WO2021193115A1 - 希土類系焼結磁石の製造方法および湿式成形装置 - Google Patents

Abstract

本開示の希土類系焼結磁石の製造方法は、希土類元素を含む合金粉末と、分散媒とを含むスラリーとを湿式成形装置を用いて圧縮成形して成形体を作製する工程と、前記成形体を焼結する工程と、を含み、前記湿式成形装置のキャビティを形成する空間の内部に前記スラリーを注入しているときは磁場を印加せず、前記スラリーをプレスすることによって前記スラリーに含まれる前記分散媒を前記空間の内部から排出することを開始する。

Description

希土類系焼結磁石の製造方法および湿式成形装置

　本開示は、希土類系焼結磁石の製造方法および湿式成形装置に関する。

　近年、希土類系焼結磁石は、高い需要を示しており、その中でも、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種であり、Ｔは主に鉄であり、Ｂは硼素である）は、最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品などに使用されている。

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、主としてＲ_２Ｔ_１４Ｂ化合物からなる主相と、この主相の粒界部分に位置する粒界相とから構成されている。主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ化合物は、高い飽和磁化と異方性磁場を持つ強磁性材料である。粒界相には、非磁性で希土類元素（Ｒ）の濃縮した低融点のＲリッチ相が存在する。Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気特性を向上させる方法として、（１）Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相の微細化、（２）Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相の配向度を高めること、（３）酸素量の低減、（４）Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相の比率向上、が知られている。

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石などの希土類系焼結磁石の製造には、例えば、金属等の原料を溶融して作製した溶湯を鋳型に鋳造することにより得たインゴット、またはストリップキャスト法により得たフレーク等の所望の組成を有する原料合金鋳造材を粉砕して得た所定の粒径を有する合金粉末が用いられ、この合金粉末を配向磁場中で圧縮して粉末成形体（圧粉体）を作製した後、この粉末成形体を焼結することにより、希土類系焼結磁石が製造される。なお、粉砕および成形時に粉末粒子が酸化すると、磁気特性の向上が阻害される。

　ところで、粉末成形体を作製する成形法には、乾式と湿式の２つの方法が存在しており、特許文献１は、湿式成形法を開示している。この湿式成形法によれば、粉末粒子の酸化を抑制することが可能となるため、乾式成形法と比較して、磁気特性の向上が阻害され難いと考えられている。

特開平８－８８１３３号公報

　特許文献１に開示されている湿式成形法では、希土類合金粉末を含むスラリーが金型のキャビティ内（空間内）に加圧注入されているが、本発明者の検討によると、このような場合でも、配向磁場中で圧縮して作製された「粉末成形体の密度ばらつき」や「配向の乱れ」が生じやすいことがわかった。

　前者の「粉末成形体の密度ばらつき」は、粉末成形体の取出し時やその後の焼結時に、割れやひびが発生する可能性がある。また、後者の「配向の乱れ」は、磁気特性が低下する可能性がある。特に、スラリーを金型のキャビティ内に加圧注入するときのプレス方向と磁場の向きとの関係や金型のキャビティ内におけるスラリーの状況などにより、粉末成形体の密度ばらつきや配向の乱れの程度が異なるため、求められる高い磁気特性を安定して生産することが難しかった。

　本開示は、上記の課題を解決することが可能な新しい希土類系焼結磁石の製造方法および湿式成形装置を提供する。

　本開示の希土類系焼結磁石の製造方法は、限定的ではない実施形態において、希土類元素を含む合金粉末と分散媒とを含むスラリーを金型の空間内に供給し、該供給した前記スラリーをプレスすることによって得られる成形体を焼結する希土類焼結磁石の製造方法であって、前記金型の空間内に前記スラリーを供給しているときは、磁場の印加を行わない一方、前記金型の空間内から前記分散媒を排出するときは、前記排出の前にプレス方向に直交する向きの横磁場の印加を開始する。

　ある実施形態において、前記成形体の寸法は、縦９０ｍｍ以上、横９０ｍｍ以上、高さ９０ｍｍ以上である。

　ある実施形態において、前記成形体を切断することにより、１０個以上の成形体片に分割する第１分割工程と、前記第１分割工程の後、複数の前記成形体片のそれぞれを焼結することにより、複数の焼結体素材を作製する焼結体素材作製工程と、を含む。

　ある実施形態において、前記焼結体素材作製工程の後、複数の前記焼結体素材のそれぞれを切断することにより、１００個以上の焼結体片に分割する第２分割工程を含む。

　ある実施形態において、前記横磁場の印加を開始する前に、前記スラリーをプレスする装置と前記スラリーの上面との間に間隙を形成する。

　本開示の希土類系焼結磁石の製造方法は、限定的ではない実施形態において、貫通孔を有する金型と、前記貫通孔に少なくとも先端が挿入された状態で前記金型に対して相対的に上下動する下パンチと、前記下パンチに対して相対的に上下動する上パンチとを備え、前記上パンチは、液体を通過させる複数の排出孔があいた下端を有しており、前記下パンチの上端と前記上パンチの前記下端とで前記貫通孔の内部にキャビティを形成し、前記下パンチの前記上端と前記上パンチの前記下端の間隔を縮小することにより前記キャビティの体積を減少させることができる湿式成形装置を準備する工程と、希土類元素を含む合金粉末と、分散媒とを含むスラリーを準備する工程と、前記湿式成形装置における前記貫通孔の内壁と前記下パンチの前記上端とによって空間を形成し、前記空間の内部に前記スラリーを注入し、前記空間を前記スラリーで充填する工程と、前記上パンチの前記下端で前記空間を塞ぐことにより、前記スラリーで充填された前記キャビティを形成する工程と、前記下パンチが相対的に上下動する方向に対して垂直な方向の横磁場を前記キャビティに印加している状態で、前記上パンチの前記下端と前記下パンチの前記上端との間隔を縮小し、前記スラリーに含まれる前記分散媒を前記上パンチにおける前記複数の排出孔を通して排出し、前記合金粉末の成形体を作製する工程と、前記成形体を焼結する工程とを含む。前記空間の内部に前記スラリーを注入しているとき、前記空間に磁場を印加せず、かつ、前記空間を一時的または断続的に非磁性蓋で覆い、前記横磁場を前記キャビティに印加する前に、前記非磁性蓋は前記空間を覆っていた位置から移動させられる。

　ある実施形態において、前記上パンチの前記下端と前記下パンチの前記上端との間隔を縮小しながら前記合金粉末の成形体を作製する工程において、前記キャビティ内の前記スラリーと前記上パンチの前記下端との間には、ろ布またはフィルタが配置されている。

　ある実施形態において、前記空間を前記スラリーで充填した後、前記非磁性蓋を、前記空間を覆っていた位置から移動させ、少なくとも前記横磁場の印加を開始する前に、前記下パンチを前記金型に対して相対的に降下させることにより、前記上パンチの前記下端および前記ろ布の少なくとも一方と前記スラリーとの間に間隙を形成する工程を含む。

　ある実施形態において、前記間隙の大きさは２ｍｍ以上４ｍｍ以下である
ある実施形態において、前記空間を前記スラリーで充填した後、前記非磁性蓋を、前記空間を覆っていた位置から移動させ、前記スラリーに含まれる前記分散媒を前記上パンチにおける前記複数の排出孔を通して排出することを開始する前に、前記横磁場の印加を開始する。

　ある実施形態において、前記空間の内部に前記スラリーを注入するとき、前記非磁性蓋を上下させることにより、前記空間の内部を外部に一時的に連通させる工程を含む。

　ある実施形態において、注入時における前記スラリー中の前記合金粉末の濃度は７５～８８質量％である。

　本開示の湿式成形装置は、希土類系合金粉末の成形体を作製する湿式成形装置であって、貫通孔を有する金型と、前記貫通孔に少なくとも先端が挿入された状態で前記金型に対して相対的に上下動する下パンチと、前記下パンチに対して相対的に上下動する上パンチであって、液体を通過させる複数の排出孔があいた下端を有する前記上パンチと、前記下パンチが相対的に上下動する方向に対して垂直な方向の横磁場を前記金型の前記貫通孔の内部に印加する電磁コイルとを備える。前記金型は、前記貫通孔の内壁と前記下パンチの前記上端とによって形成される空間の内部に前記希土類系合金粉末を含むスラリーを注入する注入口を有している。前記湿式成形装置は、さらに、前記空間の内部に前記スラリーを注入しているとき、前記空間を一時的または断続的に覆う非磁性蓋を備えている。

　ある実施形態において、前記湿式成形装置は、前記上パンチ、下パンチ、金型、電磁コイル、および非磁性蓋の動作を制御する制御装置を備えている。前記制御装置は、前記湿式成形装置における前記貫通孔の前記内壁と前記下パンチの前記上端とによって前記空間を形成し、前記空間の内部に前記スラリーを注入し、前記空間を前記スラリーで充填する工程と、前記上パンチの前記下端で前記空間を塞ぐことにより、前記スラリーで充填されたキャビティを形成する工程と、前記下パンチが相対的に上下動する方向に対して垂直な方向の前記横磁場を前記キャビティに印加している状態で、前記上パンチの前記下端と前記下パンチの前記上端との間隔を縮小し、前記スラリーに含まれる分散媒を前記上パンチにおける前記複数の排出孔を通して排出し、前記希土類系合金粉末の成形体を作製する工程と、を実行し、さらに、前記空間の内部に前記スラリーを注入しているとき、前記空間に磁場を印加せず、かつ、前記空間を一時的または断続的に前記非磁性蓋で覆い、前記横磁場を前記キャビティに印加する前に、前記非磁性蓋は前記空間を覆っていた位置から移動させる。

　本開示の実施形態によれば、スラリーを金型の空間内へ濃度ばらつきを抑えて均一に供給することができる。これにより、粉末成形体の密度ばらつきや配向の乱れを抑制することができ、それに起因する割れやひびの発生を抑制することができるため、求められる高い磁気特性を安定して生産することが可能となる。

図１は、本実施形態における湿式成形装置１００の基本構成例を示す図である。 図２は、湿式成形装置１００が備える金型１０の構成例を模式的に示す斜視図である。 図３は、非磁性蓋３４の例を模式的に示す斜視図である。 図４は、本実施形態における希土類焼結磁石の製造方法を説明するための説明図である。 図５は、本実施形態における希土類焼結磁石の製造方法を説明するための説明図である。 図６は、本実施形態における製造方法の一部の工程を説明するための説明図である。

　本発明者らは検討の結果、金型の空間内にスラリーを供給するときは磁場を印加せず、スラリーの供給後に後述する横磁場成形法を適用することで、スラリーを金型の空間内へ濃度ばらつきを抑えて均一に供給することができることを見出した。

　本開示の実施形態を説明する前に、本発明者が見出した知見およびその技術背景を説明する。

　希土類系焼結磁石のための粉末成形体を作製する方法には、希土類系合金の粉末を乾燥した状態のままプレス成形する乾式成形法と、合金粉末を油等の分散媒に分散させたスラリーを金型のキャビティ内に供給してプレス成形を行う湿式成形法とがある。また、磁場中プレス成形は、プレスにより圧縮する方向（プレス方向）と合金粉末に印加される磁場の向きが直交する横磁場成形法と、プレス方向と合金粉末に印加される磁場の向きが平行する縦磁場成形法に分けられる。

　乾式成形法は、プレス装置（成形装置）の構造が比較的単純であり、プレス成形中の脱分散媒（分散媒の除去）、プレス後の成形体からの脱分散媒などの工程が不要である。特に、横磁場成形法によれば、プレス方向と磁場印加方向が直交しているため、磁場印加方向に配向された合金粉末の配向を乱さず、配向度が高い成形体を作製することができる。縦磁場成形法は、プレス方向と磁場印加方法が平行であるため、プレス成形時に合金粉末の配向が乱れ易く、横磁場成形法と比べると配向度は低い。したがって、乾式成形法においては、主として横磁場成形法が用いられ、横磁場成形法で成形が困難な例えば円板状、リング状、薄板状などの形状が主として縦磁場成形法で製造されている。

　しかし、乾式成形法では、キャビティへ合金粉末を供給するとき、および、プレス成形時に、合金粉末が大気に触れることが避けられない。また、プレス成形終了後における成形体の取出しの際も、成形体が大気に触れる。このため、成形体の酸素量が増加し、磁気特性の低下を招く。また、合金粉末同士あるいは合金粉末と金型との間に大きな摩擦が生ずるのを避けることが困難であるため、印加磁場により合金粉末が回転、配向する際の抵抗が大きくなり、配向度を高くするのにも限界がある。

　一方、湿式成形法では、スラリーの供給や脱分散媒を行う必要があるため、成形装置の構造が比較的複雑となるが、分散媒によって合金粉末および成形体の酸化が抑制され、成形体の酸素量を低減することができる。また、磁場中プレス成形時に合金粉末の間に分散媒が介在することから、摩擦力などによる拘束が弱いため、合金粉末が磁場印加方向により容易に回転できる。このため、より高い配向度を得ることができる。したがって、乾式成形法よりも磁気特性に優れた希土類系焼結磁石を作製することができるという利点がある。このように、湿式成形法を用いると、乾式成形法よりも高い配向度と優れた酸化抑制効果を得ることができ、得られる希土類系焼結磁石がより高い磁気特性を有する傾向がある。

　しかし、このような湿式成形法にも問題がある。湿式成形法では、キャビティ内にスラリーを入れて磁場中プレス成形を行う際に、スラリー中の分散媒（油等）の多くをキャビティ外に排出する必要がある。このため、上パンチまたは下パンチの少なくとも一方に分散媒の排出孔が設けられる。そして、上パンチおよび／または下パンチの移動によってキャビティの体積が減少するとき、加圧されたスラリーに含まれる分散媒は、この排出孔から排出される。このとき、排出孔に近い部分からスラリー中の分散媒が濾過排出されるため、プレス成形の初期段階では、排出孔に近い部分に合金粉末の密度が高い「ケーキ層」と呼ばれる層が形成される。

　上パンチおよび／または下パンチが移動し、プレス成形が進行するとともに、より多くの分散媒が濾過排出され、キャビティ内のケーキ層の領域が広がっていく。最終的には、キャビティ層内の全域が、合金粉末の密度が高い（分散媒濃度の低い）ケーキ層となり、合金粉末同士が比較的弱く結合した成形体が得られる。

　プレス成形の初期段階において、排出孔に近い部分にケーキ層が形成されると、横磁場成形法では、磁場の方向が曲がる傾向がある。ケーキ層は合金粉末の密度が高い（単位体積当たりの合金粉末量が多い）ため、スラリーのケーキ層以外の部分（単位体積当たりの合金粉末量が少ない部分）と比較して透磁率が高くなっているからである。よって、磁場は、ケーキ層に集束する傾向になる。このため、キャビティの外側では磁場がキャビティ側面に概ね垂直に印加されても、キャビティ内部では磁場がケーキ層の方に曲げられることになる。したがって、この曲がった磁場に沿って合金粉末が配向するため、プレス成形後の成形体において、配向が曲がった部分が存在する場合がある。配向が曲がった部分が存在すると成形体における配向度が低下するため、希土類系焼結磁石において十分な磁気特性が得られない場合がある。このような磁場が曲がることにより希土類系焼結磁石の磁気特性が低下する問題は、磁場印加方向のキャビティの寸法が大きいほど（例えば１５ｍｍ以上、典型的には３０ｍｍ以上を超えると）顕著になる。さらに、プレス方向におけるキャビティの寸法が９０ｍｍ以上になると、磁場が大きく曲がることによって希土類系焼結磁石の磁気特性が顕著に低下し、焼結後に亀裂が多く生じるため、このような大きなサイズを有する成形体は湿式成形法で量産することができなかった。したがって、成形体をプレス方向に長尺化するには、上記の問題を解決する必要がある。そして、このような問題は、キャビティ内部におけるスラリー濃度がばらついていたり、キャビティ内部に均一にスラリーが供給されていない場合に、特に起こりやすいことが本発明者らの検討により分かった。

　一方、縦磁場成形法では、磁場はプレス方向に平行な方向、すなわち、上パンチから下パンチに向かう方向に平行な方向に印加されるため、上パンチおよび／または下パンチの分散媒排出口に近い部分にケーキ層が形成されても磁場は曲げられ難く、ケーキ層の無い部分からケーキ層内へと真っ直ぐ進み易い。このため、横磁場成形法のように磁場印加方向のキャビティの寸法に制約を受けることはない。しかし、縦磁場成形法では、プレス成形時に合金粉末の粒子が回動して配向の乱れが生じやすく、高い残留磁束密度Ｂ_ｒを均一に実現することが難しい。

　これまで、磁場印加方向に寸法が大きい成形体は、主として乾式成形法による横磁場成形法により製造されていた。しかし、乾式成形法では、成形体の酸素量が増加し、磁気特性の低下を招くとともに、配向度を高くするのに限界がある。

　本開示の希土類系焼結磁石の製造方法および湿式成形装置によれば、横磁場成形を行う場合に生じる湿式成形法の上記問題を解決することが可能になるため、横磁場成形によりプレス方向が９０ｍｍ以上の希土類系焼結磁石、具体的には、成形体の寸法が縦９０ｍｍ×横９０ｍｍ×高さ９０ｍｍ以上（縦、横のいずれかが磁場印加方向、高さがプレス方向）、好ましくは、縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×高さ９０ｍｍ以上である希土類系焼結磁石を安定して製造することが可能となる。ここで、「寸法が縦９０ｍｍ×横９０ｍｍ×高さ９０ｍｍ以上である」とは、縦方向のサイズが９０ｍｍ以上、横方向のサイズが９０ｍｍ以上、高さ方向のサイズが９０ｍｍ以上であることを意味する。「縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×高さ９０ｍｍ以上」についても同様である。成形体の形状は、直方体であることが好ましい。直方体であれば、複数の成形体片に分割することが容易である。しかし、成形体は、他の形状を有していてもよい。

　以下、図面を参照しながら、本開示の実施形態を説明する。

　＜基本構成例＞
　まず、図１および図２を参照しながら、本開示の実施形態における湿式成形装置の基本構成例を説明する。図１は、本実施形態における湿式成形装置１００の基本構成例を示す図である。図２は、湿式成形装置１００が備える金型１０の構成例を模式的に示す斜視図である。図では、参考のため、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸、およびＺ軸が記載されている。Ｚ軸は鉛直方向に平行であり、Ｙ軸は図の紙面に垂直である。Ｘ軸およびＹ軸を含むＸＹ面は水平である。

　本実施形態における湿式成形装置１００は、例えば図２（ａ）に例示されるような、貫通孔１０Ｈを有する金型１０を備える。金型１０は磁束を透過する磁性材料から形成される。貫通孔１０Ｈは金型１０の上端から下端にわたってＺ軸方向に貫通している。貫通孔１０Ｈは、内壁１０Ｗを有している。貫通孔１０ＨのＺ軸に垂直な断面は、Ｚ軸方向に沿って一定の形状および大きさを有している。この例において、貫通孔１０Ｈは直方体の形状を有しているが、貫通孔１０Ｈの形状は、この例に限定されない。貫通孔１０Ｈの内壁１０Ｗは平面に限定されず、一部または全部に曲面を含んでいてもよい。

　作製するべき成形体の形状および寸法は、貫通孔１０Ｈの形状および寸法に依存する。例えば、成形体の寸法が縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×高さ９０ｍｍの場合、貫通孔１０ＨのＸＹ面に平行な断面の寸法は、縦１００ｍｍ以下×横１００ｍｍ以下であり得る。より大きな成形体を作製する場合、例えば成形体の寸法が縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍ×高さ１００ｍｍ以上の場合、貫通孔１０ＨのＸＹ面に平行な断面の寸法は、縦１５０ｍｍ以下×横１５０ｍｍ以下であり得る。

　再び図１を参照すると、湿式成形装置１００は、貫通孔１０Ｈに少なくとも先端が挿入された状態で金型１０に対して相対的に上下動する下パンチ１２と、下パンチ１２に対して相対的に上下動する上パンチ１４とを備える。本実施形態における上パンチ１４は、スラリーに含まれる液体（液状成分）を通過させる複数の排出孔１４Ｈがあいた下端１４Ｕを有している。スラリーは、例えば、希土類元素と鉄とホウ素とを含む合金粉末（Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末）と、分散媒とを含む。

　本開示において、「上下動」とは、鉛直方向に移動することを意味する。また、「ＡがＢに対して相対的に上下動する」とは、鉛直方向におけるＡとＢとの間隔が増加または減少することを意味する。したがって、下パンチ１２が金型１０に対して相対的に上下動する形態には、金型１０が静止した状態で下パンチ１２が上下動する場合、下パンチ１２が静止した状態で金型１０が上下動する場合、および、金型１０および下パンチ１２が同一または反対の方向に上下動する場合が含まれる。図１（ｂ）の状態では、図１（ａ）の状態に比べると、下パンチ１２が静止したまま、金型１０および上パンチ１４が降下している。その結果、下パンチ１２は、金型１０に対して相対的に上昇している。

　図１（ａ）に示される状態では、金型１０の貫通孔１０Ｈの内壁１０Ｗと、下パンチ１２の上端１２Ｔとによって空間１６が形成されている。空間１６は、スラリーを受け入れる容積を有している。この空間１６の上方には、上パンチ１４が位置しているが、空間１６の上面は解放されている。言い換えると、金型１０の貫通孔１０Ｈの下部には下パンチ１２の一部が挿入されているが、空間１６は上パンチ１４によって塞がれていない。図２（ｂ）は、金型１０の貫通孔１０Ｈの内壁１０Ｗと、下パンチ１２の上端１２Ｔとによって空間１６が形成されている状態を模式的に示している。金型１０の貫通孔１０Ｈに挿入された下パンチ１２と、貫通孔１０Ｈの内壁１０Ｗとは摺動可能な状態で接触する。内壁１０Ｗと下パンチ１２とは、空間１６がスラリーの液状成分を漏らすことなく保持することができるように接している。

　図１（ｂ）を参照する。図１（ｂ）の状態では、上パンチ１４の下端１４Ｕが金型１０を下方に押圧するように降下している。その結果、空間１６は上パンチ１４によって塞がれ、キャビティが形成されている。図１（ｂ）の例において、上パンチ１４と金型１０との間には「ろ（濾）布」３２が配置されている。ろ布３２は、合成繊維などを編み込んで作った布状のろ過材であり、フィルタと呼んでもよい。フィルタの例は、ろ布、ろ紙、多孔質フィルタ、金属フィルタを含む。このようなフィルタを設けることにより、合金粉末の粒子が排出孔１４Ｈ内に侵入することをより確実に防止し、分散媒のみを透過させることが可能になる。ろ布３２に存在する小さな孔の大きさは、希土類系合金粉末の粒子をほとんど透過しないように決定されている。ろ布３２は、具体的には、上パンチ１４の下端１４Ｕに設けられた複数の排出孔１４Ｈを覆うように上パンチ１４に取り付けられている。図では、簡単のため、ろ布の一部のみが記載されているが、ろ布は、Ｘ軸方向に沿って長く広がり、ローラに巻き付けられて使用され得る。そのようなローラを回転させると、ろ布３２の上パンチ１４の下端１４Ｕに接触する部分を切り替えることが可能になる。その結果、ろ布のプレス工程で汚れた領域を新しい領域に切り替えて次のプレス工程を実行することが容易になる。

　図１（ｂ）の例では、図１（ａ）の状態に比べると、上パンチ１４だけではなく、金型１０も降下している。下パンチ１２の上端１２Ｔと上パンチ１４の下端１４Ｕとの距離を短縮することにより、キャビティ１０Ｃの容積を減少させることができる。図１（ａ）の空間１６内にスラリーを充填した後、図１（ｂ）の状態にする過程で、スラリー内の液状成分は、ろ布３２および上パンチ１４の排出孔１４Ｈを介してキャビティ１０Ｃの内部から外部に排出されることになる。

　金型１０は、図１に示されるように、貫通孔１０Ｈの内壁１０Ｗと下パンチ１２の上端１２Ｔとによって形成される空間１６の内部にスラリーを注入する注入口１０Ｐを有している。注入口１０Ｐは、１個である必要はなく、複数であってもよい。また、１個の金型１０が有する貫通孔１０Ｈの個数も、１個に限定されず、複数であってもよい。１個の金型１０が複数個の貫通孔１０Ｈを有する場合、湿式成形装置１００は、それぞれの貫通孔１０Ｈに割り当てられた複数組の下パンチ１２を備える。注入口１０Ｐは、スラリー供給装置（油圧シリンダを有する油圧装置）と繋がっており、油圧シリンダ等により加圧されたスラリー３０が注入口１０Ｐを通って空間１６の内部に供給される。

　湿式成形装置１００は、下パンチ１２が上下動する方向（Ｚ軸方向、すなわち鉛直方向）に対して垂直な方向(水平横方向)の横磁場を金型１０の貫通孔１０Ｈの内部に印加する電磁コイル２０を備える。図１の例において、電磁コイル２０は、Ｘ軸方向に磁束が延びる横磁場をキャビティ１０Ｃ内に形成することができる。後述するように、本実施形態では、注入口１０Ｐから空間１６の内部にスラリーを注入するとき、図１（ａ）に示すように上パンチ１４は金型１０から離れた位置にあり、磁場も印加されていない。

　本実施形態における湿式成形装置１００は、図１には示されていない「非磁性蓋」を更に備えている。この非磁性蓋は、スラリーが空間１６の内部に注入されているとき、空間１６を一時的または断続的に覆う。図３は、非磁性蓋３４の例を模式的に示す斜視図である。図３の例において、非磁性蓋３４は、金型１０の貫通孔１０Ｈを完全に覆っている。図３の破線は、非磁性蓋３４が退避位置にある状態を模式的に示している。非磁性蓋３４の役割については後述する。

　なお、本開示による希土類系焼結磁石の製造方法を実施するために、「非磁性蓋」は必ずしも不可欠の要素ではない。

　本開示の実施形態における湿式成形装置は、上パンチ１４、下パンチ１２、金型１０、電磁コイル２０、および非磁性蓋３４の動作を制御する制御装置を備えている。このような制御装置は、記憶装置に記憶されたプログラムに従って動作するコンピュータによって実現され得る。

　＜製造方法＞
　以下、図４および図５を参照して、本開示の実施形態における希土類系焼結磁石の製造方法を説明する。図４は、本実施形態における希土類焼結磁石の製造方法を説明するための説明図である。図５は、本実施形態における希土類焼結磁石の製造方法を説明するための説明図である。図４では、電磁コイル２０の記載が省略されている。

　本実施形態における希土類系焼結磁石の製造方法では、以下の工程を実行する。

　（１）：スラリーの準備
　例えば、希土類元素を含む合金粉末（好ましくは、希土類元素と鉄と硼素とを含む合金粉末）と、分散媒とを含むスラリーを準備する工程を実行する。

・合金粉末の組成
　合金粉末の組成は、例えば、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素（イットリウム（Ｙ）を含む概念）の少なくとも１種、Ｔは鉄（Ｆｅ）または鉄とコバルト（Ｃｏ）、Ｂは硼素を意味する）およびサマリウム・コバルト系焼結磁石を含む既知の希土類系焼結磁石の組成を有してよい。

　好ましいのは、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石である。各種磁石の中でも最も高い磁気エネルギー積を示し、かつ比較的安価であるからである。

　以下に好ましいＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成を示す。

　Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂのうち少なくとも一種から選択される。ただし、Ｒは、ＮｄおよびＰｒのいずれか一方を含むことが好ましい。更に好ましくは、Ｎｄ－Ｄｙ、Ｎｄ－Ｔｂ、Ｎｄ－Ｐｒ－ＤｙまたはＮｄ－Ｐｒ－Ｔｂで示される希土類元素の組合せを用いる。

　Ｒのうち、ＤｙおよびＴｂは、特にＨ_ｃＪの向上に効果を発揮する。上記元素以外に少量のＣｅまたはＬａなど他の希土類元素を含有してもよく、ミッシュメタルやジジムを用いることもできる。また、Ｒは純元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で、製造上不可避な不純物を含有するものでもよい。含有量は、従来から知られる含有量を採用することができ、例えば、２５質量％以上３５質量％以下が好ましい範囲である。２５質量％未満では高磁気特性、特に高Ｈ_ｃＪが得られない場合があり、３５質量％を超えるとＢ_ｒが低下する場合があるためである。

　Ｔは、鉄を含み（Ｔが実質的に鉄から成る場合も含む）、質量比でその５０％以下をコバルト（Ｃｏ）で置換してもよい（Ｔが実質的に鉄とコバルトとから成る場合を含む）。Ｃｏは温度特性の向上、耐食性の向上に有効であり、合金粉末は１０質量％以下のＣｏを含んでよい。Ｔの含有量は、ＲとＢあるいはＲとＢと後述するＭとの残部を占めてよい。

　Ｂの含有量についても公知の含有量で差し支えなく、例えば、０．８質量％～１．２質量％が好ましい範囲である。０．８質量％未満では高Ｈ_ｃＪが得られない場合があり、１．２質量％を超えるとＢ_ｒが低下する場合がある。なお、Ｂの一部はＣ（炭素）で置換することができる。Ｃによる置換は磁石の耐食性を向上させることができる場合がある。Ｂ＋Ｃとした場合（ＢとＣの両方含む場合）の合計含有量は、Ｃの置換原子数をＢの原子数で換算し、上記のＢ濃度の範囲内に設定されることが好ましい。

　上記元素に加え、Ｈ_ｃＪ向上のためにＭ元素を添加することができる。Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、ＴａおよびＷからなる群から選択される一種以上である。Ｍ元素の添加量は５．０質量％以下が好ましい。５．０質量％を超えるとＢ_ｒが低下する場合があるためである。また、不可避的不純物も許容することができる。

・合金粉末の製造方法
　合金粉末は例えば、溶解法により、所望の組成を有する希土類系磁石用原料合金（好ましくはＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金）のインゴットまたはフレークを作製し、この合金インゴットおよびフレークに水素を吸収（吸蔵）させて水素粉砕を行い、粗粉砕粉を作製する。

　そして、粗粉砕粉をジェットミル等により更に粉砕して微細粉（合金粉末）を作製することができる。

　Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金の製造方法を例示する。

　最終的に必要な組成となるように事前に調整した金属を溶解し、鋳型に入れるインゴット鋳造法により合金インゴットを作製することができる。

　また、溶湯を単ロール、双ロール、回転ディスクまたは回転円筒鋳型等に接触させて急冷し、インゴット法で作られた合金よりも薄い凝固合金を作製するストリップキャスト法または遠心鋳造法に代表される急冷法により合金フレークを作製することができる。

　本発明においては、インゴット法と急冷法のどちらの方法により作製された合金も使用可能であるが、急冷法により作製される合金が好ましい。

　急冷法によって作製したＲ－Ｔ－Ｂ系磁石用原料合金（急冷合金）の厚さは、通常０．０３ｍｍ～１０ｍｍの範囲にあり、フレーク形状や板状である。合金溶湯は冷却ロールの接触した面（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）と比較して、短時間で冷却されているため、組織が微細化され、結晶粒径が小さい。また粒界の面積が広い。Ｒリッチ相は粒界内に大きく広がるため、急冷法はＲリッチ相の分散性に優れる。

　このため水素粉砕法により粒界で破断し易い。急冷合金を水素粉砕することで、水素粉砕粉（粗粉砕粉）のサイズを例えば１．０ｍｍ以下とすることができる。

　このようにして得た粗粉砕粉をジェットミル等により粉砕することで、例えば、気流分散式レーザー解析法によるＤ_５０粒径で２～７μｍのＲ－Ｔ―Ｂ系合金粉末を作製することができる。

　ジェットミルは、(a）酸素含有量が実質的に０質量％の窒素ガスおよび／またはアルゴンガス（Ａｒガス）からなる雰囲気中、または(b)酸素含有量が０．００５～０．５質量％の窒素ガスおよび／またはＡｒガスからなる雰囲気中で行うのが好ましい。

　得られる焼結体中の窒素量を制御するために、ジェットミル内の雰囲気をＡｒガスとし、その中に窒素ガスを微量導入して、Ａｒガス中の窒素ガスの濃度を調整することがより好ましい。

・分散媒
　分散媒は、その内部に合金粉末を分散させることによりスラリーを作製することができる液体である。

　本発明に用いる好ましい分散媒として鉱物油または合成油を挙げることができる。

　鉱物油または合成油はその種類が特定されるものではないが、常温での動粘度が１０ｃｓｔを超えると粘性の増大によって合金粉末相互の結合力が強まり磁場中湿式成形時の合金粉末の配向性に悪影響を与える場合がある。

　このため鉱物油または合成油の常温での動粘度は１０ｃｓｔ以下が好ましい。また鉱物油または合成油の分留点が４００℃を超えると成形体を得た後の脱油が困難となり、焼結体内の残留炭素量が多くなって磁気特性が低下する場合がある。

　したがって、鉱物油または合成油の分留点は４００℃以下が好ましい。

　また、分散媒として植物油を用いてもよい。植物油は植物より抽出される油を指し、植物の種類も特定の植物に限定されるものではない。例えば、大豆油、なたね油、コーン油、べにばな油またはひまわり油などがあげられる。

・スラリーの作製
　得られた合金粉末と分散媒とを混合することでスラリーを作製することができる。

　合金粉末と分散媒との混合比は特に限定されないが、スラリー中の合金粉末の濃度は、質量比で、好ましくは７０％以上（すなわち、７０質量％以上）である。２０～６００ｃｍ^３／秒の流量において、空間内部に効率的に合金粉末を供給できると共に、優れた磁気特性が得られるからである。

　また、スラリー中の合金粉末の濃度は、質量比で、好ましくは９０％以下である。スラリーの流動性を確実に確保するためである。

　より好ましくは、スラリー中の合金粉末の濃度は、質量比で、７５％～８８％である。より効率的に合金粉末を供給でき、かつより確実にスラリーの流動性を確保できるからである。更により好ましくは、スラリー中の合金粉末の濃度は、質量比で、８４％以上である。合金粉末と分散媒との混合方法は特に限定されない。合金粉末と分散媒とを別々に用意し、両者を所定量秤量して混ぜ合わせることによって作製してもよい。また、粗粉砕粉をジェットミル等で乾式粉砕して合金粉末を作製する際にジェットミル等の粉砕装置の合金粉末排出口に分散媒を入れた容器を配置し、粉砕して得られた合金粉末を容器内の分散媒中に直接回収しスラリーを得てもよい。この場合、容器内も窒素ガスおよび／またはアルゴンガスからなる雰囲気とし、得られた合金粉末を大気に触れさせることなく直接分散媒中に回収して、スラリーとすることが好ましい。さらには、粗粉砕粉を分散媒中に保持した状態で振動ミル、ボールミルまたはアトライター等を用いて湿式粉砕し、合金粉末と分散媒とから成るスラリーを作製することも可能である。

　（２）：スラリーの加圧注入
　図４（ａ）および図４（ｂ）に示すように、湿式成形装置１００における金型１０の貫通孔１０Ｈに下パンチ１２が挿入された状態から、金型１０を上昇させることにより、内壁１０Ｗと下パンチ１２の上端１２Ｔとによって空間１６を形成する。図４(ｂ)に示すように、金型１０が十分に上昇した段階において、空間１６の内部は金型１０の注入口１０Ｐに連通する。

　次に、図４（ｃ）に示すように、注入口１０Ｐから空間１６の内部にスラリー３０を注入する。スラリー３０の供給量は、例えば２０～１５０ｃｍ^３／秒の範囲に設定され得る。供給量が２０ｃｍ^３／秒未満では、流量を調整することが困難であり、また、配管抵抗によって空間１６内にスラリーを供給できない場合がある。一方、供給量が１５０ｃｍ^３／秒を超えると、粉末成形体の各部分における密度にばらつきが発生し、プレス成形後の成形体取出し時に成形体に割れが生じたり、焼結時の収縮により割れが生じたりする場合がある。また、注入口１０Ｐの近傍において配向の乱れが生じる可能性も高まる。

　スラリー供給量は、好ましくは３０～１００ｃｍ^３／秒であり、より好ましくは４０～８０ｃｍ^３／秒である。スラリー供給量は、スラリー供給装置として機能する油圧装置の流量調整弁を調整することにより、油圧装置の油圧シリンダへ送り込む油の流量を変化させ、油圧シリンダの速度を変化させることによって制御することができる。スラリー３０の供給圧力は、例えば１．９６ＭＰａ～１４．７１ＭＰａ（２０ｋｇｆ／ｃｍ^２～１５０ｋｇｆ／ｃｍ^２）である。スラリー３０の注入口１０Ｐは、例えば直径２ｍｍ～３０ｍｍの孔である。

　本実施形態で特徴的な点のひとつは、空間１６の内部にスラリー３０を注入しているとき、空間１６を一時的または断続的に非磁性蓋３４で覆うことにある。

　非磁性蓋３４を用いることにより、スラリー３０を空間１６へ濃度ばらつきを抑えて均一に供給することができる。これによりその後の配向磁場中で圧縮して作製された粉末成形体における配向の乱れを抑制することが可能となる。以下に詳述する。

　通常、非磁性蓋を用いずに空間１６へスラリー３０を注入する場合、空間１６を上パンチ１４により覆う。このような通常の方法で空間１６にスラリー３０を満たしていくと、空間１６の上面にあるスラリー３０の少なくとも一部が上パンチ１４の複数の排出孔１４Ｈ又は上パンチ１４と金型１０の間に配置されたろ布３２と接触してスラリー３０に含まれる分散媒が吸収される場合がある。これにより、空間１６の上パンチ１４に近い位置のスラリーの濃度が高くなり濃度ばらつきが生じる場合がある。また、スラリー注入後に磁場が印加されても空間１６の上面にあるスラリー３０における粉末粒子の配向されにくくなる。また、空間１６を上パンチなどで覆わない場合、スラリー３０の注入によりスラリー３０の一部が空間１６の外に飛び出したり、スラリーの上面に凹凸が形成されたりして濃度ばらつきが生じたり、スラリーが均一にキャビティに供給されない場合がある。これに対して、空間１６を非磁性蓋３４で覆うことにより、空間１６にスラリー３０を満たしてスラリー３０の少なくとも一部が非磁性蓋３４に接触してもスラリーに含まれる分散媒は非磁性蓋３４により吸収されることはない。さらに非磁性蓋３４により空間１６が覆われているため、スラリーの注入によりスラリー３０の一部が空間１６の外へ飛び出したり、スラリーの上面に凹凸が形成されたりすることもない。そのため、スラリー３０を空間１６へ濃度ばらつきを抑えて均一に供給することが可能となる。これにより、粉末成形体における密度ばらつきや配向の乱れを抑制することが可能となる。

　非磁性蓋３４は、例えばゴムまたは樹脂から形成される。ゴムから形成された非磁性蓋３４は、金型１０の上端に密着することができる。非磁性蓋３４は、ゴム以外に例えば、シリコン、非磁性のアルミやステンレスなどから形成することもできる。また、非磁性蓋３４は、スラリー３０を通す貫通孔を備えていない。貫通孔にスラリー３０に含まれる分散媒が吸収されてしまい、濃度ばらつきが生じる可能性があるからである。さらに、非磁性蓋３４が非磁性でないと、横磁場プレス工程等で蓋が磁性を帯びてスラリー３０が蓋に付着してしまう可能性がある。これにより、スラリー３０を空間１６へ濃度ばらつきを抑えて供給できない可能性がある。

　なお、前述したように、非磁性蓋３４は、本開示による希土類系焼結磁石の製造方法を実施するために必ずしも不可欠の要素ではない。非磁性蓋３４を用いることなくスラリー３０を空間１６に注入した後、例えば棒状部材を用いてスラリー３０を撹拌すれば、スラリー３０の濃度ばらつきを低下させて均一性を高めることができる。また、スラリー３０は空間１６の４隅に特に入りにくい。そのため、例えば、スラリー３０を空間１６からあふれる状態まで注入することによっても、スラリー３０の濃度ばらつきを低下させることが可能である。

　図４（ｄ）は、空間１６が大気と連通するように非磁性蓋３４を金型１０からわずかに上昇させ、両者の間に隙間を形成した状態を模式的に示している。この隙間を介して、空間１６の内部に含まれる大気成分がスラリー３０の増加に伴って外部に押し出されていく。非磁性蓋３４と金型１０との間に断続的に隙間を形成することにより、空間１６の内部の圧力を、ほぼ大気圧に維持できるため、スラリー３０をスムーズに供給することが可能になる。

　図４（ｅ）は、空間１６をスラリー３０で充填した状態を示している。このとき、空間１６は非磁性蓋３４で閉じられており、スラリー３０の充填量が所定値に達している。非磁性蓋３４がない状態で空間１６にスラリー３０を供給していくと、上述したように、充填時におけるスラリー３０の上面に凹凸が形成される可能性がある。非磁性蓋３４により、所望の容積を有する空間１６の内部をスラリー３０で満杯にすることが可能になる。

　非磁性蓋３４で空間１６を塞ぐタイミングは、例えば空間１６の半分程度がスラリー３０で埋められたときである。そのあと、空間１６の供給されるスラリー３０の量が増加されていくと、空間１６の内圧が上昇するため、１回または複数回、非磁性蓋３４が持ちあげられ、内圧が大気圧に等しいレベルに低下させられる。このような動作は、例えば非磁性蓋３４の上面をシリンダに取り付け、このシリンダを機械または電気的に上下方向に駆動することによって実現できる。

　空間１６の内部が所定量のスラリー３０によって満たされるとき、空間１６は非磁性蓋３４によって塞がれている。このとき、スラリー３０は非磁性蓋３４に下面に接触していることが望ましいが、わずかな隙間（１ｍｍ未満）が一部存在してもよい。

　本実施形態で特徴的な他の点は、空間１６の内部にスラリー３０を注入しているとき、空間１６に磁場を印加しないことにある（無磁場注入）。磁場を印加している状態でスラリーを注入（磁場中注入）すると、プレス後に得られる粉末成形体の各部分における密度にばらつきが多く発生する可能性がある。これは、スラリー３０が注入されつつあるとき、スラリー中の合金粉末が金型１０または下パンチ１２に引きつけられることにより、固体である合金粉末と液体である分散媒とが分離（固液分離）し、分離した分散媒が空間１６周囲に集まることに起因すると考えられる。このような状態でスラリー３０を供給し、空間１６の内部をスラリー３０で満たした後にプレス成形すると、合金粉末の密度（単体積あたりに存在する合金粉末の量）が、キャビティ１０Ｃの中心部および底部に比べてキャビティ１０Ｃの周囲の方が低い状態でプレス成形することとなる。その結果、得られた成形体の中心部や底部に比べて上部や周囲の密度が低くなる可能性がある。成形体の各部分において密度が異なると、成形体を焼結して得られる焼結磁石の磁気特性の低下および場所によるばらつきを生ずる。また、このような密度のばらつきがあると、プレス成形後の成形体取出し時に成形体に割れが生じる場合があり、仮に成形体で割れが無くても、焼結時の収縮により割れが生じる場合がある。本実施形態では、スラリー供給時に磁場を印加しないため、このような密度ばらつきの問題を解決することが可能になる。従来高い磁気特性を得るためには、磁場を印加している状態でスラリーを注入する必要があると考えられてきた。これは、無磁場注入は磁場中注入とくらべて、特に磁石の中心部分が配向しにくくなるからである。しかし、本発明者らは検討の結果、上述した非磁性蓋を使用する方法により、スラリー３０を空間１６へ濃度ばらつきを抑えて供給した後に横磁場成形法を適用すると、磁石の中心部分も均一に配向されて磁気特性が低下しないことが分かった。一方、縦磁場成形法を適用すると、プレス成形による配向のみだれの影響により磁気特性が低下する。

　好ましくは、空間１６をスラリーで充填した後、図４（ｆ）に示すように、下パンチ１２を金型１０に対して相対的に降下させることにより、図５（ａ）に示すように上パンチ１４を降下させ空間１６を閉じた際に、上パンチ１４の下端または（ろ布３２を使用する場合は）ろ布とスラリー３０との間に間隙を形成されるようする。具体的には金型１０に対して下パンチ１２の位置を１ｍｍ以上３０ｍｍ以下の距離（例えば３ｍｍ）だけ相対的に降下させる。この結果、スラリー３０の充填を完了した後に空間１６が拡大し、空間１６の上部に空気層の隙間が形成される。間隙の大きさは２ｍｍ以上４ｍｍ以下であることが好ましく、例えば３ｍｍ程度であり得る。なお、図４（ｆ）の例では、下パンチ１２に対して金型１０を上昇させているが、このような空気層の隙間をスラリー３０の上面に形成する方法は、この例に限定されない。例えば、金型１０の位置を固定した状態で下パンチ１２を降下させてもよい。また、非磁性蓋３４の下面に金型１０の貫通孔１０Ｈに嵌る大きさおよび形状の「インロー構造」が形成されていてもよい。具体的には、非磁性蓋３４は、空気層の隙間を形成する前または後に、金型１０を覆う位置から退避される（図３）。すなわち、横磁場をキャビティ１０Ｃに印加する前に、非磁性蓋３４は空間１６を覆っていた位置から移動させられる。

　なお、図４（ｆ）の状態では、上パンチ１４は金型１０から離れた位置にあるが、金型１０の上昇開始とともに、上パンチ１４の降下が開始してもよい。重要な点は、上パンチ１４が降下しても、その下端に設けられたろ布３２がスラリー３０に接触しないようにすることである。上パンチ１４と金型１０とが離れていれば、上パンチ１４の降下が金型１０の上昇開始時、または、その直前に開始されても、ろ布３２はスラリー３０に接触しない。

　（３）：横磁場中プレス成形を開始する前の準備
　次に、上パンチ１４の下端１４Ｕで空間１６を塞ぐことにより、スラリー３０で充填されたキャビティ１０Ｃを形成する。具体的には、図５（ａ）に示すように、金型１０に対して上パンチ１４を降下させ、空間１６を閉じる。このとき、金型１０と上パンチ１４との間には、ろ布３２が配置されているが、上述したように、ろ布３２とスラリー３０との間に空気層の隙間を形成してろ布３２をスラリー３０に接触させないことが好ましい。これにより、磁場の印加前にろ布３２がスラリー３０へ接触してスラリー３０に含まれる分散媒が、ろ布３２に吸収され、スラリー３０の上面付近で合金粉末の濃度が過度に上昇して濃度ばらつきが生じたり、磁場が印加されても粉末粒子の配向が生じにくくなったりすることを確実に回避することができる。

　（４）：横磁場中プレス成形
　次に、下パンチ１２が上下動する方向に対して垂直な方向の「横磁場」をキャビティ１０Ｃに印加している状態で、上パンチ１４の下端１４Ｕと下パンチ１２の上端１２Ｔとの間隔を縮小する。図５（ｂ）および図５（ｃ）は、上パンチ１４の下端１４Ｕと下パンチ１２の上端１２Ｔとの間隔が縮小する様子を示している。スラリー３０に含まれる分散媒は、上パンチ１４における複数の排出孔１４Ｈを通して排出され、合金粉末の成形体５０が得られる。キャビティ１０Ｃの内部に形成する磁場の大きさは、例えば１．０Ｔ以上１．５Ｔ以下である。横磁場を印加するとき、ろ布３２とスラリー３０との間に空気層の隙間Ｇが存在していることが好ましい。横磁場の印加を開始したときは、スラリー３０に含まれる合金粉末粒子の一部が磁力によって移動し、スラリー３０の上面には凸部または凹部が形成され得る。しかし、磁場の方向が水平であり、プレス方向に直交するため、プレス工程によって配向方向が揃うことになる。

　磁場の強さは、１．０Ｔ以上であれば、スラリー３０に含まれる合金粉末の磁化方向がより確実に磁場の方向に配向し、高い配向度が得られる。１．０Ｔ未満では合金粉末の配向度が低下し、あるいは、プレス成形時に合金粉末の配向が乱れ易くなる。キャビティ１０Ｃの内部における磁場の強さは、ガウスメータで測定または磁場解析により求めることができる。

　電磁コイル２０は、金型１０の側面の近傍に配置され、キャビティ１０Ｃ内においてプレス方向に垂直で均一な磁場を形成することができる。

　キャビティ１０Ｃ内の状態を、より詳細に説明すると、磁場中プレス成形の工程中、キャビティ１０Ｃの体積が小さくなると、上述したように、上パンチ１４の排出孔１４Ｈに近い部分からスラリー３０中の分散媒が排出孔１４Ｈを通って濾過排出されるが、スラリー３０に含まれる合金粉末は、キャビティ１０Ｃの中に残存する。このため、排出孔１４Ｈに近い部分から「ケーキ層」が形成される。ケーキ層は、前述したように、スラリー中の分散媒がキャビティ１０Ｃの外部に排出されて合金粉末の濃度が高くなった層である。プレス工程が進行していくと、最終的にはケーキ層がキャビティ１０Ｃ全体に拡がり、合金粉末の粒子同士が接触した粉末成形体が得られる。本実施形態では、横磁場の印加を開始したとき、ケーキ層は形成されておらず、その結果、上パンチ１４に近い位置にける配向の乱れを抑制することができる。

　成形体５０が形成された後、図５（ｄ）に示すように金型１０を降下させ、図５（ｅ）に示すように成形体５０を金型１０の外部に露出させる。この後、図５（ｆ）に示すように、上パンチ１４を上昇させることにより、成形体５０を取り出すことが可能になる。

　上述した工程によって得た成形体には鉱物油または合成油等の分散媒が残留している。この状態の成形体を常温から例えば９５０～１１５０℃の焼結温度まで急激に昇温すると、成形体の内部温度が急激に上昇し、成形体内に残留した分散媒と成形体の希土類元素とが反応して希土類炭化物を生成する場合がある。このように希土類炭化物が形成されると、焼結に充分な量の液相の発生が妨げられ、充分な密度の焼結体が得られず磁気特性が低下する場合がある。このため、焼結の前に成形体に脱油処理を施すことが好ましい。成形体に残留する分散媒を充分に除去することができるからである。

　（５）：成形体片に分割する工程（第１分割工程）
　本実施形態では、横磁場中プレス成形によって作製された成形体を複数の成形体片に分割してもよい。例えば、上記の成形体を作製する工程の後、成形体を焼結する工程の前に、各成形体を切断し、１０個以上の成形体片に分割する第１分割工程を行うことができる。

　本実施形態では、ワイヤソーにより、例えば、縦１００×横１００×高さ９０ｍｍの成形体を、例えば、縦９．５ｍｍ（磁化方向）×横１００ｍｍ×高さ９０ｍｍの板状の成形体片にスライスすることができる。成形体片の個数、サイズ、形状は、この例に限定されない。また、ワイヤソーにかえて、公知の切断刃を用いて切断してもよい。

　成形体の寸法が大きいほど、１個の成形体から多くの焼結磁石を作製することができる。従来の方法では、成形体が大きくなるほど、スラリーの密度がばらつくため、その大きさを拡大することは困難であった。本開示の実施形態によれば、成形体の寸法を縦９０ｍｍ以上、横９０ｍｍ以上、高さ９０ｍｍ以上（好ましくは１００ｍｍ以上、横１００ｍｍ以上、高さ９０ｍｍ以上、更に好ましくは、縦１２０ｍｍ以上、横１２０以上、高さ１００ｍｍ以上、最も好ましくは、縦１５０ｍｍ以上、横１５０ｍｍ以上、高さ１００ｍｍ以上）にすることが可能になる。

　（６）：焼結工程(焼結体素材作製工程)
　次に、成形体(切断された成形体片)を焼結して希土類焼結磁石体を作製する。本開示において、成形体片の焼結体を更に切断する場合は、成形体片の焼結体を「焼結体素材」と呼ぶこととする。以下、成形体片を、簡単のため、単に「成形体」と呼ぶ場合がある。

　成形体の焼結は、好ましくは、０．１３Ｐａ（１０^－３Ｔｏｒｒ）以下、より好ましくは０．０７Ｐａ（５．０×１０^－４Ｔｏｒｒ）以下の圧力下で、温度１０００℃～１１５０℃の範囲で行う。焼結による酸化を防止するために、雰囲気の残留ガスは、ヘリウム、アルゴンなどの不活性ガスにより置換され得る。成形体片を焼結して得られた焼結体の寸法は、例えば、縦方向のサイズが４ｍｍ以上、横方向のサイズが４０ｍｍ以上、高さ方向のサイズが５ｍｍ以上であり得る。

　（７）：焼結体片に分割する工程（第２分割工程）
　本実施形態では、成形体片を焼結して得られた焼結体素材のそれぞれを切断することにより、各焼結体素材を複数の焼結体片に分割する第２分割工程を行う。この第２分割工程により、１個の焼結体素材から１００個以上の焼結体片を作製することもできる。焼結体素材の切断は、例えばダイシングソーなどによって行うことが可能である。本実施形態によれば、１個の大型の成形体（縦９０ｍｍ以上、横９０ｍｍ以上、高さ９０ｍｍ以上）から１０００（＝１０×１００）個以上の希土類焼結磁石を作製することができ、量産性が向上する。

　なお、本実施形態において、切断前の焼結体素材に対して、重希土類元素ＲＨ（ＲＨは、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏの少なくとも１つ）を表面から内部に拡散する拡散工程を更に実行してもよい。重希土類元素ＲＨを焼結体の表面から内部に拡散すると、保磁力を効率的に高めることができる。このような拡散工程は、焼結体素材が、１ｍｍ以上２０ｍｍ以下の厚さを有する板状の形状を有している場合に特に有効である。厚さ方向の対向する２つの表面から拡散を行うことにより、重希土類元素ＲＨを焼結体素材の内部深くに効率よく拡散することが可能になる。焼結体素材を焼結体片に分割した後に重希土類元素ＲＨの拡散を行うと、必要な磁石特性を得るために消費される重希土類元素ＲＨの量が増加する傾向がある。このため、重希土類元素ＲＨの拡散は、焼結体片に分割される前の焼結体素材に対して行うことが望ましい。

　図６を参照して、ある好ましい実施形態における成形体片の切断工程から焼結体素材の切断工程までのプロセスフローをまとめると、以下のようになる。なお、図６には、配向磁場の向き(磁場配向方向)Ｍが矢印で示されている。最終的には、この磁場配向方向Ｍに平行な方向に着磁される。

　図６に模式的に示されプロセスフローは、
　・成形体５０を準備する工程（Ｓ１０）と、
　・成形体５０を切断し、成形体５０を複数の成形体片５２に分割する工程（Ｓ２０）と、
　・複数の成形体片５２のそれぞれを焼結して複数の焼結体素材５４を作製する焼結工程（Ｓ３０）と、
　・重希土類元素ＲＨを含有する拡散源の粉末５６を各焼結体素材５４における厚さ方向の上面５４ａおよび下面５４ｂの少なくとも一方に接触させて熱処理を行い、拡散源の粉末に含まれるＲの少なくとも一部を各焼結体素材の上面５４ａおよび／または下面５４ｂから内部に拡散させる工程（Ｓ４０）と、
　・各焼結体素材５４を上面５４ａから下面５４ｂまで切断することにより、複数の焼結体片５８に分割する工程（Ｓ５０）と、
を含む。

　焼結工程後、焼結体（焼結体素材または焼結体片を含む）に対して、焼結温度よりも低い温度で熱処理を行うことが好ましい。熱処理により、磁気特性を向上させることができる。熱処理温度、熱処理時間などの熱処理条件は、公知の条件を採用することができる。こうして得た希土類焼結磁石体に対しては、例えば、必要に応じて、研削・研磨工程、表面処理・被覆工程が施され、着磁工程を経て最終的な希土類焼結磁石が完成する。

　（実施例１）
　組成がＮｄ_２２Ｐｒ_６Ｄｙ_３Ｂ_０．９４Ｃｏ_２Ａｌ_０．２５Ｃｕ_０．１残部Ｆｅ（質量％）となるように原料合金を高周波溶解炉によって溶解した後、原料合金の溶湯をストリップキャスト法によって急冷し、厚み０．５ｍｍのフレーク状の合金を得た。前記合金を、水素粉砕法によって粗粉砕し、さらに、ジェットミルにより微粉砕した。得られたＲ－Ｔ－Ｂ系合金粉末の粒径Ｄ_５０は４．７μｍであった。前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を窒素雰囲気中で分留点が２５０℃、室温での動粘度が２ｃＳｔである鉱物油に浸漬してスラリーを準備した。スラリー濃度は、８５質量％であった。

　湿式成形は、図１に示す湿式成形装置を用いた。金型１０は空間１６の寸法が縦１００ｍｍ、横１００ｍｍ（磁場印加方向）になるものを使用した。空間１６の深さは９０ｍｍとした。スラリー供給装置より、スラリー濃度８５質量％、スラリー供給量５０ｃｍ^３／秒で、供給口１５から空間１６にスラリーを供給した。そして、空間１６の内部が半分程度スラリー３０で埋められたとき、非磁性蓋３４で空間１６を覆った。そのあと、空間１６の供給されるスラリー３０の量が増加するにつれ、複数回、非磁性蓋３４を図示していないシリンダにより持ち上げ、内圧が大気圧に等しいレベルとなるように維持した。空間１６がスラリーにより満たされた後、非磁性蓋３４を空間１６から退避させた。

　その後、図４（ｆ）に示すように、上パンチ１４を降下させた際にろ布３２とスラリー３０との間に間隙を形成するために金型１０に対して下パンチ１２の位置を３ｍｍだけ相対的に降下させた。次に、図５（ａ）に示すように、金型１０に対して上パンチ１４を降下させ、空間１６を閉じてキャビティ１０Ｃを形成した。そして、キャビティ１０Ｃ内に１．５Ｔの磁場をキャビティ１０Ｃの横方向（１００ｍｍ方向）に印加し、上パンチ１４の下端１４Ｕと下パンチ１２の上端１２Ｔとの間隔を縮小させて横磁場中プレス成形をおこなった。

　この条件で作製した成形体の異なる１７点の位置で密度を測定したところ、ばらつき(分散:ｖａｒｉａｎｃｅ)は、０．０４ｇ／ｃｍ^３と十分に低い値であった。

　次に、各成形体を焼結する工程の前に、これらの成形体のそれぞれをワイヤ加工によって切断し、２０個の成形体片に分割した。

　得られた成形体片を真空中で室温から１５０℃まで１．５℃／分で昇温し、その温度で１時間保持後、５００℃まで１．５℃／分で昇温し、成形体片中の鉱物油を除去し、さらに５００℃から１１００℃まで２０℃／分で昇温し、１１００℃で２時間保持して焼結した。こうして各成形体片から焼結体素材を得た。得られた焼結体には亀裂がないことを確認した。この後、焼結体素材を２００個の焼結体片に分割する工程を行った。

　得られた焼結体片を９００℃で１時間熱処理後、さらに６００℃で１時間熱処理してＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石に対し機械加工を行い、７×７×７（ｍｍ）の寸法にして、ＢＨトレーサにより磁気特性を１０個測定した。測定したＢ_ｒの最大値から最小値を差し引くことでＢ_ｒばらつきを求めたところ、ばらつきは、０．０１１Ｔと十分に低い値であった。

　（実施例２）
　組成がＮｄ_３０．１Ｐｒ_０．５Ｄｙ_１．０Ｂ_１．０Ｃｏ_１．０Ａｌ_０．１Ｃｕ_０．１残部Ｆｅ（質量％）となるように原料合金を高周波溶解炉によって溶解した後、原料合金の溶湯をストリップキャスト法によって急冷し、厚み０．５ｍｍのフレーク状の合金を得た。前記合金を、水素粉砕法によって粗粉砕し、さらに、ジェットミルにより微粉砕した。得られたＲ－Ｔ－Ｂ系合金粉末の粒径Ｄ_５０は４．７μｍであった。前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系合金粉末を窒素雰囲気中で分留点が２５０℃、室温での動粘度が２ｃＳｔである鉱物油に浸漬してスラリーを準備した。スラリー濃度は、８５質量％であった。

　湿式成形は、図１に示す湿式成形装置を用いた。金型１０は空間１６の寸法が縦９０ｍｍ、横１００ｍｍ（磁場印加方向）になるものを使用した。空間１６の深さは８５ｍｍとした。スラリー供給装置より、スラリー濃度８５質量％、スラリー供給量５０ｃｍ^３／秒で、供給口１５から空間１６にスラリーを供給した。そして、空間１６の内部が半分程度スラリー３０で埋められたとき、非磁性蓋３４で空間１６を覆った。そのあと、空間１６の供給されるスラリー３０の量が増加するにつれ、複数回、非磁性蓋３４を図示していないシリンダにより持ち上げ、内圧が大気圧に等しいレベルとなるように維持した。空間１６がスラリーにより満たされた後、非磁性蓋３４を空間１６から退避させた。

　その後、図４（ｆ）に示すように、ろ布３２とスラリー３０との間に間隙を形成するために金型１０に対して下パンチ１２の位置を３ｍｍだけ相対的に降下させた。次に、図５（ａ）に示すように、金型１０に対して上パンチ１４を降下させ、空間１６を閉じてキャビティ１０Ｃを形成した。そして、キャビティ１０Ｃ内に１．５Ｔの磁場をキャビティ１０Ｃの横方向（１００ｍｍ方向）に印加し、上パンチ１４の下端１４Ｕと下パンチ１２の上端１２Ｔとの間隔を縮小させて横磁場中プレス成形をおこなった（条件Ａ）。

　比較のため、磁場の印加方向を深さ方向（８５ｍｍ方向）とした以外は条件Ａと同様にして縦磁場中プレス成形を行った（条件Ｂ）。さらに非磁性蓋３４を使用せず、上パンチで空間１６を覆う以外は同じ条件で横磁場中プレス成形を行った（条件Ｃ）。

　これら条件Ａ、ＢおよびＣで、それぞれ２００個成形体を作製した。得られた成形体を真空中で室温から１５０℃まで１．５℃／分で昇温し、１１００℃で１時間保持後、５００℃まで１．５℃／分で昇温し、成形体中の鉱物油を除去し、さらに５００℃から１１００℃まで２０℃／分で昇温し、その温度で２時間保持して焼結した。得られた焼結体を９００℃で１時間熱処理後、さらに６００℃で１時間熱処理してＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石に対し機械加工を行い、７×７×７（ｍｍ）の寸法にして、ＢＨトレーサにより磁気特性を測定した。条件Ａ、ＢおよびＣそれぞれ２００個ずつＢ_ｒおよびＨ_ｃＪを測定してその平均値を求めた。結果を表１に示す。また、測定したＢ_ｒの最大値から最小値を差し引くことでＢ_ｒばらつきを求め、測定したＨ_ｃＪの最大値から最小値を差し引くことでＨ_ｃＪばらつきを求めた。この結果も表１に示す。

　表１に示すように、本発明例は、Ｂ_ｒおよびＨ_ｃＪのばらつきが小さく、高い磁気特性を安定して生産することができている。条件Ｂは本発明例（条件Ａ）と比べてＢ_ｒが大きく低下しており、条件Ｃは本発明例（条件Ｂ）と比べてＢ_ｒおよびＨ_ｃＪばらつきが大きい。

　本開示の希土類系焼結磁石の製造方法および湿式成形装置は、酸素濃度を低減した希土類系焼結磁石の製造に好適に利用される。このような希土類焼結磁石は、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品などに利用され得る。

１０・・・金型、１０Ｈ・・・貫通孔、１０Ｗ・・・内壁、１２・・・下パンチ、１２Ｔ・・・下パンチの上端、１４・・・上パンチ、１４Ｈ・・・上パンチの排出孔、１４Ｕ・・・上パンチの下端、２０・・・電磁コイル、１６・・・空間、３０・・・スラリー、１００・・・湿式成形装置

Claims (14)

1. 　希土類元素を含む合金粉末と分散媒とを含むスラリーを金型の空間内に供給し、該供給した前記スラリーをプレス成形することによって得られる成形体を焼結する希土類焼結磁石の製造方法であって、
   　前記金型の空間内に前記スラリーを供給しているときは、磁場の印加を行わない一方、
   　前記金型の空間内から前記分散媒を排出するときは、前記排出の前にプレス方向に直交する向きの横磁場の印加を開始する、
   　希土類系焼結磁石の製造方法。
2. 　前記成形体の寸法は、縦９０ｍｍ以上、横９０ｍｍ以上、高さ９０ｍｍ以上である、
   　請求項１に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
3. 　前記成形体を切断することにより、１０個以上の成形体片に分割する第１分割工程と、
   　前記第１分割工程の後、複数の前記成形体片のそれぞれを焼結することにより、複数の焼結体素材を作製する焼結体素材作製工程と、
   　を含む、
   　請求項１または２に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
4. 　前記焼結体素材作製工程の後、複数の前記焼結体素材のそれぞれを切断することにより、１００個以上の焼結体片に分割する第２分割工程と、
   　を含む、
   　請求項３に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
5. 　前記横磁場の印加を開始する前に、前記スラリーをプレス成形する装置と前記スラリーの上面との間に間隙を形成する、
   　請求項１から４のいずれか１項に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
6. 　貫通孔を有する金型と、前記貫通孔に少なくとも先端が挿入された状態で前記金型に対して相対的に上下動する下パンチと、前記下パンチに対して相対的に上下動する上パンチとを備え、前記上パンチは、液体を通過させる複数の排出孔があいた下端を有しており、前記下パンチの上端と前記上パンチの前記下端とで前記貫通孔の内部にキャビティを形成し、前記下パンチの前記上端と前記上パンチの前記下端の間隔を縮小することにより前記キャビティの体積を減少させることができる湿式成形装置を準備する工程と、
   　希土類元素を含む合金粉末と、分散媒とを含むスラリーを準備する工程と、
   　前記湿式成形装置における前記貫通孔の内壁と前記下パンチの前記上端とによって空間を形成し、前記空間の内部に前記スラリーを注入し、前記空間を前記スラリーで充填する工程と、
   　前記上パンチの前記下端で前記空間を塞ぐことにより、前記スラリーで充填された前記キャビティを形成する工程と、
   　前記下パンチが相対的に上下動する方向に対して垂直な方向の横磁場を前記キャビティに印加している状態で、前記上パンチの前記下端と前記下パンチの前記上端との間隔を縮小し、前記スラリーに含まれる前記分散媒を前記上パンチにおける前記複数の排出孔を通して排出し、前記合金粉末の成形体を作製する工程と、
   　前記成形体を焼結する工程と、
   を含み、
   　前記空間の内部に前記スラリーを注入しているとき、前記空間に磁場を印加せず、かつ、前記空間を一時的または断続的に非磁性蓋で覆い、
   　前記横磁場を前記キャビティに印加する前に、前記非磁性蓋は前記空間を覆っていた位置から移動させられる、
   　希土類系焼結磁石の製造方法。
7. 　前記上パンチの前記下端と前記下パンチの前記上端との間隔を縮小しながら前記合金粉末の成形体を作製する工程において、前記キャビティ内の前記スラリーと前記上パンチの前記下端との間には、ろ布またはフィルタが配置されている、
   　請求項６に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
8. 　前記空間を前記スラリーで充填した後、前記非磁性蓋を、前記空間を覆っていた位置から移動させ、
   　少なくとも前記横磁場の印加を開始する前に、前記下パンチを前記金型に対して相対的に降下させることにより、前記上パンチの前記下端および前記ろ布の少なくとも一方と前記スラリーとの間に間隙を形成する工程を含む、
   　請求項６または７に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
9. 　前記間隙の大きさは２ｍｍ以上４ｍｍ以下である、
   　請求項８に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
10. 　前記空間を前記スラリーで充填した後、前記非磁性蓋を、前記空間を覆っていた位置から移動させ、
    　前記スラリーに含まれる前記分散媒を前記上パンチにおける前記複数の排出孔を通して排出することを開始する前に、前記横磁場の印加を開始する、
    　請求項６から９のいずれか１項に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
11. 　前記空間の内部に前記スラリーを注入するとき、前記非磁性蓋を上下させることにより、前記空間の内部を外部に一時的に連通させる工程を含む、
    　請求項６から１０のいずれか１項に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
12. 　注入時における前記スラリー中の前記合金粉末の濃度は７５～８８質量％である、請求項６から１１のいずれか１項に記載の希土類系焼結磁石の製造方法。
13. 　希土類系合金粉末の成形体を作製する湿式成形装置であって、
    　貫通孔を有する金型と、
    　前記貫通孔に少なくとも先端が挿入された状態で前記金型に対して相対的に上下動する下パンチと、
    　前記下パンチに対して相対的に上下動する上パンチであって、液体を通過させる複数の排出孔があいた下端を有する前記上パンチと、
    　前記下パンチが相対的に上下動する方向に対して垂直な方向の横磁場を前記金型の前記貫通孔の内部に印加する電磁コイルと、
    を備え、
    　前記金型は、前記貫通孔の内壁と前記下パンチの上端とによって形成される空間の内部に前記希土類系合金粉末を含むスラリーを注入する注入口を有しており、
    　前記湿式成形装置は、さらに、
    　前記空間の内部に前記スラリーを注入しているとき、前記空間を一時的または断続的に覆う非磁性蓋を備えている、
    　湿式成形装置。
14. 　前記湿式成形装置は、
    　前記上パンチ、下パンチ、金型、電磁コイル、および非磁性蓋の動作を制御する制御装置を備えており、
    　前記制御装置は、
    　前記湿式成形装置における前記貫通孔の前記内壁と前記下パンチの前記上端とによって前記空間を形成し、前記空間の内部に前記スラリーを注入し、前記空間を前記スラリーで充填する工程と、
    　前記上パンチの前記下端で前記空間を塞ぐことにより、前記スラリーで充填されたキャビティを形成する工程と、
    　前記下パンチが相対的に上下動する方向に対して垂直な方向の前記横磁場を前記キャビティに印加している状態で、前記上パンチの前記下端と前記下パンチの前記上端との間隔を縮小し、前記スラリーに含まれる分散媒を前記上パンチにおける前記複数の排出孔を通して排出し、前記希土類系合金粉末の成形体を作製する工程と、
    を実行し、
    　さらに、前記空間の内部に前記スラリーを注入しているとき、前記空間に磁場を印加せず、かつ、前記空間を一時的または断続的に前記非磁性蓋で覆い、
    　前記横磁場を前記キャビティに印加する前に、前記非磁性蓋は前記空間を覆っていた位置から移動させる、
    　請求項１３に記載の湿式成形装置。

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