WO2021111774A1 - 電気化学デバイス - Google Patents

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WO2021111774A1
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anode
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hydrogen pump
electrochemical
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尾沼　重徳
嘉久和　孝
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • This disclosure relates to electrochemical devices.
  • renewable energy has become widespread in place of fossil fuels, which are a factor in the release of greenhouse gases.
  • renewable energies such as solar power and wind power are generally unstable due to factors such as climate change, so it is not always possible to use the electricity generated by renewable energies. Absent.
  • Patent Document 1 proposes a technique for increasing the strength and corrosion resistance of a separator for a polymer electrolyte fuel cell. Specifically, a groove for flowing gas is provided on the main surface of the metal substrate of the separator, and a resin layer containing a conductive material such as carbon particles is formed by electrodeposition over the entire surface of the metal substrate. There is. Then, the gas diffusion layer and the metal substrate are integrally provided so as to cover the groove portion of the metal substrate. This makes it possible to increase the strength and corrosion resistance of the separator.
  • Patent Document 1 does not fully study the cost reduction of the separator for the electrochemical device.
  • the electrochemical device of one aspect of the present disclosure includes an electrolyte membrane, an anode provided on one main surface of the electrolyte membrane, and the other main surface of the electrolyte membrane.
  • the cathode includes a cathode provided on the surface, an anode separator provided on the anode, and a cathode separator provided on the cathode and having a first conductive layer on the surface on the cathode side.
  • the cathode separator is provided with a recess for accommodating the cathode gas diffusion layer, and the first conductive layer is provided only on the bottom surface of the recess.
  • the electrochemical device of one aspect of the present disclosure has an effect that the cost of the separator can be reduced as compared with the conventional case.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of an electrochemical hydrogen pump according to an embodiment.
  • FIG. 2A is an enlarged view of part A in the electrochemical hydrogen pump of FIG.
  • FIG. 2B is a diagram showing an example of an anode separator in the electrochemical hydrogen pump of the first embodiment of the embodiment, and is an enlarged view of part B of FIG.
  • FIG. 2C is a diagram showing an example of a cathode separator in the electrochemical hydrogen pump of the second embodiment of the embodiment, and is an enlarged view of part C of FIG.
  • FIG. 3 is a diagram showing an example of an electrochemical hydrogen pump as a modification of the embodiment.
  • Patent Document 1 a resin layer containing a conductive material such as carbon particles is coated by electrodeposition over the entire surface of the metal substrate of the separator. Specifically, a resin layer is also coated on the inner surface of the groove portion, which does not contribute to the reduction of the contact resistance between the gas diffusion layer of the fuel cell and the metal substrate. Further, a resin layer is also coated on a side portion of the surface of the metal substrate that does not face the gas diffusion layer. Therefore, in the fuel cell of Patent Document 1, there is a problem that the cost of the separator increases due to the consumption of the material of the resin layer.
  • the electrochemical device of the first aspect of the present disclosure includes an electrolyte membrane, a cathode provided on one main surface of the electrolyte membrane, a cathode provided on the other main surface of the electrolyte membrane, and the anode.
  • a cathode separator provided above and a cathode separator provided on the cathode and having a first conductive layer on the surface on the cathode side are provided, the cathode includes a cathode gas diffusion layer, and the cathode separator is a cathode.
  • a recess for accommodating the gas diffusion layer is provided, and the first conductive layer is provided only on the bottom surface of the recess.
  • the cost of the cathode separator can be reduced as compared with the conventional one.
  • the first conductive layer faces the cathode, which contributes to the reduction of the contact resistance between the cathode gas diffusion layer and the cathode separator on the surface of the cathode separator. It is provided only on the area. Therefore, the electrochemical device of this embodiment can appropriately reduce the increase in contact resistance between the cathode gas diffusion layer and the cathode separator, while reducing the coating cost of the first conductive layer as compared with the conventional case. ..
  • the cathode separator may be provided with a recess for accommodating the cathode gas diffusion layer.
  • the gas pressure in the cathode gas diffusion layer becomes high during the operation of the electrochemical device. Therefore, it is not always necessary to provide a flow path groove on the bottom surface of the recess of the cathode separator, and by providing a communication hole for communicating the inside and outside of the recess at an appropriate position of the cathode separator, the cathode gas is discharged to the outside of the electrochemical device. Can be done. Therefore, in the electrochemical device of this embodiment, the above-mentioned effects can be obtained by providing the first conductive layer only on the bottom surface of the recess of the cathode separator.
  • the electrochemical device of the second aspect of the present disclosure is the electrochemical device of the first aspect, and the cathode separator may be provided with a second conductive layer on the surface opposite to the cathode side.
  • Patent Document 1 a resin layer containing a conductive material such as carbon particles is coated by electrodeposition.
  • the conductive resin layer described in Patent Document 1 may have uneven thickness, pinholes, and the like. This is because, as in Patent Document 1, when the resin layer is provided on the main surface of the metal substrate on which the unevenness for the flow path groove is formed, the unevenness causes uneven thickness, pinholes, etc. in the resin layer. This is because it is considered easy to do. Then, the electrochemical device provided with this metal substrate tends to cause inconvenience from the viewpoint of durability and reliability of the electrochemical device.
  • an electrochemical device when a desired voltage is applied to a separator provided with a gas diffusion layer, the current flowing between the gas diffusion layer and the separator becomes non-uniform due to uneven thickness of the conductive layer, resulting in current concentration.
  • the heat generated by the above may cause the electrochemical device to overheat, or the electrode may deteriorate due to the overvoltage rise due to the lack of fuel at the current concentration point, and the durability may be impaired. This can reduce the durability and reliability of the electrochemical device.
  • the conductive material of the first conductive layer is formed on the base sheet of the cathode separator as the first conductive layer. It may be provided by diffusing the provided sheets.
  • a first conductive layer having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness is integrated with the base sheet of the cathode separator as compared with the conventional case. Can be formed This is because the sheet on which the conductive material of the first conductive layer is provided is not formed with irregularities for the flow path groove.
  • the cathode separator is provided with a first conductive layer having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness, whereby the cathode separator and the cathode gas diffusion layer are provided.
  • the contact area between them is properly secured.
  • the electrochemical device of this embodiment can suppress an increase in contact resistance between the cathode separator and the cathode gas diffusion layer, and can reduce deterioration in durability and reliability of the device.
  • a third conductive layer is provided on the surface of the anode separator on the anode side, and the third conductive layer is an anode. It may be provided only on the region of the surface of the separator facing the anode.
  • the electrochemical device of this embodiment can reduce the cost of the anode separator as compared with the conventional case.
  • the third conductive layer faces the anode, which contributes to the reduction of the contact resistance between the anode gas diffusion layer and the anode separator on the surface of the anode separator. It is provided only on the area. Therefore, the electrochemical device of this embodiment can appropriately reduce the increase in contact resistance between the anode gas diffusion layer and the anode separator, while reducing the coating cost of the third conductive layer as compared with the conventional case. ..
  • the anode separator is provided with irregularities on the main surface on the anode side, and the third conductive layer faces the anode of the convex portion. It may be provided only on a portion.
  • the main surface of the anode separator may be provided with an uneven flow path groove for uniformly supplying the fluid in which the electrochemical reaction is performed to the diffusion layer.
  • the main surface of the diffusion layer does not come into contact with the inner surface of the flow path groove (recess). Therefore, in the electrochemical device of this embodiment, the above-mentioned effects can be obtained by providing the third conductive layer only on the portion of the convex portion of the anode separator facing the anode.
  • the electrochemical device of the sixth aspect of the present disclosure is the electrochemical device of the fourth or fifth aspect, in which the conductive material of the third conductive layer is provided on the base sheet of the anode separator as the third conductive layer. It may be provided by diffusing the sheets.
  • the electrochemical device of this embodiment can improve the durability and reliability of the device as compared with the conventional one.
  • a third conductive layer having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness is integrally formed with the base sheet of the anode separator as compared with the conventional case. can do. This is because the sheet on which the conductive material of the third conductive layer is provided has an opening for the flow path groove, but the conductive material of the third conductive layer is provided at a place other than this opening. Because it is.
  • the anode separator is provided with a third conductive layer having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness, whereby the anode separator and the anode gas diffusion layer are formed.
  • the contact area between them is properly secured.
  • the electrochemical device of this embodiment can suppress an increase in contact resistance between the anode separator and the anode gas diffusion layer, and can reduce deterioration in durability and reliability of the device.
  • anode fluid at the anode of the electrochemical device Various types of gases and liquids are assumed as the anode fluid at the anode of the electrochemical device and the cathode fluid at the cathode.
  • hydrogen-containing gas can be mentioned as the anode fluid.
  • water electrolyzer steam or liquid water can be mentioned as the anode fluid.
  • hydrogen-containing gas and oxidant gas can be mentioned as the anode fluid and the cathode fluid, respectively.
  • the configuration and operation of the electrochemical hydrogen pump which is an example of the electrochemical device, will be described when the anode fluid is a hydrogen-containing gas.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of an electrochemical hydrogen pump according to an embodiment.
  • FIG. 2A is an enlarged view of part A in the electrochemical hydrogen pump of FIG.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 includes a hydrogen pump unit 100A and a hydrogen pump unit 100B.
  • the hydrogen pump unit 100A is provided at a position above the hydrogen pump unit 100A.
  • the number of hydrogen pump units 100A and hydrogen pump unit 100B are shown, but the number of hydrogen pump units is not limited to this example. That is, the number of hydrogen pump units can be set to an appropriate number based on operating conditions such as the amount of hydrogen boosted by the cathode CA of the electrochemical hydrogen pump 100, for example.
  • the hydrogen pump unit 100A includes an electrolyte membrane 11, an anode AN, a cathode CA, a first cathode separator 16, and an intermediate separator 17.
  • the hydrogen pump unit 100B includes an electrolyte membrane 11, an anode AN, a cathode CA, an intermediate separator 17, and a first anode separator 18.
  • the intermediate separator 17 functions as an anode separator of the hydrogen pump unit 100A and also as a cathode separator of the hydrogen pump unit 100B. That is, in the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment, the anode separator of the hydrogen pump unit 100A and the cathode separator of the hydrogen pump unit 100B are integrally configured, but the present invention is not limited to this.
  • anode separator 17 may be configured separately.
  • the portion of the intermediate separator 17 that functions as an anode separator is referred to as a second anode separator 17A.
  • the portion of the intermediate separator 17 that functions as a cathode separator is referred to as a second cathode separator 17C.
  • the anode AN is provided on one main surface of the electrolyte membrane 11.
  • the anode AN is an electrode including an anode catalyst layer 13 and an anode gas diffusion layer 15.
  • the cathode CA is provided on the other main surface of the electrolyte membrane 11.
  • the cathode CA is an electrode including a cathode catalyst layer 12 and a cathode gas diffusion layer 14.
  • the anode catalyst layer 13 and the cathode catalyst layer 12 are each in contact with the electrolyte membrane 11, and the electrolyte membrane 11 is sandwiched between the anode AN and the cathode CA.
  • a cell containing a cathode CA, an electrolyte membrane 11 and an anode AN is referred to as a membrane-electrode assembly (hereinafter referred to as MEA: Membrane Electrode Assembly).
  • An electrolyte membrane 11 is provided between the first cathode separator 16 and the second anode separator 17A, and between the second cathode separator 17C and the first anode separator 18 so as to surround the MEA in a plan view.
  • An annular sealing member (not shown) is sandwiched.
  • An annular and flat insulator may be provided between the first cathode separator 16 and the second anode separator 17A, and between the second cathode separator 17C and the first anode separator 18.
  • the electrolyte membrane 11 has proton conductivity.
  • the electrolyte membrane 11 may have any structure as long as it has proton conductivity.
  • examples of the electrolyte membrane 11 include, but are not limited to, a fluorine-based polymer electrolyte membrane and a hydrocarbon-based polymer electrolyte membrane.
  • Nafion registered trademark, manufactured by DuPont
  • Aciplex registered trademark, manufactured by Asahi Kasei Corporation
  • the like can be used as the electrolyte membrane 11.
  • the anode catalyst layer 13 is provided on one main surface of the electrolyte membrane 11.
  • the anode catalyst layer 13 contains, for example, platinum as the catalyst metal, but is not limited thereto.
  • the cathode catalyst layer 12 is provided on the other main surface of the electrolyte membrane 11.
  • the cathode catalyst layer 12 includes, but is not limited to, platinum as the catalyst metal.
  • Examples of the catalyst carrier of the cathode catalyst layer 12 and the anode catalyst layer 13 include, but are not limited to, carbon black, carbon powder such as graphite, and conductive oxide powder.
  • the cathode catalyst layer 12 and the anode catalyst layer 13 fine particles of the catalyst metal are supported on the catalyst carrier in a highly dispersed manner. Further, in order to increase the electrode reaction field, a proton-conducting ionomer component is generally added to the cathode catalyst layer 12 and the anode catalyst layer 13.
  • the cathode gas diffusion layer 14 is provided on the cathode catalyst layer 12. Further, the cathode gas diffusion layer 14 is made of a porous material and has conductivity and gas diffusivity. Further, it is desirable that the cathode gas diffusion layer 14 has elasticity so as to appropriately follow the displacement and deformation of the constituent members generated by the differential pressure between the cathode CA and the anode AN during the operation of the electrochemical hydrogen pump 100.
  • a member made of carbon fiber is used as the cathode gas diffusion layer 14.
  • a porous carbon fiber sheet such as carbon paper, carbon cloth, or carbon felt may be used. It is not necessary to use a carbon fiber sheet as the base material of the cathode gas diffusion layer 14.
  • a sintered body of metal fibers made of titanium, a titanium alloy, stainless steel, or the like a sintered body of metal powder made of these materials, or the like may be used.
  • the anode gas diffusion layer 15 is provided on the anode catalyst layer 13. Further, the anode gas diffusion layer 15 is made of a porous material and has conductivity and gas diffusivity. Further, it is desirable that the anode gas diffusion layer 15 has high rigidity capable of suppressing displacement and deformation of the constituent members generated by the differential pressure between the cathode CA and the anode AN during the operation of the electrochemical hydrogen pump 100.
  • a member made of a thin plate of a titanium powder sintered body is used as the anode gas diffusion layer 15, but the present invention is not limited to this. That is, as the base material of the anode gas diffusion layer 15, for example, a sintered body of metal fibers made of titanium, a titanium alloy, stainless steel, or the like, or a sintered body of metal powder made of these materials can be used. However, carbon porous materials can also be used. Further, as the base material of the anode gas diffusion layer 15, for example, an expanded metal, a metal mesh, a punching metal, or the like can be used.
  • the first anode separator 18 is a conductive member provided on the anode AN of the hydrogen pump unit 100B. Specifically, a recess for accommodating the anode gas diffusion layer 15 of the hydrogen pump unit 100B is provided in the central portion of the main surface of the first anode separator 18.
  • the second anode separator 17A is a conductive member provided on the anode AN of the hydrogen pump unit 100A. Specifically, a recess for accommodating the anode gas diffusion layer 15 of the hydrogen pump unit 100A is provided in the central portion of the main surface of the second anode separator 17A.
  • the first anode separator 18 and the second anode separator 17A may be, for example, a base sheet made of a metal such as titanium, SUS316, or SUS316L, but the present invention is not limited thereto.
  • the first anode separator 18 and the second anode separator 17A each include a third conductive layer 21 on the surface on the anode AN side.
  • the third conductive layer 21 is provided only on the surface of the first anode separator 18 and the second anode separator 17A on the region facing the anode AN.
  • the detailed configuration of the third conductive layer 21 will be described in the first embodiment.
  • the first cathode separator 16 is a conductive member provided on the cathode CA of the hydrogen pump unit 100A. Specifically, a recess for accommodating the cathode gas diffusion layer 14 of the hydrogen pump unit 100A is provided in the central portion of the main surface of the first cathode separator 16.
  • the second cathode separator 17C is a conductive member provided on the cathode CA of the hydrogen pump unit 100B. Specifically, a recess for accommodating the cathode gas diffusion layer 14 of the hydrogen pump unit 100B is provided in the central portion of the main surface of the second cathode separator 17C.
  • the first cathode separator 16 and the second cathode separator 17C may be, for example, a base sheet made of a metal such as titanium, SUS316, or SUS316L, but the present invention is not limited thereto.
  • first cathode separator 16 and the second cathode separator 17C each include a first conductive layer 31 on the surface on the cathode CA side.
  • the first conductive layer 31 is provided only on the surface of the first cathode separator 16 and the second cathode separator 17C, which faces the cathode CA.
  • the detailed configuration of the first conductive layer 31 will be described in the second embodiment.
  • the hydrogen pump unit 100A is formed by sandwiching the MEA between the first cathode separator 16 and the second anode separator 17A. Further, the hydrogen pump unit 100B is formed by sandwiching the MEA between the first anode separator 18 and the second cathode separator 17C.
  • a concavo-convex 20 (see FIG. 2B) is provided on the main surface of the first anode separator 18 in contact with the anode gas diffusion layer 15 on the anode AN side, and this recess is the anode gas flow path groove. It constitutes 25. Further, a concavo-convex 20 (see FIG. 2B) is provided on the main surface of the second anode separator 17A in contact with the anode gas diffusion layer 15 on the anode AN side, and this recess constitutes the anode gas flow path groove 25.
  • the anode gas flow path groove 25 is formed in a serpentine shape including, for example, a plurality of U-shaped folded portions and a plurality of straight portions in a plan view.
  • an anode gas flow path groove 25 is an example and is not limited to this example.
  • the anode gas flow path may be formed by a plurality of linear flow paths.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 includes a voltage applyer 102.
  • the voltage applyer 102 is a device that applies a voltage between the anode catalyst layer 13 and the cathode catalyst layer 12. Specifically, the high potential of the voltage applicator 102 is applied to the anode catalyst layer 13, and the low potential of the voltage applicator 102 is applied to the cathode catalyst layer 12.
  • the voltage applyer 102 may have any configuration as long as a voltage can be applied between the anode catalyst layer 13 and the cathode catalyst layer 12.
  • the voltage applyer 102 may be a device that adjusts the voltage applied between the anode catalyst layer 13 and the cathode catalyst layer 12.
  • the voltage applyer 102 includes a DC / DC converter when connected to a DC power source such as a battery, a solar cell, or a fuel cell, and when connected to an AC power source such as a commercial power source. , AC / DC converter.
  • the voltage applyr 102 for example, the voltage applied between the anode catalyst layer 13 and the cathode catalyst layer 12 so that the electric power supplied to the electrochemical hydrogen pump 100 becomes a predetermined set value, the anode catalyst layer 13 and the voltage applyer 102 It may be a power supply type power source in which the current flowing between the cathode catalyst layers 12 is adjusted.
  • the terminal on the low potential side of the voltage applyer 102 is connected to the cathode feeding plate, and the terminal on the high potential side of the voltage adapter 102 is connected to the anode feeding plate.
  • the cathode feeding plate is provided, for example, in the first cathode separator 16 of the hydrogen pump unit 100A.
  • the anode feeding plate is provided, for example, on the first anode separator 18 of the hydrogen pump unit 100B.
  • the cathode feeding plate and the anode feeding plate are in electrical contact with each of the first cathode separator 16 and the first anode separator 18, respectively.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 when the voltage applyer 102 applies the above voltage, hydrogen in the hydrogen-containing gas supplied on the anode catalyst layer 13 is moved onto the cathode catalyst layer 12. And it is a device that boosts the voltage. That is, in the electrochemical hydrogen pump 100, the proton (H + ) extracted from the hydrogen-containing gas at the anode AN moves to the cathode CA via the electrolyte membrane 11, and the hydrogen-containing gas is generated at the cathode CA. ..
  • the hydrogen-containing gas is, for example, a high-pressure hydrogen gas containing water vapor discharged from the cathode CA.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 includes an anode gas supply path 40 for supplying hydrogen-containing gas to the anode AN from the outside, a cathode gas discharge path 50 for discharging hydrogen-containing gas from the cathode CA to the outside, and a cathode gas discharge path 50.
  • anode gas supply path 40 for supplying hydrogen-containing gas to the anode AN from the outside
  • a cathode gas discharge path 50 for discharging hydrogen-containing gas from the cathode CA to the outside
  • a cathode gas discharge path 50 for discharging hydrogen-containing gas from the cathode CA to the outside.
  • the first cathode separator 16, the intermediate separator 17, and the first anode separator 18 are in this order the anode gas diffusion layer 15, the anode catalyst layer 13, and the electrolyte membrane in the electrochemical hydrogen pump 100.
  • the cathode catalyst layer 12, and the cathode gas diffusion layer 14 are laminated in the same direction as the stacking direction.
  • a highly rigid first end plate is provided on the outer surface of the first cathode separator 16 of the electrochemical hydrogen pump 100, for example, via a first insulating plate. Further, on the outer surface of the first anode separator 18 of the electrochemical hydrogen pump 100, for example, a highly rigid second end plate is provided via a second insulating plate.
  • a fastener (not shown) fastens each member of the electrochemical hydrogen pump 100, the first insulating plate, the first end plate, the second insulating plate, and the second end plate in the above-mentioned stacking direction.
  • the fastener may have any configuration as long as such members can be fastened in the above-mentioned stacking direction.
  • bolts and nuts with disc springs can be mentioned as fasteners.
  • the bolts of the fastener may penetrate only the first end plate and the second end plate, and the bolts are the members, the first insulating plate, the first end plate, and the first of the electrochemical hydrogen pump 100. 2
  • the insulating plate and the second end plate may be penetrated.
  • the end face of the first cathode separator 16 and the end face of the first anode separator 18 are sandwiched between the first end plate and the second end plate, respectively, via the first insulating plate and the second insulating plate, respectively.
  • the fastening device applies the desired fastening pressure to the electrochemical hydrogen pump 100.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 When the bolt of the fastener is configured to penetrate each member of the electrochemical hydrogen pump 100, the first insulating plate, the first end plate, the second insulating plate, and the second end plate, the electrochemical hydrogen pump 100 is used. Each member is appropriately held in a laminated state by the fastening pressure of the fastener in the above-mentioned stacking direction, and the bolt of the fastener penetrates each member of the electrochemical hydrogen pump 100. Therefore, each of these members The movement of the pump in the in-plane direction can be appropriately suppressed.
  • each of the above members is laminated and integrated in the stacking direction by the fastener.
  • FIG. 1 a schematic diagram of the flow of the hydrogen-containing gas is indicated by a thin alternate long and short dash arrow.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 includes an anode gas supply path 40.
  • the anode gas supply path 40 is provided at an appropriate position in each member of the electrochemical hydrogen pump 100, for example, in the vertical flow path 40H extending in the vertical direction, and in the appropriate positions of the second anode separator 17A and the first anode separator 18. It is configured by a series of a first transverse flow path 40A and a second transverse flow path 40B that are provided and extend in the horizontal direction. Specifically, the vertical flow path 40H communicates with the anode AN of the hydrogen pump unit 100A via the first horizontal flow path 40A provided in the second anode separator 17A.
  • the first transverse flow path 40A may be connected to the end of the serpentine-shaped anode gas flow path groove 25 provided in the second anode separator 17A.
  • the vertical flow path 40H communicates with the anode AN of the hydrogen pump unit 100B via the second horizontal flow path 40B provided in the first anode separator 18.
  • the second transverse flow path 40B may be connected to the end of the serpentine-shaped anode gas flow path groove 25 provided in the first anode separator 18.
  • the hydrogen-containing gas from the outside circulates in this order through the vertical flow path 40H, the first horizontal flow path 40A, and the anode AN of the hydrogen pump unit 100A, as shown by the arrow of the alternate long and short dash line in FIG.
  • the longitudinal flow path 40H, the second horizontal flow path 40B, and the anode AN of the hydrogen pump unit 100B are circulated in this order. That is, the hydrogen-containing gas in the vertical flow path 40H is shunted so as to flow through both the first horizontal flow path 40A and the second horizontal flow path 40B. Then, the hydrogen-containing gas is supplied to the electrolyte membrane 11 via the anode gas diffusion layer 15.
  • FIG. 1 a schematic diagram of the flow of the hydrogen-containing gas is indicated by a thin alternate long and short dash arrow.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 includes a cathode gas discharge path 50.
  • the cathode gas discharge path 50 is provided at an appropriate position in each member of the electrochemical hydrogen pump 100, for example, in a vertical flow path 50H extending in the vertical direction, and in an appropriate position in each of the first cathode separator 16 and the second cathode separator 17C. It is composed of a series of a first transverse flow path 50A and a second transverse flow path 50B that are provided and extend in the horizontal direction.
  • the vertical flow path 50H communicates with the cathode CA of the hydrogen pump unit 100A via the first horizontal flow path 50A provided in the first cathode separator 16.
  • the vertical flow path 50H communicates with the cathode CA of the hydrogen pump unit 100B via the second horizontal flow path 50B provided in the second cathode separator 17C.
  • the high-pressure hydrogen-containing gas boosted by the cathode CA of the hydrogen pump unit 100A flows through the first horizontal flow path 50A and the vertical flow path 50H in this order as shown by the arrow of the alternate long and short dash line in FIG. .. After that, the hydrogen-containing gas is discharged to the outside of the electrochemical hydrogen pump 100. Further, the high-pressure hydrogen-containing gas boosted by the cathode CA of the hydrogen pump unit 100B flows through the second horizontal flow path 50B and the vertical flow path 50H in this order as shown by the arrow of the alternate long and short dash line in FIG. After that, the hydrogen-containing gas is discharged to the outside of the electrochemical hydrogen pump 100. That is, the hydrogen-containing gases of both the first transverse channel 50A and the second transverse channel 50B merge at the longitudinal channel 50H.
  • the above configuration of the electrochemical hydrogen pump 100 is an example, and is not limited to this example.
  • a dead-end structure that boosts the total amount of hydrogen in the hydrogen-containing gas supplied to the anode gas flow path groove 25 of the hydrogen pump unit 100A and the hydrogen pump unit 100B
  • one of the hydrogen-containing gas from the anode gas flow path groove 25 may be provided at an appropriate position in the electrochemical hydrogen pump 100.
  • about 80% of the hydrogen in the hydrogen-containing gas supplied from the anode gas flow path groove 25 is consumed in the steady operation, or about 90% in the case of a large amount, and the unconsumed hydrogen-containing gas is not shown. It is discharged to the outside of the hydrogen pump unit 100A through the anode gas discharge path. This unconsumed hydrogen-containing gas is recycled, mixed with the newly supplied hydrogen-containing gas, and then supplied again to the anode gas supply path 40 of 100 A.
  • controller arithmetic circuit (not shown) reading a control program from the controller storage circuit.
  • controller arithmetic circuit
  • the operator may perform some of the operations.
  • a low-pressure hydrogen-containing gas is supplied to the anode AN of the electrochemical hydrogen pump 100, and the voltage of the voltage applicator 102 is applied to the electrochemical hydrogen pump 100.
  • the protons extracted from the hydrogen-containing gas supplied to the anode AN move to the cathode CA via the electrolyte membrane 11, and a hydrogen boosting operation is performed in which boosted hydrogen is generated. ..
  • hydrogen molecules are separated into protons and electrons (Equation (1)). Protons conduct in the electrolyte membrane 11 and move to the cathode catalyst layer 12. Electrons move to the cathode catalyst layer 12 through the voltage applyer 102.
  • Equation (2) hydrogen molecules are generated again in the cathode catalyst layer 12 (Equation (2)). It is known that when protons conduct through the electrolyte membrane 11, a predetermined amount of water moves from the anode AN to the cathode CA as electroosmotic water along with the protons.
  • the hydrogen-containing gas generated by the cathode CA of the electrochemical hydrogen pump 100 is boosted by the cathode CA.
  • the hydrogen-containing gas can be boosted by the cathode CA by increasing the pressure loss of the cathode gas lead-out path by using a flow rate regulator (not shown).
  • the flow rate regulator include a back pressure valve and a regulating valve provided in the cathode gas lead-out path.
  • the hydrogen-containing gas is discharged from the cathode CA of the electrochemical hydrogen pump 100 to the outside through the cathode gas discharge path 50.
  • the flow rate regulator is to increase the opening degree of valves such as the back pressure valve and the control valve.
  • hydrogen supplied through the cathode gas lead-out path is temporarily stored in a hydrogen reservoir (not shown), for example. Further, the hydrogen stored in the hydrogen reservoir is supplied to the hydrogen demander in a timely manner.
  • hydrogen demanders include fuel cells that generate electricity using hydrogen.
  • the cost of the anode separator can be reduced as compared with the conventional case.
  • the third conductive layer 21 is an anode gas diffusion layer among the surfaces of the first anode separator 18 and the second anode separator 17A (hereinafter, anode separator). It is provided only on the region facing the anode AN, which contributes to the reduction of contact resistance between the 15 and the anode separator. Therefore, the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment appropriately reduces the increase in contact resistance between the anode gas diffusion layer 15 and the anode separator, and reduces the coating cost of the third conductive layer 21 as compared with the conventional one. It can be reduced.
  • the cost of the cathode separator can be reduced as compared with the conventional case.
  • the first conductive layer 31 is a cathode gas diffusion layer among the surfaces of the first cathode separator 16 and the second cathode separator 17C (hereinafter, cathode separator). It is provided only on the region facing the cathode CA, which contributes to the reduction of the contact resistance between the 14 and the cathode separator. Therefore, the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment appropriately reduces the increase in contact resistance between the cathode gas diffusion layer 14 and the cathode separator, and reduces the coating cost of the first conductive layer 31 as compared with the conventional one. Can be reduced.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this embodiment is the same as the electrochemical hydrogen pump 100 of the embodiment except for the configuration of the anode separator described below.
  • FIG. 2B is a diagram showing an example of an anode separator in the electrochemical hydrogen pump of the first embodiment of the embodiment, and is an enlarged view of part B of FIG.
  • FIG. 2B shows the portion B of the first anode separator 18 of the hydrogen pump unit 100B. Since the second anode separator 17A of the hydrogen pump unit 100A is configured in the same manner as the first anode separator 18 of the hydrogen pump unit 100B, illustration and description thereof will be omitted.
  • the anode separator is provided with unevenness 20 on the main surface on the anode AN side, and the third conductive layer 21 is provided only on the portion of the convex portion 22 of the anode separator facing the anode AN. ing. Further, the third conductive layer 21 is provided by diffusion-bonding the sheet 21A provided with the conductive material 21B of the third conductive layer 21 to the base sheet 23 of the anode separator.
  • a base sheet 23 made of stainless steel having a thickness of 2 mm or more (for example, SUS316, SUS316L, etc.) or titanium, and stainless steel having a thickness of about 0.1 to 0.5 mm are used.
  • a sheet 21A made of stainless steel or titanium is integrated by diffusion bonding. As a result, the gaps between the joints disappear, so that the contact resistance of the electrochemical hydrogen pump 100 can be reduced.
  • a high pressure of about 1 MPa to 82 MPa is applied between the cathode CA and the anode AN. Therefore, in this embodiment, the rigidity of the anode separator is appropriately ensured by forming the base sheet 23 of the anode separator with a stainless plate having a thickness of 2 mm or more.
  • a serpentine-shaped anode gas flow path groove 25 is formed in a plan view. ing. Then, only the portion of the convex portion 22 of the base sheet 23 facing the anode AN and one main surface of the sheet 21A are integrated by diffusion bonding.
  • an anode gas flow path groove having an uneven shape in a cross-sectional view for uniformly supplying the hydrogen-containing gas through which the electrochemical reaction is performed to the anode gas diffusion layer 15. 25 is provided.
  • the main surface of the anode gas diffusion layer 15 does not contact the inner surface of the anode gas flow path groove 25, but only contacts the convex portion 22 via the third conductive layer 21.
  • the other main surface of the sheet 21A is coated with a film of a conductive material 21B having a thickness of 1 ⁇ m or less (for example, about 0.001 ⁇ m to 0.1 ⁇ m).
  • the film of the conductive material 21B is excellent in conductivity and corrosion resistance, and the anode gas diffusion layer 15 is provided on the film. That is, it is desirable to provide the third conductive layer 21 having high conductivity and corrosion resistance only in the portion of the anode separator that comes into contact with the anode gas diffusion layer 15.
  • the film of the conductive material 21B can be formed by depositing the conductive material 21B on the sheet 21A by using an appropriate film forming method such as a physical vapor deposition method.
  • Examples of the conductive material 21B include, but are not limited to, diamond-like carbon, graphite, graphene and the like.
  • the sheet 21A (third conductive layer 21) provided with the above-mentioned film of the conductive material 21B can be easily obtained by punching a commercially available coating material manufactured by a rolling roll with an appropriate press die as an example. Obtainable. For example, a commercially available coating material having a circular shape having a diameter of about 80 mm to 130 mm and having a portion corresponding to the serpentine-shaped anode gas flow path groove 25 in a plan view is cut out by press molding, and then this is performed. The circular coating material may be diffusion-bonded to the base sheet 23.
  • a highly corrosion-resistant oxide film may be formed on the portion of the anode separator not provided with the third conductive layer 21.
  • Such an oxide film may be, for example, a passivation film formed on the surface of stainless steel or titanium.
  • the above-mentioned configuration and manufacturing method of the anode separator is an example, and is not limited to this example.
  • the anode gas diffusion layer 15 and the anode are provided by providing the third conductive layer 21 only on the portion of the convex portion 22 of the anode separator facing the anode AN.
  • the coating cost of the third conductive layer 21 can be reduced as compared with the conventional case while appropriately reducing the increase in the contact resistance with the separator.
  • Patent Document 1 a resin layer containing a conductive material such as carbon particles is coated by electrodeposition.
  • the conductive resin layer described in Patent Document 1 may have uneven thickness, pinholes, and the like. This is because, as in Patent Document 1, when the resin layer is provided on the main surface of the metal substrate on which the unevenness for the flow path groove is formed, the unevenness causes uneven thickness, pinholes, etc. in the resin layer. This is because it is considered easy to do. Then, the electrochemical device provided with this metal substrate tends to cause inconvenience from the viewpoint of durability and reliability of the electrochemical device.
  • an electrochemical device when a desired voltage is applied to a separator provided with a gas diffusion layer, the current flowing between the gas diffusion layer and the separator becomes non-uniform due to uneven thickness of the conductive layer, resulting in current concentration.
  • the heat generated by the above may cause the electrochemical device to overheat, or the electrode may deteriorate due to the overvoltage rise due to the lack of fuel at the current concentration point, and the durability may be impaired. This can reduce the durability and reliability of the electrochemical device.
  • the sheet 21A in which the conductive material 21B of the third conductive layer 21 is provided on the base sheet 23 of the anode separator is diffused. It is provided by being joined.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this embodiment can improve the durability and reliability of the apparatus as compared with the conventional case. That is, in the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment, the thickness of the base sheet 23 of the anode separator is uniform, and the flatness and surface roughness of the third conductive layer 21 are smaller than those of the conventional one. Can be integrally formed. This is because the sheet 21A is formed with an opening for the flow path groove, and the conductive material 21B of the third conductive layer 21 is provided at a place other than this opening.
  • the anode separator and the anode are provided with a third conductive layer 21 having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness.
  • the contact area with the gas diffusion layer 15 is appropriately secured.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment can suppress an increase in contact resistance between the anode separator and the anode gas diffusion layer 15, and can reduce deterioration in durability and reliability of the apparatus.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this embodiment may be the same as the electrochemical hydrogen pump 100 of the embodiment except for the above-mentioned features.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this embodiment is the same as the electrochemical hydrogen pump 100 of the embodiment except for the configuration of the cathode separator described below.
  • FIG. 2C is a diagram showing an example of a cathode separator in the electrochemical hydrogen pump of the second embodiment of the embodiment, and is an enlarged view of part C of FIG.
  • FIG. 2C shows the C portion of the first cathode separator 16 of the hydrogen pump unit 100A. Since the second cathode separator 17C of the hydrogen pump unit 100B has the same configuration as the first cathode separator 16 of the hydrogen pump unit 100A, illustration and description thereof will be omitted.
  • the cathode separator is provided with a recess for accommodating the cathode gas diffusion layer 14, and the first conductive layer 31 is provided only on the bottom surface of the recess. Further, as shown in FIG. 2C, the first conductive layer 31 is provided by diffusion-bonding the sheet 31A provided with the conductive material 31B of the first conductive layer 31 to the base sheet 33 of the cathode separator. Has been done.
  • a base sheet 33 made of stainless steel having a thickness of 2 mm or more (for example, SUS316, SUS316L, etc.) or titanium, and stainless steel having a thickness of about 0.1 to 0.5 mm are used.
  • a sheet 31A made of stainless steel or titanium is integrated by diffusion bonding. As a result, the gaps between the joints disappear, so that the contact resistance of the electrochemical hydrogen pump 100 can be reduced.
  • the base sheet 33 of the cathode separator is formed with a recess for accommodating the cathode gas diffusion layer 14 by, for example, etching or shaving the main surface. Then, only the bottom surface of the recess of the base sheet 33 and one main surface of the sheet 31A are integrated by diffusion bonding.
  • the gas pressure in the cathode gas diffusion layer 14 is high. Therefore, it is not always necessary to provide a flow path groove on the bottom surface of the recess of the base sheet 33 of the cathode separator, and by providing a communication hole for communicating the inside and outside of the recess at an appropriate position on the base sheet 33, the electrochemical hydrogen pump 100 A hydrogen-containing gas can be released to the outside of the.
  • the main surface of the cathode gas diffusion layer 14 may be in surface contact with the entire bottom surface of the recess of the base sheet 33 of the cathode separator, for example.
  • the other main surface of the sheet 31A is coated with a film of a conductive material 31B having a thickness of 1 ⁇ m or less (for example, about 0.001 ⁇ m to 0.1 ⁇ m).
  • the film of the conductive material 31B is excellent in conductivity and corrosion resistance, and the cathode gas diffusion layer 14 is provided on the film. That is, it is desirable to provide the first conductive layer 31 having high conductivity and corrosion resistance only in the portion of the cathode separator that comes into contact with the cathode gas diffusion layer 14.
  • the film of the conductive material 31B can be formed by depositing the conductive material 31B on the sheet 31A by using an appropriate film forming method such as a physical vapor deposition method.
  • Examples of the conductive material 31B include, but are not limited to, diamond-like carbon, graphite, graphene and the like.
  • the sheet 31A (first conductive layer 31) provided with the above-mentioned film of the conductive material 31B can be easily obtained by punching a commercially available coating material manufactured by a rolling roll with an appropriate press die as an example. Obtainable. For example, a commercially available coating material may be cut out by press molding so as to have a circular shape having a diameter of about 80 mm to 130 mm, and then the circular coating material may be diffusion-bonded to the base material sheet 33.
  • a highly corrosion-resistant oxide film may be formed on the portion of the cathode separator not provided with the first conductive layer 31.
  • Such an oxide film may be, for example, a passivation film formed on the surface of stainless steel or titanium.
  • the above-mentioned configuration and manufacturing method of the cathode separator are examples, and are not limited to this example.
  • the first conductive layer 31 is provided only on the bottom surface of the recess of the cathode separator to reduce the contact resistance between the cathode gas diffusion layer 14 and the cathode separator.
  • the coating cost of the first conductive layer 31 can be reduced as compared with the conventional case while appropriately reducing the increase.
  • Patent Document 1 As a result of diligent studies by the present disclosers, as described above, the durability and reliability of the electrochemical device may deteriorate.
  • the sheet 31A in which the conductive material 31B of the first conductive layer 31 is provided on the base sheet 33 of the cathode separator is diffused. It is provided by being joined.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this embodiment can improve the durability and reliability of the apparatus as compared with the conventional case. That is, in the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment, the first conductive layer 31 having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness with respect to the base sheet 33 of the cathode separator as compared with the conventional one. Can be integrally formed. This is because the sheet 31A on which the conductive material 31B of the first conductive layer 31 is provided is not formed with irregularities for the flow path groove.
  • the cathode separator and the cathode are provided with the first conductive layer 31 having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness.
  • the contact area with the gas diffusion layer 14 is appropriately secured.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of the present embodiment can suppress an increase in contact resistance between the cathode separator and the cathode gas diffusion layer 14, and can reduce deterioration in durability and reliability of the apparatus.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this embodiment may be the same as the electrochemical hydrogen pump 100 of the embodiment except for the above-mentioned features.
  • FIG. 3 is a diagram showing an example of an electrochemical hydrogen pump as a modification of the embodiment.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this modification is the same as the electrochemical hydrogen pump 100 of the embodiment, except that the second conductive layer 60 is provided on the surface of the cathode separator opposite to the cathode CA side.
  • a second conductive layer 60 is provided between the anode separator of the hydrogen pump unit 100A and the cathode separator of the hydrogen pump unit 100B, and these members are integrally formed. It may be formed.
  • the anode separator and the base sheet of the cathode separator and the sheet made of stainless steel or titanium may be integrated by diffusion bonding.
  • the electrochemical device of the present modification has a second conductive layer having a uniform thickness and a small flatness and surface roughness with respect to the base sheet of the anode separator and the cathode separator. 60 can be integrally formed.
  • the electrochemical hydrogen pump 100 of this modification may be the same as the electrochemical hydrogen pump 100 of any one of the first embodiment of the embodiment, the first embodiment and the second embodiment of the embodiment, except for the above-mentioned features. Good.
  • the embodiment, the first embodiment of the embodiment, the second embodiment of the embodiment, and the modified example of the embodiment may be combined with each other as long as the other party is not excluded from each other.
  • the MEA, anode separator, and cathode separator of the electrochemical hydrogen pump 100 of the embodiment can be applied to the MEA, anode separator, and cathode separator of other electrochemical devices such as a water electrolyzer and a fuel cell, respectively.
  • One aspect of the present disclosure can be used for an electrochemical device in which the cost of the separator can be reduced as compared with the conventional case.
  • Electrolyte film 12 Cathode catalyst layer 13: Anode catalyst layer 14: Cathode gas diffusion layer 15: Anode gas diffusion layer 16: First cathode separator 17: Intermediate separator 17A: Second anode separator 17C: Second cathode separator 18: First anode separator 20: Concavo-convex 21: Third conductive layer 21A: Sheet 21B: Conductive material 22: Convex portion 23: Base material sheet 25: Anode gas flow path groove 31: First conductive layer 31A: Sheet 31B: Conductive Material 33: Base sheet 40: Anode gas supply path 40A: First horizontal flow path 40B: Second horizontal flow path 40H: Vertical flow path 50: Cathode gas discharge path 50A: First horizontal flow path 50B: Second horizontal flow path 50H: Vertical flow path Flow path 60: Second conductive layer 100: Electrochemical hydrogen pump 100A: Hydrogen pump unit 100B: Hydrogen pump unit 102: Voltage applyer AN: Anode CA: Cathode CA: Cathode CA

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Abstract

電気化学デバイスは、電解質膜と、前記電解質膜の一方の主面に設けられた、アノードと、前記電解質膜の他方の主面に設けられた、カソードと、前記アノード上に設けられた、アノードセパレーターと、前記カソード上に設けられ、前記カソード側の表面に第１の導電層を備えるカソードセパレーターと、を備え、前記カソードは、カソードガス拡散層を含み、前記カソードセパレーターは、前記カソードガス拡散層を収納する凹部が設けられ、前記第１の導電層は、前記凹部の底面にのみ設けられている。

Description

電気化学デバイス
　本開示は電気化学デバイスに関する。
　近年、地球温暖化の問題から温室効果ガス放出の要因となる化石燃料に代えて、再生可能エネルギーの普及が進んでいる。しかし、太陽光、風力などの再生可能エネルギーは、一般的に、気候変動の要因などで不安定であることが多いので、再生可能エネルギーで発生した電力を使いたいときに常に使用できるとは限らない。
　このため、再生可能エネルギーで発生した電力の余剰時には、例えば、余剰電力を利用した水素の生成および貯蔵が行われる。このとき、水素生成は、水電解装置で行うことができる。また、タンクへの水素貯蔵は、電気化学式水素ポンプで行うことができる。そして、再生可能エネルギーで発生した電力の不足時には、タンクに貯蔵された水素を燃料として利用する燃料電池の発電によって、再生可能エネルギーの需給バランスを適切に取ることができる。
　つまり、クリーンな水素社会の構築を目指すべく、再生可能エネルギーの電力を用いて、水素を生成、貯蔵および利用する際には、以上の燃料電池、水電解装置および電気化学式水素ポンプなどの様々な電気化学デバイスの関与が必要であるので、従来から、このような電気化学デバイスの開発が行われている。
　例えば、特許文献１には、高分子電解質形燃料電池のセパレーターの高強度化および高耐食性に関する技術が提案されている。具体的には、セパレーターの金属基体の主面にガスを流通するための溝部が設けられ、金属基体の表面全域に亘って、カーボン粒子などの導電材料を含む樹脂層が電着により形成されている。そして、金属基体の溝部を覆うように、ガス拡散層と金属基体とが一体的に設けられている。これにより、セパレーターの高強度化および高耐食性化が可能になる。
特開２００７－２８０６３６号公報
　しかし、特許文献１は、電気化学デバイスのセパレーターの低コスト化について十分に検討されていない。
　そこで、本開示は、一例として、セパレーターのコストが従来よりも低減し得る電気化学デバイスを提供することを課題とする。
　上記の課題を解決するために、本開示の一態様(aspect)の電気化学デバイスは、電解質膜と、前記電解質膜の一方の主面に設けられた、アノードと、前記電解質膜の他方の主面に設けられた、カソードと、前記アノード上に設けられた、アノードセパレーターと、前記カソード上に設けられ、前記カソード側の表面に第１の導電層を備えるカソードセパレーターと、を備え、カソードは、カソードガス拡散層を含み、カソードセパレーターは、カソードガス拡散層を収納する凹部が設けられ、第１の導電層は、凹部の底面にのみ設けられている。
　本開示の一態様の電気化学デバイスは、セパレーターのコストが従来よりも低減し得るという効果を奏する。
図１は、実施形態の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。 図２Ａは、図１の電気化学式水素ポンプにおけるＡ部を拡大した図である。 図２Ｂは、実施形態の第１実施例の電気化学式水素ポンプおけるアノードセパレーターの一例を示す図であって、図１のＢ部を拡大した図である。 図２Ｃは、実施形態の第２実施例の電気化学式水素ポンプおけるカソードセパレーターの一例を示す図であって、図１のＣ部を拡大した図である。 図３は、実施形態の変形例の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
　電気化学デバイスのセパレーターの低コスト化について検討が行われ、以下の知見が得られた。
　特許文献１では、上記のとおり、セパレーターの金属基体の表面全域に亘って、カーボン粒子などの導電材料含有の樹脂層が電着によりコーティングされている。具体的には、燃料電池のガス拡散層と金属基体との間の接触抵抗の低減に寄与しない、溝部の内面にも樹脂層がコーティングされている。また、金属基体の表面のうちガス拡散層と対向しない側部にも、樹脂層がコーティングされている。よって、特許文献１の燃料電池では、このような樹脂層の材料の消費によりセパレーターのコストが上がるという問題がある。
　そこで、本開示の第１態様の電気化学デバイスは、電解質膜と、電解質膜の一方の主面に設けられた、アノードと、電解質膜の他方の主面に設けられた、カソードと、前記アノード上に設けられた、アノードセパレーターと、カソード上に設けられ、カソード側の表面に第１の導電層を備えるカソードセパレーターと、を備え、カソードは、カソードガス拡散層を含み、カソードセパレーターは、カソードガス拡散層を収納する凹部が設けられ、第１の導電層は、凹部の底面にのみ設けられている。
　かかる構成によると、本態様の電気化学デバイスは、カソードセパレーターのコストが従来よりも低減し得る。
　具体的には、本態様の電気化学デバイスでは、第１の導電層が、カソードセパレーターの表面のうち、カソードガス拡散層とカソードセパレーターとの間の接触抵抗の低減に寄与する、カソードに対向する領域上にのみ設けられている。よって、本態様の電気化学デバイスは、カソードガス拡散層とカソードセパレーターとの間の接触抵抗の増加を適切に軽減しながら、第１の導電層のコーティングコストを従来に比べて削減することができる。
　また、電気化学デバイスが、例えば、カソードから高圧状態のカソードガスを外部に放出するデバイスである場合、カソードセパレーターには、カソードガス拡散層を収納する凹部を設ける場合がある。この場合、電気化学デバイスの動作時には、カソードガス拡散層内のガス圧が高圧になる。よって、カソードセパレーターの凹部の底面に流路溝を必ずしも設ける必要がなく、カソードセパレーターの適所に、凹部の内外を連通させる連通孔を設けることで、電気化学デバイスの外部にカソードガスを放出することができる。よって、本態様の電気化学デバイスは、第１の導電層を、カソードセパレーターの凹部の底面にのみ設けることで、上記の作用効果を奏することができる。
　本開示の第２態様の電気化学デバイスは、第１態様の電気化学デバイスにおいて、カソードセパレーターは、カソード側と反対側の表面に第２の導電層が設けられていてもよい。
　ここで、電気化学デバイスの耐久性および信頼性の向上について検討が行われ、以下の知見が得られた。
　特許文献１では、カーボン粒子などの導電材料含有の樹脂層が電着によりコーティングされている。しかし、本開示者らが鋭意検討を行った結果、特許文献１に記載の導電性の樹脂層は、厚みムラ、ピンホールなどが発生する可能性があると考えられる。これは、特許文献１の如く、流路溝のための凹凸が形成された金属基体の主面に樹脂層を設けると、この凹凸が要因となって樹脂層に厚みムラ、ピンホールなどが発生しやすいと考えられるからである。そして、この金属基体を備える電気化学デバイスでは、電気化学デバイスの耐久性および信頼性の視点で不都合が生じやすくなる。例えば、電気化学デバイスにおいて、ガス拡散層が設けられたセパレーターに、所望の電圧を印加する場合、導電層の厚みムラによってガス拡散層およびセパレーター間を流れる電流が不均一化することで、電流集中に起因する発熱で電気化学デバイスの過昇温が発生する場合、または電流集中個所での燃料欠乏による過電圧上昇にともない電極劣化し、耐久性が損なわれる場合がある。これにより、電気化学デバイスの耐久性および信頼性が劣化する可能性がある。
　そこで、本開示の第３態様の電気化学デバイスは、第１態様または第２態様の電気化学デバイスにおいて、第１の導電層は、カソードセパレーターの基材シートに第１の導電層の導電材料が設けられたシートが拡散接合されることにより、設けられていてもよい。
　かかる構成によると、本態様の電気化学デバイスでは、カソードセパレーターの基材シートに対して、従来に比べて、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第１の導電層を一体的に形成することができる。これは、第１の導電層の導電材料が設けられるシートには流路溝用の凹凸が形成されていないからである。
　このようにして、本態様の電気化学デバイスは、カソードセパレーターが、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第１の導電層を備えることで、カソードセパレーターとカソードガス拡散層との間の接触面積が適切に確保される。その結果、本態様の電気化学デバイスは、カソードセパレーターおよびカソードガス拡散層間の接触抵抗の増加を抑制できるとともに、装置の耐久性および信頼性の劣化を軽減することができる。
　本開示の第４態様の電気化学デバイスは、第１態様から第３態様の電気化学デバイスにおいて、アノードセパレーターのアノード側の表面に第３の導電層が設けられ、第３の導電層は、アノードセパレーターの表面のうち、アノードに対向する領域上にのみ設けられていてもよい。
　かかる構成によると、本態様の電気化学デバイスは、アノードセパレーターのコストが従来よりも低減し得る。
　具体的には、本態様の電気化学デバイスでは、第３の導電層が、アノードセパレーターの表面のうち、アノードガス拡散層とアノードセパレーターとの間の接触抵抗の低減に寄与する、アノードに対向する領域上にのみ設けられている。よって、本態様の電気化学デバイスは、アノードガス拡散層とアノードセパレーターとの間の接触抵抗の増加を適切に軽減しながら、第３の導電層のコーティングコストを従来に比べて削減することができる。
　本開示の第５態様の電気化学デバイスは、第４態様の電気化学デバイスにおいて、アノードセパレーターは、アノード側の主面に凹凸が設けられ、第３の導電層は、凸部のアノードに対向する部分上にのみ設けられていてもよい。
　電気化学デバイスでは、アノードセパレーターの主面には、電気化学反応が行われる流体を拡散層に均一に供給するための凹凸状の流路溝を設ける場合がある。この場合、拡散層の主面は、流路溝（凹部）の内面とは接触しない。よって、本態様の電気化学デバイスは、第３の導電層を、アノードセパレーターの凸部のアノードに対向する部分上にのみ設けることで、上記の作用効果を奏することができる。
　本開示の第６態様の電気化学デバイスは、第４態様または第５態様の電気化学デバイスにおいて、第３の導電層は、アノードセパレーターの基材シートに第３の導電層の導電材料が設けられたシートが拡散接合されることにより、設けられていてよい。
　以上の構成によると、本態様の電気化学デバイスは、装置の耐久性および信頼性が従来よりも向上し得る。
　つまり、本態様の電気化学デバイスでは、アノードセパレーターの基材シートに対して、従来に比べて、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第３の導電層を一体的に形成することができる。これは、第３の導電層の導電材料が設けられるシートには流路溝用の開口部が形成されているが、第３の導電層の導電材料は、この開口部以外の箇所に設けられているからである。
　このようにして、本態様の電気化学デバイスは、アノードセパレーターが、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第３の導電層を備えることで、アノードセパレーターとアノードガス拡散層との間の接触面積が適切に確保される。その結果、本態様の電気化学デバイスは、アノードセパレーターおよびアノードガス拡散層間の接触抵抗の増加を抑制できるとともに、装置の耐久性および信頼性の劣化を軽減することができる。
　以下、添付図面を参照しながら、本開示の実施形態について説明する。なお、以下で説明する実施形態は、いずれも上記の各態様の一例を示すものである。よって、以下で示される形状、材料、構成要素、および、構成要素の配置位置および接続形態などは、あくまで一例であり、請求項に記載されていない限り、上記の各態様を限定するものではない。また、以下の構成要素のうち、上記の各態様の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。また、図面において、同じ符号が付いたものは、説明を省略する場合がある。図面は理解しやすくするために、それぞれの構成要素を模式的に示したもので、形状および寸法比などについては正確な表示ではない場合がある。
　（実施形態）
　電気化学デバイスのアノードにおけるアノード流体、および、カソードにおけるカソード流体は、様々な種類のガス、液体が想定される。例えば、電気化学デバイスが、電気化学式水素ポンプである場合、アノード流体として、水素含有ガスを挙げることができる。また、例えば、電気化学デバイスが水電解装置である場合、アノード流体として、水蒸気、液体の水を挙げることができる。また、例えば、電気化学デバイスが燃料電池である場合、アノード流体およびカソード流体として、それぞれ、水素含有ガスおよび酸化剤ガスを挙げることができる。
　そこで、以下の実施形態では、アノード流体が水素含有ガスである場合において、電気化学デバイスの一例である電気化学式水素ポンプの構成および動作について説明する。
　[装置構成]
　＜電気化学式水素ポンプの全体構成＞
　図１は、実施形態の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。図２Ａは、図１の電気化学式水素ポンプにおけるＡ部を拡大した図である。
　図１に示すように、電気化学式水素ポンプ１００は、水素ポンプユニット１００Ａおよび水素ポンプユニット１００Ｂを備える。なお、水素ポンプユニット１００Ａが、水素ポンプユニット１００Ａに対して上側の位置に設けられている。
　ここでは、２個の水素ポンプユニット１００Ａおよび水素ポンプユニット１００Ｂが示されているが、水素ポンプユニットの個数は、本例に限定されない。つまり、水素ポンプユニットの個数は、例えば、電気化学式水素ポンプ１００のカソードＣＡで昇圧する水素量などの運転条件をもとに適宜の数に設定することができる。
　水素ポンプユニット１００Ａは、電解質膜１１と、アノードＡＮと、カソードＣＡと、第１カソードセパレーター１６と、中間セパレーター１７と、を備える。水素ポンプユニット１００Ｂは、電解質膜１１と、アノードＡＮと、カソードＣＡと、中間セパレーター１７と、第１アノードセパレーター１８と、を備える。このように、中間セパレーター１７は、水素ポンプユニット１００Ａのアノードセパレーターとして機能するとともに、水素ポンプユニット１００Ｂのカソードセパレーターとして機能する。つまり、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、水素ポンプユニット１００Ａのアノードセパレーターおよび水素ポンプユニット１００Ｂのカソードセパレーターは一体に構成されているが、これに限定されない。図示を省略するが、これらのアノードセパレーターおよびカソードセパレーターは別体で構成されていてもよい。なお、説明の便宜上、中間セパレーター１７のうちのアノードセパレーターとして機能する部分を、第２アノードセパレーター１７Ａという。中間セパレーター１７のうちのカソードセパレーターとして機能する部分を、第２カソードセパレーター１７Ｃという。
　図２Ａに示すように、アノードＡＮは、電解質膜１１の一方の主面に設けられている。アノードＡＮは、アノード触媒層１３と、アノードガス拡散層１５とを含む電極である。
　カソードＣＡは、電解質膜１１の他方の主面上に設けられている。カソードＣＡは、カソード触媒層１２と、カソードガス拡散層１４とを含む電極である。
　以上により、水素ポンプユニット１００Ａおよび水素ポンプユニット１００Ｂでは、アノード触媒層１３およびカソード触媒層１２のそれぞれが電解質膜１１に接触するようにして、電解質膜１１がアノードＡＮとカソードＣＡとによって挟持されている。なお、カソードＣＡ、電解質膜１１およびアノードＡＮを含むセルを膜－電極接合体（以下、ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）という。
　第１カソードセパレーター１６および第２アノードセパレーター１７Ａの間、および、第２カソードセパレーター１７Ｃおよび第１アノードセパレーター１８の間には、電解質膜１１が設けられ、平面視においてＭＥＡの周囲を囲むように設けられた環状のシール部材（図示せず）が挟み込まれている。なお、第１カソードセパレーター１６および第２アノードセパレーター１７Ａの間、および、第２カソードセパレーター１７Ｃおよび第１アノードセパレーター１８の間に、環状かつ平板状の絶縁体が、設けられていてもよい。
　以上により、第１カソードセパレーター１６および第２アノードセパレーター１７Ａの間の短絡および第２カソードセパレーター１７Ｃおよび第１アノードセパレーター１８の間の短絡、が防止されている。
　＜ＭＥＡの構成＞
　電解質膜１１は、プロトン伝導性を備える。電解質膜１１は、プロトン伝導性を備えていれば、どのような構成であってもよい。例えば、電解質膜１１として、フッ素系高分子電解質膜、炭化水素系高分子電解質膜を挙げることができるが、これらに限定されない。具体的には、例えば、電解質膜１１として、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標、デュポン社製）、Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標、旭化成株式会社製）などを用いることができる。
　アノード触媒層１３は、電解質膜１１の一方の主面上に設けられている。アノード触媒層１３は、触媒金属として、例えば、白金を含むが、これに限定されない。
　カソード触媒層１２は、電解質膜１１の他方の主面上に設けられている。カソード触媒層１２は、触媒金属として、例えば、白金を含むが、これに限定されない。
　カソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の触媒担体としては、例えば、カーボンブラック、黒鉛などの炭素粉体、導電性の酸化物粉体などが挙げられるが、これらに限定されない。
　なお、カソード触媒層１２およびアノード触媒層１３では、触媒金属の微粒子が、触媒担体に高分散に担持されている。また、これらのカソード触媒層１２およびアノード触媒層１３中には、電極反応場を大きくするために、プロトン伝導性のイオノマー成分を加えることが一般的である。
　カソードガス拡散層１４は、カソード触媒層１２上に設けられている。また、カソードガス拡散層１４は、多孔性材料で構成され、導電性およびガス拡散性を備える。さらに、カソードガス拡散層１４は、電気化学式水素ポンプ１００の動作時にカソードＣＡおよびアノードＡＮ間の差圧で発生する構成部材の変位、変形に適切に追従するような弾性を備える方が望ましい。なお、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、カソードガス拡散層１４として、カーボン繊維で構成した部材が用いられている。例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルトなどの多孔性のカーボン繊維シートでもよい。なお、カソードガス拡散層１４の基材として、カーボン繊維シートを用いなくもよい。例えば、カソードガス拡散層１４の基材として、チタン、チタン合金、ステンレススチールなどを素材とする金属繊維の焼結体、これらを素材とする金属粉体の焼結体などを用いてもよい。
　アノードガス拡散層１５は、アノード触媒層１３上に設けられている。また、アノードガス拡散層１５は、多孔性材料で構成され、導電性およびガス拡散性を備える。さらに、アノードガス拡散層１５は、電気化学式水素ポンプ１００の動作時にカソードＣＡおよびアノードＡＮ間の差圧で発生する構成部材の変位、変形を抑制可能な高剛性であることが望ましい。
　なお、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、アノードガス拡散層１５として、チタン粉体焼結体の薄板で構成した部材が用いられているが、これに限定されない。つまり、アノードガス拡散層１５の基材として、例えば、チタン、チタン合金、ステンレススチールなどを素材とする金属繊維の焼結体、これらを素材とする金属粉体の焼結体を用いることができるが、カーボン多孔体も使用可能である。また、アノードガス拡散層１５の基材として、例えば、エキスパンドメタル、金属メッシュ、パンチングメタルなどを用いることもできる。
　＜アノードセパレーターの構成＞
　第１アノードセパレーター１８は、水素ポンプユニット１００ＢのアノードＡＮ上に設けられた導電性の部材である。具体的には、第１アノードセパレーター１８の主面の中央部には、水素ポンプユニット１００Ｂのアノードガス拡散層１５を収納する凹部が設けられている。
　第２アノードセパレーター１７Ａは、水素ポンプユニット１００ＡのアノードＡＮ上に設けられた導電性の部材である。具体的には、第２アノードセパレーター１７Ａの主面の中央部には、水素ポンプユニット１００Ａのアノードガス拡散層１５を収納する凹部が設けられている。
　なお、以上の第１アノードセパレーター１８および第２アノードセパレーター１７Ａは、例えば、チタン、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌなどの金属で構成された基材シートであってもよいが、これに限定されない。
　ここで、第１アノードセパレーター１８および第２アノードセパレーター１７Ａはそれぞれ、アノードＡＮ側の表面に第３の導電層２１を備える。そして、第３の導電層２１が、第１アノードセパレーター１８および第２アノードセパレーター１７Ａの表面のうち、アノードＡＮに対向する領域上にのみ設けられている。なお、第３の導電層２１の詳細な構成は第１実施例で説明する。
　＜カソードセパレーターの構成＞
　第１カソードセパレーター１６は、水素ポンプユニット１００ＡのカソードＣＡ上に設けられた導電性の部材である。具体的には、第１カソードセパレーター１６の主面の中央部には、水素ポンプユニット１００Ａのカソードガス拡散層１４を収納する凹部が設けられている。
　第２カソードセパレーター１７Ｃは、水素ポンプユニット１００ＢのカソードＣＡ上に設けられた導電性の部材である。具体的には、第２カソードセパレーター１７Ｃの主面の中央部には、水素ポンプユニット１００Ｂのカソードガス拡散層１４を収納する凹部が設けられている。
　なお、以上の第１カソードセパレーター１６および第２カソードセパレーター１７Ｃは、例えば、チタン、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌなどの金属で構成された基材シートであってもよいが、これに限定されない。
　ここで、第１カソードセパレーター１６および第２カソードセパレーター１７Ｃはそれぞれ、カソードＣＡ側の表面に第１の導電層３１を備える。そして、第１の導電層３１が、第１カソードセパレーター１６および第２カソードセパレーター１７Ｃの表面のうち、カソードＣＡに対向する領域上にのみ設けられている。なお、第１の導電層３１の詳細な構成は第２実施例で説明する。
　以上のようにして、第１カソードセパレーター１６および第２アノードセパレーター１７ＡでＭＥＡを挟むことにより、水素ポンプユニット１００Ａが形成されている。また、第１アノードセパレーター１８および第２カソードセパレーター１７ＣでＭＥＡを挟むことにより、水素ポンプユニット１００Ｂが形成されている。
　なお、図１に示すように、アノードガス拡散層１５と接触する第１アノードセパレーター１８のアノードＡＮ側の主面に凹凸２０（図２Ｂ参照）が設けられ、この凹部が、アノードガス流路溝２５を構成している。また、アノードガス拡散層１５と接触する第２アノードセパレーター１７ＡのアノードＡＮ側の主面に凹凸２０（図２Ｂ参照）が設けられ、この凹部が、アノードガス流路溝２５を構成している。
　アノードガス流路溝２５は、平面視において、例えば、複数のＵ字状の折り返す部分と複数の直線部分とを含むサーペンタイン状に形成されている。但し、このようなアノードガス流路溝２５は、例示であって、本例に限定されない。例えば、アノードガス流路は、複数の直線状の流路により形成されていてもよい。
　＜電圧印加器の構成＞
　図１に示すように、電気化学式水素ポンプ１００は、電圧印加器１０２を備える。
　電圧印加器１０２は、アノード触媒層１３とカソード触媒層１２との間に電圧を印加する装置である。具体的には、電圧印加器１０２の高電位が、アノード触媒層１３に印加され、電圧印加器１０２の低電位が、カソード触媒層１２に印加されている。電圧印加器１０２は、アノード触媒層１３よびカソード触媒層１２間に電圧を印加できれば、どのような構成であってもよい。例えば、電圧印加器１０２は、アノード触媒層１３およびカソード触媒層１２間に印加する電圧を調整する装置であってもよい。具体的には、電圧印加器１０２は、バッテリ、太陽電池、燃料電池などの直流電源と接続されているときは、ＤＣ／ＤＣコンバータを備え、商用電源などの交流電源と接続されているときは、ＡＣ／ＤＣコンバータを備える。
　また、電圧印加器１０２は、例えば、電気化学式水素ポンプ１００に供給する電力が所定の設定値となるように、アノード触媒層１３およびカソード触媒層１２間に印加される電圧、アノード触媒層１３およびカソード触媒層１２間に流れる電流が調整される電力型電源であってもよい。
　なお、図示を省略するが、電圧印加器１０２の低電位側の端子がカソード給電板に接続され、電圧印加器１０２の高電位側の端子がアノード給電板に接続されている。カソード給電板は、例えば、水素ポンプユニット１００Ａの第１カソードセパレーター１６に設けられている。アノード給電板は、例えば、水素ポンプユニット１００Ｂの第１アノードセパレーター１８に設けられている。そして、カソード給電板およびアノード給電板はそれぞれ、第１カソードセパレーター１６および第１アノードセパレーター１８のそれぞれと電気的に接触している。
　このように、電気化学式水素ポンプ１００は、電圧印加器１０２が上記の電圧を印加することで、アノード触媒層１３上に供給された水素含有ガス中の水素を、カソード触媒層１２上に移動させ、かつ昇圧する装置である。つまり、電気化学式水素ポンプ１００では、アノードＡＮにおいて水素含有ガスから取り出されたプロトン（Ｈ＋）が、電解質膜１１を介してカソードＣＡに移動することで、カソードＣＡにおいて水素含有ガスが生成される。なお、水素含有ガスは、例えば、カソードＣＡから排出される水蒸気を含む高圧の水素ガスである。
　なお、電気化学式水素ポンプ１００には、外部からアノードＡＮに水素含有ガスを供給させるためのアノードガス供給経路４０と、カソードＣＡから水素含有ガスを外部に排出するためのカソードガス排出経路５０と、が設けられているが、これらの経路の詳細な構成は後で説明する。
　＜電気化学式水素ポンプの締結構成＞
　図１および図２Ａに示すように、第１カソードセパレーター１６、中間セパレーター１７および第１アノードセパレーター１８はこの順番に、電気化学式水素ポンプ１００内のアノードガス拡散層１５、アノード触媒層１３、電解質膜１１、カソード触媒層１２、およびカソードガス拡散層１４の積層方向と同一方向に積層されている。
　ここで、図示を省略するが、電気化学式水素ポンプ１００の第１カソードセパレーター１６の外面には、例えば、第１絶縁板を介して高剛性の第１端板が設けられている。また、電気化学式水素ポンプ１００の第１アノードセパレーター１８の外面には、例えば、第２絶縁板を介して高剛性の第２端板が設けられている。
　そして、図示しない締結器が、電気化学式水素ポンプ１００の各部材、第１絶縁板、第１端板、第２絶縁板および第２端板を上記の積層方向に締結している。
　締結器は、このような各部材を上記の積層方向に締結することができれば、どのような構成であってもよい。
　例えば、締結器として、ボルトおよび皿ばね付きナットなどを挙げることができる。
　このとき、締結器のボルトは、第１端板および第２端板のみを貫通してもよいし、ボルトは、電気化学式水素ポンプ１００の各部材、第１絶縁板、第１端板、第２絶縁板および第２端板を貫通してもよい。そして、第１カソードセパレーター１６の端面、および、第１アノードセパレーター１８の端面をそれぞれ、第１絶縁板および第２絶縁板のそれぞれを介して、第１端板および第２端板のそれぞれで挟むようにして、締結器により電気化学式水素ポンプ１００に所望の締結圧が付与されている。
　なお、締結器のボルトが、電気化学式水素ポンプ１００の各部材、第１絶縁板、第１端板、第２絶縁板および第２端板を貫通する構成を取る場合、電気化学式水素ポンプ１００の各部材が、上記の積層方向において、締結器の締結圧により積層状態で適切に保持されるとともに、電気化学式水素ポンプ１００の各部材を締結器のボルトが貫通しているので、これらの各部材の面内方向における移動を適切に抑えることができる。
　このようにして、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、以上の部材がそれぞれ、締結器によって積層方向に積層されて一体化されている。
　＜水素含有ガスの経路構成＞
　以下、図１を参照しながら、電気化学式水素ポンプ１００のアノードＡＮに水素含有ガスを供給するための流路構成の一例を説明する。なお、図１では、水素含有ガスの流れの模式図が細い一点鎖線の矢印で示されている。
　図１に示すように、電気化学式水素ポンプ１００は、アノードガス供給経路４０を備える。
　アノードガス供給経路４０は、例えば、電気化学式水素ポンプ１００の各部材の適所に設けられ、鉛直方向に延伸する縦流路４０Ｈと、第２アノードセパレーター１７Ａおよび第１アノードセパレーター１８のそれぞれの適所に設けられ、水平方向に延伸する第１横流路４０Ａおよび第２横流路４０Ｂとの連なりによって構成されている。具体的には、縦流路４０Ｈは、第２アノードセパレーター１７Ａに設けられた第１横流路４０Ａを介して、水素ポンプユニット１００ＡのアノードＡＮと連通している。例えば、この第１横流路４０Ａと、第２アノードセパレーター１７Ａに設けられたサーペンタイン状のアノードガス流路溝２５の端部とが接続していてもよい。また、縦流路４０Ｈは、第１アノードセパレーター１８に設けられた第２横流路４０Ｂを介して、水素ポンプユニット１００ＢのアノードＡＮと連通している。例えば、この第２横流路４０Ｂと、第１アノードセパレーター１８に設けられたサーペンタイン状のアノードガス流路溝２５の端部とが接続していてもよい。
　以上の構成により、外部からの水素含有ガスは、図１の一点鎖線の矢印で示す如く、縦流路４０Ｈ、第１横流路４０Ａおよび水素ポンプユニット１００ＡのアノードＡＮをこの順番に流通するとともに、縦流路４０Ｈ、第２横流路４０Ｂおよび水素ポンプユニット１００ＢのアノードＡＮをこの順番に流通する。つまり、縦流路４０Ｈの水素含有ガスは、第１横流路４０Ａおよび第２横流路４０Ｂの両方を流れるように分流する。すると、水素含有ガスが、アノードガス拡散層１５を介して電解質膜１１に供給される。
　次に、図１を参照しながら、電気化学式水素ポンプ１００のカソードＣＡから水素含有ガスを外部に排出するための流路構成の一例を説明する。なお、図１では、水素含有ガスの流れの模式図が細い一点鎖線の矢印で示されている。
　図１に示すように、電気化学式水素ポンプ１００は、カソードガス排出経路５０を備える。
　カソードガス排出経路５０は、例えば、電気化学式水素ポンプ１００の各部材の適所に設けられ、鉛直方向に延伸する縦流路５０Ｈと、第１カソードセパレーター１６および第２カソードセパレーター１７Ｃのそれぞれの適所に設けられ、水平方向に延伸する第１横流路５０Ａおよび第２横流路５０Ｂとの連なりによって構成されている。具体的には、縦流路５０Ｈは、第１カソードセパレーター１６に設けられた第１横流路５０Ａを介して、水素ポンプユニット１００ＡのカソードＣＡと連通している。また、縦流路５０Ｈは、第２カソードセパレーター１７Ｃに設けられた第２横流路５０Ｂを介して、水素ポンプユニット１００ＢのカソードＣＡと連通している。
　以上の構成により、水素ポンプユニット１００ＡのカソードＣＡで昇圧された高圧の水素含有ガスは、図１の一点鎖線の矢印で示す如く、第１横流路５０Ａおよび縦流路５０Ｈをこの順番に流通する。その後、水素含有ガスは、電気化学式水素ポンプ１００外へ排出される。また、水素ポンプユニット１００ＢのカソードＣＡで昇圧された高圧の水素含有ガスは、図１の一点鎖線の矢印で示す如く、第２横流路５０Ｂおよび縦流路５０Ｈをこの順番に流通する。その後、水素含有ガスは、電気化学式水素ポンプ１００外へ排出される。つまり、第１横流路５０Ａおよび第２横流路５０Ｂの両方の水素含有ガスは、縦流路５０Ｈで合流する。
　なお、以上の電気化学式水素ポンプ１００の構成は例示であって、本例に限定されない。例えば、水素ポンプユニット１００Ａおよび水素ポンプユニット１００Ｂのアノードガス流路溝２５に供給する水素含有ガス中の水素を全量、昇圧するデッドエンド構造ではなく、アノードガス流路溝２５から水素含有ガスの一部を排出するためのアノードガス排出経路（図示せず）を電気化学式水素ポンプ１００の適所に設けてもよい。この際、アノードガス流路溝２５から供給される水素含有ガス中の水素は、定常運転においては、８割程度、もしくは多い場合では、９割程度消費され、未消費の水素含有ガスが図示しないアノードガス排出経路を通じて、水素ポンプユニット１００Ａの外に排出される。この未消費の水素含有ガスはリサイクルされ、新たに供給される水素含有ガスとともに混合された後、１００Ａのアノードガス供給経路４０に、再度、供給される。
　［動作］
　以下、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００の動作の一例について図面を参照しながら説明する。
　なお、以下の動作は、例えば、図示しない制御器の演算回路が、制御器の記憶回路から制御プログラムを読み出すことにより行われてもよい。ただし、以下の動作を制御器で行うことは、必ずしも必須ではない。操作者が、その一部の動作を行ってもよい。
　まず、電気化学式水素ポンプ１００のアノードＡＮに低圧の水素含有ガスが供給されるとともに、電圧印加器１０２の電圧が電気化学式水素ポンプ１００に印加される。すると、電気化学式水素ポンプ１００において、アノードＡＮに供給する水素含有ガスから取り出されたプロトンが、電解質膜１１を介してカソードＣＡに移動し、昇圧された水素が生成される水素昇圧動作が行われる。具体的には、アノードＡＮのアノード触媒層１３において、水素分子がプロトンと電子とに分離する（式（１））。プロトンは電解質膜１１内を伝導してカソード触媒層１２に移動する。電子は電圧印加器１０２を通じてカソード触媒層１２に移動する。そして、カソード触媒層１２において、水素分子が再び生成される（式（２））。なお、プロトンが電解質膜１１中を伝導する際に、所定量の水が、電気浸透水としてアノードＡＮからカソードＣＡにプロトンと同伴して移動することが知られている。
　　　アノード：Ｈ２（低圧）→２Ｈ＋＋２ｅ－　　　・・・（１）
　　　カソード：２Ｈ＋＋２ｅ－→Ｈ２（高圧）　　　・・・（２）
　電気化学式水素ポンプ１００のカソードＣＡで生成された水素含有ガスは、カソードＣＡで昇圧される。例えば、図示しない流量調整器を用いて、カソードガス導出経路の圧損を増加させることにより、カソードＣＡで水素含有ガスを昇圧させることができる。なお、流量調整器として、例えば、カソードガス導出経路に設けられた背圧弁、調整弁などを挙げることができる。
　ここで、適時に、流量調整器を用いて、カソードガス導出経路の圧損を低下させると、水素含有ガスが、電気化学式水素ポンプ１００のカソードＣＡからカソードガス排出経路５０を通じて外部へ排出される。流量調整器を用いて、カソードガス導出経路の圧損を低下させるとは、背圧弁、調整弁等の弁の開度を大きくすることである。
　なお、カソードガス導出経路を通じて供給される水素は、例えば、図示しない水素貯蔵器に一時的に貯蔵される。また、水素貯蔵器で貯蔵された水素は、適時に、水素需要体に供給される。なお、水素需要体として、例えば、水素を用いて発電する燃料電池などを挙げることができる。
　以上のとおり、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、アノードセパレーターのコストが従来よりも低減し得る。
　具体的には、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、第３の導電層２１が、第１アノードセパレーター１８および第２アノードセパレーター１７Ａ（以下、アノードセパレーター）の表面のうち、アノードガス拡散層１５とアノードセパレーターとの間の接触抵抗の低減に寄与する、アノードＡＮに対向する領域上にのみ設けられている。よって、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、アノードガス拡散層１５とアノードセパレーターとの間の接触抵抗の増加を適切に軽減しながら、第３の導電層２１のコーティングコストを従来に比べて削減することができる。
　また、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、カソードセパレーターのコストが従来よりも低減し得る。
　具体的には、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、第１の導電層３１が、第１カソードセパレーター１６および第２カソードセパレーター１７Ｃ（以下、カソードセパレーター）の表面のうち、カソードガス拡散層１４とカソードセパレーターとの間の接触抵抗の低減に寄与する、カソードＣＡに対向する領域上にのみ設けられている。よって、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、カソードガス拡散層１４とカソードセパレーターとの間の接触抵抗の増加を適切に軽減しながら、第１の導電層３１のコーティングコストを従来に比べて削減することができる。
　（第１実施例）
　本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、以下に説明するアノードセパレーターの構成以外は、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００と同様である。
　図２Ｂは、実施形態の第１実施例の電気化学式水素ポンプにおけるアノードセパレーターの一例を示す図であって、図１のＢ部を拡大した図である。
　なお、図２Ｂには、水素ポンプユニット１００Ｂの第１アノードセパレーター１８のＢ部が図示されている。水素ポンプユニット１００Ａの第２アノードセパレーター１７Ａは、水素ポンプユニット１００Ｂの第１アノードセパレーター１８と同様に構成されているので図示および説明を省略する。
　図２Ｂに示すように、アノードセパレーターは、アノードＡＮ側の主面に凹凸２０が設けられ、第３の導電層２１は、アノードセパレーターの凸部２２のアノードＡＮに対向する部分上にのみ設けられている。また、第３の導電層２１は、アノードセパレーターの基材シート２３に第３の導電層２１の導電材料２１Ｂが設けられたシート２１Ａが拡散接合されることにより、設けられている。
　以下、アノードセパレーターの具体例について図面を参照しながら、詳細に説明する。
　本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、例えば、厚みが２ｍｍ以上のステンレス製（例えば、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌなど）またはチタン製の基材シート２３と、厚みが０．１～０．５ｍｍ程度のステンレス製またはチタン製のシート２１Ａとが拡散接合で一体化されている。これにより、互いの接合部の空隙が消失するので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗を低減することができる。また、電気化学式水素ポンプ１００の動作時には、例えば、カソードＣＡおよびアノードＡＮ間に１ＭＰａ～８２ＭＰａ程度の高圧がかかる。そこで、本実施例では、アノードセパレーターの基材シート２３を厚みが２ｍｍ以上のステンレス板で構成することで、アノードセパレーターの剛性が適切に確保されている。
　ここで、アノードセパレーターの基材シート２３は、例えば、主面に対してエッチングまたは削り加工により、断面視において凹凸２０を設けることで、平面視においてサーペンタイン状のアノードガス流路溝２５が形成されている。そして、基材シート２３の凸部２２のアノードＡＮに対向する部分のみとシート２１Ａの一方の主面とが拡散接合で一体化されている。
　つまり、電気化学式水素ポンプ１００では、アノードセパレーターの主面には、電気化学反応が行われる水素含有ガスをアノードガス拡散層１５に均一に供給するための断面視において凹凸状のアノードガス流路溝２５が設けられている。この場合、アノードガス拡散層１５の主面は、アノードガス流路溝２５の内面とは接触せずに、第３の導電層２１を介して凸部２２とのみ接触する。
　シート２１Ａの他方の主面には、厚みが１μｍ以下（例えば、０．００１μｍ～０．１μｍ程度）の導電材料２１Ｂの皮膜がコーティングされている。そして、導電材料２１Ｂの皮膜は、導電性および耐食性に優れており、この皮膜上にアノードガス拡散層１５が設けられている。つまり、アノードガス拡散層１５に接触するアノードセパレーターの部分にのみ、導電性および耐食性が高い第３の導電層２１を設けることが望ましい。導電材料２１Ｂの皮膜は、例えば、物理蒸着法などの適宜の成膜方法を用いて、シート２１Ａ上に導電材料２１Ｂを堆積させることで形成ことができる。
　なお、導電材料２１Ｂとして、例えば、ダイヤモンドライクカーボン、グラファイト、グラフェンなどを挙げることができるが、これらに限定されない。
　以上の導電材料２１Ｂの皮膜を備えるシート２１Ａ（第３の導電層２１）は、一例として、圧延ロールで製造された市販のコート材を、適宜のプレス金型で打ち抜き加工することで、容易に得ることができる。例えば、直径が８０ｍｍ～１３０ｍｍ程度の円形であって、平面視においてサーペンタイン状のアノードガス流路溝２５に対応する部分が開口になるように、市販のコート材をプレス成形で切り出した後、この円形のコート材が基材シート２３と拡散接合されてもよい。
　また、図示を省略するが、第３の導電層２１が設けられていないアノードセパレーターの部分は、高耐食性の酸化皮膜が形成されていてもよい。このような酸化皮膜は、例えば、ステンレス、チタンの表面に形成される不動態皮膜であってもよい。
　上記のアノードセパレーターの構成および製法は例示であって、本例に限定されない。
　以上のとおり、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、第３の導電層２１を、アノードセパレーターの凸部２２のアノードＡＮに対向する部分上にのみ設けることで、アノードガス拡散層１５とアノードセパレーターとの間の接触抵抗の増加を適切に軽減しながら、第３の導電層２１のコーティングコストを従来に比べて削減することができる。
　ここで、特許文献１では、カーボン粒子などの導電材料含有の樹脂層が電着によりコーティングされている。しかし、本開示者らが鋭意検討を行った結果、特許文献１に記載の導電性の樹脂層は、厚みムラ、ピンホールなどが発生する可能性があると考えられる。これは、特許文献１の如く、流路溝のための凹凸が形成された金属基体の主面に樹脂層を設けると、この凹凸が要因となって樹脂層に厚みムラ、ピンホールなどが発生しやすいと考えられるからである。そして、この金属基体を備える電気化学デバイスでは、電気化学デバイスの耐久性および信頼性の視点で不都合が生じやすくなる。例えば、電気化学デバイスにおいて、ガス拡散層が設けられたセパレーターに、所望の電圧を印加する場合、導電層の厚みムラによってガス拡散層およびセパレーター間を流れる電流が不均一化することで、電流集中に起因する発熱で電気化学デバイスの過昇温が発生する場合、または電流集中個所での燃料欠乏による過電圧上昇にともない電極劣化し、耐久性が損なわれる場合がある。これにより、電気化学デバイスの耐久性および信頼性が劣化する可能性がある。
　これに対して、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、第３の導電層２１は、アノードセパレーターの基材シート２３に第３の導電層２１の導電材料２１Ｂが設けられたシート２１Ａが拡散接合されることにより、設けられている。
　以上の構成によると、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、装置の耐久性および信頼性が従来よりも向上し得る。つまり、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、アノードセパレーターの基材シート２３に対して、従来に比べて、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第３の導電層２１を一体的に形成することができる。これは、シート２１Ａには流路溝用の開口部が形成されているが、第３の導電層２１の導電材料２１Ｂは、この開口部以外の箇所に設けられているからである。
　このようにして、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、アノードセパレーターが、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第３の導電層２１を備えることで、アノードセパレーターとアノードガス拡散層１５との間の接触面積が適切に確保される。その結果、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、アノードセパレーターおよびアノードガス拡散層１５間の接触抵抗の増加を抑制できるとともに、装置の耐久性および信頼性の劣化を軽減することができる。
　本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記の特徴以外は、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００と同様であってもよい。
　（第２実施例）
　本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、以下に説明するカソードセパレーターの構成以外は、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００と同様である。
　図２Ｃは、実施形態の第２実施例の電気化学式水素ポンプにおけるカソードセパレーターの一例を示す図であって、図１のＣ部を拡大した図である。
　なお、図２Ｃには、水素ポンプユニット１００Ａの第１カソードセパレーター１６のＣ部が図示されている。水素ポンプユニット１００Ｂの第２カソードセパレーター１７Ｃは、水素ポンプユニット１００Ａの第１カソードセパレーター１６と同様に構成されているので図示および説明を省略する。
　図１に示すように、カソードセパレーターは、カソードガス拡散層１４を収納する凹部が設けられ、第１の導電層３１は、この凹部の底面にのみ設けられている。また、図２Ｃに示すように、第１の導電層３１は、カソードセパレーターの基材シート３３に第１の導電層３１の導電材料３１Ｂが設けられたシート３１Ａが拡散接合されることにより、設けられている。
　以下、カソードセパレーターの具体例について図面を参照しながら、詳細に説明する。
　本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、例えば、厚みが２ｍｍ以上のステンレス製（例えば、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌなど）またはチタン製の基材シート３３と、厚みが０．１～０．５ｍｍ程度のステンレス製またはチタン製のシート３１Ａとが拡散接合で一体化されている。これにより、互いの接合部の空隙が消失するので、電気化学式水素ポンプ１００の接触抵抗を低減することができる。
　ここで、カソードセパレーターの基材シート３３は、例えば、主面に対してエッチングまたは削り加工により、カソードガス拡散層１４を収納する凹部が形成されている。そして、基材シート３３の凹部の底面のみとシート３１Ａの一方の主面とが拡散接合で一体化されている。
　つまり、電気化学式水素ポンプ１００の動作時には、カソードガス拡散層１４内のガス圧が高圧である。よって、カソードセパレーターの基材シート３３の凹部の底面に流路溝を必ずしも設ける必要がなく、基材シート３３の適所に、凹部の内外を連通させる連通孔を設けることで、電気化学式水素ポンプ１００の外部に水素含有ガスを放出することができる。このとき、カソードガス拡散層１４の主面は、例えば、カソードセパレーターの基材シート３３の凹部の底面全体と面接触していてもよい。
　シート３１Ａの他方の主面には、厚みが１μｍ以下（例えば、０．００１μｍ～０．１μｍ程度）の導電材料３１Ｂの皮膜がコーティングされている。そして、導電材料３１Ｂの皮膜は、導電性および耐食性に優れており、この皮膜上にカソードガス拡散層１４が設けられている。つまり、カソードガス拡散層１４に接触するカソードセパレーターの部分にのみ、導電性および耐食性が高い第１の導電層３１を設けることが望ましい。導電材料３１Ｂの皮膜は、例えば、物理蒸着法などの適宜の成膜方法を用いて、シート３１Ａ上に導電材料３１Ｂを堆積させることで形成ことができる。
　なお、導電材料３１Ｂとして、例えば、ダイヤモンドライクカーボン、グラファイト、グラフェンなどを挙げることができるが、これらに限定されない。
　以上の導電材料３１Ｂの皮膜を備えるシート３１Ａ（第１の導電層３１）は、一例として、圧延ロールで製造された市販のコート材を、適宜のプレス金型で打ち抜き加工することで、容易に得ることができる。例えば、直径が８０ｍｍ～１３０ｍｍ程度の円形になるように、市販のコート材をプレス成形で切り出された後、この円形のコート材が基材シート３３と拡散接合されてもよい。
　また、図示を省略するが、第１の導電層３１が設けられていないカソードセパレーターの部分は、高耐食性の酸化皮膜が形成されていてもよい。このような酸化皮膜は、例えば、ステンレス、チタンの表面に形成される不動態皮膜であってもよい。
　上記のカソードセパレーターの構成および製法は例示であって、本例に限定されない。
　以上のとおり、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、第１の導電層３１を、カソードセパレーターの凹部の底面にのみ設けることで、カソードガス拡散層１４とカソードセパレーターとの間の接触抵抗の増加を適切に軽減しながら、第１の導電層３１のコーティングコストを従来に比べて削減することができる。
　ここで、特許文献１では、本開示者らが鋭意検討を行った結果、上記のとおり、電気化学デバイスの耐久性および信頼性が劣化する可能性がある。
　これに対して、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、第１の導電層３１は、カソードセパレーターの基材シート３３に第１の導電層３１の導電材料３１Ｂが設けられたシート３１Ａが拡散接合されることにより、設けられている。
　以上の構成によると、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、装置の耐久性および信頼性が従来よりも向上し得る。つまり、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、カソードセパレーターの基材シート３３に対して、従来に比べて、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第１の導電層３１を一体的に形成することができる。これは、第１の導電層３１の導電材料３１Ｂが設けられるシート３１Ａには流路溝用の凹凸が形成されていないからである。
　このようにして、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソードセパレーターが、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第１の導電層３１を備えることで、カソードセパレーターとカソードガス拡散層１４との間の接触面積が適切に確保される。その結果、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソードセパレーターおよびカソードガス拡散層１４間の接触抵抗の増加を抑制できるとともに、装置の耐久性および信頼性の劣化を軽減することができる。
　本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記の特徴以外は、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００と同様であってもよい。
　（変形例）
　図３は、実施形態の変形例の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
　本変形例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソードセパレーターのカソードＣＡ側と反対側の表面に第２の導電層６０が設けられていること以外、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００と同様である。具体的には、本変形例の電気化学式水素ポンプ１００では、水素ポンプユニット１００Ａのアノードセパレーターおよび水素ポンプユニット１００Ｂのカソードセパレーターの間に第２の導電層６０が設けられ、これらの部材が一体に形成されていてもよい。例えば、アノードセパレーターおよびカソードセパレーターの基材シートと、ステンレス製またはチタン製のシートと、が拡散接合で一体化されていてもよい。これにより、本変形例の電気化学デバイスは、アノードセパレーターおよびカソードセパレーターの基材シートに対して、従来に比べて、厚みが均一であって、平面度および表面粗さが小さい第２の導電層６０を一体的に形成することができる。
　本変形例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記の特徴以外は、実施形態、実施形態の第１実施例および実施形態の第２実施例のいずれかの電気化学式水素ポンプ１００と同様であってもよい。
　なお、実施形態、実施形態の第１実施例、実施形態の第２実施例および実施形態の変形例は、互いに相手を排除しない限り、互いに組み合わせても構わない。
　また、上記説明から、当業者にとっては、本開示の多くの改良および他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本開示を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本開示の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更することができる。
　例えば、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００のＭＥＡ、アノードセパレーターおよびカソードセパレーターはそれぞれ、水電解装置および燃料電池などの他の電気化学デバイスのＭＥＡ、アノードセパレーターおよびカソードセパレーターに適用することができる。
　本開示の一態様は、セパレーターのコストが従来よりも低減し得る電気化学デバイスに利用することができる。
１１　　　：電解質膜
１２　　　：カソード触媒層
１３　　　：アノード触媒層
１４　　　：カソードガス拡散層
１５　　　：アノードガス拡散層
１６　　　：第１カソードセパレーター
１７　　　：中間セパレーター
１７Ａ　　：第２アノードセパレーター
１７Ｃ　　：第２カソードセパレーター
１８　　　：第１アノードセパレーター
２０　　　：凹凸
２１　　　：第３の導電層
２１Ａ　　：シート
２１Ｂ　　：導電材料
２２　　　：凸部
２３　　　：基材シート
２５　　　：アノードガス流路溝
３１　　　：第１の導電層
３１Ａ　　：シート
３１Ｂ　　：導電材料
３３　　　：基材シート
４０　　　：アノードガス供給経路
４０Ａ　　：第１横流路
４０Ｂ　　：第２横流路
４０Ｈ　　：縦流路
５０　　　：カソードガス排出経路
５０Ａ　　：第１横流路
５０Ｂ　　：第２横流路
５０Ｈ　　：縦流路
６０　　　：第２の導電層
１００　　：電気化学式水素ポンプ
１００Ａ　：水素ポンプユニット
１００Ｂ　：水素ポンプユニット
１０２　　：電圧印加器
ＡＮ　　　：アノード
ＣＡ　　　：カソード

Claims (6)

  1. 　電解質膜と、
    　前記電解質膜の一方の主面に設けられた、アノードと、
    　前記電解質膜の他方の主面に設けられた、カソードと、
    　前記アノード上に設けられた、アノードセパレーターと、
    　前記カソード上に設けられ、前記カソード側の表面に第１の導電層を備えるカソードセパレーターと、
    　を備え、
    　前記カソードは、カソードガス拡散層を含み、
    　前記カソードセパレーターは、前記カソードガス拡散層を収納する凹部が設けられ、前記第１の導電層は、前記凹部の底面にのみ設けられている、電気化学デバイス。
  2. 　前記カソードセパレーターは、前記カソード側と反対側の表面に第２の導電層が設けられている、請求項１に記載の電気化学デバイス。
  3. 　前記第１の導電層は、前記カソードセパレーターの基材シートに前記第１の導電層の導電材料が設けられたシートが拡散接合されることにより、設けられている、請求項１または２に記載の電気化学デバイス。
  4. 　前記アノードセパレーターの前記アノード側の表面に第３の導電層が設けられ、
    　前記第３の導電層は、前記アノードセパレーターの表面のうち、前記アノードに対向する領域上にのみ設けられている、請求項１－３のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
  5. 　前記アノードセパレーターは、前記アノード側の主面に凹凸が設けられ、前記第３の導電層は、前記凸部のアノードに対向する部分上にのみ設けられている、請求項４に記載の電気化学デバイス。
  6. 　前記第３の導電層は、前記アノードセパレーターの基材シートに前記第３の導電層の導電材料が設けられたシートが拡散接合されることにより、設けられている、請求項４または５に記載の電気化学デバイス。
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