해된다. 이에 칼슘(Calcium)과 붕소(boron)가 결합하여 시멘트 표면에서 불용성의 칼슘붕산화물 (insoluble calcium borate)을 형성하게 되고, 생성된 칼슘붕산화물은 시멘트와 물의 접촉을 막는 protective layer 역할을 하며, 시멘트의 수화 반응을 막아 고화체가 형성되는 시멘트의 응결과 압축강도에 부정적인 영향을 미치게 되는 것으로 알려져 있다.
붕소가 포함된 방사성 폐기물을 고화체로 처분하는 방법에 따른 문제점을 해결하고자, 상술한 바와 같이 유리화 및 파라핀, 폴리머를 이용하여 농축폐액을 고화하는 방안이 제안되었다. 그러나 현재까지 제시된 고화 방안들은 경제성이 떨어지거나, 폐기물을 가공하는 추가 공정이 필요하다는 단점이 있다. 유리화는 고온 공정 및 설비가 필요하며 파라핀은 무기물과 유기물의 극성 차이로 인해 불균질한 고화체가 제조될 수 있다. 폴리머의 경우 농축폐액을 과립화하는 추가 공정이 필요한 실정이다.
이에 따라, 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 고화시킴에 있어서, 효율적이면서 압축강도가 강한 고화체를 제조할 수 있는 고화방법에 대한 연구가 절실히 필요한 실정이다.
(특허문헌 1) KR10-2181217 B
종래기술에 따른 문제점을 해결하고자, 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 효율적으로 고화시키고, 고화된 고화체의 높은 압축강도를 유지할 수 있는 방사성 폐기물 고화방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체를 제안하고자 한다.
종래기술에 따른 문제점을 해결하고자, 본 발명에 따른 방사성 폐기물 고화방법은, (a) 방사성 폐기물, 메타카올린(metakaolin), 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하며,
상기 방사성 폐기물에는 붕소(boron)가 포함될 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a) 단계는, (a-1) 상기 방사성 폐기물, 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제1혼합물이 생성되는 단계; 및
(a-2) 상기 (a-1) 단계 이후, 상기 제1혼합물에 상기 메타카올린(metakaolin)이 혼합되어 상기 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 (a-1) 단계에서 생성된 제1혼합물이 10 내지 14시간 동안 교반된 이후, 상기 (a-2) 단계가 진행될 수 있다.
바람직하게는, 상기 방사성 폐기물의 100 중량부에 대해서 상기 붕소의 중량부는 60 이상이고, 나트륨의 중량부는 10 이상일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 방사성 폐기물의 중량부는 8 내지 15일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 메타카올린(metakaolin)의 중량부는 26 내지 31일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 수산화칼륨의 중량부는 18 내지 21일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 건식 실리카(fumed silica)의 중량부는 14 내지 16일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 물의 중량부는 24 내지 27이며, 상기 물은 탈이온수일 수 있다.
종래기술에 따른 문제점을 해결하고자, 본 발명에 따른 방사성 폐기물 고화체는 상술한 방사성 폐기물 고화방법에 의해 제조될 수 있다.
바람직하게는, 상기 방사성 폐기물 고화체에서, 붕소의 몰과 알루미늄의 몰을 합한 몰에 대한 규소의 몰의 비율은 1.2 내지 1.6일 수 있다.
바람직하게는, 상기 방사성 폐기물 고화체에서, 상기 붕소의 몰과 상기 알루미늄의 몰을 합한 몰에 대한 상기 규소의 몰의 비율은 1.45 내지 1.55일 수 있다.
종래기술에 따른 문제점을 해결하고자, 본 발명에 따른 방사성 폐기물 처리방법은, (b) 방사성 폐기물, 메타카올린(metakaolin), 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하며, 상기 방사성 폐기물에는 붕소(boron)가 포함될 수 있다.
바람직하게는, 상기 (b-1) 단계는, (b-1) 상기 방사성 폐기물, 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제1혼합물이 생성되는 단계; 및
(b-2) 상기 (b-1) 단계 이후, 상기 제1혼합물에 상기 메타카올린(metakaolin)이 혼합되어 상기 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 상기 방사성 폐기물의 100 중량부에 대해서 상기 붕소의 중량부는 60 이상이고, 나트륨의 중량부는 10 이상일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 방사성 폐기물의 중량부는 8 내지 15일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 메타카올린(metakaolin)의 중량부는 26 내지 31일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 수산화칼륨의 중량부는 18 내지 21일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 건식 실리카(fumed silica)의 중량부는 14 내지 16일 수 있다.
바람직하게는, 상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 물의 중량부는 24 내지 27이며, 상기 물은 탈이온수일 수 있다.
상술한 과제해결수단을 인하여, 방사성 폐기물에 붕소가 포함된 상태에서도 일정한 정도의 압축강도를 유지할 수 방사성 폐기물 고화체를 제조할 수 있고, 종래기술보다 농축폐액 폐기물인 방사성 폐기물을 장기적으로 안전하게 고화할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 폐기물 고화방법을 개략적으로 도시화한 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 방사성 폐기물 고화방법에서 각각의 화학 조성의 중량비율에 따라 제조된 방사성 폐기물 고화체에 대한 압축강도를 도시화한 도면이다.
도 3은 본 발명에 따른 방사성 폐기물 고화방법으로 제조된 방사성 폐기물 고화체의 11B 고체 핵자기공명 분석 결과이다.
이하, 본 발명에 따른 방법의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 선들의 두께나 구성요소의 크기 등은 설명의 명료성과 편의성을 위해 과장되게 도시될 수 있다. 또한, 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자 또는 운용자의 의도 또는 관례에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 이러한 용어들에 대한 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
도 1을 참조하여 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 고화하는 방사성 폐기물 고화방법을 설명한다.
본 발명에서 방사성 폐기물 고화체란 고화물질과 방사성 폐기물이 섞여서 혼합된 상태에서 고화된 것을 지칭한다. 본 발명에서 방사성 폐기물 고화체는 메타카올린 기반의 지오폴리머를 활용한 방사성 폐기물 고화체를 제조하는 방법을 제안하고자 한다.
붕소가 포함된 방사성 폐기물, 탈이온수(DWI), 수산화나트륨(NaOH) 및 건식 실리카(fumed silica)를 이용하거나 또는 붕소가 포함된 방사성 폐기물, 탈이온수(DWI), 수산화칼륨(KOH) 및 건식 실리카(fumed silica)를 이용하여 방사성 폐기물 고화체를 제조하였다.
본 발명에 따른 방사성 폐기물은, 원자로에서 발생된 액체폐기물로서 붕소가 포함된 액체폐기물이 농축 건조된 상태의 분말 형태의 농축폐액 폐기물일 수 있다.
본 발명에 따른 메타카올린은 비정질 알루미노규산염이 주성분이며 칼슘의 함량이 1% 이하인 메타카올린일 수 있다.
[표 1]
Figure PCTKR2021008307-appb-img-000001
[표 2]
Figure PCTKR2021008307-appb-img-000002
[표 3]
Figure PCTKR2021008307-appb-img-000003
표 1은, 화학 조성의 중량비율을 나타낸 표 2의 각각의 경우에 따라 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성의 몰비율과, 방사성 폐기물 고화체 전체 중량에 대해서 방사성 폐기물의 중량비율을 나타내고 있다.
표 2는 표 1에서 Si/(Al+B) 비율에 해당하는 방사성 폐기물 고화체를 제조하기 위해 이용된 화학 조성의 중량비율을 나타내고 있다.
화학 조성의 중량비율에 따른 방사성 폐기물 고화체의 압축강도에 대한 효과를 비교하기 위한 표 3은, Si/(Al+B) 비율이 1.5에 해당하는 방사성 폐기물 고화체를 제조하기 위해 이용된 화학 조성의 중량비율을 나타내고 있다. 표 3의 화학 조성의 중량비율은 그 범위에 있어서 표 2의 화학 조정의 중량비율과 일정한 정도의 차이를 둔 중량비율이다.
1. 알칼리 자극제 제조
우선적으로 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성이 표 1과 같이 되도록, 탈이온수, 수산화나트륨(NaOH), 건식 실리카를 혼합하여 수산화나트륨 알칼리 자극제를 제조하였다. 또한, 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성이 표 1과 같이 되도록, 탈이온수, 수산화칼륨(KOH), 건식 실리카를 혼합하여 수산화칼륨 알칼리 자극제를 제조하였다.
나아가, 표 3의 중량비율에 해당하는 알칼리 자극제를 제조하였다.
2. 제1혼합물 및 제3혼합물 제조
이후, 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성이 표 1과 같이 되도록, 수산화칼륨 알칼리 자극제 각각에 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 첨가하여 제1혼합물을 생성한 후 25℃에서 약 12시간 동안 교반하였다.
마찬가지로, 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성이 표 1과 같이 되도록, 수산화나트륨 알칼리 자극제에 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 첨가하여 제3혼합물을 생성한 후 25℃에서 약 12시간 동안 교반하였다.
마찬가지로, 표 3의 중량비율의 수산화나트륨 알칼리 자극제에 붕소가 포함된 방사성 폐기물을 첨가하여 혼합물을 생성한 후 25℃에서 약 12시간 동안 교반하였다.
실험에 사용된 방사성 폐기물은 실제 방사성 폐기물의 성분비율에 맞게 시약을 배합하여 제조한 모의 방사성 폐기물이다.
3. 제2혼합물 및 제4혼합물 제조
다음으로, 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성이 표 1과 같이 되도록, 붕소가 포함된 방사성 폐기물이 포함된 수산화칼륨 알칼리 자극제에 메타카올린을 첨가하여 제2혼합물을 생성한 후, 원심분리형 믹서기를 사용하여 1800RPM에서 약 2분 동안 제2혼합물을 교반하였다.
마찬가지로, 제조된 방사성 폐기물 고화체의 화학 조성이 표 1과 같이 되도록, 붕소가 포함된 방사성 폐기물이 포함된 수산화나트륨 알칼리 자극제에 메타카올린을 첨가하여 제4혼합물을 생성한 후, 원심분리형 믹서기를 사용하여 1800RPM에서 약 2분 동안 제4혼합물을 교반하였다.
마찬가지로, 표 3의 중량비율로 붕소가 포함된 방사성 폐기물이 포함된 수산화나트륨 알칼리 자극제에 메타카올린을 첨가하여 혼합물을 생성한 후, 원심분리형 믹서기를 사용하여 1800RPM에서 약 2분 동안 제4혼합물을 교반하였다.
4. 양생
다음으로, 제2혼합물 및 제4혼합물을 지름과 비율이 1:2인 실린더형 몰드에 타설하였다. 이후, 60℃가 유지되는 오븐에서 6일 동안 양생한 후 상온에서 1일 동안 보관하였다. 이후, 재령 7일 압축강도를 측정하였다.
표 3의 중량비율로 붕소가 포함된 방사성 폐기물이 포함된 수산화나트륨 알칼리 자극제에 메타카올린을 첨가하여 생성된 혼합물에 대해서도 마찬가지이다.
중량비율에 대해서 설명한다.
표 2에서 Si/(Al+B)는 표 1에서 표시된 제조된 방사성 폐기물 고화체에서, 붕소의 몰과 알루미늄의 몰을 합한 몰 대비 규소의 몰을 나타내고 있다.
표 3에서 Si/(Al+B)는 표 3의 중량비율에 따라 제조된 방사성 폐기물 고화체에서, 붕소의 몰과 알루미늄의 몰을 합한 몰 대비 규소의 몰을 나타내고 있다.
방사성 폐기물 고화체에서 규소의 함량에 따라 방사성 폐기물 고화체의 기계적 물성(압축강도를 포함)에 많은 영향을 미치는 것으로 알려진 바, 붕소의 몰과 알루미늄의 몰을 합한 몰을 기준으로 규소의 몰 비율을 달리하였을 경우에 따른 압축강도를 살펴보기 위함이다.
표 1에서 수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체에서 나트륨(Na)은 알칼리 자극제가 아닌 방사성 폐기물에 포함된 나트륨이다.
나아가, 붕소의 몰과 알루미늄의 몰을 합한 몰을 기준으로 물의 몰 비율은 9일 수 있다.
또한, 표 2는 각각의 방사성 폐기물 고화체를 제조함에 있어서, 수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용하여 방사성 폐기물 고화체를 제조하기 위한 제2혼합물에서의 화학 조성의 중량비율과, 수산화나트륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체를 제조하기 위한 제4혼합물에서의 화학 조성의 중량비율을 나타내고 있다.
수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 중량비율을 다음과 같다.
사용된 방사성 폐기물에서 붕소의 함량은 방사성 폐기물 100 중량부에 대해서 60 이상의 중량부일 수 있으며, 사용된 방사성 폐기물에서 나트륨의 함량은 방사성 폐기물 100 중량부에 대해서 10 이상의 중량부일 수 있다.
바람직하게는, 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 붕소가 포함된 방사성 폐기물의 중량부는 8 내지 15일 수 있다.
바람직하게는, 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 메타카올린(metakaolin)의 중량부는 26 내지 31일 수 있다.
바람직하게는, 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 수산화칼륨의 중량부는 18 내지 21일 수 있다.
바람직하게는, 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 건식 실리카(fumed silica)의 중량부는 14 내지 16일 수 있다.
바람직하게는, 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 물의 중량부는 24 내지 27이며, 상술한 바와 같이 물은 탈이온수일 수 있다.
수산화나트륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 중량비율은 다음과 같다.
사용된 방사성 폐기물에서 붕소의 함량은 방사성 폐기물 100 중량부에 대해서 60 이상의 중량부일 수 있으며, 사용된 방사성 폐기물에서 나트륨의 함량은 방사성 폐기물 100 중량부에 대해서 10 이상의 중량부일 수 있다.
바람직하게는, 제4혼합물의 100 중량부에 대해서 붕소가 포함된 방사성 폐기물의 중량부는 9 내지 16일 수 있다.
바람직하게는, 제4혼합물의 100 중량부에 대해서 메타카올린(metakaolin)의 중량부는 28 내지 33일 수 있다.
바람직하게는, 제4혼합물의 100 중량부에 대해서 수산화나트륨의 중량부는 13 내지 14일 수 있다.
바람직하게는, 제4혼합물의 100 중량부에 대해서 건식 실리카(fumed silica)의 중량부는 15 내지 17일 수 있다.
바람직하게는, 제4혼합물의 100 중량부에 대해서 물의 중량부는 27 내지 28이며, 상술한 바와 같이 물은 탈이온수일 수 있다.
중량비율에 따른 방사성 폐기물 고화체의 압축강도에 대한 효과를 비교하기 위한 방사성 폐기물 고화체의 중량비율은 표 3에 따르며, 마찬가지로 사용된 방사성 폐기물에서 붕소의 함량은 방사성 폐기물 100 중량부에 대해서 60 이상의 중량부일 수 있으며, 사용된 방사성 폐기물에서 나트륨의 함량은 방사성 폐기물 100 중량부에 대해서 10 이상의 중량부일 수 있다.
도 2를 참조하여 각각의 방사성 폐기물 고화체의 압축강도에 대해서 설명한다.
이러한 압축강도는 상술한 바와 같이, 제2혼합물 및 제4혼합물을 지름과 비율이 1:2인 실린더형 몰드에 타설한 후, 60℃가 유지되는 오븐에서 6일 동안 양생한 후 상온에서 1일 동안 보관한 이후 재령 7일 압축강도이다. 표 3의 중량비율에 따른 혼합물도 마찬가지이다.
수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 압축강도와 수산화나트륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 압축강도를 비교하기 위하여, 표 1에서 나타낸 바와 같이, 수산화나트륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체에서 나트륨에 대한 알루미늄과 붕소의 몰 비율은, 수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체에서 칼륨에 대한 알루미늄과 붕소의 몰 비율을 동일하게 하였다.
수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 압축강도가 전반적으로 수산화나트륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 압축강도보다 높았다. 따라서 알칼리 자극제로 수산화나트륨을 사용한 경우보다 수산화칼륨을 이용한 방사성 폐기물 고화체가 더 적합함을 알 수 있다.
메타카올린 기반 지오폴리머는 특정 규소/알루미늄 비율(1.9 내지 2.1)까지 규소의 함량에 비례하여 압축강도가 증가하는데, 이는 Si-O-Si 결합의 비율이 증가하기 때문으로 알려져 있다.
나트륨보다 이온의 크기가 큰 칼륨은 분자 사슬이 긴 실리케이트 올리고머 (silicate oligomer)와 결합하여 미세구조의 연결성을 높여 압축강도에 긍정적인 영향을 주는 것으로 알려져 있다.
추가적으로, 표 3의 중량비율에 따라 제조된 방사성 폐기물 고화체의 경우 압축강도가 0으로 나타내고 있다.
즉, 표 2에 따른 수산화칼륨 알칼리 자극제를 이용한 방사성 폐기물 고화체의 압축강도와 표 3에 따라 제조된 방사성 폐기물 고화체의 압축강도에는 현저한 차이를 나타내고 있음을 알 수 있는 바, 화학 조성의 중량비율에 따라 제조된 방사성 폐기물 고화체의 압축강도가 달라짐을 알 수 있다.
표 3의 중량비율의 경우에는 압축강도가 0인 바, 고화되지 않아 방사성 폐기물 고화체가 형성되지 않은 상태를 나타내고 있다. 즉, 붕소가 포함된 방사성 폐기물인 경우, 표 3의 중량비율이 포함되는 일정한 범위의 중량비율 내에서 제조되는 경우, 방사성 폐기물이 고화되지 않아 방사성 폐기물 고화체가 생성되지 않음을 알 수 있다.
도 3을 참조하여 방사성 폐기물 고화체에 포함된 붕소와 규소의 결합구조를 설명한다.
알칼리 자극제의 종류에 상관없이 모든 방사성 폐기물 고화체에서 붕소와 규소의 결합을 지시하는 4B(1B,3Si) 피크가 발견되었으며 이는 방사성 폐기물의 주성분인 붕소가 지오폴리머 구조의 실리콘을 치환하고 결합되었음을 의미한다.
이상, 본 명세서에는 본 발명을 당업자가 용이하게 이해하고 재현할 수 있도록 도면에 도시한 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당업자라면 본 발명의 실시예로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 보호범위는 특허청구범위에 의해서 정해져야 할 것이다.

Claims (20)

  1. (a) 방사성 폐기물, 메타카올린(metakaolin), 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하며,
    상기 방사성 폐기물에는 붕소(boron)가 포함되어 있는 방사성 폐기물 고화방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 (a) 단계는,
    (a-1) 상기 방사성 폐기물, 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제1혼합물이 생성되는 단계; 및
    (a-2) 상기 (a-1) 단계 이후, 상기 제1혼합물에 상기 메타카올린(metakaolin)이 혼합되어 상기 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하는 방사성 폐기물 고화방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 (a-1) 단계에서 생성된 제1혼합물이 10 내지 14시간 동안 교반된 이후, 상기 (a-2) 단계가 진행되는 방사성 폐기물 고화방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 방사성 폐기물의 100 중량부에 대해서 상기 붕소의 중량부는 60 이상이고, 나트륨의 중량부는 10 이상인 방사성 폐기물 고화방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 방사성 폐기물의 중량부는 8 내지 15인 방사성 폐기물 고화방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 메타카올린(metakaolin)의 중량부는 26 내지 31인 방사성 폐기물 고화방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 수산화칼륨의 중량부는 18 내지 21인 방사성 폐기물 고화방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 건식 실리카(fumed silica)의 중량부는 14 내지 16인 방사성 폐기물 고화방법.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 물의 중량부는 24 내지 27이며,
    상기 물은 탈이온수인 방사성 폐기물 고화방법.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 따른 방사성 폐기물 고화방법에 의해 제조된 방사성 폐기물 고화체.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 방사성 폐기물 고화체에서, 붕소의 몰과 알루미늄의 몰을 합한 몰에 대한 규소의 몰의 비율은 1.2 내지 1.6인 방사성 폐기물 고화체.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 방사성 폐기물 고화체에서, 상기 붕소의 몰과 상기 알루미늄의 몰을 합한 몰에 대한 상기 규소의 몰의 비율은 1.45 내지 1.55인 방사성 폐기물 고화체.
  13. (b) 방사성 폐기물, 메타카올린(metakaolin), 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하며,
    상기 방사성 폐기물에는 붕소(boron)가 포함되어 있는 방사성 폐기물 처리방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 (b-1) 단계는,
    (b-1) 상기 방사성 폐기물, 건식 실리카(fumed silica), 수산화칼륨 및 물이 혼합되어 제1혼합물이 생성되는 단계; 및
    (b-2) 상기 (b-1) 단계 이후, 상기 제1혼합물에 상기 메타카올린(metakaolin)이 혼합되어 상기 제2혼합물이 생성되는 단계를 포함하는 방사성 폐기물 처리방법.
  15. 제 13 항에 있어서,
    상기 방사성 폐기물의 100 중량부에 대해서 상기 붕소의 중량부는 60 이상이고, 나트륨의 중량부는 10 이상인 방사성 폐기물 처리방법.
  16. 제 13 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 방사성 폐기물의 중량부는 8 내지 15인 방사성 폐기물 고화방법.
  17. 제 13 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 메타카올린(metakaolin)의 중량부는 26 내지 31인 방사성 폐기물 처리방법.
  18. 제 13 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 수산화칼륨의 중량부는 18 내지 21인 방사성 폐기물 처리방법.
  19. 제 13 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 건식 실리카(fumed silica)의 중량부는 14 내지 16인 방사성 폐기물 처리방법.
  20. 제 13 항에 있어서,
    상기 제2혼합물의 100 중량부에 대해서 상기 물의 중량부는 24 내지 27이며,
    상기 물은 탈이온수인 방사성 폐기물 처리방법.
PCT/KR2021/008307 2021-06-11 2021-06-30 붕소가 포함된 방사성 폐기물 고화방법 및 이에 따른 방사성 폐기물 고화체 WO2022260207A1 (ko)

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