WO2021205970A1 - ターゲット、焼結体及びこれらの製造方法 - Google Patents

ターゲット、焼結体及びこれらの製造方法 Download PDF

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WO2021205970A1
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博樹 梶田
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Ｊｘ金属株式会社
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    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/22—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the process of coating
    • C23C14/34—Sputtering

Definitions

  • the present invention relates to a target, a sintered body, and a method for producing these. More specifically, the present invention relates to a target containing Mg and Ga as a composition, a sintered body, and a method for producing these.
  • the magnetoresistive element is a magnetic sensor whose purpose is to measure the magnitude of a magnetic field based on the principle of the magnetoresistive effect.
  • the magnetoresistive element is used for a reading head or the like for magnetic recording. Further, the magnetoresistive element has a layered structure. Then, in the layer structure, two magnetic layers are provided, and further, a spacer layer or an insulating layer is provided between the two magnetic layers. This spacer layer or insulating layer serves as a tunnel barrier and contributes to the performance of the magnetoresistive element.
  • Patent Documents 1 and 2 disclose MgGa 2 O 4 as one of the materials for the spacer layer or the insulating layer.
  • a sputtering method can be mentioned.
  • the present inventor has attempted to newly produce a target of MgGa 2 O 4.
  • the composition of the target may be inherited by the composition of the compound in the spacer layer or the insulating layer. Therefore, it is important to strictly control the composition of the target. If there is a deviation in the composition of the target, this deviation is inherited even when the spacer layer or the insulating layer is formed by the sputtering method, and finally, the performance of the spacer layer or the insulating layer as a tunnel barrier may be affected. There is sex.
  • an object of the present invention is to provide a target containing Mg and Ga in which the composition deviation is suppressed, a sintered body, and a method for producing these.
  • the metal element Ga that constitutes MgGa 2 O 4 has the property of easily volatilizing at high temperatures. Therefore, if Ga volatilizes in the process of manufacturing the target of Mg Ga 2 O 4 , the composition of the target, which is the final product, is deviated.
  • some important points have been found in the target manufacturing process, especially when hot-pressing to produce a sintered body.
  • the first point is that Ga tends to volatilize when sintered in a vacuum atmosphere.
  • the second point is that there is an appropriate sintering temperature range to prevent the volatilization of Ga.
  • the third point is that there are appropriate press conditions to prevent the volatilization of Ga.
  • the present invention has been completed based on the above findings and includes the following inventions in one aspect.
  • (Invention 1) A target having the composition represented by Mg x Ga y O 4, The value of y / x, which is the composition ratio of x and y, is 1.90 to 2.10. A target with a relative density of 87% or higher.
  • (Invention 2) A target according to invention 1, wherein the value of x is 0.90 to 1.10.
  • (Invention 3) A target according to Invention 1 or 2, wherein the purity is 4N or more.
  • (Invention 4) A target according to any one of Inventions 1 to 3, wherein the impurity concentration is less than 100 parts by mass.
  • (Invention 5) The method for producing a target according to any one of the inventions 1 to 4.
  • the method is The process of providing raw material powder and The process of hot-pressing to produce a sintered body and Including A method in which the hot press is performed so as to satisfy all of the following conditions.
  • Atmosphere Inert gas atmosphere
  • Sintering temperature 1200-1300 ° C Pressure: 250 kgf / cm 2 or more
  • the method of the invention 5, wherein the provided step comprises synthesizing using a raw material powder having a purity of 4N or more.
  • Invention 7) A sintered body having the composition represented by Mg x Ga y O 4, The value of y / x, which is the composition ratio of x and y, is 1.90 to 2.10.
  • invention 8 A sintered body according to the invention 7, wherein the value of x is 0.90 to 1.10.
  • invention 9 The sintered body according to the invention 7 or 8, wherein the purity is 4N or more.
  • invention 10 The sintered body according to any one of the inventions 7 to 9, wherein the impurity concentration is less than 100 mass ppm.
  • the value of y / x which is the composition ratio of x and y, is 1.90 to 2.10. That is, the deviation of the composition is suppressed. Then, it is possible to prevent the desired function from being impaired when the film is formed due to the deviation of the composition.
  • the present invention relates to a target and a sintered body containing Mg and Ga.
  • the composition of Mg and Ga contained in the target and the sintered body is expressed as follows.
  • y / x which is the composition ratio of x and y, is 1.90 to 2.10.
  • the performance conditions required for the film formation can be satisfied. It is preferably 1.95 to 2.05, and more preferably 2.00 or less (Ga volatilization does not occur).
  • the value of x is preferably 0.90 to 1.10, more preferably 0.95 to 1.05.
  • the Mg concentration (at%) is preferably 14.3% ⁇ 1.4%, more preferably 14.3% ⁇ 0.7%.
  • the value of y is preferably 1.80 to 2.20, more preferably 1.90 to 2.10. From the viewpoint of the theoretical value derived from Mg 1 Ga 2 O 4 , the Ga concentration (at%) is preferably 28.6% ⁇ 2.8%, more preferably 28.6% ⁇ 1.4%.
  • the purity (mass%) of the target and the sintered body represented by the above composition may be 4N or more, preferably 99.995% or more, and more preferably 5N or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but may be, for example, 8N or less.
  • the total impurity concentration of the target and the sintered body represented by the above composition may be less than 100 mass ppm, preferably less than 50 mass ppm, and more preferably less than 10 mass ppm. ..
  • Impurity concentration means the total concentration of Al, Ca, Cu, Fe, Mn, Ni, Si and Zn. Further, the purity means a value calculated by converting the impurity concentration (mass ppm) into mass% and subtracting the converted value from 100% by mass.
  • concentration of the element contained in the composition of the target and the sintered body and the concentration of the element corresponding to the impurity can be measured by inductively coupled plasma emission spectroscopy (ICP: Inductively Coupled Plasma emission spectroscopy).
  • the magnetoresistive element is manufactured by forming a film, it is possible to suppress the deterioration of the performance of the magnetoresistive element.
  • the relative density of the target and the sintered body of the present invention may be 87% or more, preferably 88% or more, and more preferably 90% or more. With the above relative density, defects during sputtering (for example, particles and the like) can be suppressed.
  • the relative density referred to in the present specification was calculated by (measured density / true density) ⁇ 100 (%).
  • the "measured density” was measured by the Archimedes method in accordance with JIS-R1634-1998.
  • Mg and Ga are converted into oxides of MgO and Ga 2 O 3 , respectively, and their weight ratios are obtained.
  • the weight ratios of MgO and Ga 2 O 3 obtained are a (%) and b (%), respectively.
  • a and b can be obtained from the raw material composition in the mixed powder for molding when producing the oxide sintered body, that is, the ratio of the charged amount of each oxide powder.
  • the shape of the target and the sintered body is not particularly limited, and may be a cylindrical shape or a flat plate (for example, a rectangular shape, a disk shape, etc.).
  • the target as a final product can include the target body (that is, the portion to be sputtered). Furthermore, the target may include a backing plate and, in addition, a bonding layer.
  • the present invention relates to a method for producing a target and a sintered body having the above composition.
  • the method comprises at least the following steps. ⁇ Process of providing raw material powder ⁇ The process of hot-pressing to produce a sintered body
  • Atmosphere Inert gas atmosphere
  • Sintering temperature 1200-1300 ° C
  • Pressure 250 kgf / cm 2 or more
  • the raw material of Mg Ga 2 O 4 may be, for example, a powder of Mg oxide (for example, Mg O) and a powder of Ga oxide (for example, Ga 2 O 3 ).
  • the purity (mass%) of the Mg oxide powder and the Ga oxide powder is 99.99% or more (4N or more), and more preferably 99.999% or more. Thereby, the above-mentioned purity and impurity concentration can be achieved.
  • these raw material powders are mixed.
  • the blending amount is appropriately adjusted so that a composition of MgGa 2 O 4 or a composition close thereto can be obtained.
  • calcining is performed, whereby MgGa 2 O 4 is synthesized.
  • the calcining is carried out in an air atmosphere at a temperature of 1000 to 1600 ° C. (preferably 1200 to 1400 ° C.) and 5 to 20 hours (preferably 10 to 15 hours).
  • a temperature 1000 to 1600 ° C. (preferably 1200 to 1400 ° C.) and 5 to 20 hours (preferably 10 to 15 hours).
  • the temperature exceeds 1600 ° C., sintering proceeds and the particle size becomes large, high energy is required for pulverization described later, and the cost for obtaining a fine powder increases.
  • the powder After calcination, the powder is crushed and mixed.
  • the pulverization treatment and the mixing treatment include a dry method and a wet method.
  • the wet method is superior to the dry method in pulverizing and mixing ability. Therefore, it is preferable to carry out pulverization and mixing using a wet method. Further, it is preferable to use nylon balls, nylon pots and the like for the purpose of preventing impurities from being mixed during crushing and mixing.
  • the particle size after crushing is not particularly limited, but it is desirable because the smaller the particle size, the higher the relative density.
  • the particle size after pulverization may be 0.1 to 10 ⁇ m, preferably 0.5 to 5 ⁇ m.
  • Hot press The powder obtained above is filled in a mold, and hot press is performed at a pressure of 250 kgf / cm 2 or more.
  • the pressure is less than 250 kgf / cm 2 , a sufficient relative density cannot be obtained in the first place, and the amount of volatile Ga is increased. Then, it may lead to a decrease in relative density due to the volatilization amount of Ga.
  • the pressure is 300 kgf / cm 2 or more.
  • the upper limit of the pressure is not particularly limited, but is typically 500 kgf / cm 2 or less.
  • the atmosphere is an inert gas atmosphere.
  • the amount of Ga volatilized increases, but by containing an inert gas, the volatilization of Ga can be suppressed.
  • the inert gas include nitrogen, a rare gas and the like.
  • the rare gas include Ar.
  • the temperature when sintering with a hot press is in the range of 1200 to 1300 ° C. If the temperature is lower than 1200 ° C, a sufficient relative density cannot be obtained. If the temperature exceeds 1300 ° C., the volatilization of Ga increases, and due to this, a sufficient relative density cannot be obtained.
  • the sintering time is not particularly limited, but may be 1 to 5 hours, preferably 2 to 4 hours.
  • MgO powder (purity 99.99%) and Ga 2 O 3 powder (purity 99.99%) were prepared.
  • the amount of these powders was adjusted. Specifically, the amount of powder was adjusted so that the composite oxide Mg 1 Ga 2 O 4 would be obtained on the assumption that there would be no disappearance due to volatilization or the like.
  • These powders were mixed and calcined at 1300 ° C. for 10 hours.
  • the powder after calcining was mixed and pulverized in a ball mill using nylon balls. The pulverized powder was filled in a mold and hot pressed under the conditions shown in Table 1.
  • the concentrations of Ga, Mg, and impurities were measured with respect to the obtained sintered body by inductively coupled plasma emission spectroscopy. Moreover, the ratio of Ga and Mg (Ga / Mg, the unit is atomic%) was calculated based on the measured concentration. Further, the relative density of the obtained sintered body was measured. The results are shown in Tables 2-3.
  • Comparative Example 1 the relative density was low because the sintering temperature was too low.
  • Comparative Example 2 since the sintering temperature was too high, Ga volatilized and the Ga / Mg value was low. Further, in Comparative Example 2, since Ga was volatilized, the relative density was low.
  • Comparative Example 3 since the atmosphere was vacuum, Ga volatilized and the Ga / Mg value was low. Further, in Comparative Example 3, the relative density was low because Ga was volatilized.
  • Comparative Example 4 Ga was volatilized because the pressure was too low, and the Ga / Mg value was low. Further, in Comparative Example 4, the relative density was low due to the fact that the pressure was too low and Ga was volatilized.
  • the concentration of impurities was suppressed to less than 100 wtppm.

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Abstract

組成のズレが抑制されたＭｇとＧａを含むターゲット、焼結体及びこれらの製造方法を提供すること。　ＭｇxＧａyＯ4で表される組成から成るターゲットであって、ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０であり、相対密度が８７％以上である、ターゲット。

Description

ターゲット、焼結体及びこれらの製造方法
　本発明は、ターゲット、焼結体及びこれらの製造方法に関する。より具体的には、ＭｇとＧａを組成として含むターゲット、焼結体及びこれらの製造方法に関する。
　磁気抵抗効果素子は、磁気抵抗効果の原理に基づいて磁場の大きさを計測することを目的とした磁気センサである。磁気抵抗効果素子は、磁気記録の読取ヘッド等に利用される。また、磁気抵抗効果素子は層構造を有している。そして、当該層構造においては、２つの磁性層が設けられ、更には、両者の間にスペーサ層又は絶縁層が設けられている。このスペーサ層又は絶縁層は、トンネルバリアとしての役割を果たし、磁気抵抗効果素子の性能に寄与する。特許文献１～２では、スペーサ層又は絶縁層の材料の１つとして、ＭｇＧａ2Ｏ4を開示している。
特開２０２０－０２７８９６号公報 特開２０１９－０１２８１０号公報
　上述した層構造を形成するための方法の１つとして、スパッタ法が挙げられる。例えば、上記スペーサ層又は絶縁層を形成する用途として、本発明者は、ＭｇＧａ2Ｏ4のターゲットを新たに製造することを試みた。
　ターゲットの組成は、スペーサ層又は絶縁層における化合物の組成へ引き継がれる可能性がある。従って、ターゲットの組成を厳密に管理することが重要となる。ターゲットにおける組成にズレがあると、このズレは、スパッタ法によりスペーサ層又は絶縁層を形成した際にも引き継がれ、最終的に、スペーサ層又は絶縁層のトンネルバリアとしての性能に影響を及ぼす可能性がある。
　以上の事情に鑑み、本発明は、組成のズレが抑制されたＭｇとＧａとを含むターゲット、焼結体、及びこれらの製造方法を提供することを目的とする。
　ＭｇＧａ2Ｏ4を構成する金属元素Ｇａは、高温下で揮発しやすい性質がある。従って、ＭｇＧａ2Ｏ4のターゲットを製造する過程においてＧａが揮発すると、最終製品であるターゲットにおける組成にズレが生じる。本発明者が鋭意検討したところ、ターゲットの製造工程において、特にホットプレスして焼結体を生成する際に、いくつかの重要なポイントを見出した。１つ目のポイントは、真空雰囲気で焼結するとＧａが揮発しやすくなる点である。２つ目のポイントは、Ｇａの揮発を防ぐための適切な焼結温度範囲があるという点である。３つ目のポイントは、Ｇａの揮発を防ぐための適切なプレス条件があるという点である。
　本発明は、上記知見に基づいて完成され、一側面において、以下の発明を包含する。
（発明１）
　ＭｇxＧａyＯ4で表される組成から成るターゲットであって、
　ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０であり、
　相対密度が８７％以上である、ターゲット。
（発明２）
　発明１のターゲットであって、ｘの値が０．９０～１．１０である、ターゲット。
（発明３）
　発明１又は２に記載のターゲットであって、純度が４Ｎ以上である、ターゲット。
（発明４）
　発明１～３いずれか１つに記載のターゲットであって、不純物濃度が１００質量ｐｐｍ未満である、ターゲット。
（発明５）
　発明１～４いずれか１つに記載のターゲットの製造方法であって、
　前記方法は、
　　原料粉末を提供する工程と、
　　ホットプレスして焼結体を生成する工程と、
を含み、
　前記ホットプレスを、以下の条件を全て満たすように実施する、方法。
　雰囲気　：不活性ガス雰囲気
　焼結温度：１２００～１３００℃
　圧力　　：２５０ｋｇｆ／ｃｍ2以上
（発明６）
　発明５の方法であって、前記提供する工程は、純度が４Ｎ以上の原料粉末を使用して合成することを含む、方法。
（発明７）
　ＭｇxＧａyＯ4で表される組成から成る焼結体であって、
　ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０であり、
　相対密度が８７％以上である、焼結体。
（発明８）
　発明７の焼結体であって、ｘの値が０．９０～１．１０である、焼結体。
（発明９）
　発明７又は８に記載の焼結体であって、純度が４Ｎ以上である、焼結体。
（発明１０）
　発明７～９いずれか１つに記載の焼結体であって、不純物濃度が１００質量ｐｐｍ未満である、焼結体。
　一側面において、ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０である。即ち、組成のずれが抑制されている。そして、組成のずれを原因として、成膜した際の所望の機能が損なわれることを抑制できる。
　以下、本発明を実施するための具体的な実施形態について説明する。以下の説明は、本発明の理解を促進するためのものである。即ち、本発明の範囲を限定することを意図するものではない。
１．ターゲット及び焼結体
１－１．組成
　一実施形態において、本発明は、ＭｇとＧａとを含むターゲット及び焼結体に関する。ターゲット及び焼結体中に含まれる前記ＭｇとＧａの組成は、以下の様に表される。
　ＭｇxＧａyＯ4
　ここで、ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０である。こうした組成比の範囲であれば、成膜した際に、当該成膜で要求される性能の条件を充足することができる。好ましくは、１．９５～２．０５であり、更に好ましくは、２．００以下（Ｇａの揮発が生じない）である。
　ｘの値については、０．９０～１．１０が好ましく、０．９５～１．０５が更に好ましい。Ｍｇ1Ｇａ2Ｏ4から導かれる理論値の観点から、Ｍｇ濃度（ａｔ％）は、１４．３％±１．４％が好ましく、１４．３％±０．７％が更に好ましい。
　ｙの値については、１．８０～２．２０が好ましく、１．９０～２．１０が更に好ましい。Ｍｇ1Ｇａ2Ｏ4から導かれる理論値の観点から、Ｇａ濃度（ａｔ％）は、２８．６％±２．８％が好ましく、２８．６％±１．４％が更に好ましい。
　また、上記の組成で表されるターゲット及び焼結体の純度（質量％）は、４Ｎ以上であってもよく、好ましくは、９９．９９５％以上であり、更に好ましくは、５Ｎ以上である。上限値は特に限定されないが、例えば、８Ｎ以下であってもよい。
　また、上記の組成で表されるターゲット及び焼結体の不純物濃度は、合計で、１００質量ｐｐｍ未満であってもよく、好ましくは、５０質量ｐｐｍ未満、更に好ましくは、１０質量ｐｐｍ未満である。
　不純物濃度とは、Ａｌ、Ｃａ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｓｉ及びＺｎの合計濃度を意味する。また、純度とは、前記不純物濃度（質量ｐｐｍ）を質量％に換算し、１００質量％から換算後の値を引くことにより算出された値を意味する。ターゲット及び焼結体の組成に含まれる元素の濃度、及び不純物に該当する元素の濃度は、誘導結合プラズマ発光分光法（ＩＣＰ：Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ　Ｃｏｕｐｌｅｄ　Ｐｌａｓｍａ発光分光法）によって測定することができる。
　上述した純度、及び不純物濃度であることで、スパッタ時の不具合（例えば、パーティクル等）を抑制することができる。更には、成膜して磁気抵抗効果素子を製造したときに、磁気抵抗効果素子の性能悪化を抑制できる。
１－２．その他
　更なる一実施形態において、本発明のターゲット及び焼結体の相対密度は、８７％以上であってもよく、好ましくは、８８％以上であり、更に好ましくは、９０％以上である。上記相対密度であることにより、スパッタ時の不具合（例えば、パーティクル等）を抑制することができる。
　なお、本明細書で言及する相対密度は、（実測密度／真密度）×１００（％）で算出した。ここで、「実測密度」はＪＩＳ－Ｒ１６３４－１９９８に準拠してアルキメデス法で測定した。「真密度」の測定は、Ｍｇ及びＧａを、それぞれ、ＭｇＯ及びＧａ2Ｏ3の酸化物に換算してこれらの重量比率を求める。ここで、求めたＭｇＯ及びＧａ2Ｏ3の重量比率を、それぞれａ（％）、ｂ（％）とする。ここで、ａ及びｂは、酸化物焼結体を製造する際の成形用の混合粉末における原料組成、すなわち各酸化物粉末の仕込み量の比率から求めることができる。次に、それぞれの酸化物の真密度として、ＭｇＯ：３．５８５ｇ／ｃｍ3、Ｇａ2Ｏ3：５．９４１ｇ／ｃｍ3を用いて、下記式によって理論密度Ａ（ｇ／ｃｍ3）を算出する。
Ａ＝（ａ＋ｂ）／（（ａ／３．５８５）＋（ｂ／５．９４１））
　例えば、ＭｇＧａ2Ｏ4の複合酸化物の合成を目指す場合（且つＧａの揮発を無視した場合）には、ＭｇＯ及びＧａ2Ｏ3が１：１のモル比で混合した場合に換算される。ここで、両者のモル質量は、以下の通りである。
ＭｇＯ：４０．３０４４ｇ／ｍｏｌ
Ｇａ2Ｏ3：１８７．４４４ｇ／ｍｏｌ
　従って、１：１のモル比で混合した場合の両者の重量比率は、以下の通りに計算される。
　　ａ　１００×４０．３０４４／（４０．３０４４＋１８７．４４４）＝１８％
　　ｂ　１００×１８７．４４４／（４０．３０４４＋１８７．４４４）＝８２％
　上記ａ及びｂを、上記理論密度Ａを算出する式に適用すると、以下の通りに計算される。
Ａ＝（１８＋８２）／（（１８／３．５８５）＋（８２／５．９４１））＝５．３１２（ｇ／ｃｍ3）
　ターゲット及び焼結体の形状については、特に限定されず、円筒形であってもよく、又は、平板で（例えば、矩形、円盤形など）あってもよい。
　また、最終製品としてのターゲットは、ターゲット本体（即ち、スパッタされる部分）を含むことができる。さらには、前記ターゲットは、バッキングプレートを含んでもよく、これに加えて、ボンディング層を含んでもよい。
２．製造方法
　一実施形態において、本発明は、上記組成を有するターゲット及び焼結体の製造方法に関する。前記方法は、少なくとも以下の工程を含む。
・原料粉末を提供する工程 
・ホットプレスして焼結体を生成する工程
　ここで、上記ホットプレスは、以下の条件を全て満たすように実施される。
　雰囲気　：不活性ガス雰囲気
　焼結温度：１２００～１３００℃
　圧力　　：２５０ｋｇｆ／ｃｍ2以上
　以下、各工程について詳述する。
２－１．原料粉末の提供
　ＭｇＧａ2Ｏ4の原料は、例えば、Ｍｇの酸化物（例えば、ＭｇＯ）の粉末、及びＧａの酸化物（例えば、Ｇａ2Ｏ3）の粉末であってもよい。好ましくは、Ｍｇの酸化物の粉末及びＧａの酸化物の粉末の純度（質量％）は、９９．９９％以上（４Ｎ以上）であり、更に好ましくは、９９．９９９％以上である。これにより、上述した純度及び不純物濃度を達成することができる。
　次に、これらの原料粉末を混合する。その際に、ＭｇＧａ2Ｏ4又はこれに近い組成が得られるように配合量を適切に調節する。混合した後は、仮焼を行い、これによりＭｇＧａ2Ｏ4が合成される。仮焼は、大気雰囲気下で、温度１０００～１６００℃（好ましくは１２００～１４００℃）、５～２０時間（好ましくは１０～１５時間）で行う。１６００℃超となると、焼結が進行して粒径が大きくなり、後述する粉砕において高エネルギーが必要となり、微細な粉末を得るためのコストが大きくなる。
　仮焼後は、粉末を粉砕及び混合する。粉砕処理及び混合処理として、乾式法又は湿式法が挙げられる。ここで、一般的に湿式法は乾式法に比べて粉砕及び混合能力に優れている。従って、湿式法を用いて粉砕及び混合を行うことが好ましい。また、粉砕及び混合時に不純物が混入することを防ぐ目的で、ナイロンボール、ナイロンポット等を使用することが好ましい。
　粉砕後の粒径については特に限定されないが、小さいほど相対密度を高くすることができるので望ましい。例えば、粉砕後の粒径は０．１～１０μｍであってもよく、好ましくは、０．５～５μｍであってもよい。
２－２．ホットプレス
　上記で得られた粉末を型に充填し、圧力２５０ｋｇｆ／ｃｍ2以上でホットプレスを行う。ここで、圧力が２５０ｋｇｆ／ｃｍ2未満だと、そもそも十分な相対密度が得られず、更には、Ｇａの揮発量が多くなる。そして、Ｇａの揮発量を原因とする相対密度の低下につながる可能性がある。好ましくは、圧力が３００ｋｇｆ／ｃｍ2以上である。圧力の上限値は特に限定されないが、典型的には、５００ｋｇｆ／ｃｍ2以下である。
　雰囲気については、不活性ガス雰囲気で行う。真空だとＧａの揮発量が多くなるが、不活性ガスを含むことにより、Ｇａの揮発を抑制できる。不活性ガスとしては、例えば、窒素、希ガス等が挙げられる。希ガスとしては、例えば、Ａｒが挙げられる。
　ホットプレスで焼結する際の温度は、１２００～１３００℃の範囲である。１２００℃未満だと、十分な相対密度が得られない。１３００℃超だと、Ｇａの揮発が多くなり、これを原因として、十分な相対密度が得られない。焼結時間は特に限定されないが、１～５時間であってもよく、好ましくは、２～４時間であってもよい。
２－３．その他の工程
　ホットプレスによって焼結体が得られた後は、適宜他の加工処理を行ってもよい。例えば、更に相対密度を向上させるためにＨＩＰ処理を行ってもよい。また、焼結体を、出荷用の製品の形状に仕上げるために、適宜研削及び／又は切断等の機械加工を実施してもよい。そして、焼結体をバッキングプレートに結合させて最終製品に仕上げてもよい。これらその他の工程の条件については、特に限定されず、当分野で公知の条件を適宜採用すればよい。
　ＭｇＯ粉末（純度９９．９９％）と、Ｇａ2Ｏ3粉末（純度９９．９９％）とを準備した。これらの粉末量を調節した。具体的には、揮発等による消失がないと仮定した場合に複合酸化物Ｍｇ1Ｇａ2Ｏ4になるような粉末量に調節した。これらの粉末を混合し、１３００℃で１０時間、仮焼した。仮焼後の粉末を、ナイロンボールを用いたボールミルで混合及び粉砕した。粉砕後の粉末を、型に充填し、表１に記載の条件でホットプレスを行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　得られた焼結体に対して、Ｇａ、Ｍｇ、及び不純物の濃度を、誘導結合プラズマ発光分光法で測定した。また、測定された濃度に基づいて、ＧａとＭｇの比率（Ｇａ／Ｍｇ、単位は、原子％）を算出した。更に、得られた焼結体に対して、相対密度を測定した。結果を表２～３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例１～３の焼結体において、いずれも相対密度が十分に高く、また、Ｇａ／Ｍｇが１．９０～２．１０の範囲であった。即ち、Ｇａ／Ｍｇが理論値に近い値となっていた（理論値はＧａ／Ｍｇ＝２．００）。また、Ｇａ濃度自体についても、理論値に近い値となっていた（理論値では、約２８．６％）。従って、実施例１～３の焼結体では、組成のずれが十分に抑制されていた。
　比較例１では、焼結温度が低すぎるため、相対密度が低かった。
　比較例２では、焼結温度が高すぎるため、Ｇａが揮発してしまい、Ｇａ／Ｍｇの値が低かった。また、比較例２では、Ｇａが揮発してしまったため、相対密度が低かった。
　比較例３では、雰囲気が真空であったため、Ｇａが揮発してしまい、Ｇａ／Ｍｇの値が低かった。また、比較例３では、Ｇａが揮発してしまったため、相対密度が低かった。
　比較例４では、圧力低すぎたため、Ｇａが揮発してしまい、Ｇａ／Ｍｇの値が低かった。また、比較例４では、圧力低すぎたことと、Ｇａが揮発してしまったことが原因で、相対密度が低かった。
　また、実施例１～３の焼結体では、不純物の濃度が１００ｗｔｐｐｍ未満に抑制されていた。
　以上、本発明の具体的な実施形態について説明してきた。上記実施形態は、本発明の具体例に過ぎず、本発明は上記実施形態に限定されない。例えば、上述の実施形態の１つに開示された技術的特徴は、他の実施形態に適用することができる。また、特記しない限り、特定の方法については、一部の工程を他の工程の順序と入れ替えることも可能であり、特定の２つの工程の間に更なる工程を追加してもよい。本発明の範囲は、特許請求の範囲によって規定される。

Claims (10)

  1. 　ＭｇxＧａyＯ4で表される組成から成るターゲットであって、
    　ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０であり、
    　相対密度が８７％以上である、ターゲット。
  2. 　請求項１のターゲットであって、ｘの値が０．９０～１．１０である、ターゲット。
  3. 　請求項１又は２に記載のターゲットであって、純度が４Ｎ以上である、ターゲット。
  4. 　請求項１～３いずれか１項に記載のターゲットであって、不純物濃度が１００質量ｐｐｍ未満である、ターゲット。
  5. 　請求項１～４いずれか１項に記載のターゲットの製造方法であって、
    　前記方法は、
    　　原料粉末を提供する工程と、
    　　ホットプレスして焼結体を生成する工程と、
    を含み、
    　前記ホットプレスを、以下の条件を全て満たすように実施する、方法。
    　雰囲気　：不活性ガス雰囲気
    　焼結温度：１２００～１３００℃
    　圧力　　：２５０ｋｇｆ／ｃｍ2以上
  6. 　請求項５の方法であって、前記提供する工程は、純度が４Ｎ以上の原料粉末を使用して合成することを含む、方法。
  7. 　ＭｇxＧａyＯ4で表される組成から成る焼結体であって、
    　ｘとｙの組成比であるｙ／ｘの値が１．９０～２．１０であり、
    　相対密度が８７％以上である、焼結体。
  8. 　請求項７の焼結体であって、ｘの値が０．９０～１．１０である、焼結体。
  9. 　請求項７又は８に記載の焼結体であって、純度が４Ｎ以上である、焼結体。
  10. 　請求項７～９いずれか１項に記載の焼結体であって、不純物濃度が１００質量ｐｐｍ未満である、焼結体。
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